JP2010502944A - 改良されたフィードバック・ループをもつ空洞増強型光音響式微量気体検出器 - Google Patents

Abstract

気体混合物中の微量気体の濃度を検出するための光音響式微量気体検出器（１００）が提供される。本検出器（１００）は、光ビームを生成する光源（１０１）と、気体混合物中に音波を発生させるためにチョッピング周波数で前記光ビームを変調して一連の光パルスにする光変調器（１０３）とを有する。音波の振幅が微量気体の濃度の尺度になる。本検出器（１００）はさらに、気体混合物をもつ光空洞（１０４ａ、１０４ｂ）を有する。光空洞（１０４ａ、１０４ｂ）は前記光パルスの光強度を増幅する。トランスデューサ（１０９）が前記音波を電気信号に変換する。フィードバック・ループ（１１０、１１１、１１３、１１４）が、前記光空洞（１０４ａ、１０４ｂ）中の光パルスの光強度の増幅のために前記光空洞（１０４ａ、１０４ｂ）の長さと前記光ビームの波長の比を調節する。フィードバック・ループ（１１０、１１１、１１３、１１４）は、変調周波数で前記比を変調する比変調手段（１１３、１１４）と、前記光パルスの光強度を測定する光検出器（１１０）と、前記光検出器（１００）および前記比変調手段（１１３、１１４）に結合された、測定された光強度に依存して前記比の平均を調整する調整手段（１１１）とを有する。前記チョッピング周波数は前記変調周波数より高い。

Description

本発明は、気体混合物中の微量気体の濃度（a concentration of a trace gas）を検出するための光音響式微量気体検出器であって、光ビームを生成する光源と、前記気体混合物中に前記濃度の尺度になる振幅をもつ音波を発生させるために前記光ビームをチョッピング周波数で変調して一連の光パルスにする光変調器と、前記気体混合物を入れ、前記光パルスの光強度を増幅するための光空洞と、前記音波を電気信号に変換するトランスデューサと、前記光空洞中の光パルスの光強度の増幅のために前記光空洞の長さと前記光ビームの波長の比を調節するフィードバック・ループとを有し、前記フィードバック・ループは変調周波数で前記比を変調する比変調手段と、前記光パルスの光強度を測定するための光検出器と、前記光検出器および前記比変調手段に結合された、測定された光強度に依存して前記比の平均を調整する調整手段とを有する光音響式微量気体検出器に関する。

そのような検出器はロッシらによる非特許文献１の論文から知られている。この論文に記載されている検出器は、断続されたレーザー・ビームを音響セル中に含まれる気体中に送る。レーザー波長は、気体の特定の分子をより高いエネルギー・レベルに励起するよう同調されている。この励起は熱エネルギーの増大につながり、結果として音響セル内の温度および圧力の局所的上昇を引き起こす。チョッピング周波数が音響セルの共振周波数に一致すれば、圧力変動は定常音響波を生じる。音響波は音響セル内のマイクロホンによって検出される。そのような音響セルの共振周波数は、典型的には500Hzから数kHzの間である。ロッシらの検出器では、音響セルの共振周波数に合わせるために2.6kHzのチョッピング周波数が使われている。

ロッシらはまた、ファブリ・ペロ空洞を使って音響セル内の光強度を増幅することも記載している。検出器の感度はレーザー出力に比例するので、増幅は非常に有利である。フィードバック信号は、ファブリ・ペロ空洞の背後に置かれるフォトダイオードから得られる。このフィードバック信号を生成するために、レーザー波長は、電源電流に小さな正弦波波形を加えることによって弱く変調される。フィードバック信号が所定の閾値を超えると、レーザー・ビームの波長または空洞の長さが適応されて、送出を所望のレベルに引き戻す。チョッパが光ビームの通過を遮断するときは、フォトダイオードはフィードバック信号を提供しない。結果として、システムは、十分速く応答できないので、突然の擾乱についてはそのロック・ループから外れることがありうる。これを防ぐために、フィードバック信号を調和的にオン／オフする効果が平均してならされるような低い応答時間が必要である。

光音響式微量気体検出器の重要な用途は、呼気試験である。呼気試験は医療技術の有望な領域である。呼気試験は非侵襲的で、ユーザー・フレンドリーで低コストである。呼気試験の主要な例は、喘息のモニタリング、酒気試験ならびに胃の障害および急性臓器拒絶の検出である。最初の臨床的な試行は、乳癌および肺癌の予備スクリーニングにおける可能な用途を示している。これらの揮発性バイオマーカーは、十億分の一（ppb）の範囲の典型的な濃度をもつ。窒素酸化物（NO）は人間の息における最も重要な微量気体の一つであり、喘息患者にはNOの濃度上昇が見られる。現在のところ、ppb濃度での呼気のNOレベルは、化学ルミネセンスまたは遠赤外光吸収分光に基づく高価でかさばる装置を使ってしか測定できない。コンパクトでハンドヘルドで低コストのNOセンサーは、気道の炎症を診断およびモニタリングするために使うことができ、医師の診察室でも自宅での投薬管理のためにも使うことができる有益な装置をなす。

これらのハンドヘルド型気体分析装置にとって、十分な高感度（ppbのレベル）を高い堅牢性と組み合わせることが課題である。現在の光音響式微量気体検出器には、小さな形状因子のレーザー（すなわちダイオード・レーザー）は微量気体検出のために必要とされる感度に達するのに十分なレーザー出力をもたないという欠点がある。ロッシらによって記述された光出力増強空洞（optical power enhancement cavity）の使用は光出力を増すことができるが、それは遅いフィードバックにつながってしまう。光増強空洞が光音響と組み合わせて使われるとき、フィードバック信号はチョッパによって間欠的にオン／オフされる。結果として、空洞ロック機構が非常に遅くなる。これはシステムがポータブルな用途のためには十分堅牢でないことにつながる。

ロッシ（Rossi）ら、「外部ファブリ・ペロ空洞による、ダイオード・レーザー光音響式微量気体検出の光学的向上（Optical enhancement of diode laser-photo acoustic trace gas detection by means of external Fabry-Perot cavity）」、「アプライド・フィジックス・レターズ（Applied Physics Letters）」

冒頭段落のような光音響式微量気体検出器であって高速なフィードバック・ループをもつものを提供することが本発明の目的である。

本発明の第一の側面によれば、この目的は、冒頭段落のような光音響式微量気体検出器であって、チョッピング周波数が変調周波数よりも高いものを提供することによって達成される。

変調周波数より高いチョッピング周波数を選ぶとき、光は波長または空洞長の変調の一周期の間に複数回オン／オフされる。そのため、光ビームの妨害の効果は波長変調の一周期にわたって平均され、フィードバック信号が不在となる長い期間はなくなる。フィードバック・ループの応答時間は従来知られていた光空洞をもつ光音響式微量気体検出器よりもずっと速くできる。

好ましくは、最も有利な効果を達成するため、チョッピング周波数は変調周波数の少なくとも三倍の高さである。

ある好ましい実施形態では、前記トランスデューサは水晶振動子である。水晶振動子は、上述の従来技術のシステムにおいて使用されるマイクロホンよりずっと感度がいい。結果として、より感度の高い光音響式微量気体検出器が得られる。追加的な利点として、水晶振動子の高感度により、音響セルの使用が本質的ではなくなり、それにより検出器の構築が単純化される。さらに、水晶振動子は一般にマイクロホンより高い周波数で共振し、よってより高いチョッピング周波数の適用およびより高速なフィードバック・ループを可能にする。それにより得られるより高い堅牢性は、ポータブルな用途において微量気体検出器を使うことを許容する。

あるさらなる実施形態では、結晶振動子は水晶音叉〔音叉型水晶振動子〕である。水晶音叉は高い感度もち、高い周波数で動作する。さらに、水晶音叉は、たとえばデジタル時計の製造のために大規模に使われているのでそれほど高価ではない。

本発明のこれらの側面およびその他の側面は、以下に記載する実施形態から明白であり、これを参照することで明快にされるであろう。

本発明に基づく光音響式微量気体検出器のある実施形態を概略的に示す図である。 従来技術に基づくフィードバック・ループにおける信号の時間依存性を示す図である。 本発明のある実施形態に基づくフィードバック・ループにおける信号の時間依存性を示す図である。 本発明とともに使用するためのフィードバック方法の流れ図である。 本発明とともに使用するためのもう一つのフィードバック方法の流れ図である。

図１は、本発明に基づく典型的な光音響式微量気体検出器１００を示している。光源１０１は連続波レーザー・ビームを提供し、たとえばチョッパ１０３、シャッターまたは音響光変調器によってある「チョッピング」周波数で一連の光パルスに変調される。高めのチョッピング周波数（＞6kHz）では、機械的なチョッパの代わりにシャッターまたは音響光変調器を使うことが好ましい。あるいはまた、光源１０１そのものが固定したチョッピング周波数で光パルスを提供してもよい。光パルスは、二つの半透明鏡１０４ａおよび１０４ｂによって画定される光空洞中に送られる。任意的に、空洞鏡１０４ａから光源１０１への光の戻り反射を減らすために、光源１０１と入力鏡１０４ａの間に光アイソレータ１０２が置かれる。光パルスは入力鏡１０４ａを通って光空洞にはいり、二つの空洞鏡１０４ａおよび１０４ｂの間を何度も反射される。二つの鏡１０４ａと１０４ｂの間の距離がレーザーの波長と共振していれば、定常波が発生し、光強度が増幅される。出力鏡１０４ｂによって透過される光は光検出器１１０で測定される。光検出器１１０からの信号がレーザー波長または光空洞の長さについてのフィードバック信号として使われる。

ある例示的なロック空洞方式では、レーザー波長および空洞長は共振状態に保たれる。たいていの設計では、レーザー波長または空洞長のいずれかが変調され、空洞を通してのレーザーの透過または反射が光検出器１１０によって監視される。波長変調は波長変調器１１３によって制御される。空洞長は、空洞鏡１０４ａ、１０４ｂの一つに取り付けられた圧電ドライバ１０５を制御する空洞長コントローラ１１４によって変調される。レーザー波長または空洞長変調によって引き起こされる透過の変化は、次いで、空洞鏡１０４ａ、１０４ｂの一つに取り付けられたアクチュエータ、たとえば圧電ドライバを駆動するために（空洞長の変調）、あるいはレーザー周波数を設定するために（レーザー波長の変調）使われるフィードバック信号として使われる。

レーザーの波長は典型的には、空洞にロックされていれば、空洞共振の側部（flank）で走査される。レーザー波長が空洞との共振から外れると（レーザーの小さな波長変調は含まない）、透過される強度が変わる。すると、信号がレーザー・ダイオード１０１に送られて、波長を訂正し、透過を所望されるレベルに引き戻す。最大空洞透過では、レーザーの波長変調は透過の変化につながらないことを注意しておく。したがって、空洞は好ましくは最大透過のすぐ下で（just below）動作されるべきである。レーザー強度が（レーザーの不安定性により）変わるとき、共振ピークの高さが変わり、結果としてフィードバック振幅が変わる。ロック機構は、同じフィードバック振幅が生成されるよう、レーザーを、新しい共振曲線上の別の周波数に動かす。

光空洞内において、検査されるべき気体試料を含むために気体セル１０６が位置されている。代替的には、光空洞が気体セル１０６によって包まれている。任意的に、気体セル１０６は、当該気体セル１０６を通じた気体の流れを許容するために気体入口１０７および気体出口１０８を有する。レーザー波長が分子遷移、すなわちE_I→E_Kに同調されている場合、下のレベルE_Iにある気体分子の一部は上のレベルE_Kに励起されることになる。これらの励起された分子は、他の原子または分子との衝突により、励起エネルギーを衝突相手の並進、回転または振動エネルギーに移行させうる。熱平衡では、これは熱エネルギーの上昇を引き起こし、気体セル１０６内の温度および圧力の局所的な上昇をもたらす。各光パルスが圧力増を引き起こし、その後、次のパルスが到着するまで圧力は再び低下できる。この圧力の増減はチョッピング周波数での音響波を生じることになる。音響信号は、チョッピング周波数で共振するよう正しい寸法をもった音響セルを使って増幅されうる。気体セル１０６の中ほどに、音響波を電気信号に変えるトランスデューサ１０９がある。好ましくは、トランスデューサ１０９は、気体中で吸収された光によって生成される音響波を拾い上げることのできる共振周波数をもつ水晶振動子、たとえば水晶音叉である。水晶振動子の使用は音響セルを不要にすることがありうる。

図２および図３を参照して明快にされるように、変調周波数より高いチョッピング周波数の使用は、フィードバック・ループの応答時間を短縮することを可能にする。

図２は、従来技術によるフィードバック・ループにおける信号の時間依存性を示している。点線は光源１０１のための駆動信号２０２を示している。好ましくは、光源１０１はダイオード・レーザー１０１であり、駆動信号２０２はレーザー・ドライバによって与えられる。駆動信号２０２はフィードバック・ループのための参照信号としても使われる。ダイオード・レーザー１０１は、駆動信号２０２に対応する波長変調をもってレーザー・ビームを提供する。レーザー・ビームはチョッパ１０３によって断続され、光空洞中に送られる。光空洞による光強度の増幅はレーザー・ビームの波長に依存する。結果として、変調された信号は検出器１１０を用いて測定できる。検出器信号２０１は電子システム１１１、たとえばロックイン増幅器に送られ、そこで検出器信号２０１は変調の参照信号２０２を使って復調される。復調された信号は、その光空洞についての最適波長に対するレーザー波長の位置を示す。信号が正であれば、位置は共振波長の一方の側にあり、信号が負であれば、位置は他方の側にある。信号の大きさは最適位置までの距離に対応する。

レーザー波長を変調する代わりに空洞鏡１０４ａ、１０４ｂの位置を変調することも可能である。先の実施形態との違いは、変調信号が今やレーザーの代わりに圧電ドライバ１０５に送られるということである。この実施形態の利点は、圧電素子はレーザー波長のチューニングより高速（＞1kHz）でありより安定しているので、フィードバックはより高速にでき、レーザー安定化を組み込む必要もない。さらに、レーザーは自らの波長を全くチューニングできないこともありえ、あるいはレーザーはその波長を十分高速にチューニングできないこともありうる。

空洞長変調または波長変調のどちらが適用されるかに依存して、復調された信号は圧電ドライバ１０５またはレーザー・ドライバに、それぞれの比変調手段１１４または１１３を介して（典型的には追加の増幅器を介して）送られる。次いで、復調された信号はすでに圧電ドライバ１０５またはレーザー・ドライバに送られている電圧に加えられる。このようにして、空洞長がレーザー波長に、あるいはレーザー波長が空洞長にロックされることになる。

レーザー・ビームの断続のため、時間の半分は、検出器信号２０１が0となり、フィードバックのために使用可能でなくなる。従来技術では（非特許文献１参照）、この問題は、チョッピング周波数の少なくとも二倍、好ましくは三倍の変調周波数を使うことによって解決される。図２において見て取れるように、これは検出器信号２０１が、チョッピング周波数の各周期について変調信号の少なくとも一周期を有することにつながる。より長い期間にわたってフィードバック信号２０１をモニタリングすることによって、チョッピング効果は平均してならされる。チョッピング効果を平均してならすのに多くの時間をとり、ポータブルな用途には長すぎる応答時間につながることは、この従来技術の方法の欠点である。

図３は、本発明のある実施形態に基づくフィードバック・ループにおける信号の時間依存性を示している。本発明によれば、チョッピング周波数はレーザー波長または共振鏡位置の変調周波数より高い。好ましくは、チョッピング周波数で共振する水晶振動子が使われる。水晶振動子１０９の高い感度のため、圧力変動の増幅のために音響セルは必要とされない。この例示的な実施形態では、チョッピング周波数は変調周波数の約９倍である。フィードバック信号３０１が不在となる長い周期がないので、チョッピング効果を平均してならすためにフィードバック信号３０１を長い期間にわたってモニタリングすることは必要でない。結果として、フィードバック・ループの応答時間は従来技術におけるよりもずっと短くなる。

図４は、本発明とともに使用するためのフィードバック方法の流れ図を示している。ドライバ・ステップ４１では、光源ドライバが駆動信号を光源１０１に、参照信号をフィードバック電子系１１１に送る。駆動信号および参照信号は変調周波数f_modでの小さな変調を有する。次いで、光生成ステップ４２において、駆動信号中の変調に対応する波長変調をもって連続光ビームが生成される。チョッパ・ステップ４３では、連続光ビームから、チョッパ周波数f_chopで光パルスが生成される。増幅ステップ４４では、光空洞の長さが光の波長に一致する場合にその光が光空洞によって増幅される。その後、検出ステップ４５において、検出器１１０が光空洞の背後での光強度を測定し、フィードバック電子系１１１に検出器信号を提供する。波長フィードバック・ステップ４６では、検出器信号および駆動信号が処理されてフィードバック信号を光源ドライバに与える。その後、フィードバック信号が光源ドライバによって、駆動信号および参照信号を適応させるために使われる。このフィードバック・ループでは、光ビームの平均波長が空洞長に対して反復的に適応される。図３を参照して上記で明快にされたように、フィードバック・ループの応答時間を短縮するために、チョッパ周波数f_chopは変調周波数f_modより高くなっている。

図５は、本発明とともに使用するためのもう一つのフィードバック方法の流れ図を示している。図５の方法は図４の方法と類似している。主たる違いは、光ビームの波長が変調されないということである。その代わり、光空洞の長さが変調される。ステップ５１では、光源ドライバが光源１０１に駆動信号を送る。この駆動信号は変調されない。ステップ５７では、鏡アクチュエータ１０５、たとえば圧電ドライバが空洞鏡１０４ａ、１０４ｂの少なくとも一方の位置を変調して空洞の長さを変える。同時に、位置変調に対応するサイズ参照信号がフィードバック電子系１１１に送られる。空洞鏡１０４ａ、１０４ｂの位置の変調は、変調周波数f_modで実行される。光生成ステップ４２、チョッパ・ステップ４３、増幅ステップ４４および検出ステップ４５は、図４を参照して述べたのとちょうど同じように実行される。サイズ・フィードバック・ステップ５６では、検出器信号およびサイズ参照信号が処理されてフィードバック信号を鏡アクチュエータ１０５に与える。その後、フィードバック信号が鏡アクチュエータ１０５によって、光空洞のサイズを適応させるために使われる。このフィードバック・ループでは、空洞長が光ビームの平均波長に対して反復的に適応される。図３を参照して上記で明快にされたように、フィードバック・ループの応答時間を短縮するために、チョッパ周波数f_chopは変調周波数f_modより高くなっている。

光空洞および水晶振動子の有利な組み合わせは、原理的には、異なるフィードバック・ループおよび／または変調方式を使った微量気体検出器において達成されることもできることを注意しておく。マイクロホンの代わりに水晶振動子が使われるとき、水晶振動子の共振周波数に一致するチョッピング周波数を使うことが重要である。

上記の実施形態が本発明を限定するのではなく例解するものであり、当業者は付属の請求項の範囲から外れることなく多くの代替的な実施形態を設計できるであろうことを注意しておくべきであろう。請求項において、括弧内に入れられた参照符号があったとしてもその請求項を限定するものと解釈してはならない。動詞「有する」およびその活用形の使用は、請求項において述べられているもの以外の要素や段階の存在を排除するものではない。要素の単数形の表現はそのような要素の複数の存在を排除するものではない。本発明は、いくつかの相異なる要素を有するハードウェアによって、および好適にプログラムされたコンピュータによって実装されることができる。いくつかの手段を列挙する請求項において、これらの手段のいくつかは同一のハードウェア項目によって具現されてもよい。ある種の施策が互いに異なる従属請求項に記載されているというだけの事実が、それらの施策の組み合わせが有利に使用できないことを示すものではない。

Claims (6)

1. 気体混合物中の微量気体の濃度を検出するための光音響式微量気体検出器であって：
   ・光ビームを生成する光源と、
   ・前記気体混合物中に前記濃度の尺度になる振幅をもつ音波を発生させるためにチョッピング周波数で前記光ビームを変調して一連の光パルスにする光変調器と、
   ・前記気体混合物を入れ、前記光パルスの光強度を増幅するための光空洞と、
   ・前記音波を電気信号に変換するトランスデューサと、
   ・前記光空洞中の光パルスの光強度の増幅のために前記光空洞の長さと前記光ビームの波長の比を調節するフィードバック・ループとを有し、前記フィードバック・ループは、
   ・変調周波数で前記比を変調する比変調手段と、
   ・前記光パルスの光強度を測定する光検出器と、
   ・前記光検出器および前記比変調手段に結合された、測定された光強度に依存して前記比の平均を調整する調整手段とを有しており、
   ・前記チョッピング周波数が前記変調周波数より高いことを特徴とする、
   光音響式微量気体検出器。
2. 前記チョッピング周波数が前記変調周波数の少なくとも三倍の高さである、請求項１記載の光音響式微量気体検出器。
3. 前記トランスデューサが水晶振動子である、請求項１記載の光音響式微量気体検出器。
4. 前記水晶振動子が水晶音叉である、請求項３記載の光音響式微量気体検出器。
5. 前記比変調手段が光ビームの波長を変調するよう構成されている、請求項１記載の光音響式微量気体検出器。
6. 前記比変調手段が光空洞の長さを変調するよう構成されている、請求項１記載の光音響式微量気体検出器。

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