JP2010513538A - 木製構造物の保護に関して新規な様式の作用を示す第四級アンモニウム化合物 - Google Patents

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Abstract

本発明は、地面に直接もしくは間接的に接触しているセルロース基質に関し、このセルロース基質に第四級アンモニウム化合物を含有させる。

Description

本発明は第四級アンモニウム化合物を含有させたセルロース基質に関する。
第四級化合物または簡単に「クアト（ｑｕａｔｓ）」と呼ばれる種類の分子は数多くの産業用途で用いられる。クアトは、１個の窒素原子が４個の有機基と結合している群の化合物であるとして大まかに定義される。前記基の中の１つは必ずしもではないが典型的に長鎖アルキル基である。大部分の産業用途で、「活性」分子が生じるように、そのようなクアト分子を対イオン（アニオン）と一緒にして複合体を形成させている。
クアトが用いられる産業の範囲は、木材防腐剤／殺生物剤産業からヘアケア製品、クリーニング製品、布柔軟剤、薬剤、界面活性剤、消臭剤、マウスウォッシュ、防腐剤、乳化剤、化粧品および鉱物採鉱の如き産業に及ぶ。そのようなクアトを木材防腐剤として用いることに特に興味が持たれる。
発明の要約
本発明は、
ａ）セルロース基質、および
ｂ）式：
Figure 2010513538
で表される少なくとも１種の第四級アンモニウム化合物、
に関し、
ｉ） 前記式中のＹは、Ｈ２ＢＯ３ −、ＨＢＯ３ −２、ＢＯ３ −３、Ｂ４Ｏ７ −２、Ｈ
Ｂ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −、Ｂ５Ｏ８ −２、ＢＯ２ −、ＰＯ４ −３、ＨＰＯ４ −２
、Ｈ２ＰＯ４ −、Ｐ２Ｏ７ −４、Ｐ３Ｏ１０ −５、ＰＯ３ −、ＣＯ３ −２、ＨＣ
Ｏ３ −、［ＣＯ２ −］ｎＲ５およびこれらの組み合わせ、好適にはＨ２ＢＯ３ −
、ＨＢＯ３ −２、ＢＯ３ −３、Ｂ４Ｏ７ −２、ＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −、Ｂ５
Ｏ８ −２、ＢＯ２ −およびこれらの組み合わせから選択され、
ｉｉ） Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４の中の２つは、独立して、炭素原子数が１から４の
アルキル基から選択され、
ｉｉｉ）Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４の中の２つは、ｉ）炭素原子を１から２０個含有す
る置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）炭素原子を１から２０個含有する
置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換さ
れている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、
ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基か
ら選択される置換基を１個以上有し、
ｉｖ） ｎは、１に等しいか或はそれ以上の整数であり、そしてＲ５は、炭素原子を１か
ら２５個含有する置換、非置換、飽和もしくは不飽和アルキル基から選択され、
ｖ） ｍは、Ｙの選択に応じて１、２、３、４または５であり、そして
ｖｉ） 前記セルロース基質は、地面に直接もしくは間接的に接触している。
別の態様において、本発明は、
ａ）セルロース基質、および
ｂ）式：
Figure 2010513538
［式中、Ｙは、Ｈ２ＢＯ３ −、ＨＢＯ３ −２、ＢＯ３ −３、Ｂ４Ｏ７ −２、ＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −、Ｂ５Ｏ８ −２、ＢＯ２ −、ＰＯ４ −３、ＨＰＯ４ −２、Ｈ２ＰＯ４ −、Ｐ２Ｏ７ −４、Ｐ３Ｏ１０ −５、ＰＯ３ −、ＣＯ３ −２、ＨＣＯ３ −、［ＣＯ２ −］ｎＲ５およびこれらの組み合わせ、好適にはＨ２ＢＯ３ −、ＨＢＯ３ −２、ＢＯ３ −３、Ｂ４Ｏ７ −２、ＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −、Ｂ５Ｏ８ −２、ＢＯ２ −およびこれらの組み合わせから選択され、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、独立して、ｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有し、そしてｍは、Ｙの選択に応じて１、２、３、４または５である］
で表される少なくとも１種の第四級アンモニウム化合物、
に関し、前記セルロース基質は地面に直接もしくは間接的に接触している。
いくつかの態様では、前記少なくとも１種の第四級アンモニウム化合物のＲ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４の中の少なくとも１つ、時には１つ、時には２つを、ｉ）炭素原子を１３から１６個含有する置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）炭素原子を１３から１６個含有する置換もしくは非置換アルケニル基から選択し、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有する。
発明の詳細な説明
用語「微生物の」、「微生物」および「微生物有機体」を本明細書では互換的に用いるかもしれないが、それらを本明細書では最も幅広い意味で用い、それに下記の中の１種以上を包含させることを意味する：カビ、うどん粉菌、菌・カビなど。
また、本明細書で用いる如き「建物」もまた最も幅広い意味で用い、それに家、オフィ
スおよび／または他の商業的建物、貯蔵装置または建物、アパート、モービルホーム、旅行用トレーラ、家から離れた場所にある車庫、キャンプ場などを包含させることを意味する。
第四級アンモニウム化合物
本明細書で用いる如き用語「第四級アンモニウム化合物」、「クアト」および「ボレート−クアト」は、一般式Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４−Ｎ＋Ｙ−［式中の基は同じか、異なるか或は環の一部であってもよく、そしてＹは対アニオンである］で表される化合物を指す。前記有機基、即ちＲ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４はアルキルまたはアルケニル（不飽和アルキル）基であり得、これらは直鎖もしくは分枝、置換もしくは非置換またはこれらの混合形態である。用語「第四級アンモニウム化合物」または「クアト」にまたクアトが有する４個の有機基の中の１つが２番目のクアトと「共有している」基であってもよい化合物も包含させることを意図する。
本発明のクアトは一般式：
Figure 2010513538
 ［式中、Ｙは対アニオンであり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は有機基でありそしてｍは１、２、３、４または５である（これらは全部以下に記述する如くである）］
で表され得る。
本発明で用いる第四級アンモニウム化合物の対アニオンであるＹは、ホウ酸塩アニオン、燐酸塩アニオン、炭酸塩アニオン（ＣＯ３ −２）、重炭酸塩アニオン（ＨＣＯ３ −）およびカルボン酸塩アニオン（［ＣＯ２ −］ｎＲ５）から選択可能である。このように、いくつかの態様におけるＹは、ホウ酸塩アニオン、または燐酸塩アニオン、または炭酸塩アニオン、または重炭酸塩アニオンまたはカルボン酸塩アニオンである。第四級アンモニウム化合物が２個存在する場合、そのクアトの中の一方が有する対アニオンは重炭酸塩アニオンおよび／または炭酸塩アニオンまたは燐酸塩イオンまたはカルボン酸塩アニオンであり、そしてもう一方の第四級アンモニウム化合物が有する対アニオンはホウ酸塩アニオンであるのが好適である。
本明細書で用いるに適したホウ酸塩アニオンには、二水素ホウ酸塩アニオンＨ２ＢＯ３ −、水素ホウ酸塩アニオンＨＢＯ３ −２、ホウ酸塩アニオンＢＯ３ −３、四ホウ酸塩アニオンＢ４Ｏ７ −２、水素四ホウ酸塩アニオンＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −、五ホウ酸塩Ｂ５Ｏ８ −２およびＢＯ２ −が含まれる。このようにＹを適切にはＨ２ＢＯ３ −、ＨＢＯ３ −２、ＢＯ３ −３、Ｂ４Ｏ７ −２、ＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −、Ｂ５Ｏ８ −２およびＢＯ２ −から選択する。Ｙがホウ酸塩アニオンの場合、いくつかの態様におけるＹはＢＯ３ −３であり、そしてｍは３である。
本明細書で用いるに適した燐酸塩アニオンには、燐酸塩アニオンＰＯ４ −３、水素燐酸
塩アニオンＨＰＯ４ −２、二水素燐酸塩アニオンＨ２ＰＯ４ −、二燐酸塩アニオンＰ２Ｏ７ −４および三燐酸塩アニオンＰ３Ｏ１０ −５が含まれる。このように、Ｙを適切にはＰＯ４ −３、ＨＰＯ４ −２、Ｈ２ＰＯ４ −、Ｐ２Ｏ７ −４、Ｐ３Ｏ１０ −５およびＰＯ３ −から選択する。Ｙが燐酸塩アニオンの場合、いくつかの態様におけるＹはＰＯ４ −３であり、そしてｍは３である。
本明細書で用いるに適したカルボン酸塩アニオンは、一般式［ＣＯ２ −］ｎＲ５［式中、ｎは１に相当するか或はそれ以上の整数であり、そしてＲ５は炭素原子数が１から２５の範囲の置換、非置換、飽和もしくは不飽和アルキル基から選択される］で表される。いくつかの態様において、Ｒ５が含有する炭素原子の数は約１０から約２０の範囲、いくつかの態様における炭素原子の数は１０から１２の範囲、他の態様における炭素原子の数は１２から１４の範囲、他の態様における炭素原子の数は１４から１６の範囲、更に他の態様における炭素原子の数は１６から１８の範囲内である。
本発明で用いるクアトが有する４個の炭素鎖、即ちＲ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は独立してｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有する。そのようなクアトで用いるに適したアルキルおよびアルケニル基は炭素原子数が１から２０の範囲内のそれらである。いくつかの態様では、Ｒ１およびＲ２を独立して炭素原子数が１から３の範囲内のアルキル基から選択し、そしてＲ３およびＲ４を独立して炭素原子を６から２０個の範囲の数で含有する基から選択しかつそれらをｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択し、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有し、そしてｍは１、２または３である。別の態様におけるＲ１およびＲ２はメチル基であり、そしてＲ３およびＲ４を独立して炭素原子を８から１４個の範囲内の数で含有する非置換アルキル基から選択する。１つの態様において、Ｒ３またはＲ４の中の一方は炭素原子を８から１０個の範囲内の数で含有する非置換アルキル基であり、そしてＲ３またはＲ４の中の一方は炭素原子を１２から１４個の範囲内の数で含有する非置換アルキル基である。そのような態様のいくつかでは、Ｒ３とＲ４が含有する炭素原子の数は同じでない。更に他の態様において、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は炭素原子数が１から３の範囲内のアルキル基、時にはメチル基である。
本発明の他の態様では、前記４個の炭素鎖、即ちＲ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４の中の少なくとも１個、時には１個のみ、他の態様では２個のみをｉ）炭素原子を１３から１６、時には１４から１６、時には１４個含有する置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）炭素原子を１３から１６、時には１４から１６、時には１４個含有する置換もしくは非置換アルケニルから選択し、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有する。そのような炭素鎖は飽和もしくは不飽和であってもよく、好適には置換されていない。そのような態様では、前記炭素鎖を炭素原子を１３から１６、時には１４から１６、時には１４個含有する不飽和の置換もしくは非置換、好適には非置換アルキル基から選択する。そのような態様では、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４の中の少なくとも２個、いくつかの態様では２個のみ、他の態様では３個を独立して炭素原子数が１から４、好適には１から３、いくつかの態様では２から４のアルキル基から選択する。そのような態様では、また、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４の中の１つをｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択し、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、そ
れらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有することも意図する。そのようなアルキルおよびアルケニル基は、炭素原子を１から２０個含有するそれらである。いくつかの態様では、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４の中の１つを炭素原子を６から２０個含有する基から選択し、それらをｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択し、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有し、そしてｍは１、２または３である。いくつかの態様では、それを炭素原子を８から１４個含有する非置換アルキル基から選択する。他の態様では、それを炭素原子を８から１０個含有する非置換アルキル基から選択し、他の態様では、それを炭素原子を１２から１４個含有する非置換アルキル基から選択する。そのような態様のいくつかでは、前記４個の炭素鎖の中で含有する炭素原子の数が他の３個の炭素鎖のそれとは異なる炭素鎖の数は少なくとも１、時には１のみ、他の態様では２のみである。
本発明のいくつかの態様では、前記４個の炭素鎖の中の２個を独立して炭素原子数が１から４、時には１から３、いくつかの態様では２から４のアルキル基から選択し、そして前記４個の炭素鎖の中の２個を独立して炭素原子を６から２０個含有する基から選択し、それらをｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択し、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有し、そしてｍは１、２、３、４または５であり、かつ上述した如き範囲を意図しそして炭素原子を６から２０個含有する基から独立して選択した前記４個の炭素鎖の中の前記２個が含有する炭素原子の数は異なる。
別の態様におけるｍは２であり、そしてクアトが有する４個の有機基の中の１個は２番目のクアトと「共有する」基であってもよい。この態様ではＲ４をそのような共有基として示したが、その共有基はＲ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４のいずれであってもよいことを注目すべきである。このような態様において、本発明のコーティング配合物で用いる第四級アンモニウム化合物は一般式：
Figure 2010513538
で表される。
この態様におけるＲ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は上述した通りであり、そしてＹを−２のイオン電荷を有する上述したアニオンから選択し、いくつかの態様におけるそれは−２のイオン電荷を有するホウ酸塩アニオン、いくつかの態様ではＨＢＯ３ −２である。
別の態様において、ｍが２でありそしてクアトが有する４個の有機基の中の１個が２番目のクアトと「共有する」基であってもよい場合、本発明で用いる第四級アンモニウム化合物は一般式：
Figure 2010513538
で表される。
この態様におけるＲ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は上述した通りであり、そして各Ｙを独立して−１のイオン電荷を有する上述したアニオンから選択し、いくつかの態様におけるそれは−１のイオン電荷を有するホウ酸塩アニオン（Ｈ２ＢＯ３ −、ＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −およびＢＯ２ −）であり、他の態様における各ＹはＨ２ＢＯ３ −である。この態様ではＲ４をそのような共有基として示したが、その共有基はＲ１、Ｒ２、Ｒ３またはＲ４のいずれであってもよいことを注目すべきである。
別の態様では、ｍが３でありそしてクアトが有する４個の有機基の中の１個が２番目のクアトと「共有する」基である。この態様において、本発明のコーティング配合物で用いる第四級アンモニウム化合物は一般式：
Figure 2010513538
で表され得る。
この態様におけるＲ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は上述した通りであり、そして一方のＹを独立して−２のイオン電荷を有する上述した対アニオンから選択しそしてもう一方のＹ
を−１のイオン電荷を有する対アニオンから選択する。いくつかの態様では、一方のＹをＨ２ＢＯ３ −、ＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −およびＢＯ２ −から選択しそしてもう一方のＹをＨＢＯ３ −２、Ｂ４Ｏ７ −２およびＢ５Ｏ８ −２から選択する。この態様ではＲ４をそのような共有基として示したが、その共有基はＲ１、Ｒ２、Ｒ３またはＲ４のいずれであってもよいことを注目すべきである。
別の態様において、ｍが３でありそしてクアトが有する４個の有機基の中の１個が２番目のクアトと「共有する」基であってもよい場合、本発明で用いる第四級アンモニウム化合物は一般式：
Figure 2010513538
で表される。
この態様におけるＲ１、Ｒ２、Ｒ３またはＲ４は上述した通りであり、そして各Ｙを独立して−１の正味イオン電荷を有するアニオンから選択する。いくつかの態様では、各Ｙを独立してＨ２ＢＯ３ −、ＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −から選択する。この態様ではＲ４をそのような共有基として示したが、その共有基はＲ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４のいずれであってもよいことを注目すべきである。
いくつかの態様では、ｍが３でありそしてＹがＢＯ３ −３である。この態様において、本発明で用いる第四級アンモニウム化合物は一般式：
Figure 2010513538
で表される。
この態様におけるＲ１、Ｒ２、Ｒ３またはＲ４は上述した通りである。この態様ではＲ４およびＲ２をそのような共有基として示したが、その共有基は独立してＲ１、Ｒ２、Ｒ３またはＲ４のいずれかまたはそれら任意組み合わせであってもよいことを注目すべきである。例えばＲ４およびＲ１が共有基であってもよい、Ｒ１およびＲ３が共有基であってもよい、等々。また、３個の窒素原子全部がＲ１、Ｒ２、Ｒ３またはＲ４から独立して選択される同じ基を共有していることもあり得る。
本発明者らは、予想外に、本発明のクアト１種または２種以上が基質、特に木に少なくとも抗菌特性を与えるに有効であることを見いだした。また、従来技術には炭酸塩および／または重炭酸塩のクアトが殺シロアリ剤であることが教示されてはいるが、本発明の発明者らは、本発明で用いるクアトのいくつか、例えばボレート−クアトなどはシロアリ忌避に有効であることを見いだした。シロアリ忌避は、シロアリがクアトで処理されたセルロース基質を餌にせず、クアトで処理されたセルロース基質を餌にすることなくそれを横切りそして時にはクアトで処理されたセルロース材料を餌にする代わりに共食いを起こす挙動を示すことを意味する。本発明者らは、理論で範囲を限定することを望むものでないが、シロアリはその処理されたセルロース基質を餌源として認識しないと考えている。いくつかの態様において、本発明のクアトは、クアト処理セルロース材料にある程度の難燃特性を与えるに有効である。
また、Ｙがホウ酸塩の場合、本発明者らは、本クアトが示す染み出し易さの方が異なる対アニオンＹを含有するクアトのそれよりも低いことも見いだした。染み出し易さが低いことは、セルロース材料に含有させた本ボレート−クアトが前記材料が水にさらされた後、即ち雨、洗浄などにさらされた後にそれが有効な量（この上で定義した如き）で残存することを意味する。いくつかの態様では、水に繰り返し、即ち３回以上さらされた後でも有効な量で残存する。本ボレート−クアトは染み出し易さが低いことから、本ボレート−クアトで処理したセルロース材料は、伝統的な炭酸塩／重炭酸塩のクアトで処理された基質に比べて長時間に渡って殺菌・殺カビ特性を維持する。このように、炭酸塩および重炭酸塩のクアトおよびそれらの組み合わせの場合には、そのようなクアトで処理されたセルロース材料の方が同じ量の本発明に従うボレート−クアトで処理したセルロース材料に比べて表面上で菌・カビが容易に増殖する。本発明者らは、そのような特性は本ボレート−クアト処理セルロース材料が長期のシロアリ忌避を示すことにとって重要であることを見いだした。本発明者らは、理論で範囲を限定することを望むものでないが、そのように菌・カビが増殖すると炭酸塩／重炭酸塩クアト処理濃度が急速に低下することでそのようなクアトで処理されたセルロース材料が所望の殺シロアリ特性を失うと理論付けする。しかしながら、本発明のボレート−クアトで処理したセルロース材料が示すシロアリ忌避特性は同様な様式では悪化しない、と言うのは、菌・カビの増殖が容易には起こらないからである。
本発明のクアトの調製は当該技術分野で公知の方法のいずれかを用いて実施可能であり、典型的な方法には、共通所有の同時係属中出願であるＰＣＴ ＵＳ２００５／０１０１６２およびＵＳ ６０／７３０，８２１（これらは引用することによって全体が本明細書に組み入れられる）に記述されている方法が含まれる。いくつかの態様では、本クアトの製造をイオン交換技術を用いて実施する。
セルロース基質
本明細書で用いる如きセルロース基質は、木、綿、厚紙、ライナーボード、他の同様な紙製品、板壁、例えば石膏ボードなど上の紙製「被覆材」、シーリングタイル材料、複合組み立て品、パーティクルボードまたは建物の建築で用いられる他の同様な複合品または設計材料、即ち繊維板、プレスボードなど、セルロースで出来ている他の材料のいずれか、それらの任意組み合わせなどを指すことを意味する。いくつかの態様におけるセルロース基質は木またはパーティクルボード、または建物の建築で用いられる他の同様な複合品または設計木材、即ち繊維板、プレスボードなどである。
本発明におけるセルロース基質は地面、即ち土壌に直接接触しており、他の態様において、そのセルロース基質は地面に間接的に接触している。本明細書で用いる如き間接的接触は、当該セルロース基質が例えば建物用のセメントまたは同様なパッドまたはスラブなどの上部に存在し得るか、建物の木製もしくは金属製間柱が地面と接触している建物の屋根の梁またはスラブなどであり得ることを意味する。いくつかの態様におけるセルロース基質は建物、時には建築中の建物、時には完成した建物の一部である。いくつかの態様におけるセルロース基質は、シロアリの存在、増殖および／または存続性を助長する環境の中に存在する。他の態様における建物は、シロアリの存在、増殖および／または存続性を助長する環境の中に存在する。
そのようなセルロース基質１種または２種以上に本発明のクアトによる処理または含浸を当該技術分野で公知のいずれかの方法に従って受けさせてもよい。基質に処理または含浸を受けさせる方法の非限定例には、浸し塗り、浸漬、ハケ塗り、加圧処理などが含まれる。処理時間の長さは選択する処理方法、基質および所望特性に応じて変わるであろう。通常の当業者は処理時間を容易に選択することができるであろう。
しかしながら、あらゆる処理は一般に当該セルロース基質に本クアト１種または２種以上が入っている水溶液による処理をその処理されたセルロース基質が本クアト１種または２種以上を有効な量で含有するまで受けさせることを伴う。有効な量は、その処理されたセルロース基質が本クアト１種または２種以上をその処理されたセルロース基質の重量を基準にして約１から約３０重量％含有することを意味する。好適な態様では、その処理されたセルロース基質が含有する本クアト１種または２種以上の量が同じ基準で約５から約１０重量％になるようにする。
本発明の実施では、当該セルロース基質の処理で用いる水溶液に金属カプラーを入れない。金属カプラーを入れないは、当該水溶液に銅、水銀、鉛、カドミウム、六価のクロム、ヒ素、アンチモンまたは亜鉛などの如き金属を入れないことを意味する。そのような金属は一般に殺生物特性を有することが理由で使用されている。しかしながら、前記および他の「重」金属は特定の環境上の懸念を有し、従って、処理されたセルロース基質がそのような重金属を含有しないようにするのが有益であろう。このことは、その処理されたセルロース材料がそのセルロース材料に天然には存在しない重金属を含有しないこと、即ちそのような重金属を当該セルロース材料に天然に存在し得る以外はそのセルロース材料に添加しないことを意味する。
クアトの製造で用いられる方法、例えば共通譲渡の同時係属中出願であるＰＣＴ ＵＳ２００５／０１０１６２およびＵＳ ６０／７３０，８２１に記述されている方法などを用いて典型的にはクアトを水溶液の状態で生じさせる。その水溶液には典型的に水、少なくとも１種の極性有機共溶媒および本明細書に記述する如き１種以上のクアトが入っている。そのような水溶液に入っている極性有機共溶媒と水の比率を一般に約１０：９０から約９９：１（水と極性有機共溶媒の組み合わせを基準にした共溶媒の重量：水の重量）の範囲内にするが、そのような極性有機共溶媒と水の正確な量をＲ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４の選択に応じて選択する。一般的には、共溶媒：水の重量比を同じ基準で約５０：５０から約９９：１の範囲内にするのが好適であり、約６０：４０から約９９：１がより好適であり、約７０：３０から約９８：２が更により好適であり、約８０：２０から約９５：５が更により好適である。
一般的には、疎水性が非常に高いアルキル置換基を含有するクアト、例えばアルキル基がＣ１０−Ｃ２０である二重尾もしくは双尾クアトなどの場合には水に対する共溶媒の比率が高い水溶液の方が好適である一方、疎水性が低いアルキル置換基を有するホウ素−クアト、例えば（Ｃ２−Ｃ６）アルキルトリメチルアンモニウム塩などの場合には水に対する共溶媒の比率が低い水溶液が好適であることを見いだした。
そのような水溶液には水、少なくとも１種の極性有機共溶媒および本発明に従うクアト１種または２種以上が入っていると理解されるべきである。しかしながら、この上に示した水溶液に入っている水および極性有機共溶媒の量を記述する時のそれらの比率は極性有機共溶媒と水の量を基準にした比率である。このように、そのような予防用溶液に入っている前記成分および本クアトの量を考慮する時、その混合物は、少なくとも３種類の主成分である水と極性有機共溶媒と本クアト「塩」を含有して成る３成分組成物である。従って、そのような水溶液の成分の比率をこの水溶液を基準にしたクアトの重量：極性有機共溶媒の重量：水の重量の比率として表すことができる。例として、メタノール：水が重量で表して８５：１５の混合物から成る混合物にクアト塩を２５重量％添加することで生じさせた水溶液は、この水溶液を基準にした重量で表してクアト塩：メタノール：水が重量で表して２５：６４：１１の３成分組成を有するであろう。
経済および／または工程の考慮が理由で、本クアトを一般に水溶液の状態で製造し、それのクアト１種または２種以上の濃度を一般にクアトが水溶液を基準にして約１から約５０重量％の範囲にする。その水溶液のクアト濃度をこの水溶液を基準にして約１から約１０重量％の範囲内にするならば、その水溶液をそのままセルロース基質に塗布してもよいが、商業的に入手可能なそのような水溶液は、一般に、クアトの濃度が水溶液を基準にして約１０から約３０重量％の範囲、より典型的にはクアト１種または２種以上の濃度が同じ基準で約２０から約３０重量％の範囲内の水溶液のみである。本発明者らは、クアト１種または２種以上の濃度をそのように高くする必要はなく、上述したように、クアト１種または２種以上を有効な量で含有する処理されたセルロース基質を生じさせようとする時にその濃度の範囲をずっと低くしても有効でありかつ費用が低いことを見いだした。従って、本発明の実施では、そのような水溶液に希釈剤を添加して水溶液のクアト濃度を約１から約１０重量％の範囲、いくつかの態様では約２から約８重量％の範囲、いくつかの態様では約４から約６重量％（全部水溶液を基準）の範囲内にまで低くしてもよい。本明細書で用いるに適した希釈剤は、上述した如き極性有機共溶媒、水およびこれらの混合物から選択可能である。いくつかの態様における希釈剤は水である。
代替態様
１つの態様において、本発明は、式：
Figure 2010513538
［式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｙおよびｍは、上述した通りであり、Ｒ’は、炭素原子数が１−１０、時には１−５、時には１−３の炭化水素基であり、そしてＲ”およびＲ”’は、独立して、ｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有する］
で表される１種、いくつかの態様では２種以上の第四級アンモニウム化合物を包含し得る。Ｒ”およびＲ”’を好適には炭素原子数が１−２０、好適には１−１５、より好適には６−１４の非置換アルキル基から選択する。
別の態様において、本発明は、セルロース基質と１番目および２番目、時には３番目の第四級アンモニウム化合物を包含する。別の態様では、１番目および２番目の第四級アンモニウム化合物を本発明の実施で用いる。そのような１番目の第四級アンモニウム化合物は上述した式のいずれかで表され得るが、いくつかの態様において、その１番目の第四級アンモニウム化合物は式：
Figure 2010513538
［式中、ｍは上述した通りであり、そしてＹは、好適な態様を包含する上述した如きホウ酸塩から選択される］
で特徴づけ可能である。この態様では、前記１番目の第四級アンモニウム化合物の４個の炭素基、即ちＲ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４を好適な態様を包含する上述したそれらから選択する。
この態様における２番目の第四級アンモニウム化合物は、上述した式のいずれかで表され得るが、いくつかの態様において、その２番目の第四級アンモニウム化合物は式：
Figure 2010513538
［式中、ｍは上述した通りであり、そしてＹは、ホウ酸塩以外の対アニオン、即ち炭酸塩および／または重炭酸塩、燐酸塩、カルボン酸塩およびこれらの混合物、いくつかの態様では炭酸塩および／または重炭酸塩から選択される］
で特徴づけ可能である。この態様では、前記２番目の第四級アンモニウム化合物の４個の炭素基、即ちＲ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４を上述したそれらから選択する。
前記２番目の第四級アンモニウム化合物のＹが重炭酸塩または炭酸塩である時に前記２番目の第四級アンモニウム化合物と同じ一般式で表される３番目の第四級アンモニウム化合物を存在させることは本発明の範囲内である。この態様では、その３番目の第四級アンモニウム化合物に金属カプラーを存在させず、かつこの３番目の第四級アンモニウム化合物の４個の炭素基、即ちＲ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４を上述したそれらから選択する。この態様における３番目の第四級アンモニウム化合物のＹ対アニオンは重炭酸塩もしくは炭酸塩であるが、前記２番目の第四級アンモニウム化合物のそれと同じではない。例えば、前記２番目の第四級アンモニウム化合物のＹが炭酸塩の場合、３番目の第四級アンモニウム化合物のＹは重炭酸塩であり、そしてその逆も当てはまる。
この上で行った説明は本発明のいくつかの態様に向けたものである。当業者は、等しく有効な他の態様を認識し、本発明の精神を実行するに適した他の態様を考案することができるであろう。また、本発明の好適な態様は本明細書で考察するあらゆる範囲が低い方のいずれかの量から高い方のいずれかの量までの範囲を包含することを意図したものであることも注目すべきである。
以下の実施例は本発明を例示するものであり、決して限定することを意味するものでない。
［実施例］
本発明に従うクアトの効果および保持を示す目的で、寸法が１．８ｘ１．８ｘ０．６の木（サザンイエローパイン）サンプルに下記の溶液を用いた処理を受けさせた：
Figure 2010513538
表１に示した木処理剤の各々を個別に脱イオン水で希釈することで、木処理剤含有量が溶液を基準にして５重量％の木処理剤溶液を生じさせた。次に、各溶液を用いて上述した如き４０個のサンプルを処理した。
４０個のサンプルを４００ｍｌの木処理剤溶液に入れてそれらを振とう器で２４時間振とうすることで、それらに木処理剤溶液による処理を受けさせた。次に、そのサンプルをフード内で２４時間乾燥させた後、アルミ箔で包んで２４時間貯蔵した。
次に、各処理から６個のサンプルを無作為に選択した。各処理の６個のサンプルを個別に５０ｍｌの脱イオン水に入れて振とう器で２４時間振とうした。この過程を２回繰り返すことで水洗浄回数が全体で３回になるようにした。３回目および最終的な水洗浄段階後の木片をフード内で５日目から乾燥させた。
５日目の乾燥が終了した後のサンプルにシロアリをＡｍｅｒｉｃａｎ Ｗｏｏｄ−Ｐｒｅｓｅｒｖｅｒｓ’Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎの単一選択標準方法に従って与えた。ねじぶた付きガラス製ジャー（直径が８０ｍｍで高さが１５０ｍｍ）を用いて、それらの各々に洗浄した後にオートクレーブにかけそして３０ｍｌの蒸留水で湿らせておいた砂を１５０ｇ入れた。
この実施例では、本クアトの保持を通常のシロアリ処理剤であるＴｉｍ−Ｂｏｒ（商標）、即ち９８重量％の八ホウ酸二ナトリウム四水化物のそれと比較した。この実施例では、上述したようにして調製したボレート−クアトが５％の溶液（１００ｍｌ）およびＴｉｍ−Ｂｏｒ（商標）に上述した如き木（サザンイエローパイン）サンプルを１０個浸漬した。前記５％の溶液の調製を表１に記述した如きボレート−クアトおよびＴｉｍ−Ｂｏｒ（商標）木処理剤を用いて実施した。
これらのサンプルを１００ｍｌの木処理剤溶液に入れてそれらを振とう器で２４時間振とうすることで、それらに木処理剤溶液による処理を受けさせた。次に、これらのサンプルをフード内で２４時間乾燥させた後、アルミ箔に包んで２４時間貯蔵した。
次に、各サンプルをｐＨが６の脱イオン水を６ｍｌ用いて湿らせておいた砂を５０ｇ入れて番号を付けておいた１００ｘ１５ｍｍのペトリ皿に入れた。２００匹の台湾シロアリ（１８０匹の働きアリおよび２０匹の兵隊アリ）を各皿に入れた後、その皿を２８℃のインキュベーターに入れた。必要に応じて水を前記ペトリ皿に加えた。Ｔｉｍ−Ｂｏｒ（商標）で処理したサンプルのシロアリ死亡率がほぼ１００％になった時点で実験を止めた。穴掘り、死亡率およびシロアリの場所（木の上／外）に関する観察を毎日行った。
Ｔｉｍ−Ｂｏｒ（商標）で処理したサンプルのペトリ皿のシロアリ死亡率が１４日後に
約９０％になったことを観察した。Ｔｉｍ−Ｂｏｒ（商標）で処理した木では４週間後に死亡率が１００％に到達したことで実験を止めた。この実験の過程中、シロアリはＴｉｍ−Ｂｏｒ（商標）で処理した木の上およびそれを取り巻く砂の表面の上に存在したままであった。予測通り、シロアリはＴｉｍ−Ｂｏｒ（商標）で処理したサンプルを食べて死亡した。
しかしながら、本ボレート−クアトで処理したサンプルを入れておいたペトリ皿に入っているシロアリは木サンプルを食べなかった。その代わりに、シロアリは木片から離れて砂の中に穴を掘った。この実験終了時、本ボレート−クアトで処理したサンプルが入っている１０個のペトリ皿の中の２個に生存シロアリが存在していた。一方の皿に４９匹の働きアリが残存し、そしてもう一方の皿に２匹の働きアリが残存していた。それらを皿から取り出し、そして腹部が平らであることを確認しかつ縮んだように見られたが、それは、それらが皿の中に居る間に餌を取らなかったことによるものである。実際、実験中に死亡したシロアリを共食い行動が理由で皿から取り出す必要があった。
従って、この実施例は、ボレート−クアトは殺シロアリ剤ではなく、シロアリ忌避剤であることを立証している。シロアリは、本発明に従うボレート−クアトで処理した木を食べず、実際、それらが示した穴掘り挙動で見られるように、木を餌源として認識しない。
本発明に従うクアトの保持が優れていることを示す目的で、この上に示した実施例２で用いたサンプルをペトリ皿から取り出した後、それらに別の水洗浄段階を実施例２に記述したようにして受けさせた。次に、これらのサンプルをペトリ皿に入れた後、シロアリを実施例２に記述したようにして加えた。Ｔｉｍ−Ｂｏｒ（商標）で処理した木サンプルでは１４日後のシロアリ死亡率が非常に低いことを観察し、かつシロアリの活動は実施例２で観察したそれと同様であった、即ちシロアリはサンプルの表面および砂の上に存在しかつサンプルを食べた。
本ボレート−クアトで処理したサンプルを入れておいたペトリ皿に入っているシロアリもまた同じ挙動を示した。それらは木を食べず、表面の上に残存する代わりに穴を掘り続けた。このことは、ボレート−クアトが滲出せず、その代わりに木の中に存在したままであることを示している。このように、ボレート−クアト含有木処理剤はシロアリ忌避性でありかつ伝統的なシロアリ処理剤に比べて染み出し易さが低い。
本発明に従うクアトが優れた殺菌殺カビ効果を有することを示す目的で、木片に前記表１に概略を示した材料を用いた処理を受けさせた。木片に上述したようにして調製した５％の木処理剤水溶液を用いた処理を個別に受けさせた。これらの木片に実施例２に記述した如き溶液を用いた処理を受けさせた、即ち振とうを行った後にフードの中で乾燥させた。
この処理を受けさせた木片をｐＨが５の水の中に２０分間浸漬した後、それらをオートクレーブに充分な温度でかけた。その処理木片を個別のペトリ皿に入れた後、そのオートクレーブにかけた後に湿らせておいたチップの上に無菌状態で白金耳量の褐色腐朽菌を移した。次に、そのペトリ皿をパラフィルム（商標）で密封した後、２５℃で充分な時間インキュベートした。同じ溶液を用いて同じ様式で処理した異なる３群の木片を用いて前記実験を３回繰り返した。
各実験毎に充分な時間が経過した後の前記木片をジャガイモデキストロース酵母菌寒天培地に移すことで褐色腐朽菌の生存度を測定した。水のみで処理した木片ではそれらの全
部で褐色腐朽菌が生存しかつ活動的であった。本ボレート−クアト、ＢｏｒｏｃａｒｅおよびＴｉｍ−Ｂｏｒ（商標）で処理した片では褐色腐朽菌が全部死滅した。しかしながら、金属カプラーを入れないで実施した３つの炭酸塩／重炭酸塩試験の中の１つで褐色腐朽菌が糸菌生長することを観察した。従って、このことは、本発明に従うボレート−クアトが示す殺菌殺カビ効果の方が金属カプラーが入っていない炭酸塩／重炭酸塩第四級アンモニウム化合物が示すそれよりも高いことを示している。
この実施例では、長さが１１インチの「暖炉用マッチ」を試験サンプルとして用いてセルロース基質にある程度の難燃性を与える能力を試験した。
１組が３本のマッチを以下の表２に記述する如き処理用溶液を８．０ｍＬ入れておいた１０ｍＬのシリンダーの中に浸漬することで３本のマッチを一度に処理した。これらのマッチを浸漬した時点で処理剤流体の高さがシリンダーの上部になるようにすることで、木の約４インチ（マッチの頭末端部）が処理されないままであるようにした。
Figure 2010513538
各処理段階後の処理マッチを前記シリンダーから取り出した後、吸い取り紙の上に置くことでいくらか存在する余分な流体を除去した。次に、その処理マッチの全部を周囲条件の空気で３０分間乾燥させた後、それらを１７５°Ｆに前以て加熱しておいた通常のオーブンに５分間入れることで完全に乾燥させた。
当該「処理剤」を難燃剤として評価する目的で、各種類の処理で得たマッチを未処理／マッチ頭末端部を下方にして４５°の角度で保持して、ブタンライターを用いてマッチの頭に火を着けた。そのライターを取り外した後、マッチを燃焼させた。
処理ＩＤ ｊｄｓ−９０８７−１５−１およびｊｄｓ−９０８７−１５−２で処理したマッチは木が燃焼しないまま残存することなくマッチ棒の末端部まで完全に燃焼した。
しかしながら、ｊｄｓ−９０８７−１５−３およびｊｄｓ−９０８７−１５−４で処理したマッチは両方とも炎が「処理」線（末端部から約４インチ）に到達するまでは前記実施例と同様に燃焼したが、その地点で炎は自動消火を起こして、処理しておいた残りの木は燃焼しなかった。

Claims (52)

  1. ａ）セルロース基質、および
    ｂ）式：
    Figure 2010513538
     で表される少なくとも１種の第四級アンモニウム化合物、
    を含有して成るセルロース基質であって、
    ｉ） 前記式中のＹがＨ２ＢＯ３ −、ＨＢＯ３ −２、ＢＯ３ −３、Ｂ４Ｏ７ −２、ＨＢ
    ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −、Ｂ５Ｏ８ −２、ＢＯ２ −、ＰＯ４ −３、ＨＰＯ４ −２、
    Ｈ２ＰＯ４ −、Ｐ２Ｏ７ −４、Ｐ３Ｏ１０ −５、ＰＯ３ −、ＣＯ３ −２、ＨＣＯ
    ３ −、［ＣＯ２ −］ｎＲ５およびこれらの組み合わせから選択され、
    ｉｉ） Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４の中の２つが独立して炭素原子数が１から４のアル
    キル基から選択され、
    ｉｉｉ）Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４の中の２つがｉ）炭素原子を１から２０個含有する
    置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）炭素原子を１から２０個含有する置
    換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換され
    ている場合、それらがアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベ
    ンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から
    選択される置換基を１個以上有し、ｉｖ）ｍがＹの選択に応じて１、２、３、４
    または５であり、
    ｖ） ｎが１に等しいか或はそれ以上の整数であり、そしてＲ５が炭素原子を１から２
    ５個含有する置換、非置換、飽和もしくは不飽和アルキル基から選択され、そし て
    ｖｉ） 前記セルロース基質が地面に直接もしくは間接的に接触している、
    セルロース基質。
  2. 前記少なくとも１種の第四級アンモニウム化合物をセルロース基質の重量を基準にして約１から約３０重量％の範囲内の量で含有して成る請求項１記載のセルロース基質。
  3. Ｒ１およびＲ２が独立して炭素原子数が１から３の範囲内のアルキル基から選択されそしてＲ３およびＲ４が独立して炭素原子を６から２０個含有する基から選択されかつそれらがｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらがアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有する請求項２記載のセルロース基質。
  4. Ｒ１およびＲ２がメチル基でありそしてＲ３およびＲ４が独立して炭素原子を８から１６個含有する非置換アルキル基から選択される請求項３記載のセルロース基質。
  5. Ｒ３の炭素原子含有基が有する炭素の数がＲ４の炭素原子含有基が有するそれとは異なる請求項４記載のセルロース基質。
  6. Ｒ３またはＲ４の一方が炭素原子を８から１０個の範囲内の数で含有する非置換アルキル基でありそしてＲ３またはＲ４の一方が炭素原子を１２から１６個の範囲内の数で含有する非置換アルキル基である請求項３記載のセルロース基質。
  7. Ｒ３またはＲ４の一方が炭素原子を８から１０個含有する非置換アルキル基でありそしてＲ３またはＲ４の一方が炭素原子を１２から１４個の範囲内の数で含有する非置換アルキル基である請求項３記載のセルロース基質。
  8. ＹがＢＯ３ −３でありそしてｍが３である請求項１記載のセルロース基質。
  9. Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４の中の少なくとも１つが共有基である請求項１記載のセルロース基質。
  10. ｉ）ｍが２でありそしてｉｉ）ＹがＨＢＯ３ −２、Ｂ４Ｏ７ −２およびＢ５Ｏ８ −２から選択される請求項９記載のセルロース基質。
  11. ｉ）ｍが３であり、ｉｉ）前記第四級アンモニウム化合物が共有アニオンＹを２個含有しそしてｉｉｉ）前記共有アニオンの一方がＨ２ＢＯ３ −、ＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −およびＢＯ２ −から選択されそしてもう一方の共有アニオンがＨＢＯ３ −２、Ｂ４Ｏ７ −２およびＢ５Ｏ８ −２から選択される請求項９記載のセルロース基質。
  12. ｉ）ｍが３であり、そしてｉｉ）前記第四級アンモニウム化合物が共有アニオンＹを３個含有しかつ各Ｙが独立してＨ２ＢＯ３ −、ＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −およびＢＯ２ −から選択される請求項９記載のセルロース基質。
  13. 前記少なくとも１種の第四級アンモニウム化合物が式：
    Figure 2010513538
     ［式中、Ｙは、Ｈ２ＢＯ３ −、ＨＢＯ３ −２、ＢＯ３ −３、Ｂ４Ｏ７ −２、ＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −、Ｂ５Ｏ８ −２、ＢＯ２ −、ＰＯ４ −３、ＨＰＯ４ −２、Ｈ２ＰＯ４ −、Ｐ２Ｏ７ −４、Ｐ３Ｏ１０ −５、ＰＯ３ −、ＣＯ３ −２、ＨＣＯ３ −、［ＣＯ２ −］ｎＲ５およびこれらの組み合わせから選択され、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、独立して、ｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有し、そしてｍは、Ｙの選択に応じて１、２、３、４または５であり、Ｒ’は、炭素原子数が１−１０の炭化水素基であり、そしてＲ”およびＲ”’は、独立して、ｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置
    換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有する］
    で表される請求項２記載のセルロース基質。
  14. 前記セルロース基質が１番目、２番目および場合により３番目の第四級アンモニウム化合物を含有して成り、かつ
    ａ）前記１番目の第四級アンモニウム化合物が式：
    Figure 2010513538
     ［式中、Ｙは、Ｈ２ＢＯ３ −、ＨＢＯ３ −２、ＢＯ３ −３、Ｂ４Ｏ７ −２、ＨＢ４Ｏ
    ７ −、Ｂ３Ｏ５ −、Ｂ５Ｏ８ −２およびＢＯ２ −から選択され、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３お
    よびＲ４は、独立して、ｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしく
    は非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、
    それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキ
    シル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１
    個以上有し、そしてｍは、Ｙの選択に応じて１、２、３、４または５である］
    で特徴づけられ、そして
    ｂ）前記２番目の第四級アンモニウム化合物が式：
    Figure 2010513538
     ［式中、Ｙは、ＰＯ４ −３、ＨＰＯ４ −２、Ｈ２ＰＯ４ −、Ｐ２Ｏ７ −４、Ｐ３Ｏ１
    ０ −５、ＰＯ３ −、ＣＯ３ −２、ＨＣＯ３ −、［ＣＯ２ −］ｎＲ５およびこれらの組
    み合わせから選択され、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、独立して、ｉ）置換もしく
    は非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、か
    つｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒ
    ドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキ
    シまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有し、そしてｍは、Ｙの選択に応
    じて１、２、３、４または５である］
    で特徴づけられる、
    請求項２記載のセルロース基質。
  15. 前記１番目および２番目の第四級アンモニウム化合物の各Ｒ１およびＲ２が独立して炭素原子数が１から３の範囲内のアルキル基から選択されそして前記１番目および２番目の第四級アンモニウム化合物の各Ｒ３およびＲ４が独立して炭素原子を６から２０個含有する基から選択されかつそれらがｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらがアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有する請求項１４記載のセルロース基質。
  16. 前記１番目の第四級アンモニウム化合物のＲ３が有する炭素の数が前記１番目の第四級アンモニウム化合物のＲ４が有するそれとは異なる請求項１５記載のセルロース基質。
  17. 前記２番目の第四級アンモニウム化合物のＲ３が有する炭素の数が前記２番目の第四級アンモニウム化合物のＲ４が有するそれとは異なる請求項１６記載のセルロース基質。
  18. シロアリ忌避性および／または難燃性である請求項８記載のセルロース基質。
  19. シロアリ忌避性および／または難燃性である請求項９記載のセルロース基質。
  20. シロアリ忌避性および／または難燃性である請求項１４記載のセルロース基質。
  21. いずれかの建築段階中の建物の一部である請求項８記載のセルロース基質。
  22. 完成した建物の一部であるか或はそれの中に存在する請求項８記載のセルロース基質。
  23. 前記任意の３番目の第四級アンモニウム化合物を含有して成り、前記２番目第四級アンモニウム化合物の対アニオンＹがＣＯ３ −２でありそして前記３番目の第四級アンモニウム化合物が式：
    Figure 2010513538
     ［式中、ＹはＨＣＯ３ −であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、独立して、ｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有し、そしてｍは１である］
    で特徴づけられる請求項１４記載のセルロース基質。
  24. 前記３番目の第四級アンモニウム化合物のＲ３が有する炭素の数が前記３番目の第四級アンモニウム化合物のＲ４が有するそれとは異なる請求項２３記載のセルロース基質。
  25. いずれかの建築段階中の建物の一部である請求項２４記載のセルロース基質。
  26. いずれかの建築段階中の建物の一部である請求項１３記載のセルロース基質。
  27. 前記第四級アンモニウム化合物を前記第四級アンモニウム化合物が入っていて金属カプラーが入っていない溶液を用いて塗布したものである請求項２５記載のセルロース基質。
  28. 前記第四級アンモニウム化合物を前記第四級アンモニウム化合物が入っていて金属カプラーが入っていない溶液を用いて塗布したものである請求項２６記載のセルロース基質。
  29. 前記処理されたセルロース基質が難燃性である請求項１記載のセルロース基質。
  30. ＹがＢＯ３ −３でありそしてｍが３である請求項１記載のセルロース基質。
  31. いずれかの建築段階中の建物の一部である請求項１４記載のセルロース基質。
  32. ａ）セルロース基質、および
    ｂ）式：
    Figure 2010513538
     ［式中、Ｙは、Ｈ２ＢＯ３ −、ＨＢＯ３ −２、ＢＯ３ −３、Ｂ４Ｏ７ −２、ＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −、Ｂ５Ｏ８ −２およびＢＯ２ −から選択され、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、ｉ）炭素原子を１から２０個の範囲内の数で含有する置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）炭素原子を１から２０個の範囲内の数で含有する置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有し、そしてｍは、Ｙの選択に応じて１、２または３である］
    で表される少なくとも１種の第四級アンモニウム化合物、
    を含有して成っていて、前記セルロース基質がシロアリ忌避性であり、前記セルロース基質が地面に直接もしくは間接的に接触しており、そして前記セルロース基質がいずれかの建築段階中の建物の一部である組成物。
  33. ＹがＢＯ３ −３でありそしてｍが３である請求項３２記載の組成物。
  34. Ｒ１およびＲ２が独立して炭素原子数が１から３のアルキル基から選択されそしてＲ３およびＲ４が独立して炭素原子を６から２０個含有する基から選択されかつそれらがｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらがアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有する請求項３２記載の組成物。
  35. Ｒ１およびＲ２がメチル基でありそしてＲ３およびＲ４が独立して炭素原子を８から１６個含有する非置換アルキル基から選択される請求項３２記載の組成物。
  36. Ｒ３またはＲ４の一方が炭素原子を８から１０個含有する非置換アルキル基でありそしてＲ３またはＲ４のもう一方が炭素原子を１２から１４個含有する非置換アルキル基である請求項３５記載の組成物。
  37. Ｒ３またはＲ４の一方が炭素原子を８から１４個含有する非置換アルキル基でありそしてＲ３またはＲ４のもう一方が炭素原子を１３から１６個含有する非置換アルキル基である請求項３５記載の組成物。
  38. Ｒ３およびＲ４が異なる数の炭素原子を含有する請求項３２記載の組成物。
  39. 前記少なくとも１種の第四級アンモニウム化合物が式：
    Figure 2010513538
     ［式中、Ｙは、Ｈ２ＢＯ３ −、ＨＢＯ３ −２、ＢＯ３ −３、Ｂ４Ｏ７ −２、ＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −、Ｂ５Ｏ８ −２およびＢＯ２ −から選択され、Ｒ”およびＲ”’は、独立して、ｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有し、そしてＲ１、Ｒ２およびＲ３は、ｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有し、そしてｍは、Ｙの選択に応じて１、２または３であり、Ｒ’は、炭素原子数が１−１０のアルキル基であり、そしてＲ”およびＲ”’は、独立して、炭素原子数が１−２０の非置換アルキル基から選択される］
    で表される請求項３２記載の組成物。
  40. いずれかの建築段階中の建物の一部である請求項３２記載の組成物。
  41. 難燃性である請求項３２記載の組成物。
  42. 前記第四級アンモニウム化合物を前記セルロース基質に前記第四級アンモニウム化合物が入っていて金属カプラーが入っていない溶液を用いて塗布したものである請求項４０記載の組成物。
  43. セルロース基質を含有して成る建物であって、前記建物がシロアリの存在、増殖および
    ／または存続性を助長する環境の中に存在しかつ前記建物のセルロース基質が式：
    Figure 2010513538
     ［式中、Ｙは、Ｈ２ＢＯ３ −、ＨＢＯ３ −２、ＢＯ３ −３、Ｂ４Ｏ７ −２、ＨＢ４Ｏ７ −、Ｂ３Ｏ５ −、Ｂ５Ｏ８ −２、ＢＯ２ −、ＰＯ４ −３、ＨＰＯ４ −２、Ｈ２ＰＯ４ −、Ｐ２Ｏ７ −４、Ｐ３Ｏ１０ −５、ＰＯ３ −、ＣＯ３ −２、ＨＣＯ３ −、［ＣＯ２ −］ｎＲ５およびこれらの組み合わせから選択され、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、ｉ）炭素原子を１から２０個の範囲内の数で含有する置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）炭素原子を１から２０個の範囲内の数で含有する置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらはアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有し、そしてｍは、Ｙの選択に応じて１、２または３である］
    で表される少なくとも１種の第四級アンモニウム化合物をセルロース基質を基準にして約１から約３０重量％の範囲内の量で含有して成る建物。
  44. 前記セルロース基質が地面に直接もしくは間接的に接触している請求項４３記載の建物。
  45. ＹがＢＯ３ −３でありそしてｍが３である請求項４３記載の建物。
  46. 前記セルロース基質がシロアリ忌避性である請求項４５記載の建物。
  47. Ｒ１およびＲ２が独立して炭素原子数が１から３のアルキル基から選択されそしてＲ３およびＲ４が独立して炭素原子を６から２０個含有する基から選択されかつそれらがｉ）置換もしくは非置換アルキル基またはｉｉ）置換もしくは非置換アルケニル基から選択され、かつｉ）またはｉｉ）が置換されている場合、それらがアリール、ヘテロシクリル、ヒドロキシル、エステル、ベンジル、カルボキシル、ハロ、ニトロ、シアノ、アルコキシまたはオキソ基から選択される置換基を１個以上有する請求項４３記載の建物。
  48. Ｒ１およびＲ２がメチル基でありそしてＲ３およびＲ４が独立して炭素原子を８から１６個含有する非置換アルキル基から選択される請求項４３記載の建物。
  49. Ｒ３およびＲ４が異なる数の炭素原子を含有する請求項４３記載の建物。
  50. Ｒ３またはＲ４の一方が炭素原子を８から１０個含有する非置換アルキル基でありそしてＲ３またはＲ４のもう一方が炭素原子を１２から１４個含有する非置換アルキル基である請求項４３記載の建物。
  51. Ｒ３またはＲ４の一方が炭素原子を８から１４個含有する非置換アルキル基でありそしてＲ３またはＲ４のもう一方が炭素原子を１３から１６個含有する非置換アルキル基である請求項４３記載の建物。
  52. Ｒ３またはＲ４の一方が炭素原子を１４個含有する非置換アルキル基でありそしてＲ３またはＲ４のもう一方が炭素原子を１４から１６個含有する非置換アルキル基である請求項４３記載の建物。
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