JP2011104554A

JP2011104554A - マイクロリアクタ

Info

Publication number: JP2011104554A
Application number: JP2009264611A
Authority: JP
Inventors: Akira Yonetani; 章米谷
Original assignee: Nisso Engineering Co Ltd
Current assignee: Nisso Engineering Co Ltd
Priority date: 2009-11-20
Filing date: 2009-11-20
Publication date: 2011-06-02

Abstract

【課題】既存のマイクロリアクタ構造の大幅な改変を伴うことなく熱交換部を併設できるようにした。
【解決手段】複数のプレート１０，１１を重ねた積層体２を備え、前記積層体が前記プレート同士の間または／および前記プレートに形成された孔１０ａ，１１ａや溝により通路を形成しているマイクロリアクタにおいて、前記積層体２が前記各プレートに設けられた位置決め用の貫通孔１０ｂ，１１ｂを有し、前記貫通孔を利用して前記流路に導入される流体を加熱したり冷却するための熱冷媒流路を形成していることを特徴としている。
【選択図】図１

Description

本発明は、積層されたプレート同士の間または／およびプレートに形成された孔や溝によって反応や各種処理を行う微小通路を形成している積層タイプのマイクロリアクタに関し、特に各プレートに設けられるプレート同士の位置決め用の孔を有した構造に関する。

対象のマイクロリアクタは、ミリサイズからミクロンサイズの通路又は該通路を形成する空間部を利用するもので、例えば、反応器などとして反応液の体積当たり表面積が大きくなるため通路内で発生した反応熱の拡散性や外部より冷却する際の温度制御に優れ、また微小な通路では分子分散も大きくなって短時間で均一な混合を実現し易い。これらの特性は、例えば化学・生化学等の微小反応装置、微量分析装置、微小電気泳動装置などとして有益となり、実用化も進んでいる。

例えば、特許文献１には、特に耐薬品性に優れたマイクロリアクタとして、第１フッ素樹脂層と、これに接合された第２フッ素樹脂層と、第１フッ素樹脂層の第２フッ素樹脂層との接合面側に形成された空間部（凹部）からなる通路とを備えた構造が開示されている。特許文献２には、両プレート（基材）を液状の接着剤で接合すると塗布厚さにむらができたり溶媒の除去が難しいため、一方プレートに対し他方プレートを熱可塑性の接着シートを用いて接着することで一方プレートの他方プレートと対向する面に設けられた空間部（溝）を閉じて通路を形成する構造が開示されている。しかし、特許文献１では、通路用空間部（凹部）が選択エッチングやドライエッチング、更に凸付のモールドを加熱状態で刻印する方式でも形成可能と記載されているが、エッチングや刻印方式では通路用空間部をミクロンサイズで幅および深さを均一・高精度に形成することが難しい。特許文献２では、通路用空間部（溝部）が微細機械加工やエッチング加工で形成可能と記載されているが、特許文献１と同様な問題がある。

以上の背景から、本出願人は、積層タイプのマイクロリアクタ（マイクロ化学プラント）として、特に通路用空間部を高精度で、製造も容易な構造を開発し出願した（例えば、特願２００８−１３０９３９）。図５（ａ），（ｂ）はその一例を示している。同（ａ）のプレート（裁断片）１１は、樹脂粉末中に流路形成用中子を配置した状態で予備圧縮した後、該圧縮体を焼成し、焼結体を板状に切断すると共に、中子部分２１を取り除くことで該中子部分と同形状の通路形成用溝（スリット）１１ａを形成している。同（ｂ）のマイクロリアクタ１０は、その空間部１１ａが上下のプレート（被覆体）１３で覆われることで通路として形成されること、各プレート１３，１１がボルト１５およびナット１６等の締付具により一体化されること、前記通路が上側プレート１３に設けられて当該通路の両端に連通されている一方側接続管１４，１４および他方側接続管１４を有していることを特徴とし、反応や処理用の流体を一方側接続管１４，１４から前記通路に導入すると共に他方側接続管１４から排出する構成である。

特開２００５−２７９４９３号公報特開２００７−１３６２９２号公報

上記したマイクロリアクタでは、プレート同士の間または／およびプレートに形成された微小通路内で反応や各種処理を行うが、温度制御として外部から加熱したり冷却しなければならないこともある。ところが、複数のプレートを重ねた積層体がプレート同士の間または／およびプレートに形成された孔や溝により反応や各種処理用の通路を形成している構造において、通路に導入される流体を外部から加熱したり冷却する構成だと、煩雑になるだけではなく熱交換効率も悪くなる。また、専用の熱冷媒通路を追加する構成だと、加工性や耐久性を損ねるだけではなくコンパクト化も犠牲になる。なお、特開２００７−２４２７２４号公報には、流路板の積層方向を貫通した導入管および排出管を有しているとともに、流路板間に形成した微小通路に流体を流通させるようにした構造が開示されている。但し、この構造は、電子機器に応用されるマイクロチャンネル構造体として、流路板にパイプを溶接したり板同士の位置関係を決めるための位置決めピンなどを省略可能にしたものである。

本出願人らは、以上のような課題認識から検討重ねてきた結果、図５（ｂ）のマイクロリアクタ１０の例で説明すると、プレート１１，１３には図５（ｃ）に示したごとくプレート同士を位置決めする位置決め孔１１ｂ，１３ｂが設けられるが、そのような位置決め孔を熱冷媒通路として利用することにより最良の熱交換部を併設できるとの確証に至った。すなわち、本発明の目的は、積層タイプのマイクロリアクタにおいて、既存構造の大幅な改変を伴うことなく熱交換効率に優れたものを提供することにある。

上記目的を達成するため本発明は、複数のプレートを重ねた積層体を備え、前記積層体が前記プレート同士の間または／および前記プレートに形成された孔や溝により反応や処理用流体を流す通路を形成しているマイクロリアクタにおいて、前記積層体が前記各プレートに設けられた位置決め用の貫通孔を有し、前記貫通孔を利用して前記流路に導入される流体を加熱したり冷却するための熱冷媒流路を形成していることを特徴としている。

以上の構造において、複数のプレートは、プレート同士の間または／および前記プレートに形成された孔や溝により反応や処理用の流体を流す通路を形成していればよく基板、被覆体、通路板などと称しても実質的に同じである。ここで、プレート同士の間に通路を形成している構造例としては、特許文献１や２に示されているような態様を想定している。プレートに形成された孔や溝により通路を形成している構造例としては、各形態、図５又は特願２００８−１３０９３９に記載されたような態様を想定している。

以上の本発明は、請求項２〜５のごとく具体化されることがより好ましい。すなわち、
（ア）請求項１において、前記熱冷媒流路が前記貫通孔に配置された挿通管を有している構成である（請求項２）。
（イ）請求項２において、前記挿通管が雄ねじを有し、前記貫通孔に挿通した状態で前記雄ねじに螺合するナット部材により前記プレート同士を重合している構成である（請求項３）。

（ウ）請求項１又は２において、前記積層体が両端に配置された固定板材を有し、前記固定板材同士をボルト・ナットなどの締付具により接近方向に締め付けることにより前記プレート同士を重合している構成である（請求項４）。なお、この構成は、第２形態や第３形態以外でも、例えば、両端の固定部材と共に各プレートの外側に配置されたカバー等の骨材を追加し、各固定部材をその骨材に対しそれぞれボルトやねじなどの締付具により締め付けて固定板材同士を接近させるような態様でもよい。また、通常は、固定板材が前記プレートより面的に大きく形成されており、締付具がプレートと干渉しないよう処理される。
（エ）請求項４において、前記固定板材が前記貫通孔に連通されて熱冷媒を導排出する接続管を有している構成である（請求項５）。

請求項１の発明では、各プレートに設けられる位置決め用貫通孔を熱冷媒通路として利用したため、既存の積層タイプを構成している各プレートを変更したり大きくすることなく、しかも熱冷媒通路が積層体内にあるため、従来のごとく外部から加熱したり冷却する外部構成に比べ熱交換効率を向上できる。

請求項２の発明では、位置決め用のピンに代えて挿通管を用いるだけでその挿通管を熱冷媒を流す内蔵式の熱交換部として利用できる。

請求項３の発明では、挿通管の雄ねじに対するナット部材の締め付け操作によりプレート同士を簡単に重合して積層体の構築と同時に内蔵式の熱交換部を形成できる。

請求項４の発明では、両側の固定板材同士をボルトおよびナットなどの専用の締付具による締め付け操作によりプレート同士を重合するため、請求項３に比べて上記貫通孔又は貫通孔に配置される挿通管との関係に係わらず積層体を構築して設計自由度を拡大できる。

請求項５の発明では、貫通孔に連通される熱冷媒用接続管を有しているため上記した挿通管を省いて簡略化や軽量化できるようにする。

（ａ）は第１形態のマイクロリアクタを構成する積層体の構成を示す斜視図、（ｂ）はその組立手順を示す斜視図である。（ａ）は組み立てられたマイクロリアクタを示す斜視図、（ｂ）はその変形例を示す斜視図である。（ａ）は第２形態のマイクロリアクタを分解して示す構成図、（ｂ）は組み立てられたマイクロリアクタを示す斜視図である。（ａ）は第３形態のマイクロリアクタを分解して示す構成図、（ｂ）は組み立てられたマイクロリアクタを示す斜視図である。（ａ）および（ｂ）は先願のマイクロリアクタの構成例を示す説明用斜視図、（ｃ）は前記マイクロリアクタの組立前の状態で示した説明図である。

以下、本発明形態に係るマイクロリアクタについて、図１および図２に示した第１形態、図３に示した第２形態、図４に示した第３形態の順に詳述する。

（第１形態）このマイクロリアクタ１は、図１および図２（ａ）に示されるごとく、複数のプレート１０，１１を重ねた積層体２を備えている。積層体２は、各プレート１０，１１に設けられた厚さ方向に貫通した孔１０ａ，１１ａを有し、それら孔１０ａ，１１ａよって反応や処理用流体を流す連続した通路を形成している点、各プレート１０，１１に設けられた位置決め用の貫通孔１０ｂ，１１ｂを有し、それら貫通孔１０ｂ，１１ｂに配置された挿通管１５により熱冷媒流路を形成したり他の貫通孔１０ｂ，１１ｂに配置されるボルト３によりプレート同士を重合している点、両端のプレート１１の孔１１ａに装着された接続管１４，１４を有し、反応や処理用流体をその接続管を通して導排出可能にしている点、挿通管１５が雄ねじ１５ａを有し、貫通孔１０ｂ，１１ｂに挿通した状態で雄ねじ１５ａに螺合するナット部材Ｎによりプレート同士を重合している点で工夫されている。

なお、各プレート１０，１１は、位置決め用の貫通孔１０ｂ，１１ｂとして、前記した孔１０ａと孔１０ａとの間、および、孔１１ａと孔１１ａとの間にあって上下箇所、および一方対角線上の上下角部の合計４つづつ設けられている。但し、貫通孔１０ｂ，１１ｂの個数は、任意であるが、少なくとも２以上が好ましい。これに対し、上記の貫通した孔１０ａ，１１ａは、この例では積層体２にしたときの流路パターンとして、２つの反応や処理用流体を別々に導入して途中で混合し反応処理した後に再び分かれるような構成を想定している（このため、複数のプレート１０に設けられる孔１０ａは１つの場合と２つの場合とがある）。他の例としては、特願２００８−１３０９３９号（図１の構成や図３の構成）に示されているごとく２つの反応や処理用流体を別々に導入して途中で混合し反応後に単純に流出する構成だと、積層体２にしたときＹ形の流路形成パターンとなるよう形成される。

以上のマイクロリアクタ１では、例えば、反応や処理流体が一方側接続管１４より前記通路に導入されて他方側接続管１４から排出されると同時に、目的の熱冷媒が挿通管１５の内径１５ｂに一方側より導入されて他方側から排出される。なお、図面では、プレート１０，１１の厚さ、孔１０ａ，１１ａおよび貫通孔１０ｂ，１１ｂを分かり易くするため拡大したり模式化している。一般的には、プレート１０，１１はフッ素樹脂などの耐薬品性に優れた樹脂成形体が好ましく、板厚が１．５〜４ｍｍ程度である。孔１０ａ，１１ａは０．２〜３．０ｍｍ程度の孔径である。孔１１ａは孔１０ａの孔径よりも大きく、接続管１４に対応した孔径となっている。貫通孔１０ｂ，１１は２．０〜６．０ｍｍ程度の孔径である。但し、原理的には板厚および孔径ともに任意である。

詳述すると、以上の積層体２は、マイクロリアクタ１の主要部を構成しており、特願２００８−１３０９３９などに記載されているような製法を参照して作成される。その一例を概説すると、まず、各プレート１０，１１は、予備成形工程、焼結工程、切断工程、積層工程を経て作られる。

すなわち、予備成形工程では、圧縮成形用金型を使用して、該金型のキャビティに対し通路又は該通路を形成する孔１０，１１ａに対応した中子、および貫通孔１０ｂ，１１ｂに対応した中子を配置した状態で、原料の樹脂粉末を充填した後、圧縮成形する。この場合は、例えば、金型本体の粉末投入部に対し下パンチを上昇し、粉末投入部と下パンチの上端面とで圧縮体に対応するキャビティを区画形成する。次に、前記キャビティに対しフッ素系などの樹脂粉末を所定量だけ投入した後、前記した各中子を投入された樹脂粉末上に配置すると共に、配置された各中子を覆うよう樹脂粉末の残量を投入する。

焼結工程では、予備成形工程で得られた圧縮体を加熱炉に入れて融点より少し高めの温度に加熱し、中子挿入状態で粉末同士を融着した焼結体を得る。切削工程では、焼結工程で得られた焼結体が挿入された中子と共に所定厚さのプレート１０または／およびプレート１１として切断され、その後、図５（ａ）と同様、該プレート１０又は１１の状態で、挿入された中子の裁断部分が上から押されたり振動を加えることで機械的に取り除かれる。中子部分が取り除かれると、中子部分の跡に該中子部分と同形状の通路形成用孔１０ａ又は１１ａが形成される。両端のプレート１１には、各孔１１ａに対し接続管１４が一端を係合した状態に装着される。

積層工程では、図１（ａ）に示されるごとく上記プレート１０の複数枚が位置決め配置された後、その両端にプレート１１がそれぞれ位置決め配置される。そして、この例では、２本のボルト３が一方プレート１１の貫通孔１１ｂ、密接配置された各プレート１０の貫通孔１０ｂ、更に他方プレート１１の貫通孔１１ｂへと挿通され、突出端に設けられた雄ねじ３ａにワッシャＷを介してナットＮにより締め付けることにより各プレート１０および両端のプレート１１を重合している。また、２本の挿通管１５が一方プレート１１の貫通孔１１ｂ、密接配置された各プレート１０の貫通孔１０ｂ、他方プレート１１の貫通孔１１ｂへと挿通される。各挿通管１５は、熱伝導性の良好な材質からなり、内径１５ｂが孔１０ａ，１１ａより大きく設定され、その両側に形成された雄ねじ２２ａを有している。このため、各挿通管１５は、前述のようにして貫通孔に挿通された状態で、各プレート１１からの突出端に雄ねじ１５ａを露出し、両側の雄ねじ１５ａにワッシャＷを介してナットＮにより締付ける。これにより、積層体２としては、図２（ａ）のごとくプレート１１とプレート１１との間に複数のプレート１０を密に締め付け、各プレートを液密に重合している。

図２（ｂ）は以上のマイクロリアクタ１において、上下の挿通管１５が互いの一端側を連結管１６により連結した変形例を示している。他の変形例では、熱冷媒（気体又は液体）が片側のプレート１１に設けられた上下の挿通管１５のうち、一方挿通管から導入され、連結管１６を経由して他方の挿通管から流出されることになる。

（第２形態）このマイクロリアクタ１Ａおよびその主要部である積層体２Ａは、図３に示されるごとく第１形態に対して複数のプレート１０，１１とともに両側に配置される固定板材１３を有し、両側の固定板材１３同士を締付具として長尺なボルト３およびナット４により接近方向に締め付けることによりプレート１０，１１同士を重合している点で相違している。このため、この説明では、上記形態と同じ部材および部位に同じ符号を付け、変更点だけを新たな符号を付けて詳述する。

ここで、複数のプレート１０，１１は、上記したものとほぼ同じであるが、貫通孔１０ｂ，１１ｂには雄ねじのない単純な挿通管１７が圧入などによって串差し状態に配置される。すなわち、挿通管１７は、挿通管１５と同様に熱伝導性の良好な材質からなり、内径１７ａが孔１０ａ，１１ａより大きく設定されている。

両側の固定部材１３は、プレート１０，１１より一回り大きな矩形板状となっているとともに、孔１０ａ、１１ａに対応した孔１３ａおよび貫通孔１０ｂ、１１ｂに対応した孔１３ｂに加え、各プレートと重ならない四隅に設けられた貫通孔１３ｃを有している。なお、図３では、固定部材１３の厚さや貫通孔１３ｃを分かり易くするため拡大したり模式化している。

組立では、図３（ａ）に示されるごとく上記プレート１０の複数枚および両端のプレート１１が密に位置決め配置された後、各プレート１１の外側に固定板材１４がそれぞれ密に位置決め配置される。この場合、各プレート１１には接続管１４が孔１１ａに装着されている。このため、各接続管１４は固定部材１３の孔１３ａから外へ挿通される。

次に、２本の挿通管１７は、一方固定板材１３の貫通孔１３ｂ、一方プレート１１の貫通孔１１ｂ、密接配置された各プレート１０の貫通孔１０ｂ、他方プレート１１の貫通孔１１ｂ、他方固定部材１３の貫通孔１３ｂへと挿通される。なお、挿通管１７は、貫通孔に対し圧入されて不用意に動かないようになっているが、必要に応じて適宜な方法で固定処理される。次に、ボルト３は、他方固定板材１３の貫通孔１３ｃから一方固定部材１３の貫通孔１３ｃへと挿通され、突出端に設けられた雄ねじ３ａにワッシャＷを介してナットＮにより締付けることによって、図３（ｂ）のごとく固定板材１３と固定板材１３との間に複数のプレート１０およびプレート１１を密に締め付け、固定部材１３および各プレート１０，１１を液密に重合している。

以上のマイクロリアクタ１Ａでは、例えば、反応や処理用流体が一方側接続管１４より前記孔が連続した通路に導入されて他方側接続管１４から排出されると同時に、目的の熱冷媒（気体又は液体）が挿通管１７の内径１７ａに一方側より導入されて他方側から排出される。この場合も、図２（ｂ）のごとく上下の挿通管１７について、片側を連結管で接続することで熱冷媒の流れを一方向にすることができる。

（第３形態）このマイクロリアクタ１Ｂおよびその主要部である積層体２Ｂは、図４に示されるごとく第２形態の挿通管１７に対して短い挿通管１８を用いるとともに、その挿通管１８を各固定板材１３の貫通孔１３ｂに装着している点で相違している。このため、この説明では、上記形態と同じ部材および部位に同じ符号を付け、変更点だけを新たな符号を付けて述べる。

すなわち、複数のプレート１０，１１は、上記したものとほぼ同じであるが、貫通孔１１ｂには挿通管が配置されない。固定板材１３には、外部接続用の挿通管１８が各貫通孔１３ｂに一端を装着した状態に連結される。この挿通管１８は、挿通管１７と同じく熱伝導性の良好な材質からなるとともに、内径が孔１１ａおよび各プレート１０に設けられて孔１０ａに対応した不図示の孔（図１の孔１０ａと同じ）より大きく設定されている。

組立では、図４（ａ）に示されるごとく上記プレート１０の複数枚および両端のプレート１１が密に位置決め配置された後、各プレート１１の外側に固定板材１３がそれぞれ密に位置決め配置される。この場合、各プレート１１には接続管１４が孔１１ａに装着され、各固定板材１３には挿通管１８が貫通孔１３ｂに装着されている。このため、各接続管１４は固定部材１３の孔１３ａから外へ挿通される。各挿通管１８は、プレート１１の位置決め用貫通孔１１ｂおよび各プレート１０に設けられて貫通孔１１ｂに対応した不図示の貫通孔（図１の貫通孔１０ｂと同じ）とで熱冷媒用の通路を形成する。

次に、ボルト３は、他方固定板材１３の貫通孔１３ｃから一方固定部材１３の貫通孔１３ｃへと挿通され、突出端に設けられた雄ねじ３ａにワッシャＷを介してナットＮにより締付けることによって、図４（ｂ）のごとく固定板材１３と固定板材１３との間に複数のプレート１０およびプレート１１を密に締め付け固定部材および各プレートを液密に重合している。

以上のマイクロリアクタ１Ｂでは、例えば、反応や処理用流体が一方側接続管１４より前記一方プレート１１の孔１１ａ、上記した各プレート１０に設けられて孔１１ａに対応した不図示の孔、他方プレート１１の１１ａ、他方側接続管１４から排出される。この場合も、図２（ｂ）のごとく上下の挿通管１８の片側を連結管で接続することで熱冷媒の流れを一方向にすることができる。

以上のように、本発明は請求項で特定される構成を実質的に備えておればよく、細部は各形態を参考にして更に変更可能なものである。また、以上のプレート１０，１１は、材質が樹脂以外にもガラスやステンレスなどでも差し支えなく、例えば特許文献１や２、特願２００８−１３０９３９などに記載の製法を参考にして作成される。更に、上記した反応や処理用流体を流す流路内には、目的に応じて触媒又はそれに類似の物質を滞らせたり、流路内面に固体触媒などを塗布形成させることもできる。

１，１Ａ，１Ｂ…マイクロリアクタ
２，２Ａ，２Ｂ…積層体
３…ボルト（締付具、Ｎはナット、Ｗはワッシャ）
１０，１１…プレート（１０ａ，１１ａは孔、１０ｂ，１１ｂは貫通孔）
１１…プレート（１０ａ，１１ａは孔、１０ｂ，１１ｂは貫通孔）
１３…固定板材（１３ａは孔、１３ｂ，１３ｃは貫通孔）
１５…挿通管（１５ａは雄ねじ、１５ｂは内径）
１６…連結管
１７，１８…挿通管

Claims

複数のプレートを重ねた積層体を備え、前記積層体が前記プレート同士の間または／および前記プレートに形成された孔や溝により通路を形成しているマイクロリアクタにおいて、
前記積層体が前記各プレートに設けられた位置決め用の貫通孔を有し、前記貫通孔を利用して前記流路に導入される流体を加熱したり冷却するための熱冷媒流路を形成していることを特徴とするマイクロリアクタ。
前記熱冷媒流路が前記貫通孔に配置された挿通管を有していることを特徴とする請求項１に記載のマイクロリアクタ。
前記挿通管が雄ねじを有し、前記貫通孔に挿通した状態で前記雄ねじに螺合するナット部材により前記プレート同士を重合していることを特徴とする請求項２に記載のマイクロリアクタ。
前記積層体が両端に配置された固定板材を有し、前記固定板材同士をボルト・ナットなどの締付具により接近方向に締め付けることにより前記プレート同士を重合していることを特徴とする請求項１又は２に記載のマイクロリアクタ。
前記固定板材が前記貫通孔に連通されて熱冷媒を導排出する接続管を有していることを特徴とする請求項４に記載のマイクロリアクタ。