JP2009531830A - 交換可能なスタック及びパケットモジュールを有する集成固体酸化物燃料電池装置 - Google Patents

Abstract

燃料電池スタックの燃料電池パケットモジュールを交換する、（ｉ）燃料電池の出力を落す工程、（ii）燃料電池パケットモジュールを外部電力負荷から電気的に切り離す工程、（iii）燃料電池パケットモジュールを燃料電池スタックから機械的に切り離す工程、及び（iv）燃料電池パケットモジュールをスタックから取り外す工程を有してなる方法。

Description

関連出願の説明

本出願は、いずれもバディング（Badding）等により、２００１年１１月２１日に出願された、名称を「固体燃料酸化物電池のためのパケット構造（Packet Design for Solid Oxide Fuel Cell）」とする、米国仮特許出願第６０/３３２５２１号及び、２００２年８月２７日に出願された、名称を「固体酸化物燃料電池スタック及びパケット構造（Solid Oxide Fuel Cell Stack and Packet Designs）」とする、米国仮特許出願第６０/４０６５１８号の恩恵を主張し、優先権を主張する、２００２年１０月２１日に出願された、米国特許出願第１０/２７７５６３号の一部継続出願である。本明細書は上記出願の明細書の内容に基づき、また上記出願の明細書の内容はその全体が本明細書に参照として含まれる。

本発明は固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）に関し、さらに詳しくは、発電素子が１つまたは複数の交換可能な独立パケットを有し、気体燃料をパケットの内部に導入するための手段にパケットが接続された、ＳＯＦＣのための構造に関する。

非常に多くの管型ＳＯＦＣ構造が知られている。そのようなＳＯＦＣは、ジーメンス（Siemens）ＡＧ社によって提案されたような長い、及び／または平型の管構造を有し、三菱商事（株）によって用いられているような電圧増強アレイを形成するための縞状ストライプをその上にもつジルコニア管、及びロールスロイス（Rolls-Royce）ＰＬＣ社によって提案されたような多セル平型管構造を有する。

プレーナ型電解質を利用する様々なＳＯＦＣ構造も知られている。そのようなＳＯＦＣは一般に、厚い（０.１０ｍｍ）電解質板及びそれぞれの電解質板に１つずつの負電極及び正電極を用いる。反復セルユニットは通常、空気／燃料分離板としても機能する、大きな電流コレクタを有する。それぞれのセルの負極は隣のセルの正極に面し、分離板は気体燃料と空気が混ざらないようにしておくために必要である。

より新しいプレーナ型構造には、より高い単セル性能が得られる、約５〜５０μｍ厚の薄い電解質層を支持する、負極で支持された０.３〜１ｍｍ厚の厚い支持板が組み込まれている。そのような構造にも、大きな電流コレクタ−空気／燃料分離板を通常有する、反復セルユニットが用いられる。この場合も、負極は隣のセルの正極に面し、気体燃料と空気が混ざらないようにしておくために分離／相互接続板が必要である。非特許文献１を参照すれば、上記及びその他の固体燃料電池及びマニホールドの構造をさらに総覧することができる。

最近の発展には、薄いセラミック電解質シートを組み込んでいる燃料電池スタック構造もある。例えば、特許文献１は、チャネル構造を形成するように組み合された、薄い可撓性のセラミック材料の波形シートを有する燃料電池スタック構造を開示している。金属、セラミックまたはサーメットの電気導体がそれぞれの可撓性シートに直接に接合され、数多くのシートが負極と正極を隣り合せに対面させた構造で配置されて燃料電池スタックになっている。集成装置の熱サイクル及び熱衝撃への機械的耐力を向上させるために電解質が非プレーナ形状で与えられている、可撓性電解質に基づく別の構造が特許文献２に開示されている。

セラミック体内の急激な温度変化及び温度勾配によるセラミック体の破断は、セラミック材料の主要な破壊モードである。したがって、過酷な熱衝撃環境での使用が目的とされるセラミック製品は、応力蓄積を回避するために低熱膨張係数材料でつくられる。十分な強度をもつセラミックシートは座屈によって熱衝撃を逃すことができる。薄い波形セラミックシートは波形パターンによって座屈を制御する。

特許文献３は流体ヒーター及び別の耐熱衝撃構造としての薄い波形セラミック構造の使用を開示している。そのような構造は特許文献４に説明されるような薄い可撓性セラミックで適切に形成され、そのような可撓性セラミックの内のいくつかは燃料電池用電解質としても有用である。面内歪耐力向上のためのセラミックシートの波形形成が特許文献５に教示されている。

ＳＯＦＣシステムのコストの大部分は、先端中核部品、すなわちセル自体の効率的動作に必要な、規模の大きい周辺システムまたは支援システムにある。一般的に、燃料セルスタックのコストはシステムコストの５０％にもなり得るが、実働セル自体はスタックコストの一部しか構成しない。スタックコストのほとんどは、絶縁体、配管、プレート等のような、非実働セルコンポーネントによる。経理的意味において、セルは非実働セルコンポーネントのかなりの「間接費」を負っている。

代表的なプレーナ型ＳＯＦＣ構造においては、個々のセルプレートが壊れた場合、スタック内のセルと双極相互接続の間の相互接続の永久的性質により、そのセルのプレートの交換は困難である。したがって、通常は、複数のセルプレート及び付帯する非セルコンポーネントからなるサブスタック全体が交換されなければならない。セルを含むパケット自体が、非セルコンポーネントの交換は最小限に抑えて、交換され得る燃料電池スタック構造があれば、かなりな経済的利点が得られるであろう。

プレーナ型ＳＯＦＣのためのスタック構造はある範囲のマニホールド及び相互接続方式を含んでいた。独国ミュンヘンのジーメンスＡＧ社が発表した、最近の構造の１つでは、アレイ内の多くの個別セルのそれぞれがフレーム内の個別の窓に固定され、並列に動作する。フレームは酸化物分散強化“Plansee”Ｃｒ-Ｆe合金（オーストリア国ロイッテ（Reutte）のMetallwerke Plansee社から入手できるクロム-鉄-イットリア合金）でつくられ、この合金は、セル相互接続のため、ジルコニアベース固体酸化物燃料電池のフレーム装着のため、及び双極セル構造における空気と燃料の分離のために用いられている（非特許文献２）。日本国東京の東京ガス（株）から入手できる金属フレーム及び相互接続を組み込んでいるいくつかの燃料電池スタック構造（非特許文献２）におけるように、セルのフレームへのシールはガラスシール材料で達成される。

上述したような接合手法を利用するプレーナ型固体酸化物燃料電池の集成には、セラミック電解質が適切な熱膨張を有する支持フレームに接合されることが必要である。組成が３モル％-イットリア不完全安定化ジルコニアのセラミック電解質は、２５〜７５０℃の温度範囲において約１１.０ｐｐｍ/℃の平均線膨張係数（ＣＴＥ）を有する。必要なＣＴＥを有し、７５０℃もの高温で使用できる材料は稀である。クロム-鉄合金及びＣｒ-Ｎｉ合金は、燃料電池装置の、相互接続材料及びフレーム材料のいずれへの使用についても、技術上知られている合金の代表である。これらの合金族には、上述したPlansee合金及び４４６高クロムステンレス鋼（非特許文献４を見よ）のような金属も含まれる。フェライトステンレス鋼は１０〜１２ｐｐｍ/℃の範囲の平均ＣＴＥを有する（非特許文献６）。例には、報告されているＣＴＥが約１１.２ｐｐｍ/℃、最高使用温度が約８１５℃で、１４〜１８％のＣｒを含有し、残りがＦｅの４３０ステンレス鋼があり、また、ＣＴＥが約１１.０ｐｐｍ/℃、最高使用温度が約１１００℃で、２３〜２７％のＣｒを含有し、残りがＦｅの、４４６ステンレス鋼もある。Plansee合金は１１ｐｐｍ/℃に近いＣＴＥを有するが、イットリア粒界ピン止めにより、使用温度はさらに高い。

燃料電池におけるクロム鋼合金の一欠点は、燃料電池の電極に対して「毒」として作用するクロムの傾向である。クロムが燃料電池の動作温度において燃料電池内部の雰囲気と反応して、電極上に堆積する揮発性化合物を形成することはよく知られている。そのような堆積物は燃料電池の正極の中毒をおこさせて、セルの性能を低下させ、最終的にはセルを故障させる。この問題に対して提案されている解決策には、Ｌａ_０.９Ｓｒ_０.１ＭｎＯ_３正極層へのＬａＣｒＯ_３カバー層の被覆または、ゲッタ材料としての、過剰なＬａ_２Ｏ_３の添加がある（非特許文献６）。

クロム問題だけでなく、７００〜７５０℃の燃料電池動作温度範囲においては「シグマ」形成がおこり易いという、高クロムフェライトステンレス鋼の長期安定性に関わる問題がある。シグマは合金組成に依存してＦｅ/Ｃｒ比が変わるＦｅＣｒ相である。注目する合金について、代表的なシグマ組成はＣｒが約５０％及びＦｅが約５０％である。シグマ形成の総温度範囲は広い（例えば５６５〜９８０℃）が、７００〜８１０℃の範囲で最も急速である。シグマはこれらの温度範囲において熱力学的に安定な相であるから形成がおこるが、アニールを施すことによって相溶解を達成することができる。
米国特許第５２７３８３７号明細書 米国特許第６０４５９３５号明細書 米国特許第５５１９１９１号明細書 米国特許第５０８９４５５号明細書 欧州特許出願公開第１１１３５１８号明細書 エヌ・キュー・ミン（N. Q. Minh），「セラミック燃料電池（Ceramic Fuel Cells）」，J. Am. Ceram. Soc.，１９９３年，第７６巻，ｐ.５６３〜５８８ ブラム（Blum）等，「固体酸化物燃料電池（Solid Oxide Fuel Cells）IV」，１９９５年，ｐ.１６３ ヤスダ（Yasuda）等，「燃料電池−２１世紀の電力源（Fuel Cells - Powering the 21st Century）」，２０００年１０月，燃料電池セミナー，米国オレゴン州ポートランド（Portland），Courtesy Associates （米国ワシントンＤＣ），ｐ.５７４ パイロン（Piron）等，「固体酸化物燃料電池（Solid Oxide Fuel Cells）VII」，２００１年，ｐ.８１１ 金属ハンドブック（Metal Handbook），１９４８年 ミヤケ（Miyake）等，「固体酸化物燃料電池（Solid Oxide Fuel Cells）」，１９９５年，ｐ.１００

特性へのシグマ形成の主要な影響は延性及び靭性の低下である。この延性低下は低温で最も顕著である。動作温度と室温の間での燃料電池の温度サイクルは、自由運動に対する何らかの拘束が生じれば、金属の支持構造の亀裂を生じさせ得る。シグマ形成は、バルク内金属Ｃｒの欠乏により合金の耐腐食性も低下させ、Ｃｒ欠乏の結果の基材金属の組成の変化は熱膨張に影響するであろう。残念ながら、容易に入手できる金属の調査の結果、ここで論じた金属以外に、２５〜７５０℃の温度範囲にわたって安定化ジルコニア電解質材料のＣＴＥに近いＣＴＥをもつ金属は極めて僅かしかないことがわかった。

本発明の一態様にしたがえば、燃料電池スタックの燃料電池パケットモジュールを交換する方法は、（i）燃料電池スタックの出力を落す工程、（ii）燃料電池パケットモジュールを外部電力負荷から電気的に切り離す工程、（iii）燃料電池パケットモジュールを燃料電池スタックから機械的に切り離す工程、及び（iv）燃料電池パケットモジュールをスタックから取り外す工程を有してなる。燃料電池スタックの燃料電池パケットモジュールを交換する方法は以下の、取り外された燃料電池パケットモジュールに対応する場所に新しい燃料電池パケットモジュールを挿入する工程、スタックの残り部分に新しい燃料電池パケットモジュールを機械的に結合する工程、外部電力負荷に新しい燃料電池パケットモジュールを電気的に接続する工程、及び燃料電池スタックの出力を上げる工程も含むことが好ましい。

本発明の一実施形態にしたがえば、燃料電池スタックの燃料電池パケットモジュールを交換する方法は、（i）どの燃料電池モジュールを交換するべきかを決定するために表示器を用いる工程、（ii）交換するべき燃料電池モジュールを燃料電池スタックの残り部分から切り離す工程、（iii）この燃料電池モジュールを燃料電池スタックの残り部分から取り外す工程、及び（iv）この燃料電池モジュールを別の燃料電池モジュールと交換する工程を有してなる。一実施形態にしたがえば、燃料電池スタックは燃料電池システムに存在する複数のスタックの内の１つであり、パケット交換は１つの燃料電池スタック内で実施され、少なくとも１つの他の燃料電池スタックは稼動可能である。

本発明の別の態様にしたがえば、複数の燃料電池スタックを備える燃料電池システムを修理する方法は、修理のために少なくとも１つの燃料電池スタックの出力を、少なくとも１つの他の燃料電池スタックは稼動させ、よって燃料電池システムの連続運転を提供しながら、出力を落す工程を含む。

本発明のまた別の態様にしたがえば、発電集成固体酸化物燃料電池装置は、
（ａ）１枚ないしさらに多くの固体酸化物シート区画で少なくとも一部が形成された密閉内部空間を有する、取外し可能なパケットモジュール、
（ｂ）密閉内部空間に配置され、固体酸化物シート区画の内部表面上に支持された、少なくとも１つの負極、
（ｃ）内部表面上の少なくとも１つの負極と概ね対向する場所で可撓性固体酸化物シート区画の外部表面上に支持された少なくとも１つの正極、
（ｄ）燃料ガスを密閉内部空間に供給する集成燃料送配機構、及び
（ｅ）集成固体酸化物燃料電池装置から電流を引き出すために負極及び正極に接続された少なくとも１つの電気導体、
を有する。

本発明は図面を参照することによってさらに理解することができる。

本発明は、好ましくは可撓性の電解質シートに基づくＳＯＦＣのための新しい構造を提供する。そのような構造は高パワー密度及び向上した設計フレキシビリティを提供し、設計フレキシビリティの向上はモジュール作成手法から生じる。本発明のＳＯＦＣ構造において、セルの電力区画の基本構築ブロックは、燃料が供給される、交換可能な、「パケット」またはパケットモジュールである。そのようなパケットモジュールは、１枚または２枚から４枚までの、固体酸化物シートで形成される集成発電素子である。パケットが１枚または２枚の固体酸化物シートしか有していなければ、燃料電池のための負極はパケット内部に配置され、さらに集成素子のための電解質層としてもはたらく固体酸化物シートによって支持される。したがって、燃料電池の正極はパケットの外側に配置され、負極と概ね対向する場所で酸化物シートの外部表面上に支持される。集成装置のそれぞれのパケットは、気体燃料を集成ＳＯＦＣに送り込むための燃料マニホールドからの、燃料コンジットに連結される。代表的な「２シート」パケットモジュールは、別のパケットと一体集成され（または別のパケットモジュールにシールされ）、よって、２つの内部燃料空間及び１つの内部酸化体空間を有する、４固体酸化物燃料電池素子をもつパケットを形成する。そのような１,２ないし４素子パケットモジュールは取外し可能であり、交換可能である。

それぞれのパケットに組み込まれる電解質シートは、それぞれのシート上に複数の電流発生セルを形成するための複数の正極及び負極の区画を支持するであろう。好ましい実施形態において、それぞれの電解質シートのそれぞれの面上に並置された負極及び正極の区画は、シート上の他のセルと直列または並列に電気的に接続される挟幅電流発生セルのアレイを形成する、挟幅並列電極またはストリップ電極のアレイとして配置される。そのような、多セルシート（固体酸化物燃料電池）素子と称される、アレイ化されたセルとシートの組合せは本発明の燃料電池パケットの他の構造要素との効率的な協動を確実にするに良く適している。

複数の電極対を組み込んでいる集成パケットの電圧容量または電流容量を高めるため、導電相互接続を用いてそれぞれのシート区画上の負極及び／または正極の間の電気的な直列接続または並列接続を提供することが有用である。例えば、セル電圧を高めるため、固体酸化物電解質シートの厚さを貫通する、いわゆるバイアを埋めて通過する導電セグメントで形成された導電相互接続で、シート上の負極-正極対を電気的に直列に連結することができる。

固体酸化物燃料電池のための集成発電素子は上述したようなパケットモジュールに基づく。パケットモジュールは、１つないしさらに多くの、好ましくは可撓性の固体酸化物シート区画によって少なくとも一部が形成された、少なくとも１つ、好ましくは１つだけの密閉内部空間を有する。

集成パケットからの電力は、密閉内部空間内に配置され、可撓性固体酸化物シート区画の内部空間に面する表面上に支持された１つないし複数の負極と、対向するシート区画の外部表面上に支持されている１つないし複数の正極を介して、発生する。正極及び負極はシートの両面上の互いに概ね対向する場所に配置され、電極の重なりの度合いが集成パケットの実効発電面積を決定する。

これらの集成発電素子の一部として、水素のような燃料ガスをパケットの密閉内部空間に供給するための燃料送配コンジットのような燃料送配手段も含まれる。一般に、集成素子から電流を引き出すために、負極及び正極に電気的に接続された導電性電流伝達手段も設けられる。

複数の上述したような発電パケット（パケットモジュール）を組み込んでいる固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）スタック構造は、集成されて、スタック型の発電燃料電池アレイまたは燃料電池スタックにされる。そのようなスタック構造において、それぞれのパケットモジュールは、複数のセル及び相互接続を有する、２つの（多セルシート電力素子とも称される）多セルシート素子を組み込んでいるサブスタックを形成する。したがって、発電サブスタックはかなりの電圧及び電力を発生するだけでなく、いずれかの多セルシート電力素子または支援電気的構造の電気的故障あるいは支援ガス分配構造の故障時の交換も容易である。

そのような燃料電池スタックの構築は、多セルシート電力素子の対向縁を硬質または半硬質のフレーム素子にシールすることによってそれぞれのパケット素子の密閉内部空間が形成されるパケットまたはサブスタックの構造を利用する、本発明にしたがって簡便に容易になる。すなわち、そのような構造においては、それぞれのサブスタックがそれぞれ自体の複数の発電負極及び正極を支持し、それぞれのフレーム素子が、多セルシート燃料電池素子を物理的に支持するだけでなく、スタック型燃料電池アレイのそれぞれのサブスタックへの、及びサブスタックからの、燃料ガス及び酸化体ガスの供給及び排出のためのコンジット手段も定める、構造を提供する。

（好ましくは多セル素子を２つしか有していない）交換可能なモジュール型パケット手法には従来手法に優る利点がいくつかある。平板電解質を用いる従来構造とは対照的に、燃料ガス供給と空気供給の間の分離板は必要ではない。代りに、電解質シート自体及びシートの両面において電極を接続する気密バイア導体によって有効な燃料−空気分離が達成される。この単純化により、ガスチャンバ及びシールの数が１/２に減少し、この結果、信頼性がかなり高くなる。さらに、本明細書に説明されるような構造につくられたパケットのそれぞれは、複集成パケット燃料電池スタックに組み込む前に、個別に検査してその性能を判定することができる。本発明の実施形態は固体酸化物燃料電池に関して説明されるが、本発明はその他のタイプの燃料電池でも利用できることに注意されたい。

以下でさらに詳細に要点が説明されるように、本発明の集成パケットに組み込まれた多セルシート素子は、必要に応じて、それぞれのスタックから有用な電力出力を得るために比例拡縮することができる。一般には１０Ｗをこえ、より普通には２５Ｗをこえ、好ましくは５０Ｗをこえ、あるいは２００Ｗさえもこえる、パケット出力が、最大出力における電流レベルを高めるよりも好ましい、２０Ｖないしさらに高い電圧レベルで、用いられるであろう。一般に、これらの構造のパケットは、最小でも、６５０〜７５０℃をこえる動作温度までの複数（少なくとも５）回の温度サイクル後にそのような電力出力レベルを維持するであろう。

本発明にしたがう集成パケットの構成には多くの様々なフレーム構造を有用に用いることができる。例えば、フレームは機械加工された金属部品で構成することができ、あるいは打抜金属フレームを用いることができる。さらに、金属及び／またはセラミック（ガラス、ガラス−セラミック及び／またはセラミック）材料の組合せを組み込んでいる積層フレームまたはフレーム素子を、電解質シートへの熱膨張整合性向上または集成パケットまたはパケットスタックのその他の素子との適合性向上のために、用いることができる。

使用時の金属の酸化及び／または燃料電池の汚染を低減するため、金属フレーム素子またはその適切な部分に耐酸化コーティングを施すことができる。特に、そのようなコーティングはセル内に支持されている電極へのクロムの輸送を阻止または防止することができる。適するコーティングの例には、バナジン酸塩、ニオブ酸塩及びタンタル酸塩からなる群から選ばれる１つないしさらに多くの化合物を含むコーティングがある。酸化ニッケル、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、Ｙ及びＳｃの酸化物のような希土類元素酸化物、酸化カルシウム、酸化バリウム及び／または酸化ストロンチウムからなる群から選ばれる酸化物で形成されたコーティングも適している。

フレーム素子のリセスは、例えば、電解質シート縁のフレームへのシール、熱損傷からのシートの保護、または機械加工されたスタック相互接続部品に対するクリアランス提供のために、必要なシール材料または、必要に応じてパケット構成に用いられる熱絶縁材料に対するクリアランスを提供できる。フレーム素子の波形または湾曲は、パケットまたはスタックの温度上昇または温度降下中におこる寸法変化の受け入れに役立ち得る。

フレームリセスまたは熱絶縁材料の使用は、集成パケット及び集成スタック内の温度勾配制御に有効な受動機構を構成する。電解質シートの縁がより深いレベルのそのようなリセスとシールされる多重リセスレベルの使用が極めて有効である。さらにまたはあるいは、燃料チャンバへのフレーム開口に向かって拡がる電解質シートとフレームの間隔を提供するリセス構造をもつフレームを用いることができる。シートとフレームの間のリセス内に熱絶縁材料が用いられる場合、フレーム開口からの距離が大きくなるにしたがって熱絶縁材料の厚さを減少させることができる。

フレーム付集成パケット内の熱応力を制御するためのその他の方法には、応力追従性を向上させるための、フレームまたは多セルシート素子における湾曲の使用がある。フレームの場合、フレームと集成多セルシート素子の電解質シートの中間の波形金属区画の配置が有利であり得る。そのような区画は薄いフレーム延長部または別個のフレーム素子を含むことができる。波形の使用は、単軸性または二軸性の歪解放パターン、同軸性歪解放パターンあるいは放射状歪解放パターンを提供することができる。

電解質シート及び／または多セルシート素子の湾曲も有効である。そのような集成素子においては、フレーム材料、多セルシート素子構成、電解質シートの縁のフレームへのシールに用いられる材料、縁シールに用いられるシール温度、フレームの熱膨張係数、素子材料またはシール材料、及びこれらのいずれかの組合せのいずれもが、完成集成パケットにおいて電解質シートに湾曲を与えるような要因であり得る。シートに与えられる湾曲は、電解質シートの中点から電解質シートの縁シールされた周縁にかけて測定して、１：６００〜１：６の範囲にある高さ対長さの比あるいは約５０〜１００μｍの範囲にある深さを有することが望ましい。湾曲は電解質シートの負極側または正極側に凸になるようにすることができる。湾曲の代りとして、波形電解質シートまたは波形縁をもつ電解質シートを用いることができる。

燃料電池設置のために集成パケット（すなわちパケットモジュール）が組み合されて（本明細書では燃料電池スタックとも称される）パケットスタックが形成されると、スタックへの空気及び燃料ガスの供給のためのマニホールドが設けられるであろう。そのようなマニホールドは、所望に応じて、集成フレームの内部またはその外部に設けることができ、内部及び外部の空気及び／または燃料のマニホールドのいかなる組合せも用いることができる。さらに、いくつかの構造に対して、集成パケットから脱け出し得るいかなる空気または燃料ガスも捕えて再利用するために筐体または容器でパケットまたはパケットスタックを囲むことが有用であり得る。

スタックの効率的動作を保証するために所望に応じて空気及び燃料の流量及び圧力を調節することができる。圧力脈動またはガス流中断によるシステム応力を避けるため、ベローズまたはその他の圧力脈動軽減素子をスタック構造に含めることができる。多セルシート素子の縁に沿う流量制御手段もシステムにおける圧力脈動の影響を最小限に抑えるために役立ち得る。

多セルシート構造に基づくモジュール型燃料電池パケット１０についての基本構成が図面の図１，１ｂに示され、図１はこのパケットの上面図であり、図１ｂは縦側断面図である。図示される構成は不完全安定化ジルコニア電極シート１２上に支持された４セルのセルシート構造を示し、セルは４対の銀／パラジウム合金電極１６，１６ａを有する。電解質シートは１つの縁を除く全ての縁に沿って第２のジルコニア背面シート１４にシールされ、シールは通常の組成の熱焼結可能なセラミックシール組成材で形成される気密シール１８である。

本構造において、電解質シートに取り付けられたそれぞれの電極対１６-１６ａは、内部燃料電極すなわち負極１６ａ及び外部空気電極すなわち正極を有し、正極１６と負極１６ａはシートの両面上の大きく重なり合う位置にある。負極-正極電極対は、図１ｂに最善に示されるように、シートの内部面すなわち燃料側面上のそれぞれの負極の延長端からシートの空気側面上の、順次に続く正極の、隣の正極の延長端まで、シートを貫通している導電金属バイア２０によって直列に接続される。

パケットの一端には、セラミックシール組成材でジルコニアシートに取り付けられた、ある長さのアルミナ繊維マット２４で形成された通気シール２２が組み込まれる。内部燃料電極１６ａに燃料ガスを供給するための手段は、その長さに沿って複数の送配開口２６ａを有する、鋼製多孔送配管を含む。この単純化された構成においては、パケットには多セルシートが１つしか組み込まれていないが、支持ジルコニア電解質シート上の負極を内側に向け、正極を外側に向けた、第２の集成多セルシートでジルコニア背面シートを置き換えた、同様の構成の素子を構成することもできる。

上述した多セルシートＳＯＦＣ構造手法は、電圧を急速に高めてそれぞれの多セルシート素子から有用な電力を発生させ得る能力を含め、発電におけるかなりの利点を有する。例えば、１００電極対をもつシートがあれば、０.５Ｗ/ｃｍ^２の最大電力密度及び５００ｃｍ^２の実効セル面積で、〜５０Ｖ及び５Ａにおいて２５０Ｗの電力を発生できる。この比較的高い電圧レベルにおける電力出力は、Ｉ^２Ｒ損失が最小限に抑えられるから、比較的安価なリード、例えば断面が比較的小さなワイアを用い得ることを意味する。

多セルシート燃料電池構造の特別な利点は、プレーナバイア相互接続構成に本質的な比例拡縮性であり、これにより、大実効面積シートの製造が簡単になる。そのような大面積シートの電圧増強能力により、それぞれのパケットからの比較的細い電力リードの使用が可能になり、よって比較的大きな電力素子を、個々の電力素子のリード間を細いリードで接続するだけで、統合して大きな燃料電池スタックにすることができる。パケット電力素子の相互接続に大構造接続は必要ではないから、パケット電力素子は本質的に、適切な構造により、物理的に分離することが容易であり、よって燃料電池スタックから個々の電力素子を取り外して交換することが容易な、「自立型」電力源として扱うことができる。

先述したように、モジュール型ＳＯＦＣスタック構成は、機械的に支持する、例えば硬質または半硬質の、フレーム部材に取り付けられた対向する多セルシート素子の、適するガラス、金属、複合材またはその他のシール材による縁シールまたは縁近傍シールを利用して簡易化される。そのようなフレームは、パケット正極への空気の接触を容易にするため、空気チャンバ形成のための開放空間をパケット間に提供することができる。望ましければ、フレームは内部マニホールドも収めることができ、パケットの外部表面及び内部表面にガスを供給するための燃料コンジット及び／または空気コンジットを収容するに適するシールが施される。したがって、フレーム内のチャネルは、管またはその他のコンジット手段を介するパケットへの及びパケットからの水素含有燃料ガスの導入及び排出を容易にすることができ、燃料電池スタック内の複数のフレーム付パケット間のガスマニホールド相互接続を提供するには簡単な外部マニホールドだけで十分である。これによっても、集成発電パケットを集成して、寸法及び電力出力があらかじめ定められた、どのような大きさの内部マニホールド型ＳＯＦＣスタックにすることも容易になり、スタック全体にそれぞれ１本だけの配管で、燃料及び空気が供給され、排気される場合もある。

そのような集成素子に用いることができるフレーム付多セルシートパケット構造を説明するための一例が図面の図２，２ｂに示される。図２をさらに詳しく参照すれば、耐熱鉄合金で形成されたフレーム素子３０が、実施例４の電極／シートモジュールと構造及び構成が同様の、第１の１０セル電極／シートモジュール３２及び、フレームの裏側に取り付けられた、同じ構造の第２のシートモジュール３２ａを有する、燃料電池パケットのための支持体としてはたらいている。それぞれのシートは縁シール４４によって、正極アレイ３４を外に向け、負極アレイ３４ａをフレームで形成されてシートに取り付けられた燃料チャンバ８に向けて、フレームに縁シールされる。

空気コンジット３６及び燃料コンジット３８，３８ａがフレーム素子３０を貫通して設けられ、これらのコンジットは集成パケット（シート及びフレーム）に空気及び燃料を供給するためのマニホールドコンポーネントとしてはたらく。空気コンジット３６はフレーム３０を貫通し、空気流または酸素流は燃料チャンバ８に入ることなく流過するように、内部側面にはポートが設けられていない。燃料コンジット３８，３８ａは多セルシート３２と３２ａの間の燃料チャンバ８を通して燃料ガス流を流す。このコンジット構成によれば、コンジット３８を通ってチャンバ８に入る燃料ガスは矢印５の方向にチャンバを流過し、チャンバ８内で燃料酸化がおこり、消費燃料副生成物は排気コンジット３８ａを通って燃料チャンバ８から排出される。

図２，２ｂに示されるようなフレーム支持型パケットを用いる、パケットまたは燃料電池のスタックの構成は、それぞれのパケットの両面上の露出正極への空気または酸素の接触を可能にする中間フレームまたはスペーサによってそれぞれのパケットが隣のパケットと隔てられた、フレーム付パケットを積み重ねるだけの、単純な構成とすることができる。酸素またはその他の酸化体が正極表面に供給されることになる場合には特に、セパレータは酸化体チャンバを形成するための密閉「空気」フレームで構成することができ、チャンバへの酸化体の送配のために内部マニホールドまたは外部マニホールドが設けられる。あるいは、必要な隣接パケットとの分離を提供するため、パケットフレームの一方の面または両面に、一体化された、マニホールド付空気フレーム構造を設けることができる。

上述したパケット及びパケットスタックの構成は多くの有益な設計原理を反映している。第１に、多セルシート燃料電池アレイを利用するパケットスタック手法には双極マニホールド装着が必要ではない。素子対が、ガラス、ガラス−セラミック、金属、金属−ガラスまたはサーメットベースのシール材を用いて、相互に、あるいはフレームまたは縁支持体にシールされ、本質的に強固なシールでシールされる燃料「チャンバ」を形成する。そのように接合された２つの素子は、素子と２つの素子＋必要に応じて備えられるフレームの間にある、燃料チャンバを形成する。これにより、通常の相互接続構造及び、付加される、空気／燃料セパレータの必要がなくなる。

上述したように、パケットフレームは、燃料ガス及び空気の双方に対する分配マニホールドを合せて提供できる、内部チャネルをもつことができる。端板に取り付けられた内部充気室または外部充気室からこれらの分配チャネルにガスを供給することができ、分配チャネルのオリフィスが燃料キャビティまたは空気キャビティへのアクセスを提供する。すなわち、パケットは、容易に、組み立ててスタックにすること及び検査または修理のために分解することができ、同時に、コンポーネントフレームの形状によりスタック全体にわたる空気及び燃料の分配が確実になる。

本発明のパケット及びスタックの構造の別の特徴は、動作時に素子にかかる応力の制限に重要な役割を果たす。これらの素子の使用中に生じる主な応力には熱−機械的応力及び圧力差誘起応力があり、前者は特に素子の始動及び停止時に問題となる。熱−機械的応力源には、パケットコンポーネント間の熱膨張不整合、温度遅滞（熱質量のためフレームの温度は素子の残りの部分よりも緩やかに上昇する）、及び素子動作による温度勾配がある。望ましくない燃料燃焼は局所的ホットスポットまたは全体的加熱を生じさせるという点において、漏洩も熱−機械的応力源になり得る。

素子にかかる最大温度差は空気及び燃料ガスに対向流分配方式を適用することによって有効に低減することができる。この方式はパケットの放出端に対してパケットのピーク温度を物理的に移動させることができる。この結果のパケットにかかる最大温度差の低減により、より狭い動作温度ウインドウの維持、したがってセル性能の最大化及び材料劣化の最小化が容易になる。これは、過温度セル動作によって悪影響を受ける銀またはその他の材料を組み込んでいる電極構造に特に有用である。さらに、最高温度をパケットコーナー部から外すことにより、パケットの多セルシート電極アレイの波形化のような幾何学的形状手段による制御が特に困難である、二軸応力が低減される。

対向流設計の別の利点は、燃料はメンブラン面内の酸素分圧が最大である空気流入パケット端において消耗するから、シート面内でより一様な電気化学的起電力が得られることである。対向流設計には、スタックの流入領域及び流出領域における双機能性を可能にする点において、それほど費用がかからなくなる可能性もある。

これらの素子における熱−機械的応力低減のためのいくつかの方策の内の１つにしか過ぎないが、多セルシート素子の波形構造またはその他の適切に設計された幾何学的形状は応力管理のための重要なツールであり続けている。一括して、これらの幾何学的形状は多セルシートのオイラー座屈を容易にすることを特徴とし得る。知られているように、オイラー座屈は圧縮負荷に対する平板または梁の応答（または平板の場合には面内剪断作用）であり、印加応力を曲げ応力に変換する。曲げ半径を臨界曲げ半径より大きくしておけば、平板が破壊することはないであろうし、総応力は有効に低減され得る。電解質を波形にすることで容易になるオイラー座屈は、面内の張力または圧縮力を低減し、熱誘起応力が最大であるフレームの平面における応力余裕を高めるから、多セルシート素子の面内応力の低減の補助に特に有効である。

これらの素子が印加歪をまったく受けないでいられれば好ましいことは当然であるが、それはあり得ないから、座屈が応力解放の主要形態であることを確実にするために素子は圧縮状態に保たれるべきである。これは、平坦な、波形にされていないシートの座屈では純粋な印加張力を開放できないから、重要である。フレームへのシートの接合が素子の最大動作温度で、またはそれより僅かに高い温度で達成されていれば、上述したような金属フレームに基づくパケットのシートの、あるレベルの座屈、したがって圧縮の維持が優越する。このようにすれば、より大きく膨張するフレームの熱膨張が、そのような温度におけるセル動作中にセラミック多セルシートを大きな張力下におくことはできない。本発明にしたがうパケット構成に用いられる金属フレームの平均線膨張係数は、用いられる電解質の平均線膨張係数に少なくとも等しく、高くとも１.５ｐｐｍ/℃までであることが望ましいであろう。

あるレベルの座屈の維持を保証する他に、座屈しているシート区画の曲率半径は最大化されなければならず、可能な場合には、複合曲率は最小化されなければならない。２次元の薄い平板の座屈の理論は十分に明らかにされてはいないが、（完全に直角のコーナーのような）きつい曲率半径を与える構造要素は避けることが好ましく、同様に、座屈を制限するかまたは周波数が高くなり、曲率半径が小さくなる座屈モードを与える設計パラメータは避けるべきである。その一方で、多セルシート素子とパケットフレームの間のシールの構造に対するシールの幾何学的形状パラメータ及びフレームの幾何学的形状パラメータは、多セルシート素子に前もって意図的に凹面座屈または凸面座屈を与えるように選ぶことができる。そのような形状は応力低減のための座屈手段の有効性及び予測性をかなり向上させることができるが、急激な方向変化をともなわない平滑な曲面を描くシール境界の使用も有用であり得る。

特許文献２は固体酸化物燃料電池構造の波形につくられたセラミック素子の使用に適用できるいくつかの設計原理を開示し、多セルシート素子に対する現行構造は同じ基本設計原理のいくつかに基づいている。一般に、応力低減のための座屈機構は、素子が薄くなるほど、益々有効になる。これは、ある程度は、セラミックフィルムのような薄い平板の曲げの下で曲げ半径を制限する臨界割れの寸法は厚い平板に対する寸法よりかなり大きくなり得るという事実による。実際に、素子の臨界曲率半径を許容できないほど小さくせずに電解質を貫通する比較的大きな丸いバイア孔の利用を可能にし、シート素子をそれぞれの支持金属パケットフレームに接合するために軟質ではなく硬質のシール材を利用することさえも、可能にしているのは多セルシート素子の薄い断面である。それでも、有効な応力低減手段として座屈を維持する、現在利用できるシート製作材料では、一般に、約５０μｍをこえない電解質厚及び約１５０μｍをこえない電解質／電極厚が必要である。

上述したように、本発明にしたがうパケットフレームに選ばれる材料は、適切な熱膨張係数によって選ばれるべきであり、取り付けられる多セルシート素子に若干の圧縮をかける材料が好ましい。これでも入手できる様々な固体材料のいずれか１つでの、あるいは、混成フレーム組成を含み、また打抜または鍛造のような手段で形成された厚いかまたは薄いフレーム形成プレートの積層も含む、材料の組合せでの、フレーム製作が可能である。適するフレーム構成方法には、粉末冶金プロセスまたは、ガラスまたはセラミックのフレーム部材の場合には、溶融、流延、加圧、焼結等を含む、従来のセラミックプロセス手法がある。例えば、フレームの低熱伝導度が許容できるかまたは望ましい場合には、ガラス、セラミックまたはその他の非金属のフレームまたはフレームコンポーネントを選ぶことができる。金属積層で形成されたフレーム部材は（ＣＴＥのような）温度特性または（耐久性のような）化学特性の調製に有用である。現在好ましいフレームは金属であるが、より低い熱伝導度または改善された耐高温酸化性が望まれ得る場合には、ジルコニア支持体及び／またはアルミナ繊維マットを用いることができる。

打抜金属薄プレートが一般に経済的であり、３次元構造（レリーフ）をもつプレートを形成でき、よって、ガスコンジット及び／またはガス膨張チャンバを形成されたフレームの一体部分としてプレート積層に含めることができる。プレートのレリーフはさらに、熱交換のためまたは正確な積み重ねのための、またガス流のための、構造を形成することができる。

薄く、低熱質量のフレームの使用により、フレームと素子の間の熱遅滞の短縮及びシステム全体の迅速な温度上昇という利点がさらに得られる。熱いプレート及び薄いプレート、打抜コンポーネント及びインサートを、積層プレートで形成された流入部及び単層プレートで形成された端フレームのような様々な組合せで用いることができる。フレームまたはフレームコンポーネントのためのインサートは、特に正確な幾何学的形状余裕が必要とされる場合に用いることができる。例えば、それぞれのパケットへの一様なガス流入を保証するためにはガス流入オリフィスの正確な形成が有益であり得る。パケット間のシール形成にもインサートが有益であり得る。フレームは、薄い波形構造領域のような、圧力脈動の影響を軽減するように設計された可撓構造を含むこともできる。

薄い打抜フレームの使用は、機械加工費用が最小限に抑えられ、空間が金属ではなく空気で満たされる点で、費用効果の高い手法でもあり得る。すなわち、かなりのマニホールド費用を負わずに断面がより大きなチャンバを用いることができる。ただし、絶縁及びハウジングの費用が若干高くなり得る。

本明細書に説明されるようなスタックのためのそれぞれのパケットは多セルシート素子を１セットしか有していないことが多いであろうが、代りに、複数対の素子を単一のフレーム部材と組み合せることができる。最も一般的には、複数の素子を単一フレームに設けられた個別の「窓」にシールすることによって達成されるであろう。そのようなパケット構造のためのフレーム部材は、フレームの「窓」のそれぞれについて、ガスの流入及び流出のための個別のマニホールドまたはフィードスルーを有することが好ましい。このモジュール化手法はフレーム内の多セルシート素子の１つの亀裂またはその他の物理的故障に際してスタックが損害を受ける可能性を最小限に抑える。

フレーム部材の構成のための最も簡便で経済的な金属組成の中には、耐熱性であり、燃料電池電解質シートに熱膨張がほぼ整合する。ニッケルベース合金及び鉄合金がある。Plamsee（商標）合金及び高クロム鋼はそのような合金の代表例である。ステンレス鋼合金は中間温度（〜８００℃ないしそれ以下）で動作する固体酸化物燃料電池のための特に魅力的な構造材料である。極めて適していることがわかっている、４３０ステンレス鋼及び４４６ステンレス鋼のような高クロムステンレス鋼合金が例である。

もちろん、パケット構成での使用に選ばれるフレーム材料は、スタック動作温度において、時間の経過とともに素子性能を低下させ得る、アルカリ、フッ素、シリカ、クロムまたはその他の化学種等の、望ましくない汚染物のソースとして作用しないことが望ましい。フレーム材料からのクロムによる、よく知られたセル汚染の問題は、ニッケル−バナジウム及びニッケル−ニオブの酸化物のフレームコーティングのような手段の使用によって対処でき、そのようなコーティングはクロム酸塩形成に対する４２０ステンレス鋼合金の耐性をかなり向上させる。あるいは、クロムのパッシベーションのためにシリカベースのガラスまたはガラス−セラミックのコーティングを用いることができ、そのようなコーティングは、生じ得る揮発性クロム化合物より揮発性がかなり低い場合に、パケットの空気側で特に有用である。無電界メッキによって被着することができるニッケルベースコーティングは特に魅力的であり、ニッケル−ニオブコーティングはいくつかの用途に対して酸化物コーティングより優れているように思われる。

パケットフレーム素子としての積層構造の使用はさらに熱膨張制御の利点、すなわち、比較的広い温度範囲にわたる多セルシート素子への密な熱膨張整合を提供する。適切な設計により、所望の複合ＣＴＥを有する２つ（ないしさらに多く）の金属の積層を、目標値を夾叉する膨張係数を有する金属を選択することによって作成することができる。与えられた金属の組合せに対し、金属の相対厚を変えて積層の熱膨張係数を微調整することもできる。この設計選択肢の唯一の束縛条件は、膨張時のシート平坦性を維持するための、厚さの中心に関する積層応力の対称性である。この目的のため、個々の金属の厚さは、所望のフレーム膨張係数（ＣＴＥ）、並びに個々の金属の膨張係数及びヤング率に基づいて決定される。

パケットフレーム構造として用い得るであろう特定の積層の例は、ニッケルコア層とKovar（登録商標）合金表面層からなる、「Kovar」合金及びニッケルの積層である。２５〜８００℃の温度範囲にわたる平均線滅膨張係数が１１.５ｐｐｍ/℃になるように計算された層厚で設計したときに、上記温度範囲の実質的に全てにわたり目標の平均線膨張係数が達成された。「Kovar」合金の非線形膨張が原因で、上記範囲の低温側（４５０℃以下）において膨張が若干低くなり、高温側において膨張が若干高くなった。この性能は、必要であれな、より線形の熱膨張挙動を示す金属または合金を用いることで改善することができ、同時に、熱膨張挙動において相互にさらに密に整合する膨張夾叉金属の選択によってそのような積層の耐熱性を改善することができる。

積層フレーム素子の使用にともなう別の利点には、積層外層として比較的不活性な金属を用いることによって金属／セラミック電解質及び金属／電極の相互作用を防止できる能力がある。そのような層構造は積層の下層によるセル汚染を有効に遮断できる。フレーム部材への多セルシート素子の改善された接合も、セラミックシール材料への強化された接合を提供する表面層の選択によって容易になり得る。

固体酸化物燃料電池構造におけるシールの重要性は十分に理解されている。最も肝要なことは、シールがパケット内部における燃料チャンバへの空気の漏入を防止するためにはたらくことであるが、燃料電池の正極側の「作業」領域への燃料の漏出も避けられるべきである。すなわち、燃料／負極シールは特に強固であることが必要であるが、空気／正極シールはそれほど気密である必要ではなく、実際、パケットの空気側にはシールがまったくまたは最小限にしか施されていない構造を考えることができる。空気／正極シールに対するそのような構造の１つに、パケットからの空気の損失がハウジングからの空気漏洩だけによるように、空気で加圧された密閉または半密閉のハウジング内に集成スタックを単に封入する構造がある。そのような手法の副次的利点として、この種の外囲器はスタックの熱管理においても有用な役割を果たす。

それぞれのパケット内の負極アレイからの空気排除に肝要なシールは、それぞれの多セルシート素子と、それぞれの多セルシート素子が取り付けられる、フレーム構造の間に施されるシールである。シールに隣接するフレーム構造は、実際、スタック動作中にパケット内に発生する温度勾配から生じるシール応力の制御に重要な役割を果たす。これらの素子の薄いセラミック電解質シートを、熱質量、熱伝導度または熱容量が大きいフレームに接合させてシールするために最も有効なのは、分布熱膨張係数をもつ、耐熱衝撃性接合部構造である。

シート−フレームシール自体の形成に有用な材料は、同等または物理的に非同等の金属とセラミック材料を接合させるための、技術上既知の様々なガラス、ガラス−セラミック、金属、ガラス−金属、分布組成金属−ガラス及び分布組成金属−セラミックのシール材の内のいずれか１つからなることができる。しかし、応力を制限するためにはシール材膨張及び機械特性の分布化が極めて望ましい。適する分布組成シール材の例は、フレーム表面における全金属から中間の厚さにおける金属／ガラス混合状態を経て多セルシート上面における全ガラス、全セラミックまたは全ガラス−セラミックの分布組成をもつシール材である。Duralco 230セメントのような熱硬化性複合セメントは、用いることができる混成金属／ガラス組成の例である。

接合部構造の特徴にはさらに、多セルシート素子の縁、セルシート／フレーム界面の組成または形状、及び／またはフレーム自体の組成に対する改変を含めることができる。シート／フレーム界面における温度勾配を制御するための特に有用な手法の１つは、シート縁の温度が周囲のフレーム部分の温度により密に整合するであろうように、集成フレーム自体にフレーム／シート接合部を食い込ませることである。この手法の例が図面の図１１及び１２に示され、これらの図では、集成フレーム２０３及び２０３ａのそれぞれのリセスにより、電解質シート２１４及び２１５の縁のあらかじめ定められた幅の、集成フレームの要素によるオーバーハングが得られている。最善の性能のため、このリセスは平坦な縁部分の全幅及び、好ましくは、波形電解質ベース多セルシート素子が用いられる場合にはシートの波形部分、を覆うに十分に深いであろう。

別の有用なシール部構成手法は、フレームとシートの間の接合部に耐熱繊維マットのような熱絶縁材料を施すことである。波形セルシートの場合、熱絶縁材料は一般にシートの平坦な境界の全体にわたって拡がり、波形シート区画にも延び拡がるべきである。図面の図１２はそのような接合部の断面を簡略に示し、セルシート２１４及び２１５の露出した縁の上面及び下面を内部パケットフレーム部材２０６から、また上側パケットフレーム部材２０５及び下側パケットフレーム部材２０７の内縁面からも、熱遮蔽するために、熱絶縁繊維マット区画、例えばマットセグメント２２１が用いられる。この熱絶縁により、フレームとシート縁の間の温度勾配が緩められ、妥当な距離にわたる波形構造の曲げ／伸びによるシートにおける熱収縮応力の緩和が可能になる。

これらの接合部保護方策はいずれも、加熱速度及び冷却速度が異なることで生じる応力集中を、熱環境に勾配を設けることによって有効に「丸め」、よって熱膨張／収縮歪をより大きな体積にわたって拡散させる。可能であれば必ず大きな半径／十分なすみ肉をもつ、丸められたコーナーを用いることによって応力集中を最小限に抑えることは周知の工学原理である。すなわち、例えば、ロバート・エル・ノートン（Robert L. Norton）は、「応力集中を避ける設計（Designing to Avoid Stress Concentration）」，Machine Design, An Integrated Approach，１９９８年，Prentice-Hall Inc., Simon & Schuster, Upper Saddle River, NJ, 第２節，ｐ.２３５において、「輪郭が異なる表面間では、鋭角のコーナーは完全に避け、可能な最大の移行半径を与えよ」と指示している。さらに、エス・ティモシンコ（S. Timoshenko）とグリースン・エイチ・マッカラフ（Gleason F. MacCullough）は、「材料の強度要素（Elements of Strength of Materials）」，１９４０年，Van Nostrand，ニューヨーク，ｐ.２９において、「脆性材料の場合、応力集中点は強い弱化効果を有することができ、そのような場所は排除するかまたは十分なすみ肉を用いることで応力集中を弱めるべきである。応力の反転を受ける部材においては、延性材料であっても進行性亀裂は必ず応力集中点から始まると思わなければならない。」と教示している。最後に、また最も簡潔に、ジェイ・デン・ハートグ（J. Den Hartog）は、「上級材料強度（Advanced Strength of Materials）」，１９５２年，McGraw-Hill，ニューヨーク，ｐ.４８において、単に「そのコーナーを丸めろ！」と勧告している。この原理は本明細書に説明される構造に直接適用できる。

とりわけ、これらの応力低減方策はいずれもフレーム及びシートの材料が同等の熱膨張係数を有するときに最も有効にはたらく。この後者の条件により、フレーム間の接合部内に実際に埋め込まれたシート縁部分がほとんど応力を受けないかまたは適度に圧縮されることが可能になる。セラミックシート縁がかなりの張力を受ける構造は避けるべきである。

パケットスタック構成の別の重要な態様は、隣接するパケットフレーム間あるいはパケットフレームと隣接する空気フレームまたは、パケットスタック全体にわたる燃料ガスの分配にかかわる、その他の構造の間に、満足できるシールを得ることに関する。パケット及び空気フレーム部材の集成によってスタック内に形成される連続燃料チャネルのシールは特に重要である。

これらの金属フレーム部材間のシールは多くの方法によって施すことができ、そのような方法の１つは隣接するフレーム部材間の「膨張シール」の使用を含む。そのようなシール方法の特定の例は、４４６ステンレス鋼のパケットフレームのスタックにおける隣接燃料チャネル開口間に３１６ステンレス鋼リングインサートが中継コンジット部材として配置される方法である。３１６ステンレス鋼は４４６ステンレス鋼の熱膨張係数（１１.５ｐｐｍ/℃）より大きい熱膨張係数（１８ｐｐｍ/℃）を有し、よって、７２５℃のスタック動作温度において、パケットフレームの燃料マニホールドチャネル壁に対するリングインサートの膨張がパケット間の気密シールを形成する。このタイプのシールにおいて、シールリングは裸金属で形成することができ、あるいは、気密シールの保証を補助するために、ニッケルのような、または金のような耐腐食性貴金属のような、別の金属のコーティングを施すことができる。

スタックシール形成の別の手法は、セラミック材料またはガラス−セラミック材料で形成された同様のシールリングの使用を含む。これらの材料は高温における時間の経過によるインサートの撓み及びクリープが大きくはないという利点を提供する。いかなる場合にも、これらの手法のいずれか１つを燃料ガスマニホールドシールに適用することが、空気／燃料混合のおこり易さ及びおこり得る量が燃料マニホールドシールの有効性に正比例して低減されるという点において、効率的であり、費用効果が高い。

圧縮シールがスタック構成の選ばれた方法である場合に忘れてはならない重要な要件は、パケットフレーム、いずれかの補助空気フレーム部材及びパケットシール部近傍の多セルシート縁の縁平坦度である。これらのコンポーネントのいずれかの平坦性における欠陥は、電極アレイを支持している薄い電解質シートに亀裂を発生させ得る。十分に平坦なフレーム部材が利用できない場合の別の適するシール手法は、多セルシート素子を適するセラミックフレームに取り付け、次いでフレーム付素子を金属ケースのスロットに挿入することである。

本発明にしたがう燃料電池スタックに構成するに適する特定のフレーム形状及び集成フレームの実例が図面の図３〜９に与えられる。図面の図３は１つまたは複数のこの構成のフレーム支持パケットにマニホールドを形成するための集成フレーム４０の分解組立側面図を示す。この図において、フレーム素子３０は電解質シート３２の間に配置され、結合して集成素子になる、空気プレート４２、電解質シート３２及び縁シール４４がフレーム素子３０の両側に配置されている。次いで端板４６がフレーム素子、電解質シート及び空気プレートを結合して一体集成素子にするために用いられ、フレームコンジット４６ａが燃料及び空気の導入並びに集成素子からの排気ガスの排出のためのマニホールド手段を提供する。

図４は図５に示されるようなタイプの多セルシートパケットモジュールの基本コンポーネントの、正しい比例関係にないかまたは比例拡縮されていない、斜視分解組立図であり、このモジュールは同じ構造の別のモジュールと集成されて燃料電池スタックを形成するように特に適合されている。図４の実例においては、２つの多セルシート素子１０１及び１０２が、多セルシート素子１０１及び１０２の縁が機械加工燃料パケットフレーム１０３の両面にシールされたときに、フレームとシート素子で定められる空間内の場所１０５に燃料チャンバが形成されるであろうように、フレーム１０３に隣接して配置される。素子１０１及び１０２はそれぞれの素子の負極が燃料チャンバに面するであろうように向きが定められる。

機械加工プレート１０４からなる補助モジュールコンポーネントがモジュールのための空気フレームとしてはたらき、集成されたときにフレーム開口１０７で定められる空間内に空気チャンバを形成する。このチャンバに入る空気は素子１０２の、場所１０５にある燃料チャンバに対して外向きの、表面上に配置された正極にかけて流れる。空気プレート１０４は所望に応じてパケット燃料フレーム１０３に永久的に結合させることも、結合させないでおくこともできる。

図５にモジュール１０８として示される、集成されたパケットモジュールは、燃料電池スタックのための基本反復ユニットを形成する。そのような基本反復ユニット１０８は、図６に示されるように、相互に重ね合されて燃料電池スタック１１６を形成し、図６はそのようなスタックの、やはり正しい比例関係にないかまたは比例拡縮されていない、斜視分解組立図である。完成集成装置において、スタックはさらに端板１１１及び１１２を備え、端板１１１及び１１２は、通しボルト１１５のような手段によっていくつかのモジュール１０８とともに締結されて、単一集成装置にされる。

このスタックのパケットのための空気はこれらのフレームの空気流入口１１９（図５）を通って空気フレーム開口１０７の空気チャンバに適切に送られ、チャンバからの酸素消耗排気ガスは排気空気流出口１２０を通って外にでる。以下でさらに十分に説明される、空気フレーム１０４の外縁面の逃げ領域は、ガス流通を提供し、空気膨張区域（チャンバ）を空気流入口１１９／流出口１２０と空気チャンバの間に形成する。同様に、燃料ガスはコンジット１０９及び１１０をそれぞれ用いて、パケットフレーム開口１０５内の燃料チャンバに送られ、また燃料チャンバから排出され、やはり、以降で説明されるように燃料流は膨張する。空気チャンバへの燃料ガスのいかなる漏入も防止するため、スタックの隣接する空気フレーム１０４と燃料パケットフレーム１０３の間で燃料コンジット１０９及び１１０を相互接続するために膨張ワッシャ１０６（図４）が設けられる。

空気及び燃料ガスは、例えば、充気室としてもはたらく太い外部マニホールド／分配管により、燃料電池スタックの両端に供給され、流入ガス圧はスタックを通る適切なガス流を保証するために燃料チャンバ及び空気チャンバに対して指定された圧力より十分に高い。空気供給はマニホールド管１１４を通して行われ、マニホールド管１１４からより細い空気分配管１１８（図７）がスタックの両端の空気流入口１１９に接続する。コンジット１２０からの排出空気は細い空気収集管１３２及び太いマニホールド管１３４を通して引き出される。

スタックへの燃料供給はマニホールド管１１３を通してなされ、マニホールド管１１３からより細い燃料分配管（図示せず）がスタックの両端の燃料流入口１０９に接続する。燃料排出コンジット１１０からの排出燃料ガスは細い燃料収集管１１７（図７）及び太いマニホールド管１３３を通して引き出される。

この場合のマニホールドのいくらかはスタックの外部にあるが、内部マニホールドと外部マニホールドの選択はスタック構成にとられたシール手法に依存することができ、システムコスト要件のような事柄にも依存し得る。図６〜９に示される構成においては、外部マニホールドの容量が大きく、（ガスの圧縮性による）供給圧における変化に対してかなりの程度の緩衝を与えるに十分な充気室容量を提供するが、さらにまたはあるいは、望ましければ、圧力脈動を均すためにベローズまたは膨張チャンバのような素子を用いることができよう。

図に示される構成において、内部燃料分配コンジット１０９〜１１０及び内部空気分配コンジット１１９〜１２０の断面積は、パケット間の一様な分配を可能にし、充気室からパケットまでの圧力降下を抑えるに十分な断面積より大きい。図６〜９に示される分配構造に対して考えら得る別の分配構造は、配管を追加し、多岐分配のための内部コンジットを排して、太い充気室管からそれぞれのパケットに直接にガスを入れることであろう。

スタックの燃料チャンバ及び空気チャンバへの燃料ガス及び空気の流れは、多セルシート素子の負極面全体及び正極面全体にわたって比較的一様であることが望ましい。それぞれのパケットへの及びそれぞれのパケットからの流れを調整し、パケットからパケットへの十分な流量及び流量一様性のいずれをも保証するためには、燃料コンジットと燃料チャンバの間及び空気コンジットと空気チャンバの間でフレーム内に膨張ガスチャンバまたは膨張ガス区域を設けることが有用である。そのような区域は、ガスがチャンバに入る前に、ガス速度を低下させ、流入ガスの流れの場を拡げ、よって空気チャンバ及び燃料チャンバにわたり、したがってそれぞれの素子にわたり、一様な分布を提供するように機能することができる。根本的目標は、流入口−流出口間及びスタック内のチャンバ間の圧力降下を最小限に抑えること及び、予測が可能で、制限された、起動及び停止時における圧力振れ幅を確立するように、比較的一様なメンブラン面間圧力を提供することである。必要に応じて、パケット内は等圧条件に近づけられる。補助的目的は、パケット内部によるのではなく、流入オリフィス及び流出オリフィスの断面積並びに流入オリフィス及び流出オリフィスに続く膨張チャンバによって、ガス圧及びガス流量を制限することである。このようにして、パケットへの圧力脈動の影響が低減される。

燃料パケットフレームに対するガス膨張区域またはガス膨張チャンバについての適する構造の１つが、図４のフレーム１０３の拡大斜視図である、図面の図８に示される。このフレーム構造において、膨張チャンバはフレーム開口１０５を定め、燃料チャンバの周縁としてはたらく縁である、フレーム内縁へのビスケットカット１２５からなる。設けられるビスケットカットは、コンジット１０９のスロット付開口１２１で例示されるように、燃料コンジット１０９及び１１０と交差し、燃料コンジット１０９及び１１０との流通を提供する、フレーム縁の幅内に十分に延び込む深さをもつ。

チャネル溝１３１がフレームに取り付けられた多セルシート素子への電流リードのための通路を提供し、そのようなリードは、以降でさらに十分に説明されるように、インサートまたは外囲を用いて適切に絶縁される。多セルシート素子がフレーム内にシールされ、しかもフレーム表面の平面より上方に延びて隣接する空気フレームに接触することはないように十分な深さをもつリセス１３０が、パケットフレームの内縁を巡って設けられる。そのようにフレームを重ねるセル素子では、シールは一般に、素子の縁またはその近傍における、リセス領域でなされる。

パケットフレームの内部面はパケット内のガスに摩擦抵抗力をかけ、一様な流れに影響を与え得る。これは、単に、流れ制限縁構造（図８の縁１２３）が多セルシート素子の活性領域の十分外側にあり、過剰な側流を生じさせない活性領域における流れの分裂の回避を保証することによって、対処することができる。

空気フレームからの空気流改善のためのガス膨張区域またはガス膨張チャンバはさらに、図４の空気フレーム１０４の拡大斜視図である、図面の図９に示される。この構造においては、逃げ領域１２９が空気流入コンジット１１９を通って空気チャンバに流入する空気の均等分配に役立ち、逃げ領域１２９は排気コンジット１２０内への排出空気の収集のための膨張区域を提供する。これらのパケットフレーム及び空気フレームの例のいずれにおいても、膨張区域の楔形状または「ビスケット」形状により、膨張区域から燃料チャンバまたは空気チャンバへの出口における一様な流れを保証するに十分な摩擦抵抗力が与えられる。

この、上述したような複数の膨張チャンバの使用により、設計フレキシビリティが向上し、ＰＥＭ構造及び従来のＳＯＦＣマニホールド方式のための従来タイプの複雑な内部チャネルの必要が制限される。本手法の有効性が、図面の図８に示される構造のコンジット及び膨張チャンバからパケットフレーム１０３内の燃料チャンバ１０５を流過する燃料ガスについて計算された流れ場のグレイスケール流れ図である、図面の図１０に簡略に示されている。さらに、同じ手法は、図のスタック１１６に示されるように（パケットの両端から燃料及び空気が供給される）燃料−空気対向流ガス供給構成を容易にする。本手法によって、通常用いられるよりもかなり大きいＳＯＦＣ素子であっても対向流構成が実用になる。すなわち、幅が１２ｃｍ，１８ｃｍないささらに大きい多セルシート素子であっても、本発明のような、複数のチャネル及びチャンバが規模拡大フレキシビリティを効率的に提供する、スタックに用いることができる。

パケット及びスタックの設計は、燃料電池動作の途上で生じる圧力差誘起応力に耐える必要によってかなりの影響を受ける。パケット内またはスタック内に発生する最大ガス圧応力の制限は一般に、一様ガス流条件を与え、適切に設計されたガスチャンバを設けることによって対処される。間隔を狭くすると通常は与えられた体積の燃料ガスまたは酸化体ガスについてのガス速度及びガス圧が高くなることから、パケットのシート間隔及びパケット間隔は重要な役割を果たす。ガス流量が大きくなると圧力差に影響を与え得る多セルシート素子の表面湾曲の有無も要因に含められるべきである。

特許文献１はスタック内で燃料電池層を離隔するための波形セパレータの使用を開示している。本発明のスタックにおいては、いくつかの場合にそのような離隔層が、空気チャンバまたは、さらに好ましくは、燃料チャンバにおいて、有利であり得るが、一般に必要ではなく、さらに多セルシートの各領域への質量移行に摩擦力及び障害物を与えるという欠点をもたらす。慎重な設計により、本発明のスタックにおいてはいかなるセパレータの必要も容易に排除できる。

図６〜９に示されるようなスタックの動作において、スタックの両端にある燃料充気室１１３からの燃料は端板１１１及び１１２に取り付けられた管１１７のような管を用いてスタックに供給される。燃料は次いで、位置合せされた、空気フレーム及び燃料パケットフレームを貫通するチャネルで形成された分配チャネル内に入り、そこから流れ制限オリフィス１２１，ガス膨張チャンバ１２２を通り、燃料チャンバ１０５に入って、多セルシート素子上の負極アレイに供給される。ある程度費消された燃料は燃料チャンバをでて、ガス膨張区域１２５を通り、フレーム内の位置合せされたチャネルで形成された排気コンジットに入る。このようにして、パケットの全てからの排気が集められ、管１１７と同様の管を通って排気充気室１３３に送り込まれる。

同様に、空気は空気充気室１１４を通ってスタックに入り、管１１８のような管を通して分配され、端板を通って、空気フレームの位置合せされた開口１１９で形成されるチャネル内に入る。空気は次いでオリフィス１２６及び膨張区域１２８を通り、空気チャンバ１０７内に入って空気チャンバ１０７にかけて流れ、そこで空気中の酸素がある程度消耗される。消耗した空気は次いでガス収集区域１２９及び１２７を通ってでて、空気フレームの位置合せされたチャネル１２０で形成された排気チャネル内に入り、そこから端板を通り、管１３２を通って消耗空気充気室１３４内に入る。

打抜またはレーザ截断のフレームまたはフレームコンポーネントの使用は、上述したような燃料電池スタックのためのパケットフレーム製作の費用効果が高い手段である。例えば、５枚の薄い金属層または複合材層からなる積層フレームで図８に示されるような燃料パケットフレームを置き換えることができ、位置合せされたときに、上述したコンジット構造と同様のコンジット構造を形成する貫通孔をもつ薄いプレートが重ね合される。すなわち、貫通孔は組み合されて、重ね合されたときにプレート層の全てを通り抜ける空気及び燃料の分配チャネルを形成するであろう。そのようなコンジットで分配される燃料流及び空気流に対する絞りオリフィスは容易に設けることができ、例えば、多セルシート素子を受け入れて支持するためのリセス及びそのような素子をフレームに取り付けるためのシール材で設けることができる。

図５の単一集成装置と機能形態が同様の積層フレーム型集成燃料パケットの一端２０３の簡略な縦断面図が図面の図１１に示される。図１１においては、２つの多セルシート素子２１４及び２１５が積層燃料フレームサブアッセンブリー２０５-２０６-２０７に取り付けられている。フレームに含められる面出しプレート２１１及び２１２はシート素子及び、シート素子をフレーム面出し層２０５及び２０７にシールする、シール材２１６のためのリセスを提供する。プレート２０５及び２０７は、鑞付、融着、溶接、レーザ溶接、ガラスフリットまたはセラミックのフリット、あるいは本質的に単一の構造を提供するに適するいずれかの他の手段によってプレート２１１及び２１２にシールすることができ、２０５，２０６及び２０７のそれぞれの間のシールはフレーム付燃料パケットの必要に応じて気密である。いかなる場合にも、積層構造を接合するシールはプレート間またはプレートの縁に施すことができる。

プレートはさらに、例えば、スタックの個々の集成パケットの容易な交換及び検査を容易にするためのモジュール型反復構造を提供するため、この燃料パケットサブアッセンブリーに接合させることができる。図１１の集成パケット２０３においてパケットサブアッセンブリーの一方の側に空気チャンバを設けるための一体型空気フレームが積層プレート２１７，２１８及び２１９で形成される。この構造の有用な特徴はプレート２０７，２１２及び２１７の組合せで形成されるリセス２２０の存在であり、層２１７は、空気チャンバ及び燃料チャンバ内のシート素子とこのリセス内に配置されたシールの間の温度勾配を制御するためのオーバーハングフレーム領域を提供する。空気フレーム層の熱質量によりそのようなリセスがないときに発生するよりも緩やかな温度勾配がシール領域に生じる。

空気フレームサブアッセンブリー及び燃料フレームサブアッセンブリーによる上述した集成パケットは、ほとんどいかなる所望の寸法の燃料電池スタックの構成に対しても、構造上及び機能上の完全な反復ユニットを形成する。この構成において集成パケットは完全な独立ユニットであるから、大きなスタックの構成に用いる前に漏れまたはその他の欠陥についてそれぞれの集成パケットの１００％独立な検査を行うことが、実用的であり、有利である。

別の積層型集成パケットフレームの縁区画２０３ａが図面の図１２の簡略な縦断面図に示されている。この構成において、多セルシート素子２１４及び２１５がシールされている積層燃料パケットフレームは層２０５-２１１-２０６-２１２-２０７を有し、層２１１及び２１２の厚さによってリセスが層２０６の両側に形成されている。しかし、この構成においては、リセスのそれぞれにおける熱絶縁材料セグメント２２１の挿入により、シール領域の温度勾配がさらに緩和されている。別の利点は、この構成においてシール２１６は集成パケットの空気側に配置されることである。この配置は、シール材料が長期間の使用中に負極性能に悪影響を与える可能性を有する場合に用いることができる。

本発明にしたがう集成燃料電池スタックのための集成空気パケットフレーム及び集成燃料パケットフレームの使用は、他の多くの構成で利用できるよりも広い熱管理及び燃料流処理のための選択肢の組合せも提供する。例えば、燃料マニホールドまたはその近くに熱交換器を組み込むことによって、流入ガスを加熱するためにスタックからの廃熱を用いることができる。そうすれば、熱交換器を流過する低温燃料ガスは、スタックの燃料チャンバへの導入に先立ち、予備加熱されるであろう。

内部熱交換器または、例えば燃料ガス改質のための、その他のガスチャンバをフレーム層として金属打抜の使用により空気または燃料のパケットフレームに直接に組み込むことが簡便にできる。例えば、ガス膨張チャンバと燃料チャンバの間にチャンバ空間を提供する細長い流入区画を燃料パケットフレームに設けることができ、このチャンバ空間には、フレーム面上に支持された改質触媒、または触媒を含有する、表面積、質量移行またはガス混合を高めるための多孔質気泡材料、ウール、フェルトまたは大表面積ハニカムを設けることができるであろう。同様の構成で、触媒による不完全酸化改質、疑似自己熱改質及び／または蒸気改質のための触媒を組み込むことはできるであろう。いずれの吸熱反応のための熱も、対向流燃料−空気分配を備えるスタック構成において加熱された排気空気によって与えることができるであろう。金属Ｎｉのような卑金属、貴金属、ペロブスカイト及びヘキサアルミネートのような触媒を用いることができるであろう。

同様に、燃料排気チャンバを延長すれば、流入空気のある程度の予備加熱のための手段が得られるであろう。熱交換を向上させるため、フレームチャンバ内またはコンジット内にフィンのような構造を設けることができ、あるいは押出金属ハニカム形材をフレームチャンバ内またはコンジット内に取り付けることができるであろう。

打抜フレーム積層でフレームコンジットを流過するガスのための内部迂回路を形成することによって。熱交換を強化することができる。そのように形成されたガス路は、多セルシート素子の急速な一様加熱を保証するために、フレームの流入端または流出端に、あるいは側縁に沿って、配置することができる。熱交換は、例えば、気泡材料、フェルト、ウールまたは押出成形一体金属のような適する材料の挿入により、ガス分配チャンバ内で行うこともできる。マニホールドフィーダー管またはホイルディストリビューターの同様の改変も、熱交換及び熱管理を向上させるために用いることができる。

ある程度費消された燃料は補助内部排気チャンバに集めるか、あるいは熱を発生させるために空気中で燃やすことができる。収集手法により、費消されていない燃料及び蒸気のいくらかまたは全ての再利用が可能になり、蒸気は、熱発生がシステム構成の重要な機能であり得る場合に、電気-熱同時発生／ＨＶＡＣまたは複合発電用途のような、用途に用いることができる。費消燃料熱発生が最大化される必要がある場合に汚染物質の発生を低減するため、排気チャンバまたはコンジットの表面に触媒を施すことができ、あるいは、コーティングされたフェルトまたはハニカムのような、触媒が施された基板を用いることができる。本発明にしたがうスタックは、小型で高電圧という性質により、可搬型電力源のためのＡＰＵのような、移動設置用途に理想的なものとなる。そのような、起動時間を最短化しなければならない用途に対しては、薄い、低熱質量多セルシート素子と組み合せた、低質量フレームコンポーネントの使用が肝要である。

多セルシート素子の構成に用いられる材料には、既知であるかまたは高温固体酸化物燃料電池作成に適すると認定されるであろう、いずれかの材料及び配合物がある。しかし、本発明にしたがうスタックに用いられるべき特定の材料は、上述した高効率モジュール型ＳＯＦＣ構造に必要な可撓性電解質縁シール及びフレーム手法とのと最適な適合性について選ばれるであろう。

一般に、可撓性多セルシート構造の構成に用いられる電解質シートの厚さは、４５μｍよりも薄く、好ましくは３０μｍよりも薄く、さらに好ましくは４〜２５μｍの範囲、最も好ましくは４ないし５〜２０μｍの範囲に維持されるであろう。可撓性多結晶セラミック電解質シートは耐熱衝撃強度及び電気化学的性能のいずれをも高め、そのようなシートの例は、本明細書に参照として含まれる、ケチャム（Ketcham）等の特許文献４に開示されている。そのような電解質に適する組成には、Ｙ，Ｃｅ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｓｃ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕ，Ｉｎ，Ｔｉ，Ｓｎ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｍｏ及びＷの酸化物並びにこれらの混合物からなる群から選ばれる安定化添加物がドープされた、不完全安定化ジルコニアまたは安定化ジルコニアがある。

本発明は、電極、電流コレクタまたはセル相互接続材料の、いずれの特定の族にも限定されない。すなわち、代表的には、白金、白金合金、銀またはその他の貴金属、ニッケルまたはニッケル合金のワイアまたはメッシュで形成されるような構造を用いることができ、そのような材料あるいはストロンチウムドープクロム酸ランタンまたは耐熱金属サーメットのような材料のコーティングまたはパターン付層も用いることができる。これらの導電構造は、電極層の上に、電極層の下に、または電極層の縁に沿って設けられる電流コレクタとしてはたらくことができ、あるいは層間相互接続としてはたらくことができる。

予備焼結された電解質との組合せに有用な電極材料の中では、ニッケル／イットリア安定化ジルコニアサーメット、貴金属／イットリア安定化ジルコニアサーメットのようなサーメット材料が負極材料としての使用に特に有用であるが、限定はされない。有用な正極材料には、ストロンチウムドープマンガン酸ランタン、その他のアルカリ土類ドープのコバルト酸塩及びマンガン酸塩のような、また貴金属／イットリア安定化ジルコニウムサーメットのような、セラミック材料及びサーメット材料がある。もちろん、上記の例は用い得るであろう様々な電極材料及び相互接続材料の例示に過ぎない。

本発明にしたがう燃料電池構成に有用な正極材料及び負極材料は、貴金属及び、貴金属間合金、例えば銀合金のような、高導電性であるが比較的耐熱性の金属合金からなることが好ましい。このタイプの特定の合金電極組成の例には、銀−パラジウム、銀−白金、銀−金及び銀−ニッケルからなる群から選ばれる銀合金があり、最も好ましい合金は銀−パラジウム合金である。

別の電極材料には、上記の金属または合金の多結晶セラミックフィラー相とのブレンドで形成されたサーメット電極がある。この用途に好ましい多結晶セラミックフィラーには、安定化ジルコニア、不完全安定化ジルコニア、安定化ハフニア、不完全安定化ハフニア、ジルコニアとハフニアの混合物、ジルコニア含有セリア、ジルコニア含有ビスマス、ガドリニウム及びゲルマニウムがある。

本発明にしたがう燃料電池パケットに含めることができるその他の構造要素の例は、アレイ配列の負極及び／または正極と電気的に接して設けられる、低抵抗電流収集格子またはその他の導電構造である。これらは、セルの内部抵抗を、これらがなければ内部抵抗を高めるであろう電極内の電流分布損失を低減することによって、低減するためにはたらく。

本発明の特定の実施において、モジュール型パケット手法を、パケットを形成するために可撓性不完全安定化ジルコニア（ＺｒＯ_２-３％Ｙ_２Ｏ_３）シートを用いて個々の耐熱衝撃性集成燃料電池を作成するために用いた。それぞれのパケットに薄い電解質シート上に支持される上述した銀−パラジウム組成の複数の電極を組み込んだ場合、１０００Ｗをこえる電力出力を達成できる燃料電池スタックが容易に提供される。

素子間の電気的相互接続は所望に応じて外部または内部で行うことができる。また、絶縁体または電気導体のいずれであろうとも、フレームはスタックの回路設計に重要な役割を果たし得る。フレームがガラスまたはガラス−セラミックのような絶縁体であれば、短絡を生じずに電気リードの挿入をサポートするであろう。フレームが金属であれば、例えば共通接地を提供することによってフレームが回路に関与するか、あるいはコーティング、インサートまたは絶縁チューブによって電流リードからフレームを絶縁することができる。

単一パケット内の複数の多セルシート素子間の接続を行うこともできる。これらの素子の高電圧出力によって容易になった比較的低い電流により、断面積が小さい接続しか必要ではない。電流収集及び、金属−セラミック複合構造のような、電極付シート間の相互接続に適する手法は特許文献２に説明されている。特許文献３に説明されているセラミック−金属積層のような別の構造も用いることができる。

それぞれの燃料パケット内で、２つないしさらに多くの多セルシート素子を直列に接続するために、ワイア、リボン、フェルトまたはメッシュの形態のＮｉ系金属を用いることができる。リードを燃料パケット内に保つことにより、酸化性のＮｉまたはＮｉ合金を簡便に用いて高温の素子シートから低温の接続点まで電力を送ることができる。低温接続点を設けるために、アルミナ粉末またはジルコニア粉末のような熱絶縁体充填管を用いて燃料パケットを実効的に延長することができる。この充填はパケットからの燃料漏出を抑える。管構成に用いられる技術は、電気導体を囲んで金属管から隔てるＭｇＯ充填材を入れている金属管に封じ込まれた電気導体を用いる、家電用絶縁封入加熱素子の費用効果が高い作成に現在用いられている技術と同様とすることができる。

多セルシート素子における電気リード取付故障を最小限に抑えるに最も有効なリード取付方法は、素子電力引出を素子の周縁と接触させ、素子とフレームの間に硬質シールが施された領域を通して引き出す方法である。リード接続部に補助支持を与え、素子自体にかかる熱膨張またはその他の外力の影響を抑えるためには、素子−フレーム間シール領域によって実質的に支持される場所において、すなわち、そのようなシール領域に隣接するかまたはその中にある点において、これらのリードとの接続を行うことが好ましい。

それぞれの電力引出を通る電流を低減し、電流がセルからリード接続点まで通過しなければならない距離を短くするため、１つより多くの、それぞれのシート素子からの電力引出点を用いることが有利である。電流が小さくなるほど、引出及びリードの断面積を減らし、よって材料コスト及び熱応力を抑えることができる。電力引出をパケット端に配置するのではなくパケット縁に沿って配置することも、チャンバの流入開口及び排出開口におけるガス流分裂の回避に役立ち、電極の幾何学的形状に依存するが、この配位ではセル電極の長軸を燃料流に平行に定めることができる。

多セルシート素子構造の予備試験において、電圧５Ｖ及び電流５Ａで２５Ｗの電力出力が容易に達成される。１００Ｗ素子に対しても、最大電流はこの値より低い値にとどまり、小断面積での素子間接続が可能になる。そのような素子の高電圧／小電流という特徴は、熱サイクルがおこる環境において費用及び耐久性の問題を提起する従来のＳＯＦＣ相互接続構造の排除をともなうから、スタック構成にとって明白な利点である。金属充填バイア及び小断面積素子間接続の費用は標準的なプレーナ型相互接続構造で付加される費用及び重量の回避による削減幅よりは大きくなるであろう。空気チャンバと燃料チャンバの間で長期にわたり漏れが生じないことを保証するためにはバイア材料及び素子プロセスを慎重に選択しなければならないが、標準的な相互接続の耐久性問題（正極と標準相互接続の間の硬質接合部の酸化及び熱サイクル安定性）が完全に排除される。漏洩問題は、バイア充填材としての耐熱貴金属の使用及び、スタック構成へのパケット手法によって可能になるような集成パケットの１００％品質検査のような手段により、本発明のパケット構造において有効に対処することができる。バイア充填材及び電極相互接続としては、貴金属または半貴金属あるいはサーメットの使用が好ましいことが多い。銀、金、白金及びパラジウムからなる群から選ばれる１つないしさらに多くの金属を含む、金属、合金及びサーメットが最も好ましい。

周知のように、いかなる燃料電池スタックの実用性能要件も、目的とするスタックの運用用途に極めて強く依存するであろう。スタックの設計寿命及びスタック設計が満たさなければならない燃料要件が、目的とする用途に最も強く影響される。４００００時間のスタック寿命を保証するには５０００時間でしかない寿命の保証とはかなり異なる材料要件が課される。例えば、より短い動作時間及び／またはより低い動作温度におけるそのようなパケット素子の電極、バイア及び／または電流コレクタコンポーネントには銀合金が適し、したがって、短いスタック寿命しか要求されない場合にはより低費用の方策が可能になる。他方で、銀の揮発性のため、より高い動作温度におけるセルコンポーネントの寿命が制限され、選ばれる集成パケットの定期交換または、金、白金及びパラジウムからなる群から選ばれる１つないしさらに多くの金属を含む合金及びサーメットのような、より耐熱性であるが、より高価な金属の使用が必要となり得る。

本発明は、限定ではなく、説明が目的とされる、以下の特定の実施例を参照することによって、さらに理解することができる。

実施例１
鋼フレーム部材及び、図面の図６〜９に示される集成スタック構造と実質的に同様な集成スタック構造にしたがう、多セルシート素子で、燃料電池スタックに用いるためのフレーム付集成パケットが構成される。初めに、４４６ステンレス鋼の３/１６インチ（約４.７６ｍｍ）厚フレームを作成し、これらのフレームは、実質的に上述したような、流入チャネル、オリフィス及び空気チャンバまたは燃料チャンバが設けられている、燃料パケットフレーム及び一対の空気フレームを提供するために機械加工される。

次に、そのようにして提供される機械加工燃料フレームに一対の多セルシート素子が取り付けられる。この取付けに選ばれる素子は、計５４０個のバイア孔が設けられた、組成が３モル％Ｙ_２Ｏ_３-不完全安定化ＺｒＯ_２の、１２ｃｍ×１５ｃｍの可撓性電解質シートからなる。これらのシートのそれぞれの第１の側すなわち負極側に、それぞれが６μｍ厚Ｎｉ/ＺｒＯ_２触媒層及び２０μｍ厚のセラミック粉末フィラー含有９０％Ａｇ/１０％Ｐｄ銀合金層からなる１０個の負極のアレイが被着され、粉末フィラーは重量で４０％の３モル％Ｙ_２Ｏ_３/ＺｒＯ_２を含む。

それぞれの可撓性電解質シートの、負極の裏側の第２の側すなわち正極側に、重量で４０％の３モル％Ｙ_２Ｏ_３/ＺｒＯ_２フィラーを含有する６μｍ厚（Ｌａ_０.８Ｓｒ_０.２）_０.９８ＭｎＯ_２層及びフィラーとして重量で４０％の粉末ＤｙＢｉＯ_３を含有する２０μｍ厚のＡｇ/Ｐｄ層からなる１０個の正極のアレイが被着される。順次する負極−正極対におけるそれぞれの負極の先端を次の正極の後端に接続するバイアは９０％Ａｇ/１０％Ｐｄ合金で充填される。電極アレイからのリードはファイバ織絶縁管に収められた銀ワイアである。次いでそれぞれの電解質シートを、負極アレイを内向きにして、シールを形成するために用いられているDuralco 230熱硬化性セメントで、燃料フレームのそれぞれの面にシールし、よって負極アレイはそのようにして形成される燃料チャンバに面する。

次に、このようにして提供される集成燃料パケットに、２枚のステンレス鋼空気フレームが燃料パケットのそれぞれの面に１枚ずつ取り付けられる。次いで、４４６ステンレス鋼から機械加工され、空気フレームの空気コンジット及び燃料コンジットと位置が合うように配置された開口を有する、端板がそれぞれの空気フレームに取り付けられる。このようにして、燃料フレームに取り付けられた多セルシート素子の外側に向いている面上の正極アレイを封入する空気チャンバが両側に形成される。最後に、集成パケットへの空気及び燃料ガスの供給のため、端板の空気コンジット開口及び燃料コンジット開口に燃料充気室管及び空気充気室管が取り付けられる。

この集成パケットにおいて、分配チャネル内の圧力一様性を向上させるため、吸気及び排気のための燃料充気室及び空気充気室がスタックの両端に設けられ、充気室は圧力一様性を維持するに十分な断面積をもつ。このようにして、チャンバ流入口から流出口まで及び空気チャンバから燃料チャンバまでの圧力降下が最小の、可撓性セルシート素子が提供される。

チャンバ流入口から流出口までの圧力降下に影響する変数には、チャンバの断面積、チャンバの長さ及びガス流量がある。高ガス速度での運転は、圧力降下への有害な効果のため、好ましくない。しかし、素子間の間隙は、高められた質量移行（狭い間隙）と圧力降下（広い間隙）の間の折衷として選ばれる。より高い設計自由度が可能になるようにシステムコストへのこの間隙の影響を制限するため、構成の材料及び手段、例えば重ね合された薄い金属プレート、が選ばれる。

特定のスタック構造のモデルを考えることにより、６リットル/分の最大空気流量において、圧力降下が燃料側から空気側に２７パスカル以下に抑えられ、それぞれの空気チャンバ及び燃料チャンバにかけて流入側から排気側まで最大でも２.４パスカルに抑えられると予測される。低い圧力降下は１２ｃｍ×１５ｃｍの素子表面積に対して高さがほぼ３.２ｍｍの燃料チャンバの大きな流れ断面積にある程度はよっている。この構造では、圧力降下の本質的に全てが分配コンジットからの流入口にあるフレームの流れ絞りオリフィスにかけて生じるように、（標準のプレーナ型素子の相互接続方式では一般に必要とされる）空気チャンバ及び燃料チャンバ内のいずれの縦方向摩擦要素も排除される。すなわち、オリフィスからオリフィスまでの総圧力降下は、上に報告したようなチャンバにかけての２.４パスカルに対して６０パスカルとモデル計算される。この結果は、いずれも本素子によって必要とされ、可能になる、かなり低い摩擦力、したがって低い圧力降下である。

このスタックの性能を評価するため、流入充気室及び接続配管を含む集成パケット全体を電気炉に入れ、７２５℃のスタック動作温度まで加熱する。次いで、７２０℃でフォーミングガス（Ｈ_２が６％で残りはＮ_２）の状態調節流を燃料チャンバを通して流し始め、短時間の状態調節後、１００％水素流を導入する。

燃料流及び空気流に対するこのパケットの応答が７２５℃の炉温で測定され、データは、空気流が化学量論的限界の近傍に維持された状態で、最大指定流れ分配圧において３５％の燃料利用率を示す。この条件下での燃料排気の温度は燃料ガス流出オリフィスにおいて約７３５℃である。

上記動作条件の下でこのスタックから観察されるピーク電力レベルは約５４Ｗであり、この出力は、５Ｖの電圧レベル、シートあたり５.４Ａの電流レベル、約２リットル/分の水素ガス流量及び約３.３リットル/分の空気流量において記録されている。図１３はそのような集成パケットについての流量に対する代表的な電力曲線のグラフである。図１３に示される電力の空気及び燃料の流量への依存性は、漏洩がなく、燃料／空気交錯がない、十分よくシールされたスタックを示している。

この集成パケットの、多セルシート素子の寸法及び組み合せてより大きなスタックにすることができる集成パケットの数の両者に関する規模拡張性によって、広範な定置用途または可搬用途に十分な電力出力をもつ規模の単一スタックへの容易な拡張が可能になる。例えば、幅１２ｃｍ，長さ７０ｃｍの寸法の電解質シートを用いれば、シートにわたって幅が１０ｃｍでシートに沿って長さが０.５ｃｍの１００個の電極を載せて、それぞれの電極対の間を２ｍｍとすることができるであろう。０.５Ｗ/ｃｍ^２の電極電力密度において、それぞれの多セルシート素子からの電力出力は２５０Ｗに達し、それぞれの集成パケット（すなわちそれぞれのパケットモジュール）からの電力出力は５００Ｗに達するであろう。すなわち、約１２個をこえない、上述したような集成パケットを備えるスタックは、適する電気シャーシーにおいてこれらの集成パケットの外部でなされる電気的相互接続によって結合すれば、ほぼ５ｋＷの発電能力を有する。したがって、５ｋＷの燃料電池スタックを１２個の交換可能な集成パケットによって提供することができる（本明細書において集成パケットはパケットモジュールとも称される）。１つのパケットモジュールの別のパケットモジュールとの容易な置換のため、パケットモジュールは同等であることが好ましい。集成パケット間の相互接続は、容易にアクセスできる電気シャーシーにおいて、高温域の「外部」でなされることが好ましい。個々のパケットモジュールは、スタック内で移動可能な態様で配置されるように構成され、容易な取外しによって燃料源（燃料充気室）からそれぞれのパケットを有利に切り離すことができるように構成される。交換が必要な集成パケットを識別するに必要であるから、性能状態を識別するためのセンサを、それぞれの集成パケットの上に、内に、またはそれぞれの集成パケットに接続して、組み込むことが望ましい。そのようなセンサは、例えば、漏洩を識別する酸素センサとすることができ、また性能を監視するための電圧センサ、電流センサ及び／または温度センサとすることもできる。それぞれの集成パケットは、集成パケットあたりの（またはｋＷあたりベースで）センサ費用が比較的低くなるように、十分に大きいことが好ましい。

実施例２
図面の図１に示されるパケットと同様の構成の不完全安定化ジルコニア（ジルコニア-３モル％イットリア）電解質支持シートを組み込んでいる４セルパケットが初めに提供される。図１を参照すれば、このパケット１０を提供するため、寸法がほぼ１０ｃｍ×６ｃｍで、４対の銀／パラジウム合金電極１６，１６ａを支持している、第１の予備焼結ジルコニア-３モル％イットリア電解質シート１２が背面シートとしての第２の予備焼結ジルコニア-３モル％イットリア電解質シート１４の上縁に締結される。締結は、７０：３０（重量分率）のDuralco 230：Durabond 954の混合セメントで形成された縁シール１８を用いてなされ、これらは市場で入手できる材料である。

第１のシートに取り付けられた合金電極対１６-１６ａのそれぞれは内部燃料電極すなわち負極１６ａ及び外部空気電極すなわち正極１６からなり、これらの電極はそれぞれ大きく重なり合う位置でシートの両面上にある。これらの電極のそれぞれの寸法はほぼ０.８ｃｍ×８ｃｍである。それぞれのアレイを構成している対向負電極−正電極対は、図１に示されるように、シートの内側すなわち燃料側上のそれぞれの負極の延長端から、順次に続く、正極のシートの空気側上の隣の正極の延長端に、シートを貫通する銀-パラジウム合金の導電バイア２０によって直列に接続される。

このようにセメント付けされたシートは室温で硬化させられ、次いで第２のDuealco/Durabond縁シール２２が２シート集成パケットの対向する縁に沿って形成される。この第２のシールは、パケットのためのガス透過性底部クロージャーを設けるために、上面ジルコニアシート及び下面ジルコニアシートを多孔質アルミナ繊維マット２４の長さにセメント付けすることによって形成される。

次に、管の末端区画の長さに沿って１ｍｍ径のガス送配開口２６ａがドリルで孔開けされた、加工済ステンレス鋼ガス送配管２６が提供される。この管は、ガス送配孔が２枚のジルコニアシートの間の空間に配置されるようにシート間に挿入され、硬化した上部Duealco/Durabondシールに押し付けられる。シールは硬化しているから、管が上部シールに付着することはないが、代りに、図示されていない可撓性アルミナフェルトスペーサを用いて、上部シールから若干隔てられる。ガス送配管がパケット内に配置された後、パケットの残る開放縁がDuealco/Durabond混合セメントでシールされ、硬化させられる。

パケットシールに続いて、銀メッシュ電極リードが（ガス供給管に隣接する）先端正極に、及び後端負極に接続しているバイアに、複数の点で取り付けられる。リード取付けは、２７重量％のジルコニア-３モル％イットリア粉末を添加した８０：２０のＰｄ：Ａｇ合金粉末を有機ビヒクル内に含有する、８０/２０/２７銀−パラジウム−ジルコニアサーメットインクを用いてなされる。このインクは加熱して固体合金を溶融することで硬化し、得られたパケットは次いで試験のために炉に入れられる。

この素子の試験は、炉の空気雰囲気内で７２５℃の動作温度にパケットを加熱しておき、ガス供給管を通してパケットに水素含有燃料ガスを流し込むことによって行われる。この温度において、燃料ガス内の水素は負極で酸化され、パケットの上側の銀メッシュコンタクトを介して外部回路に電子を放出する。正極において、炉内空気からの酸素が外部回路から受け取られた電子によって還元され、これでサイクルが完了する。この試験中に発電される代表的な電力レベルは、燃料として６％Ｈ_２フォーミングガスを用い、７２５℃において、負極／正極重なり面積について約０.２５Ｗ/ｃｍ^２である。燃料ガスとして純水素を用いれば、本実施例の４電極対シートに対し、この温度において約９.２Ｗの電力レベルに達する。

２枚の電極搭載シートが縁をシールし合されて上述した２つ（パケット面のそれぞれに１つ）の負極／正極アレイを組み込んでいるパケットモジュールを形成する、同様に構成された素子を提供することもできる。

実施例３
それぞれの電極の幅が約３ｍｍ，長さが約８ｃｍの、８負極−正極対を有する８セルパケットが実施例１に説明したようにして作成される。電解質支持シートは約２５μｍ厚の可撓性ジルコニア-３モル％イットリアセラミックシートからなる。電極界面抵抗の低減のためにシートの表面粗さを大きくするため、ホットプレート上でシートを加熱しながらイットリア−ジルコニアゾルをシートにスプレーすることで、シートの表面にイットリア安定化ジルコニアナノ結晶の薄膜が被着される。

そのようにコーティングされたシートの表面に、実施例１で用いられたジルコニアフィラー含有銀−パラジウム合金で形成された電極がシルクスクリーン印刷で着けられる。実施例１におけるように電極対の直列相互接続のためにシートを貫通するバイアは同じ銀−パラジウム合金で形成される。

次いで、ジルコニア-３モル％イットリアセラミックで形成された可撓性パケット背面シートが提供され、このシートには燃料の送配開口及び排出開口を設けるためにその厚さを貫通する押抜ガス分配孔を有している。パケットを集成するため、この背面シートは電極シートと縁が揃えられ、これらのシートはガラス粉末スラリーが含浸された縁取アルミナマットによって互いに隔てられる。そのように揃えられたシート及びマットは次いで、ガラスを溶融してシート縁をマットにシールするため、９００℃の温度まで加熱され、同時にパケット縁に軽い荷重がかけられる。このようにして形成されたパケット内の開放チャンバは約１〜５ｍｍの範囲の高さを有する。

次にガス流入鋼管がパケット背面シートの燃料開口にシールされ、パケットは燃料として６％Ｈ_２フォーミングガスを用いて試験される。７００℃の燃料電池動作温度においてパケット電極アレイは７.５ボルトをこえる電圧を発生する。８００℃の動作温度において、このパケットにより電極表面積について０.０８Ｗ/ｃｍ^２と０.１１Ｗ/ｃｍ^２の間のパケット電力出力を発生することができる。

実施例４
広いイットリア−ジルコニア電解質シート上に４セル-２列配置で８セルをそれぞれが有する、２つの多セルパケットモジュールが作製される。それぞれのセルの負極はニッケル−ジルコニアサーメットで形成され、正極はマンガン酸ランタンストロンチウムで形成される。それぞれの電極上に重ねて、それぞれのモジュール上のセルを直列に接続する単一の銀−パラジウム充填バイアに収集点で接続される、電流収集銀−パラジウム合金格子が設けられる。

そのようにして作成された２枚のセル支持シートは、それぞれのシートの負極が内側を向き、フレームと取り付けられたシートで形成されるチャンバに負極全体がさらされるようにして、硬質アルミナフレーム部材の両面に取り付けられる。シートは、フレームの一端の燃料ガス流入ポート及びフレームの他端の燃料ガス排出ポートだけでガスがチャンバに出入りするように、シート縁に沿ってシートをフレームにセメント付けすることでシールされる。

このようにして作成された燃料電池パケットは、実施例１におけるようにガス送配鋼管を通して燃料ガスを供給しながら炉内で試験される。燃料ガスとして水素を用いて８００℃で測定したときに、直列接続した２つの多セルモジュールによって約８ボルトの電圧が発生される。

実施例５
実施例４のパケット作成手順に概ねしたがい、ただし電極が単列で、図１におけるように平行に配列された、１０セル電極／シート素子を用いて構成された２つの燃料電池パケットが試験のためにアレイ配置される。これらの多セルシート素子の電極は全てＡｇ/Ｐｄ合金からなり、幅が０.８ｍｍであって、それぞれのパケットの２つの１０セルシート素子のそれぞれについて約８０ｃｍ^２の活性セル面積が得られている。これらのパケットのためのパケットフレーム構造はシール接合アルミナ繊維で形成される。

これらの２つのパケットからなるパケットアレイに外部マニホールド、すなわち、２つのパケットの燃料流入ポートのそれぞれへの燃料接続を有する水素ガス供給分岐配管を介して燃料が供給される。送配コンジットのそれぞれについてこれらのポートにアルミナ繊維ガスケットからなる圧縮シールが設けられる。燃料として水素ガスを用いて本構成を試験したときに、１つの直列接続１０セルシートモジュールは約９ボルトの開路電圧を発生し、最適電流出力において１３ワットの電力を発生した。

実施例６
実施例１と同様であるが、より進歩した固体フレーム構造を用いるパケットアレイは、小体積からのかなりの電力出力の達成に関してさらに利点を提供することができる。金属フレームで提供される特定の利点の１つは、簡便な内部燃料、酸化体及び排気マニホールドという利点である。化学的同等性及び熱膨張に関してジルコニア電解質シートと適切に整合された、適切に設計された集成フレーム素子により、アレイ全体に供給するために単一の燃料、空気及び排気配管しか必要としない拡張パケットアレイをサポートするであろう、内部燃料、空気及び排気マニホールドを設けることができる。

図面の図２はそのような集成パケットに用いることができるフレーム素子の特定の例を示す。図２をさらに詳しく参照すれば、耐熱鉄合金で形成されたフレーム素子３０は、実施例１の電極／シートモジュールと設計及び構成が同様である第１の１０セル電極／シートモジュール３２及び同じ設計の第２のシートモジュール（図示せず）を有する燃料電池パケットに対する支持体としてはたらき、第１のシートモジュールと第２のシートモジュールはフレームの両側に取り付けられる。それぞれのシートは、正極アレイ３４を外側に向け、負極アレイ（図示せず）をフレームと取り付けられたシートによって形成される燃料チャンバ（図示せず）に向けて、フレームに縁シールされる。

フレーム素子３０を貫通して空気コンジット３６及び燃料コンジット３８，３８ａが設けられ、これらのコンジットは集成パケット（シート及びフレーム）に空気及び燃料を送気するためのマニホールドコンポーネントとしてはたらく。空気コンジット３６は内部側面ポートなしにフレーム素子３０を通り抜け、よって空気流は燃料チャンバとの出入りなしに燃料チャンバをくぐり抜ける。燃料コンジット３８，３８ａは、シートモジュールの下方で燃料チャンバに接続しているポート３９，３９ａのような、燃料ガスを燃料チャンバに確実に流入させるための側面ポートに接続する。このマニホールド構成により、コンジット３８を通過する燃料はポート３９を介して燃料チャンバに分配されることができ、消費された燃料の副生成物は排気ポート３９ａ及びコンジット３８ａを介して燃料チャンバから排出されることができる。

図２に示されるようなフレーム支持パケットは、例えば、実施例１のモジュールと同じ組成及び設計の対向する電極／電解質シートモジュールにシールされる２.５ｍｍ厚のステンレス鋼フレームを用いて構成することができる。シートモジュールはケイ酸ガラスシール材を用いてフレームにシールすることができる。ほとんどがフレームと電極／シートモジュールの空気側すなわち正極側の間で形成されるケイ酸ガラスシールの使用は、燃料電池負極のケイ酸塩汚染の低減に有用である。

上述したパケットに外部空気、燃料及び電気接続が与えられ、パケットが炉内で７２５℃に加熱される。電極付シート間の燃料空間に６％Ｈ_２フォーミングガスが導入されると、２０ボルトより高い電圧が開路に発生し、電極面積について約０.２ワット/ｃｍ^２の電力密度で生じる、最大電力において約１０Ｖが発生する。燃料としてＨ_２が用いられると、約１０ボルトで０.３ワット/ｃｍ^２をこえるまでピーク電力が増大する。

スタック構成への機械加工金属フレームの使用に対する有用で経済的な代替の１つに、打抜板金フレーム素子で形成された集成パケットがある。そのようなフレーム素子はいずれか適する金属で形成することができ、次いで気密シールを形成するいずれかの方法で接合することができる。望ましければ、例えば、打抜金属部品で得られるより厳格な最終集成スタックに対する寸法余裕を満たすために、機械加工ガス分配コンポーネントを集成パケットに含めることができる。

図面の図１４〜１４ｃはそのような集成パケットの１つを簡略に示す。これらの図において、縁継目で互いに接合された上部フレームシェル３３０ｔ及び下部フレームシェル３３０ｂからなる打抜金属パケットフレーム３３０に機械加工燃料フィードインサート３３８が備えられる。打抜フレームは燃料フィードを発電多セル素子３３２に接続する一体形成チャネル３３８'を有する。打抜フレームには３つの燃料流出口３３８ａも組み込まれる。例えば膨張整合ガラス−セラミックシール材料で形成されたシール３１８が多セル素子３３２をフレームシェル３３０ｔ及び３３０ｂ上に支持する。パケットを形成するため、２枚の打抜片半フレームは溶接するか、または別の方法で接合することができる。

図１５は打抜金属フレーム部材を導入している別のパケット構造を示す。この構造において、空気孔、燃料フィード孔及びビスケットカット燃料パケットフィードチャネルのそれぞれに機械加工インサートが備えられる。本実施形態において、フレームには多セルシート素子及び機械加工インサートのそれぞれのためのリセスが設けられ、機械加工インサートは隣接パケットの機械加工インサートとの間の良好なシールを保証するために比例拡縮される。

図１５をさらに詳しく参照すれば、打抜プレートパケットフレーム４３０には２つの機械加工インサート４４４及び４４４ａが備えられる。インサート４４４はビスケットカット燃料ポート４３８'を介して多セルシート素子４３２に燃料を供給する燃料フィードチャネル４３８を有する。インサート４４４ａには費消燃料を放出するための燃料流出ポート４３８ａ'及び流出チャネル４３８ａが設けられる。インサート４４４ａには３つの空気流入孔４３６も設けられ、空気流出口はインサート４４４の孔４３６ａで与えられる。多セルシート素子を打抜フレームにシールするために、ガラス−セラミックのようなシール材料で形成されたシール４１８が用いられる。それぞれの多セルシート素子４３２はスタックへの集成を容易にするために打抜フレームのリセス４３１に配置される。機械加工インサート４４４及び４４４ａは、打抜フレームが機械加工面のシールを妨害しないように、リセスを有する。２枚の打抜片半フレームは溶接するか、さもなければ気密集成パケットを提供するいずれかの手段で接合することができる。

実施例７
図１６Ａ，１６Ｂ，１７，１８Ａ及び１８Ｂを参照すると、燃料電池スタック５１６は複数の容易に取り外しできる燃料電池パケットモジュール５０８を有することができる点が利点である。すなわち、あるパケットモジュールの性能が許容され得るレベルより低下すると、性能低下パケットモジュールを取り外して別のパケットモジュール５０８と交換することができる。

さらに詳しくは、図１６Ａ及び１６Ｂは燃料電池スタック５１６の一実施形態の簡略な分解組立図である。図１６Ａ及び１６Ｂは、２つの多セルシート素子のセット（多セルシート素子及び付帯するフレームのセットのそれぞれがパケットモジュール５０８を形成する）間に配置された個々の独立燃料チャンバを設けているプレーナ型ＳＯＦＣ（固体酸化物燃料電池）スタック構造を、燃料電池スタック５１６が利用していることを示す。図１６Ａ及び１６Ｂはパケットモジュール５０８の分解組立図も示す。図１７は図１６Ａ及び１６Ｂの集成燃料電池スタックの簡略な断面図である。図１８Ａは図１６Ａ，１６Ｂ及び１７の燃料電池スタックに用いられる燃料電池パケットモジュール５０８の１つの斜視図である。図１８Ｂは図１８Ａの燃料電池パケットモジュールの簡略な断面図である。

本実施形態のパケットモジュール５０８のそれぞれは、（ａ）燃料パケットフレーム５０３及び（ｂ）いずれもフレーム５０３に支持される、２つのプレーナ型電解質支持多セルシート素子５０１を有する。本発明の実施形態に開示される燃料電池は同じ構成を有するが、電解質セルシートあたりのセルの数は（１から数１００の範囲で）異なることができ、複数のセルがそれぞれのシートに配置されていれば、パケット内の温度勾配及びパケット動作の効率を最適化するために、セルは異なる形状、寸法及びアスペクト比を有することができ、異なる距離で互いに隔てられることができる。燃料パケットフレーム５０３は、（ｉ）（表示を容易にするために１つだけが示される）通しボルト５１５のための側孔５２０Ｂ及び中心孔５２０Ｂ'を有する複数の位置合せ取付具５２０及び（ii）フレームコンジット５４６，５４６ａを有する。フレームコンジットは、燃料の、多セルシート素子５０１の間のフレームからフレーム５０３への流入、フレーム５０３の流過、次いで流出を可能にする、フレーム５０３内の中空チャネルである。それぞれのプレーナ型電解質支持多セルシート素子５０１は、電解質シート及び電解質シートの両面上に配置された複数の電極を有する。素子５０１（例えば本図に示される多セルシート素子５０１）は、１つの素子の負極側５０１Ａが別の素子の負極側５０１Ａに対面し、燃料パケットフレーム５０３が２つの素子５０１と組み合されて燃料チャンバ５０８'を定めるように配置される。本実施形態の燃料電池パケットモジュール５０８は、フレームコンジット５４６，５４６ａに直接に接続される、燃料流入パケット管５１７Ａ'及び燃料流出パケット管５１７Ｂ'も有する。燃料流入パケット管５１７Ａ'及び燃料流出パケット管５１７Ｂ'は（以下で説明される）Ｌ字形パネル５１１より先に延び出す。

燃料電池スタック５１６はパケットモジュール５０８を収める主筐体５５０を有する。本実施形態の主筐体５５０は２枚のＬ字形パネル（端板）５１１を有する。Ｌ字形パネル５１１は、（ｉ）パケットモジュール５０８を適切な位置に嵌め合わせるための位置合せスロット５２０'，及び（ii）接続管５１７Ａ，５１７Ｂのため及び／または燃料パケット管５１７Ａ'，５１７Ｂ'のためのスロット（または孔）５２７を有する（図１６Ｂを見よ）。燃料パケット管５１７Ａ'により、パケットモジュール５０８の燃料チャンバ５０８’への燃料供給が可能になる。Ｌ字形パネル（または端板）５１１は酸化体チャンバ５５５の壁を形成し、複数のパケットモジュール５０８がそれぞれの間に複数の酸化体チャネル５６０を形成するように間隔をおいて配置された複数のパケットモジュール５０８を、この酸化体チャンバ５５５内に収める（図１７を見よ）。スタック５１６は、酸化体チャネル５６０のそれぞれの一方の側（流入側）に動作可能な態様で接続された流入酸化体マニホールド（充気室マニホールド）５１４及び酸化体チャネル５６０のそれぞれの他方の側（流出側）に動作可能な態様で接続された流出酸化体マニホールド５３４も有する。主筐体は、主筐体の側壁を形成する、少なくとも１枚、好ましくは２枚の、レストリクタープレート５７０，５７０Ｂも収める。レストリクタープレートは複数の開口、例えば、酸化体チャネル５６０と位置合せされたスロット５７０'を有する。レストリクタープレート及びパケットモジュール５０８は、主筐体５５０の残り部分とともに、酸化体チャンバ５５５の内部に配置される複数の酸化体チャネル５６０を形成する。

本実施形態において、流入酸化体マニホールド充気室５１４は流入側レストリクタープレート５７０に接続され、流出酸化体マニホールド５３４は、必要に応じて設けられる、流出側レストリクタープレート５７０Ｂに接続される。すなわち、酸化体は流入酸化体マニホールド充気室５１４から、第１のレストリクタープレート５７０を通り、酸化体チャネルを通り、次いで第２の（必要に応じて設けられる）レストリクタープレート５７０Ｂを通って、流出酸化体マニホールド管５３４に流れる。

さらに詳しくは、流入酸化体マニホールド（充気室マニホールド）５１４によって供給される酸化体は、（矢印Ａの方向に）レストリクタープレート５７０のレストリクタープレートスロット５７０'を通って、燃料電池モジュール５０８によって形成される酸化体チャネル５６０に流れ、（必要に応じて設けられる流出側レストリクタープレート５７０Ｂを通って）流出酸化体マニホールド５３４に出る。酸化体（流入側）レストリクタープレート５７０は流入酸化体マニホールド５１４内の圧力を高めて集成燃料スタックの距離Ｌにかけて酸化体を均等に分配する。必要に応じて設けられる流出側レストリクタープレート５７０Ｂは酸化体チャネル５６０内部の圧力を制御するために用いられる。すなわち、酸化体は流入酸化体充気室マニホールド５１４及び取外し可能なレストリクタープレート５７０を通って主酸化体チャンバ５５５に流入して、酸化体チャネル５６０に入る。流出酸化体マニホールド５３４は、酸化体チャネル５６０のそれぞれの他方の側（出口側）に動作可能な態様で接続される。チャネル５６０からの酸化体流出を制御するために第２のレストリクタープレート５７０Ｂが用いられていれば、酸化体は続いて（酸化体チャネル５６０の出口側に配置された）第２のレストリクタープレート５７０Ｂを通って流れ、この第２のレストリクタープレート５７０Ｂに隣接して配置されるであろう、流出マニホールド５３４を通って出る。

スタック５１６はさらに流入燃料充気室５１３及び、排気充気室マニホールドとも称される、流出燃料充気室５３３を有する。流入燃料充気室５１３は、（ｉ）フレームコンジット５４６（図１６Ａを見よ）または（ii）燃料流入パケット管５１７Ａ'（図１６Ｂを見よ）に取外し可能な態様で接続され、したがってフレームコンジット５４６を介して（それぞれのパケットの内側に配置された）燃料チャンバ５０８'のそれぞれの流入側に接続された、流入管５１７Ａを有する。図１６Ｂは、流出燃料充気室５３３が燃料流出パケット管５１７Ｂ'に取外し可能な態様で接続された（したがってフレームコンジット５４６Ａを介して燃料チャンバ５０８'のそれぞれの他方の側に接続された）排気収集管５１７ｂを有することを示す。すなわち、図１６Ｂは、流入管５１７Ａがパケット管５１７Ａ'に取外し可能な態様で取り付けられることを示す。収集管５１７Ｂは流出パケット管５１７Ｂ'に取外し可能な態様で取り付けられる。

本実施形態において、燃料電池スタック５１６での使用のための燃料は、例えば管５１７Ａ及び５１７Ａ’を通して、フレーム５０３に向けて送られる。本実施形態のパケットフレーム５０３は流入コンジット５４６及び排気コンジット５４６Ａを有する。燃料は流入燃料充気室５１３から、管５１７Ａ，５１７Ａ'を通ってパケットフレーム５０３の流入フレームコンジット５４６内に進み、次いでフレーム５０３を通り、内部燃料分配ノズル５０４を介して燃料チャンバ５０８'（２枚の電解質シートで形成された負極チャンバ）に進む（図１８Ｂの矢印の方向を見よ）。排気燃料は燃料チャンバ５０８'からフレーム５０３の燃料分配ノズルに、次いでフレーム排気コンジット５４６Ａに進み、接続管５１７Ｂを介して流出燃料充気室５３３（すなわち排気充気室）に排出される。

管５１７Ａの燃料流入パケット管５１７Ａ'を介するパケットモジュール５０８への接続または管５１７Ｂの燃料流出パケット管５１７Ｂ'を介するパケットモジュール５０８への接続は、以下で説明されるいくつかの異なる方法で達成される。管５１７Ａ及び５１７Ｂの管５１７Ａ'，５１７Ｂ'への接続及びこの接続のシールのいくつかの方法があり、その内の数例が以下で説明される。

一実施形態において、管５１７Ａ及び５１７Ｂは管５１７Ａ'，５１７Ｂ'より大きい外径を有し、管５１７Ａ，５１７Ｂと管５１７Ａ'，５１７Ｂ'の間に滑り嵌めがなされるように、管５１７Ａ'，５１７Ｂ'の受け入れに合せられた寸法の内径を有する。さらに、機械的クランプ５２９が管５１７Ａを管５１７Ａ'に、また管５１７Ｂを管５１７Ｂ'に取り付けられた状態に維持する。これは、管５１７Ａ内部に嵌まり込んでいる管５１７Ａ’を示す、図１９に示される。あるいは、機械的クランプ５２９を用いる代りに、ガラスシール材、鑞材またはその他の適切なシール材を、接続し合わされた管を保持及びシールするために用いることができる。

別の実施形態において、管５１７Ａ及び５１７Ａ'（並びに管５１７Ｂ及び５１７Ｂ'）はともに熱膨張が実質的に同じ材料で製作され、同じに機械加工された内径を有する。管５１７Ａ及び５１７Ａ'はともに、管５１７Ａ，５１７Ａ'の内部に密に嵌まる、機械加工された外径をもつ、プラグ管５２３を受け入れる。プラグ管５２３は、集成燃料電池スタックが加熱されたときにプラグ管５２３が管５１７Ａ及び５１７Ａ'（または管５１７Ｂ及び５１７Ｂ'）より大きく膨張して気密シールを形成するように、熱膨張がより大きい材料でつくられる。これは図２０に示される。

あるいは、管５１７Ａ及び５１７Ｂが管５１７Ａ'及び５１７Ｂ'に結合されたときに圧縮シールが形成されるような、シール材を用いることができる。例えば、管５１７Ａ，５１７Ｂは、ナイフエッジで終端する、機械加工された外径を有するように機械加工することができる。これらの管はそれぞれ、フラットエッジで終端する、機械加工された内径を有する管５１７Ａ'，５１７Ｂ'に、管５１７Ａと５１７Ａ'の間及び管５１７Ｂと５１７Ｂ'の間に滑り嵌めがなされるように、結合させることができる。軟質金属ワッシャ５２５を管５１７Ａ'，５１７Ｂ'の深座ぐりフランジ内に挿入することができる。ナイフエッジが軟質金属ワッシャ５２５内に圧入されたときに気密シールがなされる（図２１を見よ）。片半クラムシェル５９２の中空領域５９２'にディスク５９４を挿入し、次いで、管５１７Ａ及びディスク５９４が回転させられたときに、管５１７Ａ及びディスク５９４がナイフエッジをワッシャ５２５に押し込むように、片半クラムシェルの別の片半分（図示せず）を取り付けることによって、ナイフエッジが軟質ワッシャ５２５に圧入される。

管５１７Ａ，５１７Ｂは、スエジロック（Swedelock）タイプのフィッティングを用いて、管５１７Ａ'，５１７Ｂ'に結合させることもできる。あるいは、同じ内径及び外径を有する管５１７Ａと５１７Ａ'を互いに突き合わせてシールすることができる。

別の実施形態において、管５１７Ａ及び５１７Ａ'，管５１７Ｂ及び５１７Ｂ'は同じ内径及び同じ外径を有する。管５１７Ａまたは５１７Ａ'（管５１７Ｂまたは５１７Ｂ'）の外径より大きな内径をもつスリーブが管に被せて滑り嵌めされ、よって管５１７Ａ及び５１７Ａ'，管５１７Ｂ及び５１７Ｂ'が互いに結合する。スリーブ端はシールされる。この手法は、鑞付温度に依存して熱間接続結合または冷間接続結合のいずれにも用いることができる。例えば、鑞付温度は７００℃もの高温にすることができる。もちろん、上記の結合方式をさらに組み合せて用いることができ、他の機械的結合構造で置き換えることもできる。上記の結合方式は代表例に過ぎない。

あるいは、流入管５１７Ａはフレーム（流入）コンジット５４６に直接に嵌合する大きさにすることができる。同様に、流出管５１７Ｂはフレーム（排出）コンジット５４６Ａに直接に嵌合する大きさにすることができる。この場合、管５１７Ａ，５１７Ｂはフレーム材料より大きな熱膨張を有し、高温（燃料電池スタックの動作温度）において気密シールを形成することが好ましい。このシールは別のシール材で増強することもできる。

上述した酸化体流及び燃料流は、酸化体流及び燃料流がパケット５０８を通り、パケット５０８に沿って対向する方向に動いているから、逆向進行している。別の実施形態では、同方向に流れる酸化体流及び燃料流も、交差する方向に流れる酸化体流及び燃料流も用いることができる。

さらに、スタック５１６は、それぞれのパケット５０８にともなう、複数の電力引出リード６００、及び、それぞれの燃料電池パケット５０８に動作可能な態様で接続された、表示器６１０を有する。それぞれのリード６００は多セルシート素子５０１に電気的に接続され、燃料電池パケットフレーム部材５０３から電気的に絶縁される。表示器６１０はそれぞれの燃料電池パケットモジュール５０８の動作ステータスを示す。パケットモジュール５０８が標準に達していない範囲で動作していることを表示器６１０が示したときに、パケットモジュール５０８は取り外され、新しいパケットモジュールに交換される。

図２２Ａ及び２２Ｂは、燃料パケットフレーム５０３，多セルシート素子５０１，導電リード６００，歪逃し締結具６３０，導電性接合材料６４０（例えば銀−パラジウムペースト）及びフレーム排気開口５４６Ａを有する、例示的な集成電力／電流引出リードを示す。

電力は導電電力引出リード６００（図１６Ａ，１６Ｂ，２２Ａ，２２Ｂを見よ）を介して燃料電池パケットモジュール５０８から転送される。さらに詳しくは、それぞれのパケットモジュール５０８は複数の電気リード６００を有する。それぞれのリードは多セルシート素子５０１に電気的に接続され、例えば絶縁パッド（図示せず）を介して燃料電池アレイフレーム部材、すなわち燃料パケットフレーム５０３から電気的に絶縁される。外部電気カプラー６２０とリード６００の間の接続は、例えば（＞１００℃であることが好ましく、＞１５０℃であることがさらに好ましい）高温高分子材の外被をもつ速断雄／雌型接続によって、達成することができる。そのような高分子材は、例えば、シリコーンまたはポリエーテルケトンとすることができる。別のタイプの電気接続を用いることができる。そのような接続には、例えば、バネ負荷クランプタイプクリップ、バネ負荷コンタクト−パッド間接続、雄／雌型滑り嵌め相互接続、ピンタイプ雄／雌型接続がある。導電リード６００の低温端を電気負荷からくる電気カプラー６２０に結合するためにナット及びボルトも用いることができる。ボルト及びナットによるこの結合は、例えば、導電リード６００のリード孔６００'及び電気カプラー６２０の同様の孔を通されたボルトによって、達成することができる（ＳＯＦＣは初めに出力を低下させて室温にしておく必要がある）。したがって、この接続はボルトで固定することができる。あるいは、高温鑞材、銀ハンダまたは銀鑞を用いてワイアをリードに接続することができ、ハンダ及び鑞材は電気カプラー６２０を導電リード６００に結合することもでき、バタリー型クランプを用いることもできる。その他の導電接続を用いることもできる。

性能センサ、例えば表示器６１０は性能指標の、電圧、電流及び温度のいずれかまたは全てに基づいて動作することができる。

燃料電池パケットモジュール５０８は、好ましくは燃料電池スタック５１６の停止後（＜１５０℃であることが好ましい）に検査または交換のため（燃料は空間５０８'内に封じられているから主筐体５５０を密閉する必要はないことに注意されたい）、
（電力を落す前に）少なくとも１つ（例えば、パケットあたり１つ、あるいはパケットが用いられていないか、またはステータスについてそれぞれのパケットのスキャン／呼掛けを行う単一の表示器を利用していれば、素子あたり１つ）の表示器６１０を点検して、どの燃料電池パケットモジュール５０８を交換または取り外すべきかを判定する工程、
温度降下中に外部電気負荷を切り離す工程、
チャンバ５０８'から燃料ガスを抜き取る工程：例えば、高温（＞６００℃）であれば窒素またはアルゴンのような不活性ガスでフラッシする工程、あるいはシステムの温度を室温近くまで下げて室温空気でフラッシする工程、
リード６００から外部電力カプラー６２０を切り離す工程、ここで電力カプラー６２０はスタックを囲む絶縁材５９０（図２３）から延び出していることが好ましい、
流入燃料充気室５１３の管５１７Ａをフレームコンジット５４６から切り離す工程（すなわち、流入燃料充気室をパケットから切り離す工程）、ここで、パケット管が用いられていればパケット管５１７Ａ'はスタックを囲む熱絶縁材５９０から延び出していることが好ましく、実施形態がハンダガラス鑞材または圧縮シール材料を用いていれば初めに鑞材またはシール材料を加熱して溶融／軟化させてから管５１７Ａを切り離す、
流出燃料充気室５３３の管５１７Ｂをフレームコンジット５４６Ａから切り離す工程（すなわち、流出燃料マニホールドをパケットから切り離す工程）、ここで、パケット管が用いられていれば燃料流出パケット管５１７Ｂ'はスタックを囲む熱絶縁材５９０から延び出していることが好ましく、実施形態がハンダガラス鑞材または圧縮シール材料を用いていれば初めに鑞材またはシール材料を加熱して溶融／軟化させてから管５１７Ｂを切り離す、
Ｌ字形端板５１１の上部及び底部の熱絶縁材５９０（図２３Ａを見よ）を取り外す工程、
底端板５１１を縦方向に引き降ろすことによって取り外す工程、これで１つないしさらに多くのパケットの取外しが可能になる、
端板５１１の外部に配置されたナット５１９を取外し、位置合せ取付具５２０及びパケット間のスペーサ管５２１から複数の（少なくとも上部及び底部の）通しボルト５１５を滑り出させる工程、
燃料電池パケットモジュール５０８を位置合せスロット５２０'から引き降して燃料電池スタック５１６から取り外す工程、
によって容易に取り外される。

次いで、取り外されたパレットモジュールの場所に新しいパケットモジュール５０８が挿入され、上述とは逆順で燃料電池スタック５１６が再集成される。図１６Ｂはリード６００及び管５１７Ａ'と５１７Ｂ'をパケット５０８の同じ側に示しているが、あるいは、リード６００をいずれかの側に配置して、管５１７Ａと５１７Ｂを反対側に配置することができる。全ての接続を一方の側に配列して少なくとも１つのパケット５０８のリード及び管の反対側からの容易な取外しを可能にすることが好ましい。

上述した２つの（それぞれのパケットモジュールが２つの燃料電池素子を有する）代表的なパケットモジュールを合せて集成／シールして、第１の燃料電池素子対と第２の燃料電池素子対の間に酸化体チャンバを有する、さらに大きなパケットモジュールを形成することができることに注意されたい。そのようなさらに大きなパケットモジュールであっても、本明細書で用いられる、パケットの定義の範囲に入り、上述した態様で取外し及び／または交換を行うことができる。

燃料電池システム５９９（図２３Ｂ）は、パケット交換のために１つの燃料電池スタックの出力だけを落とし、よってパケットの交換及び／またはパケットまたはスタックの修理中にシステムを燃料電池システムを稼動させておくことが可能であるように、複数の独立燃料スタック５１６を用い得ることに注意されたい。燃料電池スタック５１６は互いに電気的及び／または熱的に絶縁されることが好ましい。燃料電池システムは、それぞれのスタックを他のスタックから電気的に切り離すことができるように、それぞれがスタック５１６の１つに対応する複数の電気遮断スイッチ５１６Ａを有することが好ましい。すなわち、一実施形態にしたがえば、燃料電池システム（この燃料電池システムは複数の燃料電池スタックを備える）を修理する方法は、少なくとも１つの他の燃料電池スタックを稼動させ、よって燃料電池システムの連続運転を行いながら、修理のために少なくとも１つの燃料電池スタックの電気出力を落す工程を含む。

実施例８
図２４を参照すると、本実施形態のパケットモジュール７０８は、正極側をパケットフレーム７０３の内部に向けてパケットフレーム７０３に接合された、多セルシート素子７０１を有する。この正極が正極に対面する構成においては、酸化体が（ハニカム）パケットフレーム７０３内に配置された平行チャネル７５２を通して内部正極チャンバ７８０'に供給され、正極チャンバの外側の、多セルシート素子７０１の負極面側に、負極のための燃料が供給される。さらに詳しくは、酸化体は酸化体流入口７９０を通して送られて、燃料電池酸化体流入中央チャネル７５２に入る。酸化体は燃料電池酸化体流入チャネル７５２の末端またはその近傍において酸化体流入中央チャネルから、正極７３０に酸化体を供給する、周辺チャネル７５２に折り返して、分配される。排気酸化体は酸化体排出開口７８５を通して外に導かれる。

図２４，２５及び２６はハウジング７００が燃料分配チャンバ７０２を形成することを示す。パケットフレーム７０３及びパケットフレーム７０３に接合された多セルシート素子７０１は、燃料が多セルシート素子７０１の負極７４０と接触するように、チャンバ７０２内部に配置される。２つの燃料電池アレイ７０１の間の電気接続は、第１のアレイの負極７４０領域及び第２のアレイ７０１の正極コンタクト７３０に取り付けられ、フレーム７０３の周縁に沿って引き回された、ＡｇまたはＮｉのワイアあるいはＡｇまたはＮｉのリボンのような、電気接続７４１も含むことができる。ハウジング７００は燃料充気室７１３に接続された、少なくとも１つ、好ましくは複数の燃料ガス流入口７１２を有する。燃料はハウジング７００内に設けられた１つないしさらに多くの燃料ガス排出開口７０７を通してチャンバ７０２から排出される。排出された燃料及び酸化体は熱を発生するために燃焼チャンバで化合させることができ、この熱は次いで、入来燃料を所望の温度に暖めるために燃料スタックによって用いることができる。図２４，２５及び２６に示される本実施形態において、単一パケットを有する燃料電池スタック７１６は、パケットフレーム７０３及び取り付けられた多セルシート素子７０１（すなわち燃料電池モジュール）がモジュールの一端だけでシール７１５によってハウジング７００に機械的に固定されているから、熱−機械的耐久性が向上するという利点を有する。これらの図に示されるように、パケットフレーム７０３及び取り付けられた多セルシート素子７０１はハウジング７００とパケットモジュール７０８の間に設けられた流入側シール７１５によって支持される。

しかし、別の構成において、パケットフレーム７０３及び取り付けられた多セルシート素子７０１は、（図２７にハッチングで簡略に示される）可撓性支持体７２０上に載ることができる。可撓性支持体７２０は、例えば、装着時に緩めの誘導座としてパケットモジュール７０８を受け入れるであろうコップ形構造であることが好ましい、チャンバ７０２の内部に配置された金属気泡体とすることができる。

図２４，２５に示されるように、電力は、（例えばセラミックの）絶縁ボルト７４２によりフレーム７０３の下部に取り付けられ、また多セルシート素子７０１上の最終負極７４０にシーラントで取り付けられた、ＡｇまたはＮｉのワイアあるいはＡｇまたはＮｉのリボンのような、材料からなる電気コネクタ７４３を介して燃料電池パケットモジュール７０８から利用できる。フレーム材料によっては、コネクタ７４３とフレーム７０３の間に電気絶縁材料７２７'が配置され得る。コネクタ７４３はパケットモジュール７０８の重量によって定置導電リード７２５'の上に載り、ハウジング７００の外部への電気接続がなされる。リード７２５'は、装着時に緩めの誘導座を提供することにより、パケットモジュール７０８の電気的接続と機械的位置合せの２つの目的を果たす、（コネクタ７４３との短絡を避けるための）組立コップ形である。リード７２５'は高温低抵抗金属（好ましくはＮｉまたはＮｉ合金）を、還元性雰囲気内で有用なアルミナまたはマグネシアのような高温電気絶縁体によって囲まれたコアに有する。外被シースは、ハウジングに溶接／鑞付けすることができる金属であり、高温域の外側（及びハウジング熱絶縁材の外側）の最終シール材は、金属シース及び高温電気導体を覆う、ガラスシール７２５Ａである。

あるいは、図２７に示されるように、電力は、電気絶縁材７２７を導電フレームパッド７２１とパレットフレーム７０３の間に入れてパケットフレーム７０３から若干突き出している導電フレームパッド７２１を介して、燃料電池パケットモジュール７０８から利用できる。高温金属合金電気接続がガラスまたはガラス−セラミックの電気絶縁シールを用いて高温燃料チャンバを貫通して与えられるが、これはガラスまたはガラス−セラミック材料にとってかなりの難題である。その他のセラミックも用いることができる。ハウジング７００の燃料側にも、ハウジング７００の外側に接続された、高剛性高温金属コネクタ７２５が設けられる。金属コネクタ７２５の燃料側は先述したフレームパッド７２１に接触する金属バネ７２３に接続される。コネクタ７２５は、モジュール７０８が引き出されたときに、バネ７２３が負極面のいずれにも触れることのないように、ハウジング７００の少なくともある程度は内側に配置されることが好ましい。セラミック及びガラスのバネも既知であり、導電材料のコーティングを施すことができるが、比較的高価である。このバネ及びパッド実施形態は高温チャンバ接続にも用いることができる。

燃料パケットモジュール７０８は、検査または交換のため、燃料電池スタックハウジング７００から、
少なくとも（パケットあたりに１つ、あるいは、パケットが用いられていないか、またはステータスについてそれぞれのパケットのスキャン／呼掛けを行う単一の表示器を用いていれば、素子あたりに１つ）の表示器６１０を（出力を落す前に）点検して、どの燃料電池パケットモジュール７０８を取り外すべきかを決定する工程、
温度降下中に外部電気負荷を切り離す工程、
チャンバ７０２から燃料ガスを抜き取る工程：例えば、（６００℃より高い）高温であれば窒素またはアルゴンのような不活性ガスでフラッシする工程、あるいはシステムの温度を室温近くまで下げて室温酸化体でフラッシする工程、
シール７１５を破り、振れを防止するために誘導ロッド（図示せず）に沿って、パケット７０８を、（実施形態に依存して）受けカップ７２０から引き上げるかまたは組立コップ形導電リード７２５'から引き上げてハウジング７００から取り出す工程、
を用いて容易に取り外すことができる。

次いで取り外されたパレットモジュールの場所に新しいパケットモジュール７０８が挿入され、シール７１５が再び施されて、残りのプロセス工程が上述とは逆順で行われる。

もちろん、パケットモジュールが図示される長方形である必要はない。パケットモジュールは、円形、六角形またはその他の形状をとることができる。同様に、パケットモジュールは同心パターンに配置することができるであろう。また、上述したように、パケットモジュールは４つの燃料電池素子を収めることができる。例えば、断面が長方形のパケットの４つの壁を形成するように４つの燃料電池素子を配置することができる。

あるいは、パケットモジュールの代りに自立型燃料電池素子が用いられていても、少なくとも同じ手順にしたがって、自立型素子の交換を行うことができる。図２８は自立型素子及び圧縮シール手法を用いる本発明の実施形態を示す。（本明細書では取外し可能なパケット素子とも称される）自立型燃料電池素子９０８は、（電解質シート、電極及び／または電気接続またはバイア接続を有する）多セルシート素子９０１及び、例えばＵ字形圧縮性導電プレート９０２及びフェルトまたは雲母の圧縮シール９１５'によって形成することができるフレームを有する。本実施形態において、フェルトまたは雲母のシール９１５Ａ及び（燃料のための流入口及び流出口は示されていない）スペーサ９８１が第１の燃料電池素子９０８と第２の燃料電池素子９０８の間に挿入され、導電ブリッジ９４１Ａがプレート９０２に被せて滑り嵌めされる。負極側９４０が内向きの第２の燃料電池素子９０８は、（通しボルト９１７及びナット９１７'を用いることによる）圧縮により、負極９４０側が内向きの第１の燃料電池素子９０８に動作可能な態様で接続され、よって燃料チャンバ９０８'が形成される。２つの燃料電池素子９０８，フェルトまたは雲母のシール９１５Ａ及びスペーサ９８１はパケットモジュール７０８によって提供される機能と等価な機能を果たすことに注意されたい。もちろん、ボルトを用いてさらに多くの燃料電池素子９０８を結合することによって、２つの燃料電池素子９０８からなる複数の群をさらに動作可能な態様で接続することができる。

図２８に示される例示的実施形態により、１つないし２つまたはさらに多くの燃料電池素子９０８を同時に取り外すことが可能になる。次いで個々の燃料電池素子が交換され、新しい単一の素子がハウジングに再挿入されるかまたは複数の素子群がハウジングに再挿入される。

実施例９
（実施形態に依存する）図２９及び３０は、（パケットフレーム８０３の両面に結合された２つの多セルシート素子８０１をそれぞれが有する）２つの燃料電池パケットモジュール８０８がハウジング８００で形成されるガス分配チャンバ８０５の内部に配置されていることを示す。ハウジング８００は、燃料流入口８５０を通って燃料電池スタック８１６に入る燃料の分配を可能にする貫通孔８１２をもつ燃料分配プレート８４５を収める。燃料は、ハウジング９００のプレート８５５にある狭いスリット８８５を通って、圧力差により、排出され、チャンバ８０２から燃焼チャンバ８６０に入る。プレート８５５は燃焼チャンバ８５５を燃料チャンバ８０２から隔てる。酸化体は、流入口８６５を通して供給され、パケットフレーム８０３のフローチャネル８９０を通って燃料電池パケットモジュール８０８に入る。シール８７１は新鮮な酸化体の燃焼チャンバ８６０への侵入を抑える。これらの図には示されていないが、酸化体分配構造は図２４〜２６及び２７に示される構造と同様である。酸化体はハニカムの下端において折り返してハニカムの内部流入チャネルから周辺チャネルに入り、そこからセルに供給される。酸化体は最終的に排出スリット８７０を通して排出される。排出された酸化体は排出された燃料と混合し、燃焼チャンバから離して配置された燃焼排気口８７５を通して排出される燃焼生成物を生じる。あるいは、燃焼チャンバの排気口８７５の直上に、酸化体流入口８６５の反対側で酸化体チャンバを出る、第２の排気管を配置することができ、よってフローバランスを制御することができる。図２９は組立コップ形導電リード８２５'に載っているパケットモジュール８０８を示す。電気導体８４１が２つの多セルシート素子８０１を接続し、電気導体８４３が多セルシート素子８０１の最終負極とフレーム８０３の底部の間を接続する（電気導体８４３と多セルシート素子８０１の間の電気絶縁材は示されていない）。絶縁ボルト８４２が電気導体８４３をフレーム８０３に結合する。パケットモジュール８０８がスタック８１６に挿入されると、リード８２５'に電気接続がなされる。モジュールの重量が良好な電気的接触を確実にする。リード８２５'は銀あるいは耐熱金属、例えば、Ｎｉ合金、高Ｃｕ合金、ＡｌＣｕＦｅ合金からなることができ、その導電度を維持する鑞付けコンタクトをもつ。図３０はコップ形可撓性支持体８２０に載っているパケットモジュール８０８を示す。電気導体８４１が２つの多セルシート素子８０１を接続し、電気導体８４１'が多セルシート素子８０１の最終負極をフレームパッド８２１に接続する。フレームパッド８２１とフレーム８０３の間に電気絶縁パッド（図示せず）がある。パケットモジュール８０８がスタック８１６に挿入されたときに、金属バネ８２３がパッド８２１とリード８２５の間の電気接触を確実にする。

燃料電池パケットモジュール８０８は、検査または交換のため、燃料電池スタックハウジング８００から、
（出力を落す前に）（図示されていない）少なくとも１つの表示器（パケットあたりに１つ、あるいは、パケットが用いられていないか、またはステータスについてそれぞれのパケットのスキャン／呼掛けを行う単一の表示器を用いていれば、素子あたりに１つ）を点検して、どの燃料電池パケットモジュール８０８の取外し及び／または交換を行うべきかを決定する工程、
温度降下中に外部電気負荷を切り離す工程、
チャンバ８０２からガスをフラッシするかまたは抜き取る工程：例えば、高温（＞６００℃）であれば窒素またはアルゴンのような不活性ガスでフラッシするか、あるいはシステムの温度を室温近くまで下げて室温酸化体でフラッシする、
箱蓋８６４を取外し、次いでプレート８６４'を取外し、よってシール８７１を破る工程、
振れを防止するために誘導ロッド（図示せず）に沿ってパケット８０８を、（実施形態に依存して）受けカップ８５０から引き上げるかまたは組立コップ形導電リード８２５'から引き上げてパケットを電気的に切り離す工程、
を実施することによって容易に取り外すことができる。

次いで取り外されたパレットモジュールの場所に新しいパケットモジュール８０８が挿入され、シール８７１５が再び施されて、残りのプロセス工程が上述とは逆順で行われる。上述したように、パケットモジュールは２つから４つの燃料電池素子を有することができる。

もちろん、上記説明及び実施例は本発明の例示に過ぎず、添付される特許請求の範囲に述べられるように本発明を実施するには、上に説明した特定の材料、素子及び方法の数多くの変形及び／または改変が必要になり得ることが当業者には明らかである。

本発明にしたがって提供されるＳＯＦＣパケットの簡略な上面図を示す 本発明にしたがって提供されるＳＯＦＣパケットの図１の線１ｂ−１ｂに沿う簡略な縦側断面図を示す 図２は本発明にしたがうフレーム付ＳＯＦＣパケットの簡略な上面図を示す 図２ｂは本発明にしたがうフレーム付ＳＯＦＣパケットの図２の線２ｂ−２ｂに沿う簡略な縦側断面図を示す 図２及び２ｂの基本パケット構造に基づくフレーム付ＳＯＦＣパケットの分解組立図を示す 集成パケットの選ばれた素子の分解組立図である 図４の集成パケットの斜視図である 図５に示されるような集成パケットを組み込んでいる燃料電池パケットスタックの斜視図である 集成された燃料電池パケットスタックの斜視図である 燃料パケットフレームの斜視図である 集成パケットのための空気フレームの斜視図である 集成燃料パケットの燃料チャンバを通るガス流速度のグラフである 第１のフレーム支持燃料電池パケットのシール部分の略図である 第２のフレーム支持燃料電池パケットのシール部分の略図である 集成燃料電池パケットからの電力出力のグラフである 図１４は集成打抜フレームパケットの略図を示す 図１４ａは集成打抜フレームパケットの略図を示す 図１４ｂは集成打抜フレームパケットの略図を示す 図１４ｃは集成打抜フレームパケットの略図を示す 別の集成打抜フレームパケットの略図を示す 取外し可能な燃料電池パケットモジュールを有する燃料電池スタックの一実施形態を示す 取外し可能な燃料電池パケットモジュールを有する燃料電池スタックの別の実施形態を示す 図１６Ａ及び１６Ｂの燃料電池スタックの簡略な断面図を示す 図１６Ａ，１６Ｂ及び１７の燃料電池スタックに用いられる燃料電池モジュールである 図１６Ａ，１６Ｂ及び１７の燃料電池スタックに用いられる燃料電池モジュールである 本発明の一実施形態にしたがう管５１７Ａ，５１７Ｂの内部に内管５１７Ａ'，５１７Ｂ'がどのように嵌まるかを簡略に示す 管５１７Ａ，５１７Ｂを管５１７Ａ'，５１７Ｂ'に接続するための別の方法を示す 管５１７Ａ，５１７Ｂを管５１７Ａ'，５１７Ｂ'に接続するためのまた別の方法を示す 例示的な集成電力／電流引出部品を簡略に示す 例示的な集成電力／電流引出部品を簡略に示す 絶縁された燃料電池スタックを示す 複数の燃料電池スタックを用いる燃料電池システムを簡略に示す 本発明の別の実施形態を簡略に示す 図２４の実施形態の燃料分配チャンバを形成する例示的なハウジングを簡略に示す 図２４の実施形態の燃料分配チャンバを形成する例示的なハウジングを簡略に示す 図２４及び２５に示される方式とは異なる電気接続方式を用いる別の実施形態を簡略に示す 交換可能な多セルシート素子を用いる別の実施形態を簡略に示す 本発明のさらに別の実施形態を示す 本発明のさらにまた別の実施形態を示す

符号の説明

１０ モジュール型燃料電池パケット
１２ 不完全安定化ジルコニア電解質シート
１４ ジルコニア背面シート
１６ 正極
１６ａ 負極
１８ 気密シール
２０ バイア
２２ 逃げシール
２４ アルミナマット
２６ 送配管
２６ａ 送配開口

Claims (13)

1. 燃料電池スタックの燃料電池パケットモジュールを交換する方法において、
   （ｉ） 前記燃料電池スタックの出力を落す工程、
   （ii） 前記燃料電池パケットモジュールを外部電力負荷から電気的に切り離す工程、
   （iii）前記燃料電池パケットモジュールを前記燃料電池スタックから機械的に切り離す工程、
   （iv） 前記燃料電池パケットモジュールを前記スタックから取り外す工程、
   を有してなる方法。
2. 前記スタック内の特定の燃料電池パケットモジュールの故障を検出するために表示器を用いる工程をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の方法。
3. 前記燃料電池パケットモジュールを前記燃料電池スタックから機械的に切り離す工程に先立ち、前記パケットモジュールから燃料ガスをフラッシして抜く工程をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の方法。
4. 前記燃料電池パケットモジュールを前記スタックから取り外す工程に先立ち、前記燃料電池スタックの周囲から絶縁材の少なくとも一部を取り外す工程をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の方法。
5. 前記取り外された燃料電池パケットモジュールに対応する場所に新しい燃料電池パケットモジュールを挿入する工程、
   前記新しい燃料電池パケットモジュールを前記スタックの残り部分に機械的に結合する工程、
   前記新しい燃料電池パケットモジュールを前記外部電力負荷に電気的に接続する工程、及び
   前記燃料電池スタックの出力を上げる工程、
   をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の方法。
6. 燃料電池スタックの燃料電池パケットモジュールを交換する方法において、
   （ｉ）どの燃料電池パケットモジュールが交換されるべきかを決定するために表示器を用いる工程、
   （ii）前記燃料電池パケットモジュールを前記燃料電池スタックの残り部分から切り離す工程、
   （iii）前記燃料電池パケットモジュールを前記燃料電池スタックの前記残り部分から取り外す工程、及び
   （iv）前記燃料電池パケットモジュールを別の燃料電池パケットモジュールと交換する工程、
   を有してなる方法。
7. 前記スタックが燃料電池システムに存在する複数のスタックの内の１つであり、前記パケット交換が１つの燃料電池スタック内で行われ、前記交換中に少なくとも１つの他の燃料電池スタックは稼動可能であることを特徴とする請求項６に記載の方法。
8. 燃料電池システムを修理する方法において、前記燃料電池システムが複数の燃料電池スタックを備え、前記方法が、少なくとも１つの燃料電池スタックの出力を修理のために落すが、少なくとも１つの他の燃料電池スタックは稼動させておき、よって燃料電池システムの連続運転を提供する工程を含むことを特徴とする燃料電池システムを修理する方法。
9. 発電集成固体酸化物燃料電池装置において、
   （ａ）１枚ないしさらに多くの固体酸化物電解質シート区画で少なくとも一部が形成された密閉内部空間を有する取外し可能なパケットモジュール、
   （ｂ）前記密閉内部空間内に配置され、前記固体酸化物電解質シート区画の内部表面上に支持された、少なくとも１つの負極、
   （ｃ）可撓性の前記固体酸化物電解質シート区画の外部表面上に、前記内部表面上の前記少なくとも１つの負極と概ね対向する場所において、支持された少なくとも１つの正極、
   （ｄ）燃料ガスを前記密閉内部空間に供給する集成燃料分配機構、及び
   （ｅ）前記集成固体酸化物燃料電池装置から電流を引き出すために前記負極及び正極に接続された少なくとも１つの電気導体、
   を有することを特徴とする集成固体酸化物燃料電池装置。
10. 前記パケットモジュールの前記密閉内部空間が、縁がシールされた対向する固体酸化物電解質シート区画で形成され、（ｉ）前記固体酸化物電解質シート区画が可撓性であり、厚さが５０μｍより薄く、（ii）それぞれの前記固体酸化物電解質シート区画が複数の負極及び正極を支持し、前記集成固体酸化物燃料電池装置が前記集成固体酸化物燃料電池装置から電流を引き出すための前記負極及び正極に接続された複数の電気導体も有することを特徴とする請求項９に記載の集成固体酸化物燃料電池装置。
11. 発電集成固体酸化物燃料電池装置において、
    少なくとも１つの固体酸化物多セルシート素子を有し、１枚ないしさらに多くの固体酸化物シート区画で少なくとも一部が形成された密閉内部空間を有する、取外し可能なパケット素子、
    を有することを特徴とする集成固体酸化物燃料電池装置。
12. 前記固体酸化物シート区画の縁を支持するフレーム素子、
    前記密閉内部空間内に配置され、可撓性の前記固体酸化物シート区画の内部表面上に支持された、１つないし複数の負極、
    前記内部表面上の前記負極に概ね対向する場所において前記可撓性固体酸化物シート区画の外部表面上に支持された１つないし複数の正極、
    前記密閉内部空間に燃料ガスを供給するための、前記フレーム素子を貫通する燃料送配コンジット、及び
    前記集成固体酸化物燃料電池装置から電流を引き出すための、前記負極及び正極に接続された電気導体、
    をさらに有することを特徴とする請求項１１に記載の集成固体酸化物燃料電池装置。
13. 前記集成固体酸化物燃料電池装置が複数の取外し可能な多セルシート素子を有し、前記多セルシート素子が、前記多セルシート素子の内の少なくとも１つを取り外すことができ、別の多セルシート素子と交換することができるように、物理的に相互に分離可能であることを特徴とする請求項１１に記載の集成固体酸化物燃料電池装置。

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