JP2010287607A - タンデム型薄膜太陽電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】タンデム型薄膜太陽電池1は、カルコパイライト型化合物の半導体を含んでなるカルコパイライト型化合物の半導体層(CIS半導体層103)を含むボトムセル100と、前記ボトムセル100の上に形成され、前記CIS半導体層103の禁制帯準位よりも大きな禁制帯準位を有する非晶質の半導体を含んでなる混合層111を含んで形成されるトップセル110と、前記ボトムセル100と前記トップセル110を接合するために前記ボトムセル100と前記トップセル110の間に形成された、多孔質構造を有する金属酸化物を含んでなる金属酸化物層105とを有する。
【選択図】図1
Description
CIS太陽電池は、結晶シリコンを使用しないことと、発電に必要な層厚が結晶シリコン系太陽電池の80分の1から100分の1程度と薄くすることが可能であることから、低コスト化が達成できると期待されている。
一般的なタンデム型薄膜太陽電池は、禁制帯準位の大きい太陽電池を入射光近くに設置し、より禁制帯準位の小さい太陽電池を前記した禁制帯準位の大きい太陽電池が光吸収した後の低エネルギー側の光を吸収するように設置したものである。このような構造を有することから、タンデム型薄膜太陽電池における禁制帯準位の大きい太陽電池はトップセル(上部セル)と呼ばれ、より禁制帯準位の小さい太陽電池はボトムセル(下部セル)と呼ばれている。
ここで、タンデム型薄膜太陽電池の高効率化のためには、(1)トップセルとボトムセルの格子不整合を抑制すること、(2)トップセルとボトムセルの熱膨張係数の差分をなるべく小さくすること、(3)トップセルとボトムセルを電気的に接続する電極と太陽電池薄膜との密着性を保持すること、(4)トップセルとボトムセルの禁制帯準位の調整が可能であること、の4つを過不足無く満たすことが必要である。
このように、多孔質構造を有する金属酸化物を含んでなる金属酸化物層で接合すれば、吸収波長域の異なる複数のセル(太陽電池)を強固に固定することができる。そのため、複数のセルの熱膨張係数が異なる場合であっても熱膨張を緩和することができ、複数のセルの密着性を確保することが可能となる。また、複数のセルは吸収波長域が異なるため、多くの波長の光子のエネルギーを効率良く利用することができ、発電効率を確実に向上させることが可能となる。
以下、適宜図面を参照して、本発明に係るタンデム型薄膜太陽電池を実施するための形態について詳細に説明する。
まず、図1を参照して本発明の第1実施形態に係るタンデム型薄膜太陽電池1について説明する。
図1に示すように、タンデム型薄膜太陽電池1は、主として、カルコパイライト型化合物の半導体を含んでなるカルコパイライト型化合物の半導体層(以下、「CIS半導体層」という。)103を含むボトムセル100と、このボトムセル100の上に形成され、前記したCIS半導体層103の禁制帯準位よりも大きな禁制帯準位を有する非晶質の半導体を含んでなる混合層111を含んで形成されるトップセル110と、前記したボトムセル100と前記したトップセル110を接合するためにボトムセル100とトップセル110の間に形成された、多孔質構造を有する金属酸化物を含んでなる金属酸化物層105とを有している。
トップセル110は、下層から、混合層111と、混合層111上に形成された正孔輸送層112と、正孔輸送層112上に形成された窓側透明電極113と、窓側透明電極113上に形成された透明支持基板114と、透明支持基板114上に形成された集電極115とを有している。このトップセル110は、いわゆるバルクへテロ接合型太陽電池である。
そして、金属酸化物層105は、ボトムセル100のn型半導体層104とトップセル110の混合層111との間に設けられている。
以下、かかる構成を有する第1実施形態に係るタンデム型薄膜太陽電池1について詳細に説明する。
支持基板101は、タンデム型薄膜太陽電池1の薄膜支持体として機能する。支持基板101としては、ソーダライムガラス、無アルカリガラスといったガラス基板や、ステンレスホイルなどの金属基板、ポリイミドなどの耐熱性の高い樹脂基板などが適している。支持基板101は、製膜時に必要な加熱処理に対する耐久性とCIS太陽電池となるボトムセル100の熱膨張係数とさほど相違ない熱膨張性が必要であり、これらの条件を満たす支持基板であれば特に制限するものではない。支持基板101の厚みは支持体として機能するので、フレキシブル性を持たせるのであれば、0.05〜0.3mm、固体支持体として機能するならば0.1〜10mm程度が好ましい。
下部裏面電極102は、タンデム型薄膜太陽電池1から電荷を取り出す電極として機能する。通常、CIS半導体層103との密着性や製膜性を考慮するとモリブデン、金、タングステン、ニッケル又は白金を用いるのが好ましい。特にモリブデンはこの下部裏面電極102に接して設けられるCIS半導体層103との密着性が高く、特に好ましい。下部裏面電極102は支持基板101に対してスパッタリング法や蒸着法を行うことにより形成することができる。
CIS半導体層103は、いわゆるp型半導体層として機能する。CIS半導体層103は、銅、インジウム、セレンを含んで構成されるカルコパイライト型化合物(I-III-IV族化合物)であり、多結晶型の半導体であって、一般的にCuXY2の化学式で表される。ただし、Xはインジウム(In)又はガリウム(Ga)、Yはセレン(Se)又は硫黄である。つまり、インジウムに代えてガリウム、セレンに代えて硫黄としてもよいが、本発明においては、特にCuInSe2、CuInGaSe2が好ましい。これらを用いると高効率化を図ることが可能だからである。
また、4元系に関しては歩留まり低下やGaの濃度分布むらなどが生じることから、ボトムセルとして3元系CuInGa2を用いることもできる。この場合、禁制帯準位が0.1eV程度CuInGaSe2より低下するが、ボトムセルとしては何ら機能を制限されることはない。
n型半導体層104は、p型半導体層として機能するCIS半導体層103と接合界面を形成してこれらをpn接合する。このpn接合によって、ボトムセル100に光照射すると内部に自発電界が発現して、起電力を発生する。
金属酸化物層105は、トップセル110と電気的に接続する機能、ボトムセル100とトップセル110の熱膨張係数が異なる場合における熱膨張を緩和する機能、短絡を防止する機能、ボトムセル100とトップセル110の半導体層が有する不純物の拡散、例えば、n型半導体層104と混合層111の拡散を抑制する機能を有する。
金属酸化物層105として酸化亜鉛を用いる場合は、電着法(電析法)で電気化学的に形成する方法が最も好ましい。酸化亜鉛は、電着法によって容易に針状結晶(ウィスカ)を形成し、結果として金属酸化物層105が無数の針状結晶からなる多孔質構造を形成できるためである。
混合層111は、金属酸化物層105に接して形成され、ボトムセル100のp型半導体として機能するCIS半導体層103の禁制帯準位よりも大きい禁制帯準位を有する必要がある。
このような混合層111は、バルクヘテロ接合構造を有するπ共役高分子と電子受容体とを混合して形成することができる。
正孔輸送層112は、混合層111で生成した正孔電荷を輸送する機能、混合層111で生成した電子電荷をブロックする機能、後記する透明支持基板114全体の平滑性を付与する機能を有する。
窓側透明電極113は、透明支持基板114に接して設けられるものであって、酸化亜鉛、酸化スズ、ITOなどの可視光線の透過率の大きな金属酸化物を用いることができる。窓側透明電極113は、混合層111の機能を損ねないために低温で形成される必要があり、電着法やイオンプレーティング法など、下地に与える温度が比較的低い方法によって形成されるのが好適である。
透明支持基板114は、トップセル110を形成する支持体であって、光透過性を有していればよく、ソーダライムガラス、無アルカリガラスなどのガラスやポリエチレンテレフタレート(PET)やポリエチレンナフタレート(PEN)などの樹脂フィルムを用いることができる。
集電極115は窓側透明電極113から電荷を収集するために設置する。窓側透明電極113は、シート抵抗が10Ω/□(ohm/square)程度と比較的大きく、このため集電極115を形成して見かけ上の抵抗を低減する機能を有する。
集電極115は、アルミペースト、銀ペーストなどの金属ペースト材料を用いるのが工程上も簡便であり、機能も十分保持できる。
次に、本発明の第2実施形態に係るタンデム型薄膜太陽電池2について説明する。
図2に示すように、タンデム型薄膜太陽電池2は、タンデム型薄膜太陽電池1におけるバルクヘテロ接合型太陽電池であるトップセル110を、有機薄膜太陽電池であるトップセル120としている点でタンデム型薄膜太陽電池1と異なる。タンデム型薄膜太陽電池2のその他の構成要素は、タンデム型薄膜太陽電池1と同様である。そのため、タンデム型薄膜太陽電池2に関する以下の説明において、タンデム型薄膜太陽電池1と同様の構成要素については同一の符号を付し、重複する説明は省略するものとする。
トップセル120は、金属酸化物層105上に形成され、下層から、n型半導体層121、n型半導体層121上に形成された、n型半導体層121と後記するp型半導体層123との混合層122、混合層122上に形成されたp型半導体層123を含んで形成されている。
n型半導体層121は、電子輸送とp型半導体層123からの電子受容の機能を有する。n型半導体層121は、分子量2000以下のπ共役構造を有する有機化合物であるフラーレン誘導体、ペリレン誘導体などの電子受容体分子から構成される。n型半導体層121は、金属酸化物層105上に真空蒸着などの方法によって好適に形成することができるが、これに限定されるものではない。n型半導体層121の層厚の最適値は現状理論的に解明されていないので、明確な限定はできないが、有機薄膜太陽電池の整流性が確保できる最低限の層厚であればよく、一般に0.005μmから0.5μm程度の任意の層厚で前記整流性は達成できる。
混合層122は、n型半導体層121と後記するp型半導体層123を混合することによって構成され、光吸収および電荷生成および電荷輸送の機能を有する。混合層122はn型半導体層121とp型半導体層123の共蒸着などによって形成することができる。混合層122の層厚は、光吸収と電荷輸送および励起子拡散距離などによって最適化されるが、理論的な最適値は明確になっていない。昨今の研究成果より、混合層122の層厚は0.05μmから2μm程度が適切だと考えられている。
p型半導体層123は、光吸収、正孔輸送、電子の輸送ブロックの機能を有する。p型半導体層123は、分子量2000以下のπ共役構造を有する有機化合物であるフタロシアニン系誘導体、ポルフィリン誘導体など光吸収、正孔電荷輸送できるものであればよく、特に制限はない。ただし、ボトムセル100となるCIS太陽電池よりも禁制帯準位が大きいことが好ましいため、禁制帯準位は1.1eV以上、さらに好ましくは1.4eV以上であると最適である。p型半導体層123は真空蒸着などの方法で形成することができ、その層厚は0.005μmから0.1μm程度が最適である。
次に、本発明の第3実施形態に係るタンデム型薄膜太陽電池3について説明する。
図3に示すように、タンデム型薄膜太陽電池3は、タンデム型薄膜太陽電池1におけるバルクヘテロ接合型太陽電池であるトップセル110を、アモルファスシリコンを用いたpin接合型太陽電池であるトップセル130としている点でタンデム型薄膜太陽電池1と異なる。タンデム型薄膜太陽電池3のその他の構成要素は、タンデム型薄膜太陽電池1と同様である。そのため、タンデム型薄膜太陽電池3に関する以下の説明において、タンデム型薄膜太陽電池1と同様の構成要素については同一の符号を付し、重複する説明は省略するものとする。
トップセル130は、金属酸化物層105上に形成され、下層から、第1のドープ層131、第1のドープ層131上に形成された、第1のドープ層131と後記する第2のドープ層133との混合層132、混合層132上に形成された第2のドープ層133を含んで形成されている。
第1のドープ層131は、フェルミレベルを伝導帯または価電子帯に近づけた層でpin接合のp層またはn層の機能を有する。
この層は、水素を含有する非単結晶シリコン系材料を用いて形成される。例えば、非晶質シリコン(a−Si:H)、微結晶シリコン(μc−Si:H)の他、a−SiC:H,a−SiO:H,a−SiN:H,μc−SiC:Hなどを用いて形成することができる。これらの半導体材料は禁制帯準位が1.7eV以上の光吸収の少ない材料であることが好ましい。第1のドープ層131がp型の場合には前記の材料にホウ素(B)を、n型の場合にはリン(P)を不純物としてドープするとよい。
混合層132は、いわゆる真性半導体層(i層)である。この層は、フェルミレベルを禁制帯準位の中央に近づけた層で、第1のドープ層131と第2のドープ層133との積層によってpin接合を形成し、この層で発生した光励起キャリアを内部の電界によってドリフトさせ、光起電力を発生させる機能を有する。
また、特に混合層132のX線回折スペクトルにおいて、シリコンの111反射ピークの、CuKα線に対する半値幅が0.4〜1.5°であるとき光起電力素子の開放電圧が高く光劣化がほとんどない。半値幅が0.4°未満では短絡電流は大きいが開放電圧が小さくなる傾向がある。また半値幅が1.5°を超えると開放電圧は高いが光劣化現象が現れる傾向がある。
この層は、周波数が100MHz以上10GHz以下の電磁波により生起したプラズマを使用したプラズマCVD法において圧力が66.7Pa(500mTorr)以下のプラズマ中に負のバイアス電圧を印加して形成することが好ましい。さらにはこの負のバイアス電圧はプラズマを生起した電磁波の周波数よりも低い周波数の電磁波をプラズマ内に設置されたバイアス電極から放射することにより形成することが好ましい。
第2のドープ層133は、基本的には第1のドープ層131と同じであるが、混合層132へ効率的に光を導くために禁制帯準位が1.9eV以上であることが好ましい。また、層厚も良好なpin接合を形成できれば限りなく薄いものが好ましい。
また、前記した実施例1〜12及び比較例1〜8の太陽電池におけるCIS半導体層103と、金属酸化物層105と、トップセルの各半導体層の製造条件、及び実施例1〜12及び比較例1〜8の太陽電池の発電効率を下記表2及び表3に示す。なお、発電効率は、ソーラーシミュレーター(セリック社製)から照射されるエアマス1.5の擬似太陽光を照射しながら、電流電圧制御装置(BAS100型電気化学アナライザ)を用いて電圧をスキャンした際の電流を測定し、この測定結果を基に、電流密度及び曲線因子を算出し、発電効率を求めた。
表2及び表3に示すとおり、実施例1〜12のタンデム型薄膜太陽電池は、金属酸化物層105が多孔質構造を有しているため、タンデム型薄膜太陽電池の作製の際にボトムセルとトップセルの熱膨張係数の差分によるひずみを緩和することができた。その結果、実施例1〜12のタンデム型薄膜太陽電池は、比較例1〜8の太陽電池と比較して発電効率を高効率化することができた。
100 ボトムセル
101 支持基板
102 下部裏面電極
103 CIS半導体層
104 n型半導体層
105 金属酸化物層
110 トップセル
111 混合層
112 正孔輸送層
113 窓側透明電極
114 透明支持基板
115 集電極
120 トップセル
121 n型半導体層
122 混合層
123 p型半導体層
130 トップセル
131 第1のドープ層
132 混合層
133 第2のドープ層
Claims (7)
- カルコパイライト型化合物の半導体を含んでなるカルコパイライト型化合物の半導体層を含むボトムセルと、
前記ボトムセルの上に形成され、前記カルコパイライト型化合物の半導体層の禁制帯準位よりも大きな禁制帯準位を有する非晶質の半導体を含んでなる混合層を含むトップセルと、
前記ボトムセルと前記トップセルを接合するために前記ボトムセルと前記トップセルの間に形成された、多孔質構造を有する金属酸化物を含んでなる金属酸化物層と、
を有することを特徴とするタンデム型薄膜太陽電池。 - 前記混合層がπ共役高分子を含むことを特徴とする請求項1に記載のタンデム型薄膜太陽電池。
- 前記混合層が分子量2000以下のπ共役構造を有する有機化合物を含むことを特徴とする請求項1に記載のタンデム型薄膜太陽電池。
- 前記混合層がアモルファスシリコンを含むことを特徴とする請求項1に記載のタンデム型薄膜太陽電池。
- 前記金属酸化物層が酸化チタンで形成されていることを特徴とする請求項1から請求項4のいずれか1項に記載のタンデム型薄膜太陽電池。
- 前記金属酸化物層が酸化亜鉛で形成されていることを特徴とする請求項1から請求項4のいずれか1項に記載のタンデム型薄膜太陽電池。
- 吸収波長域の異なる複数のセルを積層して接合したタンデム型薄膜太陽電池であって、
前記複数のセルを、多孔質構造を有する金属酸化物を含んでなる金属酸化物層で接合したことを特徴とするタンデム型薄膜太陽電池。
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