JP2010123952A - 薄膜トランジスタおよび半導体組成物 - Google Patents

薄膜トランジスタおよび半導体組成物 Download PDF

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Abstract

【課題】移動度、電流オンオフ比が高く、閾値電圧は可能な限りゼロ（０）に近い薄膜トランジスタを提供する。
【解決手段】Ｓ、Ｓｅ、Ｏ等を含む特定の種類の有機半導体材料を含有する薄膜トランジスタ。
【選択図】なし

Description

本開示は、種々の実施形態において、薄膜トランジスタ（「ＴＦＴ」）等の電子デバイスにおける使用に適した組成物およびプロセスに関する。本開示はまた、そのような組成物またはプロセスを用いて作製される構成要素または層、およびそのような材料を含む電子デバイスに関する。
薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）は、例えばセンサー、イメージスキャナ、電子表示デバイス等の現代の電子機器における基本的な構成要素である。現在主流のシリコン技術を用いたＴＦＴ回路は、一部の用途、特に、高速なスイッチングが必須とされない表示（例えばアクティブマトリックス液晶モニターまたはテレビ）用バックプレーンスイッチング回路等の大面積電子素子にはコストが高くなり過ぎることがある。シリコンベースのＴＦＴ回路のコストが高い原因は主に、大きな資本を必要とするシリコン製造工場を使用し、厳密に制御された環境下での複雑な高温・高真空のフォトリソグラフィーによる製造プロセスを用いるためである。一般的に、製造コストがはるかに低いだけでなく、物理的に小型で軽量、かつフレキシブルであるといった魅力的な機械的特性を有するＴＦＴを製造することが望ましい。有機薄膜トランジスタ（ＯＴＦＴ）は、高速なスイッチングや高密度が必要でない用途に適しているだろうと考えられる。
ＴＦＴは一般的に、支持基板と、３種類の電気伝導性電極（ゲート電極、ソース電極、およびドレイン電極）と、チャネル半導体層と、半導体層からゲート電極を分離する電気絶縁性ゲート誘電体層とからなる。
米国特許第７，１７３，１４０号公報 米国特許出願公開第２００７／０２４９０８７号公報 国際出願公開公報ＷＯ２００７／０６８６１８
公知のＴＦＴの性能改善が望まれている。性能は、少なくとも３つの特性、すなわち移動度、電流オンオフ比、および閾値電圧により測定することができる。移動度は、ｃｍ２／Ｖ・ｓｅｃの単位で測定され、移動度がより高いことが望ましい。電流オンオフ比もより高いことが望ましい。閾値電圧は、電流を流すためにゲート電極に印加される必要があるバイアス電圧に関係する。一般的に、閾値電圧は可能な限りゼロ（０）に近いことが望ましい。
本開示は、種々の実施形態において、特定の種類の半導体材料を含む半導体層を含む薄膜トランジスタに関する。また、半導体組成物を開示する。
本開示の種々の実施形態は、下記の実施形態を含む。
＜１＞半導体層を含む薄膜トランジスタであって、前記半導体層が、式（Ｉ）または（ＩＩ）から選択される半導体材料を含有する、薄膜トランジスタ。
Figure 2010123952
 （式中、
Ｘは、独立して、Ｓ、Ｓｅ、およびＯから選択され；
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、ハロゲン、−ＣＮ、および−ＮＯ２から選択され；
ＡｒおよびＡｒ’は、独立して、共役した２価の部分であり；
ａおよびｂは、０〜１０の整数であり；
ｎは、２以上の整数である。）
＜２＞式（Ｉ）または（ＩＩ）で表される化合物を含有する半導体組成物。
Figure 2010123952
 （式中、
Ｘは、独立して、Ｓ、Ｓｅ、およびＯから選択され；
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、ハロゲン、−ＣＮ、および−ＮＯ２から選択され；
ＡｒおよびＡｒ’は、独立して、共役した２価の部分であり；
ａおよびｂは、０〜１０の整数であり；
ｎは、２以上の整数である。）
＜３＞式（Ｉ）または式（ＩＩ）で表される化合物を含有する半導体組成物。
Figure 2010123952
 （式中、
Ｘは硫黄であり；
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、ハロゲン、−ＣＮ、および−ＮＯ２から選択され；
ＡｒおよびＡｒ’は、
Figure 2010123952
 であり、Ｒ’は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、ハロゲン、−ＣＮ、および−ＮＯ２から選択され、
ａおよびｂは、それぞれ１〜５の整数であり；
ｎは、２以上の整数である。）
本開示のＴＦＴの第１の実施形態の例を示す図である。 本開示のＴＦＴの第２の実施形態の例を示す図である。 本開示のＴＦＴの第３の実施形態の例を示す図である。 本開示のＴＦＴの第４の実施形態の例を示す図である。
いくつかの実施形態では、半導体層を含有する薄膜トランジスタを開示する。半導体層は、式（Ｉ）または（ＩＩ）から選択される半導体材料を含有する。
Figure 2010123952
 式中、Ｘは、独立して、Ｓ、Ｓｅ、およびＯから選択され；Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、ハロゲン、−ＣＮ、および−ＮＯ２から選択され；ＡｒおよびＡｒ’は、独立して、共役した２価の部分であり；ａおよびｂは、０〜約１０（または０〜１０）の整数であり；ｎは、２以上（少なくとも２）の整数である。
いくつかの実施形態では、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５は水素である。別の実施形態では、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５の少なくとも１つはアルキルである。式（Ｉ）のＲ１は、エチニルシランであってもよい。
ＡｒおよびＡｒ’は、独立して、
Figure 2010123952
 およびこれらの組合せ（式中、Ｒ’は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、ハロゲン、−ＣＮ、および−ＮＯ２から選択される。）から選択される部分を含んでいてもよい。
ＡｒおよびＡｒ’は共に、
Figure 2010123952
 であってよく、ａおよびｂは、例えばそれぞれ１〜約５（または１〜５）である。
Ｘはそれぞれ硫黄であってよい。半導体材料の重量平均分子量は約２，０００〜約２００，０００でもよい。
別の実施形態では、式（Ｉ）または（ＩＩ）を含む半導体組成物を開示する。
別の特定の実施形態では、式（Ｉ）または（ＩＩ）で表される化合物を含む半導体組成物を開示する。
Figure 2010123952
 式中、Ｘは硫黄であり；
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、ハロゲン、−ＣＮ、および−ＮＯ２から選択され；
ＡｒおよびＡｒ’は、
Figure 2010123952
 であり、
ａおよびｂは、それぞれ１〜約５（または１〜５）の整数であり；
ｎは、２以上の整数である。
また、別の実施形態では、本プロセスによって作製された半導体層および／または薄膜トランジスタが含まれる。
添付の図面を参照することで、本明細書に開示されている構成要素、プロセス、および装置をより完全に理解することができる。図面は、単に本発明の説明の便宜および容易化のための模式図であり、したがって、デバイスまたはデバイスの構成要素の相対的なサイズおよび寸法を示すものではなく、例示的な実施形態の範囲を定義または制限するものでもない。
以下の記述では、わかり易いように具体的な用語を使用するが、これらの用語は図面中の図解のために選択された実施形態の特定の構造のみを指すことを意図し、本開示の範囲を定義または制限することを意図するものではない。図面および以下の記述において、同様の番号による指定は、同様の機能の構成要素を指すと理解される。
図１は、第１のＯＴＦＴの実施形態または構成を示す図である。ＯＴＦＴ１０は、ゲート電極３０と誘電体層４０とに接触している基板２０を具備する。ここで、ゲート電極３０は基板２０内に描かれているが、このことは必須ではない。しかし、誘電体層４０がソース電極５０、ドレイン電極６０、および半導体層７０からゲート電極３０を分離することは幾分重要である。ソース電極５０は半導体層７０に接触している。ドレイン電極６０も半導体層７０に接触している。半導体層７０は、ソース電極５０とドレイン電極６０の間およびその上に設けられている。所望により設けてもよい界面層８０が、誘電体層４０と半導体層７０の間に配置されている。
図２は、第２のＯＴＦＴの実施形態または構成を示す図である。ＯＴＦＴ１０は、ゲート電極３０と誘電体層４０とに接触している基板２０を具備する。誘電体層４０の上方または上に半導体層７０が配置され、半導体層７０は、誘電体層４０をソース電極５０およびドレイン電極６０から分離している。所望により設けてもよい界面層８０が、誘電体層４０と半導体層７０の間に配置されている。
図３は、第３のＯＴＦＴの実施形態または構成を示す図である。ＯＴＦＴ１０は、ゲート電極としても働き、誘電体層４０と接触している基板２０を具備する。誘電体層４０の上方または上に半導体層７０が配置され、半導体層７０は、誘電体層４０をソース電極５０およびドレイン電極６０から分離している。所望により設けてもよい界面層８０が、誘電体層４０と半導体層７０の間に配置されている。
図４は、第４のＯＴＦＴの実施形態または構成を示す図である。ＯＴＦＴ１０は、ソース電極５０とドレイン電極６０と半導体層７０とに接触している基板２０を具備する。半導体層７０は、ソース電極５０およびドレイン電極６０の間およびその上に設けられている。半導体層７０の上に誘電体層４０がある。誘電体層４０の上にゲート電極３０があり、ゲート電極３０は半導体層７０に接触していない。所望により設けてもよい界面層８０が、誘電体層４０と半導体層７０の間に配置されている。
本開示は、半導体層または半導体組成物を含む薄膜トランジスタに関する。半導体層または半導体組成物は、式（Ｉ）または（ＩＩ）から選択される半導体材料を含有する。
Figure 2010123952
 式中、Ｘは、独立して、Ｓ、Ｓｅ、およびＯから選択され；Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、ハロゲン、−ＣＮ、および−ＮＯ２から選択され；ＡｒおよびＡｒ’は、独立して、共役した２価の部分であり；ａおよびｂは、０〜約１０の整数であり；ｎは、少なくとも２の整数である。
ここでも、アルキル基は通常炭素数１〜約２０であり、アリール基は炭素数約６〜約２０である。ａおよびｂはそれぞれゼロであってもよいが、実施形態では一般的にａおよびｂのそれぞれは少なくとも１である。いくつかの実施形態では、（ａ＋ｂ）＞０である。いくつかの実施形態では、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５は、独立して、水素およびＣ１〜Ｃ２０アルキルから選択される。別の実施形態では、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５は水素である。別の実施形態では、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５の少なくとも１つはアルキルである。
アルキル基またはアリール基が置換されている場合、アルキル基またはアリール基はシリル、アルキル、アルコキシ、アリール、ハロゲン、もしくはヘテロアリール基、またはこれらの組合せにより置換されていてもよい。ヘテロアリール基の例としては、チエニル、フラニル、ピリジニル、オキサゾイル、ピロイル、トリアジニル、イミダゾイル、ピリミジニル、ピラジニル、オキサジアゾイル、ピラゾイル、トリアゾイル、チアゾイル、チアジアゾイル、キノリニル、キナゾリニル、ナフチリジニル、およびカルバゾイルが含まれる。
実施形態では、Ｒ１はエチニルシランである。エチニルシランは３つのアルキル基で置換されていてもよい。
ＡｒおよびＡｒ’は、独立して、
Figure 2010123952
 およびこれらの組合せ（式中、Ｒ’は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、ハロゲン、−ＣＮ、および−ＮＯ２から選択される。）から選択される部分を含み得る。
いくつかの実施形態では、ＡｒおよびＡｒ’は共に、
Figure 2010123952
 であり、ａおよびｂはそれぞれ１〜約５（または１〜５）である。
別の実施形態では、Ｘはそれぞれ硫黄である。半導体材料の重量平均分子量は、約２，０００〜約２００，０００（または２，０００〜２００，０００）でもよく、例えば約５，０００〜約１００，０００（または５，０００〜１００，０００）でもよい。
式（Ｉ）および（ＩＩ）のポリマーは、如何なる適当な方法で調製されてもよい。例えば式（Ｉ）のポリマーは、スキーム１に示されるように、ジボロン酸２を用いたジハロゲン化合物１の鈴木カップリング重合化により調製されてもよい。式（ＩＩ）のポリマーの合成は、例えばＮ−ブロモスクシンイミド（ＮＢＳ）を用いた化合物３の臭素化により容易にジブロモモノマー４を調製することができ、その後、ＮｉＣｌ２／２，２’−ビピリジン等のニッケル系触媒の存在下で亜鉛媒介性の脱ハロゲンカップリング反応によってジブロモ化合物４を重合化してポリマー（ＩＩ）にすることができる。
スキーム１．鈴木カップリング重合化による式（Ｉ）の合成例。
Figure 2010123952
 スキーム２．亜鉛を用いた脱ハロゲンカップリング重合化による式（ＩＩ）の合成例。
Figure 2010123952
所望であれば、半導体層に他の有機半導体材料を更に含めてもよい。他の有機半導体材料の例としては、アントラセン、テトラセン、ペンタセン、およびこれらの置換誘導体等のアセン；ペリレン、フラーレン、オリゴチオフェン；トリアリールアミンポリマー、ポリインドロカルバゾール、ポリカルバゾール、ポリアセン、ポリフルオレン、ポリチオフェン、およびこれらの置換誘導体等のその他の半導体ポリマー；銅フタロシアニン、亜鉛フタロシアニン、およびこれらの置換誘導体等のフタロシアニンが含まれるが、これらに限定されるものではない。
半導体層は厚さ約５ｎｍ〜約１０００ｎｍ（または５ｎｍ〜１０００ｎｍ）厚であってもよく、特には厚さ約１０ｎｍ〜約１００ｎｍ（または１０ｎｍ〜１００ｎｍ）厚であってもよい。半導体層は如何なる好適な方法で形成されてもよい。しかし一般的に半導体層は、分散液または溶液等の液状組成物から形成され、次いでトランジスタの基板上に堆積される。堆積方法の例としては、スピンコーティング、ディップコーティング、ブレードコーティング、ロッドコーティング、スクリーン印刷、スタンピング（ｓｔａｍｐｉｎｇ）、インクジェット印刷等の液相堆積（ｌｉｑｕｉｄ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法、およびその他当該技術分野で公知の従来のプロセスが含まれる。
基板は、シリコン、ガラスプレート、プラスチックフィルムまたはシート等の材料からなるものでもよいが、これらに限定されるものではない。構造的に可撓性のデバイスには、例えばポリエステル、ポリカーボネート、ポリイミドのシート等のプラスチック基板を使用してもよい。基板の厚さは、約１０マイクロメートル〜１０ミリメートル（または１０マイクロメートル〜１０ミリメートル）を超えてもよく、例えば、特に可撓性プラスチック基板には約５０マイクロメートル〜約５ミリメートル（または５０マイクロメートル〜５ミリメートル）でもよく、ガラスまたはシリコン等の剛性基板には約０．５ミリメートル〜約１０ミリメートル（または０．５ミリメートル〜１０ミリメートル）でもよい。
ゲート電極は電気伝導性材料からなり、金属薄膜、導電性高分子膜、導電性のインクまたはペーストから作製された導電性膜、または基板自体、例えば高濃度でドープされたシリコンであってもよい。ゲート電極材料の例としては、限定されるものではないが、アルミニウム、金、銀、クロム、酸化インジウムスズ；ポリスチレンスルホネートをドープしたポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）（ＰＳＳ−ＰＥＤＯＴ）等の導電性ポリマー；およびカーボンブラック／グラファイトまたは銀コロイドを含む導電性インク／ペーストが含まれる。ゲート電極は、真空蒸着（ｖａｃｕｕｍ ｅｖａｐｏｒａｔｉｏｎ）、金属または導電性金属酸化物のスパッタリング、従来のリソグラフィーおよびエッチング、化学蒸着法（ｃｈｅｍｉｃａｌｖａｐｏｒ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）、スピンコーティング、キャスティング、印刷、またはその他の堆積プロセスで形成することができる。ゲート電極の厚さは、金属膜では例えば約１０ナノメートル〜約５００ナノメートル（または１０ナノメートル〜５００ナノメートル）、導電性ポリマーでは例えば約０．５マイクロメートル〜約１０マイクロメートル（または０．５マイクロメートル〜１０マイクロメートル）である。
誘電体層は一般的に、無機材料膜、有機ポリマー膜、または有機無機複合膜であり得る。誘電体層として好適な無機材料の例としては、酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸化アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸バリウムジルコニウム等が含まれる。好適な有機ポリマーの例としては、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリ（ビニルフェノール）、ポリイミド、ポリスチレン、ポリメタクリレート、ポリアクリレート、エポキシ樹脂等が含まれる。誘電体層の厚さは、使用される材料の誘電率（ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ ｃｏｎｓｔａｎｔ）に依存するが、例えば約１０ナノメートル〜約５００ナノメートル（または（１０ナノメートル〜５００ナノメートル）でもよい。誘電体層の導電率は、例えば約１０−１２シーメンス／センチメートル（Ｓ／ｃｍ）未満（または１０−１２シーメンス／センチメートル（Ｓ／ｃｍ）未満）でもよい。誘電体層は、例えば、ゲート電極の形成で記載したプロセスなどの、当該技術分野で公知の従来プロセスを用いて形成される。
所望であれば、誘電体層と半導体層の間に界面層を設けてもよい。有機薄膜トランジスタ中の電荷輸送はこれら２層の界面で起こるので、界面層はＴＦＴの特性に影響を与え得る。界面層の例としては、米国特許出願公開公報第２００９／０２５６１３８（２００８年４月１１日に提出された米国特許出願第１２／１０１，９４２号）に記載されているような、シランから形成されるものがある。
ソース電極およびドレイン電極としての使用に適した典型的な材料としては、金、銀、ニッケル、アルミニウム、白金、導電性ポリマー、導電性インク等のゲート電極材料が含まれる。特定の実施形態では、電極材料は半導体に低接触抵抗を付与する。典型的な厚さは、例えば約４０ナノメートル〜約１マイクロメートル（または４０ナノメートル〜１マイクロメートル）であり、より具体的には約１００ナノメートル〜約４００ナノメートル（または１００ナノメートル〜４００ナノメートル）でもよい。本開示のＯＴＦＴデバイスは半導体チャネルを含む。半導体チャネルの幅は、例えば約５マイクロメートル〜約５ミリメートル（または５マイクロメートル〜５ミリメートル）でもよく、具体的には約１００マイクロメートル〜約１ミリメートル（または１００マイクロメートル〜１ミリメートル）でもよい。半導体チャネルの長さは、例えば約１マイクロメートル〜約１ミリメートル（または１マイクロメートル〜１ミリメートル）でもよく、より具体的には約５マイクロメートル〜約１００マイクロメートル（または５マイクロメートル〜１００マイクロメートル）でもよい。
ソース電極を接地し、例えば約０ボルト〜約８０ボルト（または０ボルト〜８０ボルト）のバイアス電圧をドレイン電極に印加し、例えば約＋１０ボルト〜約−８０ボルト（または＋１０ボルト〜−８０ボルト）の電圧をゲート電極に印加したときに半導体チャネル中を輸送された電荷キャリアを収集する。電極は、当該技術分野で公知の従来プロセスを用いて形成または堆積されてもよい。
所望であれば、ＴＦＴの電気的特性を劣化させることのある光、酸素、湿気等の環境条件からＴＦＴを保護するために、ＴＦＴの上にバリア層を堆積してもよい。そのようなバリア層は当該技術分野で公知であり、単純にポリマーのみからなってもよい。
ＯＴＦＴの種々の構成要素は、図に見られるように、如何なる順序で基板上に堆積されてもよい。「基板上に」という語は、各構成要素が基板に直接接触しなければならないと解釈されるべきではない。この語は、基板に対する構成要素の相対的位置を説明していると解釈されるべきである。しかし、一般的には、ゲート電極および半導体層は共に誘電体層に接触しているべきである。また、一般的には、ソース電極およびドレイン電極は共に半導体層に接触しているべきである。本開示の方法により形成された半導体ポリマーを有機薄膜トランジスタの適当な構成要素上に堆積させて、トランジスタの半導体層を形成することができる。
得られたトランジスタは、実施形態において、移動度が０．０１ｃｍ２／Ｖ・ｓｅｃ以上、例えば０．１ｃｍ２／Ｖ・ｓｅｃ以上、及び／または、電流オンオフ比が１０４以上であり得る。
１０ 有機薄膜トランジスタ（ＯＴＦＴ）
２０ 基板
３０ ゲート電極
４０ 誘電体層
５０ ソース電極
６０ ドレイン電極
７０ 半導体層
８０ 界面層

Claims (3)

  1. 半導体層を含む薄膜トランジスタであって、前記半導体層が、式（Ｉ）または（ＩＩ）から選択される半導体材料を含有する、薄膜トランジスタ。
    Figure 2010123952
     （式中、
    Ｘは、独立して、Ｓ、Ｓｅ、およびＯから選択され；
    Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、ハロゲン、−ＣＮ、および−ＮＯ２から選択され；
    ＡｒおよびＡｒ’は、独立して、共役した２価の部分であり；
    ａおよびｂは、０〜１０の整数であり；
    ｎは、２以上の整数である。）
  2. 式（Ｉ）または（ＩＩ）で表される化合物を含有する半導体組成物。
    Figure 2010123952
     （式中、
    Ｘは、独立して、Ｓ、Ｓｅ、およびＯから選択され；
    Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、ハロゲン、−ＣＮ、および−ＮＯ２から選択され；
    ＡｒおよびＡｒ’は、独立して、共役した２価の部分であり；
    ａおよびｂは、０〜１０の整数であり；
    ｎは、２以上の整数である。）
  3. 式（Ｉ）または式（ＩＩ）で表される化合物を含有する半導体組成物。
    Figure 2010123952
     （式中、
    Ｘは硫黄であり；
    Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、およびＲ５は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、ハロゲン、−ＣＮ、および−ＮＯ２から選択され；
    ＡｒおよびＡｒ’は、
    Figure 2010123952
     であり、Ｒ’は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、ハロゲン、−ＣＮ、および−ＮＯ２から選択され、
    ａおよびｂは、それぞれ１〜５の整数であり；
    ｎは、２以上の整数である。）
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