JP2011132101A - オゾンガス生成装置 - Google Patents

Abstract

【課題】要求量の変動に応じて、濃縮オゾンガスの供給量を柔軟に変動させることが可能なオゾンガス生成装置を提供する。
【解決手段】オゾンガス生成装置７３は、オゾンガスを生成し当該オゾンガスを含むガスを送出するオゾナイザ１０と、オゾナイザ１０からのガスに含まれるオゾンガスを分離濃縮して得られる濃縮オゾンガスを送出するオゾンガス濃縮部３０と、オゾンガス濃縮部３０から排出されるオゾンの総量に基づいてオゾナイザ１０におけるオゾンガスの生成量を制御するオゾナイザ出力制御部１１と、を備えたことを特徴とする。
【選択図】図３

Description

本発明は、特に、高濃度のオゾンガス生成に利用されるオゾンガス生成装置に関するものである。

従来、このような分野の技術として、下記特許文献１に記載のオゾンガス生成装置が知られている。この装置は、オゾナイザで生成されたオゾンガスを冷却してオゾンを液化させ、液体オゾンと非凝縮気体とに分離する。そして、液体オゾンが液封配管に貯留されると共に、この液封配管によって液体オゾンが気化器に送り込まれる。気化器では、液体オゾンが再び気化されて濃縮オゾンガスが発生する。液封配管に貯留される液体オゾンの液位は、オゾンの分解が発生した場合の装置損傷の可能性を低減すべく、規定以上としないことが必要であるので、オゾナイザの放電調整や原料ガスの流量調整によって液位の調整を行う旨が開示されている。

特開２００７−１９７２９９号公報

ここで、このオゾンガス生成装置において、濃縮オゾンガスの要求量が変化した場合、これに応じて濃縮オゾンガスの生成量を変化させる場合を考える。濃縮オゾンガスの生成量を増加させる場合には、例えば、気化器における液体オゾンの気化量を増加させる操作を行うこととなる。これに伴い、液封配管に貯留される液体オゾンが消費され液位が低下すれば、前述の液位の調整機能によって、オゾナイザの放電調整や原料ガスの液量調整などが行われ、液位が回復することになる。

ところが、例えば、気化器における液体オゾンの気化量を大きく変化させた場合には、液封配管内の液位の調整機能が間に合わず、液封配管内の液体オゾンが一時的に不足したり過剰になったりする場合もある。このような液体オゾンの過不足を吸収するために液封配管の容量を大きくすることも考えられる。しかしながら、オゾン分解が発生した際の機器破損を抑制する観点からは、装置内に保有されるオゾンの量は可能な限り小さくしておくことが必要であり、液封配管の容量を大きくすることは好ましくない。従って、結局のところ、液体オゾンの気化量を大きく変化させるといった運用は困難であり、濃縮オゾンガスの要求量の変動に応じて、柔軟に濃縮オゾンガスの供給量を変動させることは困難であった。

そこで、本発明は、要求量の変動に応じて、濃縮オゾンガスの供給量を柔軟に変動させることが可能なオゾンガス生成装置を提供することを目的とする。

本発明のオゾンガス生成装置は、オゾンガスを生成し当該オゾンガスを含むガスを送出するオゾナイザと、オゾナイザからのガスに含まれるオゾンガスを分離濃縮し、得られる濃縮オゾンガスを送出するオゾンガス濃縮部と、オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量に基づいてオゾナイザにおけるオゾンガスの生成量を制御するオゾナイザ制御部と、を備えたことを特徴とする。

このオゾンガス生成装置によれば、オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量に基づいてオゾナイザにおけるオゾンガスの生成量が制御される。従って、要求量の変動に対応して濃縮オゾンガスの送出量を変動させ、オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量が変動すれば、オゾナイザによるオゾンガスの生成量が素早く変動し、オゾナイザからオゾンガス濃縮部に供給されるガスも素早く追従し変動する。従って、オゾンガス濃縮部内に貯留されているオゾンの消費量が変動したとしても、オゾナイザからのガスの供給量の追従により、オゾンガス濃縮部内のオゾン量の変動を素早く吸収することができる。従って、このオゾンガス生成装置では、要求量の変動に応じて、濃縮オゾンガスの供給量を柔軟に変動させることが可能となる。

また、オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量は、オゾンガス濃縮部で得られた濃縮オゾンガスのうち当該濃縮オゾンガスを利用する後段の装置に供給される供給オゾンガスに含まれるオゾン量と、オゾンガス濃縮部から不要物として排出される不要排出物に含まれるオゾン量と、を含むこととしてもよい。

また、不要排出物に含まれるオゾン量は、オゾンガス濃縮部で得られた濃縮オゾンガスのうち後段の装置に供給される前に余剰分として廃棄される余剰オゾンガスに含まれるオゾン量と、オゾンガス濃縮部で濃縮オゾンガスから分離されて発生する分離排出ガスに含まれるオゾン量と、を含むこととしてもよい。

オゾン濃縮部内のオゾンは、後段の装置に供給される供給オゾンガスのみならず、余剰オゾンガスや分離排出ガスに含まれるオゾンの排出によっても失われる。このような余剰オゾンガスや分離排出ガスに含まれるオゾン量をも考慮し算入することで、オゾナイザにおけるオゾンガスの生成量の正確な制御が可能となる。

また、本発明のオゾンガス生成装置は、供給オゾンガスの流量を検知する供給オゾンガス流量検知手段と、供給オゾンガスのオゾン濃度を検知する供給オゾンガス濃度検知手段と、余剰オゾンガスの流量を検知する余剰オゾンガス流量検知手段と、余剰オゾンガスのオゾン濃度を検知する余剰オゾンガス濃度検知手段と、分離排出ガスの流量を検知する分離排出ガス流量検知手段と、分離排出ガスのオゾン濃度を検知する分離排出ガス濃度検知手段と、を備え、オゾナイザ制御部は、供給オゾンガス流量検知手段による検知値及び供給オゾンガス濃度検知手段による検知値に基づいて得られる供給オゾンガス中のオゾン量と、 余剰オゾンガス流量検知手段による検知値及び余剰オゾンガス濃度検知手段による検知値に基づいて得られる余剰オゾンガス中のオゾン量と、分離排出ガス流量検知手段による検知値及び分離排出ガス濃度検知手段による検知値に基づいて得られる分離排出ガス中のオゾン量と、に基づいて、オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量を算出することとしてもよい。

この構成によれば、供給オゾンガスに含まれるオゾン量、余剰オゾンガスに含まれるオゾン量、及び分離排出ガスに含まれるオゾン量は、各々の流量及びオゾン濃度に基づいて算出され、オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量を算出することができる。

また、オゾンガス濃縮部は、濃縮オゾンガスを水に溶解させてオゾン水を得るオゾンガス溶解部に濃縮オゾンガスを供給しており、オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量は、オゾンガス溶解部から排出されるオゾン水に含まれるオゾン量と、濃縮オゾンガスのうちオゾンガス溶解部において水に未溶解でオゾン溶解部から排出される未溶解ガスに含まれるオゾン量と、濃縮オゾンガスのうちオゾンガス溶解部に供給される前に余剰分として廃棄される余剰オゾンガスに含まれるオゾン量と、オゾンガス濃縮部で濃縮オゾンガスから分離されて発生する分離排出ガスに含まれるオゾン量と、を含むこととしてもよい。

この場合、オゾン濃縮部内のオゾンは、オゾン水のみならず、未溶解ガスや余剰オゾンガスや分離排出ガスに含まれるオゾンの排出によっても失われる。このような未溶解ガスや余剰オゾンガスや分離排出ガスに含まれるオゾン量をも考慮し算入することで、オゾナイザにおけるオゾンガスの生成量の正確な制御が可能となる。

また、本発明のオゾンガス生成装置は、オゾン水の流量を検知するオゾン水流量検知手段と、オゾン水のオゾン濃度を検知するオゾン水濃度検知手段と、未溶解ガスの流量を検知する未溶解ガス流量検知手段と、未溶解ガスのオゾン濃度を検知する未溶解ガス濃度検知手段と、余剰オゾンガスの流量を検知する余剰オゾンガス流量検知手段と、余剰オゾンガスのオゾン濃度を検知する余剰オゾンガス濃度検知手段と、分離排出ガスの流量を検知する分離排出ガス流量検知手段と、分離排出ガスのオゾン濃度を検知する分離排出ガス濃度検知手段と、を備え、オゾナイザ制御部は、オゾン水流量検知手段による検知値及びオゾン水濃度検知手段による検知値に基づいて得られるオゾン水中のオゾン量と、未溶解ガス流量検知手段による検知値及び未溶解ガス濃度検知手段による検知値に基づいて得られる未溶解ガス中のオゾン量と、余剰オゾンガス流量検知手段による検知値及び余剰オゾンガス濃度検知手段による検知値に基づいて得られる余剰オゾンガス中のオゾン量と、分離排出ガス流量検知手段による検知値及び分離排出ガス濃度検知手段による検知値に基づいて得られる分離排出ガス中のオゾン量と、に基づいて、オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量を算出することとしてもよい。

この構成によれば、オゾン水に含まれるオゾン量、未溶解ガスに含まれるオゾン量、余剰オゾンガスに含まれるオゾン量、及び分離排出ガスに含まれるオゾン量は、各々の流量及びオゾン濃度に基づいて算出され、オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量を算出することができる。

また、具体的には、オゾンガス濃縮部は、オゾナイザからのガスを冷却し当該ガスに含まれるオゾンガスを液化するガス冷却部と、ガス冷却部で液化された液体オゾンを貯留すると共に、ガス冷却部を気体で通過した非凝縮ガスを分離除去する気液分離部と、気液分離部からの液体オゾンを気化して濃縮オゾンガスを生成するオゾン気化部と、を備え、分離排出ガスに含まれるオゾン量には、気液分離部で分離除去された非凝縮ガスに含まれるオゾン量が含まれることとしてもよい。

また、オゾナイザ制御部は、オゾナイザにおけるオゾンガスの生成量が、オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量と等しくなるように、オゾナイザの出力を制御することとしてもよい。このような構成によれば、オゾンガス濃縮部内に貯留されるオゾンの量の変動を小さく抑えることができる。

本発明のオゾンガス生成装置によれば、要求量の変動に応じて、濃縮オゾンガスの供給量を柔軟に変動させることができる。

本発明のオゾンガス生成装置の第１実施形態を示すブロック図である。 図１におけるオゾンガス生成装置の濃縮部を詳細に示すブロック図である。 図１におけるオゾンガス生成装置の要部を詳細に示すブロック図である。 本発明のオゾンガス生成装置の第２実施形態における要部を詳細に示すブロック図である。

以下、図面を参照しつつ本発明に係るオゾンガス生成装置の好適な実施形態について詳細に説明する。

（第１実施形態）
図１に示すように、本実施形態に係るオゾンガス生成装置７３は、電子部品洗浄装置１に適用される。電子部品洗浄装置１は、オゾンガス生成装置７３を用いて高濃度オゾンガスを生成し、この高濃度のオゾンガスから生成した高濃度のオゾン水を半導体ウエハ、液晶、太陽電池、有機EL、プリント基板などの電子部品の表面に向けて噴射して洗浄する装置である。電子部品洗浄装置１のオゾン水生成装置７１は、濃縮オゾンガスを生成するオゾンガス生成装置７３と、このオゾンガスを超純水に溶解させて高濃度オゾン水を生成する溶解部５０と、を備えている。そして、電子部品洗浄装置１は、このオゾン水生成装置７１と、オゾン水生成装置７１で得られた高濃度オゾン水で電子部品の表面を洗浄する洗浄部７０と、を備えている。

オゾンガス生成装置７３は、オゾンガスを発生させるオゾナイザ１０と、オゾナイザ１０で発生したオゾンガスを濃縮する濃縮部３０とを備えている。更に、オゾンガス生成装置７３は、酸素タンク３と、窒素タンク５とを備えている。オゾナイザ１０には、酸素タンク３からラインＬ１を通じて酸素が供給される。また、ラインＬ１には、窒素タンク５からの窒素ガス供給ラインが合流しており、酸素ガスに微量の窒素ガスが混入されてオゾナイザ１０に導入される。オゾナイザ１０は、酸素ガスを原料として放電方式によりオゾンガスを生成する。このオゾナイザ１０では、１０vol％程度の比較的低濃度のオゾンガス（約９０vol％の酸素ガスと約１０vol％のオゾンガスとの混合気体）が生成する。また、原料の酸素ガスに微量混入された窒素ガスに起因して、オゾナイザ１０で生成されたオゾンガス（以下、「非濃縮オゾンガス」という）には微量の窒素酸化物（ＮＯｘ）ガスが含まれる。オゾナイザ１０から送出される非濃縮オゾンガスは、ラインＬ２を通じて濃縮部３０に導入される。

濃縮部３０は、オゾナイザ１０で生成される非濃縮オゾンガスを濃縮し、ほぼ１００vol％の高濃度のオゾンガスを生成するものである。図２にも示すように、濃縮部３０は、真空断熱チャンバ３１内に設けられたＮＯｘ除去部３２と、ガス冷却部３３と、分離タンク３４と、気化器３５と、熱交換部３６と、を備えている。チャンバ３１は、排気ポンプ３７によって真空引きされる。

ラインＬ２からの非濃縮オゾンガスは、濃縮部３０のＮＯｘ除去部３２に導入される。ＮＯｘ除去部３２は、導入された非濃縮オゾンガスを、ＮＯｘの凝固点以下にまで冷却して、ＮＯｘを固化させて捕捉し、非濃縮オゾンガスから分離除去する。ＮＯｘよりも凝固点が低い酸素及びオゾンは、気体の状態でＮＯｘ除去部３２を通過し、ラインＬ３１を通じてガス冷却部３３に導入される。一方、ＮＯｘ除去部３２で捕捉されたＮＯｘは、ＮＯｘ除去部３２の清掃運転時に昇温されて再び気化し、パージガス（例えば、酸素、窒素または非濃縮オゾンガスなど）に随伴してラインＬ２１を通じ、排ガスラインＬ２０に排出される。なお、ラインＬ３１とラインＬ２１の流路の切り替えは、運転状態に合わせて適宜に実行される。

ガス冷却部３３では、ＮＯｘ除去後の非濃縮オゾンガスを、オゾンの沸点以下にまで冷却して、オゾンを液化させる。この液体オゾンは、ラインＬ３２を通じて分離タンク３４に導入され、当該分離タンク３４の下部に溜まる。一方、オゾンよりも沸点が低い酸素等は、気体の状態でガス冷却部３３及びラインＬ３２を通過し、分離タンク３４の上部に溜まる。分離タンク３４上部に溜まる気体は、主に酸素であり、ラインＬ３３を通じて分離タンク３４外に送出される。

前述のとおり、ＮＯｘ除去部３２とガス冷却部３３においては、非濃縮オゾンガスの冷却のための低熱源が必要である。この濃縮部３０では、極低温の低熱源としてクライオポンプ３８を備えている。クライオポンプ３８のクライオヘッド３８ａは、チャンバ３１内部に挿入されており、クライオヘッド３８ａとＮＯｘ除去部３２とが伝熱銅板３９ａで接続されている。また、クライオヘッド３８ａとガス冷却部３３とが伝熱銅板３９ｂで接続されている。この構成により、ＮＯｘ除去部３２とガス冷却部３３とを、極低温に冷却することが可能となり、前述のＮＯｘ除去及びオゾン液化が実現される。

分離タンク３４の底部には、Ｕ字管４１の一端が接続されている。このＵ字管４１の他端は、気化器３５の底部に接続されている。そして、分離タンク３４内に溜まった液体オゾンは、Ｕ字管４１内にも充填される。Ｕ字管４１は、分離タンク３４内の液体オゾンを気化器３５に導くためのものであると共に、当該液体オゾンによって分離タンク３４上部に溜まる酸素ガスと気化器３５側とを液封するものである。

このＵ字管４１内には、毛細管力を発現し、Ｕ字管４１内の液体オゾンを気化器３５内に導く充填材４１ａが充填されている。ここでは、充填材４１ａは金網状のものが用いられ、毛細管力を発現すべく密に構成されていると共に、気化器３５の底部の入口３５ａを通して気化器３５内に進入する構成とされている。この構成により、Ｕ字管４１内の液体オゾンは、入口３５ａを通じて気化器３５内に徐々に導入されていく。なお、この充填材４１ａとしては、金網状の充填材に限定されるものではなく、例えば密に配置される細い金属材料やガラス繊維、例えば多数配置される細かいシリカゲルやポーラスシリカ等であっても良く、要は、毛細管力を発現する充填材であればよい。

気化器３５は、Ｕ字管４１からの液体オゾンを気化するためのもので、円筒状の胴部を有し、下部が下細りの擂り鉢状に閉じられて下端に入口３５ａが設けられていると共に、上端にオゾンガス出口３５ｂが設けられている。この気化器３５の入口３５ａは、分離タンク３４における液体オゾンの液面以上の高さに位置する。この入口３５ａを通して内部に進入する金網状の充填材４１ａは、液体オゾンを毛細管力により気化器３５内に送り込むべく、当該気化器３５の底部内面に沿って広がるように配置されている。

気化器３５内部に進入した充填材４１ａの上方には、加熱用のヒータ３５ｃが設けられている。ヒータ３５ｃは、気化器３５の底部に供される液体オゾンを加熱して気化させる。前述のとおり、気化器３５内には、酸素が分離除去された液体オゾンが導入されるので、気化器３５内で気化されるオゾンは、ほぼ１００vol％の濃度である。また、気化器３５には、ラインＬ１２を介して、酸素タンク３からの酸素が希釈用酸素ガスとして導入される。液体オゾンの気化で得られたほぼ濃度１００vol％のオゾンは、ラインＬ１２からの希釈用酸素ガスによって気化器３５上部で適宜希釈され、オゾンガス出口３５ｂ及びラインＬ３を通じて、濃縮オゾンガスとして送出される。このラインＬ３の濃縮オゾンガスは、溶解部５０に導入される。また、この濃縮オゾンガスの一部の余剰分は、ラインＬ３から分岐したラインＬ２５を通じて排ガスラインＬ２０に排出される。また、ラインＬ３には、酸素タンク３からのラインＬ１３も合流しており、ラインＬ３の濃縮オゾンガスは、ラインＬ１３からの酸素ガスによっても必要に応じて希釈されて、溶解部５０に導入される。なお、本実施形態では、気化器３５で得られたオゾンをラインＬ１２からの希釈用酸素ガスで主体的に希釈するため、ラインＬ１３を省略することも可能である。

なお、ラインＬ１２は、気化器３５よりも上流側で熱交換部３６を通過している。熱交換部３６では、分離タンク３４からラインＬ３３を通じて排出される排酸素ガスとラインＬ１２の希釈用酸素ガスとの熱交換が行われる。これにより、希釈用酸素ガスは、熱交換部３６で冷却され温度調整された後に気化器３５内に導入される。また排酸素ガスは、熱交換部３６から、ラインＬ２３を通じて排ガスラインＬ２０に排出される。

図１に示すように、溶解部５０は、ラインＬ３から導入される濃縮オゾンガスとラインＬ１１から導入される超純水とを接触させる溶解モジュールを備えている。溶解モジュールとは、高分子膜、エジェクタ、マイクロリアクタなどオゾンガスを水に溶解させる装置をいう。溶解モジュールにおいては、超純水に濃縮オゾンガスが溶解し、高濃度のオゾン水が生成される。なお、超純水に溶解されなかった余剰の濃縮オゾンガスは、ガスラインＬ２７を通じて排ガスラインＬ２０に排出される。一方、オゾン水は、ラインＬ４を通じて洗浄部７０に導入される。

洗浄部７０は、ラインＬ４から導入したオゾン水を、ノズルから半導体ウエハ、液晶、太陽電池、有機EL、プリント基板などの電子部品の表面に向けて噴射する。このようなオゾン水の噴射によって、電子部品の表面に形成されたレジストが洗浄除去される。すなわち、洗浄部７０は、電子部品のレジスト除去の用途で用いられる。

なお、前述のように、電子部品洗浄装置１の各部で発生する不要なガス（ラインＬ２１の排ＮＯｘガス、ラインＬ２３の排酸素ガス、ラインＬ２５の排オゾンガス、及びＬ２７の排オゾンガス）は、すべて合流して排ガスラインＬ２０を通過する。そして、このラインＬ２０の不要ガスは、触媒分解装置７と排ガス冷却器８とを通過し、排気ポンプ９によって系外に排出される。触媒分解装置７は、不要ガスを例えば活性炭などの触媒と接触させることにより、不要ガス中のオゾンガスを比較的無害な酸素ガスに分解する。排ガス冷却器８は、不要ガスを大気に排出する前に当該不要ガスを常温まで冷却する。

この種の電子部品洗浄装置１においては、洗浄部７０における洗浄条件を自在に変更可能とすることが求められる。すなわち、洗浄部７０におけるオゾンの使用量には変動があり、この使用量変動に対応して、溶解部５０におけるオゾン使用量が変動し、オゾンガス生成装置７３から供給される濃縮オゾンガス量も変動する。そこで、オゾンガス生成装置７３では、溶解部５０のオゾン使用量が変動した場合、それに追従して、気化器３５におけるヒータ３５ｃの加熱出力を変化させて、オゾンの気化量を追従させることとしている。更に、気化器３５におけるオゾンの気化量が変動すれば、分離タンク３４の液体オゾンが消費又は増加され当該液体オゾンの液面高さが変動する。そこで、分離タンク３４に液体オゾンの液面高さを測定する液面センサを設け、分離タンク３４における液体オゾンの液面高さに基づいて、オゾナイザ１０の出力が調整され、当該液面高さを一定に保つようにしている。

ところが、オゾン使用量の変動が大きい場合には、オゾナイザ１０の出力調整が間に合わず、気化器３５内の濃縮オゾンガス又は分離タンク３４内の液体オゾンが、一時的に不足したり過剰になったりする。このように、濃縮部３０内の濃縮オゾンガスや液体オゾンが一時的に不足すれば、濃縮部３０から溶解部５０へのオゾンガス供給が一時的に途切れてしまう。また、濃縮部３０内の濃縮オゾンガスや液体オゾンが一時的に過剰になれば、ラインＬ２５を通じて廃棄される排オゾンガスが多くなり、無駄が多い。このようなオゾン使用量の変動に伴う濃縮オゾンガスや液体オゾンの過不足を解消するためには、気化器３５又は分離タンク３４の容量を大きくすることも考えられる。しかしながら、オゾンの連続的な自己分解反応を抑制する観点からは、濃縮部３０内に保有されるオゾンの量は可能な限り小さくしておくことが必要であり、気化器３５又は分離タンク３４の容量を大きくすることは好ましくない。

そこで、このオゾンガス生成装置７３においては、濃縮部３０から排出されているオゾンの総量に基づいて、オゾナイザ１０の出力を直接制御する制御手段を備えている。なお、この場合のオゾンの総量とは、オゾンの総質量であり、例えば「グラム」の単位で表される。また同様に、以下の説明で「オゾン量」というときには、オゾンの質量を意味するものとする。

具体的には、図３に示すように、オゾンガス生成装置７３は、オゾナイザの出力を制御するオゾナイザ出力制御部１１を備えている。また、オゾンガス生成装置７３は、ラインＬ２５の分岐点よりも下流側において、ラインＬ３上に設けられたオゾン濃度計（供給オゾンガス濃度検知手段）Ｎ３及び流量制御装置（供給オゾンガス流量検知手段）Ｒ３を備えている。流量制御装置Ｒ３は、ラインＬ３を通じて溶解部５０に供給する濃縮オゾンガス（以下「供給オゾンガス」という）の流量を制御しており、制御目標として設定された流量設定値を電気信号としてオゾナイザ出力制御部１１に送信する。オゾン濃度計Ｎ３は、ラインＬ３の供給オゾンガスのオゾン濃度を測定し電気信号としてオゾナイザ出力制御部１１に送信する。

また、オゾンガス生成装置７３は、ラインＬ２５上に設けられたオゾン濃度計（余剰オゾンガス濃度検知手段）Ｎ２５及び流量計（余剰オゾンガス流量検知手段）Ｒ２５を備えている。前述のとおり、ラインＬ２５は、濃縮部３０で生成された濃縮オゾンガスのうち、溶解部５０に送られる前に余剰分として廃棄される濃縮オゾンガス（以下「余剰オゾンガス」という）を流通させる。流量計Ｒ２５は、ラインＬ２５における余剰オゾンガスの流量を測定し電気信号としてオゾナイザ出力制御部１１に送信する。オゾン濃度計Ｎ２５は、ラインＬ２５の余剰オゾンガスのオゾン濃度を測定し電気信号としてオゾナイザ出力制御部１１に送信する。また、このラインＬ２５における余剰オゾンガスの圧力は、ラインＬ２５上に設けられた圧力制御部Ｐ２５で制御されている。

また、オゾンガス生成装置７３は、ラインＬ２３上に設けられたオゾン濃度計（分離排出ガス濃度検知手段）Ｎ２３及び流量計（分離排出ガス流量検知手段）Ｒ２３を備えている。前述のとおり、濃縮部３０では、ガス冷却部３３で凝縮しなかった酸素等のガス（非凝縮ガス）が、分離タンク（気液分離部）３４で分離除去され、ラインＬ２３を通じて不要なガス（以下「分離排出ガス」という）として排出される。流量計Ｒ２３は、ラインＬ２３における分離排出ガスの流量を測定し電気信号としてオゾナイザ出力制御部１１に送信する。オゾン濃度計Ｎ２３は、ラインＬ２３の分離排出ガスのオゾン濃度を測定し電気信号としてオゾナイザ出力制御部１１に送信する。また、このラインＬ２３における分離排出ガスの圧力は、ラインＬ２３上に設けられた圧力制御部Ｐ２３で制御されている。

なお、上記のオゾン濃度計Ｎ３，Ｎ２３，Ｎ２５で測定されるオゾン濃度は、例えば、g/Nm³（２５℃、１atmにおけるg/m³）等の単位で表される。また、流量制御装置Ｒ３の流量設定値、及び流量計Ｒ２３，Ｒ２５で測定される流量は、例えば、L/min（０℃、１atmにおける１分間あたりの流量をリットルで表した単位）等の単位で表される。

オゾナイザ出力制御部１１は、オゾン濃度計Ｎ３の濃度測定値と流量制御装置Ｒ３の流量設定値との乗算に基づいて、供給オゾンガスに含まれるオゾン量を算出することができる。また、オゾナイザ出力制御部１１は、オゾン濃度計Ｎ２５の濃度測定値と流量計Ｒ２５の流量測定値との乗算に基づいて、余剰オゾンガスに含まれるオゾン量を算出することができる。更に、オゾナイザ出力制御部１１は、オゾン濃度計Ｎ２３の濃度測定値と流量計Ｒ２３の流量測定値との乗算に基づいて、分離排出ガスに含まれるオゾン量を算出することができる。そして、オゾナイザ出力制御部１１は、供給オゾンガス、余剰オゾンガス、及び分離排出ガスにそれぞれに含まれるオゾン量の合計を算出することで、濃縮部３０から排出されるオゾンの総量を検知することができる。このように、溶解部５０で使用される供給オゾンガス中のオゾン量だけでなく、不要排出物（余剰オゾンガス及び分離排出ガス）中のオゾン量を算入することで、濃縮部３０から排出されるオゾンの総量を正確に算出することができる。

そして、オゾナイザ出力制御部１１は、オゾナイザ１０で単位時間当たりに生成されるオゾン量が、濃縮部３０から単位時間当たりに排出されるオゾンの総量と等しくなるように、オゾナイザ１０の放電の電圧を制御する。ここで、オゾナイザ１０の放電電圧を大きくすれば、オゾナイザ１０で生成される単位時間当たりのオゾン量が増加し、オゾナイザ１０の放電電圧を小さくすれば、オゾナイザ１０で生成される単位時間当たりのオゾン量が減少する。このような制御により、オゾナイザ１０で生成される単位時間当たりのオゾン量が、濃縮部３０から単位時間当たりに排出されるオゾンの総量と等しくなるようにオゾナイザ１０の放電電圧が調整され、濃縮部３０におけるオゾン量の収支が、ほぼプラスマイナスゼロとされる。なお、オゾナイザ１０の放電電圧の制御によれば、酸素タンク３からの酸素ガスの流量を変更することなく、オゾンの生成量を調整することができる。

このように、オゾナイザ出力制御部１１は、濃縮部３０から単位時間当たりに排出されるオゾンの総量に基づいて、直接的にオゾナイザ１０を制御する。これにより、例えば、溶解部５０で単位時間当たりのオゾンの使用量が変動したとしても、この変動に応じて、直接的にオゾナイザ１０が制御され濃縮部３０に供給されるオゾン量が素早く追従される。従って、溶解部５０におけるオゾン使用量がある程度大きく変動した場合にも、濃縮部３０内（主に、分離タンク３４や気化器３５）に蓄積されているオゾンには過不足が生じ難い。よって、このオゾンガス生成装置７３によれば、溶解部５０におけるオゾン使用量のある程度大きい変動に対しても、濃縮部３０からのオゾン供給量を素早く追従させて柔軟に変動させることができる。

なお、ここでは、ラインＬ２３，Ｌ２５上に、それぞれ、オゾン濃度計Ｎ２３，Ｎ２５及び流量計Ｒ２３，Ｒ２５を設けているが、この構成に代えて、ラインＬ２３，Ｌ２５の合流点の直ぐ下流の位置に、オゾン濃度計及び流量計を１つずつ設けてもよい。このようなオゾン濃度計及び流量計の測定値に基づいて、分離排出ガスに含まれるオゾン量と余剰オゾンガスに含まれるオゾン量との合計のオゾン量を検知することができる。そして、この場合、オゾン濃度計と流量計との設置個数を少なくすることができるという利点がある。

また、例えば、ラインＬ３の供給オゾンガスの濃度とラインＬ２５の余剰オゾンガス濃度とは、ほぼ同じであると考えられる。従って、オゾン濃度計Ｎ３，Ｎ２５の何れか一方のみを設置し、その一方のオゾン濃度計に供給オゾンガス濃度検知手段の機能と余剰オゾンガス濃度検知装置の機能とを併せ持たせてもよい。また、例えば、流量計Ｒ２５の設置に代えて、ラインＬ３上におけるラインＬ２５との分岐点の直ぐ上流側に流量計を設置し、当該流量計による流量測定値と流量制御装置Ｒ３の流量設定値との差分から余剰オゾンガスの流量を求めてもよい。すなわち、要するに、各ラインＬ３，Ｌ２３，Ｌ２５の流量検知手段又はオゾン濃度検知手段は、当該ラインにおける流量又はオゾン濃度を検知できればよく、必ずしも流量計やオゾン濃度計の当該ライン上への設置を必要とするものではない。

（第２実施形態）

続いて、図４を参照しながら本発明に係るオゾンガス生成装置の第２実施形態について説明する。図４に示すように、オゾンガス生成装置１７３は、オゾナイザの出力を制御するオゾナイザ出力制御部１１１を備えている。また、オゾンガス生成装置１７３は、ラインＬ１１上に設けられた流量制御装置（オゾン水流量検知手段）Ｒ１１及びラインＬ４上に設けられたオゾン濃度計（オゾン水濃度検知手段）Ｎ４を備えている。流量制御装置Ｒ１１は、ラインＬ１１で溶解部５０に供給する超純水の流量を制御しており、制御目標として設定された流量設定値を電気信号としてオゾナイザ出力制御部１１１に送信する。オゾン濃度計Ｎ４は、ラインＬ４で洗浄部７０に供給されるオゾン水のオゾン濃度を測定し電気信号としてオゾナイザ出力制御部１１１に送信する。

更に、オゾンガス生成装置１７３は、ラインＬ２７上に設けられたオゾン濃度計（未溶解ガス流量検知手段）Ｎ２７及び流量計（未溶解ガス流量検知手段）Ｒ２７を備えている。前述のとおり、ラインＬ２７は、濃縮部３０からの供給オゾンガスのうち、溶解部５０で超純水に溶解しきれずに溶解部５０から排出されるガス（以下「未溶解オゾンガス」という）を流通させる。流量計Ｒ２７は、ラインＬ２７における未溶解オゾンガスの流量を測定し電気信号としてオゾナイザ出力制御部１１１に送信する。オゾン濃度計Ｎ２７は、ラインＬ２７の未溶解オゾンガスのオゾン濃度を測定し電気信号としてオゾナイザ出力制御部１１１に送信する。また、このラインＬ２７における未溶解オゾンガスの圧力は、ラインＬ２７上に設けられた圧力計Ｐ２７ａで測定されている。また、ラインＬ２７における未溶解オゾンガスの圧力は、調整バルブＰ２７ｂで調整される。

なお、上記のオゾン濃度計Ｎ４で測定されるオゾン濃度は、例えば、mg/L、ppm等の単位で表される。また、流量制御装置Ｒ１１の流量設定値は、例えば、L/min等の単位で表される。また、上記のオゾン濃度計Ｎ２７で測定されるオゾン濃度は、例えば、g/Nm³等の単位で表される。また、流量計Ｒ２７で測定される流量は、例えば、SLM（０℃、１atmにおける１分間あたりの流量をリットルで表した単位）等の単位で表される。

オゾナイザ出力制御部１１１は、オゾン濃度計Ｎ４の濃度測定値と流量制御装置Ｒ１１の流量設定値との乗算に基づいて、ラインＬ４のオゾン水に含まれるオゾン量を算出することができる。なお、ラインＬ４におけるオゾン水の流量は、ラインＬ１１における超純水の流量に等しい。また、オゾン水は、オゾンガスよりも分解する速度が速いため、オゾン水中におけるより正確なオゾン量を算出するために、オゾン濃度計Ｎ４は、溶解部５０の直近に取り付けることが好ましい。

ここで、オゾン溶解時に分解するオゾン量を考慮することによりさらに精度良く制御を行うことができる。具体的には、オゾンガスの分圧に応じて分解するオゾン量を予め実験等で測定し、オゾンガスの分圧に応じた係数を用意する。その係数をオゾン濃度計Ｎ４の値に乗じることより、溶解時に分解するオゾン量を考慮することができる。また、オゾナイザ出力制御部１１１は、オゾン濃度計Ｎ２７の濃度測定値と流量計Ｒ２７の流量測定値との乗算に基づいて、未溶解オゾンガスに含まれるオゾン量を算出することができる。また、オゾナイザ出力制御部１１１は、オゾン濃度計Ｎ２５の濃度測定値と流量計Ｒ２５の流量測定値との乗算に基づいて、余剰オゾンガスに含まれるオゾン量を算出することができる。更に、オゾナイザ出力制御部１１は、オゾン濃度計Ｎ２３の濃度測定値と流量計Ｒ２３の流量測定値との乗算に基づいて、分離排出ガスに含まれるオゾン量を算出することができる。

そして、オゾナイザ出力制御部１１１は、オゾン水、未溶解オゾンガス、余剰オゾンガス、及び分離排出ガスにそれぞれに含まれるオゾン量の合計を算出することで、濃縮部３０から排出されるオゾンの総量を検知することができる。このように、溶解部５０から供給されるオゾン水中のオゾン量だけでなく、未溶解オゾンガス、余剰オゾンガス及び分離排出ガス中のオゾン量を算入することで、濃縮部３０から排出されるオゾンの総量を正確に算出することができる。

そして、オゾナイザ出力制御部１１１は、オゾナイザ１０で単位時間当たりに生成されるオゾン量が、濃縮部３０から単位時間当たりに排出されるオゾンの総量と等しくなるように、オゾナイザ１０の放電の電圧を制御する。ここで、オゾナイザ１０の放電電圧を大きくすれば、オゾナイザ１０で生成される単位時間当たりのオゾン量が増加し、オゾナイザ１０の放電電圧を小さくすれば、オゾナイザ１０で生成される単位時間当たりのオゾン量が減少する。このような制御により、オゾナイザ１０で生成される単位時間当たりのオゾン量が、濃縮部３０から単位時間当たりに排出されるオゾンの総量と等しくなるようにオゾナイザ１０の放電電圧が調整され、濃縮部３０におけるオゾン量の収支が、ほぼプラスマイナスゼロとされる。なお、オゾナイザ１０の放電電圧の制御によれば、酸素タンク３からの酸素ガスの流量を変更することなく、オゾンの生成量を調整することができる。

このように、オゾナイザ出力制御部１１１は、濃縮部３０から単位時間当たりに排出されるオゾンの総量に基づいて、直接的にオゾナイザ１０を制御する。これにより、例えば、洗浄部７０及び溶解部５０で単位時間当たりのオゾンの使用量が変動したとしても、この変動に応じて、直接的にオゾナイザ１０が制御され濃縮部３０に供給されるオゾン量が素早く追従される。従って、溶解部５０におけるオゾン使用量がある程度大きく変動した場合にも、濃縮部３０内（主に、分離タンク３４や気化器３５）に蓄積されているオゾンには過不足が生じ難い。よって、このオゾンガス生成装置１７３によれば、溶解部５０におけるオゾン使用量のある程度大きい変動に対しても、濃縮部３０からのオゾン供給量を素早く追従させて柔軟に変動させることができる。本実施形態では、溶解部が１つの場合について説明したが、溶解部を複数備える場合にも用いることができる。その場合、ある溶解部における溶解量が変動した際に、他の溶解部への影響を小さくすることができるため、特に好適である。

なお、ここでは、ラインＬ２３，Ｌ２５，Ｌ２７に、それぞれ、オゾン濃度計Ｎ２３，Ｎ２５，Ｎ２７及び流量計Ｒ２３，Ｒ２５，Ｒ２７を設けているが、この構成に代えて、触媒分解装置７よりも上流側におけるラインＬ２０上に、オゾン濃度計及び流量計を１つずつ設けてもよい。このようなオゾン濃度計及び流量計の測定値に基づいて、分離排出ガスに含まれるオゾン量と余剰オゾンガスに含まれるオゾン量と未溶解オゾンガスに含まれるオゾン量との合計のオゾン量を検知することができる。そして、この場合、オゾン濃度計と流量計との設置個数を少なくすることができるという利点がある。要するに、各ラインＬ４，Ｌ２３，Ｌ２５，Ｌ２７の流量検知手段又はオゾン濃度検知手段は、当該ラインにおける流量又はオゾン濃度を検知できればよく、必ずしも流量計やオゾン濃度計の当該ライン上への設置を必要とするものではない。

なお、この第２実施形態において、前述の第１実施形態と同一又は同等の構成要素には同一の符号を付して重複する説明を省略する。

本発明は、上述の第１及び第２実施形態に限定されるものではない。例えば、オゾンガスを濃縮する濃縮部としては、実施形態のような液化方式には限られず、吸着方式の濃縮部であってもよい。

１０…オゾナイザ、１１…オゾナイザ出力制御部（オゾナイザ制御部）、３０…オゾンガス濃縮部、７３，１７３…オゾンガス生成装置、Ｌ３…供給オゾンガス用ライン、Ｌ４…オゾン水用ライン、Ｌ２５…余剰オゾンガス用ライン、Ｌ２３…分離排出ガス用ライン、Ｌ２７…未溶解ガス用ライン、Ｒ３…流量制御装置（供給オゾンガス流量検知手段）、Ｒ１１…流量制御装置（オゾン水流量検知装置）、Ｒ２３…流量計（分離排出ガス流量検知装置）、Ｒ２５…流量計（余剰オゾンガス流量検知装置）Ｒ２７…流量計（未溶解ガス流量検知装置）、Ｎ３…オゾン濃度計（供給オゾンガス濃度検知手段）、Ｎ４…オゾン濃度計（オゾン水濃度検知装置）、Ｎ２３…オゾン濃度計（分離排出ガス濃度検知装置）、Ｎ２５…オゾン濃度計（余剰オゾンガス濃度検知装置）、Ｎ２７…オゾン濃度計（未溶解ガス濃度検知装置）。

Claims (8)

1. オゾンガスを生成し当該オゾンガスを含むガスを送出するオゾナイザと、
   前記オゾナイザからの前記ガスに含まれる前記オゾンガスを分離濃縮し、得られる濃縮オゾンガスを送出するオゾンガス濃縮部と、
   前記オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量に基づいて前記オゾナイザにおける前記オゾンガスの生成量を制御するオゾナイザ制御部と、
   を備えたことを特徴とするオゾンガス生成装置。
2. 前記オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量は、
   前記オゾンガス濃縮部で得られた前記濃縮オゾンガスのうち当該濃縮オゾンガスを利用する後段の装置に供給される供給オゾンガスに含まれるオゾン量と、
   前記オゾンガス濃縮部から不要物として排出される不要排出物に含まれるオゾン量と、
   を含むことを特徴とする請求項１に記載のオゾンガス生成装置。
3. 前記不要排出物に含まれるオゾン量は、
   前記オゾンガス濃縮部で得られた前記濃縮オゾンガスのうち前記後段の装置に供給される前に余剰分として廃棄される余剰オゾンガスに含まれるオゾン量と、
   前記オゾンガス濃縮部で前記濃縮オゾンガスから分離されて発生する分離排出ガスに含まれるオゾン量と、
   を含むことを特徴とする請求項２に記載のオゾンガス生成装置。
4. 前記供給オゾンガスの流量を検知する供給オゾンガス流量検知手段と、前記供給オゾンガスのオゾン濃度を検知する供給オゾンガス濃度検知手段と、
   前記余剰オゾンガスの流量を検知する余剰オゾンガス流量検知手段と、前記余剰オゾンガスのオゾン濃度を検知する余剰オゾンガス濃度検知手段と、
   前記分離排出ガスの流量を検知する分離排出ガス流量検知手段と、前記分離排出ガスのオゾン濃度を検知する分離排出ガス濃度検知手段と、
   を備え、
   前記オゾナイザ制御部は、
   前記供給オゾンガス流量検知手段による検知値及び前記供給オゾンガス濃度検知手段による検知値に基づいて得られる前記供給オゾンガス中のオゾン量と、
   前記余剰オゾンガス流量検知手段による検知値及び前記余剰オゾンガス濃度検知手段による検知値に基づいて得られる前記余剰オゾンガス中のオゾン量と、
   前記分離排出ガス流量検知手段による検知値及び前記分離排出ガス濃度検知手段による検知値に基づいて得られる前記分離排出ガス中のオゾン量と、
   に基づいて、前記オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量を算出することを特徴とする請求項３に記載のオゾンガス生成装置。
5. 前記オゾンガス濃縮部は、前記濃縮オゾンガスを水に溶解させてオゾン水を得るオゾンガス溶解部に濃縮オゾンガスを供給しており、
   前記オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量は、
   前記オゾンガス溶解部から排出されるオゾン水に含まれるオゾン量と、
   前記濃縮オゾンガスのうち前記オゾンガス溶解部において前記水に未溶解で前記オゾン溶解部から排出される未溶解ガスに含まれるオゾン量と、
   前記濃縮オゾンガスのうち前記オゾンガス溶解部に供給される前に余剰分として廃棄される余剰オゾンガスに含まれるオゾン量と、
   前記オゾンガス濃縮部で前記濃縮オゾンガスから分離されて発生する分離排出ガスに含まれるオゾン量と、
   を含むことを特徴とする請求項１に記載のオゾンガス生成装置。
6. 前記オゾン水の流量を検知するオゾン水流量検知手段と、前記オゾン水のオゾン濃度を検知するオゾン水濃度検知手段と、
   前記未溶解ガスの流量を検知する未溶解ガス流量検知手段と、前記未溶解ガスのオゾン濃度を検知する未溶解ガス濃度検知手段と、
   前記余剰オゾンガスの流量を検知する余剰オゾンガス流量検知手段と、前記余剰オゾンガスのオゾン濃度を検知する余剰オゾンガス濃度検知手段と、
   前記分離排出ガスの流量を検知する分離排出ガス流量検知手段と、前記分離排出ガスのオゾン濃度を検知する分離排出ガス濃度検知手段と、
   を備え、
   前記オゾナイザ制御部は、
   前記オゾン水流量検知手段による検知値及び前記オゾン水濃度検知手段による検知値に基づいて得られる前記オゾン水中のオゾン量と、
   前記未溶解ガス流量検知手段による検知値及び前記未溶解ガス濃度検知手段による検知値に基づいて得られる前記未溶解ガス中のオゾン量と、
   前記余剰オゾンガス流量検知手段による検知値及び前記余剰オゾンガス濃度検知手段による検知値に基づいて得られる前記余剰オゾンガス中のオゾン量と、
   前記分離排出ガス流量検知手段による検知値及び前記分離排出ガス濃度検知手段による検知値に基づいて得られる前記分離排出ガス中のオゾン量と、
   に基づいて、前記オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量を算出することを特徴とする請求項５に記載のオゾンガス生成装置。
7. 前記オゾンガス濃縮部は、
   前記オゾナイザからのガスを冷却し当該ガスに含まれる前記オゾンガスを液化するガス冷却部と、
   前記ガス冷却部で液化された液体オゾンを貯留すると共に、前記ガス冷却部を気体で通過した非凝縮ガスを分離除去する気液分離部と、
   前記気液分離部からの液体オゾンを気化して前記濃縮オゾンガスを生成するオゾン気化部と、を備え、
   前記分離排出ガスに含まれるオゾン量には、
   前記気液分離部で分離除去された前記非凝縮ガスに含まれるオゾン量が含まれることを特徴とする請求項３〜６の何れか１項に記載のオゾンガス生成装置。
8. オゾナイザ制御部は、
   前記オゾナイザにおける前記オゾンガスの生成量が、前記オゾンガス濃縮部から排出されるオゾンの総量と等しくなるように、前記オゾナイザの出力を制御することを特徴とする請求項１〜７の何れか１項に記載のオゾンガス生成装置。
   

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