JP2010538320A - 偏光物品およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
(A)基板と、
(B)基板の表面上の規則構造と、
を有してなる偏光物品が提供され、ここで前記規則構造は、
(B1)規定された組成、鎖長、および鎖立体配置を有する、整列鋳型ポリマーと、
(B2)空間特異的な方法で前記鋳型ポリマーに装着させた偏光種と、
を有してなる。
(C)前記規則構造を被覆する保護層
を備えている。
(a)基板と、
(b)少なくとも3:1の長さ/幅の縦横比、および2nmよりも大きい幅を有する、複数の整列元素金属ナノロッドで実質的に構成される基板表面上の規則構造と、
を有してなる偏光物品である。
(c)前記規則構造を被覆する保護層
を有してなる。
(A)基板と、
(B)偏光機能を提供する、前記基板に分散させた、少なくとも3:1の長さ/幅の縦横比、および2nmよりも大きい幅を有する、複数の整列元素金属ナノロッドと、
を有してなる偏光物品である。
(I)規定された組成、鎖長、および鎖立体配置を有する鋳型ポリマーを提供し、
(II)偏光種を前記鋳型ポリマーに空間特異的な方法で装着し、
(III)前記鋳型ポリマーを前記基板の表面と接触させて、前記表面上の前記鋳型ポリマーの鎖を整列させる、
各工程を有してなる。
(IV)前記偏光種を保護層で被覆する
工程をさらに有してなる。
(IA)化学的断片化、機械的断片化またはクロマトグラフィーにより、鋳型ポリマーのサイズ分布を調節する
工程を含む。
(II−1)複数の金属イオンを鋳型ポリマーと接触させ、
(II−2)前記鋳型ポリマーの鎖上の複数の位置において、前記金属イオンを前記鋳型ポリマーに結合し、
(II−3)前記金属イオンを元素金属へと還元する
各工程を含む。
(IIA)鋳型ポリマーと反応する機能部位を含むイオン結合剤(ion-associating agent)を提供し、
(IIB)鋳型ポリマーの鎖上の複数の位置において、前記鋳型ポリマーを、イオン結合剤の複数の機能部位に結合し、
(IIC)複数の金属イオンを、鋳型ポリマーと結合したイオン結合剤に結合して金属錯体を形成し、
(IID)前記金属イオンを元素金属へと還元する、
各工程を含む。
(IIa)(i)金属イオンと、(ii)鋳型ポリマーと反応する機能部位を含むイオン結合剤と、を含む複合体を提供し、
(IIb)前記鋳型ポリマーの鎖上の複数の位置において、前記鋳型ポリマーを、前記イオン結合剤の複数の機能部位と結合し、
(IIc)前記金属イオンを元素金属へと還元する、
各工程を含む。
(IIIA)プローブからのエレクトロスピニングによって、鋳型ポリマーのナノファイバーを形成し、
(IIIB)基板の表面上に前記ナノファイバーを沈着させて、その整列構造を形成する、
各工程を含む。
(II−4)前記元素金属のナノロッドを形成する、
工程を含む。
(IIIa)前記鋳型ポリマーを前記基板表面から除去し、前記表面上の偏光種として、整列金属を残す。
(i)元素金属の複数のナノロッドを提供し、
(ii)前記ナノロッドを前記基板の表面上に装着し、それらを空間特異的な方法で整列させて、前記整列ナノロッドが、対象とする波長において偏光特性を提供できるようにする、
各工程を有してなる方法に関する。
(iii)前記ナノロッドを保護層で被覆する、
工程をさらに有してなる。
(1)元素金属の複数のナノロッドを提供し、
(2)前記ナノロッドをガラス材料のバッチ混合物と混合し、
(3)工程(2)から得られた材料を加熱して、その中に分散したナノロッドを有する連続的なガラス材料を形成し、
(4)工程(3)から得られた前記ガラスを延伸させて、前記ナノロッドを前記ガラスのバルクの内部に整列させる、
各工程を有してなる方法に関する。
(5)前記ナノロッドを保護層で被覆する
工程を含む。
(A)基板と、
(B)前記基板の表面上の規則構造と、
を有してなり、前記規則構造が、
(B1)規定された組成、鎖長、および鎖立体配置を有する、整列した鋳型ポリマーと、
(B2)空間特異的な方法で前記鋳型ポリマーに装着させた偏光種と、
を備えている。
(a)基板と、
(b)少なくとも3:1の長さ/幅の縦横比、および2nmよりも大きい幅を有する、複数の整列元素金属ナノロッドで実質的に構成される基板の表面上の規則構造と、
を有してなる。
(A)基板と、
(B)前記偏光機能を提供する、前記基板全体に分散した、少なくとも3:1の長さ/幅の縦横比および2nmよりも大きい幅を有する、複数の整列させた元素金属ナノロッドと、
を有してなる。
(I)規定された組成、鎖長、および鎖の立体配置を有する鋳型ポリマーを提供し、
(II)偏光種を前記鋳型ポリマーに空間特異的な方法で装着し、
(III)前記鋳型ポリマーを基板の表面と接触させて、前記表面上の前記鋳型ポリマーの鎖を整列させる、
各工程を有してなる。
(1)元素金属の複数のナノロッドを提供し、
(2)前記ナノロッドをガラス材料のバッチ混合物と混合し、
(3)工程(2)から得られた材料を加熱して、分散したナノロッドを有する連続的なガラス材料を形成し、
(4)工程(3)から得られた前記ガラスを延伸させて、前記ナノロッドを前記ガラスのバルクの内部に整列させる、
各工程を有してなる方法が意図されている。
1.規定された形状およびサイズ(すなわち長さおよび配置)のDNA鋳型の調製
DNA構造は、直線、回転楕円体、または十字形などの2Dおよび3D構造を含む、任意の設計された形状でありうる。DNAの長さは、ばらばらの単一のサイズであってよく、あるいは、整列した、または配向した薄膜へと加工する際に、可視偏光の一般的性質を提供する分布であって差し支えない。核酸の非限定的なサイズ調節技術としては、クロマトグラフィー(すなわち、HPLC/FPLC)、電気泳動、遠心分離、超遠心分離、マイクロフルイディクス、制限消化、沈降、磁気ビーズ抽出、超音波処理、PCRおよび他の増幅技術を用いたプライマー鋳型選択がある。
CPGおよびフォトリソグラフィー合成:
化学的合成:DNAは、標準的な自動合成装置、ホスホルアミダイトなどの試薬、およびCPGカラムを用いて、カスタム合成によって作ることができる。典型的には、これらの出来上がった状態のままの合成DNAは、100bpの長さに制限される。しかしながら、架橋またはスプリント(splint)ライゲーションと呼ばれるコンカテマー技術を通じて、合成一本鎖DNA(ssDNA)を結合させることができる。研究者が、従来の合成DNAによって作られるよりも長い一本鎖の鋳型を必要とする、鋳型を扱う作業をする過程では、この方法は有用である。例えば1つのオリゴ鎖は、第1のオリゴ鎖の一部に対して配列相補的な一部分、および結合すべき第2のオリゴ鎖の一部に対して相補的な別の部分を有する、相互の核酸の架橋を用いて、別のオリゴ鎖に結合しうる。表面のDNAのその場(in situ)成長のために、光反応性のホスホルアミダイトも用いられる。DNAの末端の化学基間の化学的架橋結合が可能である。
100bp長よりも長いオリゴ鎖を必要とする用途では、酵素的DNA増幅を用いてもよい。DNA増幅を行うための幾つかの手段が存在する。ポリメラーゼ連鎖反応が最も一般的である。この場合、2本の短いDNA一本鎖を、増幅すべきストランドと組み合わせる。2本の短いストランドはプライマーと呼ばれ、それらは増幅すべきDNAの末端と相補的な同一配列を含まなくてはならない。これらのプライマーは、チオールまたはビオチンまたはアミン基を含むように修飾して差し支えない。その後、DNAを緩衝液中、DNAポリメラーゼおよびdNTPモノマーと合わせる。次いで混合物を熱循環させて変性を生じさせ、プライマーおよび3’−オーバーハングの伸長をアニーリングする。最初のストランドの幾何学的複製を得られるまで(2n複製、n=サイクル数)、反復工程を続ける。プライマー自体を用いて、表面または他の単位複製配列または合成DNAへの単位複製配列のアンカリングに有用な、5’末端のオーバーハングを生じさせることができる。プライマーはまた、修飾塩基でタグ化されてもよい。あるいは、直線および指数関数的ローリングサークルDNA増幅、単鎖置換増幅、Qβレプリカーゼ増幅、逆転写酵素増幅、ヘリカーゼ/DNAポリメラーゼ増幅、および多重置換増幅は、すべてDNAの増幅に使用して差し支えない。インビトロ合成DNAのさらに別の代替は、インビボにおける生物学的抽出物に由来するDNAがもたらされる。これらのDNAは、多くの手段によって抽出して差し支えなく、ナノメートルレベルの材料設計に有用な鋳型を提供しうる。多くの企業がゲノムDNAを精製可能なキットを販売している(例えばPromega社製のWizard prep’s)。細菌は、多くの手段によって精製されうるゲノムDNAおよびプラスミドDNAの両方を産生することができる。他の形態のDNAは、細菌の人工染色体および染色体外DNAである。核酸はメチル化などの内因性の酵素的修飾も含みうる。同様に、DNAは化学的に修飾することもできる。スプリントライゲーションに酷似したものは、一般に「粘着末端」DNAと呼ばれる末端を含めることにより、短い二重鎖DNAの自己組織化を長いコンカテマー二重鎖にすることができる。これは、ターミナル・トランスフェラーゼ酵素(TdT)を介してホモポリマー配列を含むssDNAの伸長を伴う二重鎖DNAのテーリングによって達成することができる。ターミナル・トランスフェラーゼは、モノマーのdNTPを二重鎖DNAに付加する。2本の分離した二重鎖を凝集させるためには、1つのストランドを1つの既知の塩基(dATP、dTTP、dCTPおよびdGTP)のうちの1つにテーリングし、およびもう一方のストランドを相補的塩基にテーリングすることのみを要する。例えば、二重鎖1は3’末端でポリAとテーリングし、二重鎖2はポリTとテーリングする。合体する際、末端は互いに粘着性である。サイズはアガロースまたはポリアクリルアミドゲルで確認することができる。
DNAの長さは、概して、それらの起源の結果生じるものである。合成DNAの長さは、それらの合成によって明確である。長い合成オリゴ鎖は、ゲル電気泳動またはHPLCでさらに精製することができる、不完全な(failure)配列を含むことが多い。細胞から精製した抽出DNAは、ゲノムに応じて、メガ塩基の長さよりも長く達成されうる。制限酵素による消化は、ばらばらのサイズ範囲の長さを縮小するために行うことができる。制限酵素は、それらの機構に応じて、特定の配列位置で、ssDNAおよびdsDNAの両方のDNA鎖を開裂する。制限酵素の混合物を用いて所望の長さを達成してもよい。
フォトリソグラフィーで合成したDNAは、その後、表面のDNAを伸長するため、溶液由来のDNAを用いて伸長させて差し支えない。PNA、RNA、LNA、ソラレンで標識化、アミンおよびチオール標識化、蛍光プローブ標識化、およびspiegelmerなどの修飾した核酸を、表面の、フォトリソグラフィー的に生成したDNAと組み合わせてもよい。フォトリソグラフィーは表面の「探知機」または「誘導配列」として使用されうる。
ガラス青色偏光器における金属成分の典型的な縦横比は幅約20nm、長さ70nmである。青色偏光器の作製に好ましい金属はアルミニウムである。よって、上記縦横比(70nmの長さ=205bp dsDNA)の複合金属(金、アルミニウムなど)を含むDNA二重鎖を作ることができる。これらの長さは、上述のように、多くの手段を通じて容易に入手することができる。付加物によるその場(in situ)金属化の幅は、おおよそ2nmである。しかしながら、付加物の設計または、溶液条件に加えて還元時間を調節することは、幅のより良好な調節を可能にしうる。明確なサイズの金属ナノ粒子が商業的に入手可能である。これらの場合、構造への直接の鋳型化が必要であろう。DNAは、表面で接触する前に、光学活性な有機偏光種または金属と予備的に結合しうる。ポリリジンまたは核酸結合タンパク質などのスペーサー剤を加えてもよい。
修飾していない「天然」のDNAの整列した薄膜は、1970年代から、260nmおよび赤外線の領域の範囲の固有の吸光度において、直線状の二色性および偏光を示すことが知られている。しかしながら、DNAの吸光度または蛍光は、DNAへの吸収種の付加によって変えられる。付加工程は、(1)光−架橋結合;(2)立体的、イオン性、疎水性の相互作用(例えば、金属イオン、臭化エチジウム、YOYO染料、TFO結合、および、抗体および一本鎖DNA結合タンパク質など、タンパク質またはペプチドの「アプタマー様の」結合剤、またはビオチニル化DNAに対するストレプトアビジンなどのハプテン結合タンパク質)を介したDNA構造への結合;(3)アミン含有DNAへのアミン反応性吸収有機染料の使用など、化学的共役および架橋結合;および(4)DNAが、DNA塩基自体の化学的誘導化を通じて、光学的「組織的に」変化する第4の方法を含みうる。整列したDNAの表面に基づいた誘導化は、規定されたスペクトルの領域にわたって、表面に偏光を導入するための1つの方法である。純粋な無機偏光製品では、整列「保持」ポリマーフィルムと共にナノ構造化金属を「焼成」または「燃焼」させて、可視偏光およびその後の低溶融ガラスによる被覆化に、無機相のみを保有することができる。
DNAのメタレーションまたは金属化とは、金属を直接DNAに結合する方法のことをいう。
特定の実施の形態では金の構造をDNAに取り込むことが望ましいであろう。チオール基は金ナノ粒子をDNA上に結合させる手段として有用である。金のナノ粒子は、非共役または共役したナノ粒子として得ることができる。金ナノ粒子のチオール化したDNAへの直接の結合が知られている。酵素的方法を用いた、チオール基をDNA構造に導入するための幾つかの方法が存在する。合成プライマーを用いて、チオールを末端標識化プライマーとして導入することができる。核酸の組み込みを用いた修飾塩基の導入もまた、PCR、RCA、MDA、ヘリカーゼ−PCR、および修飾塩基を用いるニックトランスレーションなど、複製する酵素を用いて行って差し支えない。これらの技術では、アミン含有dUTP塩基は、酵素を使用することにより、増幅したDNA鎖に組み込まれる。DNAに組み込まれる一般的な塩基は、アミノアリルdUTPである。チオールまたは他の構造を二重鎖構造に組み込むための幾つかの別の技術もまた存在する。最初に、結合技術が可能である。この場合、チオール基を含む二重鎖認識剤は、DNAの長さに沿って、周期的な方式で結合することができる。1つの例は、チオールで修飾したソラレンである。ソラレンは、二重鎖DNAの領域に選択的に結合する。チオール含有ソラレンは、アミン化ソラレンをトラウト試薬と反応させて、第1級アミン基をチオール基に転換することによって作出することができる。あるいは、Molecular Probes社製のUlysis(商標)DNA標識化キットを用いた直接的な組み込みも可能であろう。チオールDNAを二重鎖に組み込むためのさらに別の手段は、recA様タンパク質を介したストランド交換反応、またはそれらの構造内にチオールを有する三重鎖DNAの手段のいずれかの使用による。これらの手段は、チオールを取り込むために用いられるが、これらの技術が、他の材料をDNAに取り込むために同様に良好に用いられることを認識することも、同様に重要である。金属イオンをキレートする(金属を基底状態に還元するため)ペプチドのアプタマーを、DNA骨格にデコレーションしてもよい。あるいは、金属ナノ粒子または金属ナノロッドなどの完全に形成された金属構造は、鋳型化したDNA構造への捕捉親和性によって保持されて差し支えない。
表面がDNAを整列するか、あるいはDNAは他の手段によって整列されうる。多孔質、2D、プラスチック、金属、微粒子、ナノ粒子、ナノロッド、マイクロロッド、電気紡糸したナノファイバー、ポリマー、液晶、結晶、合成サファイア、ダイヤモンド、鏡、セラミック、ガラス・セラミック、無機ポリマー、無機および有機のハイブリッド表面など、任意の表面を用いることができる。鋳型化DNAを接触させる前に、DNA、RNA、またはPNA、修飾核酸(例えば、spiegelmer、ソラレンDNAまたはLNA)およびrecA ssDNA断片を表面に配置して構わない。予備的に付加された核酸を用いて、DNAを整列および固定してもよい。表面は、整列を補助するためのフォトレジスト特性を含みうる。整列したDNAが光学材料で予備的に鋳型化されていない場合、DNAが安定化するならば、その場で(in situ)鋳型化して構わない。表面の整列DNAの固定化は、蒸着による化学的架橋結合または、glymoまたはソラレンなどの光架橋剤などの標準的な反応性シランによるDNAの表面へのDNAの反応性などの多くの手段によって達成されうる。反応性および帯電したシランの複合混合も、表面での核酸の固定化に有用でありうる(例えば、帯電した第4級アミンとglymoとの組合せ)。
核酸の配列は2次元および3次元構造を生じさせうる。DNAのナノ格子は文献に報告されている。DNA(DNAの格子構造を含む)は、電荷の吸引力、共有結合などのさまざまな物理的手段を通じて表面に保有されうる。よって、整列した構造のような格子を作るツールとして配列主導の相補性を用いた、多くの手段が存在する。配列以外に、DNA材料が表面に整列しうる多くの物理的手段も存在する。DNAの整列をの使用可能性にするのに十分に適合しうる幾つかの方法を以下に記載する。
ポリビニルカルバゾールおよびポリフェナザシリンなどの特定のポリマーコーティングを保有する表面のDNA整列。これらの技術では、ポリマーコーティングした表面を往復するDNA溶液の吸引は、スピンコーティングしたポリマー表面にDNAを伸ばし、整列する能力のある気液界面を作り出すことができる。風乾したDNAは、それ自体は表面に共有結合しない。しかしながら、glymoまたはアミン含有などのシラン層をコーティングするポリマーを用いて、表面への共有結合技術を組み合わせることにより、DNAの共有結合的保持を可能にする。言い換えれば、表面を最初にシラン(3−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、またはGAPSなどのアミン含有シランなど)と接触させ、次いで、整列するポリマー(例えばポリビニルカルバゾール)でスピンコーティングして差し支えない。あるいは、他のポリマーの組合せもDNA/ポリマー整列の調節に有効でありうる。例えばキトサンまたはEMAを最初にコーティングした後、ポリビニルカルバゾールでコーティングしてもよい。加えて、DNA、DNA結合ペプチドまたはタンパク質をコーティング層として用い、これを次に整列するポリマーでコーティングすることができる。その後、DNAの鋳型を表面に施用し、被覆して整列を補助する。Glymoは、DNAにおけるアミンに共有結合を形成することができる。あるいは、グルタルアルデヒドを用いてDNAのアミン基をGAPSシランコーティングのアミン基に結合することができる。例えば、ジブロック共重合体(ポリスチレン−b−ポリ(メタクリル酸メチル)すなわちPS−b−PMMA)を用いて、表面にDNAを整列させることができる。表面のDNAを用いて液滴を引っ張る、または吸引する工程は、分子コーミングと呼ばれる。整列方法の別の修飾としては、熱作用、カオトロピック溶媒、整列ポリマーを最も良好に沈着する溶媒、DNAと整列ポリマーの共沈着、流動効果、架橋結合効果、および光−架橋結合効果が挙げられる。
DNAはまた、通常、分子コーミングと称されるものを用いて、「整列可能」であると報告された。分子コーミングでは、DNAを毛管針(capillary needle)内に浸漬し、その針をスライドに被覆して、表面全体にDNAを広げて引き伸ばす。この同一の方法を、ガラスまたはプラスチック表面へDNAの配置にも適用して差し支えない。表面上へのDNAの同様の分散は、ワイヤを用いてポリマーコーティングしたスライド全体にDNA溶液を引き伸ばす、ワイヤーカッター法によって得られうる。
磁場の誘導を用いてDNAフィルムを整列することができることが報告されている。ポリマーの磁場整列は、反磁性異方性を通じて生じると考えられている。磁場を用いて、カーボン・ナノチューブおよびタンパク質を整列させている。DNAを磁場で整列すると同時に、この同一の試みは、(1)光を偏光する能力があり、(2)低溶融ガラスで被覆される能力がある、他のポリマーフィルムを整列させるのにも用いることができる。寒剤を含まない超電導磁石(例えばJASTEC 10T)は、2、4、6、8、および10Tの範囲のテスラ磁場を生じる、均質の磁場を40平方mmのスペースに生じさせることができる。磁場を水平または垂直方向に印加すると同時に、DNAサンプルを乾燥させる。水平な磁場は整列したDNAフィルムを誘発することが分かっている。磁性金属含有DNAを用いて、正確な縦横比のDNAを磁場内に整列させてもよい。
DNAフィルムは、外部磁場の補助なしに、風乾によってDNAのみから作ることができる。無作為のDNAフィルムは、ゼリー状の形態のDNAを直接、固体基板上に沈着し、時間とともに空気乾燥することによって作ることができる。ゲル状態は、DNAを酢酸ナトリウムの3M溶液および80%イソプロパノールと混合することによって形成される。短いDNA(<3Kb)では、低濃度のゲル状態は通常、短いDNAからは形成されず、整列を示さない。長いDNA鎖(>20Kb)は偏光を有する密集したDNAフィルムを形成することができると報告されている。その技術は、ゲル化形態のDNAを用い、糸状に押出成形し、「湿った形態」でガラス基板にスプールし、空気乾燥する。典型的には、高濃度の食塩水が用いられる。高濃度の短いDNA(<2Kb)は、ゲル状態で100mg/mlまで濃縮し、湿度を調節した条件下で空気乾燥した場合に、良好に整列した偏光フィルムを形成することが報告されている。最近では、UV照射によって自己集合する短いDNAを用いた、整列したDNAフィルムの形成が報告されている。原理的には、これらの技術は、ポリマーとしてのDNAが軟らかい湿った状態から良好に密集した周期的な構造に凝縮可能であることを実証している。任意の他のポリマーについても、この同一の方法が可能であるに違いない。よって、多くのポリマーを使用して、密に詰まった、整列したフィルムが形成されうる。これらの「フィルム」形成ポリマーを金属化DNAまたは有機鋳型化DNAと共混合して、整列したフィルムを形成することが可能になりうる。担体ポリマーを用いて、乾燥時に、「ドープ」されたDNAの鋳型の良好に密集したフィルムを形成して差し支えない。担体ポリマーフィルムを多くの方法に使用して、制限されることなく、その後の加工処理を行うことができよう。それらを消極的に風乾するフィルム剤として用いてもよく、または光−架橋結合を用いて整列したフィルムを形成してもよい。他の可能性としては、蒸着、レーザー切断、または蒸発がある。光自体が担体ポリマーの凝縮を調節してもよい。キトサンなどのスペーサーポリマーを用いて、金属化DNAの内部ストランドの間隔を調節してもよい。
エレクトロスピニング
負の電位(例えば−1000ボルト)を有するDNA溶液供給装置403;電気的に接地した回転基板409に近接近した、403に接続する針状プローブ405を備えた、エレクトロスピニング装置401を図4に概略的に示す。DNAファイバー407は、針状プローブの先端に形成され、基板によって受け入れられ、回収される。金属化されたDNAを「担体」ポリマー内に分散し、エレクトロスピニングとして知られる方法を用いて接地面にスピンして構わない。金属化DNAまたは予備的に金属化されたDNAをエレクトロスピニングすることができる典型的な混合物は、20mg/mlのポリL−アスパラギン酸、20mgのDABCO(抗光漂白剤)、PEOポリマー200mg/ml、および0.5mg/ml以上のDNAである。受容平面と、microfab社製の伝導性の金の針との間隔は約3cmである。スプール工程はステッピング・モーターを用いて行い、同心の円形の沈着したDNAドープ化PEOを形成して差し支えない。典型的な予想電圧は、約10,000ボルトである。キトサンなどの他のスペーサー剤を含めてもよい。
つなぎ合わせたPCR単位複製配列(または超音波処理DNA抽出物)の整列も有用である。粘着末端のDNAへの導入は、明確な内部ストランドの間隔を有する金属領域を作るためのターミナル・トランスフェラーゼ(TdT)テーリング、またはTdTテーリングを用いてプライマーのオーバーハングを調節することによって達成されうる。「つなぎ」合わせる方法を用いて、金属および非金属の交互の間隔を提供してもよい。簡単に言えば、PCR単位複製配列は、オリゴ架橋によって接続される配列を用いてテーリングされる。この最初の骨格は、付加物と連結して長い予備的金属領域を形成しうる。つぎに結合した予備的金属鋳型を、粘着性のオーバーハングに相補的な末端を有する内部ストランドのスペーサーによって空間的に分離する。
光学活性なナノメートル構造は、低溶融ガラス(「LMG」)における被覆化により、あるいは、プラスチックまたはポリマーを用いて、安定化することができる。LMGを用いた、多くの組成および沈着技術が可能である。コーティングの時間、RF頻度、電場のエネルギー、イオン化ガス組成物およびLMG自体の組成の選択は、すべて可変であり、最適化されうる。第1の層の被覆化方法は、幾つかの層について、何度も繰り返されて差し支えない。
DNAなどのポリマー薄膜上で鋳型化された有機剤または金属剤は、その後、さらに安定な構造を得るため、低溶融ガラスの薄膜沈着によって被覆化することができる。任意のDNA鋳型化材料は、この方法により、熱および酸化などの外部応力から保護することができる。低溶融ガラス材料は、「未焼成」の組成物を含めた多くの手段によってコーティングされて差し支えない。しかしながら、組成物は、さまざまな層間の所望の%透過率が要求される最終工程で有利に働くように最適化されうる。例えば、スズ−フルオロリン酸塩ガラスの4μm厚の層は、DNA、金属、蛍光または観察される整列を顕著に変更することなく、スライド上の金属化されたDNAおよび蛍光標識化したYOYO−1 DNAを被覆化するために用いられている。この特定の被覆化は、85℃に至るまで、安定性を提供する。よって、それらの被覆化層組成は、それに応じて調整されうる。低溶融ガラスのこれらの薄膜コーティングは、薄膜ポリマーコーティングを顕著に安定化することができる。沈着のためのLMGの材料組成の選択は、光透過率または表面の有機鋳型との適合性に基づくであろう。図5は、LMG蒸着装置の設定501を概略的に示している。このコーティング方法では、低溶融ガラスプラグ511を帯電した無線周波数基盤509上に配置する。ナノ鋳型化した基板505および507は、真空チャンバ503のプラグと反対側に配置する。チャンバ503をイオン化ガスで満たし、低溶融ガラスプラグ511に同一周波数で衝撃を加える。低溶融ガラスプラグ511上のイオン化ガスの衝撃エネルギーは、低溶融ガラス材料を向かい合う帯電した基板505および507の表面の方に送り届けるのに十分である。低溶融ガラスの多くの組成物は鋳型化した材料507全体に蒸着されうる。金属鋳型化材料507は、有機鋳型化組成物よりも高いTgガラス組成で被覆される能力を有していなくてはならない。さまざまな光学的性質を提供するため、ポリマー鋳型の複数の層が形成されうる。例えば、交差偏光器は、連続する多層上の鋳型化した材料の方向を調節することにより製造することができる。
金属系の偏光器についての縦横比の選択は、偏光される光の波長および偏光を行う金属(または金属の組合せ)に応じて決まる。銀のナノロッドを使用する偏光器では、1:5の縦横比(長さに対する幅の縦横比)が必要である。正確な縦横比を確保するためには、用いる各方法についてのDNAの金属化の範囲の知識が必要とされる。金属付加物の金属化技術では、各金属化が約2nmまで成長したと仮定すると、おおよそ10nmの長さのDNA二重鎖が用いられる。塩基対の長さの計算は、10nmを0.334nm/塩基または30塩基対の長さの二重鎖で割る。これらのDNAは容易に合成的に作られるが、HPLC、遠心分離および電気泳動など、未処理抽出物のための精製技術を用いた調達も可能である。粒子の成長またはサイズまたは2nmを超える鋳型化サイズの他の金属化技術が選択された場合には、より長い二重鎖DNAが必要である。例えば、Nanoprobes社(米国ニューヨーク州ヤファンク所在)製のGoldenhance(商標)試薬は、おおよそ1時間の合成時間内に約20〜100nmの大きさに金(金属)の粒子を成長させると予想される。金または銀の20nmの粒子では、70nm〜100nmの長さが必要とされると思われる(または250〜300bp長のDNA)。考慮すべき別の一般的な要因は、粒子密度である。金属ナノ粒子の密度は、光の透過を調節するのに十分であることが必要である。粒子密度は、施用された単一のフィルムに含まれていて差し支えなく、あるいは、低溶融ガラスを被覆化するフィルムの間に積み重ねられた層による、フィルム層の多層を用いることができる。
・1mg/mlのDNA溶液(20mMのHEPES、pH8.0、およびDNAの長さ30bp=10nm)に2mg/mlのアルミニウムイオンテルピリジン付加物を加え、付加物を室温で一晩、DNAと反応させる。
・付加物-DNA溶液をPD−10ゲル濾過カラムに通し、純粋な付加物で標識化したDNAを単離する。2〜3mlを回収する。
・3mlsを1mlまでSpeedvacで乾燥する。
・100mMのホウ酸(pH9.2)中、30mg/mlの水素化ホウ素ナトリウムを500μl加える。反応に4時間かけた。白色沈殿が形成される。
・ 遠心分離を用いて金属ナノロッドを除去する。上清をデカンテーションする。
・(任意)工程1におけるDNAの長さが300bp長だった場合、より厚いナノ粒子の形成が必要とされうる。これを達成するため、メーカーの使用説明書に従ってGoldenhance溶液を適用して、工程5から金属ナノロッドの予備形成物の周りに20nmの金の殻の形成を可能にする。
・遠心分離を使用してナノ粒子を精製する。
・金属化されたDNAを長鎖DNA1mg/mlと組み合わせる。おおよその体積は1mlであり、LiClまたはNaClを加えてイオン強度を調整することが必要となりうる(UV架橋を用いてDNAを一緒に固定化してもよい)。
・1mlの3M酢酸ナトリウム(pH5.2)を加える。
・1mlの80%冷イソプロパノールを加える。
・ゲル形成のための時間を取る。
・溶液をガラスのロッドと接触させることにより、金属化されたDNA溶液をストランド内に引き入れる。
・ゲルのストランドが所望の被覆率で連続的な重なりを形成するまで、ガラススライドの周囲にDNAをスプールする。
・フィルムが乾燥するまで、スライドを調節された湿度チャンバ内に一晩置く。乾燥の際に、整列したフィルムが崩壊する別のポリマーを「DNA」担体ポリマーに置き換えてもよいことに留意。乾燥工程の調節はまた、真空オーブン乾燥、あるいは窒素または空気の気流など、一連の工程カテゴリーに含まれていてもよい。
・低溶融ガラスの被覆化のため、スライドまたは表面を、図6のように真空チャンバに置く。
・0.5%のアガロース・ゲル1×TBE(gelstar染料を使用)を、所望の縦横比の金属化されたDNAを用いて負荷する。アガロース・ゲルを、電気泳動用トラフを通過する、1×TBE緩衝液に浸漬する。全体のゲル被覆を完了するため、金属で鋳型化したDNAの連続的な負荷を使用して差し支えない。
・ 100ボルトの電流を印加して、分子生物学で通常行われているように、金属化されたDNAをゲル内に引き入れる。
・ゲルを除去し、DNAの配置のため、ゲルを撮像する。
・かみそりの刃または外科用メスを用い、金属化されたDNAを保有するゲル領域を切り取り、ガラススライド(例えば1737またはEagle)上に置く。
・ゲルをスライドと共に、真空オーブン内に60〜70℃で1時間、置く。
・ゲルを除去し、崩壊性のフィルムを2つの偏光器ボックスに撮像し、写真を取る。明るい光が生じるが、アルミニウム金属が回転する際に明るさが消失する。
上記手順を繰り返し、必要な変更を加えて、交差偏光機能を提供しうる多層構造を調製して差し支えない。
Claims (10)
- (A)基板と、
(B)基板の表面上の規則構造と、
を有してなる偏光物品であって、前記規則構造が、
(B1)規定された組成、鎖長、および鎖の立体配置を有する、整列鋳型ポリマーと、
(B2)空間特異的な方法で前記鋳型ポリマーに装着させた偏光種と、
を備えた、偏光物品。 - 前記鋳型ポリマーが、ポリ核酸、ポリアニリン、セルロース、および相溶性混合物、ならびにそれらの組合せから選択されることを特徴とする請求項1記載の偏光物品。
- 前記偏光種が元素金属であることを特徴とする請求項1記載の偏光物品。
- 前記元素金属が、少なくとも3:1の長さ/幅の縦横比、および2nmよりも大きい幅を有するナノロッドの形態で存在することを特徴とする請求項3記載の偏光物品。
- (a)基板と、
(b)少なくとも3:1の長さ/幅の縦横比、および2nmよりも大きい幅を有する、複数の整列元素金属ナノロッドで実質的に構成される、前記基板の表面上の規則構造と、
を有してなる、偏光物品 - (c)前記規則構造を被覆する保護層
をさらに有してなる、請求項5記載の偏光物品。 - (A)基板と、
(B)偏光機能を提供する、前記基板に分散させた、少なくとも3:1の長さ/幅の縦横比、および2nmよりも大きい幅を有する、複数の整列元素金属ナノロッドと、
を有してなる、偏光物品。 - 基板および、前記基板の表面に偏光種の規則構造を備えた偏光物品の製造方法であって、
(I)規定された組成、鎖長、および鎖の立体配置を有する鋳型ポリマーを提供し、
(II)偏光種を前記鋳型ポリマーに空間特異的な方法で装着し、
(III)前記鋳型ポリマーを前記基板の表面と接触させて、前記表面上の前記鋳型ポリマー鎖を整列させる、
各工程を有してなる方法。 - 基板、および、前記基板の表面に偏光種の規則構造を備えた偏光物品の製造方法であって、
(i)元素金属の複数のナノロッドを提供し、
(ii)前記ナノロッドを前記基板の表面上に装着し、それらを空間特異的な方法で整列させて、前記整列ナノロッドが、対象とする波長において偏光特性を提供できるようにする、
各工程を有してなる方法。 - 偏光物品の製造方法であって、
(1)元素金属の複数のナノロッドを提供し、
(2)前記ナノロッドをガラス材料のバッチ混合物と混合し、
(3)工程(2)から得られた前記材料を処理して、分散したナノロッドを有する連続的なガラス材料を形成し、
(4)工程(3)から得られた前記ガラスを延伸させて、前記ナノロッドを前記ガラスのバルク内部に整列させる、
各工程を有してなる方法。
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