JP2010046592A - 地下かん水に含まれるアンモニアの処理方法 - Google Patents
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- Purification Treatments By Anaerobic Or Anaerobic And Aerobic Bacteria Or Animals (AREA)
Abstract
【課題】高い塩濃度を有する地下かん水をアナモックス微生物による脱窒プロセスに適用するための部分亜硝酸化処理法を提供すること。
【解決手段】地下かん水に含まれるアンモニア性窒素の処理方法であって、微生物を含む汚泥を利用して地下かん水に含まれるアンモニア性窒素を亜硝酸性窒素に酸化処理する工程を有し、前記微生物として、アンモニア酸化活性を有し且つ塩化ナトリウム耐性を有するものを含むことを特徴とする、処理方法である。
【選択図】 図３
【解決手段】地下かん水に含まれるアンモニア性窒素の処理方法であって、微生物を含む汚泥を利用して地下かん水に含まれるアンモニア性窒素を亜硝酸性窒素に酸化処理する工程を有し、前記微生物として、アンモニア酸化活性を有し且つ塩化ナトリウム耐性を有するものを含むことを特徴とする、処理方法である。
【選択図】 図３
Description
本発明は、活性汚泥を利用した地下かん水に含まれるアンモニアの処理方法に関する。
近年、地球温暖化や大気汚染などの環境問題がクローズアップされるなか、天然ガスはクリーンエネルギーとして注目されている。地下かん水から天然ガスとヨウ素を採取することができ、貴重な資源となっている。この地下かん水は、太古に海棲生物の死骸等を取り込んだ状態で地中深くに封じ込まれたものと考えられており、バクテリアにより生成したメタン、ヨウ素さらにはアンモニアを含有している。
そのため、地下かん水から天然ガスを採取し、ヨウ素を取り除いた後の廃かん水には、多量のアンモニアが含まれており、これを廃棄するには、多量のアンモニアを除去する必要がある。しかし、この廃かん水は海水とほぼ同じ塩分濃度を有することからその窒素処理には多大なコストを要する。したがって廃かん水の低コストでの窒素処理法の確立が不可欠である。
現在、高度処理の一つである窒素処理には微生物の働きを活用する硝化・脱窒法が一般的に用いられる。これは、好気条件下においてアンモニア酸化細菌がアンモニアを亜硝酸に酸化し、亜硝酸酸化細菌が亜硝酸を硝酸に酸化する硝化反応と、無酸素条件下において脱窒細菌が硝酸を窒素ガスに還元する脱窒反応を組み合わせたものである（図１参照）。しかし、この従来の方法を用いた場合、アンモニアを完全に硝化するために極めて高効率の酸素供給が必要であり、また脱窒のために電子供与体として外部からメタノールなどの外部炭素源を添加するか脱窒槽への大量の硝化液循環が必要となる（非特許文献１参照）。
一方、Anammox（Anaerobic Ammonium Oxidation：以下、「アナモックス」と記す）微生物と呼ばれる脱窒菌を用いた高効率の硝化・脱窒処理が開発されている。アナモックス微生物は、アンモニアと亜硝酸イオンを反応させて窒素を生成する（脱窒）ことから、その前の硝化プロセスにおいては硝酸イオンまでの酸化を要しないため、酸素必要量を大幅に低減することができる。また、アナモックス微生物は独立栄養細菌であるため、脱窒プロセスにおいて発生する汚泥を従来法より削減することができる（特許文献１参照）。よって、アナモックス微生物を適用することで低コストに窒素除去を行うことができる。
特開２００６−８８０９２号公報
微生物と環境保全、清水達雄，藤田正憲，古川憲治，堀内淳一，三共出版，pp58-68., 2001.
廃かん水からのアンモニア性窒素の除去にアナモックス微生物による脱窒プロセスを活用するためには、前処理としてアンモニア性窒素の部分亜硝酸化処理が必要である。亜硝酸化とは硝化過程においてアンモニア性窒素を硝酸性窒素まで酸化させず、亜硝酸性窒素を最終生成物にすることである。さらに、部分亜硝酸化とは、アンモニア性窒素の全量を亜硝酸性窒素に酸化するのではなく、その一部を亜硝酸性窒素に酸化することをいう。アナモックス微生物による脱窒プロセスでは、アンモニア性窒素と亜硝酸性窒素とが共存した状態で脱窒が行われるため、部分亜硝酸化処理により処理液中にアンモニア性窒素が残存していることが好ましい。
しかし、従来の低塩濃度の排水処理で利用されているアンモニア酸化細菌を塩濃度の高い廃かん水の部分亜硝酸化処理に利用した場合、塩濃度による酸化活性低下を生じるので、酸化効率が低下し、処理に要する時間（滞留時間）が多大となり、処理コストの増大を招く。
よって、本発明の目的は、高塩濃度を有する廃かん水を、アナモックス微生物による脱窒プロセスに適用するための低コストで安定した部分亜硝酸化処理法を提供することにある。
本発明の地下かん水の処理方法は、
地下かん水に含まれるアンモニア性窒素の処理方法であって、
地下かん水を活性汚泥により処理して、該地下かん水中のアンモニア性窒素を部分酸化し、亜硝酸性窒素を得る工程を有し、
前記活性汚泥が、アンモニア性窒素を亜硝酸性窒素まで酸化するアンモニア性窒素酸化活性と、塩化ナトリウム耐性と、ヨウ化物イオン耐性を有する
ことを特徴とする地下かん水の処理方法である。
地下かん水に含まれるアンモニア性窒素の処理方法であって、
地下かん水を活性汚泥により処理して、該地下かん水中のアンモニア性窒素を部分酸化し、亜硝酸性窒素を得る工程を有し、
前記活性汚泥が、アンモニア性窒素を亜硝酸性窒素まで酸化するアンモニア性窒素酸化活性と、塩化ナトリウム耐性と、ヨウ化物イオン耐性を有する
ことを特徴とする地下かん水の処理方法である。
本発明によれば、地下かん水に含まれるアンモニアを効率よく部分亜硝酸化することで、アナモックス微生物による脱窒処理を適用可能とし、低コストでの地下かん水の窒素処理法が提供される。
本発明の地下かん水の処理方法では、アンモニア性窒素の部分酸化による部分亜硝酸化に活性汚泥が用いられる。この活性汚泥は、高塩濃度下でもアンモニア性窒素を酸化する活性を保持し、この活性汚泥を用いることによりアンモニア性窒素の亜硝酸化を行うことができる。
本発明における処理対象としての地下かん水は、地層の間隙に海水に近い組成で貯留されている水であり、天然ガスやヨウ素等の有用資源を含むものがある。本発明にかかる処理方法に用い得る地下かん水は、地下の地層から取り出した地下かん水であって、活性汚泥によるアンモニア性窒素の部分亜硝酸化処理が可能であれば特に限定されない。
天然ガス及び／またはヨウ素などの有用資源を含む地下かん水であれば、これらの有用資源を採取した残りの廃かん水が処理対象となる。
天然ガスを含む地下かん水からの天然ガスの採取には公知の方法を利用することができる。ガス井から地表へと地下かん水を汲み上げ、圧力の減少によりかん水と天然ガスを分離させることができる。例えば地下かん水から分離槽によって天然ガスを採取することができる。
また、ヨウ素を含む地下かん水からのヨウ素の採取にも公知の方法を利用することができる。天然ガスとヨウ素の両方を含む地下かん水については、通常、まず天然ガスを採取し、次いでヨウ素を採取する。
ヨウ素を採取するために、追い出し法やイオン交換樹脂法などの公知のヨウ素採取方法を適宜利用することができる。例えば、追い出し法では、天然ガスが適宜採取された地下かん水に、塩素や次亜塩素酸などの塩素系酸化剤を混合し、ヨウ素を酸化させて遊離させ、この液を空気と接触させてヨウ素を空気中に追い出し、空気中のヨウ素を吸収液に吸収させ、さらに吸収液を濃縮した後、塩素を添加し、ヨウ素を晶析沈殿させて得る。また、イオン交換樹脂法では天然ガスが採取された地下かん水に、塩素や次亜塩素酸などの塩素系酸化剤を混合しヨウ素を酸化した後にイオン交換樹脂に吸着させてヨウ素を分離する。
本発明に用いる活性汚泥は、アンモニア性窒素の酸化により亜硝酸を産生する酸化活性を有するもので、地下かん水に適用可能なものであればよい。このような活性汚泥としては、廃かん水を廃棄するための流路やこれを従来法で処理する処理槽に定着している活性汚泥やこの活性汚泥を高塩濃度条件下で馴養して得られた活性汚泥などを用いることができる。
地下かん水は、淡水と比較して塩濃度が高く、活性汚泥は、少なくともアンモニア性窒素の酸化活性に関して耐塩性を有していることが必要となる。この耐塩性に関しては、塩化ナトリウム水溶液中の塩化ナトリウム濃度を指標として表した場合に、１５ｇ／Ｌ以上、３５ｇ／Ｌ以下の範囲の塩化ナトリム濃度においても耐塩性が維持されているものであることが好ましい。すなわち、１５ｇ／Ｌ以上の塩化ナトリム濃度において耐塩性を有していることが好ましく、３５ｇ／Ｌまでの塩化ナトリウム濃度においても耐塩性が確認できていれば地下かん水の処理における耐塩性としては十分である。
汚泥としては、初期の種汚泥であっても、高分子凝集剤等によりフロック化したものである微生物凝集体であっても、これを分離液等により濃縮した濃縮汚泥であってもよい。
なお、自然界、地下かん水の処理施設、地下かん水の処理研究施設などから採取した汚泥が目的とする活性を有するかどうか、あるいは目的とする活性を発現できるかについては、採取した種汚泥に栄養（培地として地下かん水を使用）を与え、曝気する操作により確認できる。この操作によりアンモニア濃度が下がり、硝酸濃度が上がり、pHが下がれば、亜硝酸から硝酸までの酸化活性を有していること、あるいはかかる酸化活性を発現できる汚泥であることが確認できる。
地下から採取した原かん水、及び天然ガスやヨウ素を採取した残りの廃かん水にヨウ素が含まれている場合には、ヨウ素存在下でも目的とする活性を有する活性汚泥を用いる。ヨウ素を含むかん水の処理には、５ｍｇ／Ｌ以上、１５０ｍｇ／Ｌ以下のヨウ素濃度においても目的とする活性を発揮し得る活性汚泥を用いることができる。
なお、アンモニア性窒素としては、ＮＨ4 +またはその塩、ＮＨ3などの形態で地下かん水に含まれているものをいう。また、亜硝酸性窒素としては、ＮＯ2 -またはその塩などの形態で地下かん水に含まれているものをいう。
処理対象の地下かん水としては、アンモニア性窒素の初期濃度が６０ｍｇ／Ｌ以上３１０ｍｇ／Ｌ以下であるものが好ましい。この範囲よりも高濃度でアンモニア性窒素を含む場合は、必要に応じて地下水などで希釈してもよい。
地下かん水の一例の組成及びｐＨを以下の表１に示す。なお、海水との比較においては、例えば、重炭酸イオン（ＨＣＯ3 -）は、海水では１００ｍｇ／Ｌ程度の含有量であるので、地下かん水に重炭酸イオン（ＨＣＯ3 -）がより多く含まれている。
地下かん水の活性汚泥での処理は、活性汚泥と処理対象である地下かん水とを混合して処理する方法、活性汚泥を担体に固定化してこれに地下かん水を通水する方法などを利用でき、バッチ処理、連続処理、半連続処理など目的に応じた処理方法を選択できる。
地下かん水の活性汚泥への負荷量は、地下かん水の組成、活性汚泥の状態などに応じて適宜選択することができる。活性汚泥の処理に供給する前に、必要に応じて、地下かん水の前処理を行ってもよい。この前処理としては、例えば地下水などの水を用いた希釈、温度調整及びpH調整などを挙げることができる。
更に、活性汚泥での処理における各種条件も目的とする反応の進行を得るために適宜選択することができる。
アナモックス微生物による脱窒処理に提供する被処理水としての地下かん水を得る上では、アンモニア性窒素の酸化が亜硝酸性窒素の段階で実質的に停止し、かつ、アンモニア性窒素の脱窒に必要な十分な量が残存していることが好ましい。すなわち、図１に示すとおり、アンモニア性窒素と亜硝酸性窒素を１：１．３２のＮの割合によって１．０２モルのＮ2を発生させるので、アンモニア性窒素が残存していることが好ましい。更に、処理後の地下かん水中にはアンモニア性窒素が残留しないことが好ましいので、アンモニア性窒素よりも亜硝酸性窒素が多少過剰に存在するように活性汚泥での処理を行うことが好ましい。これらの点から、活性汚泥での処理前のアンモニア性窒素の総原子数の５０〜６０％が亜硝酸性窒素に酸化される条件で活性汚泥での処理を行う、すなわち部分亜硝酸化を行うことが好ましい。
例えば、アンモニウムイオン（ＮＨ4 +）を酸化して亜硝酸イオン（ＮＯ2 -）とする場合には、活性汚泥による処理後にアンモニウムイオン（ＮＨ4 +）と亜硝酸イオン（ＮＯ2 -）のモル比が１：１．３２となる条件での処理を行うことが好ましく、正確にこれらのモル比を１：１．３２としなくとも、１：１〜０．４：１．６の範囲内となるように条件を設定するとよい。
このような部分亜硝酸化を行う方法としては以下の方法を挙げることができる。
（１）高いｐＨで遊離アンモニア阻害を強め、低いｐＨで遊離亜硝酸阻害を強めるｐＨコントロール法
（２）溶存酸素量（ＤＯ）約２ｍｇ／Ｌ以下の低い酸素濃度で運転するＤＯコントロール法
（３）培養温度と滞留時間（ＨＲＴ）により酸化率を調節する方法
これらの方法のいずれか、あるいは２以上の組み合わせにより、所望の酸化率での部分亜硝酸化を行うことができる。なお、（１）の方法においては、ｐＨを６．９から段階的に７．２〜７．５に上げるｐＨ制御を行うことが好ましい。（３）のＨＲＴについては、長くとも８時間程度とすることが好ましい。
（１）高いｐＨで遊離アンモニア阻害を強め、低いｐＨで遊離亜硝酸阻害を強めるｐＨコントロール法
（２）溶存酸素量（ＤＯ）約２ｍｇ／Ｌ以下の低い酸素濃度で運転するＤＯコントロール法
（３）培養温度と滞留時間（ＨＲＴ）により酸化率を調節する方法
これらの方法のいずれか、あるいは２以上の組み合わせにより、所望の酸化率での部分亜硝酸化を行うことができる。なお、（１）の方法においては、ｐＨを６．９から段階的に７．２〜７．５に上げるｐＨ制御を行うことが好ましい。（３）のＨＲＴについては、長くとも８時間程度とすることが好ましい。
こうして得られた活性汚泥による処理水はアナモックス微生物による脱窒処理に好適に適用可能である。
アナモックス微生物による脱窒処理（アナモックス法による脱窒処理）は、嫌気性アンモニア酸化(Anaerobic Ammonium Oxidation : Anammox)という新しい窒素の代謝経路を利用するものであって、従来の窒素循環系に加わる新たな窒素変換経路で、嫌気性条件下においてアンモニアが電子供与体、亜硝酸が電子受容体となる独立栄養性の脱窒反応である（Mulder, A,et al,FEMS Microbiology Ecology, Vol.16, No. 3, pp.177-184, 1995）。反応による主な生成物は窒素ガスであり、二酸化炭素が菌体に還元される反応とカップリングするために亜硝酸の一部が硝酸に酸化される（Strous, M.et al,Appl. Microbiol. Biotechnol., Vol.50, pp.589-596, 1998）。
アナモックス法に用いるアナモックス微生物としての細菌（アナモックス細菌）は、Planctomycetesに属する細菌であり、嫌気性雰囲気でアンモニア性窒素と亜硝酸性窒素を反応させて直接窒素ガスに変換させるアナモックス反応を行う脱窒細菌である。また、アンモニア性窒素と硝酸性窒素の反応は行わない。アナモックス細菌は、独立栄養性の細菌であるのでメタノール等の栄養源を必要としない。
（実施例１）廃かん水の部分亜硝酸化処理
本実施例では、塩分耐性に馴養した汚泥を用いて、遊離アンモニア阻害および遊離亜硝酸阻害を利用して廃かん水を部分亜硝酸化処理する例を挙げるが、本発明はこれらに限定されるものではない。
本実施例では、塩分耐性に馴養した汚泥を用いて、遊離アンモニア阻害および遊離亜硝酸阻害を利用して廃かん水を部分亜硝酸化処理する例を挙げるが、本発明はこれらに限定されるものではない。
（供試廃水）
供試廃水には、南関東ガス田から排出されている廃かん水を用いた。廃かん水とはかん水から天然ガスを採取し、ヨードを取り除いたものである。また、かん水には、塩分濃度がほぼ海水と同じで、ヨード濃度が海水の２０００倍近くあり、硫酸イオンがほとんど含まれないなどの特徴がある。廃かん水の組成を表１に示す。廃かん水の温度は３０℃から４０℃であり、アナモックス反応、部分亜硝酸化に用いるには好適である。
供試廃水には、南関東ガス田から排出されている廃かん水を用いた。廃かん水とはかん水から天然ガスを採取し、ヨードを取り除いたものである。また、かん水には、塩分濃度がほぼ海水と同じで、ヨード濃度が海水の２０００倍近くあり、硫酸イオンがほとんど含まれないなどの特徴がある。廃かん水の組成を表１に示す。廃かん水の温度は３０℃から４０℃であり、アナモックス反応、部分亜硝酸化に用いるには好適である。
（馴養による耐塩性汚泥の調製）
塩水耐性硝化菌含有活性汚泥として、南関東ガス田から産出される地下かん水の硝化処理システムから採取した活性汚泥を植種汚泥とし、表２に示す組成のかん水を調製して用い、高塩濃度に馴養したものを用いた。
塩水耐性硝化菌含有活性汚泥として、南関東ガス田から産出される地下かん水の硝化処理システムから採取した活性汚泥を植種汚泥とし、表２に示す組成のかん水を調製して用い、高塩濃度に馴養したものを用いた。
本実施例では回分試験により活性汚泥を塩濃度に馴養させた。回分試験装置として容量20Lのリアクタを使用した。DOを7.0〜8.0 mg/Lとし、水温はサーモスタットを用いて25℃に保った。また、バッファーとしてNa2CO3 5.1gとNaHCO3 3.6gを培地交換する度に加えた。植種汚泥は実際にかん水を硝化処理している汚泥を用いた。初期汚泥濃度がMLSS 6,400mg/L、VSS 2,300 mg/Lとなるように汚泥を投入した。アンモニア性窒素の酸化及びpHの低下を確認した後、培地を交換するfill and draw法で段階的に塩濃度(NaCl)を高める方法で汚泥を塩濃度に馴養させていった。また、表３に回分試験の運転条件を示す。
得られた高塩耐性活性汚泥中の菌相を、活性汚泥から分離した菌からの染色体ＤＮＡを１６ＳプライマーによるＰＣＲにかけ、増幅した約１．４ｋｂｐの断片をｐＢｌｕｓｃｒｉｐｔと混合、ライゲーションし、Ｅ．ｃｏｌｉ ＤＨ５αを形質転換した。プレートに出現した白コロニーを液体培養の後、プラスミドＤＮＡを抽出した。用いたプライマーは以下のとおりである。
１６Ｓ−６Ｆ：５’−ＧＧＡＧＡＧＴＴＡＧＡＴＣＴＴＧＧＣＴＣＡＧ−３’
１４９２ｒ：５’−ＧＧＴＴＡＣＣＴＴＧＴＴＡＣＧＡＣＴ−３’
制限酵素（ＥｃｏＲＩ−ＸｈｏＩ）処理により断片が挿入されているクローンを選び、塩基配列を決定した。得られた結果と、既知の菌株における塩基配列とを対比して相同性を評価した。その結果を以下の表４（その１及びその２）に示す。
１６Ｓ−６Ｆ：５’−ＧＧＡＧＡＧＴＴＡＧＡＴＣＴＴＧＧＣＴＣＡＧ−３’
１４９２ｒ：５’−ＧＧＴＴＡＣＣＴＴＧＴＴＡＣＧＡＣＴ−３’
制限酵素（ＥｃｏＲＩ−ＸｈｏＩ）処理により断片が挿入されているクローンを選び、塩基配列を決定した。得られた結果と、既知の菌株における塩基配列とを対比して相同性を評価した。その結果を以下の表４（その１及びその２）に示す。
なお、「uncultured」は、未培養を意味し、特開2007-181436号公報に記載されているものであり、属および種が特定されていないが16SrDNAの塩基配列のみ特定されている公知の微生物である。
最も数が多いクローン（14クローン）にエントリーされたParvularcula属細菌は海洋性の未知の細菌に由来する。次に多いクローン群（7+3+2+1+1クローン）にはヨウ素酸化細菌が含まれる。次に多いクローン（8クローン）は海洋性の亜硝酸酸化細菌Nitrospira marina由来とNitrococcus mobilis由来のものである。一方、アンモニア酸化細菌由来のクローンは、3クローンが海洋性のNitrosococcus oceani由来、2クローンがNitrosomonas/Nitrosococcus mobilis由来である。
図２にNH4-N濃度及び塩濃度の経日変化を示す。NH4-N濃度30mg/L、塩濃度2%で回分試験を開始した。経過日数７日目に１日で８割以上のNH4-Nの酸化が確認できたので、汚泥の硝化能力を上げるために、培地のNH4-N濃度を上げた。その後、NH4-N濃度100mg/L、塩濃度2%で、８割以上の硝化を確認した。次に汚泥を塩濃度に馴養させるために、塩濃度を段階的に上げていった。そして、回分試験では塩濃度3%で100mg/LのNH4-Nを８割程度硝化することに成功した。
（部分亜硝酸化処理）
部分亜硝酸化処理に用いた連続試験装置の模式図を図３に示す。リアクタ（Biofringe Reactor）はアクリル製で、エアーポンプにより通気された空気（Air）の上昇による上向流を起こす部分と、下降流でバイオフリンジを充填する部分に分かれ、これらの部分は邪魔板で仕切られている。ｐHはｐH調整器（ｐH Controller）を用いて調整される。処理用のかん水は流入分（Influent）としてリアクタに添加され、処理されたかん水は、沈殿用タンク（Settling Tank）を通して流出分（Effluent）として取り出される。沈殿用タンクにおいて沈殿したスラッジは、リアクタに返送スラッジ（Return Sludge）として戻される。
部分亜硝酸化処理に用いた連続試験装置の模式図を図３に示す。リアクタ（Biofringe Reactor）はアクリル製で、エアーポンプにより通気された空気（Air）の上昇による上向流を起こす部分と、下降流でバイオフリンジを充填する部分に分かれ、これらの部分は邪魔板で仕切られている。ｐHはｐH調整器（ｐH Controller）を用いて調整される。処理用のかん水は流入分（Influent）としてリアクタに添加され、処理されたかん水は、沈殿用タンク（Settling Tank）を通して流出分（Effluent）として取り出される。沈殿用タンクにおいて沈殿したスラッジは、リアクタに返送スラッジ（Return Sludge）として戻される。
微生物の供試担体となるバイオフリンジにはアクリル繊維性微生物付着担体バイオフリンジ（エヌ・イー・ティ（株）製）を用いた。
まず、供試汚泥には回分試験により塩濃度に馴養させた汚泥を３５ｇ投入した。供試汚泥投入後、基質の流入を行わずに４８時間曝気により汚泥を旋回させて、バイオフリンジに汚泥を付着させた。その後、連続処理を開始した。返送汚泥が流入水に対して１対１となるように返送した。pHコントローラー (NPH-690D 日伸理化(株)製)を用いてpH6.9〜7.5に設定し、pH調整にはNaHCO3 水溶液(84g/L) とHCl水溶液 (2N)を使用した。水温はサーモスタットを用いて２５℃に保った。また、バイオフリンジリアクタは高い流速を維持する必要があり、曝気量は8〜10 L/minが望ましく、本実施例では8 L/minに設定した。DOは4 mg/L以上を維持した。表５に連続試験の運転条件を示す。
（分析方法）
各項目の分析方法を表５に示す。回分試験においてリアクタ内のpH、DO、温度、塩濃度、NH4-N、NO2-N、NO3-N、を測定し、連続試験においては流入水、流出水のT-N、NH4-N、NO2-N、NO3-N、COD、pH、アルカリ度、SS、リアクタ内のpH、DO、温度、塩濃度、MLSS、VSS、SVIを測定した。また、汚泥内の無機成分も測定した。本実施例では、かん水に塩分を含んでいるため、MLSS、VSSを測定する際は汚泥を蒸留水で洗浄した。
各項目の分析方法を表５に示す。回分試験においてリアクタ内のpH、DO、温度、塩濃度、NH4-N、NO2-N、NO3-N、を測定し、連続試験においては流入水、流出水のT-N、NH4-N、NO2-N、NO3-N、COD、pH、アルカリ度、SS、リアクタ内のpH、DO、温度、塩濃度、MLSS、VSS、SVIを測定した。また、汚泥内の無機成分も測定した。本実施例では、かん水に塩分を含んでいるため、MLSS、VSSを測定する際は汚泥を蒸留水で洗浄した。
図４に各態窒素濃度の経日変化、図５にNH4-N容積負荷、NH4-N酸化率及び亜硝酸率（以下、NO2-N率と略す）の経日変化を示した。原液希釈率４倍、滞留時間(HRT)24時間で連続運転を開始したところ、NH4-N酸化率が80％に達した。その後、NH4-N酸化率を50%に近づけるために原液希釈率を、２倍、１．３３倍、無希釈へ順次変更した。次にHRTを８時間へ減少させたところ、NH4-N酸化率は50%となった。一方この時点のNO2-N率は0%であった。３８日目から４０日目の間、HRT72時間の状態が３日間継続し、その後、HRTの設定値を８時間へ戻すとNO2-N率が上昇し、NH4-N酸化率が再び80%に達した。HRTを５．５時間へ減少させ、さらにNO2-N率を上昇させるために、pHを7.2、7.5と上昇させていった。その結果、NH4-N負荷、pHをそれぞれ0.85kg-N/m3/day、7.5においてNO2-N率が75%から90%に上昇し、部分亜硝酸化が達成された。
図６に流出NH4-N濃度に対する流出亜硝酸濃度の比の経日変化を示す。５９日目から８８日目の間、流出NH4-Nに対する流出NO2-Nの比は平均で1.64となり、流出NO2-N濃度が流出NH4-N濃度に対して過多の状態が続いた。その時のNO2-N率は90%程度だった。
以上より、本実施例では、回分試験により塩濃度3%で100mg/Lのアンモニア性窒素を8割程度硝化し、汚泥の塩濃度への馴養を行うことができた。また、アンモニア負荷、pHの値がそれぞれ0.85kg-N/m3/day、7.5においてNO2-N率が80%〜98%となり、部分亜硝酸化処理を達成することができた。
上記の部分亜硝酸酸化達成後における活性汚泥の菌相解析を前述した方法に従って行った。アンモニア酸化細菌及び亜硝酸酸化細菌等に係る菌相解析結果の一部を以下の表７に示す。
表７の結果から、部分亜硝酸酸化達成後の活性汚泥では、表４に記載される結果と比較して、アンモニア酸化細菌であるニトロソコッカス・モビリス（Nitrosococcus mobilis）のクローン数が増えており、亜硝酸酸化細菌であるニトロスピラ・マリネ（Nitrospire marine）のクローン数が減少しており、活性汚泥が部分亜硝酸化処理に好適な状態となっていることが分かる。すなわち、菌相解析からアンモニア酸化細菌と亜硝酸酸化細菌との比率に基づいて部分亜硝酸化処理に好適な活性汚泥を選択することも可能である。
（実施例２）部分亜硝酸化処理２
実施例１の部分亜硝酸化処理で用いた汚泥と装置を用いて窒素負荷量を上昇させ、かん水の部分亜硝酸化処理を実施した。条件を表８に示す。
実施例１の部分亜硝酸化処理で用いた汚泥と装置を用いて窒素負荷量を上昇させ、かん水の部分亜硝酸化処理を実施した。条件を表８に示す。
この時のMLSS，VSS，SVIはそれぞれ17.93g/L，9.63g/L，11.2であり、平均のNO2-N率は98％に達した。また、流出NH4-Nに対する流出NO2-Nの比は1.32となり、アナモックス反応に最適なモル比で安定的に運転が出来た。窒素負荷量を高めても部分亜硝酸化処理を達成する事ができた。
測定結果を以下の表９に示す
測定結果を以下の表９に示す
（実施例３）アナモックス処理
反応槽（上向流カラムリアクタ：容量２．８L）に、汚泥を固定する担体としてポリエステル製繊維不織布（日本バイリーン株式会社）を投入し、植種汚泥（公知の方法により長期間無機合成排水で培養したAnammox汚泥）を無機合成排水で予備培養した。次に、以下の条件で、実施例１で亜硝酸化処理した地下かん水を連続的に通水し、アナモックス処理を行った。
流量：２７．６Ｌ／ｄａｙ（１２Ｌ／ｄａｙから段階的に上昇）
流入側：
ＮＯ2−Ｎ：９９．０ｍｇ／ｌ
ＮＨ4−Ｎ：８１．３ｍｇ／ｌ
流出側：
ＮＯ2−Ｎ：２．８ｍｇ／ｌ
ＮＨ4−Ｎ ：２．４ｍｇ／ｌ
ＮＯ3−Ｎ（生成）：２６．１ｍｇ／ｌ
最大処理量：
Ｔ−Ｎ：１．８４ｋｇＮ／ｍ3／ｄａｙ
最大Ｔ−Ｎ除去量：
１．５２ｋｇＮ／ｍ3／ｄａｙ
最大ＮＯ3−Ｎ 生成量：
０．２６ｋｇＮ／ｍ3／ｄａｙ
塩濃度：３０ｇ／Ｌ
滞留時間：２．４３Ｈｒ
各成分の経日的変化を図７に示す。
反応槽（上向流カラムリアクタ：容量２．８L）に、汚泥を固定する担体としてポリエステル製繊維不織布（日本バイリーン株式会社）を投入し、植種汚泥（公知の方法により長期間無機合成排水で培養したAnammox汚泥）を無機合成排水で予備培養した。次に、以下の条件で、実施例１で亜硝酸化処理した地下かん水を連続的に通水し、アナモックス処理を行った。
流量：２７．６Ｌ／ｄａｙ（１２Ｌ／ｄａｙから段階的に上昇）
流入側：
ＮＯ2−Ｎ：９９．０ｍｇ／ｌ
ＮＨ4−Ｎ：８１．３ｍｇ／ｌ
流出側：
ＮＯ2−Ｎ：２．８ｍｇ／ｌ
ＮＨ4−Ｎ ：２．４ｍｇ／ｌ
ＮＯ3−Ｎ（生成）：２６．１ｍｇ／ｌ
最大処理量：
Ｔ−Ｎ：１．８４ｋｇＮ／ｍ3／ｄａｙ
最大Ｔ−Ｎ除去量：
１．５２ｋｇＮ／ｍ3／ｄａｙ
最大ＮＯ3−Ｎ 生成量：
０．２６ｋｇＮ／ｍ3／ｄａｙ
塩濃度：３０ｇ／Ｌ
滞留時間：２．４３Ｈｒ
各成分の経日的変化を図７に示す。
Claims (10)
- 地下かん水に含まれるアンモニア性窒素の処理方法であって、
地下かん水を活性汚泥により処理して、該地下かん水中のアンモニア性窒素を部分酸化し、亜硝酸性窒素を得る工程を有し、
前記活性汚泥が、アンモニア性窒素を亜硝酸性窒素まで酸化するアンモニア性窒素酸化活性と、高塩耐性と、を有する
ことを特徴とする地下かん水の処理方法。 - 前記活性汚泥が、塩化ナトリウム水溶液中の塩化ナトリウム濃度を指標として表した場合に、１５ｇ／Ｌ以上、３５ｇ／Ｌ以下の範囲の塩化ナトリム濃度においても耐塩性が維持されている、請求項１に記載の処理方法。
- アンモニア性窒素の初期濃度が６０ｍｇ／Ｌ以上、３１０ｍｇ／Ｌ以下である地下かん水を処理する、請求項１または２に記載の処理方法。
- 前記地下かん水に含まれるアンモニア性窒素の総原子数の５０〜６０％が亜硝酸性窒素に酸化される条件で前記酸化処理を行う、請求項１ないし４のいずれかに記載の処理方法。
- 前記活性汚泥が亜硝酸酸化活性を更に有する場合に、該亜硝酸酸化活性を抑制する条件下で前記地下かん水を処理する、請求項１ないし４のいずれかに記載の処理方法。
- 前記亜硝酸酸化活性を抑制する条件が、ｐＨ、溶存酸素量および温度、滞留時間から選択される因子を単独もしくは複数組み合わせて設定される、請求項５に記載の処理方法。
- 前記活性汚泥が、海洋性細菌、ヨウ素酸化細菌を含む請求項１〜６のいずれかに記載の処理方法。
- 前記地下かん水が、５ｍｇ／Ｌ以上、１５０ｍｇ／Ｌ以下の濃度でヨウ素を含む請求項１ないし７に記載の処理方法。
- 前記地下かん水が、天然ガスおよびヨウ素を採取した後の廃かん水である、請求項１ないし８のいずれかに記載の処理方法。
- 前記酸化処理工程を行った後、前記地下かん水をアナモックス微生物により処理する工程を更に有する、請求項１ないし９のいずれかに記載の処理方法。
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