JP2011165464A - 燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】正極60と負極90とが電解質膜70を介して対向する構造を有する燃料電池であり、負極90が正極60と独立して取替え交換可能な燃料電池100にかかる。
【選択図】図1
Description
出力の向上をはかるために、酵素やメディエータが電気化学的な機能を発揮できるよう、これらを安定なかたちで電極上に固定化することは主要な技術課題であり、様々な検討がなされている。
例えば、当業者に知られている(1)グルタルアルデヒドを利用したメディエータと酵素の固定化、(2)ポリアニオンとポリカチオンから成るポリイオンコンプレックスによるメディエータと酵素の固定化(特許文献1)、(3)酵素の大きさに合わせた適切な大きさのメソ孔を有すると同時に、効率的な物質輸送を可能とするマクロ孔が発達した三次元網目状構造をもつ炭素電極の利用(特許文献2)、(4)カーボンペーパー上にリン脂質、またはその誘導体を塗布することによりメディエータの拡散速度を増加させる手法(特許文献3)、(5)電解重合を利用することで電極表面にメディエータを修飾し、これを介して配向制御しつつ酵素を固定化する方法(非特許文献1)などが挙げられる。
以下に本発明の実施形態について図面を用いて詳細に説明する。図1は、本発明の燃料電池として、本実施形態に係るバイオ燃料電池の組み立て構成例1(正極側からの斜視図)であり、図2は本実施形態におけるバイオ燃料電池の組み立て構成例1(正面図)を示す図である。ここで例示した燃料電池たるバイオ燃料電池100は、負極密着用ネジ10、正極密着用ネジ20、負極側プレート30、負極側集電体30a、正極密着プレート40、正極側プレート50、正極側集電体50a、正極60、電解質膜70、燃料漏洩防止用ガスケット80、負極90とから構成されている。またこの例では、電極と接触する正極側集電体50aと負極側集電体30aは、それぞれ正極側プレート50、負極側プレート30に付加されており、外部回路に接続する際に用いられる。
図3は本実施形態における正極密着プレート40の構造例を示す図である。正極密着プレート40は、上述のとおり、正極密着用ネジ20を正極密着プレート40側の正極密着用ネジガイド孔40cを介して、正極密着プレート用ネジ孔50cにねじ込んで固定することで正極側プレート50と互いに密着するプレートである。
図4は本実施形態における正極側プレート50の構造例を示す図である。正極側プレート50は、上述のとおり、正極密着用ネジ20が正極密着プレート40側の正極密着用ネジガイド孔40cを介して、正極密着プレート用ネジ孔50cにねじ込まれることで正極密着プレート40と互いに密着し一体化するプレートである。
図5は本実施形態における負極側プレート30の構造例を示す図である。負極側プレート30は、負極密着用ネジ10が負極密着用ネジガイド孔30bおよび負極密着用ネジガイド孔40bを介して正極側プレート50の負極密着用ネジ孔50bにねじ込まれることで、正極密着プレート40(およびこれと一体化した正極側プレート50)と密着するプレートである。一方で、負極密着用ネジ10をゆるめて負極密着用ネジ孔50bから抜き去ることで、一体化している正極側から脱着することもできる。
続いて、本実施形態における正極60についてその構成を説明する。本実施形態のバイオ燃料電池100における正極60は、カーボンの成型体やカーボンの焼結体(例えばカーボンペーパー、カーボンクロス)、焼結金属、発泡金属又は金属繊維集合体などの多孔性基体を撥水処理したものなどを用いることができる。特に、カーボンペーパー、カーボンクロスは、金属類の電極と比べて表面積が広く、酵素、菌体をより多く電極に固定することが可能であり、また化学的な安定性が高いことから、正極60として好ましい。
また、電解質膜70は、負極90において発生したプロトンを正極60に輸送するためのもので、電子伝導性を持たず、プロトンを輸送することが可能な材料により構成される。また、液体が透過すると正極60へ浸潤し、気体の輸送が極端に遅くなって還元反応が妨げられるため、液体が透過しないものが好ましい。このような材料としては、固体高分子電解質膜、すなわちフッ素系電解質膜(例えば、デュポン社製のNafion膜など)、炭化水素系電解質膜、無機/有機複合電解質膜などあげられる。
また、本実施形態における負極90は、正極60と同様、カーボン、カーボンペーパー、カーボンクロス、カーボンの成型体、カーボンの焼結体、焼結金属、発泡金属、金属繊維集合体などの多孔性基体を撥水処理したものなどを用いることができる。
本実施形態のバイオ燃料電池100におけるメディエータとしては、基本的にはどのようなものを用いてもよく、例えば、キノン骨格、ナフトキノン骨格を有する化合物として2−アミノ−1,4−ナフトキノン(ANQ)、2−アミノ−3−メチル−1,4−ナフトキノン(AMNQ)、2−メチル−1,4−ナフトキノン(VK3)、2−アミノ−3−カルボキシ−1,4−ナフトキノン(ACNQ)、ビタミンK1などが用いられる。また必要に応じて、アントラキノンやその誘導体を用いることもでき、一種または二種以上の他の化合物を含ませてもよい。これらメディエータは電解重合や、イオンコップレックス法により、負極90に固定化することができる。
本実施形態におけるバイオ燃料電池100は図1、図2にて示した形態のみならず、例えば図6に示すような乾電池の規格に合わせた形状を採用してもよい。例えば、単一電池に模した場合、組み立てたときの大きさが直径33mm程度、高さ60mm程度になるような形状がよい。このとき集電体(負極側集電体30a、正極側集電体50a)はバイオ燃料電池100の筐体外側に出るように配置し、外部に容易に接続できるようにする。
先行文献(文献例:特開2009-94008、乾電池型燃料電池、乾電池型燃料電池の製造方法)に示されるように、図6に示すバイオ燃料電池100の適宜な空隙部には、当該バイオ燃料電池100から出力される電力によって充電される二次電池を実装してもよい。先行文献においてはバイオ燃料電池全体を交換しなければならないが、本実施形態におけるバイオ燃料電池100では、高価な正極触媒、電解質膜を繰り返し使用できるという点で大きく異なっている。
以下、本実施形態におけるバイオ燃料電池100の作成手順例について説明する。ここでは、一例として、既存のダイレクトメタノール燃料電池の部品を転用して本実施形態のバイオ燃料電池100の部品(図3〜5で示した各部)を作製した。以下、各部品の作製手順につき述べる。
0.5mm厚のシリコンシートをクラフト用パンチ(直径7/8インチ)を用いて円形に切り出した。またここで切り出した円形シリコンシートの内部を、負極90のサイズにあわせて円形に切り抜き(直径5/8インチ)、図1、2に見られるようなドーナツ形状の燃料漏洩防止用ガスケット80を作製した。
2.正極の作製
触媒付電極Pt0.5mg/cm2(5×5cm)を、触媒保護シートがついたままクラフト用パンチ(直径7/8インチ)を用いて円形に切り出した。触媒保護シートは実際の正極使用前にはずすこととした。
3.負極の作製
カーボンペーパー、グルコースデヒドロゲナーゼ(PQQ)、アントラキノンー2、6ージスルホン酸2ナトリウム、既存の酵素固定化キット(以下固定化キットと呼ぶ)を採用した。まず、負極の切り出しであるが、カーボンペーパーをクラフト用パンチ(直径5/8インチ)を用いて円形に切り出して負極90に用いることとした。また、酵素・メディエータ混合溶液の準備として、1M リン酸bufffer(pH7.0)を200ml作成し、メディエータ(アントラキノンー2,6−ジスルホン酸2ナトリウム100mg)を加え、室温で攪拌した。攪拌後、0.25μmのフィルターでろ過し、薄黄色の溶液を得た。
続いて、負極への酵素・メディエータの固定化であるが、酵素・メディエータ混合溶液20μlと固定化キット中の4%BIOSURFINE−AWP水溶液20μlを混合して40μlとした後、負極電極表面に滴下し、全体に塗布した。これを37℃で90分間乾燥させた後、UVランプ(固定化キット付属ランプ)を3cm離れたところから5分間照射して架橋し、酵素・メディエータが固定化された負極90を得た。以上と同じ操作を繰り返すことにより、負極90を4枚作成した。1枚を使用し、のこり3枚は4℃の冷蔵庫に保存した。なお、液体燃料溶液は、0.4Mグルコース、1Mリン酸buffer(pH7.0)を作成し、液体燃料として用いることとした。
こうして作製したバイオ燃料電池100において、負極側プレート30の液体燃料貯留部30fに0.4Mグルコース、1Mリン酸buffer(pH7.0)1mlを加え、発電による出力値の測定を行った。負極90、正極60にテスターを繋ぎ、液体燃料添加後の電流値を測定した結果を図8のグラフに示す。このグラフでは、X軸に燃料添加後の経過時間、Y軸にバイオ燃料電池100における出力電流値(μA)をとっている。
20 正極密着用ネジ
30 負極側プレート
30a 負極側集電体
30b 負極密着用ネジガイド孔
30c 正極密着プレートネジ用貫通部
40 正極密着プレート
40a 正極密着用凸部
40b 負極密着用ネジガイド孔
40c 正極密着用ネジガイド孔
40d 貫通孔
50 正極側プレート
50a 正極側集電体
50b 負極密着用ネジ孔
50c 正極密着プレート用ネジ孔
50d 凹部
60 正極
70 電解質膜
80 燃料漏洩防止用ガスケット
90 負極
100 バイオ燃料電池(液体燃料電池)
Claims (4)
- 正極と負極とが電解質膜を介して対向する構造を有する燃料電池であって、負極が正極と独立して取替え交換可能であることを特徴とする燃料電池。
- 正極側プレートと正極密着プレートにより、正極、電解質膜および燃料漏洩防止用ガスケットを密着させて組み立ててなり、さらに正極側プレートと負極側プレートにより、前記電解質膜および負極を密着させて組み立ててなり、前記電解質膜および負極の密着を解除しても前記正極、電解質膜および燃料漏洩防止用ガスケットの密着が維持されることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池。
- 少なくとも以下のいずれかの構成を有することを特徴とする請求項2に記載の燃料電池。
・ 前記正極がカーボンペーパー又はカーボンクロスである
・ 前記電解質膜が固体高分子電解質膜である
・ 前記正極に貴金属触媒が付与されている - 前記負極には燃料を酸化することが可能な生体物質またはメディエータ又はその両方が固定化されたことを特徴とする請求項2または3に記載の燃料電池。
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