JP2010067537A - 非水電解質二次電池の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】 充放電サイクルによる電極体のゆがみがなく、特性劣化の少ない非水電解質二次電池の製造方法を提供する。
【解決手段】 電極板と接着剤成分を含有した感圧性マイクロカプセルを担持したセパレータ4を用いて製作した電極体において、熱圧縮によって感圧性マイクロカプセルを破壊し、滲出した接着剤成分6により、正極板2および負極板3をセパレータ4に強固に密着することで充放電サイクルによるゆがみが抑制され、電池の膨れ、および特性劣化が防止できる。
【選択図】 図1
Description
本発明は、非水電解質二次電池の製造方法に関し、特に、充放電サイクルによる電極体のゆがみがなく、特性劣化の少ない非水電解質二次電池の製造方法に関する。
従来から非水電解質二次電池の製造方法として、正極板と負極板との間にこれら電極板間の短絡を防止するためのセパレータを挟んで積層、又は捲回して、電極体とし、この電極体を電池容器内に挿入した後、この電池容器内に電解液を注入して、封口する方法が知られている。
しかし、このようにして得られた電池によれば、その使用時に電極が膨張又は収縮して、電極板とセパレータとの間に密着力が低下し、それによって正極板と負極板の間にゆがみが生じ、電池が膨れたり電池特性が低下したりすることがあった。
他方、電極板とセパレータとの間に密着力が強固といわれるリチウムイオンポリマー電池の多くは、電極板またはセパレータに、フッ化ビニリデン樹脂の溶液を接着剤成分として塗布して巻回する方法が用いられる。
また、特許文献1には、電池の製造に際し、電極シートとセパレータとを仮接着して、電極シート/セパレータ積層体として、電極シートとセパレータの相互のずり移動なく、電池を効率よく製造することができ、しかも、電池の製造後は、電極シートとの間に接着性にすぐれる強固な接着を有する電極シート/ セパレータ接合体を形成して、電池性能の安定化と安全性に寄与することができる電池用セパレータための反応性ポリマー担持多孔質フィルムを提供する技術が開示されている。
特許文献1によれば、エポキシ基を有するモノマーと多官能性モノマーとこれらに共重合性を有するモノマーとをラジカル共重合してなる架橋構造を有する反応性ポリマーをエポキシ樹脂硬化剤を内包したマイクロカプセルと共に基材多孔質フィルムに担持させてなることを特徴とする電池用セパレータのための反応性ポリマー担持多孔質フィルムが提供される。
いずれの方法も接着剤成分が電極板またはセパレータの表面に存在し、製造設備に接着剤が転写するため、その構造や工程が複雑になるという問題があった。
本発明は、従来の電池の製造における、接着剤成分によって製造設備や工程が複雑になるという課題、および製造した電池に関し、電極が膨張又は収縮して、電極板とセパレータとの間の密着力が低下し、それによって正極板と負極板の間にゆがみが生じ、電池が膨れたり電池特性が低下したりするという課題を解決しようとするものである。
本発明によれば、正極板および負極板である電極板と、接着剤成分を含有した感圧性マイクロカプセルが担持されたセパレータを用いて正極板と負極板を積層または巻回した電極体において、積層または巻回した後、加熱および加圧による熱圧縮によってマイクロカプセルを破壊し滲出した接着剤により正極板および負極板がセパレータと強固に接着することを特徴とする非水電解質二次電池の製造方法が提供される。
接着剤成分としては、導電性を持つ材料を選択する必要がある。具体的には、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリアクリル酸系樹脂(PAA)、ポリアクリルアミド系樹脂(PAAd)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)が使用できる。
感圧性マイクロカプセルの材料としては、一定以上の圧力が加わったときに、マイクロカプセルが破れるか溶けて開口し、前記化学物質を放出できる材質を使用する。具体的材料としては、メラミン樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、尿素樹脂が使用できる。
感圧性マイクロカプセルの大きさは電極間の距離を必要以上に離したりせず、またセパレータの孔に侵入し塞がない大きさが好ましい。具体的には、直径1μmないし5μmであり、より好ましくは直径1μmないし2μmの大きさである。
感圧性マイクロカプセルの破壊される圧力は、好ましくは100N/cm2ないし500N/cm2であり、より好ましくは200N/cm2ないし300N/cm2の圧力である。電極体を製造する際、捲回工程などでかかる最大圧力はおおよそ50N/cm2であり、製造途中でマイクロカプセルが破壊されないように、下限圧力としては100N/cm2以上が好ましい。また上限圧力は、セパレータの多孔構造が700N/cm2以上で潰れてしまうためセパレータに影響のない500N/cm2以下で破壊されることが好ましい。
本発明によれば、接着剤成分を含有した感圧性マイクロカプセルを担持したセパレータを用いて製作した電極体において、電極体を積層または巻回した後、熱圧縮によってその感圧性マイクロカプセルを破壊し、そのとき滲出した接着剤成分により、正極板および負極板をそれぞれセパレータに対して、位置ずれを起こすことなく、強固に密着することで充放電サイクルによるゆがみが抑制され、電池の膨れ、特性劣化がおこらない非水電解質二次電池の製造方法が得られる。また、当然に、接着剤成分が外部に漏れ出して、製造機器に付着するなどの工程上の不都合を生ずることもない。
以下、図面を参照しながら本発明を実施するための最良の形態について詳細に説明する。
(実施例)
まず、感圧性マイクロカプセルの調製例を説明する。図1に本発明の感圧性マイクロカプセルの概略図を示す。図1中のaはマイクロカプセルの壁材であり、接着剤成分を心材として以下の手法で調製した。接着剤成分としてフッ化ビニリデン樹脂の溶液を、エチルアルコール中に滴下してマイクロカプセルのコロイドエチルアルコール溶液を調製した。得られたコロイド溶液を分離ろ過した後、減圧乾燥して接着剤成分(図1中のbで示す)を含有したマイクロカプセルを調製した。
まず、感圧性マイクロカプセルの調製例を説明する。図1に本発明の感圧性マイクロカプセルの概略図を示す。図1中のaはマイクロカプセルの壁材であり、接着剤成分を心材として以下の手法で調製した。接着剤成分としてフッ化ビニリデン樹脂の溶液を、エチルアルコール中に滴下してマイクロカプセルのコロイドエチルアルコール溶液を調製した。得られたコロイド溶液を分離ろ過した後、減圧乾燥して接着剤成分(図1中のbで示す)を含有したマイクロカプセルを調製した。
次に、セパレータへの担持例を説明する。上述の感圧性マイクロカプセルの調製例のとおり調製したマイクロカプセルをセパレータの両面に1μmの厚みでスプレー接着した。
次に、非水電解質溶液の調製例を説明する。エチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)が、体積比で2:1の割合で混合された非水溶媒に電解質塩である、六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を1.0mol/lの濃度になるように溶解させた、非水電解質溶液を調製した。
正極の作製は以下の通りである。コバルト酸リチウムを94質量部と、PVdFを3質量部と、導電性カーボン3質量部を混合して、正極材料とした。この正極材料をN−メチル−2−ピロリドンに分散させてスラリー状とした。得られたスラリーを厚さ15μmのアルミ箔上に塗布し、乾燥後、厚さ160μmの正極を得た。
負極の作製は以下の通りである。炭素材料粉末を96質量部と、PVdFを3質量部と、導電性カーボン1質量部を混合して、負極材料とした。この負極材料をN−メチル−2−ピロリドンに分散させてスラリー状とした。得られたスラリーを厚さ10μmの銅箔上に塗布し、乾燥後、厚110μmの負極を得た。
図2は、本発明で作製した非水電解質二次電池の電極体の構成を示す図である。作製した非水電解質二次電池の正極板2、負極板3、セパレータ4および捲き止めテープ1を重ねてなる電極体、および正極タブ5、負極タブ6である。このとき、捲き止めテープ1の大きさはセパレータ全面を覆えるくらいが好ましい。
このようにして作製した電極体を、温度90℃、圧力500N/cm2で2分間加熱することにより加圧して、セパレータ4に担持したマイクロカプセルを破壊し滲出した接着剤によって電極板がセパレータ4を介して強固に接着された電極体を得た。このとき、セパレータ4の最外周部に担持したマイクロカプセルから滲出した接着剤は、捲き止めテープ1によって製造設備に転写することはない。
この圧縮された電極体を電池容器内に挿入した後、この電池容器内に電解液を注入して、非水電解質二次電池を作製した。
(比較例)
マイクロカプセルを全く担持させていないセパレータを用いた他は実施例と同様にして非水電解質二次電池を作製した。
マイクロカプセルを全く担持させていないセパレータを用いた他は実施例と同様にして非水電解質二次電池を作製した。
(サイクル試験)
このようにして得られた実施例及び比較例の非水電解質二次電池について、400mAの定電流で1時間かけて4.2Vまで充電した後、1.5時間かけて4.2Vの定電圧で充電後、400mAの電流で3.0Vまで放電する充放電を繰り返し行い、1サイクル目及び100サイクルごとの放電容量と電池の厚みを400サイクルまで測定した、その結果を下記表1に示す。表1から、実施例の方が放電容量の劣化が少なく、電池の膨れも小さいことがわかる。
このようにして得られた実施例及び比較例の非水電解質二次電池について、400mAの定電流で1時間かけて4.2Vまで充電した後、1.5時間かけて4.2Vの定電圧で充電後、400mAの電流で3.0Vまで放電する充放電を繰り返し行い、1サイクル目及び100サイクルごとの放電容量と電池の厚みを400サイクルまで測定した、その結果を下記表1に示す。表1から、実施例の方が放電容量の劣化が少なく、電池の膨れも小さいことがわかる。
なお、本発明は上記の実施例に限定されるものではないことは言うまでもなく、接着剤成分として、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリアクリル酸系樹脂(PAA)、ポリアクリルアミド系樹脂(PAAd)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)の中から適宜選択可能である。マイクロカプセル被膜の材質や厚さ、マクロカプセルの寸法も必要に応じて変更することができる。また、マイクロカプセルが破壊される圧力も実施例に限定されることなく、100N/cm2ないし500N/cm2の範囲で適宜選択することができる。
1 捲き止めテープ
2 正極板
3 負極板
4 セパレータ
5 正極タブ
6 負極タブ
a マイクロカプセルの壁材
b 接着剤成分
2 正極板
3 負極板
4 セパレータ
5 正極タブ
6 負極タブ
a マイクロカプセルの壁材
b 接着剤成分
Claims (5)
- 電極板と、接着剤成分を含有した感圧性マイクロカプセルを担持させたセパレータを構成要素とする電極体において、加圧により前記感圧性マイクロカプセルを破壊し、前記電極板と前記セパレータの間に前記接着剤成分を滲出させる工程を含むことを特徴とする非水電解質二次電池の製造方法。
- 前記感圧性マイクロカプセルのカプセル皮膜がエポキシ樹脂、メラニン樹脂、ウレタン樹脂、ポリウレア樹脂、尿素樹脂の中から選択される少なくとも一種であることを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
- 前記感圧性マイクロカプセルから滲み出る接着剤成分がポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリアクリル酸系樹脂(PAA)、ポリアクリルアミド系樹脂(PAAd)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)の中から選択される少なくとも一種であることを特徴とする請求項1ないし2のいずれか一項に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
- 前記感圧性マイクロカプセルは100N/cm2ないし500N/cm2の圧力が加わると破壊されることを特徴とする請求項1ないし3のいずれか一項に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
- 前記感圧性マイクロカプセルの大きさが、直径1μm以上5μm以下であることを特徴とする請求項1ないし4のいずれか一項に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
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JP2015002264A (ja) * | 2013-06-14 | 2015-01-05 | 旭化成Fdkエナジーデバイス株式会社 | 蓄電モジュール |
JP2017073330A (ja) * | 2015-10-09 | 2017-04-13 | 日立マクセル株式会社 | 非水電解質二次電池 |
JPWO2016084372A1 (ja) * | 2014-11-27 | 2017-05-25 | パナソニック株式会社 | 燃料電池システム |
JP2020191306A (ja) * | 2020-08-19 | 2020-11-26 | マクセルホールディングス株式会社 | 非水電解質二次電池 |
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2008
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