JP2010238369A - 低温作動型燃料電池の運転方法 - Google Patents
低温作動型燃料電池の運転方法 Download PDFInfo
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Abstract
【解決手段】 上記態様の低温作動型燃料電池の運転において、電池出力が小さくなり発電能が低下した後に、燃料室に水素含有ガスを供給する期間を設けることにより、該低下した発電能を回復させ、高い発電能での運転を続行可能にする。
【選択図】 なし
Description
2;燃料流通孔
3;酸化剤ガス流通孔
4;燃料室側触媒電極層
5;酸化剤室側触媒電極層
6;固体高分子電解質膜
7;燃料室
8;酸化剤室
(アニオン交換膜の作製)
ポリエチレンからなる多孔質膜(膜厚25μm、平均孔径0.03μm、空隙率37%)に、クロロメチルスチレン97質量部、ジビニルベンゼン3質量部、エチレングリコールジグリシジルエーテル5質量部、t−ブチルパーオキシエチルヘキサノエート5質量部からなる重合性単量体組成物を含浸させ、100μmのポリエステルフィルムを剥離材として多孔質膜の両側を被覆した後、0.3MPaの窒素加圧下、80℃で5時間加熱重合した。得られた膜状物を6質量%のトリメチルアミンと25質量%のアセトンを含む水溶液中に室温で16時間浸漬し、4級アンモニウム塩基をアニオン交換基として有する燃料電池用のアニオン交換膜を得た。
(アニオン伝導性アイオノマー溶液の調製)
{ポリスチレン‐ポリ(エチレン‐ブチレン)‐ポリスチレン}トリブロック共重合体(旭化成ケミカルズ製、タフテックH1031)をクロロメチル化したものを、6質量%のトリメチルアミンと25質量%のアセトンを含む水溶液中に室温で16時間浸漬し、さらに0.5mol/L−NaOH水溶液に10時間以上浸漬して触媒電極層用のアニオン伝導性アイオノマー(OH−型)を合成した。該アイオノマーは、重量平均分子量30000で、アニオン交換容量は1.5mmol/g−乾燥樹脂であった。
(燃料電池の作製と出力試験)
上記アイオノマー溶液と電極触媒とを混合して触媒電極層形成用組成物を調製した。次いで、該組成物をアニオン交換膜の片面に印刷し、大気中25℃で12時間以上乾燥させた。さらに、もう一方の面にも同様にして触媒電極層を形成し、アニオン交換膜−触媒電極接合体を得た。触媒電極層の面積はそれぞれ5cm2で、両面共に貴金属触媒の量は0.4mg/cm2、触媒電極層中のアイオノマーの含有量は30質量%となるように調整した。
(燃料電池の発電試験における運転方法)
得られたアニオン交換膜−触媒電極接合体の両面に、ポリテトラフルオロエチレンで撥水化処理した厚みが300μmのカーボンクロス(エレクトロケム社製EC−CC1−060T)を重ね、これらを図1に示す燃料電池セルに組み込んだ。次いで、燃料電池セルの温度を50℃に設定し、燃料室に50℃で95%RHに加湿した純アンモニアガスを100ml/minで供給し、燃料室には、高純度空気を、50℃で95%RHに加湿して100ml/minで供給して発電試験を行なった。
(実施例1)
電極触媒として平均粒子径2nmの白金触媒を50質量%担持したカーボンブラックを用いてアニオン交換膜−触媒電極接合体を作製し、燃料電池セルに組み込んだ。純アンモニアガスを燃料とした燃料電池の発電試験を行ったところ、運転開始時の開回路電圧(OCV)は0.87V、初期の最大出力密度は103mW/cm2であった。
(実施例2)
回復ガスとして、アルゴンで希釈した10体積%濃度の水素含有ガスを用いた以外は実施例1と同様にして発電試験を行った。
(実施例3)
回復ガスとして、アルゴンで希釈した1体積%濃度の水素含有ガスを用いた以外は実施例1と同様にして発電試験を行った。
そこで、燃料室へのアンモニア燃料の供給を一時的に中断し、回復ガスとして、上記の水素含有ガスを100ml/minの速度で5分間供給したところ、4分後に燃料電池のOCVは1V程度まで上昇した。燃料室への水素の供給を停止し、再度、アンモニア燃料を供給し、OCVを測定したところ、0.82V(運転開始時の値の94%)であった。更に、100mA/cm2の定電流密度で発電試験を開始したところ、セル電圧は0.6V以上の値を示した。また、このときの電流−電圧特性を測定したところ初期値とほぼ同じ99mW/cm2の最大出力密度を記録した。
(実施例4)
電極触媒として、白金:イリジウムの組成比が7:3の合金系貴金属触媒を35質量%担持したカーボン触媒を用いた以外は実施例1と同様にして、アニオン交換膜−触媒電極接合体を作製し、アンモニアガスを燃料とした燃料電池の発電試験を行った。
(実施例5)
電極触媒として、白金:ロジウムの組成比が8:2の合金系貴金属触媒を40質量%担持したカーボン触媒を用いた以外は実施例1と同様にして、アニオン交換膜−触媒電極接合体を作製し、アンモニアガスを燃料とした燃料電池の発電試験を行った。
(比較例1)
回復ガスとして、水素含有ガスの代わりに、水素を含まない純窒素ガスを用いた以外は実施例1と同様にして発電試験を行った。なお、運転開始時の開回路電圧(OCV)OCVや最大出力密度は実施例1と同等であった。
(比較例2)
回復ガスとして、水素含有ガスの代わりに、水素を含まない空気を用いた以外は実施例1と同様にして発電試験を行った。なお、運転開始時の開回路電圧(OCV)や最大出力密度は実施例1と同等であった。
Claims (6)
- 燃料室側触媒電極層に含有される電極触媒が貴金属触媒である低温作動型燃料電池の燃料室にアンモニア燃料を供給して発電を継続するに当たって、燃料室に水素含有ガスを供給して、発電能を回復させる期間を間歇的に設けることを特徴とする、アンモニアを燃料とする低温作動型燃料電池の運転方法。
- 貴金属触媒が、白金または白金を含有する合金である請求項1記載のアンモニアを燃料とする低温作動型燃料電池の運転方法。
- 低温作動型燃料電池が固体高分子型燃料電池である請求項1または請求項2に記載のアンモニアを燃料とする低温作動型燃料電池の運転方法。
- 固体高分子がアニオン交換膜であり、伝導イオン種が水酸化物イオンである請求項1〜3のいずれか1項に記載のアンモニアを燃料とする低温作動型燃料電池の運転方法。
- セルの発電能が、セルの開回路電圧(OCV)の対比で示して、燃料電池の運転開始時の値の80%以下である状態に低下した後に、燃料室への水素含有ガスの供給を行う請求項1〜4のいずれか1項に記載のアンモニアを燃料とする低温作動型燃料電池の運転方法。
- セルの発電能が、セルの開回路電圧(OCV)の対比で示して、燃料電池の運転開始時の値の90%以上である状態に回復するまで、燃料室への水素含有ガスの供給を行う請求項5に記載のアンモニアを燃料とする低温作動型燃料電池の運転方法。
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