JP2011007716A

JP2011007716A - 広域温度対応型複素誘電率測定用空洞共振器

Info

Publication number: JP2011007716A
Application number: JP2009153353A
Authority: JP
Inventors: Junichi Sugiyama; 順一杉山; Tadashi Okamoto; 正岡本; Masahiro Yasuda; 昌弘安田
Original assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Current assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Priority date: 2009-06-29
Filing date: 2009-06-29
Publication date: 2011-01-13

Abstract

【課題】キャビティ内にガイドを設け、所定温度の気流により測定試料の温度を一定にしながら複素誘電率を測定する。
【解決手段】内部でＴＭ_０ｎ０モード（ｎ＝１〜４の整数）の電磁波の共振が成立するキャビティ（１）と、共振周波数およびＱ値を測定するためのケーブル接続ポート（２）と、測定試料を装てんした時に電磁波が漏れない内径と長さをもったスリーブ（３）と、−１９８℃から＋３２０℃の範囲で物理的強度が著しく変化しない、誘電損失の小さな素材でできたガイド（Ｂ）と、試料温調槽（８）とを備えた空洞共振器において、試料温調槽（８）とガイド（Ｂ）と測定試料を、気流によって所定の温度に設定しながら複素誘電率の測定を行うことが可能な空洞共振器。
【選択図】図１

Description

本発明は、複素誘電率測定用の空洞共振器に関するものであり、特に、広域温度で複素誘電率の測定を可能とした広域温度対応型複素誘電率測定用空洞共振器に関するものである。

物質に電磁波を照射した場合、被照射物質は浸透する電磁波のエネルギーを熱に変えることによって温度が上昇することは従来から知られている。この時の温度上昇率は被照射物質の導電率の関数である導電損、誘電率の関数である誘電損、透磁率の関数である磁性損で表される。
近年、マイクロ波帯のエネルギーを化学反応用加熱デバイスに利用する試みが多くなされており、特に被照射物質の誘電損を、広範囲の温度で評価する方法が求められている。
被照射体の誘電損を計測する方法として、被照射体の複素誘電率を評価する方法がある。液体あるいは粉体の複素誘電率を測定する方法としては空洞共振器法、同軸プローブ法、伝送ライン法、フリースペース法、平行板コンデンサ法、などの装置が市販されている（非特許文献１参照）。このうち、ＴＭ_０ｎ０モード円筒共振器を用いた空洞共振器法は、測定試料断面積が空洞共振器断面積に比べて十分に小さく、かつ軸方向に均一とみなせるならば、固体、液体、粉体、およびこれらの任意の混合体でも精度よく測定できる。例えば棒状の固体試料や、細管に充填した液体試料や、細管に充填した粉体試料や、細管に充填した固体液体混合試料、などの複素誘電率が測定できる。

ここでＴＭ_０ｎ０モードとは、円筒共振器の内部にある電磁界の振動状態を示す。ＴＭモードとは横波（Transverse wave）の磁界（Magnetic field）が進行する様子を表す。円筒共振器では軸方向を電磁波の進行方向、円周方向の節の数をa、中心から円周方向の節の数をｂ、進行方向の節の数をｃと定義され、ここに伝播される横波の磁界はＴＭ_ａｂｃモードと表記される。したがって円周方向の節の数が０、中心から円周方向の節の数がｎ、進行方向の節の数が０となるＴＭ波が存在できる円筒共振器をＴＭ_０ｎ０モード円筒共振器と呼ぶ。

一方、空洞共振器を用いた複素誘電率の測定では、測定試料の温度を室温より上げる、あるいは室温より下げることは容易ではない。
室温以外の温度で測定する既存の手法として、空洞共振器を恒温槽に収容し、温度を調整して測定する方法がある（特許文献１、２参照）。この方法では−４０℃から＋１２０℃の範囲にわたり温度が可変である。しかしながらこの方法では空洞共振器のはんだ溶接部が融解する温度（約１８０℃）以上の温度での測定は共振器の損傷が起こるため困難である。また冷媒の冷却温度（−４０℃）以下の温度での測定は困難である。
また室温以外の温度で測定する他の方法として誘電体円柱共振器を用いる方法があるが、板状試料の測定に適したものであり、液体や粉体など流動性のある材料の測定は困難である（特許文献３、４参照）。
また他の方法として、測定機であるベクトルネットワークアナライザから発振された電磁波信号を、測定試料が加熱されるほどに増幅器で増幅し、増幅された電磁波信号を空洞共振器内で測定試料に照射することで測定試料のみを加熱し、透過する電磁波信号を減衰器で減衰させた後にベクトルネットワークアナライザに戻して測定する方法がある（非特許文献２参照）。しかしながらこの方法では電磁波で加熱ができる試料でなければ温度が上がらず、電磁波の吸収が小さい材料の高温化は困難である。

特開２００８−１１６３８５号公報特開２００８−３９７０３号公報特開２００４−２２６３７９号公報特開２００４−２９４１２４号公報

「誘電体特性の基礎」アジレントテクノロジーズアプリケーションノート５９８９−２５８９ＪＡＪＰ、２００５年６月２３日アジレントテクノロジー株式会社発行関勇、二川佳央、「マイクロ波領域における有機材料の複素誘電率温度依存性の評価」第６回マイクロ波効果・応用国際シンポジウム予稿１３３頁〜１３４頁、２００６年１１月日本電磁波エネルギー応用学会発行

本発明は、簡単な構成で、固体、液体、粉体、およびこれらの混合体等のいずれの測定試料に対しても、従来よりも広域な温度範囲で複素誘電率を測定可能にしようとするものであって、本発明では、空洞共振器と断熱した状態で、測定試料およびその近傍を、所定の温度（−１９８℃から＋３２０℃）に維持したまま、複素誘電率を測定するための広域温度対応型の複素誘電率測定用の空洞共振器を提供することを目的とする。

上記目的を達成するために本発明者は鋭意検討を重ねた結果、比誘電損失（ε_r”）が小さく、広域の温度で耐性が高い、肉薄なガイドを、円筒型空洞共振器の中心に設置し、その内部を希望とする温度の気体で満たすことで空洞共振器に損傷を与えず、−１９８℃から＋３２０℃の広域な温度の試料の測定が可能な、複素誘電率測定用の円筒型空洞共振器を作成することに成功し、本発明を完成するに至った。

本発明により提供される広域温度対応型複素誘電率測定用空洞共振器を用いることによって、測定試料が固体、液体、粉体、およびこれらの混合体にかかわらず、また電磁波による加熱のされやすさの差異にかかわらず、−１９８℃から＋３２０℃の広域な温度において複素誘電率が測定できる。

図１は、本発明の一実施例である広域温度対応型複素誘電率測定用空洞共振器の全体構成を示す図である。図２は、図１で示した装置を用いた複素誘電率の測定を説明する図であって、図中の左側の図がブランク測定時、図中の右側の図がターゲット測定時を示している。図３は、本発明の装置を用いた測定例１の結果を示す図である。図４は、本発明の装置を用いた測定例２の結果を示す図である。図５は、本発明の装置を用いた測定例３の結果を示す図である。図６は、本発明の装置を用いた測定例４の結果を示す図である。

本発明は、送風機によって所定温度の気流を試料予備温調部およびガイドに送り、測定試料を所定の温度に設定した状態で、共振周波数及びＱ値のブランク測定を行い、引き続き測定試料を測定空間に移動させ、共振周波数及びＱ値のターゲット測定を行い、ブランクとターゲットの共振周波数およびＱ値の変化から複素誘電率を求めることで広域な温度での測定を実現した。
また、本発明は、低温で測定を行う際には、乾燥気体を充填した乾燥バック内に空洞共振器を設置することにより、結露や降霜を妨ぐことができる。

図１に、本発明の一実施例である広域温度対応型複素誘電率測定用空洞共振器の全体構成を示す。図において、本装置は、以下の（Ａ）から（Ｄ）の４部分に分かれる。
（Ａ）空洞共振器部：ブランク（基準）および測定試料の共振周波数、Ｑ値を測定するための空洞共振器
（Ｂ）ガイド：測定試料の温度を一定に保つために空洞共振器と測定試料を隔てるもの
（Ｃ）試料予備温調部：測定試料を所定の温度に設定するための装置
（Ｄ）乾燥バック（９）：結露や降霜を妨げるために外気と遮断するもの
そして、（Ａ）の空洞共振器部は、特定の電磁界モードが成立する形状であり、具体的にはキャビティ（１）の内部でＴＭ_０ｎ０モード（ｎ＝１〜４の整数）の電磁波の共振が成立する形状であり、ベクトルネットワークアナライザなどの外部装置にて共振周波数およびＱ値を測定するためのケーブル接続ポート（２）があり、測定試料を装てんした時に電磁波が漏れない内径と長さをもったスリーブ（３）があればよく、市販の共振器などを使うことができるが、好ましくは、室温のブランク測定でＱ値は１６０００以上がよく、より好ましくは２００００以上がよい。
次に、ガイド（Ｂ）は低温から高温まで広範囲に温度耐性が必要であり、好ましくは−２００℃から＋３５０℃の範囲で物理的強度が著しく変化しない素材がよい。ガイド（Ｂ）は、スリーブ（３）と断熱している構造が好ましいが、ガイド（Ｂ）とスリーブ（３）の間に０．５ｍｍ程度のわずかな隙間があるだけでも十分である。また１５０℃以上の高温で使用する場合はスリーブ（３）を外部から強制空冷してもよい。キャビティ（１）にガイド（Ｂ)を導入することによって（Ａ）の空洞共振器部のＱ値が減少するため、ガイド（Ｂ）は誘電損失の小さな物質がよく、キャビティ（１）にガイド（Ｂ)を導入した状態の室温のブランク測定でＱ値は８０００以上がよく、より好ましくは１００００以上がよい。
次に、（Ｃ）の試料温調部は、高温測定時には測定試料を欲する温度に予熱する形状であり、具体的には試料温調槽（８）によって外部から測定試料を加熱する、あるいは温度調整の可能な送風機から得られる所定温度の気流を、送風機接続口（４）から導入し、試料温調槽（８）およびガイド（Ｂ）に供給する形状である。測定試料は試料導入口（５）から導入され、試料温調槽（８）の内部で温度計（７）により計測されながら所定温度に設定される。（Ｃ）は全体として断熱材等で保温される構造が好ましい。
また、（Ｃ）の試料温調部は、低温測定時には測定試料を欲する温度に予冷する形状であり、具体的には試料温調槽（８）によって外部から測定試料を冷却する、あるいは温度調整の可能な送風機から得られる所定温度の気流を、送風機接続口（４）から導入し、試料温調槽（８）およびガイド（Ｂ）に供給する形状である。極低温で冷却する際に、スリーブ（３）とガイド（Ｂ）の間に隙間がある場合は、ここからキャビティ（１）内部に外気が入り、ガイド（Ｂ）の表面に結露あるいは降霜が起こり測定に支障をきたす。この場合は、（Ａ）の空洞共振器部を（Ｄ）の乾燥気体で満たした乾燥バック（９）で密封して用いる。

空洞共振器（Ａ）およびガイド（Ｂ）は水平から垂直まで任意の方向で設置してよいが、測定試料の温度を一定に保つためにはなるべくガイド（Ｂ）と接触しない方向がよい。また空洞共振器（Ａ）およびガイド（Ｂ）を水平方向以外で設置して使用する場合、試料温調部（Ｃ）はガイド（Ｂ）の上部および下部のどちらに設置して使用してもかまわない。
本発明で用いる（A）の空洞共振器部は、例えばＴＭ_０１０円筒空洞共振器、ＴＭ_０２０円筒空洞共振器が挙げられる。ガイド（Ｂ）の素材は、例えばホウ珪ガラス、石英が挙げられる。ガイド（Ｂ）の外径は小さいほうが良いが、６ギガヘルツ以下の測定では５ミリメートル以内、６ギガヘルツ以上では３ミリメートル以内が良い。
周波数の適用範囲は、良好なＱ値を持つ共振器が提供されればどのような周波数でも可能であるが、ＵＨＦ帯（０．３〜３ギガヘルツ）およびＳＨＦ帯（３〜３０ギガヘルツ）において、測定原理は変わらないため、周波数の適用範囲としては、ＵＨＦ帯あるいはＳＨＦ帯が好ましく、汎用のベクトルネットワークアナライザで測定が可能な０．５〜２０ギガヘルツの範囲が実用的である。

本発明を用いた複素誘電率の測定は以下の手順による。
初めに、送風機によって所定温度の気流を試料予備温調部およびガイドに送り、測定試料およびガイドを所定の温度に設定する。
次に、測定試料が測定空間（空洞共振器内）にない状態で、共振周波数及びＱ値を、ベクトルネットワークアナライザによって測定する。これをブランク測定と呼ぶ。
次に、測定試料が測定空間（空洞共振器内）にある状態で、共振周波数及びＱ値を、ベクトルネットワークアナライザによって測定する。これをターゲット測定と呼ぶ。
ブランク測定で得られた共振周波数ｆ_ｃから、共振器内を均一な円筒空洞と見なした時の見かけの共振器半径ｒ_ｃを数式１から求める。

ここでａ_ｎは、第一種０次ベッセル関数J₀(x)において値が０となるｘのうち、ｎ番目のｘの値であり、ｎはＴＭ_０ｎ０モードのｎを表す１から４の整数であり、具体的にはｎ＝１においてはａ_ｎ＝２．４０５、ｎ＝２においてはａ_ｎ＝５．５２０、ｎ＝３においてはａ_ｎ＝８．６５４、ｎ＝４においてはａ_ｎ＝１１．７９を表す。式１から得られた共振器半径をｒ_ｃ、試料断面積をS_s、ブランク測定時の共振周波数をｆ_ｃ、ブランク測定時のQ値をQ_ｃ、ターゲット測定時の共振周波数をｆ_ｓ、ターゲット測定時のQ値をQ_ｓとすると、複素誘電率ε_ｒ ^＊は数式２、数式３、数式４によって得られる。

ここでα_ｎは、第一種０次ベッセル関数J₀(x)において値が０となるｘのうち、ｎ番目のｘの値を数式５に代入して求められた値であり、ｎはＴＭ_０ｎ０モードのｎを表す１から４の整数であり、具体的にはｎ＝１においてはα_ｎ＝１．８５５、ｎ＝２においてはα_ｎ＝４．３１８、ｎ＝３においてはα_ｎ＝６．７８６、ｎ＝４においてはα_ｎ＝９．２５を表す。

ここでJ₁(x)は第一種１次ベッセル関数を表す。

ターゲット測定とブランク測定は短時間内に両方を終えることが好ましいが、温度、サンプルの状態、共振器の状態、ネットワークアナライザの状態などが同一と見なせれば間隔をあけて測定しても良い。また、ターゲット測定とブランク測定の順序は入れ替えてもよい。また、容器に充填された試料を測定する時は、空容器が測定空間（空洞共振器内）にある状態をブランク測定としてもよい。この時の容器は長さ方向に均一であり、誘電損失が小さく、円筒状であることが好ましい。

（測定例１）
所定の周波数近傍でキャビティ内にＴＭ_０ｎ０モードの電磁波共振が成立する、試料温調部を装着した本発明の装置を用いて、試料断面積が０．９平方ミリメートルとなるガラス製細管に封じられたエタノールの複素誘電率加温特性を、２５℃から８０℃の範囲で測定したところ、図３の表に示す値となった。

（測定例２）
２．４５ギガヘルツ近傍でキャビティ内にＴＭ_０２０モードの電磁波共振が成立する、試料温調部を装着した本発明の装置を用いて、試料断面積が２．８平方ミリメートルとなるガラス製細管に封じられたシクロヘキサンの複素誘電率加温特性を、２５℃から８０℃の範囲で測定したところ、図４の表に示す値となった。図４の表より、シクロヘキサンは２５℃から８０℃の範囲で複素誘電率の虚数項で示される比誘電損失（ε_r”）が０．００２以下であり、電磁波の吸収がほとんどない材料であることが示されている。このことは、本発明の装置では電磁波の吸収がほとんどない材料でも高温測定が可能であることを示している。

（測定例３）
２．４５ギガヘルツ近傍でキャビティ内にＴＭ_０２０モードの電磁波共振が成立する、試料温調部を装着した本発明の装置を用いて、試料断面積が２．８平方ミリメートルとなるガラス製細管に充填率２５％で封じられた炭素混合シリカゲル粉体（和光純薬製カタログ番号019-19411）の複素誘電率加温特性を、２５℃から３２０℃の範囲で測定したところ、図５の表に示す値となった。

（比較測定例１）
測定例３と同じ炭素混合シリカゲル粉体測定試料を、別途電気炉で２２０℃に予熱し、本発明の装置から試料温調部およびガイドを取り外した空洞共振器を用いて、複素誘電率加温特性の測定を試みたところ、測定所要時間である２０秒内において、測定試料は速やかに放冷され、２２０℃を維持することはできなかった。またこの時の温度は測定時間内で一定ではなく、特定ができなかった。
比較測定例１で測定例３と異なるところは、測定試料をガイドおよび欲する温度の気流により保温しなかった点である。比較測定例１では、ベクトルネットワークアナライザが共振周波数およびＱ値を計測するための所要時間内に測定試料の温度が低下し、またこの時の試料の温度を特定できないことを示しており、加温特性の測定ができないことを示している。

（測定例４）
２．４５ギガヘルツ近傍でキャビティ内にＴＭ_０２０モードの電磁波共振が成立する、試料温調部および乾燥バックを装着した本発明の装置を用いて、試料断面積が０．９平方ミリメートルとなるガラス製細管に封じられたエタノールの複素誘電率冷却特性を、−１９８℃から−１０℃の範囲で測定したところ、図６の表に示す値となった。

（比較測定例２）
測定例４と同じエタノール試料を、別途液体窒素浴で−１９８℃に予冷し、本発明の装置から試料温調部、乾燥バック、およびガイドを取り外した空洞共振器を用いて、複素誘電率冷却特性の測定を試みたところ、測定時間内において、測定試料は速やかに加温され、−１９８℃を維持することはできなかった。また移動において降霜が生じ、正確性の低下が生じた。
比較測定例２で測定例４と異なるところは、測定試料をガイドおよび欲する温度の気流により保温しなかった点、および乾燥バックを用いないため試料表面に降霜が生じた点である。比較測定例２では、ベクトルネットワークアナライザが共振周波数およびＱ値を計測する時間内に測定試料の温度が上昇し、またこの時の試料の温度を特定できないことを示しており、さらには時間とともに降霜量が増加し、冷却特性の測定ができないことを示している。

本発明により提供される広域温度対応型複素誘電率測定用空洞共振器は、測定試料およびその近傍を、所定の温度（−１９８℃から＋３２０℃）に維持したまま、複素誘電率を測定できるため、固体、液体、粉体、およびこれらの任意の混合体などの、広域な複素誘電率の温度特性を測定する装置として有用である。また、細管に封じられた試料の測定も可能であり、沸点以上の液体の温度特性、あるいは粉体突沸が起こりやすい試料の温度特性の測定が可能である。

１キャビティ
２ケーブル接続ポート
３スリーブ
４送風機接続口
５試料導入口
６ガイド接続口
７温度計
８試料温調槽
９乾燥バック

Claims

内部でＴＭ_０ｎ０モード、ただし、ｎ＝１〜４の整数、の電磁波の共振が成立するキャビティと、共振周波数およびＱ値を測定するためのケーブル接続ポートと、測定試料を装てんした時に電磁波が漏れない内径と長さをもったスリーブと、−１９８℃から＋３２０℃の範囲で物理的強度が著しく変化しない、誘電損失の小さな素材でできたガイドと、試料温調槽とを備えた空洞共振器において、試料調温槽とガイドを気密に接続し、ガイドはスリーブを通してキャビティの中央部に設置され、試料温調槽とガイドの内部を気流によって所定の温度に設定しながら、試料調温槽内で予め所定温度に調温された測定試料をガイド内に装填して複素誘電率の測定を行うことを特徴とする空洞共振器。
前記スリーブは、前記ガイドと断熱されていることを特徴とする請求項１記載の空洞共振器。
前記キャビティの外側を、乾燥気体で充填した乾燥バックを用いて密封し、結露あるいは降霜を防ぐことを特徴とする請求項１ないし２のいずれか１項に記載の空洞共振器。
測定試料を加熱する加熱手段または測定試料を冷却する冷却手段をさらに具備することを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１項に記載の空洞共振器。