JP2010028007A - 電気二重層キャパシタ用電極および電気二重層キャパシタ - Google Patents
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Abstract
【解決手段】電極活物質、導電材、結着剤およびポリ二塩基酸を含んでなる電極組成物層が集電体上に形成されてなる電気二重層キャパシタ用電極、並びに電気二重層キャパシタ用電極を用いることを特徴とする電気二重層キャパシタ。
【選択図】なし
Description
本発明の電気二重層キャパシタ用電極に用いる電極活物質は、通常、炭素の同素体が用いられる。炭素の同素体の具体例としては、活性炭、ポリアセン、カーボンウィスカ及びグラファイト等が挙げられ、これらの粉末または繊維を使用することができる。好ましい電極活物質は活性炭であり、具体的にはフェノール樹脂、レーヨン、アクリロニトリル樹脂、ピッチ、およびヤシ殻等を原料とする活性炭を挙げることができる。
本発明の電気二重層キャパシタ用電極に用いる導電材は、導電性を有し、電気二重層を形成し得る細孔を有さない粒子状の炭素の同素体からなり、具体的には、ファーネスブラック、アセチレンブラック、及びケッチェンブラック(アクゾノーベル ケミカルズ ベスローテン フェンノートシャップ社の登録商標)などの導電性カーボンブラック;天然黒鉛、人造黒鉛等の黒鉛;が挙げられる。これらの中でも、導電性カーボンブラックが好ましく、アセチレンブラックおよびファーネスブラックがより好ましい。
本発明の電気二重層キャパシタ用電極に用いる結着剤は、電極活物質を相互に結着させることができる化合物であれば特に制限はない。好適な結着剤は、溶媒に分散する性質のある分散型結着剤である。分散型結着剤として、例えば、フッ素系重合体、ジエン系重合体、アクリレート系重合体、ポリイミド、ポリアミド、ポリウレタン系重合体等の高分子化合物が挙げられ、好ましくはフッ素系重合体、ジエン系重合体又はアクリレート系重合体、より好ましくはジエン系重合体又はアクリレート系重合体が挙げられる。
本発明の電気二重層キャパシタ用電極に用いるポリ二塩基酸は、二塩基酸の単独重合体又は二塩基酸同士の共重合体をさす。ポリ二塩基酸としては、ポリマレイン酸、ポリフマル酸、ポリイタコン酸などが挙げられる。なかでも、ポリマレイン酸、ポリイタコン酸が好ましい。ポリマレイン酸やポリイタコン酸を用いると、それ自身が分解せずに電解液の分解を抑制するため、フローティング特性をさらに向上させることができる。
本発明の電気二重層キャパシタ用電極に用いる電極組成物は、上記電極活物質、導電材、結着剤およびポリ二塩基酸を必須成分として、必要に応じてその他の分散剤および添加剤を配合することができる。その他の分散剤の具体例としては、カルボキシメチルセルロース、メチルセルロース、エチルセルロースおよびヒドロキシプロピルセルロースなどのセルロース系ポリマー、ならびにこれらのアンモニウム塩またはアルカリ金属塩;ポリ(メタ)アクリル酸ナトリウムなどのポリ(メタ)アクリル酸塩;ポリビニルアルコール、変性ポリビニルアルコール、ポリエチレンオキシド;ポリビニルピロリドン、ポリカルボン酸、酸化スターチ、リン酸スターチ、カゼイン、各種変性デンプン、キチン、キトサン誘導体などが挙げられる。これらの分散剤は、それぞれ単独でまたは2種以上を組み合わせて使用できる。中でも、セルロース系ポリマーが好ましく、カルボキシメチルセルロースまたはそのアンモニウム塩もしくはアルカリ金属塩が特に好ましい。これらの分散剤の使用量は、本発明の効果を損ねない範囲で用いることができ、格別な限定はないが、電極活物質100重量部に対して、通常は0.1〜10重量部、好ましくは0.5〜5重量部、より好ましくは0.8〜2重量部の範囲である。
本発明の電気二重層キャパシタ用電極に用いる電極組成物層は、具体的には、前記電極組成物を集電体上に形成するが、その形成方法は制限されない。具体的には、湿式成形法や乾式成形法などが挙げられる。
本発明の電気二重層キャパシタ用電極に用いる集電体は、具体的には、金属、炭素、導電性高分子などを用いることができ、好適には金属が用いられる。集電体用金属としては、通常、アルミニウム、白金、ニッケル、タンタル、チタン、その他の合金等が使用される。これらの中で導電性、耐電圧性の面からアルミニウムまたはアルミニウム合金を使用するのが好ましい。また、集電体は、導電材と結着剤とを含んでなる導電性接着剤層を集電体上に有することが可能である。
前記スラリー組成物は、必須成分として導電材と結着剤、必要に応じ添加される分散剤とを、水又は有機溶媒中で混練することにより製造することができる。
得られた導電性接着剤層形成用のスラリー組成物を、集電体に塗布、乾燥して導電性接着剤層が形成される。また、電極組成物層にスラリー組成物を塗布、乾燥して導電性接着剤層を形成してもよい。上記導電性接着剤層を形成することで、電極組成物層と集電体との結着性を向上させ、また内部抵抗の低下に寄与する。
本発明の電気二重層キャパシタは、前記電気二重層キャパシタ用電極を用いることを特徴とし、具体的には、上記電気二重層キャパシタ用電極、セパレータおよび電解液で構成される。
(1) イミダゾリウム
1,3−ジメチルイミダゾリウム、1−エチルー3−メチルイミダゾリウム、1,3−ジエチルイミダゾリウム、1,2,3−トリメチルイミダゾリウム、1,2,3,4−テトラメチルイミダゾリウム、1,3,4−トリメチル−エチルイミダゾリウム、1,3−ジメチル−2,4−ジエチルイミダゾリウム、1,2−ジメチル−3,4−ジエチルイミダゾリウム、1−メチル−2,3,4−トリエチルメチルイミダゾリウム、1,2,3,4−テトラエチルイミダゾリウム、1,3−ジメチル−2−エチルイミダゾリウム、1−エチル−2,3−ジメチルイミダゾリウム、1,2,3−トリエチルイミダゾリウム等
(2)第四級アンモニウム
テトラメチルアンモニウム、エチルトリメチルアンモニウム、ジエチルジメチルアンモニウム、トリエチルメチルアンモニウム、テトラエチルアンモニウム、トリメチルプロピルアンモニウム等のテトラアルキルアンモニウム等
(3)第四級ホスホニウム
テトラメチルホスホニウム、テトラエチルホスホニウム、テトラブチルホスホニウム、メチルトリエチルホスホニウム、メチルトリブチルホスホニウム、ジメチルジエチルホスホニウム等
(4)リチウム
実施例および比較例で製造したコインセル形状の電気二重層キャパシタの静電容量および内部抵抗は、作製したコインセルを24時間静置させた後に充放電の操作を行い測定した。ここで、充電は1mAの定電流で開始し、電圧が3.3Vに達したらその電圧を保って定電圧充電とし、充電電流が0.5mAまで低下した時点で充電を完了した。また、放電は充電終了直後に定電流1mAで0Vに達するまで行った。静電容量は放電時のエネルギー換算法を用い、電気二重層キャパシタに使用している活物質の重量当たりの静電容量として算出した。内部抵抗は放電直後の電圧降下から算出した。
(2)フローティング特性評価
前記(1)において電気特性を測定した実施例および比較例で製造したコインセル形状の電気二重層キャパシタについて、70℃の環境下、3.3Vで72時間保持した(フローティング)後に、定電流1mAで0Vに達するまで放電を行った。そして、フローティング後の静電容量を算出し、フローティング前の静電容量(上記(1)で算出した静電容量)との変化から、容量維持率(=フローティング後の静電容量/フローティング前の静電容量)を算出し、80%以上を○、80%未満を×として評価した。
電極活物質として体積平均粒子径が5μmのフェノール樹脂を原料とする水蒸気賦活炭である活性炭粉末(RP−20;クラレケミカル社製)100部、分散剤としてカルボキシメチルセルロースの1.5%水溶液(DN−800H;ダイセル化学工業社製)を固形分で1.5部、導電材としてアセチレンブラック(デンカブラック粉状;電気化学工業社製)5部、結着剤として数平均粒子径が0.25μmのアクリレート系重合体の40%水分散体を固形分で3部、ポリイタコン酸(数平均分子量7万)の40%水分散体を固形分で0.5部及びイオン交換水を、全固形分濃度35%となるように混合し、電極組成物層用スラリーを調製した。なお、アクリレート重合体としては、アクリル酸2−エチルヘキシル80部、アクリロニトリル20部を乳化重合して得られる共重合体を用いた。
ポリイタコン酸を2部用いた他は、実施例1と同様にして電極組成物層、電極および電気二重層キャパシタを作製した。この電気二重層キャパシタの電気特性およびフローティング特性の測定結果を表1に示す。
ポリイタコン酸のかわりにポリマレイン酸(数平均分子量10万)を用いた他は、実施例1と同様にして電極組成物層、電極および電気二重層キャパシタを作製する。この電気二重層キャパシタの電気特性およびフローティング特性の測定結果を表1に示す。
ポリイタコン酸用いないこと以外は、実施例1と同様にして電極組成物層、電極および電気二重層キャパシタを作製した。この電気二重層キャパシタの電気特性およびフローティング特性の測定結果を表1に示す。
ポリイタコン酸のかわりにイタコン酸を固形分で0.5部用いた他は、実施例1と同様にして電極組成物層、電極および電気二重層キャパシタを作製した。この電気二重層キャパシタの電気特性およびフローティング特性の測定結果を表1に示す。
ポリイタコン酸のかわりにポリリン酸エステルを固形分で0.5部用いた他は、実施例1と同様にして電極組成物層、電極および電気二重層キャパシタを作製した。この電気二重層キャパシタの電気特性およびフローティング特性の測定結果を表1に示す。
ポリイタコン酸のかわりにポリアクリル酸を固形分で0.5部用いた他は、実施例1と同様にして電極組成物層、電極および電気二重層キャパシタを作製した。この電気二重層キャパシタの電気特性およびフローティング特性の測定結果を表1に示す。
Claims (3)
- 電極活物質、導電材、結着剤およびポリ二塩基酸を含んでなる電極組成物層が集電体上に形成されてなる電気二重層キャパシタ用電極。
- 前記ポリ二塩基酸を前記電極活物質100重量部に対し0.01〜10重量部含有する請求項1記載の電気二重層キャパシタ用電極。
- 請求項1または2記載の電気二重層キャパシタ用電極を用いることを特徴とする電気二重層キャパシタ。
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