JP2010086819A - 単室型固体酸化物形燃料電池及びそのスタック構造 - Google Patents
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Abstract
【課題】スタック化する際のセル段数を抑え、小型でありながら、高出力化が可能な固体酸化物形燃料電池及びそのスタック構造を提供する。
【解決手段】本発明に係る固体酸化物形燃料電池は、同じ軸方向に延びる少なくとも1つの第1の貫通孔、及び少なくとも1つの第2の貫通孔が形成され、第1及び第2の貫通孔が両端部において開口し、ガス非透過性の電解質と、前記第1の貫通孔の内壁面に形成された燃料極と、第2の貫通孔の内壁面に形成された空気極と、電解質のいずれか一方の端部に配置され、前記第1及び第2の貫通孔を連通させる流路を有する連通部材と、を備え、第1及び第2の貫通孔は隣接して配置され、燃料極と空気極とが接触しないように配置されている。
【選択図】図3
【解決手段】本発明に係る固体酸化物形燃料電池は、同じ軸方向に延びる少なくとも1つの第1の貫通孔、及び少なくとも1つの第2の貫通孔が形成され、第1及び第2の貫通孔が両端部において開口し、ガス非透過性の電解質と、前記第1の貫通孔の内壁面に形成された燃料極と、第2の貫通孔の内壁面に形成された空気極と、電解質のいずれか一方の端部に配置され、前記第1及び第2の貫通孔を連通させる流路を有する連通部材と、を備え、第1及び第2の貫通孔は隣接して配置され、燃料極と空気極とが接触しないように配置されている。
【選択図】図3
Description
本発明は、単室型固体酸化物形燃料電池及びそのスタック構造に関する。
従来より、固体酸化物形燃料電池 のセルデザインとして、平板型、円筒型などが提案されている。平板型セルは、板状の電解質の表面及び裏面に燃料極及び空気極をそれぞれ配置したものであり、こうして形成されたセルはセパレーターを介して複数個積層された状態で使用される。セパレーターは各セルに供給される燃料ガスと酸化剤ガスとを分離する役割を果たしている。また、各セルとセパレーターとの間にはガスシールが施されている(例えば、特許文献1)。
一方、円筒型セルは、円筒形の電解質の外周面及び内周面に燃料極及び空気極をそれぞれ配置したものであり、円筒縦縞型、円筒横縞型などが提案されている(例えば、特許文献2)。
特開平5−3045号公報(第1頁、第6図)
特開平5−94830号公報(第1頁、第1図)
上記のように、平板型及び円筒型の固体酸化物形燃料電池においては、複数のセルをスタックすることで、高い出力を得ることができるが、このように従来一般に知られる平板型及び円筒型の固体酸化物形燃料電池では単セルとセパレータとが別個の部材となり、これらの組立工程が必要になるばかりでなく、燃料ガス供給管や空気供給管なども配設する必要があることから多数の部材が必要になり、コストアップと大型化(コンパクトにできない)につながるという問題があった。また、単室型固体酸化物形燃料電池は、燃料ガスと酸化剤ガスの混合ガスで発電できるため、平板型で必要なガスシールが必要なく、スタック構造が簡素化する利点がある。しかし、燃料ガスと酸化剤ガスを分離した、いわゆる二室型よりも燃料ガスが希釈した状況で発電するため、低出力となる問題があり、スタック化するときのセル段数が二室型よりも更に多くなるという問題があった。
本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、単室型においても、スタック化するときのセル段数を抑え、小型でありながら、高出力化が可能な固体酸化物形燃料電池及びそのスタック構造を提供することを目的とする。
本発明に係る固体酸化物形燃料電池は、同じ軸方向に延びる少なくとも1つの第1の貫通孔、及び少なくとも1つの第2の貫通孔が形成され、前記第1及び第2の貫通孔が両端部において開口する電解質と、前記第1の貫通孔の内壁面に形成された燃料極と、前記第2の貫通孔の内壁面に形成された空気極と、前記電解質の一端部に配置され、前記第1及び第2の貫通孔を連通させる流路を有する連通部材と、を備え、前記第1及び第2の貫通孔は隣接して配置され、前記燃料極と空気極とが接触しないように配置されており、燃料ガスと酸化剤ガスとの混合ガスで発電する。
この構成によれば、電解質に複数の貫通孔を形成し、これら貫通孔の内壁面に燃料極と空気極をそれぞれ形成している。そして、燃料極が形成された第1の貫通孔と、空気極が形成された第2の貫通孔とを隣接させている。そのため、各貫通孔に燃料ガスと酸化剤ガスの混合ガスを供給すれば、燃料極、空気極、及びその間の隔壁を形成する電解質によって発電が行われる。このように、電解質の中に複数の貫通孔を形成し、その中に燃料極及び空気極を形成しているため、貫通孔の数を増やすことで固体酸化物形燃料電池の高出力化が可能となる。また、貫通孔を小さくすることで固体酸化物形燃料電池の小型化を図ることができる。
さらに、上記固体酸化物形燃料電池は、混合ガス中で発電するため、燃料ガスと空気ガス供給管を各貫通孔に設ける必要がないため、小型化を図ることができる。
また、連通部材を電解質の一端部に設けているため、燃料ガスと酸化剤ガスの混合ガスを、電解質の他端部における第1または第2の貫通孔の一方の貫通孔から供給すれば、混合ガスは一方の貫通孔及び連通部材を介して他方の貫通孔へ進入し、電解質の他端部から排出される。そのため、ガスの供給口と排出口とを電解質の同じ側にすることができ、ガス流路の設計が容易となる。
さらに、混合ガスを第2の貫通孔から供給すると、次の効果を得ることができる。すなわち、燃料ガスと酸化剤ガスの混合ガスを第2の貫通孔に供給すると、この混合ガスは、まず空気極に接触し反応する。これにより、混合ガスのうち、主として酸素が消費されるため、第2の貫通孔内のガスは、燃料ガスがリッチな状態になる。その後、この混合ガスは、連通部材を介して、第1の貫通孔内に流入する。第1の貫通孔内では、燃料ガスがリッチな混合ガスが燃料極と接触し、その後、電解質の他端部から外部へ排出される。したがって、単室型の電池でありながら、燃料極への燃料ガスの供給効率が高くなり、高出力化を図ることができる。
さらに、混合ガスを第2の貫通孔から供給すると、次の効果を得ることができる。すなわち、燃料ガスと酸化剤ガスの混合ガスを第2の貫通孔に供給すると、この混合ガスは、まず空気極に接触し反応する。これにより、混合ガスのうち、主として酸素が消費されるため、第2の貫通孔内のガスは、燃料ガスがリッチな状態になる。その後、この混合ガスは、連通部材を介して、第1の貫通孔内に流入する。第1の貫通孔内では、燃料ガスがリッチな混合ガスが燃料極と接触し、その後、電解質の他端部から外部へ排出される。したがって、単室型の電池でありながら、燃料極への燃料ガスの供給効率が高くなり、高出力化を図ることができる。
本発明に係る固体酸化物形燃料電池のスタック構造は、同じ軸方向に延びる少なくとも1つの第1の貫通孔、及び少なくとも1つの第2の貫通孔が形成され、前記第1及び第2の貫通孔が両端部において開口する電解質と、前記第1の貫通孔の内壁面に形成された燃料極と、前記第2の貫通孔の内壁面に形成された空気極と、を有する複数の固体酸化物形燃料電池セルを備え、前記複数の固体酸化物形燃料電池は、一端部と他端部とが互いに向き合うように、前記軸方向に並んで配置され、前記一端部と他端部とにおいて、隣接する前記固体酸化物形燃料電池セルの燃料極と空気極とを電気的に接続する少なくとも1つのインターコネクターと、前記複数の固体酸化物形燃料電池セルのうち、軸方向の端部に配置されている燃料電池において、前記インターコネクターが配置された側と反対側の端部に配置され、前記第1及び第2の貫通孔を連通させる流路を有する連通部材と、をさらに備えている。
この構成によれば、上述した固体酸化物形燃料電池の効果を得ることができる。さらに、複数の固体酸化物形燃料電池が接続されているため、高出力を得ることができる。
上記スタック構造において、各固体酸化物形燃料電池セルは、次のように構成することができる。すなわち、燃料極を、第1の貫通孔の内壁面から延ばして電解質の他端部の端面に形成し、空気極を、第2の貫通孔の内壁面から延ばして電解質の一端部の端面に形成する。この構成によれば、電解質の各端部の端面に、燃料極及び空気極がそれぞれ露出している。そのため、インターコネクターを隣接する固体酸化物形燃料電池の間に配置すると、これに燃料極と空気極がそれぞれ接触するため、固体酸化物形燃料電池セルを簡単に直列に接続することができる。
上記スタック構造において、インターコネクターは種々の構造することができるが、例えば、メッシュ状に形成すると、ガスが透過するので、電解質の両端面の全面に配置することができる。そのため、集電効率が高くなり、高出力を得ることができる。
本発明によれば、単室型においても、スタックのセル段数を抑え、小型でありながら、固体酸化物形燃料電池の高出力化が可能になる。
本発明に係る固体酸化物形燃料電池の一実施形態について図面を参照しつつ説明する。図1は本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池のスタック構造の斜視図である。
図1に示すように、本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池のスタック構造は、2つの単セルを備えており、これら単セルをインターコネクター4によって電気的に接続している。ここでは、図1の上側に配置された単セルを第1単セルC1、下側に配置された単セルを第2単セルC2と称することとする。そして、第2単セルC2の下端部には、内部にガスの流路が形成された連通部材5が配置されている。
まず、各単セルについて説明する。両端セルの構造は同じであるので、第1単セルについて説明する。第1単セルは、直方体状に形成されたガス非透過性の電解質1を備えており、この電解質1には上端部11と下端部12とを貫通する4つの貫通孔13,14が形成されている。4つの貫通孔13,14は、断面が矩形状に形成され、格子状に整列している。ここでは、4つの貫通孔を2つに分け、図1の右奥及び左手前の貫通孔を第1貫通孔13、図1の左奥及び右手前の貫通孔を第2貫通孔14と称することとする。
図2は、図1のA−A線断面図(a)、図1の単セルを上端から見た平面図(b)、図1の単セルを下端から見た平面図(c)であり、図3は図1のスタック構造の縦線断面図である。図2及び図3に示すように、各第1貫通孔13の内壁面には、燃料極2が塗布されている。一方、各第2貫通孔14の内壁面には空気極3が塗布されている。図2(b)に示すように、電解質1の上端部11の端面には、第1貫通孔13の内壁面から延びる燃料極2がほぼ全面に塗布されている。一方、図2(c)に示すように、電解質1の下端部12の端面には、第2貫通孔14から延びる空気極3がほぼ全面に塗布されている。ここで、燃料極2と空気極3とは互いに接触しないように、塗布されている。すなわち、図3に示すように、第1貫通孔13内の燃料極2は、電解質1の下端部12まで延びておらず、その手前で終端している。同様に、空気極3は電解質1の上端部11の手前で終端している。こうして、燃料極2と空気極3との間には隙間15を形成している。
そして、両単セルは、上端部11と他端部12とが対向するように軸方向に並べられており、これらの間にメッシュ状のインターコネクター4が配置されている。各単セルの上端部11及び下端部12の端面には、燃料極2及び空気極3がそれぞれ塗布されているため、インターコネクター4の上面及び下面にはそれぞれ燃料極及び空気極が接触する。これにより、両端セルは電気的に接続される。また、インターコネクター4は、メッシュ状に形成されているため、両単セル間に混合ガスを流通させることができる。
次に、連通部材5について説明する。この連通部材5は、第2単セルC2の下端部に配置されるものであり、ガス非透過性の材料で形成されている。そして、第2単セルC2の下端部を覆うように、上面に凹部51を有するカップ状に形成されている。この凹部51が、第2単セルC2の下端部で開口する第1及び第2貫通孔13,14を連通させるガス流路になっている。
続いて、上記燃料電池のスタック構造を構成する材料について説明する。電解質1の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば、サマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などの酸素イオン伝導性セラミックス材料を用いることができる。
燃料極2及び空気極3は、セラミックス粉末材料により形成することができる。このとき用いられる粉末の平均粒径は、好ましくは10nm〜100μmであり、さらに好ましくは50nm〜50μmであり、特に好ましくは100nm〜10μmである。なお、平均粒径は、例えば、JISZ8901にしたがって計測することができる。
燃料極2は、例えば、金属触媒と酸化物イオン導電体からなるセラミックス粉末材料との混合物を用いることができる。このとき用いられる金属触媒としては、ニッケル、鉄、コバルトや、貴金属(白金、ルテニウム、パラジウム等)等の還元性雰囲気中で安定で、水素酸化活性を有する材料を用いることができる。また、酸化物イオン導電体としては、蛍石型構造又はペロブスカイト型構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型構造を有するものとしては、例えばサマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などを挙げることができる。また、ペロブスカイト型構造を有するものとしてはストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物を挙げることができる。上記材料の中では、酸化物イオン導電体とニッケルとの混合物で、燃料極を形成することが好ましい。なお、酸化物イオン導電体からなるセラミックス材料とニッケルとの混合形態は、物理的な混合形態であってもよいし、ニッケルへの粉末修飾またはセラミックス材料へのニッケル修飾などの形態であってもよい。また、上述したセラミックス材料は、1種類を単独で、或いは2種類以上を混合して使用することができる。また、燃料極2は、金属触媒を単体で用いて構成することもできる。
空気極3を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型構造等を有するCo,Fe,Ni,Cr又はMn等からなる金属酸化物を用いることができる。具体的には(Sm,Sr)CoO3,(La,Sr)MnO3,(La,Sr)CoO3,(La,Sr)(Fe,Co)O3,(La,Sr)(Fe,Co,Ni)O3などの酸化物が挙げられ、好ましくは、(La,Sr)(Fe,Co)O3である。上述したセラミックス材料は、1種を単独で、或いは2種以上を混合して使用することができる。
上記燃料極2、及び空気極3は、例えば、ウエットコ−ティング法によって形成することができる。ウエットコ−ティング法としては、スプレー法、ディスペンサーコート法、ディップコート法等が例示できる。その際、これら燃料極2及び空気極3は、ペースト状にする必要があり、上述した材料を主成分として、さらにバインダー樹脂、有機溶媒などが適量加えられることにより形成される。より詳細には、上記主成分とバインダー樹脂との混合において、上記主成分が50〜95重量%となるように、バインダー樹脂等を加えることが好ましい。
次に、上記のように構成された単セルの製造方法の一例について説明する。ここでは、ディップコート法によって電極を形成する方法について説明する。
まず、固体電解質材料の製造方法について説明すると、上述した電解質粉末とバインダーを混練し、直方体の断面に四角形状の4つの貫通孔13,14が形成されるように押し出し成形を行う。そして、この成形体を所定の温度で焼結し、電解質1を得る。
続いて、燃料極ペースト、空気極ペーストを収容した容器をそれぞれ準備する。そして、電解質1において空気極3を形成すべき領域と外壁とにマスキングをした後、隙間15が形成されるように電解質1を上端部11側から容器に浸漬し、燃料極ペーストを電解質1の表面に塗布する。その後、所定時間、所定温度で乾燥・焼結して燃料極2を形成する。次に、電解質1において燃料極2が形成された領域及び外壁にマスキングをした後、隙間15が形成されるように電解質1を下端部12側から容器に浸漬し、空気極ペーストを電解質1の表面に塗布する。その後、所定時間、所定温度で乾燥・焼結して空気極3を形成する。こうして、単セルが作製される。
インターコネクターは、例えば、Pt,Au,Ag,Ni,Cu,ステンレス系材料等の導電性金属材料,又はLa(Cr,Mg)O3,(La,Ca)CrO3,(La,Sr)CrO3などのランタン・クロマイト系等の導電性金属酸化物材料によって形成することができ、これらのうちの1種を単独で使用してもよいし、2種以上を混合して使用してもよい。
連通部材5を形成する材料は、ガス非透過性で且つ耐熱性を有していれば、特には限定されない。例えば、SUSのような金属材料、アルミナ系材料、シリカ系材料、またはジルコニア系材料を用いることができる。
上記のように構成された燃料電池のスタック構造では、次のように発電が行われる。まず、図3に示すように、水素、又はメタン、エタンなどの炭化水素からなる燃料ガスと、空気などの酸化剤ガスとの混合ガスGを、第1単セルC1の上端部から第2貫通孔14に供給する。第1単セルC1の第2貫通孔14を経た混合ガスは、メッシュ状のインターコネクター4を通過し、第2単セルC2の第2貫通孔14に流入する。この過程において、混合ガスGは、まず空気極3に接触し、酸素が消費される。そのため、第2貫通孔14を通過するガスは、燃料ガスがリッチな状態になる。
その後、この混合ガスGは、連通部材5の凹部51を通過して、第2単セルの第1貫通孔に流入する。さらに、この混合ガスは、インターコネクター4を介して第1単セルC1の第1貫通孔13に流入した後、上端部11の開口から排出される。第1貫通孔13を通過する過程においては、燃料ガスがリッチな混合ガスGが燃料極2と接触する。以上の過程において、混合ガスG中の燃料ガス及び酸化剤ガスと各電極2,3とが選択的に反応するため、燃料極2と空気極3との間で、電解質1を介した酸素イオン伝導が起こり、発電が行われる。
以上のように、本実施形態によれば、電解質1に複数の貫通孔13,14を形成し、これら貫通孔13,14の内壁面に燃料極2と空気極3をそれぞれ形成している。そのため、1つの電解質1に対して複数の燃料極2及び空気極3を形成することができ、セルの集積化が可能になる。また、貫通孔を小さくすることで電池の小型化を図ることができる。
また、混合ガスGをまず第2貫通孔14内で空気極3と反応させた後、第1貫通孔13内に流入するように構成している。そのため、第1貫通孔13内に流入する混合ガスGは、燃料ガスがリッチな状態になる。したがって、単室型の電池でありながら、燃料極2への燃料ガスの供給効率が高くなり、高出力化を図ることができる。なお、必ずしも上記のようなガスの流れにする必要はなく、混合ガスGを第1貫通孔13内で燃料極と反応させた後、第2貫通孔14内に流入するように構成しても構わない。
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。例えば、上記支持体1は直方体であったが、形状は適宜変更可能であり、円筒型のほか、五角形、六角形などの断面多角形状でもよい。さらに、上記各実施形態では、電解質1に4つの断面矩形状の貫通孔を形成しているが、これに限定されるものではなく、貫通孔の数、形状は特には限定されない。例えば、上記の四角形状のほかにも、各開口の横断面形状が二等辺三角形、正三角形、正五角形、正六角形などでもよい。また、正三角形と正六角形などの相異なる形状の開口が混在し、隣接するような設計でもよい。そして、貫通孔を多角形状に形成するとともに、全体としてハニカム構造とすれば、電池の剛性が向上し、耐衝撃性能が向上する。
また、上記実施形態では、単セルの数は、2つであるが特には限定されず、1つであってもよい。また、インターコネクター4は、メッシュ状だけでなく、他の形態も可能である。すなわち、隣接する単セル間のガスの流れを阻害しないような形態であればよく、例えば、貫通孔の開口を塞がないようなパターン状に層を形成したり、多孔質体で形成することもできる。また、連通部材5の構成も、両貫通孔を連通できるのであれば、ガス流路の構造は特には限定されない。
1 電解質
11 上端部(一端部)
12 下端部(他端部)
13 第1貫通孔
14 第2貫通孔
2 燃料極
3 空気極
4 インターコネクター
5 連通部材
51 ガス流路
C1 第1単セル(固体酸化物形燃料電池セル)
C2 第2単セル(固体酸化物形燃料電池セル)
11 上端部(一端部)
12 下端部(他端部)
13 第1貫通孔
14 第2貫通孔
2 燃料極
3 空気極
4 インターコネクター
5 連通部材
51 ガス流路
C1 第1単セル(固体酸化物形燃料電池セル)
C2 第2単セル(固体酸化物形燃料電池セル)
Claims (4)
- 同じ軸方向に延びる少なくとも1つの第1の貫通孔、及び少なくとも1つの第2の貫通孔が形成され、前記第1及び第2の貫通孔が両端部において開口し、ガス非透過性の電解質と、
前記第1の貫通孔の内壁面に形成された燃料極と、
前記第2の貫通孔の内壁面に形成された空気極と、
前記電解質のいずれか一方の端部に配置され、前記第1及び第2の貫通孔を連通させる流路を有する連通部材と、を備え、
前記第1及び第2の貫通孔は隣接して配置され、
前記燃料極と空気極とが接触しないように配置されており、
燃料ガスと酸化剤ガスとの混合ガスで発電する、単室型固体酸化物形燃料電池。 - 同じ軸方向に延びる少なくとも1つの第1の貫通孔、及び少なくとも1つの第2の貫通孔が形成され、前記第1及び第2の貫通孔が両端部において開口するガス非透過性の電解質と、
前記第1の貫通孔の内壁面に形成された燃料極と、
前記第2の貫通孔の内壁面に形成された空気極と、を有する複数の固体酸化物形燃料電池セルを備え、
前記複数の固体酸化物形燃料電池セルは、一端部と他端部とが互いに向き合うように、前記軸方向に並んで配置され、
前記一端部と他端部とにおいて、隣接する前記固体酸化物形燃料電池セルの燃料極と空気極とを電気的に接続する少なくとも1つのインターコネクターと、
前記複数の固体酸化物形燃料電池セルのうち、軸方向の端部に配置されている燃料電池において、前記インターコネクターが配置された側と反対側の端部に配置され、前記第1及び第2の貫通孔を連通させる流路を有する連通部材と、をさらに備えている、単室型固体酸化物形燃料電池のスタック構造。 - 前記燃料極は、前記第1の貫通孔の内壁面から延び前記電解質の一方の端部の端面に形成され、
前記空気極は、前記第2の貫通孔の内壁面から延び前記電解質の他方の端部の端面に形成されている、請求項2に記載の単室型固体酸化物形燃料電池のスタック構造。 - 前記インターコネクターは、メッシュ状に形成されている、請求項2または
3に記載の単室型固体酸化物形燃料電池のスタック構造。
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JP2012012289A (ja) * | 2010-05-31 | 2012-01-19 | Ngk Insulators Ltd | 成形体 |
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2008
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