JP2011003870A

JP2011003870A - 光半導体封止用シート

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Publication number: JP2011003870A
Application number: JP2009245617A
Authority: JP
Inventors: Hirokazu Matsuda; 広和松田; Kazuya Fujioka; 和也藤岡
Original assignee: Nitto Denko Corp
Current assignee: Nitto Denko Corp
Priority date: 2009-05-20
Filing date: 2009-10-26
Publication date: 2011-01-06
Anticipated expiration: 2029-10-26
Also published as: JP5177693B2

Abstract

【課題】剥離シートと封止樹脂層の凹凸形状が間隙なく嵌合し、かつ、該凹凸形状が封止加工後にも維持されて、光取り出し効率に優れる、光半導体封止用シート、及び該シートで封止してなる光半導体装置を提供すること。
【解決手段】剥離シートの上に封止樹脂層が積層されてなる光半導体封止用シートにおいて、前記剥離シートが封止樹脂層との界面に、凹形状及び／又は凸形状を有する凹凸部形成層を含み、かつ、前記封止樹脂層が剥離シートとの界面に、剥離シートの凹形状に嵌合する凸形状及び／又は剥離シートの凸形状に嵌合する凹形状を有する凹凸部形成層を含んでなる光半導体封止用シートであって、前記封止樹脂層が、さらに、光半導体素子を包埋しうる素子包埋層を含み、前記封止樹脂層の凹凸部形成層の20℃の貯蔵弾性率が6MPa〜1500MPaである、光半導体封止用シート。
【選択図】なし

Description

本発明は、光半導体封止用シートに関する。さらに詳しくは、発光ダイオードや半導体レーザー等の発光素子の封止用パッケージに関するもので、実装が簡便で、かつ、表面に凹凸形状を形成できる光半導体封止用シート、及び該シートで封止してなる光半導体装置に関する。

白熱電球や蛍光灯に代わり、光半導体(発光ダイオード)の発光装置が普及している。発光装置は、発光素子と該素子の上に透光性封止樹脂とが配置された構造を有しており、透光性封止樹脂を透過した光が出力される。

発光素子より放射された光は、散乱によって、透光性封止樹脂をそのまま透過する一方で、透光性封止樹脂の表面に臨界角以上の入射角で到達すると、全反射されて樹脂に吸収されるため、その分、発光装置の輝度が低下する。

これに対して、特許文献１では、封止樹脂の表面のうち、発光素子の上方に位置する部分を平滑化し、残る部分を粗化することにより、臨界角に関わらず光が出力されるようになるという技術が開示されている。

特許文献２の発光装置では、凹凸が形成された金属基板を金型として用いて透光性材料を成形し、該透光性材料の表面に略角錐状又は略円錐状の凹凸を形成して、光の取り出し効率を高めている。

特許文献３では、複数の樹脂層で構成された光半導体封止用シートであって、樹脂層の少なくとも１つが凹凸が形成された凹凸形状層であり、該凹凸形状層が残りの樹脂層同士の界面となるように積層された光半導体封止用シートが開示されている。

特開平１１−２０４８４０号公報特開２００５−１６６９４１号公報特開２００７−１１００５３号公報

特許文献１及び２における封止樹脂層表面の凹凸形状は、発光素子を樹脂層で封止後に、予め凹凸形状が形成された金型を用いて転写成形される。一般的な金型は、材質が金属であり、平面構造を有する。また、封止樹脂層は、発光素子や発光素子が搭載されている装置の形状に応じて形成されるため、平面を有さないことが多い。そのため、封止後の樹脂層へ金属金型を用いて凹凸形状を形成するのは容易ではなく、金型の凹凸形状がそのまま転写されず、工程も複雑となる。

また、発光装置は、封止樹脂層への凹凸形状が形成されてから実装されるが、その際、凹凸形状は露出された状態であるため、実装作業中に、表面に傷がついたり、凹凸形状が欠落したりするなどして、金型の凹凸形状が維持されずに光取り出し効率が低下する。

特許文献３に示す光半導体封止用シートは、封止樹脂層内での反射効率を高めることができるものの、シートが空気と接する界面は平坦であるため、空気との屈折率差による臨界角が制限されてフレネル反射による内部反射が生じ、十分な光取り出し効率が得られない。

本発明の課題は、剥離シートと封止樹脂層の凹凸形状が間隙なく嵌合し、かつ、該凹凸形状が封止加工後にも維持されて、光取り出し効率に優れる、光半導体封止用シート、及び該シートで封止してなる光半導体装置を提供することにある。

本発明は、
〔１〕剥離シートの上に封止樹脂層が積層されてなる光半導体封止用シートにおいて、前記剥離シートが封止樹脂層との界面に、凹形状及び／又は凸形状を有する凹凸部形成層を含み、かつ、前記封止樹脂層が剥離シートとの界面に、剥離シートの凹形状に嵌合する凸形状及び／又は剥離シートの凸形状に嵌合する凹形状を有する凹凸部形成層を含んでなる光半導体封止用シートであって、前記封止樹脂層が、さらに、光半導体素子を包埋しうる素子包埋層を含み、前記封止樹脂層の凹凸部形成層の20℃の貯蔵弾性率が6MPa〜1500MPaである、光半導体封止用シート、ならびに
〔２〕前記〔１〕記載の光半導体封止用シートを光半導体素子搭載基板に封止樹脂層が基板に対向するよう積層して加圧成型後、剥離シートを剥離して、凸形状及び／又は凹形状が表面に形成されてなる、光半導体装置
に関する。

本発明の光半導体封止用シートは、剥離シートと封止樹脂層の凹凸形状が間隙なく嵌合し、かつ、該凹凸形状が封止加工後にも維持されるため、光取り出し効率に優れるという優れた効果を奏する。

図１は、剥離シートに封止樹脂層を形成する一例を示す図である。左が凸部形成層を構成する樹脂溶液を塗工している状態、中が凸部形成層が形成された状態、右が素子包埋層が形成された後の状態である。図２は、剥離シートに封止樹脂層を形成する一例を示す図である。左が凸部形成層を積層する前の状態、中が凸部形成層が形成された状態、右が素子包埋層が形成された後の状態である。図３は、実施例の光半導体封止用シートを用いて光半導体素子を封止した一例を示す図である。左が封止前、中が圧縮成型時、右が封止後の状態である。図４は、実施例１の光半導体封止用シートにおける封止樹脂層の凹凸形状の一例を示す図である。図５は、比較例の光半導体封止用シートにおける封止樹脂層の凹凸形状の一例を示す図である。

本発明の光半導体封止用シートは、剥離シートの上に封止樹脂層が積層されてなる光半導体封止用シートにおいて、前記剥離シートが封止樹脂層との界面に、凹形状及び／又は凸形状を有する凹凸部形成層を含み、かつ、前記封止樹脂層が剥離シートとの界面に、剥離シートの凹形状に嵌合する凸形状及び／又は剥離シートの凸形状に嵌合する凹形状を有する凹凸部形成層を含んでなる光半導体封止用シートであって、前記封止樹脂層の凹凸部形成層が特定の強度を有するものであることに大きな特徴を有する。本発明の光半導体封止用シートの構造をより具体的に説明すると、剥離シートと封止樹脂層との界面において、封止樹脂層の凸形状と剥離シートの凹形状、及び／又は、封止樹脂層の凹形状と剥離シートの凸形状が嵌合して、封止樹脂層と剥離シートが積層されている。このような構造を有するシートを用いて光半導体を封止する態様としては、まず、発光素子の上から本発明の光半導体封止用シートを被せて加圧成形した後に、剥離シートを剥離する態様が挙げられる。剥離シートの剥離後には、封止樹脂層の凸形状及び／又は凹形状(以降、両形状をまとめて凹凸形状ともいう)が露出されて、該凹凸形状が封止樹脂層の最外層に位置することになる。凹凸形状は、発光素子から放射された光の入射角に関わらず、該形状外へ光を出力することが可能となるため、該凹凸形状の形成性が光取り出し効率向上に大きく寄与することが考えられる。なお、本明細書において、「凹凸形状の形成性」とは、凹凸形状が所望の形状に形成されるかどうかの指標であり、形成性が良好であるとは、所望の形状の凹凸形状が形成されることを意味する。

封止樹脂層の凹凸形状は、予め、封止樹脂層に所望の凹凸形状を有する金型を積層して加温加圧することにより形成してもよいが、本発明のシートは、封止樹脂層の凹凸形状と剥離シートの凹凸形状とが間隙なく嵌合する観点から、封止樹脂層の凹凸形状は剥離シートを金型として形成されることが好ましい。その場合、封止樹脂層の凹凸形状を構成する樹脂、即ち、封止樹脂層の凹凸部形成層の構成樹脂が、凹凸形状の形成及び維持に大きく影響することが考えられる。そこで、本発明では、前記樹脂が特定の強度を有する場合に、金型である剥離シートの凹凸形状に追従して該形状を良好に転写することができ、また、剥離シートの剥離後には、露出した凹凸形状がそのままの形状で維持されることを見出した。

また、本発明の光半導体封止用シートは、剥離シートの剥離を加圧成形後、即ち、発光装置の封止後から使用直前までのいずれかの時点で行えばよいために、剥離シートの剥離を発光装置の実装後に行えば、剥離シートが封止樹脂層のカバーシートの役割を果たして、実装中の封止樹脂層への外力による損傷を防止することができる。

またさらに、本発明の光半導体封止用シートにおける凹凸形状は、金型を用いて封止後の樹脂層に成形処理を行う従来方法に比べて、シート調製時に併せて形成されるために、より容易に形成することができる。具体的には、例えば、凸形状や曲面を有する発光素子パッケージの封止樹脂表面に凹凸形状を形成する場合、従来の金型を用いる方法では金型が平板であるために、封止樹脂の上面のみにしか凹凸形状を形成することができない。一方、本発明のシートは、シートを積層して、発光素子パッケージの形状に合わせて加圧成形することができるので、封止樹脂の上面のみならず側面にも凹凸形状を形成できる。

本発明における剥離シートは、封止樹脂層との界面に、凹形状及び／又は凸形状を有する凹凸部形成層を含有するものであり、具体例としては、例えば、ポリスチレン(表面自由エネルギー33mJ/m²)、ポリプロピレン(表面自由エネルギー29mJ/m²)、ポリエチレン(表面自由エネルギー31mJ/m²)等の表面自由エネルギーの比較的小さい樹脂からなるシートが例示される。かかるシートは、前記樹脂で構成される凹凸部形成層からなる単層構造であっても、シート自体の離型性が優れている。なお、本明細書において「離型性」とは、封止樹脂層からの離型性、及び圧縮成型時の金型からの離型性のいずれをも意味する。

また、前記樹脂以外のものによって構成されるシートであっても、シート表面に離型処理を施すことでシート自体の離型性を向上することができる。

離型処理の方法としては、例えば、ダイキン社製オプツールHD2010、住友３Ｍ(スリーエム)社製ノベックEGC-1720等の離型剤をシート表面に塗布後、乾燥する方法が例示される。

具体的には、例えば、ポリカーボネートフィルムに、フッ素系表面処理剤として、住友スリーエム社製、商品名「ノベック EGC-1720」に1分間浸漬して塗布した後、100℃で30分間加熱し、1日間室温(25℃)に放置することで、離型処理を施したポリカーボネートフィルムを得ることができる。

また別の態様として、凹凸部形成層への凹凸形状の転写性を向上させ、かつ、剥離シート全体としての離型性を向上させる観点から、剥離シートは、前記凹凸部形成層に加えて、さらに支持体層を含有する多層構造を有するものであってもよい。多層構造における凹凸部形成層を構成する樹脂としては、前記単層構造を構成する樹脂に加えて、シリコーン樹脂(表面自由エネルギー20mJ/m²)、フッ素樹脂(表面自由エネルギー18mJ/m²)等が例示される。また、ＵＶ硬化や熱硬化するフッ素樹脂系の樹脂(例えば、パーフルオロポリエステル)であってもよい。支持体層としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン樹脂、金属箔等が挙げられる。

このようなシートとしては、前記樹脂を用いて公知の方法に従って調製してもよいが、市販のものを使用してもよい。市販品としては、ポリプロピレンを構成成分とする東セロ社製の「CP-40」、ポリスチレンを構成成分とするＤＩＣ社製の「CR-4500」、「ディファレン」等、ポリミドを構成成分とする宇部興産社製の「ユーピレックス」等、シリコーンエラストマーを構成成分とする東レ−デュポン社製の「シルガード184」等、エチレンビニルアルコール共重合体を構成成分とするクラレ社製の「エバール」等が挙げられる。

剥離シートに凹凸形状を形成する方法としては、単層構造の場合には、例えば、構成樹脂を適当な厚さに塗工して加熱乾燥することにより成形されたシート表面のいずれか一方に、凹凸形状を有する平板金型を積層し、熱プレス、ＵＶ硬化プレス等を用いて間歇送りで転写する方法や、ロールエンボス熱プレスを用いて、表面に凹凸形状を有するロールから転写する方法が挙げられる。

また、剥離シートが多層構造である場合には、凹凸部形成層の構成樹脂層と支持体層とを積層させて熱プレス等により圧着させた後に、上記方法により凹凸形状を形成すればよい。あるいは、支持体層の上に凹凸部形成層の構成樹脂を塗工し、ロールエンボス熱プレスで凹凸部形成後、ＵＶ照射することで硬化してもよい。

なお、市販品のシートを用いる場合は、市販のシート表面のいずれか一方に上記と同様にして凹凸形状を形成することができる。

剥離シートの凹凸形状は、封止樹脂層の凹凸形状と嵌合することから、凹凸形状の形状としては、半球レンズ、ピラミッド、コーン状、釣鐘形状等の封止樹脂層の輝度向上効果がある形状が好ましい。

また、凹凸形状は、封止樹脂層と空気の界面の屈折率差に基づく臨界角以下の角度で透過する光を増やす観点から、均一な微細構造であることが好ましい。また、フレネル反射による内部反射を減少し、かつ、界面が平坦である場合よりも臨界角を大きくする観点から、凹凸形状の径は光の波長よりも小さいことが好ましく、凸部の高さ及び／又は凹部の深さのバラツキは±5％以下であることが好ましい。具体的には、凹凸形状の径は100nm〜10μmが好ましく、150〜300nmがより好ましい。ピッチは150nm〜12μmが好ましく、200〜450nmがより好ましい。凸部の高さ及び／又は凹部の深さは100nm〜5μmが好ましく、150〜300nmがより好ましい。

剥離シートのシート厚さは、成型時の追従性及び封止樹脂層の塗工性の観点から、凹凸部形成層の厚さは、1〜10μmが好ましく、支持体層を含めたシート厚さは、25〜75μmが好ましく、30〜50μmがより好ましい。本明細書において、凹凸形状を有する剥離シートの厚さとは、凹凸形状の頂上部からシート対面までの厚さのことをいい、凹凸部形成層の厚さは、凹凸形状の頂上部から支持体層までの厚さのことをいう。なお、得られたシートは、複数枚積層して熱プレスすることにより上記範囲の厚みを有する１枚のシートとして成形後、凹凸形状を形成することもできる。

剥離シートの80〜150℃の温度範囲内での貯蔵弾性率は、金型から転写された凹凸形状を維持する観点から、10MPa以上が好ましく、50MPa以上がより好ましい。また、凹凸形状の形成時に金型への追従性の観点から、1000MPa以下が好ましく、500MPa以下がより好ましく、100MPa以下がさらに好ましい。より具体的には、10MPa〜1000MPaの範囲内が好ましく、50MPa〜100MPaの範囲内がより好ましい。なお、本明細書において、シートの貯蔵弾性率は、後述の実施例に記載の方法に従って、測定することができる。

また、剥離シートの150℃における伸び率は、金型から転写された凹凸形状を維持する観点から、5.00％以下が好ましく、3％以下がより好ましい。なお、本明細書において、シートの伸び率は、例えば、幅5mm、長さ20mm、厚さ0.1mmの試料について、熱機械分析装置(TMA/SS-350、セイコーインスツルメンツ社製)を用いて、150℃の条件で、荷重2gを負荷する前後の長さを測定して、式：〔(負荷後の長さ/負荷前の長さ)×100−100〕により、伸び率(％)を算出することができる。

本発明における封止樹脂層は、剥離シートとの界面に、剥離シートの凹形状に嵌合する凸形状及び／又は剥離シートの凸形状に嵌合する凹形状を有する凹凸部形成層を含有する。該凹凸部形成層としては、凹凸形状を維持する観点から、貯蔵弾性率(20℃)が6MPa以上のシートが挙げられる。また、金型への追従性の観点から、1500MPa以下、好ましくは1200MPa以下、より好ましくは500MPaの貯蔵弾性率を有するものが挙げられる。貯蔵弾性率が6MPa以上であると、剥離シートの剥離後に露出された凹凸形状が、倒壊することもなく、隣接する凹凸同士で融着することもない。また、1500MPa以下であると、金型への追従性がよく、金型の凹凸形状を正確に再現することができる。従って、本発明における封止樹脂層の凹凸部形成層の貯蔵弾性率(20℃)は、6MPa〜1500MPaであり、6MPa〜1200MPaが好ましく、6MPa〜500MPaがより好ましい。なお、本明細書において、シートの貯蔵弾性率は、後述の実施例に記載の方法に従って、測定することができる。

このような特性を有するシートとしては、例えば、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ポリエチレン、ポリスチレン等を単独で、又は２種以上組み合わせて公知の方法に従って調製したシートや前記樹脂のシート状の市販品が挙げられる。前記シートは凹凸形状が形成されて凹凸部形成層となるが、柔軟性に優れる観点から、本発明における封止樹脂層は、前記樹脂で構成される凹凸部形成層からなる単層構造であってもよい。

また、凹凸部形成層への凹凸形状の転写性を向上させ、かつ、光半導体素子を破損せずに包埋させる観点から、封止樹脂層は、前記凹凸部形成層に加えて、さらに素子包埋層を含有して、多層構造を形成する。素子包埋層を構成する樹脂としては、エポキシ樹脂、トリアセチルセルロース(ＴＡＣ)、ポリカルボジイミド、変性ポリアルミノシロキサン樹脂等、従来から光半導体封止に用いられる樹脂であれば特に限定ない。

本発明においては、封止樹脂層には、前記構成樹脂に加えて無機粒子を配合してもよく、凹凸形状を転写形成するに必要な弾性率を得る観点から、凹凸部形成層に無機粒子が含有されることが好ましい。無機粒子としては、特に限定はなく、シリカ、ジルコニア、チタニア等が挙げられる。また、封止樹脂層には、前記構成樹脂に加えて、蛍光体、硬化剤、硬化促進剤、さらに老化防止剤、変性剤、界面活性剤、染料、顔料、変色防止剤、紫外線吸収剤等の添加剤が原料として配合されていてもよく、これらの添加剤は、凹凸部形成層と素子包埋層のいずれに含有されていてもよい。

封止樹脂層に凹凸形状を形成する方法、即ち、凹凸部形成層に凹凸形状を形成する方法としては、前記剥離シートと同様の方法が挙げられるが、本発明の光半導体封止用シートは調製に際して、剥離シートの凹凸形状と封止樹脂層の凹凸形状を嵌合させて剥離シートと封止樹脂層を積層する必要がある。該シート同士の嵌合は構造が微細なために容易ではないことから、封止樹脂層に凹凸形状を形成させる際に、剥離シートの凹凸形状を利用して、封止樹脂層を剥離シートに嵌合させ、本発明の光半導体封止用シートを調製する方法が好ましい。

具体的には、剥離シートの凹凸形状が形成された面に、直接、凹凸部形成層の構成樹脂又は該樹脂の有機溶媒溶液をキャスティング、スピンコーティング、ロールコーティングなどの方法により適当な厚さに塗工し、溶媒の除去が可能な程度の温度で乾燥させる製膜工程を行って、剥離シートと半硬化状の凹凸部形成層を嵌合させることができる(図１参照)。

また、例えば、離型処理を施したフィルムの上に、上記と同様の製膜工程を行って得られた半硬化状の凹凸形状未形成の凹凸部形成層、又は固体状の構成樹脂をプレスすることにより調製した凹凸形状未形成の凹凸部形成層を、剥離シートの凹凸形状が形成された面に前記凹凸部形成層を対向させて積層し、ラミネーターもしくはプレスを用いて圧着させることにより、剥離シートの凹凸形状に封止樹脂層の凹凸部形成層が充填され、剥離シートと封止樹脂層の凹凸部形成層を嵌合させることができる(図２参照)。

封止樹脂層の凹凸形状は、剥離シートの凹凸形状と嵌合することから、剥離シートの凹凸形状と同じ形状、大きさである。

また、封止樹脂層に素子包埋層を含有させる方法としては、剥離シートに封止樹脂層の凹凸部形成層が嵌合した後に、素子包埋層の構成樹脂又は該樹脂の有機溶媒溶液を封止樹脂層の凹凸部形成層上に塗工して製膜して積層させてもよく、あるいは、予め製膜した素子包埋層を封止樹脂層の凹凸部形成層上に被せて熱プレス等により圧着させてもよい。なお、素子包埋層は、複数の樹脂層からなってもよく、複数の樹脂層を構成する樹脂は、同一でも異なっていてもよい。

かくして得られる封止樹脂層は、封止時に光半導体素子及びその周囲の配線を包埋し、かつ、シート硬化後には外部衝撃からそれらを保護する観点から、150℃の溶融粘度は、100〜10000mPa・sが好ましく、500〜5000mPa・sがより好ましく、1000〜3000mPa・sがより好ましい。また、200℃で１時間加熱硬化後の150℃の貯蔵弾性率は、10kPa〜10GPaが好ましく、100kPa〜3GPaがより好ましく、1GPa〜3GPaがさらに好ましい。

封止樹脂層の厚さは、光半導体素子及びワイヤー配線を包埋できるように、光半導体素子の高さやワイヤー配線の高さを考慮して、適宜設定する。本明細書において、凹凸形状を有する封止樹脂層の厚さとは、凹凸形状の頂上部から対面までの厚さのことをいう。なお、得られた封止樹脂層は、複数枚積層して熱プレス後に凹凸形状を形成することにより、１枚の封止樹脂層として成形してもよく、凹凸形状を形成した封止樹脂層に、別途調製した封止樹脂層を積層して熱プレスすることにより、１枚の封止樹脂層として成形してもよい。その際、各封止樹脂層の構成成分は、同一でも異なっていてもよく、例えば、複数枚ある封止樹脂層のうち、少なくとも一枚が蛍光体を含有する蛍光体含有樹脂層であってもよい。

また、本発明は、本発明の光半導体封止用シートで封止してなる、光半導体装置を提供する。

本発明の光半導体装置は、本発明の光半導体封止用シートを用いて光半導体デバイスを封止することを特徴とし、具体的には、例えば、光半導体素子が搭載された基板の上に、上記の光半導体封止用シートを封止樹脂層が基板に対向するよう積層して加圧成型後、剥離シートを剥離する工程を含む方法により得られる。かかる方法により得られた本発明の光半導体装置は、凹凸形状が封止樹脂層の表面に形成され、また、剥離シートの剥離が光半導体装置の使用直前であるために、該凹凸形状は欠落のない微細な構造を維持している。なお、本発明の光半導体封止用シートを光半導体素子基板に積層する際に、該基板サイズに応じて、光半導体封止用シートを短冊状に切断してから積層してもよい。

加圧成型の条件としては、使用する樹脂の種類やシート厚さ等によって一概には決定されず、例えば、基板に搭載された光半導体素子の上に、本発明の光半導体素子封止用シートを封止樹脂層が光半導体素子が搭載された基板と対向するよう積層した後、金型を設置して、好ましくは80〜160℃の温度で、好ましくは0.1MPa〜0.5MPa、より好ましくは0.1MPa〜0.3MPaの圧力で加温加圧することにより加圧成型されたパッケージが得られる。前記条件で加圧成型することにより、光半導体素子へのダメージがなく、また、硬化後の封止樹脂が応力緩和に優れるものとなる。

加圧成型後は、室温下においても形状が変化しなくなるまで放置後、金型をはずして、封止樹脂層の硬化(ポストキュア)を行ってから、剥離シートを剥離する。なお、ポストキュアは、例えば、好ましくは100〜150℃の温度の乾燥機で、好ましくは15分〜6時間放置して行うことができる。

本発明の光半導体装置は、光取り出し効率に優れる本発明の光半導体封止用シートを光半導体素子封止材として含有するために、青色素子等の高輝度ＬＥＤ素子や緑色ＬＥＤ素子等を搭載した光半導体装置であっても、発光輝度を高い状態で取り出すことが可能となり、好適に使用することができる。また、封止樹脂層に蛍光体が配合されている場合には、白色ＬＥＤ素子を搭載した光半導体装置であっても、発光輝度の高い状態で光を取り出すことができる。

以下、本発明を実施例及び比較例に基づいて説明するが、本発明はこれらの実施例等によりなんら限定されるものではない。

〔シートの貯蔵弾性率〕
幅10mm、長さ15mm、厚さ0.1mmの試料について、粘弾性測定装置(DMS210U、セイコーインスツルメンツ社製)を用いて、周波数10Hzの条件で、20℃の貯蔵弾性率を測定する。

実施例１
＜剥離シート＞
無延伸ポリプロピレンフィルム(東セロ社製、商品名「S-40」、40μm)上に、径160nm、高さ260nmの凸部がピッチ250nmで配列された凸金型を配置し、真空プレス装置(ニチゴーモートン社製、V-130)を用いて、1MPaの加圧下で、160℃、5分間プレス成形して、表面に凹形状を有する剥離シートが得られた(厚さ40μm)。

＜封止樹脂層＞
ビニルメチルシロキサン−ジメチルシロキサン共重合体(Gerest社製、商品名「VDT-731」)3.4g、2,4,6,8-テトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサン(信越化学社製、商品名「LS-8670」)5μL、及び白金触媒(Gerest社製、商品名「6831.2」)18μLの混合物に、ヒドロメチルシロキサン−ジメチルシロキサン共重合体(Gerest社製、商品名「HMS-301」)1.0gを加え、0℃で5分間攪拌混合して、凹凸部形成層の構成樹脂であるポリシロキサンオイル(樹脂Ａ)を得た。

両末端シラノール型シリコーンオイル(信越化学工業社製、商品名「KF-9701」、平均分子量3000)600g(0.200mol)、及びアルミニウムイソプロポキシド8.22g(40.2mol)を、室温(25℃)で24時間攪拌混合した。その後、得られた混合物を遠心分離して不溶物を除去し、減圧下、50℃で２時間濃縮して、ポリアルミノシロキサンオイルを得た。得られたポリアルミノシロキサンオイル100重量部に対して、メタクリル型シランカップリング剤(信越化学工業社製、KBM-503)10重量部を添加して、減圧下、80℃で10分間攪拌して、素子包埋層の構成樹脂であるメタクリル変性ポリアルミノシロキサンを得た。

＜光半導体封止用シート＞
得られたポリシロキサンオイルを、上記で得られた剥離シートの凹形状を有する面に、50μmの厚さにアプリケータを用いて塗工し、60℃で10分乾燥して、シート状の封止樹脂層(凹凸部形成層)を調製した。次に、該凸部形成層の上に、得られたメタクリル変性ポリアルミノシロキサンを、210μmの厚さにアプリケータを用いて塗工し、100℃で10分乾燥して、光半導体封止用シートを得た(厚さ300μm)。

実施例２
実施例１の封止樹脂層の凹凸部形成層として、ポリシロキサンオイルを調製して剥離シートの凹形状を有する面に塗工して、剥離シートと封止樹脂層とを嵌合させる代わりに、粒状の低密度ポリエチレン(日本ポリエチレン社製、商品名「LF440C」)を、0.2MPaの加圧下で、100℃、5分間プレスして、ポリエチレンシート(樹脂Ｂ、厚さ50μm)を調製後、実施例１の剥離シートの凹形状を有する面に、前記ポリエチレンシートを被せ、0.5MPaの加圧下で、160℃、5分間プレス成形して、剥離シートと封止樹脂層の凸部形成層とを嵌合させた。これ以外は、実施例１と同様にして、ポリエチレンシート上に、メタクリル変性ポリアルミノシロキサンを塗工して、光半導体封止用シートを得た(厚さ300μm)。

実施例３
実施例１の封止樹脂層の凹凸部形成層として、ポリシロキサンオイルを用いる代わりに、エピコート 828(ジャパンエポキシレジン社製)5g、リカシッド MH-700(新日本理化社製)5g、及びキュアゾール 2PZ(四国化成社製)0.1gを、20℃で10分間攪拌混合して、エポキシ樹脂(樹脂Ｃ)を調製して用いる以外は、実施例１と同様にして、光半導体封止用シートを得た(厚さ300μm)。

実施例４
実施例２の封止樹脂層の凹凸部形成層として、ポリエチレンシートを調製して用いる代わりに、シート状のポリスチレン(大倉工業社製、商品名「セロマー S-2」、40μm)を用いる以外は、実施例２と同様にして、光半導体封止用シートを得た(厚さ300μm)。

実施例５
＜剥離シート＞
無延伸ポリカーボネート(カネカ社製、商品名「TR フィルム無延伸品」、35μm)の上に、実施例１で用いたのと同じ凸金型を配置し、真空プレス装置(V-130)を用いて、1MPaの加圧下で、180℃、10分間プレス成形して、表面に凹形状を有するフィルムを得た(厚さ30μm)。次いで、このフィルムをフッ素系表面処理剤(住友スリーエム社製、商品名「ノベック EGC-1720」)に1分間浸漬した後、100℃で30分間加熱し、1日間室温(25℃)に放置して、離型処理を施したポリカーボネート製剥離シートを得た。

＜封止樹脂層＞
コロイダルシリカ(日産化学社製、商品名「スノーテックス O-40」)10g、イソプロピルアルコール20g、及び塩酸水溶液(35重量％)100μLの混合物を80℃に加熱したところに、アルコキシオリゴマー(信越化学社製、商品名「X-40-9225」)12g、両末端シラノール型シリコーンオイル(信越化学社製、商品名「X-21-3153」)4g、及びイソプロピルアルコール16gの混合物を1時間かけて滴下した。滴下後、混合溶液を80℃でさらに30分間攪拌混合し、その後、反応溶液を室温(25℃)に冷まし、溶剤をエバポレーターで留去して、シリカ含有シリコーン樹脂(樹脂Ｄ)を得た。

＜光半導体封止用シート＞
得られたシリカ含有シリコーン樹脂を、上記で得られた剥離シートの凹形状を有する面に、50μmの厚さにアプリケータを用いて塗工し、150℃で10分乾燥して、シート状の封止樹脂層(凹凸部形成層)を調製した。次に、該凸部形成層の上に、実施例１と同様にして得られたメタクリル変性ポリアルミノシロキサンを、220μmの厚さにアプリケータを用いて塗工し、100℃で10分乾燥して、光半導体封止用シートを得た(厚さ300μm)。

比較例１
実施例１の封止樹脂層の凹凸部形成層として、ポリシロキサンオイルを用いる代わりに、シリコーンエラストマー(旭化成ワッカーシリコーン社製、商品名「ELASTOSIL LR7665」)を用いて、剥離シートの凹形状を有する面に、50μmの厚さにアプリケータを用いて塗工し、100℃で30分、次いで160℃で2時間乾燥して、シート状の封止樹脂層(凸部形成層)を調製する以外は、実施例１と同様にして、光半導体封止用シートを得た(厚さ300μm)。

比較例２
実施例１の封止樹脂層の凹凸部形成層として、ポリシロキサンオイルを用いる代わりに、シリコーンエラストマー(東レ・ダウコーニング社製、商品名「OE-6336」)を用いて、剥離シートの凹形状を有する面に、50μmの厚さにアプリケータを用いて塗工し、150℃で1時間乾燥して、シート状の封止樹脂層(凸部形成層)を調製する以外は、実施例１と同様にして、光半導体封止用シートを得た(厚さ300μm)。

得られた光半導体封止用シートについてアレイパッケージを調製後、以下の試験例１に従って、特性を評価した。また、得られたアレイパッケージ上の封止樹脂層の凸部の高さを、電子顕微鏡(日立ハイテクノロジー社製、SU-1500)を用いて測定した。結果を表１に示す。

＜アレイパッケージ＞
得られた各光半導体封止用シートを、光半導体素子(波長域460nm)を実装した平板の基板に、封止樹脂層を光半導体素子に対向するよう被せ、その上から、凹部(8mm×8mm、深さ250μm)を有するSUS製金型を、真空プレス装置(V-130)を用いて、0.1MPaの圧力下で、80℃で15分加熱した。その後、真空プレス装置から取り出し、室温(25℃)に戻して成形後の光半導体封止用シートが変形しない状態となってから金型をはずし、150℃の乾燥機にて、実施例１、３、及び比較例１、２の光半導体封止用シートを用いた場合は2時間、実施例２、４、５の光半導体封止用シートを用いた場合は1時間、それぞれポストキュアを行った後、室温(25℃)状態となった段階で剥離シートを剥離して、アレイパッケージを得た。

試験例１(光取り出し効率)
各アレイパッケージの発光輝度を全天候輝度計測に従って測定した。一方、それぞれのアレイパッケージについて、構成樹脂は同じであるが、剥離シート及び封止樹脂層に凹凸形状がない以外は同様にして調製した光半導体封止用シートを用いてアレイパッケージ(参考例)を調製し、それを基準とした場合の、発光輝度向上率を下記式により算出して、光取り出し効率を評価した。なお、輝度測定には積分球を使用し、マルチ測光システム(MCPD-3000、大塚電子社製)を用いて行った。
発光輝度向上率(％)＝(実施例又は比較例の輝度/参考例の輝度)×100−100

結果、実施例の光半導体封止用シートは、金型である剥離シートの凹凸形状の転写が良好であり、凹凸形状の形成性に優れ、発光輝度向上率が高いことが分かる。なかでも、実施例５より、無機粒子を含有させて弾性率を高くすることで、転写された凹凸形状を安定に保持することが可能になることが示唆される。

本発明の光半導体封止用シートは、例えば、液晶画面のバックライト、信号機、屋外の大型ディスプレイや広告看板等の半導体素子を製造する際に好適に用いられる。

１剥離シート
２封止樹脂層
２−１封止樹脂層の凹凸部形成層
２−２封止樹脂層の素子包埋層
３光半導体素子
４基板
５圧縮成型用金型

Claims

剥離シートの上に封止樹脂層が積層されてなる光半導体封止用シートにおいて、前記剥離シートが封止樹脂層との界面に、凹形状及び／又は凸形状を有する凹凸部形成層を含み、かつ、前記封止樹脂層が剥離シートとの界面に、剥離シートの凹形状に嵌合する凸形状及び／又は剥離シートの凸形状に嵌合する凹形状を有する凹凸部形成層を含んでなる光半導体封止用シートであって、前記封止樹脂層が、さらに、光半導体素子を包埋しうる素子包埋層を含み、前記封止樹脂層の凹凸部形成層の20℃の貯蔵弾性率が6MPa〜1500MPaである、光半導体封止用シート。
封止樹脂層における、凸形状の凸部の高さ及び／又は凹形状の凹部の深さが100nm〜10μmである、請求項１記載の光半導体封止用シート。
封止樹脂層に無機粒子が含有されてなる、請求項１又は２記載の光半導体封止用シート。
請求項１〜３いずれか記載の光半導体封止用シートを光半導体素子搭載基板に封止樹脂層が基板に対向するよう積層して加圧成型後、剥離シートを剥離して、凸形状及び／又は凹形状が表面に形成されてなる、光半導体装置。