JP2010087118A - Method for forming thin-film pattern, and method for manufacturing piezoelectric element and display element - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、薄膜パターンの形成方法、並びに、圧電素子および表示素子の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for forming a thin film pattern, and a method for manufacturing a piezoelectric element and a display element.
従来、下部電極、圧電体層および下部電極を備えた圧電素子などの薄膜形状のパターンを有するデバイスは、フォトリソグラフィによるパターニング工程を経て形成されることが一般的であった。フォトリソグラフィによって素子をパターニングする工程は、材料の使用効率が悪く、またマスキング、エッチング等の工程を経るため、割高でスループットも必ずしも優れていなかった。 Conventionally, a device having a thin-film pattern such as a piezoelectric element including a lower electrode, a piezoelectric layer, and a lower electrode is generally formed through a patterning process by photolithography. The process of patterning an element by photolithography has poor material use efficiency, and has undergone processes such as masking and etching, so it is expensive and the throughput is not necessarily excellent.
このような問題に対して、フォトリソグラフィを必要としない方法として、特許文献１には、電極材料と基板との親和性を表面修飾によって調節し、所定領域に選択的に電極パターンを形成する方法が開示されている。しかし、この方法は、特殊な表面修飾膜を用いるため、未だ必ずしも容易な薄膜パターンの形成方法とはいえなかった。 As a method that does not require photolithography to solve such a problem, Patent Document 1 discloses a method in which the affinity between an electrode material and a substrate is adjusted by surface modification, and an electrode pattern is selectively formed in a predetermined region. Is disclosed. However, since this method uses a special surface modification film, it has not always been an easy thin film pattern formation method.
一方、薄膜パターンを有する各種デバイスの製造において、配線等の薄膜パターンを形成するときに、フォトリソグラフィを必要としない方法として、インクジェット法、スクリーン印刷法、およびマイクロコンタクトプリント法（μＣＰ法）（非特許文献１等）などの印刷技術を利用する方法があり有望視されている。
印刷法によって薄膜パターンを形成する場合は、たとえば、銀インクなどの金属インク、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）インクなどの金属酸化物インクを用いる。しかし、このようなインクには溶媒が含まれるため、最終的に溶媒を除去して薄膜を形成する過程で、形成した薄膜の形状が溶媒の脱離によって変形するため、薄膜の形状の制御が難しいという問題があった。また、溶媒の拡散に伴い、他の部材へのダメージが発生し、薄膜素子の特性が劣化するという問題がある。 When the thin film pattern is formed by a printing method, for example, a metal ink such as silver ink or a metal oxide ink such as indium tin oxide (ITO) ink is used. However, since such an ink contains a solvent, the shape of the formed thin film is deformed by desorption of the solvent in the process of finally removing the solvent to form the thin film, so that the shape of the thin film can be controlled. There was a problem that it was difficult. Further, with the diffusion of the solvent, there is a problem that damage to other members occurs and the characteristics of the thin film element deteriorate.
本発明にかかるいくつかの態様の目的の１つは、エッチングプロセスが不要で、平坦性の良好な薄膜パターンを容易に形成することのできる薄膜パターンの形成方法を提供することにある。 An object of some embodiments according to the present invention is to provide a method for forming a thin film pattern that can easily form a thin film pattern with good flatness without an etching process.
本発明にかかる薄膜パターンの形成方法は、
第１基板の平坦面にインク層を形成する工程と、
前記第１基板に形成された前記インク層に含まれる溶媒を減少させる工程と、
凹凸面を有する第２基板の該凹凸面の凸部に前記第１基板から前記インク層を転写する工程と、
前記凸部から第３基板に前記インク層を転写する工程と、
を含む。
The method for forming a thin film pattern according to the present invention includes:
Forming an ink layer on the flat surface of the first substrate;
Reducing the solvent contained in the ink layer formed on the first substrate;
Transferring the ink layer from the first substrate to a convex portion of the irregular surface of the second substrate having an irregular surface;
Transferring the ink layer from the convex portion to a third substrate;
including.
このようにすれば、エッチングプロセスを用いずに、平坦性の良好な薄膜パターンを容易に形成することができる。 In this way, a thin film pattern with good flatness can be easily formed without using an etching process.
本発明にかかる薄膜パターンの形成方法において、
前記インク層に含まれる溶媒を減少させる工程は、前記インク層を前記溶媒の沸点未満の温度に加熱して行われることができる。
In the method for forming a thin film pattern according to the present invention,
The step of reducing the solvent contained in the ink layer may be performed by heating the ink layer to a temperature below the boiling point of the solvent.
本発明にかかる薄膜パターンの形成方法において、
前記第３基板の表面に前記インク層を転写する工程は、前記インク層を前記溶媒の沸点未満の温度に加熱して行われることができる。
In the method for forming a thin film pattern according to the present invention,
The step of transferring the ink layer to the surface of the third substrate may be performed by heating the ink layer to a temperature below the boiling point of the solvent.
本発明にかかる薄膜パターンの形成方法において、
前記インクは、界面活性剤を含有することができる。
In the method for forming a thin film pattern according to the present invention,
The ink may contain a surfactant.
本発明にかかる薄膜パターンの形成方法において、
前記第３基板は、平坦面を有し、
前記インク層は、前記第３基板の平坦面に転写されることができる。
In the method for forming a thin film pattern according to the present invention,
The third substrate has a flat surface;
The ink layer may be transferred to a flat surface of the third substrate.
本発明にかかる薄膜パターンの形成方法において、
前記第３基板に前記インク層を転写する工程の前に、前記第３基板の表面を平坦化する工程を有することができる。
In the method for forming a thin film pattern according to the present invention,
Before the step of transferring the ink layer to the third substrate, a step of planarizing the surface of the third substrate may be included.
本発明にかかる圧電素子の製造方法は、
上述の薄膜パターンの形成方法を用いて、
下部電極、圧電体層、および上部電極の少なくとも１つを形成する。
The method for manufacturing a piezoelectric element according to the present invention includes:
Using the thin film pattern forming method described above,
At least one of a lower electrode, a piezoelectric layer, and an upper electrode is formed.
このようにすれば、エッチングプロセスを用いずに、平坦性の良好な圧電素子を容易に製造することができる。 In this way, it is possible to easily manufacture a piezoelectric element with good flatness without using an etching process.
本発明にかかる表示素子の製造方法は、
上述の薄膜パターンの形成方法を用いて、
陽極、正孔輸送層、有機発光層、電子注入層、および陰極の少なくとも１つを形成する。
A method for manufacturing a display element according to the present invention is as follows.
Using the thin film pattern forming method described above,
At least one of an anode, a hole transport layer, an organic light emitting layer, an electron injection layer, and a cathode is formed.
このようにすれば、エッチングプロセスを用いずに、平坦性の良好な表示素子を容易に製造することができる。 In this way, a display element with good flatness can be easily manufactured without using an etching process.
以下に本発明の好適な実施形態について、図面を参照しながら説明する。なお、以下の実施形態は、本発明の一例として説明するものである。 Preferred embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings. The following embodiment will be described as an example of the present invention.
１．薄膜パターンの形成方法
図１ないし図６は、本実施形態にかかる薄膜パターンの形成工程を模式的に示す断面図である。本実施形態にかかる薄膜パターン２４の形成方法は、第１基板１０の平坦面１０ａにインク層２０を形成する工程と、第１基板１０に形成されたインク層２０に含まれる溶媒を減少させる工程と、凹凸面４２を有する第２基板４０の凹凸面４２の凸部４４に第１基板１０からインク層２２を転写する工程と、凸部４４から第３基板５０にインク層２２を転写する工程と、を含む。
1. Method for Forming Thin Film Pattern FIGS. 1 to 6 are cross-sectional views schematically showing a thin film pattern forming process according to this embodiment. The method for forming the thin film pattern 24 according to the present embodiment includes a step of forming the ink layer 20 on the flat surface 10a of the first substrate 10 and a step of reducing the solvent contained in the ink layer 20 formed on the first substrate 10. And a step of transferring the ink layer 22 from the first substrate 10 to the convex portion 44 of the concave and convex surface 42 of the second substrate 40 having the concave and convex surface 42 and a step of transferring the ink layer 22 from the convex portion 44 to the third substrate 50. And including.
まず、第１基板１０の平坦面１０ａにインク層２０を形成する。 First, the ink layer 20 is formed on the flat surface 10 a of the first substrate 10.
図１に示すように、本工程で用いる第１基板１０は、平坦面１０ａが形成されている。平坦面１０ａは、インク層２０が形成されたときに、インク層２０が平坦な形状となる程度の平坦性を有する。第１基板１０の平面的な形状は任意である。第１基板１０は、インク層２０を形成するときの基材としての機能を有する。第１基板１０の材質としては、特に限定されず、たとえば、ＳＵＳ等の金属、高分子材料等の有機物、シリコン、ガラス等の無機物を用いることができる。第１基板１０の材質を有機物とする場合は、ポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）、アクリル樹脂、ウレタン樹脂などを用いることができる。なかでも、ＰＤＭＳは化学的に安定であるため、インク層２０を形成するために用いられる、ほとんどのインクに対応することができる。第１基板１０は、平坦面１０ａの反対側に補強板（図示せず）を有していても良い。また、第１基板１０の材質をシリコンやガラスとする場合には、平坦面１０ａにヘキサメチルジシラザン（ＨＭＤＳ）、フッ化アルキルシラン、アルキルシランなどの表面修飾膜を設けてもよい。これにより、平坦面１０ａの表面自由エネルギーが減少し、後の工程でインク層２２の剥離をより容易にすることができる。 As shown in FIG. 1, a flat surface 10a is formed on the first substrate 10 used in this step. The flat surface 10a has such flatness that the ink layer 20 has a flat shape when the ink layer 20 is formed. The planar shape of the first substrate 10 is arbitrary. The first substrate 10 has a function as a base material when the ink layer 20 is formed. The material of the first substrate 10 is not particularly limited, and for example, a metal such as SUS, an organic material such as a polymer material, or an inorganic material such as silicon or glass can be used. When the material of the first substrate 10 is an organic material, polydimethylsiloxane (PDMS), acrylic resin, urethane resin, or the like can be used. Especially, since PDMS is chemically stable, it can respond to most inks used for forming the ink layer 20. The first substrate 10 may have a reinforcing plate (not shown) on the opposite side of the flat surface 10a. When the material of the first substrate 10 is silicon or glass, a surface modification film such as hexamethyldisilazane (HMDS), fluorinated alkylsilane, or alkylsilane may be provided on the flat surface 10a. As a result, the surface free energy of the flat surface 10a is reduced, and the ink layer 22 can be more easily separated in a later process.
図１に示すように、本工程においてインク層２０は、第１基板１０の平坦面１０ａに形成される。インク層２０は、薄膜パターン２４の原料となるインクによって形成される。本明細書ではインクと称しているが、インクは、印刷等に用いられる通常のインクに限定されず、金属、酸化物、有機物、およびこれらの粒子などが、水や有機溶剤等の溶媒に溶解または分散された液体のことを指す。本工程で用いられるインクとしては、たとえば、薄膜パターン２４を導電配線とする場合には、金属インクや導電性高分子の溶液、さらに具体的には、銀のナノ粒子をエタノールに分散させた分散液などとすることができる。薄膜パターン２４を誘電体とする場合には、該誘電体の原料溶液または原料分散体、さらに具体的には、チタン酸ジルコン酸鉛の原料溶液などとすることができる。また、たとえば、薄膜パターン２４を有機半導体とする場合には、ポリチオフェンのクロロホルム溶液などを用いることができる。さらに、本工程で用いられるインクとしては、機能性の有機物の溶液または分散体であってもよい。 As shown in FIG. 1, the ink layer 20 is formed on the flat surface 10 a of the first substrate 10 in this step. The ink layer 20 is formed of ink that is a raw material for the thin film pattern 24. Although referred to as ink in this specification, ink is not limited to ordinary ink used for printing or the like, and metals, oxides, organic substances, and particles thereof are dissolved in a solvent such as water or an organic solvent. Or it refers to a dispersed liquid. As the ink used in this step, for example, when the thin film pattern 24 is a conductive wiring, a metal ink or a conductive polymer solution, more specifically, a dispersion in which silver nanoparticles are dispersed in ethanol. It can be liquid. When the thin film pattern 24 is a dielectric, it can be a raw material solution or a raw material dispersion of the dielectric, more specifically, a raw material solution of lead zirconate titanate. For example, when the thin film pattern 24 is an organic semiconductor, a polythiophene chloroform solution or the like can be used. Further, the ink used in this step may be a functional organic solution or dispersion.
本実施形態のインクに含有される溶媒の具体例としては、水（沸点：１００℃）、エタノール（沸点：７８℃）、クロロホルム（沸点：６１℃）、シクロヘキサン（沸点：８１℃）、酢酸ブチル（沸点：１２６℃）、ヘキサン（沸点：６９℃）、トルエン（沸点：１１１℃）、キシレン（沸点：１４０℃）等が挙げられ、さらにこれらから選択される２種以上の混合溶媒を例示することができる。 Specific examples of the solvent contained in the ink of this embodiment include water (boiling point: 100 ° C.), ethanol (boiling point: 78 ° C.), chloroform (boiling point: 61 ° C.), cyclohexane (boiling point: 81 ° C.), butyl acetate. (Boiling point: 126 ° C.), hexane (boiling point: 69 ° C.), toluene (boiling point: 111 ° C.), xylene (boiling point: 140 ° C.) and the like, and two or more kinds of mixed solvents selected from these are exemplified. be able to.
第１基板１０の平坦面１０ａへのインクの塗布は、スピンコート法、スリットコート法、ダイコート法、バーコート法、スプレーコート法、ディッピング法、インクジェット法などを用いることができる。また、第１基板１０へのインクの塗布性を良くするために、必要に応じて平坦面１０ａの表面処理を行ってもよい。特に、インクが水のような表面張力の大きい溶媒を含有している場合であって、第１基板１０の材質にＰＤＭＳのような表面自由エネルギーの低い材料を選択した場合は、第１基板１０へのインクの濡れ性が悪くなることがある。このようなときには、平坦面１０ａにＶＵＶ処理（真空紫外線照射）やプラズマ処理などの表面処理を行うことができる。これにより、第１基板１０へのインクの濡れ性を改善することができる。 The ink can be applied to the flat surface 10a of the first substrate 10 by spin coating, slit coating, die coating, bar coating, spray coating, dipping, ink jet, or the like. Further, in order to improve the ink application property to the first substrate 10, surface treatment of the flat surface 10 a may be performed as necessary. In particular, when the ink contains a solvent having a large surface tension such as water and a material having a low surface free energy such as PDMS is selected as the material of the first substrate 10, the first substrate 10 is used. Ink wettability to the ink may deteriorate. In such a case, surface treatment such as VUV treatment (vacuum ultraviolet irradiation) or plasma treatment can be performed on the flat surface 10a. Thereby, the wettability of the ink to the 1st board | substrate 10 can be improved.
次に第１基板１０に形成されたインク層２０に含まれる溶媒を減少させる工程を行う。 Next, a step of reducing the solvent contained in the ink layer 20 formed on the first substrate 10 is performed.
図１に示すように、本工程は、インク層２０が第１基板１０の平坦面１０ａに形成された状態で行われる。本工程を経ることによって、溶媒が減少されたインク層には符号２２を付す。インク層２０に含有される溶媒を減少させる方法としては、特に限定されず、インク層２０を形成後、放置してもよいし、必要に応じて加熱、減圧等の処理を行ってもよい。溶媒を減少させるための典型的な方法としては、ホットプレート、オーブン等により第１基板１０とともにインク層２０を加熱する方法が挙げられ、その他、ランプ、レーザなどの光をインク層２０に照射する方法も可能である。 As shown in FIG. 1, this step is performed in a state where the ink layer 20 is formed on the flat surface 10 a of the first substrate 10. By passing through this process, the ink layer in which the solvent is reduced is denoted by reference numeral 22. The method for reducing the solvent contained in the ink layer 20 is not particularly limited, and may be left after the ink layer 20 is formed, or may be subjected to treatment such as heating and decompression as necessary. A typical method for reducing the solvent includes a method of heating the ink layer 20 together with the first substrate 10 using a hot plate, an oven, or the like. In addition, the ink layer 20 is irradiated with light such as a lamp or a laser. A method is also possible.
加熱によって溶媒を減少させる場合は、インク層２０に含有される溶媒の沸点未満の温度で処理を行うことが好ましい。なお溶媒が混合溶媒であって複数の沸点を有する場合は、最も低い沸点未満の温度で処理されることが好ましい。これらのことは、処理温度が、沸点以上となると、溶媒が沸騰してバブル等を生じることがあり、インク層の厚みの不均一を生じてしまうことがあるためである。また、処理温度が沸点以上となると、溶媒の減少速度が大きくなり、完全に溶媒を除去してしまう場合がある。そうすると後の工程でインク層２２の転写が困難となることがあるためである。 When the solvent is reduced by heating, it is preferable to perform the treatment at a temperature lower than the boiling point of the solvent contained in the ink layer 20. In addition, when a solvent is a mixed solvent and has several boiling points, it is preferable to process at the temperature below the lowest boiling point. These are because when the processing temperature is equal to or higher than the boiling point, the solvent may boil to generate bubbles and the like, and the thickness of the ink layer may be uneven. In addition, when the treatment temperature is equal to or higher than the boiling point, the rate of solvent decrease increases, and the solvent may be completely removed. This is because it may be difficult to transfer the ink layer 22 in a later step.
本工程によって減少させる溶媒の量は、インクの種類や組成などによって異なる。本工程では、インク層２０を形成したときにインク層２０に含有される溶媒の量を１００％としたときに、５〜９５％、好ましくは１０〜９０％、さらに好ましくは２０〜８０％の量の溶媒を減少させる。すなわち、本工程により溶媒が減少された後のインク層２２の溶媒の含有量は、本工程を行う前のインク層２０に含有される溶媒の量を１００％としたときに、５〜９５％、好ましくは１０〜９０％、さらに好ましくは２０〜８０％である。本工程によって減少させる溶媒の量が上記範囲よりも多いと、後の工程でインク層２２の転写が困難となることがある。また、本工程によって減少させる溶媒の量が上記範囲よりも少ないと、後の工程でインク層２２の形状や平坦性が悪化してしまうことがある。 The amount of solvent to be reduced in this step varies depending on the type and composition of the ink. In this step, when the amount of the solvent contained in the ink layer 20 is 100% when the ink layer 20 is formed, it is 5 to 95%, preferably 10 to 90%, more preferably 20 to 80%. Reduce the amount of solvent. That is, the solvent content of the ink layer 22 after the solvent is reduced by this step is 5 to 95% when the amount of the solvent contained in the ink layer 20 before this step is 100%. , Preferably 10 to 90%, more preferably 20 to 80%. If the amount of the solvent to be reduced in this step is larger than the above range, it may be difficult to transfer the ink layer 22 in a later step. If the amount of solvent to be reduced in this step is less than the above range, the shape and flatness of the ink layer 22 may be deteriorated in a later step.
次に、凹凸面４２を有する第２基板４０の凹凸面４２の凸部４４に第１基板１０からインク層２２を転写する工程を行う。 Next, a process of transferring the ink layer 22 from the first substrate 10 to the convex portions 44 of the concave and convex surface 42 of the second substrate 40 having the concave and convex surface 42 is performed.
本工程では、準備として、図２に示すように、まず第２基板４０を作成する。第２基板４０は、印刷用の版としての機能を有する。第２基板４０は、凹凸面４２を有し、一例として以下のように作成される。 In this step, as a preparation, a second substrate 40 is first created as shown in FIG. The second substrate 40 has a function as a printing plate. The 2nd board | substrate 40 has the uneven surface 42, and is produced as follows as an example.
図２に示すように、マスター版３０を準備する。このマスター版３０の形状が転写されて、第２基板４０の凹凸面４４が形成される。マスター版３０は、最終的に形成される薄膜パターン２４のパターンの原版である。マスター版３０の凹部３２の形状が第２基板４０の凹凸面４４における凸部４２の形状に対応している。マスター版３０の材質は、パターンを形成しやすいものが望ましく、たとえば、シリコン基板、ガラス基板を用いることができる。マスター版３０は、例示した基板を、たとえば、フォトリソグラフィ法によって、パターニングおよびエッチングして、形成されることができる。 As shown in FIG. 2, a master plate 30 is prepared. The shape of the master plate 30 is transferred to form the uneven surface 44 of the second substrate 40. The master plate 30 is an original plate of the pattern of the thin film pattern 24 to be finally formed. The shape of the concave portion 32 of the master plate 30 corresponds to the shape of the convex portion 42 on the concave and convex surface 44 of the second substrate 40. The material of the master plate 30 is preferably a material that can easily form a pattern. For example, a silicon substrate or a glass substrate can be used. The master plate 30 can be formed by patterning and etching the exemplified substrate, for example, by photolithography.
次に、マスター版３０の形状を第２基板４０に転写する。転写方法としては、一般的にナノインプリント法と称される方法を用いることができる。これにより、マスター版３０に形成された凹部３２の形状が、第２基板４０における凸部４４の形状に転写される。第２基板４０の材質としては、マスター版３０の形状の転写性に優れるものが好ましい。たとえば、図示しない補強板とマスター版３０をＰＤＭＳの前駆体を介して対向させた後、前駆体を硬化させ、マスター版３０を離型することにより作製することができる。ＰＤＭＳの前駆体の組成の例としては、ＫＥ−１０６（信越化学工業株式会社製）を９０％、ＣＡＴ−ＲＧ（信越化学工業株式会社製）を１０％、の混合物（硬化物の硬度：５６（タイプＡ））が挙げられる。 Next, the shape of the master plate 30 is transferred to the second substrate 40. As a transfer method, a method generally called a nanoimprint method can be used. Thereby, the shape of the concave portion 32 formed in the master plate 30 is transferred to the shape of the convex portion 44 in the second substrate 40. As a material of the second substrate 40, a material excellent in transferability of the shape of the master plate 30 is preferable. For example, it can be manufactured by making a reinforcing plate (not shown) and the master plate 30 face each other via a PDMS precursor, then curing the precursor, and releasing the master plate 30. As an example of the composition of the precursor of PDMS, 90% KE-106 (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) and 10% CAT-RG (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) (hardness of cured product: 56) (Type A)).
凹凸面４２のパターンは作製しようとするデバイスの種類や構造によって任意に設計されうる。第２基板４０に用いることが可能な材料は、第１基板１０で例示した材料と同様である。 The pattern of the concavo-convex surface 42 can be arbitrarily designed according to the type and structure of the device to be manufactured. The material that can be used for the second substrate 40 is the same as the material exemplified for the first substrate 10.
第２基板４０は、インク層２２の転写元となるため、転写先の面に凹凸がある場合などは、これに追従できるように厚みや硬さを調節することができる。たとえば、第２基板４０の厚み（凸部４４の高さなど）を大きくすれば、インク層２２が形成される面の柔軟性が増して、転写先の表面形状への追従性を高めることができる。また、第２基板４０をＰＤＭＳで形成する場合には、ＰＤＭＳの前駆体の組成において、たとえば、ＫＥ−１０３（信越化学工業株式会社製）の配合量を９５％、ＣＡＴ−１０３（信越化学工業株式会社製）を５％とすることにより、硬化物の硬度は２４（タイプＡ）になり柔軟性が高まり、転写先の表面形状への追従性を高めることができる。 Since the second substrate 40 serves as a transfer source of the ink layer 22, the thickness and the hardness can be adjusted so that the transfer destination surface can be followed when the transfer destination surface is uneven. For example, if the thickness of the second substrate 40 (such as the height of the convex portion 44) is increased, the flexibility of the surface on which the ink layer 22 is formed increases and the followability to the surface shape of the transfer destination can be improved. it can. Moreover, when forming the 2nd board | substrate 40 by PDMS, in the composition of the precursor of PDMS, for example, the compounding quantity of KE-103 (made by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) is 95%, and CAT-103 (Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.). By making 5% (made by Co., Ltd.), the hardness of the cured product becomes 24 (type A) and the flexibility increases, and the followability to the surface shape of the transfer destination can be enhanced.
インク層２２の第１基板１０からの転写をより確実に行うため、第２基板４０の表面自由エネルギーは、第１基板１０の表面自由エネルギーよりも大きくすることがより好ましい。第２基板４０の表面自由エネルギーの制御は、例えば、ＶＵＶ処理やプラズマ処理などによって行うことができる。また、第２基板４０の材質として、ガラス等の表面自由エネルギーの高い材料を用いる場合でも、表面に自己組織化単分子膜や、フッ化アルキルシラン等の表面修飾膜を凸部４４に形成すれば表面自由エネルギーの制御をおこなうことができる。 In order to more reliably transfer the ink layer 22 from the first substrate 10, it is more preferable that the surface free energy of the second substrate 40 is larger than the surface free energy of the first substrate 10. The surface free energy of the second substrate 40 can be controlled by, for example, VUV processing or plasma processing. Further, even when a material having a high surface free energy such as glass is used as the material of the second substrate 40, a surface modification film such as a self-assembled monomolecular film or a fluorinated alkylsilane is formed on the convex portion 44 on the surface. The surface free energy can be controlled.
次に図３、図４に示すように、第２基板４０の凹凸面４２の凸部４４に第１基板１０からインク層２２を転写する。まず、図３に示すように、第１基板１０のインク層２２が形成された側の面と、第２基板４０の凹凸面４２が形成された側の面とを対向させて接触させる。このときの温度および押圧力は、インク層２２、第１基板１０および第２基板４０の種類や材質により選択される。第１基板１０と第２基板４０を接触させるときの温度は、各基板の表面自由エネルギーの値の差を最適化するために変化させることができる。なおこの場合においても、インク層２２に残留している溶媒の沸点未満の温度とすることが望ましい。第１基板１０と第２基板４０を接触させるときの温度としては、たとえば、溶媒の凝固点以上であって溶媒の沸点未満とする。溶媒の凝固点よりも低いと、溶媒が凝固して転写不良を生じる場合がある。また沸点以上の温度では、前述した加熱によって溶媒を減少させる場合と同様の不具合を生じることがある。また、第１基板１０と第２基板４０を接触させるときの押圧力は、たとえば、１００Ｐａ〜１００ｋＰａとすることができる。押圧力がこの範囲よりも小さいと、インク層２２の転写が不十分となることがあり、この範囲よりも大きいと、第２基板４０の凸部４４以外の領域（凹部）にもインク層２２が転写されてしまうことがある。次いで、図４に示すように、第１基板１０および第２基板４０を剥離することにより、第２基板４０の凸部４４にインク層２２が転写される。 Next, as shown in FIGS. 3 and 4, the ink layer 22 is transferred from the first substrate 10 to the convex portions 44 of the concave-convex surface 42 of the second substrate 40. First, as shown in FIG. 3, the surface of the first substrate 10 on which the ink layer 22 is formed and the surface of the second substrate 40 on which the uneven surface 42 is formed are brought into contact with each other. The temperature and pressing force at this time are selected according to the types and materials of the ink layer 22, the first substrate 10 and the second substrate 40. The temperature at which the first substrate 10 and the second substrate 40 are brought into contact can be changed in order to optimize the difference in the surface free energy values of the substrates. Even in this case, it is desirable that the temperature be lower than the boiling point of the solvent remaining in the ink layer 22. The temperature at which the first substrate 10 and the second substrate 40 are brought into contact is, for example, not less than the freezing point of the solvent and less than the boiling point of the solvent. If it is lower than the freezing point of the solvent, the solvent may solidify and transfer defects may occur. Moreover, at the temperature above the boiling point, the same problem as in the case where the solvent is reduced by the heating described above may occur. Moreover, the pressing force when the first substrate 10 and the second substrate 40 are brought into contact with each other can be set to 100 Pa to 100 kPa, for example. When the pressing force is smaller than this range, the transfer of the ink layer 22 may be insufficient. When the pressing force is larger than this range, the ink layer 22 is also formed in a region (concave portion) other than the convex portion 44 of the second substrate 40. May be transferred. Next, as illustrated in FIG. 4, the ink layer 22 is transferred to the convex portions 44 of the second substrate 40 by peeling the first substrate 10 and the second substrate 40.
最後に、凸部４４から第３基板５０にインク層２２を転写する工程を行う。 Finally, a step of transferring the ink layer 22 from the convex portion 44 to the third substrate 50 is performed.
本工程は、インク層２２が転写された第２基板４０を第３基板５０に接触させ、第３基板５０にインク層２２を転写させて行われる。本工程は、たとえば、マイクロコンタクトプリント（μＣＰ）法で一般的に行われる方法により行うことができる。本工程では、インク層２２の転写をより確実に行うため、第３基板５０の表面自由エネルギーは、第２基板４０の凸部４４の表面自由エネルギーよりも大きくすることがより好ましい。表面自由エネルギーの調節方法としては、ＶＵＶやプラズマによる処理、自己組織化単分子膜や、フッ化アルキルシラン等の表面修飾膜の形成等によって行うことができる。 This step is performed by bringing the second substrate 40 to which the ink layer 22 has been transferred into contact with the third substrate 50 and transferring the ink layer 22 to the third substrate 50. This step can be performed, for example, by a method generally performed by a micro contact printing (μCP) method. In this step, it is more preferable that the surface free energy of the third substrate 50 is larger than the surface free energy of the convex portions 44 of the second substrate 40 in order to transfer the ink layer 22 more reliably. As a method for adjusting the surface free energy, it can be carried out by treatment with VUV or plasma, formation of a self-assembled monomolecular film or a surface modification film such as fluorinated alkylsilane.
本工程は、図５に示すように、第２基板４０の凸部４４が形成された側の面と、第３基板５０の所望の面とを対向させて接触させる。このときの温度および押圧力は、インク層２２、第２基板４０および第３基板５０の種類や材質により選択される。第２基板４０と第３基板５０を接触させるときの温度は、各基板の表面自由エネルギーの値の差を最適化する等のために変化させることができる。なおこの場合においても、インク層２２に残留している溶媒の沸点未満の温度とすることが望ましい。第２基板４０と第３基板５０を接触させるときの温度としては、たとえば、溶媒の凝固点以上であって溶媒の沸点未満とする。溶媒の凝固点よりも低いと、溶媒が凝固して転写不良を生じる場合がある。また沸点以上の温度では、前述した加熱によって溶媒を減少させる場合と同様の不具合を生じることがある。また、第２基板４０と第３基板５０を接触させるときの押圧力は、たとえば、１００Ｐａ〜１００ｋＰａとすることができる。押圧力がこの範囲よりも小さいと、インク層２２の転写が不十分となることがあり、この範囲よりも大きいと、第３基板５０に転写されるインク層２２の線幅（面積）が大きくなってしまう場合がある。また、第２基板４０と第３基板５０を接触させるときの押圧力は、第３基板５０の転写先の面に凹凸がある場合などは、これに第２基板４０の凸部４４が追従できるように適宜増加させることもできる。このときの押圧力としては、たとえば、１００Ｐａ〜１０００ｋＰａとすることができる。 In this step, as shown in FIG. 5, the surface of the second substrate 40 on which the convex portions 44 are formed is brought into contact with the desired surface of the third substrate 50. The temperature and pressing force at this time are selected according to the types and materials of the ink layer 22, the second substrate 40, and the third substrate 50. The temperature at which the second substrate 40 and the third substrate 50 are brought into contact with each other can be changed in order to optimize the difference in the surface free energy values of the substrates. Even in this case, it is desirable that the temperature be lower than the boiling point of the solvent remaining in the ink layer 22. The temperature at which the second substrate 40 and the third substrate 50 are brought into contact is, for example, not less than the freezing point of the solvent and less than the boiling point of the solvent. If it is lower than the freezing point of the solvent, the solvent may solidify and cause transfer failure. Further, at a temperature higher than the boiling point, the same problem as in the case where the solvent is reduced by the heating described above may occur. Moreover, the pressing force when the second substrate 40 and the third substrate 50 are brought into contact can be set to, for example, 100 Pa to 100 kPa. When the pressing force is smaller than this range, the transfer of the ink layer 22 may be insufficient. When the pressing force is larger than this range, the line width (area) of the ink layer 22 transferred to the third substrate 50 is large. It may become. The pressing force when the second substrate 40 and the third substrate 50 are brought into contact with each other can be followed by the convex portion 44 of the second substrate 40 when the transfer destination surface of the third substrate 50 is uneven. It can also be increased as appropriate. The pressing force at this time can be set to 100 Pa to 1000 kPa, for example.
次いで、図６に示すように、第２基板４０および第３基板５０を剥離することにより、第３基板５０に、第２基板４０に形成されたパターンに対応するインク層２２が形成される。第３基板５０は、特に限定されない。第３基板５０としては、半導体基板、樹脂基板、および金属板などとすることができ、第３基板５０の内部には素子や回路などの構成が含まれていてもよい。本工程によって、インク層２２が第３基板５０に転写され、目的の薄膜パターン２４となることができる。また、本工程の後、必要に応じて、インク層２２を乾燥する工程、インク層２２を加熱焼成する工程などを行うことにより、第３基板５０に薄膜パターン２４が形成されてもよい。 Next, as shown in FIG. 6, the ink layer 22 corresponding to the pattern formed on the second substrate 40 is formed on the third substrate 50 by peeling the second substrate 40 and the third substrate 50. The third substrate 50 is not particularly limited. The third substrate 50 can be a semiconductor substrate, a resin substrate, a metal plate, or the like, and the third substrate 50 may include elements, circuits, and the like. By this step, the ink layer 22 is transferred to the third substrate 50, and the target thin film pattern 24 can be obtained. Further, after this step, the thin film pattern 24 may be formed on the third substrate 50 by performing a step of drying the ink layer 22 and a step of heating and baking the ink layer 22 as necessary.
また、第３基板５０のインク層２２が転写される面は、平坦であることがより好ましい。第３基板５０のインク層２２が転写される面が平坦でない場合は、たとえば、化学機械研磨等の方法によって、第３基板５０のインク層２２が転写される面を平坦化することができる。 Further, the surface of the third substrate 50 to which the ink layer 22 is transferred is more preferably flat. When the surface of the third substrate 50 to which the ink layer 22 is transferred is not flat, for example, the surface of the third substrate 50 to which the ink layer 22 is transferred can be flattened by a method such as chemical mechanical polishing.
また、インクには界面活性剤が添加されていてもよい。インクに添加される界面活性剤としては、たとえば、フッ素基を含む界面活性剤が挙げられる。このような界面活性剤がインクに含有されると、第１基板１０、第２基板４０、および第３基板５０へのインクの濡れ性が高まり、かつ、該基板からのインク層２２の離型性を高めることができる。このような機能を有する界面活性剤のさらに具体的な例としては、パーフルオロブチルスルホン酸塩、パーフルオロアルキルエチレンオキシド付加物、などが挙げられる。 Further, a surfactant may be added to the ink. Examples of the surfactant added to the ink include a surfactant containing a fluorine group. When such a surfactant is contained in the ink, the wettability of the ink with respect to the first substrate 10, the second substrate 40, and the third substrate 50 is increased, and the ink layer 22 is released from the substrate. Can increase the sex. More specific examples of the surfactant having such a function include perfluorobutyl sulfonate, perfluoroalkyl ethylene oxide adduct, and the like.
なお、第１基板１０、第２基板４０および第３基板５０において、表面自由エネルギーを調節する場合、インク層２２の転写をより確実にするために転写元の基板よりも転写先の基板のほうが表面自由エネルギーが大きくなるようにするとさらに好ましい。すなわち、本実施形態においては、第１基板１０、第２基板４０、および第３基板５０の順に表面自由エネルギーが大きくなるように調節することができる。このようにすれば、インク層２２の転写における欠陥を極めて低減することができる。 When the surface free energy is adjusted in the first substrate 10, the second substrate 40, and the third substrate 50, the transfer destination substrate is more preferable than the transfer source substrate in order to make the transfer of the ink layer 22 more reliable. More preferably, the surface free energy is increased. That is, in the present embodiment, the surface free energy can be adjusted to increase in the order of the first substrate 10, the second substrate 40, and the third substrate 50. In this way, defects in the transfer of the ink layer 22 can be greatly reduced.
以上説明した方法によれば、薄膜パターンを形成するためのエッチングプロセスを行うことなく、形状や厚みにムラが少なく表面の平坦性の高い薄膜パターンを形成することができる。すなわち、本実施形態の薄膜パターンの形成方法によれば、インクを第１基板１０に展開した状態で、溶媒を減少させる工程を有するため、転写工程の途中や転写工程の後に除去すべき溶媒の量を少なく抑えることができる。そのため、転写中および転写後のインク層２２の表面形状の変化を少なくすることができる。よって、第２基板４０の凸部４４の形状に、より忠実でかつ平坦性の高い薄膜パターン２２（２４）を形成することができる。また、本実施例の変形例として、第２基板４０の凸部４４にインク層２２を転写させた後、第１基板１０に残ったインク層２２のパターンを第３基板に転写させて所望のパターンを形成しても良い。さらに、以上説明した方法は、レジスト膜等の形成が不要であり、使用する設備も安価であり、しかも省資源化という点で環境負荷も低減することができるものである。 According to the method described above, it is possible to form a thin film pattern with high surface flatness with less unevenness in shape and thickness without performing an etching process for forming a thin film pattern. That is, according to the thin film pattern forming method of the present embodiment, since the solvent is reduced in a state where the ink is spread on the first substrate 10, the solvent to be removed during the transfer process or after the transfer process is included. The amount can be kept small. Therefore, the change in the surface shape of the ink layer 22 during and after transfer can be reduced. Therefore, it is possible to form the thin film pattern 22 (24) that is more faithful to the shape of the convex portion 44 of the second substrate 40 and has high flatness. Further, as a modification of the present embodiment, after the ink layer 22 is transferred to the convex portion 44 of the second substrate 40, the pattern of the ink layer 22 remaining on the first substrate 10 is transferred to the third substrate to obtain a desired A pattern may be formed. Furthermore, the method described above does not require the formation of a resist film or the like, the equipment to be used is inexpensive, and the environmental load can be reduced in terms of resource saving.
２．圧電素子の製造方法
本実施形態の薄膜パターンの形成方法は、各種デバイスの製造方法に適用可能である。以下に上述の薄膜パターンの形成方法を圧電素子の製造方法に適用した例を述べる。図７ないし図１０は、圧電素子１００の製造工程を模式的に示す断面図である。
2. Piezoelectric Element Manufacturing Method The thin film pattern forming method of this embodiment can be applied to various device manufacturing methods. An example in which the above-described thin film pattern forming method is applied to a piezoelectric element manufacturing method will be described below. 7 to 10 are cross-sectional views schematically showing the manufacturing process of the piezoelectric element 100.
本実施形態の製造方法によって製造される圧電素子１００は、図１０に示すように、下部電極７０と、下部電極７０の上に形成された圧電体層８０と、圧電体層８０の上に形成された上部電極９０とを有する。図示の例では、圧電素子１００は、基体６０の上に形成されている。 As shown in FIG. 10, the piezoelectric element 100 manufactured by the manufacturing method of the present embodiment is formed on the lower electrode 70, the piezoelectric layer 80 formed on the lower electrode 70, and the piezoelectric layer 80. The upper electrode 90 is provided. In the illustrated example, the piezoelectric element 100 is formed on the base body 60.
下部電極７０は、導電性を有し、たとえば、白金、イリジウム、ルテニウム、金などの金属、これらの合金、ＳｒＲｕＯ３、ＬａＮｉＯ３のような導電性酸化物、またはアモルファスシリコンなどで形成される。圧電体層８０は、圧電性を有し、たとえばチタン酸ジルコン酸鉛（Ｐｂ(Ｚｒ，Ｔｉ)Ｏ３）、チタン酸ジルコン酸ニオブ酸鉛（Ｐｂ（Ｚｒ，Ｔｉ，Ｎｂ）Ｏ３）、ＢａＴｉＯ３系化合物、（Ｋ，Ｎａ）ＮｂＯ３系酸化物などで形成されることができる。圧電体層８０の厚さは、たとえば０．１μｍないし２００μｍとすることができる。上部電極９０は、導電性を有し、たとえば、金、白金、銀、ニッケルなどの金属、これらの合金、ＬａＮｉＯ３のような導電性酸化膜、またはアモルファスシリコンなどで形成される。下部電極７０および上部電極９０の厚さは、十分に低い電気抵抗値が得られる厚さであれば良く、たとえば１０ｎｍないし５μｍとすることができる。 The lower electrode 70 has conductivity, and is formed of, for example, a metal such as platinum, iridium, ruthenium, or gold, an alloy thereof, a conductive oxide such as SrRuO 3 or LaNiO 3 , or amorphous silicon. The piezoelectric layer 80 has piezoelectricity, for example, lead zirconate titanate (Pb (Zr, Ti) O 3 ), lead zirconate titanate niobate (Pb (Zr, Ti, Nb) O 3 ), BaTiO 3 . 3 based compound may be formed in such (K, Na) NbO 3 based oxide. The thickness of the piezoelectric layer 80 can be set to 0.1 μm to 200 μm, for example. The upper electrode 90 has conductivity, and is formed of, for example, a metal such as gold, platinum, silver, or nickel, an alloy thereof, a conductive oxide film such as LaNiO 3 , or amorphous silicon. The thicknesses of the lower electrode 70 and the upper electrode 90 may be any thickness as long as a sufficiently low electrical resistance value can be obtained, and can be, for example, 10 nm to 5 μm.
圧電体層８０は、下部電極７０および上部電極９０によって挟まれ、両電極から電界が印加されると、電界に従って変形することができる。圧電体層８０の変形は、下部電極７０を介して基体６０に伝達され、基体６０を振動させたり変形させたりすることができる。圧電素子１００の下部電極７０および上部電極８０は、それぞれ図示せぬ回路に接続される。 The piezoelectric layer 80 is sandwiched between the lower electrode 70 and the upper electrode 90, and can be deformed according to the electric field when an electric field is applied from both electrodes. The deformation of the piezoelectric layer 80 is transmitted to the base body 60 through the lower electrode 70, and the base body 60 can be vibrated or deformed. The lower electrode 70 and the upper electrode 80 of the piezoelectric element 100 are each connected to a circuit (not shown).
本実施形態の圧電素子の製造方法は、下部電極７０、圧電体層８０および上部電極９０の少なくとも１つを、「１．薄膜パターンの形成方法」で述べた方法により形成する。以下では、下部電極７０、圧電体層８０および上部電極９０を上述の薄膜パターンの形成方法によって形成する場合について説明する。 In the method of manufacturing a piezoelectric element according to the present embodiment, at least one of the lower electrode 70, the piezoelectric layer 80, and the upper electrode 90 is formed by the method described in “1. Method for forming a thin film pattern”. Hereinafter, a case where the lower electrode 70, the piezoelectric layer 80, and the upper electrode 90 are formed by the above-described thin film pattern forming method will be described.
最初に図７に示すように、基体６０の上に下部電極７０の薄膜パターンを形成する。基体６０（上述の第３基板５０に対応する）としては、例えば、シリコン基板にシリコン酸化膜を付けたものを用いる。下部電極７０を白金とする場合は、たとえば、インクとして、市販のインク（Ｐｔ Ｐａｓｔｅ Ｅ−３１００：Ｎ．Ｅ．ＣＨＥＭＣＡＴ社から入手可能）を用いることができる。 First, as shown in FIG. 7, a thin film pattern of the lower electrode 70 is formed on the substrate 60. As the base body 60 (corresponding to the third substrate 50 described above), for example, a silicon substrate with a silicon oxide film is used. When the lower electrode 70 is made of platinum, for example, a commercially available ink (Pt Paste E-3100: available from NE CHEMCAT) can be used as the ink.
次に、図８に示すように、下部電極７０の上に圧電体層８０の薄膜パターンを形成する。圧電体層８０をチタン酸ジルコン酸鉛で構成する場合のインクとしては、たとえば、酢酸鉛、ジルコニウムアセチルアセトナート、チタニウムテトライソプロポキシドを含みブトキシエタノールを溶媒とし、ジエタノールアミンおよびポリエチレングリコールを添加したものを用いることができる。また、圧電体層８０の薄膜パターンを形成するときには、図８に示すように、下部電極７０の薄膜パターンよりも圧電体層８０の薄膜パターンを小さくしてもよい。このようにすれば、圧電体層８０の位置ずれ等の転写不良を抑制することができる。 Next, as shown in FIG. 8, a thin film pattern of the piezoelectric layer 80 is formed on the lower electrode 70. As an ink when the piezoelectric layer 80 is composed of lead zirconate titanate, for example, lead acetate, zirconium acetylacetonate, titanium tetraisopropoxide, butoxyethanol as a solvent, and diethanolamine and polyethylene glycol are added. Can be used. Further, when the thin film pattern of the piezoelectric layer 80 is formed, the thin film pattern of the piezoelectric layer 80 may be made smaller than the thin film pattern of the lower electrode 70 as shown in FIG. In this way, transfer defects such as displacement of the piezoelectric layer 80 can be suppressed.
次に、圧電体層８０の上に上部電極９０の薄膜パターンを形成する。上部電極９０を白金とする場合は、たとえば、インクとして、市販の白金インク（Ｐｔ Ｐａｓｔｅ Ｅ−３１００：Ｎ．Ｅ．ＣＨＥＭＣＡＴ社から入手可能）を用いることができる。また、上部電極９０の薄膜パターンを形成するときには、図９に示すように、圧電体層８０の薄膜パターンよりも上部電極９０の薄膜パターンを小さくしてもよい。このようにすれば、上部電極９０の位置ずれ等の転写不良を抑制することができる。 Next, a thin film pattern of the upper electrode 90 is formed on the piezoelectric layer 80. When the upper electrode 90 is made of platinum, for example, a commercially available platinum ink (Pt Paste E-3100: available from NE CHEMCAT) can be used as the ink. Further, when the thin film pattern of the upper electrode 90 is formed, the thin film pattern of the upper electrode 90 may be made smaller than the thin film pattern of the piezoelectric layer 80 as shown in FIG. In this way, transfer defects such as positional displacement of the upper electrode 90 can be suppressed.
なお、上述の製造工程では、各薄膜パターンの乾燥や焼成を行う工程を省略して説明しているが、図７ないし図９の例では、各薄膜パターンを形成した後、そのつど乾燥や焼成を行っている。図においては、薄膜パターンを形成し、乾燥や焼成を行う前の部材については、符号にａを付してある。薄膜パターンを形成した後であれば、乾燥や焼成を行うタイミングは任意であり、複数の薄膜パターンを同時に乾燥や焼成を行ってもよい。 In the above manufacturing process, the process of drying and baking each thin film pattern is omitted, but in the examples of FIGS. 7 to 9, after each thin film pattern is formed, drying and baking are performed each time. It is carried out. In the figure, a sign is given to the members before the thin film pattern is formed and dried or fired. If it is after forming a thin film pattern, the timing which performs drying and baking is arbitrary, and you may dry and baking several thin film patterns simultaneously.
以上の手順により、エッチングプロセスを用いることなく、簡便に圧電素子１００を製造することができる。また、圧電素子１００は、本実施形態の薄膜パターンの形成方法によって製造されるため、各電極や圧電体層の平坦性が良好、すなわち厚みの均一性を高くすることができ、圧電特性が良好なものとなる。 By the above procedure, the piezoelectric element 100 can be easily manufactured without using an etching process. Further, since the piezoelectric element 100 is manufactured by the thin film pattern forming method of the present embodiment, the flatness of each electrode and the piezoelectric layer can be improved, that is, the thickness uniformity can be increased, and the piezoelectric characteristics can be improved. It will be something.
図１１および図１２は、圧電素子２００の製造工程を模式的に示す断面図である。本実施形態の製造方法によって製造される圧電素子２００は、図１２に示すように、圧電体層８２が下部電極７０および基体６０の上に形成される以外は、上述の圧電素子１００と同様である。 11 and 12 are cross-sectional views schematically showing the manufacturing process of the piezoelectric element 200. The piezoelectric element 200 manufactured by the manufacturing method of the present embodiment is the same as the above-described piezoelectric element 100 except that the piezoelectric layer 82 is formed on the lower electrode 70 and the base body 60 as shown in FIG. is there.
図１１は、圧電体層８２ａを薄膜パターンの形成方法によって形成するときの様子が描かれている。図示のように、本実施形態の薄膜パターンの形成方法は、第３基板（この例では、基体６０と下部電極７０とを合わせた構成である。）の転写先の面に凹凸があっても良好な薄膜パターンを形成することができる。このような第３基板の転写先の面への追従性の高い第２基板４８の形成については、既述の通りである。このようにすれば、圧電体層８２の位置ずれ等の転写不良を抑制することができる。さらに、このようにすれば、圧電体層８２によって下部電極７０が覆われるため、下部電極７０と、上部電極９０との電気的な絶縁性をより高めることができる。 FIG. 11 illustrates a state in which the piezoelectric layer 82a is formed by a thin film pattern forming method. As shown in the figure, the method for forming a thin film pattern of this embodiment is such that the surface of the transfer destination of the third substrate (in this example, the base 60 and the lower electrode 70 are combined) is uneven. A good thin film pattern can be formed. The formation of the second substrate 48 having high followability to the transfer destination surface of the third substrate is as described above. In this way, transfer defects such as displacement of the piezoelectric layer 82 can be suppressed. Furthermore, since the lower electrode 70 is covered with the piezoelectric layer 82 in this way, the electrical insulation between the lower electrode 70 and the upper electrode 90 can be further enhanced.
３．表示素子の製造方法
本実施形態の薄膜パターンの形成方法は、各種デバイスの製造方法に適用可能である。以下に上述の薄膜パターンの形成方法を表示素子の製造方法に適用した例を述べる。図１３は、表示素子３００を模式的に示す断面図である。表示素子３００は、有機ＥＬ素子を想定しているが、薄膜構造を有するものであればこれに限定されない。
3. Display Element Manufacturing Method The thin film pattern forming method of this embodiment can be applied to various device manufacturing methods. An example in which the above-described thin film pattern forming method is applied to a display element manufacturing method will be described below. FIG. 13 is a cross-sectional view schematically showing the display element 300. The display element 300 is assumed to be an organic EL element, but is not limited to this as long as it has a thin film structure.
本実施形態の製造方法によって製造される表示素子３００は、図１３に示すように、透明基板３１０の上に、陽極層３２０、正孔輸送層３３０、有機発光層３４０、電子注入層３５０、および陰極層３６０が積層された構造を有する。陽極層３２０、正孔輸送層３３０、有機発光層３４０、電子注入層３５０、および陰極層３６０は、いずれも薄膜の構造を有している。 As shown in FIG. 13, the display element 300 manufactured by the manufacturing method of the present embodiment has an anode layer 320, a hole transport layer 330, an organic light emitting layer 340, an electron injection layer 350, and a transparent substrate 310. The cathode layer 360 has a stacked structure. The anode layer 320, the hole transport layer 330, the organic light emitting layer 340, the electron injection layer 350, and the cathode layer 360 all have a thin film structure.
本実施形態の表示素子の製造方法は、陽極層３２０、正孔輸送層３３０、有機発光層３４０、電子注入層３５０、および陰極層３６０の少なくとも１つを、「１．薄膜パターンの形成方法」で述べた方法により形成する。以下では、陽極層３２０、正孔輸送層３３０、有機発光層３４０、電子注入層３５０、および陰極層３６０を上述の薄膜パターンの形成方法によって形成する場合について説明する。 The manufacturing method of the display element according to the present embodiment includes at least one of the anode layer 320, the hole transport layer 330, the organic light emitting layer 340, the electron injection layer 350, and the cathode layer 360. It is formed by the method described above. Hereinafter, a case where the anode layer 320, the hole transport layer 330, the organic light emitting layer 340, the electron injection layer 350, and the cathode layer 360 are formed by the above-described thin film pattern forming method will be described.
透明基板３１０は、たとえば、ガラスや樹脂等から構成され、光を透過する性質を有する限り任意である。陽極層３２０は、光を透過する性質を有し、かつ仕事関数が大きい材料で形成される。陽極層３２０の材料としては、金などの金属、ＩＴＯ（インジウム錫酸化物）、錫酸化物（ＳｎＯ２）、亜鉛酸化物（ＺｎＯ）などの電気伝導性化合物を挙げることができる。正孔輸送層３３０の材質としては、たとえば、トリアゾール誘導体、アニリン系共重合体、チオフェンオリゴマー等の導電性高分子オリゴマー等を挙げることができる。有機発光層３４０の材質としては、ポリフルオレン系、ベンゾチアゾール系、ポリフェニレンビニル誘導体系、ポリアルキルチオフェン誘導体系の化合物を挙げることができる。電子注入層３５０の材質としては、アントラキノジメタン誘導体、ジフェニルキノン誘導体等の化合物を挙げることができる。陰極層３６０は、仕事関数の小さい材料で形成される。陰極層３６０の材質としては、マグネシウム、リチウム、銀などの金属を挙げることができる。 The transparent substrate 310 is made of, for example, glass or resin, and is optional as long as it has a property of transmitting light. The anode layer 320 is formed of a material having a property of transmitting light and having a large work function. Examples of the material of the anode layer 320 include metals such as gold, and electrically conductive compounds such as ITO (indium tin oxide), tin oxide (SnO 2 ), and zinc oxide (ZnO). Examples of the material for the hole transport layer 330 include a triazole derivative, an aniline copolymer, and a conductive polymer oligomer such as a thiophene oligomer. Examples of the material of the organic light emitting layer 340 include polyfluorene compounds, benzothiazole compounds, polyphenylene vinyl derivative compounds, and polyalkylthiophene derivative compounds. Examples of the material of the electron injection layer 350 include compounds such as anthraquinodimethane derivatives and diphenylquinone derivatives. The cathode layer 360 is formed of a material having a low work function. Examples of the material of the cathode layer 360 include metals such as magnesium, lithium, and silver.
陽極層３２０、正孔輸送層３３０、有機発光層３４０、電子注入層３５０、および陰極層３６０の各層の薄膜パターンの形成方法は、用いるインクが異なる以外は、上述の通りであるので説明を簡略する。 The method for forming a thin film pattern of each of the anode layer 320, the hole transport layer 330, the organic light emitting layer 340, the electron injection layer 350, and the cathode layer 360 is the same as described above except that the ink used is different. To do.
陽極層３２０の形成において用いるインクとしては、例えば、ＩＴＯ微粒子をデカヒドロナフタレンに分散させたインクが挙げられる。 Examples of the ink used in forming the anode layer 320 include an ink in which ITO fine particles are dispersed in decahydronaphthalene.
正孔輸送層３３０の形成において用いるインクとしては、例えば、ポリエチレンジオキシチオフェンとポリスチレンスルホン酸の共重合体（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）を水に分散させたインクが挙げられる。 Examples of the ink used in the formation of the hole transport layer 330 include an ink in which a copolymer of polyethylenedioxythiophene and polystyrene sulfonic acid (PEDOT / PSS) is dispersed in water.
有機発光層３４０の形成において用いるインクとしては、例えば、ポリジオクチルフルオレン（Ｆ８）をトルエンに溶解させたインクが挙げられる。 Examples of the ink used in forming the organic light emitting layer 340 include an ink in which polydioctylfluorene (F8) is dissolved in toluene.
電子注入層３５０の形成において用いるインクとしては、例えば、シアノ基付加ポリフェニレンビニレン系コポリマーをトルエンに溶解させたインクが挙げられる。 Examples of the ink used in forming the electron injection layer 350 include an ink in which a cyano group-added polyphenylene vinylene copolymer is dissolved in toluene.
陰極層３６０の形成において用いるインクとしては、例えば、Ａｇ微粒子をエタノールに分散させたインクが挙げられる。 Examples of the ink used in forming the cathode layer 360 include an ink in which Ag fine particles are dispersed in ethanol.
上記の層を積層する際には、「２．圧電素子の製造方法」の項で述べたと同様に、薄膜パターンの位置ずれ等の転写不良等を防ぐために、下層の薄膜パターンよりも上層の薄膜パターンを小さくすることがより好ましい。 When laminating the above layers, as described in the section “2. Method of manufacturing a piezoelectric element”, in order to prevent transfer defects such as misalignment of the thin film pattern, an upper layer thin film is formed. It is more preferable to reduce the pattern.
以上のように、エッチングプロセスを用いることなく、簡便に表示素子３００を製造することができる。また、表示素子３００は、本実施形態の薄膜パターンの形成方法によって製造されるため、各電極や各機能層の平坦性が良好、すなわち厚みの均一性を高くすることができ、表示特性が良好なものとなる。また素子のダークスポットやショートを低減することができる。 As described above, the display element 300 can be easily manufactured without using an etching process. Further, since the display element 300 is manufactured by the thin film pattern forming method of this embodiment, the flatness of each electrode and each functional layer is good, that is, the thickness uniformity can be increased, and the display characteristics are good. It will be something. In addition, dark spots and shorts of the element can be reduced.
上述のような有機ＥＬ素子を、本実施形態の方法ではなく、インクジェット法などの印刷法によって形成する場合は、各部材のインクに含まれる溶媒によって、下層の部材にダメージを生じる。これに対して、上述の本実施形態のプロセスを用いれば、インク中の残存溶媒を制御できるため、下層の薄膜パターンへのダメージを極めて低減することができる。 When the organic EL element as described above is formed by a printing method such as an ink jet method instead of the method of this embodiment, the lower layer member is damaged by the solvent contained in the ink of each member. On the other hand, if the process of the present embodiment described above is used, the residual solvent in the ink can be controlled, so that damage to the underlying thin film pattern can be greatly reduced.
４．実施例および比較例
以下に実施例および比較例を記載して本発明をさらに説明する。本発明は以下の実施例に限定されない。
4). Examples and Comparative Examples Examples and Comparative Examples are described below to further illustrate the present invention. The present invention is not limited to the following examples.
（実施例）
第１基板および第２基板の材質として、ＰＤＭＳを用いた。第３基板として、被転写面に酸化シリコン層が形成されたシリコン基板を用いた。第２基板の凹凸面には、平行に延びる２本の線状をなす凸部が形成されている。インクとしては、酢酸鉛、ジルコニウムアセチルアセトナート、チタニウムテトライソプロポキシドを含みブトキシエタノールを溶媒とし、ジエタノールアミンおよびポリエチレングリコールを添加したものを用いた。そして、「１．薄膜パターンの形成方法」で述べた方法により、シリコン基板上に薄膜パターンを作成した。形成された薄膜パターンを、大気中、１５０℃で２分放置した後、光学顕微鏡で観察した結果を図１４に示した。
(Example)
PDMS was used as a material for the first substrate and the second substrate. A silicon substrate having a silicon oxide layer formed on the transfer surface was used as the third substrate. On the concavo-convex surface of the second substrate, two linear convex portions extending in parallel are formed. As the ink, an ink containing lead acetate, zirconium acetylacetonate, titanium tetraisopropoxide, butoxyethanol as a solvent, and diethanolamine and polyethylene glycol added thereto was used. And the thin film pattern was created on the silicon substrate by the method described in “1. Method for forming thin film pattern”. FIG. 14 shows the result of observing the formed thin film pattern with an optical microscope after leaving it in the atmosphere at 150 ° C. for 2 minutes.
（比較例）
溶媒を減少させる工程を行わないこと以外は実施例と同様にパターンを作成した。形成されたパターンを、大気中、１５０℃で２分放置した後、光学顕微鏡で観察した結果を図１５に示した。
(Comparative example)
A pattern was prepared in the same manner as in Example except that the step of reducing the solvent was not performed. FIG. 15 shows the result of observation with an optical microscope after the formed pattern was left at 150 ° C. for 2 minutes in the atmosphere.
図１４をみると、実施例の薄膜パターンは、線幅が均一であった。また、実施例の薄膜パターンは、パターンの内側で、画像のコントラストが均一であることから、厚みが均一、すなわち平坦性が高いことが判明した。これに対して、図１５をみると、比較例のパターンは、線幅が不均一となっており、さらに、パターンの内側で、画像のコントラストが均一でないことから、厚みが不均一、すなわち平坦性が悪いことが判明した。 Referring to FIG. 14, the thin film pattern of the example had a uniform line width. Further, it was found that the thin film pattern of the example had a uniform thickness, that is, high flatness because the contrast of the image was uniform inside the pattern. On the other hand, FIG. 15 shows that the pattern of the comparative example has a non-uniform line width, and further, the image contrast is not uniform inside the pattern. It turned out to be bad.
以上のように、本発明の薄膜パターンの形成方法を用いれば、エッチングプロセスを用いることなく、簡便に平坦性が良好、すなわち厚みの均一性の高い薄膜パターンを形成することができることが分かった。 As described above, it has been found that by using the thin film pattern forming method of the present invention, it is possible to easily form a thin film pattern having good flatness, that is, high uniformity of thickness, without using an etching process.
本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、さらに種々の変形が可能である。たとえば、本発明は、実施形態で説明した構成と実質的に同一の構成（たとえば、機能、方法および結果が同一の構成、あるいは目的および効果が同一の構成）を含む。また、本発明は、実施形態で説明した構成の本質的でない部分を置き換えた構成を含む。また、本発明は、実施形態で説明した構成と同一の作用効果を奏する構成または同一の目的を達成することができる構成を含む。また、本発明は、実施形態で説明した構成に公知技術を付加した構成を含む。 The present invention is not limited to the above-described embodiments, and various modifications can be made. For example, the present invention includes configurations that are substantially the same as the configurations described in the embodiments (for example, configurations that have the same functions, methods, and results, or configurations that have the same purposes and effects). In addition, the present invention includes a configuration in which a non-essential part of the configuration described in the embodiment is replaced. In addition, the present invention includes a configuration that achieves the same effect as the configuration described in the embodiment or a configuration that can achieve the same object. Further, the invention includes a configuration in which a known technique is added to the configuration described in the embodiment.
１０ 第１基板、１０ａ 平坦面、２０，２２ インク層、２４ 薄膜パターン、
３０ マスター版、３２ 凹部、４０，４８ 第２基板、４２ 凹凸面、
４４ 凸部、５０，６０ 第３基板、７０ 下部電極、８０，８２ 圧電体層、
９０ 上部電極、１００，２００ 圧電素子、３００ 表示素子、３１０ 透明基板、
３２０ 陽極層、３３０ 正孔輸送層、３４０ 有機発光層、３５０ 電子注入層、
３６０ 陰極層
10 First substrate, 10a Flat surface, 20, 22 Ink layer, 24 Thin film pattern,
30 master plate, 32 recess, 40, 48 second substrate, 42 uneven surface,
44 convex portion, 50, 60 third substrate, 70 lower electrode, 80, 82 piezoelectric layer,
90 upper electrode, 100, 200 piezoelectric element, 300 display element, 310 transparent substrate,
320 anode layer, 330 hole transport layer, 340 organic light emitting layer, 350 electron injection layer,
360 cathode layer
Claims (8)
前記第１基板に形成された前記インク層に含まれる溶媒を減少させる工程と、
凹凸面を有する第２基板の該凹凸面の凸部に前記第１基板から前記インク層を転写する工程と、
前記凸部から第３基板に前記インク層を転写する工程と、
を含む、薄膜パターンの形成方法。 Forming an ink layer on the flat surface of the first substrate;
Reducing the solvent contained in the ink layer formed on the first substrate;
Transferring the ink layer from the first substrate to a convex portion of the irregular surface of the second substrate having an irregular surface;
Transferring the ink layer from the convex portion to a third substrate;
A method for forming a thin film pattern, comprising:
前記インク層に含まれる溶媒を減少させる工程は、前記インク層を前記溶媒の沸点未満の温度に加熱して行われる、薄膜パターンの形成方法。 In claim 1,
The step of reducing the solvent contained in the ink layer is a method of forming a thin film pattern, wherein the ink layer is heated to a temperature below the boiling point of the solvent.
前記第３基板の表面に前記インク層を転写する工程は、前記インク層を前記溶媒の沸点未満の温度に加熱して行われる、薄膜パターンの形成方法。 In claim 1 or claim 2,
The method of forming a thin film pattern, wherein the step of transferring the ink layer to the surface of the third substrate is performed by heating the ink layer to a temperature lower than the boiling point of the solvent.
前記インクは、界面活性剤を含有する、薄膜パターンの形成方法。 In any one of Claims 1 thru | or 3,
The method for forming a thin film pattern, wherein the ink contains a surfactant.
前記第３基板は、平坦面を有し、
前記インク層は、前記第３基板の平坦面に転写される、薄膜パターンの形成方法。 In any one of Claims 1 thru | or 4,
The third substrate has a flat surface;
The method for forming a thin film pattern, wherein the ink layer is transferred to a flat surface of the third substrate.
前記第３基板に前記インク層を転写する工程の前に、前記第３基板の表面を平坦化する工程を有する、薄膜パターンの形成方法。 In any one of Claims 1 thru | or 5,
A method for forming a thin film pattern, comprising a step of planarizing a surface of the third substrate before the step of transferring the ink layer to the third substrate.
下部電極、圧電体層、および上部電極の少なくとも１つを形成する、圧電素子の製造方法。 Using the method for forming a thin film pattern according to any one of claims 1 to 6,
A method for manufacturing a piezoelectric element, wherein at least one of a lower electrode, a piezoelectric layer, and an upper electrode is formed.
陽極、正孔輸送層、有機発光層、電子注入層、および陰極の少なくとも１つを形成する、表示素子の製造方法。 Using the method for forming a thin film pattern according to any one of claims 1 to 6,
A method for manufacturing a display element, comprising forming at least one of an anode, a hole transport layer, an organic light emitting layer, an electron injection layer, and a cathode.
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2014154610A (en) * | 2013-02-06 | 2014-08-25 | Ricoh Co Ltd | Thin film manufacturing method, electromechanical conversion element, liquid discharge head, and ink jet recording device |
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| CN109728052A (en) * | 2019-01-02 | 2019-05-07 | 京东方科技集团股份有限公司 | Production method and display base plate, the display device of display base plate |
| WO2020261347A1 (en) * | 2019-06-24 | 2020-12-30 | シャープ株式会社 | Light-emitting element |
-
2008
- 2008-09-30 JP JP2008252947A patent/JP2010087118A/en not_active Withdrawn
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