JP2010202890A - 成膜方法及び成膜装置 - Google Patents

Abstract

【課題】複数の成膜バッチを連続して安定に行うことができる成膜装置を提供する。
【解決手段】成膜装置は、ターゲットのスパッタ物質を基板に付着させる成膜プロセス領域と、成膜プロセス領域とは分離して配置され基板に反応性ガスを接触させてスパッタ物質の組成を変換させる反応プロセス領域と、成膜プロセス領域と反応プロセス領域の間で基板を繰り返し移動させる基板保持移動手段とを有する。成膜プロセス領域及び反応プロセス領域が配置される成膜室に対し、開閉可能な隔絶手段１１ｂを介して接続されたロードロック室１１Ｂを含む。ロードロック室１１Ｂには、ロードロック室１１Ｂの内部を加熱可能な加熱装置９０が設けられ、ロードロック室１１Ｂ内を排気可能な真空ポンプ１５’が接続されている。ロードロック室１１Ｂには、ロードロック室１１Ｂの内部に浮遊する不純物成分としての水分を凝結捕捉可能なガス凝結捕捉装置７０を設ける。
【選択図】図３

Description

この発明は、成膜方法及び成膜装置に関する。

スパッタリング装置を用いた成膜方法では、成膜を開始する前に、成膜室内を高真空に排気し、基板上に形成される薄膜に対し不純物として悪影響を与える成分（例えば水、酸素、一酸化炭素、窒素など。以下「不純物成分」とする）を成膜系内から排除することが従来から行われている。その後、成膜室内にスパッタリングガスを導入しつつ所定の成膜圧力に調整して成膜が開始されるが、この成膜開始後においても、例えば、イオン化したスパッタリングガスがターゲットに衝突する際などに、上述した不純物成分が成膜系内に生じることがある。

そこで、従来から、成膜開始後に発生する不純物成分を成膜系外へ排除するための種々の提案がなされている（例えば特許文献１）。例えば特許文献１では、成膜室内に配置されるターゲットの周りを包囲するようにガス吸着用のトラップを設置することにより、成膜室内を高真空に排気した時点でトラップ内に液化窒素などの極低温流体を導入し、低温となったトラップの表面に、成膜開始後に生じる不純物成分を吸着させようとする技術が開示してある。

特開昭５６−６９３７１号公報

ところが、ロードロック室を成膜室に接続し、基板を保持する基板ホルダを両室の間で移動させて、ロードロック室での基板ホルダへの基板装着→基板ホルダの成膜室への移動→成膜室での成膜→基板ホルダのロードロック室への移動→ロードロック室での成膜基板の取り外しと基板ホルダへの新たな基板の装着→基板ホルダの成膜室への移動→・・・を繰り返すことにより複数の成膜バッチを連続して行う場合、上述した従来手法では、以下の不都合を生じる。

すなわち、成膜室内での各成膜バッチ間における基板ホルダ温度にバラツキを生ずることがある。基板ホルダ温度にバラツキを生ずると、所定スペック内に収まる光学特性を持つ薄膜を基板上に連続して安定に成膜することができない。

また、基板ホルダに堆積した膜成分の表面に不純物成分が吸着し、この吸着した不純物成分がロードロック室で除去されないまま成膜室に持ち込まれ、この持ち込まれた不純物成分が成膜室内で成膜時に開放されることがある。さらに、基板ホルダに装着する基板がプラスチック基板の場合、基板を構成する樹脂内に含有される微量の水分がロードロック室で除去されないまま不純物成分として残存し、この状態で成膜室に持ち込まれ、この持ち込まれた不純物成分が成膜室内で成膜時に開放されることがある。基板ホルダに付着した不純物成分やプラスチック基板自体が内包する水分（不純物成分）が成膜時の成膜室内で開放されると、成膜が不安定になる。

発明が解決しようとする課題は、複数の成膜バッチを連続して安定に行うことができる成膜方法及び成膜装置を提供することである。

この発明は、以下の解決手段によって上記課題を解決する。なお、以下の解決手段では、発明の実施形態を示す図面に対応する符号を付して説明するが、この符号は発明の理解を容易にするためだけのものであって発明を限定する趣旨ではない。

発明に係る成膜方法は、成膜前基板（Ｓ）を基板保持移動手段（１３）に装着する第１の工程と、成膜室（１１Ａ）に接続されたロードロック室（１１Ｂ）の内部に基板（Ｓ）が装着された基板保持移動手段（１３）を固定した状態でロードロック室（１１Ｂ）内を排気した後、真空状態に保持された成膜室（１１Ａ）の内部にロードロック室（１１Ｂ）から基板保持移動手段（１３）を移動させる第２の工程と、成膜室（１１Ａ）の内部で基板（Ｓ）に薄膜を形成する第３の工程と、真空状態に保持されたロードロック室（１１Ｂ）の内部に成膜室（１１Ａ）から基板保持移動手段（１３）を移動させて固定し、成膜室（１１Ａ）の内部を真空状態に保持しながらロードロック室（１１Ｂ）内を大気開放し、基板保持移動手段（１３）から成膜済み基板（Ｓ）を取り外す第４の工程と、第１の工程、第２の工程、第３の工程及び第４の工程を順次繰り返す第５の工程とを有する。そして、第２の工程では、ロードロック室（１１Ｂ）の内部を加熱する加熱手段（９０）を作動させた状態でロードロック室（１１Ｂ）内の排気を行うことを特徴とする。

上記発明において、第２の工程では、ロードロック室（１１Ｂ）の内部に浮遊する不純物成分（例えば水分）を凝結捕捉させるガス凝結捕捉手段（７０）を作動させた状態でロードロック室（１１Ｂ）内の排気を行うことができる。

上記発明において、加熱手段（９０）を作動させることによりロードロック室（１１Ｂ）の内部を５０〜９０℃に加熱することができる。

発明に係る成膜装置（１）は、成膜処理が行われる成膜室（１１Ａ）と、成膜室（１１Ａ）に対し開閉可能な隔絶手段（１１ｂ）を介して接続されたロードロック室（１１Ｂ）とを含む。そして、ロードロック室（１１Ｂ）には、ロードロック室（１１Ｂ）の内部を加熱可能な加熱手段（９０）が設けられ、ロードロック室（１１Ｂ）内を排気可能な排気手段（１５’）が接続されていることを特徴とする。

発明に係る成膜装置（１）は、ターゲット（２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂ）のスパッタ物質を基板（Ｓ）に付着させる成膜プロセス領域（２０，４０）と、成膜プロセス領域（２０，４０）とは分離して配置され基板（Ｓ）に反応性ガスを接触させてスパッタ物質の組成を変換させる反応プロセス領域（６０）と、成膜プロセス領域（２０，４０）と反応プロセス領域（６０）の間で基板（Ｓ）を繰り返し移動させる基板保持移動手段（１３）とを有する。そして、成膜プロセス領域（２０，４０）及び反応プロセス領域（６０）が配置される成膜室（１１Ａ）に対し、開閉可能な隔絶手段（１１ｂ）を介して接続されたロードロック室（１１Ｂ）を含み、ロードロック室（１１Ｂ）には、ロードロック室（１１Ｂ）の内部を加熱可能な加熱手段（９０）が設けられ、ロードロック室（１１Ｂ）内を排気可能な排気手段（１５’）が接続されていることを特徴とする。

上記発明において、ロードロック室（１１Ｂ）には、ロードロック室（１１Ｂ）の内部に浮遊する不純物成分（例えば水分）を凝結捕捉可能なガス凝結捕捉手段（７０）を設けることができる。

上記発明によれば、加熱手段を作動させた状態で排気手段を作動させてロードロック室内の排気（加熱排気）を行うことにより、ロードロック室にて基板を入れ替える際に基板保持移動手段に付着する水分や新たな基板自体が放出する水分などの不純物成分が基板保持移動手段を介して成膜室へ持ち込まれないようにすることができる。これにより、成膜室へ持ち込まれる不純物成分が激減するので、成膜時における成膜室の排気時間が短縮されるとともに、連続成膜した場合における各成膜バッチ間での、成膜時における膜分布のバラツキや、成膜レートの変動を来すことがない。その結果、安定して連続成膜を行うことができ、最終的には薄膜の生産性向上が期待できる。

また、加熱手段の作動に連動させてガス凝結捕捉手段を作動させることにより、加熱排気によっても除去されずロードロック室内に残存する不純物成分を凝縮捕捉させ、成膜室へ持ち込まれる不純物成分をより一層少なくすることができる。これにより、成膜時における成膜室の排気時間がより一層短縮されるとともに、連続成膜した場合の各成膜バッチ間での、成膜時における膜分布のバラツキや、成膜レート変動の防止により一層寄与することができる。その結果、安定して連続成膜を行うことができ、引いては薄膜の生産性向上がより一層期待できる。

図１は本実施形態に係る成膜装置の一例を説明する断面図である。 図２は図１のＩＩ−ＩＩ線に沿った断面図である。 図３は図１のロードロック室部分の拡大平面図である。 図４は図３のＩＶ方向から見た正面図である。

以下、図面を参照しつつ、上記発明の実施形態について説明する。

《成膜装置》
図１に示すように、本実施形態に係る成膜装置１は、真空容器１１と、回転ドラム１３と、スパッタリング手段と、スパッタリングガス供給手段と、プラズマ発生手段８０と、反応性ガス供給手段と、を主要な構成要素としている。

真空容器１１は、公知の成膜装置で通常用いられるようなステンレススチール製で、ほぼ直方体形状をした中空体である。真空容器１１の内部は、開閉扉としての扉１１ｂ（開閉可能な隔絶手段）によって成膜室１１Ａとロードロック室１１Ｂに分けられる。真空容器１１の上方には扉１１ｂを収容する扉収納容器（不図示）が接続されており、扉１１ｂは、真空容器１１の内部と扉収納室の内部との間でスライドすることで開閉する。また、真空容器１１には、ロードロック室１１Ｂと真空容器１１の外部とを仕切る扉１１ｃが設けられている。扉１１ｃは、スライドまたは回動することで開閉する。

成膜室１１Ａには排気用の配管１５ａが接続され、この配管には成膜室１１Ａ内を排気するための真空ポンプ１５が接続されている。ロードロック室１１Ｂにも排気用の配管１５ａ’が接続され、この配管にはロードロック室１１Ｂ内を排気するための真空ポンプ１５’が接続されている。真空ポンプ１５，１５’（排気手段）は、例えば、ロータリポンプやターボ分子ポンプ（ＴＭＰ）などで構成することができる。

回転ドラム１３（基板保持移動手段）は、基板Ｓを真空容器１１の内部で保持するための筒状の部材であり、円筒の筒方向の中心軸線Ｚが真空容器１１の上下方向になるように真空容器１１内に配設される。回転ドラム１３は、真空容器１１内の真空状態を維持した状態で、真空容器１１の上部に設けられたモータ１７を駆動させることによって中心軸線Ｚを中心に回転する。なお、本実施形態の回転ドラム１３は、横断面が多角形をした多角柱状をしているが、このような多角柱状に限定されず円筒状や円錐状であってもよい。

真空容器１１の内部に設置された回転ドラム１３は、成膜室１１Ａとロードロック室１１Ｂとの間を移動できるように構成されており、回転ドラム１３から成膜済みの基板Ｓを取り外すときは回転ドラム１３をロードロック室１１Ｂに移動させ、ここで固定してから取り外すことができる。

真空容器１１の内壁には、回転ドラム１３へ面した位置に仕切壁１２，１４，１６が立設されている。本実施形態における仕切壁１２，１４，１６は、いずれも真空容器１１と同じステンレススチール製の部材である。仕切壁１２，１４，１６は、いずれも上下左右に一つずつ配設された平板部材により構成されており、真空容器１１の内壁面から回転ドラム１３に向けて四方を囲んだ状態で立設されている。これにより、第１の成膜プロセス領域２０、第２の成膜プロセス領域４０及び反応プロセス領域６０が真空容器１１の内部でそれぞれ区画される。

真空容器１１の側壁の壁面にはスパッタリング手段（後述）が設けられている。第１の成膜プロセス領域２０は、真空容器１１の内壁面と、仕切壁１２と、回転ドラム１３の外周面と、スパッタリング手段により囲繞された領域に形成されている。

回転ドラム１３の中心軸線Ｚを中心に、第１の成膜プロセス領域２０から約１８０°離間した真空容器１１の側壁の壁面にはスパッタリング手段（後述）が設けられている。第２の成膜プロセス領域４０は、真空容器１１の内壁面と、仕切壁１４と、回転ドラム１３の外周面と、スパッタリング手段により囲繞された領域に形成されている。

両成膜プロセス領域２０，４０では、それぞれ、基板Ｓの表面に所定材質の膜原料物質を付着させるスパッタリング処理が行われる。

回転ドラム１３の中心軸線Ｚを中心に、第１の成膜プロセス領域２０から約９０°離間した真空容器１１の側壁の壁面にはプラズマ発生手段８０が設けられている。反応プロセス領域６０は、真空容器１１の内壁面と、仕切壁１６と、回転ドラム１３の外周面と、プラズマ発生手段８０により囲繞された領域に形成されている。この反応プロセス領域６０では、上述した第１の成膜プロセス領域２０若しくは第２の成膜プロセス領域４０にて、基板Ｓの表面に付着した膜原料物質に対してプラズマ処理が行われる。

モータ１７によって回転ドラム１３が回転すると、回転ドラム１３の外周面に保持された基板Ｓが公転して、第１の成膜プロセス領域２０若しくは第２の成膜プロセス領域４０に面する位置と反応プロセス領域６０に面する位置との間を繰り返し移動する。そして、何れかの成膜プロセス領域２０，４０でのスパッタリング処理と、反応プロセス領域６０でのプラズマ処理とが順次繰り返し行われ、基板Ｓの表面に薄膜が形成される。

（成膜プロセス領域２０，４０）
以下に、成膜プロセス領域２０，４０について説明する。成膜プロセス領域２０，４０には、それぞれスパッタリング手段が設置されている。

スパッタリング手段は、一対のマグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂと、これらマグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂにそれぞれ保持されるターゲット２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂと、マグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂに供給される電力量を調整する電力制御手段としてのトランス２４，４４と、マグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂに電力を供給する交流電源２３，４３と、により構成される。

真空容器１１の壁面の内壁にマグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂが側壁を貫通した状態で配設されている。このマグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂは、接地電位にある真空容器１１に不図示の絶縁部材を介して固定されている。

マグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂは、複数の磁石が所定の方向に配置された構造を有している。マグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂは、トランス２４，４４を介して交流電源２３，４３に接続され、両電極に１ｋ〜１００ｋＨｚの交番電界が印加できるように構成されている。

本実施形態のターゲット２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂは、膜原料物質を平板状に形成したものであり、後述するように回転ドラム１３の側面に対向するようにマグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂにそれぞれ着脱可能に保持される。ターゲット２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂの材質としては、例えば、ケイ素（Ｓｉ）、ニオブ（Ｎｂ）、アルミニウム（Ａｌ）、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、スズ（Ｓｎ）、クロム（Ｃｒ）、タンタル（Ｔａ）、テルル（Ｔｅ）、鉄（Ｆｅ）、マグネシウム（Ｍｇ）、ハフニウム（Ｈｆ）、ニッケル・クロム（Ｎｉ−Ｃｒ）、インジウム・スズ（Ｉｎ−Ｓｎ）などの各種金属を用いることができる。また、単一種類の金属に限られるものではなく、複数種類の金属をターゲットとして使用してもよい。また、これらの金属の化合物、例えば、Ａｌ_２ Ｏ_３ 、ＴｉＯ_２ 、ＺｒＯ_２ 、Ｔａ_２ Ｏ_５ 、ＨｆＯ_２ 等を用いることもできる。

成膜プロセス領域２０，４０の外部にはスパッタリングガスを供給するスパッタリングガス供給手段が設けられている。スパッタリングガス供給手段は、スパッタリングガスの一例としての反応性ガスを貯蔵する反応性ガスボンベ２６，４６と、反応性ガスボンベ２６，４６より供給される反応性ガスの流量を調整するマスフローコントローラ２５，４５と、スパッタリングガスの一例としての不活性ガスを貯蔵する不活性ガスボンベ２８，４８と、不活性ガスボンベ２８，４８より供給される不活性ガスの流量を調整するマスフローコントローラ２７，４７と、を主要な構成要素として具備している。反応性ガスや不活性ガスは、配管を通じて成膜プロセス領域２０，４０の内部に導入される。

不活性ガスとしては、例えばアルゴン，ヘリウムなどが考えられる。反応性ガスとしては、例えば酸素ガス，窒素ガス，弗素ガス，オゾンガスなどが考えられる。

マスフローコントローラ２５，２７，４５，４７はガスの流量を調節する装置である。ボンベ２６，２８，４６，４８からのスパッタリングガスは、マスフローコントローラ２５，２７，４５，４７により流量を調節されて成膜プロセス領域２０，４０内に導入される。

成膜プロセス領域２０，４０にスパッタリングガス供給手段からスパッタリングガス（反応性ガス及び／又は不活性ガス）が供給されると、ターゲット２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂの周辺が所定ガス雰囲気になる。この状態で、マグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂに交流電源２３，４３から交番電極が印加されると、ターゲット２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂ周辺のスパッタリングガスの一部は電子を放出してイオン化する。マグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂに配置された磁石によりターゲット２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂの表面に漏洩磁界が形成されるため、この電子はターゲット２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂの表面近傍に発生した磁界中を、トロイダル曲線を描きながら周回する。この電子の軌道に沿って強いプラズマが発生し、このプラズマに向けてスパッタリングガスのイオンが加速され、ターゲット２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂに衝突することでターゲット２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂの表面の原子や粒子（ターゲット２９ａ，２９ｂがニオブの場合はニオブ原子やニオブ粒子、ターゲット４９ａ，４９ｂがケイ素の場合はケイ素原子やケイ素粒子）が叩き出される。この原子や粒子は薄膜の原料である膜原料物質であり、基板Ｓの表面に付着して薄膜を形成する。

（反応プロセス領域６０）
続いて、反応プロセス領域６０について説明する。上述したように、反応プロセス領域６０では、第１の成膜プロセス領域２０又は第２の成膜プロセス領域４０で基板Ｓの表面に付着した膜原料物質をプラズマ処理し、膜原料物質の完全反応物や不完全反応物の形成を行う。

プラズマ発生手段８０は、反応プロセス領域６０に面して設けられている。本実施形態のプラズマ発生手段８０は、ケース体８１と、誘電体板８３と、アンテナ８５ａ，８５ｂと、マッチングボックス８７と、高周波電源８９と、を有して構成されている。

ケース体８１は、真空容器１１の壁面に形成された開口を塞ぐように固定されたステンレス製の板状部材である。ケース体８１が真空容器１１の壁面に固定されることで、プラズマ発生手段８０は真空容器１１の壁面に取り付けられている。

誘電体板８３は、ケース体８１に固定された板状の誘電体部材である。本実施形態の誘電体板８３は石英で形成されているが、Ａｌ_２ Ｏ_３ 等のセラミックス材料で形成されたものでもよい。誘電体板８３がケース体８１に固定されることで、ケース体８１と誘電体板８３によって囲まれた領域にアンテナ収容室が形成される。

誘電体板８３は、真空容器１１の内部（反応プロセス領域６０）に向けて設置されている。このとき、アンテナ収容室は、真空容器１１の内部と分離している。すなわち、アンテナ収容室と真空容器１１の内部は、誘電体板８３で仕切られた状態で独立した空間を形成している。また、アンテナ収容室と真空容器１１の外部は、ケース体８１で仕切られた状態で独立の空間を形成している。

アンテナ収容室は配管を介して真空ポンプ１５に連通しており、真空ポンプ１５で真空引きすることで内部を排気して真空状態にすることができる。

アンテナは、高周波電源８９から電力の供給を受けて真空容器１１の内部（反応プロセス領域６０）に誘導電界を発生させ、反応プロセス領域６０にプラズマを発生させるための手段である。本実施形態の成膜装置１では、高周波電源８９からアンテナに周波数１〜２７ＭＨｚの交流電圧を印加して、反応プロセス領域６０に反応性ガスのプラズマを発生させるように構成されている。

アンテナは、マッチング回路を収容するマッチングボックス８７を介して高周波電源８９に接続されている。マッチングボックス８７内には、図示しない可変コンデンサが設けられており、高周波電源８９からアンテナに供給される電力を変更できるようになっている。

反応プロセス領域６０の外部には反応性ガス供給手段が設けられている。反応性ガス供給手段は、反応性ガスを貯蔵する反応性ガスボンベ６６と、反応性ガスボンベ６６より供給される反応性ガスの流量を調整するマスフローコントローラ６５と、不活性ガスを貯蔵する不活性ガスボンベ６８と、不活性ガスボンベ６８より供給される不活性ガスの流量を調整するマスフローコントローラ６７と、を主要な構成要素として具備している。

なお、反応性ガスボンベ６６と不活性ガスボンベ６８は、成膜プロセス領域２０，４０の反応性ガスボンベ２６，４６及び不活性ガスボンベ２８，４８と同様の装置とすることが可能である。また、マスフローコントローラ６５とマスフローコントローラ６７は、成膜プロセス領域２０，４０のマスフローコントローラ２５，２７，４５，４７と同様の装置を採用することが可能である。

反応性ガスボンベ６５から配管を通じて反応性ガスや不活性ガスが反応プロセス領域６０に導入された状態で、アンテナに高周波電源８９から電力が供給されると、反応プロセス領域６０内のアンテナに面した領域にプラズマが発生する。これにより、基板Ｓの表面に形成された膜原料物質がプラズマ処理される。

以上説明したように、本実施形態に係る成膜装置１は、スパッタによる膜原料物質の供給を行う成膜プロセス領域２０，４０と、膜原料物質に対し反応性ガスによる反応を行う反応プロセス領域６０とが、真空容器１１内の離間した位置に分離した状態で形成されている。このため、従来の一般的な反応性スパッタリング装置を用いた場合のように、ターゲット２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂと反応性ガスが反応して異常放電を起こすとの不都合を生じにくい。その結果、反応プロセス領域６０内での反応性ガスの供給量を多くしたり、プラズマの発生密度を上昇させたりして、膜原料物質と反応性ガスの反応を促進させることができる。従って、従来の一般的な反応性スパッタリング装置を用いた場合のように、基板Ｓの温度を上昇させて反応性を高める必要は無く、低い温度で反応を十分に行うことができる。これにより、耐熱性の低いプラスチック樹脂からなる基板Ｓなどに対しても十分に反応を行うことが可能となり、膜質のよい薄膜を提供することができる。

《連続成膜方法》
次に、成膜装置１を用いて、光学薄膜をプラスチック樹脂製の基板Ｓの上に、複数の成膜バッチに亘って連続して成膜する場合を説明する。以下では、基板Ｓの上に、例えば酸化ニオブ（Ｎｂ_２ Ｏ_５ ）の薄膜と酸化ケイ素（ＳｉＯ_２ ）の薄膜を連続して積層する場合を例示する。

（１）まず、１バッチ目の成膜を行う。この成膜は、以下に示す（１ａ）成膜の準備、（１ｂ）薄膜の形成、（１ｃ）薄膜の取り出し、により実現される。以下、詳細を説明する。

（１ａ）成膜の準備（第１の工程、第２の工程）
まず、図１に示す成膜装置１のターゲット部（図示省略）を大気開放し、ターゲット２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂをマグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂにセットした後、ターゲット部を閉じる。ターゲット２９ａ，２９ｂの材料としてニオブ（Ｎｂ）を用い、ターゲット４９ａ，４９ｂの材料としてケイ素（Ｓｉ）を用いる。

続いて、扉１１ｂを閉じ、真空ポンプ１５を作動させて成膜室１１Ａ内の排気を行い、成膜室１１Ａ内を例えば１０^−４〜１０^−３Ｐａ程度の真空状態にする。このとき、反応プロセス領域６０のケース体８１と誘電体板８３によって囲まれた領域に形成されるアンテナ収容室内も同時に排気される。

次に、回転ドラム１３をロードロック室１１Ｂの位置でロックしておき、回転ドラム１３に成膜対象である成膜前の基板Ｓをセットする。基板Ｓとしてプラスチック樹脂製の基板を用い、例えば図２に示すように、基板Ｓを回転ドラム１３の回転方向に直交する方向（即ち回転ドラム１３の上下方向）に沿って所定間隔を空けて複数装着する。

続いて図１に戻り、扉１１ｃを閉じ、真空ポンプ１５’を作動させてロードロック室１１Ｂ内の排気を行い、ロードロック室１１Ｂ内を例えば０．０１〜１０Ｐａ程度にまで排気する。このときの排気時間Ａは、例えば５分程度である。続いて、真空ポンプ１５’の出力を上げて排気を継続し、ロードロック室１１Ｂ内を１０^−４〜１０^−３Ｐａ程度の真空状態にする。このときの排気時間Ｂは、例えば１０分程度である。

次に、扉１１ｃを閉じた状態で扉１１ｂを開き、基板Ｓがセットされた回転ドラム１３をロードロック室１１Ｂから成膜室１１Ａへ移動させた後、扉１１ｂを再び閉じる。

（１ｂ−１）酸化ニオブの薄膜（最終薄膜）の形成（第３の工程）
次に、再び真空ポンプ１５を作動させて、成膜室１１Ａの内部、アンテナ収容室の内部を排気し、成膜室１１Ａ内を成膜環境に適した圧力、例えば１０^−４〜１０^−３Ｐａ程度の真空状態にまで減圧する。ここでの排気時間Ｃは５分程度である。続いて、モータを作動させて回転ドラム１３を回転させる。

次に、成膜プロセス領域２０内に、スパッタリングガス（例えばアルゴンガス中に少量の酸素ガスを混合する）をボンベ２６，２８からマスフローコントローラ２５，２７で所定流量（例えば５０〜５００ｓｃｃｍ程度）に調整しながら導き、成膜プロセス領域２０でスパッタリングを行うための雰囲気を調整する。

次に、交流電源２３からトランス２４を介して、マグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂに周波数１ｋ〜１００ｋＨｚの交流電圧を印加し、ターゲット２９ａ，２９ｂに交番電界が掛かるようにする。これにより、ある時点においてはターゲット２９ａがカソード（マイナス極）となり、その時ターゲット２９ｂは必ずアノード（プラス極）となる。次の時点において交流の向きが変化すると、今度はターゲット２９ｂがカソード（マイナス極）となり、ターゲット２９ａがアノード（プラス極）となる。このように一対のターゲット２９ａ，２９ｂが、交互にアノードとカソードとなることにより、プラズマが形成され、カソード上のターゲットに対してスパッタリングが行われる。

スパッタリングを行っている最中には、アノード上には非導電性あるいは導電性の低い酸化ニオブ（Ｎｂ_２ Ｏ_ｘ （ｘ≦５））が付着する場合もあるが、このアノードが交番電界によりカソードに変換された時に、これら酸化ニオブ（Ｎｂ_２ Ｏ_ｘ （ｘ≦５））がスパッタリングされ、ターゲット表面は元の清浄な状態となる。そして、一対のターゲット２９ａ，２９ｂが、交互にアノードとカソードとなることを繰り返すことにより、常に安定なアノード電位状態が得られ、プラズマ電位（通常アノード電位とほぼ等しい）の変化が防止され、基板Ｓの膜形成面に安定してニオブ或いは不完全酸化ニオブ（Ｎｂ_２ Ｏ_ｘ１（ｘ１＜５））の薄膜が形成される。このように、成膜プロセス領域２０においてスパッタリングを行うことにより、中間薄膜としてのニオブ或いはニオブ不完全酸化物からなる中間薄膜を基板Ｓの膜形成面に形成させる。ニオブ不完全酸化物は不完全反応物であり、酸化ニオブ（Ｎｂ_２ Ｏ_５ ）の構成元素である酸素が欠乏した不完全な酸化ニオブ（Ｎｂ_２ Ｏ_ｘ （ｘ＜５））のことである。

スパッタリングを行っている最中は、回転ドラム１３を所定の回転速度で回転駆動させて基板Ｓを移動させながら、基板Ｓの膜形成面にニオブ或いはニオブ不完全酸化物からなる中間薄膜を形成させる。

次に、基板Ｓを回転ドラム１３の回転にともなって成膜プロセス領域２０に面する位置から反応プロセス領域６０に面する位置に搬送させる。反応プロセス領域６０には、反応性ガスボンベ６６から反応性ガス（例えば酸素ガス）を導入するとともに、不活性ガスボンベ６８から不活性ガス（例えばアルゴンガス）を導入する。

次に、アンテナに例えば１３．５６ＭＨｚの高周波電圧を印加して、プラズマ発生手段８０によって反応プロセス領域６０にプラズマを発生させる。反応プロセス領域６０内の圧力は、例えば０．０７〜１Ｐａ程度に維持する。また、少なくとも反応プロセス領域６０にプラズマを発生させている際中は、アンテナ収容室内の圧力を例えば１０^−３Ｐａ以下を保持する。

そして、回転ドラム１３が回転し、中間薄膜が形成された基板Ｓが反応プロセス領域６０に面する位置に搬送されてくると、反応プロセス領域６０では、中間薄膜を構成するニオブ或いは不完全酸化ニオブ（Ｎｂ_２ Ｏ_ｘ１（ｘ１＜５））をプラズマ処理によって酸化反応させる処理を行う。すなわち、プラズマ発生手段８０によって反応プロセス領域６０に発生させた酸素ガスのプラズマでニオブ或いは不完全酸化ニオブを酸化反応させて、所望組成の不完全酸化ニオブ（Ｎｂ_２ Ｏ_ｘ２（ｘ１＜ｘ２＜５））或いは酸化ニオブ（Ｎｂ_２ Ｏ_５ ）に変換させ、最終薄膜を形成する（膜組成変換処理）。この膜組成変換処理では、最終薄膜の膜厚が中間薄膜の膜厚よりも厚くなるように最終薄膜を形成する。すなわち、中間薄膜を構成するニオブ或いはニオブ不完全酸化物を所望組成の不完全酸化ニオブ或いは酸化ニオブに変換することにより中間薄膜を膨張させ、最終薄膜の膜厚を中間薄膜の膜厚よりも厚くする。

本実施形態では、上述した中間薄膜の形成と膜組成の変換とを、基板Ｓがセットされた回転ドラム１３を回転させながら繰り返すことにより、成膜プロセス領域２０における中間薄膜の基板Ｓ上への形成と、反応プロセス領域６０における膜組成の変換を繰り返し、所望の膜厚となるまで成膜を継続する。これにより、基板Ｓ上に第１の最終薄膜が形成される。

（１ｂ−２）酸化ケイ素の薄膜（最終薄膜）の形成（第３の工程）
次に、第１の成膜プロセス領域２０での作動のみを停止し、第２の成膜プロセス領域４０での作動を開始する。

次に、成膜プロセス領域４０内に、スパッタリングガス（例えばアルゴンガス中に少量の酸素ガスを混合する）をボンベ４６，４８からマスフローコントローラ４５，４７で所定流量（例えば５０〜５００ｓｃｃｍ程度）に調整しながら導き、成膜プロセス領域４０でスパッタリングを行うための雰囲気を調整する。

次に、交流電源４３からトランス４４を介して、マグネトロンスパッタ電極４１ａ，４１ｂに周波数１ｋ〜１００ｋＨｚの交流電圧を印加し、ターゲット４９ａ，４９ｂに交番電界が掛かるようにする。これにより、ある時点においてはターゲット４９ａがカソード（マイナス極）となり、その時ターゲット４９ｂは必ずアノード（プラス極）となる。次の時点において交流の向きが変化すると、今度はターゲット４９ｂがカソード（マイナス極）となり、ターゲット４９ａがアノード（プラス極）となる。このように一対のターゲット４９ａ，４９ｂが、交互にアノードとカソードとなることにより、プラズマが形成され、カソード上のターゲットに対してスパッタリングが行われる。

スパッタリングを行っている最中には、アノード上には非導電性あるいは導電性の低い酸化ケイ素（ＳｉＯ_ｘ （ｘ≦２））が付着する場合もあるが、このアノードが交番電界によりカソードに変換された時に、これら酸化ケイ素（ＳｉＯ_ｘ （ｘ≦２））がスパッタリングされ、ターゲット表面は元の清浄な状態となる。そして、一対のターゲット４９ａ，４９ｂが、交互にアノードとカソードとなることを繰り返すことにより、常に安定なアノード電位状態が得られ、プラズマ電位（通常アノード電位とほぼ等しい）の変化が防止され、基板Ｓの上に形成された第１の最終薄膜（ニオブ酸化物の薄膜）の表面に安定してケイ素或いは不完全酸化ケイ素（ＳｉＯ_ｘ１（ｘ１＜２））の薄膜が形成される。このように、成膜プロセス領域４０においてスパッタリングを行うことにより、中間薄膜としてのケイ素或いはケイ素不完全酸化物からなる中間薄膜を第１の最終薄膜の表面に形成させる。ケイ素不完全酸化物は不完全反応物であり、酸化ケイ素（ＳｉＯ_２ ）の構成元素である酸素が欠乏した不完全な酸化ケイ素（ＳｉＯ_ｘ （ｘ＜２））のことである。

スパッタリングを行っている最中は、回転ドラム１３を所定の回転速度で回転駆動させて基板Ｓを移動させながら、基板Ｓの膜形成面にケイ素或いはケイ素不完全酸化物からなる中間薄膜を形成させる。

次に、基板Ｓを回転ドラム１３の回転にともなって成膜プロセス領域４０に面する位置から反応プロセス領域６０に面する位置に搬送させる。反応プロセス領域６０には、反応性ガスボンベ６６から反応性ガス（例えば酸素ガス）を導入するとともに、不活性ガスボンベ６８から不活性ガス（例えばアルゴンガス）を導入する。

次に、アンテナに例えば１３．５６ＭＨｚの高周波電圧を印加して、プラズマ発生手段８０によって反応プロセス領域６０にプラズマを発生させる。反応プロセス領域６０内の圧力は、例えば０．０７〜１Ｐａ程度に維持する。また、少なくとも反応プロセス領域６０にプラズマを発生させている際中は、アンテナ収容室内の圧力を例えば１０^−３Ｐａ以下を保持する。

そして、回転ドラム１３が回転し、中間薄膜が形成された基板Ｓが反応プロセス領域６０に面する位置に搬送されてくると、反応プロセス領域６０では、中間薄膜を構成するケイ素或いは不完全酸化ケイ素（ＳｉＯ_ｘ１（ｘ１＜２））をプラズマ処理によって酸化反応させる処理を行う。すなわち、プラズマ発生手段８０によって反応プロセス領域６０に発生させた酸素ガスのプラズマでケイ素或いは不完全酸化ケイ素を酸化反応させて、所望組成の不完全酸化ケイ素（ＳｉＯ_ｘ２（ｘ１＜ｘ２＜２））或いは酸化ケイ素（ＳｉＯ_２ ）に変換させ、最終薄膜を形成する（膜組成変換処理）。この膜組成変換処理では、最終薄膜の膜厚が中間薄膜の膜厚よりも厚くなるように最終薄膜を形成する。すなわち、中間薄膜を構成するケイ素或いはケイ素不完全酸化物を所望組成の不完全酸化ケイ素或いは酸化ケイ素に変換することにより中間薄膜を膨張させ、最終薄膜の膜厚を中間薄膜の膜厚よりも厚くする。

本実施形態では、上述した中間薄膜の形成と膜組成の変換とを、基板Ｓがセットされた回転ドラム１３を回転させながら繰り返すことにより、成膜プロセス領域４０における中間薄膜の基板Ｓ上の第１の最終薄膜表面への形成と、反応プロセス領域６０における膜組成の変換を繰り返し、所望の膜厚となるまで成膜を継続する。これにより、基板Ｓ上の第１の最終薄膜の上に、第２の最終薄膜が形成される。

（１ｃ）薄膜の取り出し（第４の工程）
まず、回転ドラム１３の回転やガスの供給を停止する。次に、ロードロック室１１Ｂを成膜室１１Ａとほぼ同じ真空状態（例えば０．０１〜１０Ｐａ程度）に保持しながら扉１１ｂを開放し、回転ドラム１３を成膜室１１Ａからロードロック室１１Ｂへと移動させる。次に、扉１１ｃを閉じた後、ロードロック室１１Ｂを大気圧にまでリーク（大気開放）し、その後、扉１１ｃを開放して回転ドラム１３から成膜後の基板Ｓを取り外す。これにより薄膜が取り出される。これで１バッチ目の成膜が終了する。

（２）本実施形態では、１バッチ目の成膜に続いて２バッチ目以降の成膜を連続して行う。

２バッチ目以降の成膜を連続して行うには、上述した（１ａ）〜（１ｃ）を繰り返す（第５の工程）。ただし、２バッチ目以降の（１ａ）では、既に成膜室１１Ａが真空状態にある。このため、成膜室１１Ａ内を例えば１０^−４〜１０^−３Ｐａ程度の真空状態に排気する工程は不要である。すなわち、上記（１ａ）〜（１ｃ）を所定の成膜バッチ数だけ繰り返す場合に、（１ａ）及び（１ｃ）で成膜室１１Ａ内を大気状態に戻す必要はなく、成膜室１１Ａは常に真空状態に保持され、これにより成膜室１１Ａ内の成膜環境が安定することが期待される。

ところで、ある成膜バッチが終了し、上述した手順でロードロック室１１Ｂを大気開放すると、大気中に浮遊する不純物成分（以下、不純物成分として水分を例示する。）がロードロック室１１Ｂ内に進入し、これが回転ドラム１３に付着する。１バッチ目に、ロードロック室１１Ｂで、成膜前の基板Ｓを回転ドラム１３にセットする場合も同様の問題を生じうる。この付着した水分が次の成膜バッチ（１バッチ目を含む）の際に回転ドラム１３を通じて成膜室１１Ａ内に持ち込まれると、基板Ｓ上に形成される薄膜の膜分布（特に縦方向の膜分布）が不均一になったり、あるいは成膜レートが変動したりして、薄膜の生産性を悪化させることがある。

そこで、成膜室１１Ａ内で基板Ｓを加熱しない状態で、複数の成膜バッチを連続して行う場合の薄膜の生産性を向上させるために鋭意検討を重ねた結果、本実施形態では、ロードロック室１１Ｂの内部に加熱装置９０（加熱手段）とガス凝結捕捉装置７０（ガス凝結捕捉手段）を備えることとした。

図３及び図４に示すように、加熱装置９０は、ロードロック室１１Ｂに進入し浮遊する大気中の水分を蒸発させる役割を果たす。加熱装置９０は、例えばハロゲンランプなどで構成することができるが、その構成は特に限定されない。加熱装置９０は、例えば、ロードロック室１１Ｂの内部空間の四隅近傍に当該内部空間を囲むような配置で配置されている。加熱装置９０を作動させることで、ロードロック室１１Ｂに進入した大気中の水分は蒸発し、この蒸発した水分は真空ポンプ１５’による排気の際にロードロック室１１Ｂの外部へ排出される。

ガス凝結捕捉装置７０は、加熱装置９０及び真空ポンプ１５’を作動させることによる加熱排気によって除去しきれなかった、ロードロック室１１Ｂ内に残存する浮遊水分（残存浮遊水分）を凝縮させて捕捉し、これが回転ドラム１３の表面に付着することを防止する役割を果たす。ガス凝結捕捉装置７０は、ロードロック室１１Ｂ内の浮遊水分を凝縮させて捕捉できる形態であればその構成は特に限定されず、例えば、所定ピッチで螺旋渦巻き状に配置した配管７２の内部に液化窒素などの極低温流体を導入し、低温となった配管７２の表面に浮遊水分を凝結させ捕捉させること、などにより実現することができる。このような構成のガス凝結捕捉装置７０は、ロードロック室１１Ｂ内の例えば天井部分などに配置される。ガス凝結捕捉装置７０を作動させることで、上述した加熱装置９０及び真空ポンプ１５’を作動させるだけでは除去しきれなかった、ロードロック室１１Ｂ内に残存する浮遊水分を配管７２の外側表面に凝縮捕捉させ、この残存浮遊水分が回転ドラム１３の表面に付着することを防止する。

本実施形態では、ある成膜バッチが終了すると、次の手順で、次の成膜準備を行う。

（１ａ’）連続成膜する場合の２バッチ目以降の成膜準備を行う工程
まず、１バッチ目と同様の手順でロードロック室１１Ｂを大気開放した後、扉１１ｃを開放して回転ドラム１３から成膜済みの基板Ｓを取り外す。次に、新たな基板（成膜前の基板）Ｓを回転ドラム１３にセットし、続いて扉１１ｃを閉じる。次に、真空ポンプ１５’を作動させてロードロック室１１Ｂ内の排気を行い、ロードロック室１１Ｂ内を例えば０．０１〜１０Ｐａ程度の真空状態にまで排気する。このときの排気時間Ａは、例えば５分程度である。続いて、真空ポンプ１５’の出力を上げて排気を継続し、ロードロック室１１Ｂ内を１０^−４〜１０^−３Ｐａ程度の真空状態にする。このときの排気時間Ｂは、例えば１０分程度である。本実施形態では、この排気時間Ｂの間、加熱装置９０を作動させ、回転ドラム１３を例えば５０〜９０℃程度、好ましくは５５〜８５℃程度の範囲で加熱し、ロードロック室１１Ｂにて新たな基板Ｓに入れ替える際に回転ドラム１３に付着する水分や、新たな基板Ｓ自体が放出する水分などを蒸発させる。すなわち、所定温度での加熱排気を実行する。この加熱排気は、２バッチ目以降のみならず、１バッチ目から行うこともできる。むしろ、１バッチ目から加熱排気を行うことが好ましい。

なお、加熱温度が水の沸点（１００℃）より低い温度で足りるのは、この時点のロードロック室１１Ｂ内は真空ポンプ１５’を作動させているので減圧状態にあり、この状態であれば、大気圧状態より低い上述した温度で水分は蒸発するからである。また、加熱温度を低くすれば、回転ドラム１３にセットされる基板Ｓがプラスチック基板であっても、耐熱性などに影響を受けることが少なくなるメリットもある。

本実施形態では、加熱装置９０の作動に連動させ、ガス凝結捕捉装置７０を作動させる。具体的には、配管７２内に、液化窒素やオゾン破壊係数の低いパーフルオロカーボン系の冷媒ガスなどの極低温流体を所定流量で導入し、配管７２の外側表面を低温化させ、上述した加熱排気によっても除去されずロードロック室１１Ｂ内に残存する浮遊水分を、低温化した配管７２の表面に凝縮捕捉させる。

本実施形態では、ガス凝結捕捉装置７０、加熱装置９０及び真空ポンプ１５’の作動を例えば５分以上、好ましくは１０分程度実行させることが望ましい。これら各装置の作動時間が短すぎると、こうした処理を施すことによる効果を得ることができない。

所定の加熱排気とロードロック室１１Ｂ内での残存浮遊水分の凝縮捕捉が終了すると、扉１１ｃを閉じた状態で、ロードロック室１１Ｂ内を例えば１０^−４〜１０Ｐａ程度の真空状態に保持し、その状態で扉１１ｂを開き、新たな基板Ｓがセットされた回転ドラム１３をロードロック室１１Ｂから成膜室１１Ａへ移動させた後、扉１１ｂを再び閉じる。以上が２バッチ目以降の成膜準備である。

その後は、上述した（１ｂ−１）、（１ｂ−２）及び（１ｃ）を実行する。つまり、（１ａ）→（１ｂ−１）→（１ｂ−２）→（１ｃ）にて１バッチ目が終了した後は、（１ａ）に代えて（１ａ’）を実行し（１バッチ目から既に加熱排気（１ａ’）を実行している場合には、そのまま（１ａ’）を実行し）、その後は（１ｂ−１）→（１ｂ−２）→（１ｃ）→（１ａ’）→（１ｂ−１）→（１ｂ−２）→（１ｃ）→・・・を繰り返すことで、２バッチ目、３バッチ目などを連続して行う。

本実施形態では、ロードロック室１１Ｂの内部に、ガス凝結捕捉装置７０と加熱装置９０を具備する。そして、１バッチ目の成膜が終了し、次の成膜バッチに切り替わる際に、ロードロック室１１Ｂにて上述した所定の処理を実行する。また、１バッチ目の初期段階（すなわち、ロードロック室１１Ｂで、成膜前の基板Ｓを回転ドラム１３にセットする段階）でも、ロードロック室１１Ｂにて上述した所定処理を実行することが好ましい。

加熱装置９０を作動させた状態で真空ポンプ１５’を作動させてロードロック室１１Ｂ内の排気を行うことにより、ロードロック室１１Ｂ内の加熱排気を行わない場合と比較して、ロードロック室１１Ｂにて基板Ｓを入れ替える際に回転ドラム１３に付着する水分や、新たな基板Ｓ自体が放出する水分などが、回転ドラム１３を介して成膜室１１Ａへ持ち込まれないようにすることができる。

ところで、基板Ｓをセットした回転ドラム１３が成膜室１１Ａへ搬送された後、再び真空ポンプ１５を作動させ、成膜室１１Ａ内を所定の成膜環境に適した圧力にまで減圧するが（成膜時の排気。上記（１ｂ−１）の工程）、この場合の排気時間は、上述した水分の混入により変動する。

本実施形態では、回転ドラム１３を介して成膜室１１Ａへ持ち込まれる水分が激減しているので、成膜時（１ｂ−１）における成膜室１１Ａの排気時間が短縮される。また、回転ドラム１３を介して成膜室１１Ａへ持ち込まれる水分が激減しているので、連続成膜した場合における各成膜バッチ間での、成膜時（１ｂ−１）における膜分布のバラツキや、成膜レートの変動を来すことがない。その結果、安定して連続成膜を行うことができ、最終的には薄膜の生産性向上が期待できる。

また、加熱装置９０の作動に連動させてガス凝結捕捉装置７０を作動させることにより、上述した加熱排気によっても除去されずロードロック室１１Ｂ内に残存する浮遊水分を低温化した配管７２の表面に凝縮捕捉させ、成膜室１１Ａへ持ち込まれる水分をより一層少なくすることができる。その結果、成膜時（１ｂ−１）における成膜室１１Ａの排気時間がより一層短縮されるとともに、連続成膜した場合の各成膜バッチ間での、成膜時（１ｂ−１）における膜分布のバラツキや、成膜レート変動の防止により一層寄与することができる。その結果、安定して連続成膜を行うことができ、引いては薄膜の生産性向上がより一層期待できる。

すなわち本実施形態では、新たな基板Ｓが成膜室１１Ａへ搬入される前に、回転ドラム１３や基板Ｓ自体が放出する水分を完全に除去しておき、その状態で回転ドラム１３を成膜室１１Ａ内へ導入するので、連続成膜の際に薄膜の生産性に悪影響を与えうる、成膜室１１Ａ内へ水分の導入を防止することできる。その結果、成膜バッチを連続させて行った場合でも、各成膜バッチ間での膜分布のバラツキや成膜レートの変動をきたすことがなくなり、安定して、連続成膜を行うことができる。その結果、薄膜の生産性が向上する。

なお、本実施形態では、回転ドラム１３をロードロック室１１Ｂから成膜室１１Ａへ移動させ、成膜室１１Ａ内で基板Ｓ上に成膜している間に、加熱装置９０を作動させ、ロードロック室１１Ｂ内の温度が例えば５０℃以上となるように加熱することも好ましい。成膜室１１Ａでの成膜中にロードロック室１１Ｂ内を加熱しておくことで、ガス凝結捕捉装置７０の配管７２に捕捉されたロードロック室１１Ｂ内に残存する浮遊水分を配管７２から除去することができる。また、配管７２自体を加熱し、吸着ガスを予め除去しておくことも有効である。そして、その後は、加熱装置９０の作動を停止し、ロードロック室１１Ｂ内を常温に戻す。成膜室１１Ａが作動中にロードロック室１１Ｂを加熱しておくことで、成膜室１１Ａでの成膜が終了し、回転ドラム１３をロードロック室１１Ｂへ移動させた際に、ガス凝結捕捉装置７０の配管７２への霜の付着を効果的に防止することができる。

以上説明した実施形態は、上記発明の理解を容易にするために記載されたものであって、上記発明を限定するために記載されたものではない。従って、上記の実施形態に開示された各要素は、上記発明の技術的範囲に属する全ての設計変更や均等物をも含む趣旨である。

本実施形態では、スパッタの一例であるマグネトロンスパッタを行うスパッタリング装置を用いているが、マグネトロン放電を用いない２極スパッタ等、他の公知のスパッタを行うスパッタリング装置を用いることもできる。

本実施形態では、反応プロセス領域６０Ａに反応性ガスとして酸素を導入するが、その他に、オゾン、一酸化二窒素（Ｎ_２ Ｏ）等の酸化性ガス、窒素等の窒化性ガス、メタン等の炭化性ガス、弗素、四弗化炭素（ＣＦ_４ ）等の弗化性ガスなどを導入することもできる。

本実施形態では、反応性ガスプラズマ部として、反応性ガスプラズマ発生室の外部または内部に電極を設けた誘導結合型プラズマ源を用いているが、反応性ガスプラズマ発生室内にコイル電極を配置した誘導結合型プラズマ源や、容量結合型プラズマ源や、誘導結合・容量結合混在型プラズマ源などを用いることもできる。

本実施形態では、基板Ｓ上に多層膜を形成する場合を例示したが、単層膜のみを形成してもよい。また多層化する場合には、例えば酸化ケイ素薄膜と酸化ニオブ薄膜をそれぞれ複数、積層してもよい。

本実施形態では、成膜プロセス領域２０，４０と、中心軸線Ｚを中心に成膜プロセス領域２０，４０から約９０°離間した位置に配置される反応プロセス領域６０とが、成膜室１１Ａの内部に形成してある場合を例示したものであるが、成膜プロセス領域は、少なくとも何れか一つを有する構成とすることもできる。

次に、上記発明の実施形態をより具体化した実施例を挙げ、上記発明をさらに詳細に説明する。

《実施例１》
基板Ｓの表面に酸化ニオブ（Ｎｂ_２ Ｏ_５ ）の薄膜と酸化ケイ素（ＳｉＯ_２ ）の薄膜をそれぞれ所定膜厚で順次形成する工程を成膜１バッチとし、この成膜バッチを図１〜４に示す成膜装置１を用いて１０回連続して行った（１０バッチの連続成膜）。

《１バッチ目の成膜》
（１ａ）成膜の準備
まず、ターゲット部（図示省略）を大気開放し、ターゲット２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂをマグネトロンスパッタ電極２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂにセットした。ターゲット２９ａ，２９ｂとしては、縦６７０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚み６ｍｍの平板状で、材質がニオブのターゲットを用いた。ターゲット４９ａ，４９ｂとしては、縦６７０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚み６ｍｍの平板状で、材質がケイ素のターゲットを用いた。

続いて、扉１１ｂを閉じ、真空ポンプ１５を作動させて成膜室１１Ａ内の排気を行い、成膜室１１Ａ内を３×１０^−４Ｐａ程度の真空状態にした。このとき、反応プロセス領域６０のケース体６１と誘電体板６２によって囲まれた領域に形成されるアンテナ収容室内も同時に排気した。

次に、回転ドラム１３をロードロック室１１Ｂの位置でロックし、回転ドラム１３に基板Ｓをセットした。基板Ｓとしては、縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ×厚み１ｍｍの薄膜形成面が平板状で、材質がポリカーボネート（ＰＣ）の基板を用いた。本例では、この基板Ｓを回転ドラム１３の外周面に、６個（回転ドラム１３の回転方向に直交する方向、すなわち上下方向）×６列（回転ドラム１３の回転方向、すなわち周方向）で配置した。

続いて扉１１ｃを閉じ、真空ポンプ１５’を作動させてロードロック室１１Ｂ内の排気を行い（排気時間Ａは５分）、ロードロック室１１Ｂ内を１０Ｐａ程度にまで排気した。その後、真空ポンプ１５’の出力を上げて排気を継続し、ロードロック室１１Ｂ内を５×１０^−４Ｐａ程度の真空状態にした。本例では、後述する（１ａ’）と同様に、ロードロック室１１Ｂ内を１０Ｐａからさらに減圧する段階におけるロードロック室１１Ｂ内の排気時に、加熱装置９０を作動させて回転ドラム１３を７０℃で加熱した（加熱排気）。加熱装置９０の作動時間（排気時間Ｂに等しい）は２５分とした。

次に、扉１１ｃを閉じた状態で扉１１ｂを開き、基板Ｓがセットされた回転ドラム１３をロードロック室１１Ｂから成膜室１１Ａへ移動させた後、扉１１ｂを再び閉じた。

（１ｂ−１）第１薄膜の形成
再び真空ポンプ１５を作動させて、成膜室１１Ａの内部、アンテナ収容室の内部を排気し、成膜室１１Ａ内を成膜環境に適した圧力である３×１０^−４Ｐａ程度の高真空状態にまで減圧した。ここでの排気時間Ｃは２分であった。続いて、モータを作動させて回転ドラム１３を回転させた。その後、成膜室１１Ａ内部、アンテナ収容室内部の圧力が安定した後に、成膜プロセス領域２０内の圧力を０．３Ｐａに調整した。

そして成膜を以下の条件で行った。なお、成膜レートは０．３ｎｍ／ｓ、成膜時間は２０分とし、回転ドラム１３の回転数は１００ｒｐｍとした。

《成膜プロセス領域２０》
基板温度：室温（加熱なし）、
ターゲット２９ａ，２９ｂ：ニオブ（Ｎｂ）、
ターゲット２９ａ，２９ｂに供給される電力（スパッタ電力）：３．５ｋＷ、
スパッタ電極２１ａ，２１ｂに印加する交流電圧の周波数：４０ｋＨｚ、
アルゴンガスの導入流量：３００ｓｃｃｍ。

《反応プロセス領域６０》
高周波電源８９からアンテナに供給される電力（プラズマ処理電力）：５００Ｗ、
アンテナに印加する交流電圧の周波数：１３．５６ＭＨｚ、
酸素ガスの導入流量：１５０ｓｃｃｍ、
アルゴンガスの導入流量：１５０ｓｃｃｍ。

（１ｂ−２）第２薄膜の形成
次に、第１の成膜プロセス領域２０での作動のみを停止し、第２の成膜プロセス領域４０での作動を開始した。

そして成膜を以下の条件で行った。なお、成膜レートは０．３ｎｍ／ｓ、成膜時間は２０分とし、回転ドラム１３の回転数は１００ｒｐｍとした。

《成膜プロセス領域４０》
基板温度：室温（加熱なし）、
ターゲット４９ａ，４９ｂ：ケイ素（Ｓｉ）、
ターゲット４９ａ，４９ｂに供給される電力（スパッタ電力）：３．５ｋＷ、
スパッタ電極４１ａ，４１ｂに印加する交流電圧の周波数：４０ｋＨｚ、
アルゴンガスの導入流量：３００ｓｃｃｍ。

《反応プロセス領域６０》
高周波電源８９からアンテナに供給される電力（プラズマ処理電力）：５００Ｗ、
アンテナに印加する交流電圧の周波数：１３．５６ＭＨｚ、
酸素ガスの導入流量：１５０ｓｃｃｍ、
アルゴンガスの導入流量：１５０ｓｃｃｍ。

（１ｃ）薄膜の取り出し
続いて、回転ドラム１３の回転やガスの供給を停止した。次に、ロードロック室１１Ｂを成膜室１１Ａと同じ真空状態に保持しながら扉１１ｂを開放し、回転ドラム１３を成膜室１１Ａからロードロック室１１Ｂへと移動させた。次に、扉１１ｂを閉じた後、ロードロック室１１Ｂを大気圧にまでリークし、その後、扉１１ｃを開放して回転ドラム１３から基板Ｓを取り外し、１バッチ目の成膜が終了した。続いて、２バッチ目以降１０バッチ目まで以下に示す手順で行った。

《２〜１０バッチ目の成膜》
（１ａ’）成膜の準備
１バッチ目の基板Ｓが取り外された回転ドラム１３に新たな基板Ｓをセットし、続いて扉１１ｃを閉じた。次に、真空ポンプ１５’を作動させてロードロック室１１Ｂ内の排気を行い、ロードロック室１１Ｂ内を１０Ｐａ程度にまで排気した（排気時間Ａは５分）。これとともに、加熱装置９０を作動させ、回転ドラム１３を７０℃で加熱した。すなわち、前記温度での加熱排気を実行した。加熱装置９０の作動時間（排気時間Ｂ）は２５分であった。本例では、こうした加熱排気に連動させ、ガス凝結捕捉装置７０の配管７２内に液化窒素を導入し、配管７２の外側表面を低温化させた。ガス凝結捕捉装置７０の作動時間は１０分であった。

次に、扉１１ｃを閉じた状態で、ロードロック室１１Ｂ内を５×１０^−４Ｐａの真空状態に保持し、その状態で扉１１ｂを開き、新たな基板Ｓがセットされた回転ドラム１３をロードロック室１１Ｂから成膜室１１Ａへ移動させた後、扉１１ｂを再び閉じた。以上で、２バッチ目以降の成膜準備が完了した。

その後は、上述した（１ｂ−１）、（１ｂ−２）及び（１ｃ）を実行した。つまり、（１ｂ−１）→（１ｂ−２）→（１ｃ）にて１バッチ目が終了した後は、（１ａ’）を実行し、その後、（１ｂ−１）→（１ｂ−２）→（１ｃ）を実行して２バッチ目の成膜が終了した。ただし、本例では、（１ａ）と（１ａ’）は同一工程である。以降、（１ａ’）→（１ｂ−１）→（１ｂ−２）→（１ｃ）を繰り返すことにより、３バッチ目から１０バッチ目までの８バッチの成膜を連続して行った。

各成膜バッチ毎の成膜時（１ｂ−１，１ｂ−２）における「排気時間Ａ，Ｂ，Ｃ」を表１に示す。また、各成膜バッチにて、回転ドラム１３から取り外された基板Ｓ（赤外線カットフィルタ試料）に形成された薄膜の光学特性を評価した。光学特性の評価パラメータは、以下のものを選択した。

（１）各成膜バッチ間での、光線透過率が５０％（Ｔ_５０）となる波長位置λ（Ｔ_５０）の平均値の変動状況
まず、各成膜バッチ毎に得られた３６個のフィルタ試料のそれぞれの光線透過率を分光光度計（日立製作所社製、Ｕ−４１００）で測定し、分光チャートを得る。次に、得られた分光チャートから、各成膜バッチ毎に、３６個のサンプルを用いて、光線透過率が５０％（Ｔ_５０）となる波長位置λ（Ｔ_５０）の平均値を算出した。以下、この平均値を「λ（Ｔ_５０）_Ａｖ」と略記し、表１に示す。次に、算出した１０個のλ（Ｔ_５０）_Ａｖ値から、各成膜バッチ間でのλ（Ｔ_５０）_Ａｖの変動状況を評価した。

（２）各成膜バッチ内での、光線透過率が５０％（Ｔ_５０）となる波長位置λ（Ｔ_５０）の振れ状況
上記（１）と同様に、得られた分光チャートから、各成膜バッチ毎に、３６個のサンプルの各λ（Ｔ_５０）の値を取得した。次に、各成膜バッチ毎に、取得した３６個のλ（Ｔ_５０）値から、最大値と最小値を取得した。以下、各成膜バッチ毎の最大値を「λ（Ｔ_５０）_ｍａｘ」、各成膜バッチ毎の最小値を「λ（Ｔ_５０）_ｍｉｎ」と略記し、表１に示す。次に、取得した２つの値λ（Ｔ_５０）_ｍａｘ，λ（Ｔ_５０）_ｍｉｎから、両値の差（＝最大値と最小値の幅）を算出した。以下、この両値の差を「Δλ（Ｔ_５０）」と略記し、表１に示す。

（３）各成膜バッチ間での光線透過率の平均値の変動状況
上記（１）と同様に、得られた分光チャートから、各成膜バッチ毎に、３６個のサンプルを用いて、波長が４２０ｎｍ〜６４０ｎｍの光線透過率Ｔの平均値を算出した。以下、この平均値を「Ｔ_Ａｖ」と略記し、表１に示す。次に、算出した１０個のＴ_Ａｖ値から、各成膜バッチ間でのＴ_Ａｖの変動状況を評価した。

（４）各成膜バッチ内での光線透過率の振れ状況
上記（１）と同様に、得られた分光チャートから、各成膜バッチ毎に、３６個のサンプルの、波長が４２０ｎｍ〜６４０ｎｍの光線透過率の値をそれぞれ取得した。次に、各成膜バッチ毎に、取得した３６個の光線透過率値から、最大値と最小値を取得した。以下、各成膜バッチ毎の最大値を「Ｔ_ｍａｘ」、各成膜バッチ毎の最小値を「Ｔ_ｍｉｎ」と略記し、表１に示す。次に、取得した２つの値Ｔ_ｍａｘ，Ｔ_ｍｉｎから、両値の差（＝最大値と最小値の幅）を算出した。以下、この両値の差を「ΔＴ」と略記し、表１に示す。

（５）縦分布
まず、各成膜バッチ毎に得られた３６個のフィルタ試料のうち回転ドラム１３の任意の１列（上下方向）に配置された６個のフィルタ試料を用いて、上記（１）と同様に、得られた分光チャートから、光線透過率が５０％（Ｔ_５０）となる波長位置λ（Ｔ_５０）の平均値（λ（Ｔ_５０）_Ａｖ）を算出した。

次に、上記（２）と同様に、各成膜バッチ毎に、６個のサンプルの各λ（Ｔ_５０）の値を取得した。次に、各成膜バッチ毎に、取得した６個のλ（Ｔ_５０）値から、最大値と最小値を取得した（それぞれλ（Ｔ_５０）_ｍａｘ、λ（Ｔ_５０）_ｍｉｎ）。次に、取得した２つの値λ（Ｔ_５０）_ｍａｘ，λ（Ｔ_５０）_ｍｉｎから、両値の差（Δλ（Ｔ_５０））を算出した。

次に、算出した各成膜バッチ毎のλ（Ｔ_５０）_Ａｖと、Δλ（Ｔ_５０）から、縦分布を、次式により算出した（単位は％）。

［数１］ （（Δλ（Ｔ_５０））／λ（Ｔ_５０）_Ａｖ）×１００

《比較例１》
実施例１の１バッチ目に引き続き、２〜１０バッチ目までの９バッチの成膜を連続して行った。ただし、本例では、２〜１０バッチ目までの９バッチの成膜を、加熱装置９０及びガス凝結捕捉装置７０を作動させない状態で行った。

各成膜バッチ毎の成膜時（１ｂ−１，１ｂ−２）における「排気時間Ａ，Ｂ，Ｃ」を表２に示す。

また、各成膜バッチにて、回転ドラム１３から取り外された基板Ｓに形成された薄膜の光学特性を実施例１と同様に評価した。結果を表２に示す。

（ａ）まず、排気時間について考察する 表２に示すように、加熱排気を行わなかった比較例１では、成膜バッチ数を重ねるにつれて成膜時（１ｂ−１，１ｂ−２）の「排気時間」が長くなる傾向が見られる。これに対し、表１に示すように、加熱排気を行った実施例１では、成膜バッチ数を重ねても、各成膜バッチとも安定して、成膜時（１ｂ−１，１ｂ−２）の「排気時間」が短縮されている。これにより、実施例１の有意性が確認できた。

（ｂ）次に、各成膜バッチ間でのλ（Ｔ_５０）_Ａｖの変動状況（（１）の評価）を考察する。表２に示すように、加熱排気を行わなかった比較例１では１．１６％であった。これに対し、表１に示すように、加熱排気を行った実施例１では０．２７％に抑えられた。すなわち実施例１では、比較例１と比較して、比較例１を１００％としたときの比較例比で約２０％にまで、各成膜バッチ間での光学特性の変動を抑制でき、その有意性が確認できた。

（ｃ）次に、λ（Ｔ_５０）の振れ状況（（２）の評価）を考察する。表２に示すように、加熱排気を行わなかった比較例１では、全１０バッチを通じたΔλ（Ｔ_５０）の値（最大値と最小値の幅）が、０．１〜３．５（ｎｍ／１０バッチ）と広かった。これに対し、表１に示すように、加熱排気を行った実施例１では、全１０バッチを通じたΔλ（Ｔ_５０）の値は、０〜０．６（ｎｍ／１０バッチ）と狭かった。これにより、実施例１では、比較例１と比較して、各成膜バッチ内においても、得られるフィルタ試料の光学特性に変動が少なく、その有意性が確認できた。

（ｄ）次に、各成膜バッチ間でのＴ_Ａｖの変動（（３）の評価）を考察する。表２に示すように、加熱排気を行わなかった比較例１では、０．５％であった。これに対し、表１に示すように、加熱排気を行った実施例１では、０．２％に抑えられた。すなわち実施例１では、比較例１と比較して、比較例１を１００％としたときの比較例比で約４０％にまで、各成膜バッチ間での光学特性の変動を抑制でき、その有意性が確認できた。

（ｅ）次に、Ｔの振れ状況（（４）の評価）を考察する。表２に示すように、加熱排気を行わなかった比較例１では、全１０バッチを通じたΔＴの値（最大値と最小値の幅）が０．７〜１．１％／１０バッチと広かった。これに対し、表１に示すように、加熱排気を行った実施例１では、全１０バッチを通じたΔＴの値は、０．２〜０．６％／１０バッチと狭かった。これにより、実施例１では、比較例１と比較して、各成膜バッチ内においても、得られるフィルタ試料の光学特性に変動が少なく、その有意性が確認できた。

（ｆ）最後に、縦分布（（５）の評価）について考察する。表２に示すように、加熱排気を行わなかった比較例１では、成膜バッチ数を重ねると最終薄膜の「縦分布」が悪化する傾向にある。これに対し、表１に示すように、加熱排気を行った実施例１では、成膜バッチ数を重ねても最終薄膜の「縦分布」に変動は少なく、膜分布の均一性を満足することが確認できた。

（ｇ）以上を総合すると、実施例１による評価結果の有意性が確認できた。

１…成膜装置、１１…真空容器、１１Ａ…成膜室、１１Ｂ…ロードロック室、１１ｂ，１１ｃ…扉、１２，１４，１６…仕切壁、１３…回転ドラム（基板保持移動手段）、Ｓ…基板、１５，１５’…真空ポンプ（排気手段）、
２０，４０…成膜プロセス領域、２１ａ，２１ｂ，４１ａ，４１ｂ…マグネトロンスパッタ電極、２９ａ，２９ｂ，４９ａ，４９ｂ…ターゲット、２４，４４…トランス、２３，４３…交流電源、２６，４６…反応性ガスボンベ、２８，４８…スパッタガスボンベ、２５，２７，４５，４７…マスフローコントローラ、
６０…反応プロセス領域、８０…プラズマ発生手段、８１…ケース体、８３…誘電体板、８７…マッチングボックス、８９…高周波電源、６６…反応性ガスボンベ、６５，６７…マスフローコントローラ、６８…不活性ガスボンベ、
７０…ガス凝結捕捉装置（ガス凝縮捕捉手段）、７２…配管、９０…加熱装置（加熱手段）。

Claims (6)

1. 成膜前基板を基板保持移動手段に装着する第１の工程と、
   成膜室に接続されたロードロック室の内部に、前記基板が装着された前記基板保持移動手段を固定した状態で前記ロードロック室内を排気した後、真空状態に保持された前記成膜室の内部に前記ロードロック室から前記基板保持移動手段を移動させる第２の工程と、
   前記成膜室の内部で前記基板に薄膜を形成する第３の工程と、
   真空状態に保持された前記ロードロック室の内部に前記成膜室から前記基板保持移動手段を移動させて固定し、前記成膜室の内部を真空状態に保持しながら前記ロードロック室内を大気開放し、前記基板保持移動手段から成膜済み基板を取り外す第４の工程と、
   前記第１の工程、前記第２の工程、前記第３の工程及び前記第４の工程を順次繰り返す第５の工程とを、有する成膜方法であって、
   前記第２の工程では、前記ロードロック室の内部を加熱する加熱手段を作動させた状態で、前記ロードロック室内の排気を行うことを特徴とする成膜方法。
2. 請求項１記載の成膜方法において、
   前記第２の工程では、前記ロードロック室の内部に浮遊する不純物成分を凝結捕捉させるガス凝結捕捉手段を作動させた状態で、前記ロードロック室内の排気を行うことを特徴とする成膜方法。
3. 請求項１又は２記載の成膜方法において、
   前記加熱手段を作動させることにより前記ロードロック室の内部を５０〜９０℃に加熱することを特徴とする成膜方法。
4. 成膜処理が行われる成膜室と、この成膜室に対し開閉可能な隔絶手段を介して接続されたロードロック室とを含む成膜装置であって、
   前記ロードロック室には、前記ロードロック室の内部を加熱可能な加熱手段が設けられているとともに、前記ロードロック室内を排気可能な排気手段が接続されていることを特徴とする成膜装置。
5. ターゲットのスパッタ物質を基板に付着させる成膜プロセス領域と、
   前記成膜プロセス領域とは分離して配置され、前記基板に反応性ガスを接触させて前記スパッタ物質の組成を変換させる反応プロセス領域と、
   前記成膜プロセス領域と前記反応プロセス領域の間で前記基板を繰り返し移動させる基板保持移動手段とを、有する成膜装置であって、
   前記成膜プロセス領域及び前記反応プロセス領域が配置される成膜室に対し、開閉可能な隔絶手段を介して接続されたロードロック室を含み、
   前記ロードロック室には、前記ロードロック室の内部を加熱可能な加熱手段が設けられているとともに、前記ロードロック室内を排気可能な排気手段が接続されていることを特徴とする成膜装置。
6. 請求項４又は５記載の成膜装置において、
   前記ロードロック室には、前記ロードロック室の内部に浮遊する不純物成分を凝結捕捉可能なガス凝結捕捉手段が設けられていることを特徴とする成膜装置。

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