JP2009274030A - マイクロリアクタ - Google Patents

Abstract

【課題】均一な温度制御、高粘性送液、気液混合もしくは気液分離を同時に行えるマイクロリアクタを提供すること。
【解決手段】弾性部材で形成され内部に流体が導入される弾性管と、熱伝導率の高い部材で円筒状に形成され外周に前記弾性管が巻き付けられる弾性管保持部と、この弾性管保持部の内部に設けられた温度調整素子と、前記弾性管保持部を内包するように円筒状に形成され圧力調整可能な密閉空間が形成される圧力チャンバーと、前記圧力チャンバー内に自転可能に設けられ弾性管保持部に巻き付けられた前記弾性管を押圧するローラーと、これら弾性管保持部と圧力チャンバーを相対的に一定の方向に回転駆動することにより前記弾性管の内部に導入される流体を前記ローラーで一定の方向に移動させる駆動機構、を備えることを特徴とするもの。
【選択図】 図１

Description

本発明は、マイクロリアクタに関し、詳しくは、均一温度制御、高粘性送液、気液混合もしくは気液分離などを同時に行うことができるマイクロリアクタに関するものである。

マイクロリアクタは微細加工技術によりマイクロ流路が形成されたものであって、
１）加熱や冷却の速度が速い
２）流れが層流である
３）単位体積当たりの表面積が大きい
４）物質の拡散長が短く反応が迅速に進行する
などの特徴を有することから、高速かつ高選択性の反応系を構築する重要な基盤技術の一つとして、各種分野で開発が行われている。

たとえば、化学や医薬品などの一部のプラントでは、石油や石油化学プラントなどに比べるとそれらの規模が小さいことから、マイクロリアクタを用いたマイクロプラントが注目されている。

また、マイクロプラントは、混合→攪拌→反応という従来の化学バッチによる製造を微少な流れの連続系の製造として扱えることから、フィードバック制御が行えるようになり，製品品質の安定化が図れる。さらに、目的化合物に対する副生成物を大幅に減らすことができ、環境にも優しい製造システムが構築できる。

ところで、このようなマイクロプラントの用途例として、ラジカル重合反応による高分子合成が考えられる。

マイクロリアクタ内にラジカル重合開始剤とラジカル重合性単量体を混合した溶液を導入してラジカル重合反応を行わせるのにあたり、理想的な分子量分布を実現するためには、少なくとも次の３つの機能が必要になる。
１）重合反応により生じる反応熱を容易に除去でき、反応温度がマイクロリアクタ内の管径方向および長手方向にそって均一になるように制御すること（均一温度制御）
２）マイクロリアクタ内でラジカル重合反応による高分子生成が進むに従って溶液の粘度が上昇するが、マイクロリアクタ内における高粘度溶液の移動と滞留時間の正確な制御が容易に行えること（高粘性送液）
３）圧力チャンバー内部を加圧して圧力チャンバー内部の気体を液体中に混合したり、圧力チャンバー内部を減圧して液体中に溶存している気体や熱・光などの外部刺激により開始剤がラジカル化する際に発生する気体などを分離して液中の脱気を行うこと（気液混合/分離）

ところが、現時点で公開・公表されている特許資料の範囲では、以下に示すように、これら３つの機能を備えたマイクロリアクタは見当たらないようである。

たとえば再公表特許ＷＯ２００５/０１００５５（特許文献１）には、重合開始剤とラジカル重合性単量体とを内径２ｍｍ以下の反応管に導入し、該反応管内において均一液状状態で流通形式により重合反応を行わせる方法が記載されている。この方法によれば、均一温度制御は期待できるものの、気液分離と高粘性送液についての記述はない。

特開２００６−１９９７６７（特許文献２）では、断面積が反応液流通方向に段階的に拡大している反応管を使い圧力損失の増大や閉塞等の不具合を解決することが記載されているが、管断面積増加により比表面積が減少するため熱交換効率が減少し、反応熱で重合温度が不均一になるおそれがある。

特表２００２−５１２２７２（特許文献３）では、ポリマーを連続製造する方法として、出発物質がマイクロミキサーに入る前に所要反応温度に達する程度まで予熱する工程を含み、モノマー反応パートナーの重合がマイクロミキサーの下流にあるチューブ型反応器の中で起こるようにし、マイクロミキサー中で拡散および/または乱流によりお互いに混合される方法が記載されている。この方法にも気液分離と高粘性送液についての記述はなく、連続製造における気泡による流路閉塞、流れの不均一化、流路内の熱抵抗変化による温度の不均一化などの不具合が生じるおそれがある。また、連続式の配管内で重合反応が進むにつれて高分子が生成され、高分子の分子量増加や濃度増加に伴い粘度が上昇して圧力損失が上昇するため、圧力による送液には限界があると考えられる。

特開２００２−１８２７１（特許文献４）には、部材中に微小な流路を有し、水不透過性で且つ気体透過性の脱気隔膜によって流路から分岐された減圧路を有する微小ケミカルデバイスの構成が記載されているが、高粘性送液機能についての記載はなく、圧力による送液には限界があると考えられる。

特開２００７−０３８０５８（特許文献５）には、送液機構（送液ポンプ）と減圧機構（減圧ポンプ）を駆動制御することにより流路構造体（マイクロリアクタ）に加わる圧力を一定に維持することは記載されているが、積極的に気液分離を行い気泡を取り除くことは意図していないと思われる。

特開２００４−０９３５５８（特許文献６）には、角部での気泡付着の抑制と固-気-液三相境界線の周り込みによる気泡を抑制するために、流路に凸状部材を設けることが記載されているが、溶液内に含まれる気泡は流路出口により排出されるのみであり、気液分離機能により流路中の気泡を積極的に取り除くものではない。

特許第２９８１９０９号（特許文献７）には、気体は通すが液体は通さない壁面から構成される液体流路に間欠的に液体を流して液体流路内に存在する気泡を除去することが記載されているが、均一温度制御と高粘性送液についての記述はない。

特開２００７−１３８７８６（特許文献８）には、微少流量の流体を脈動なく連続的かつ定量的に安定して移送できるマイクロポンプとして、内部に流体が流れる弾性チューブをその長手方向に沿った複数の押圧点で押圧する押圧部と、これら弾性チューブの複数の押圧点を弾性チューブの長手方向に沿って移動させる押圧点移動機構を設ける構成が記載されているが、均一温度制御と気液分離に関する記述はなく、チューブ流路内部で化学反応を行うことを意図したものではないと考えられる。

再公表特許ＷＯ２００５/０１００５５号公報 特開２００６−１９９７６７号公報 特表２００２−５１２２７２号公報 特開２００２−１８２７１号公報 特開２００７−０３８０５８号公報 特開２００４−０９３５５８号公報 特許第２９８１９０９号公報 特開２００７−１３８７８６号公報

本発明は、上記のような従来構成のマイクロリアクタにおける問題点を解決するものであり、その目的は、均一な温度制御、高粘性送液、気液混合もしくは気液分離を同時に行えるマイクロリアクタを提供することにある。

上記のような目的を達成するために、本発明の請求項１は、
弾性部材で形成され内部に流体が導入される弾性管と、
熱伝導率の高い部材で円筒状に形成され外周に前記弾性管が巻き付けられる弾性管保持部と、
この弾性管保持部の内部に設けられた温度調整素子と、
前記弾性管保持部を内包するように円筒状に形成され圧力調整可能な密閉空間が形成される圧力チャンバーと、
前記圧力チャンバー内に自転可能に設けられ弾性管保持部に巻き付けられた前記弾性管を押圧するローラーと、
これら弾性管保持部と圧力チャンバーを相対的に一定の方向に回転駆動することにより前記弾性管の内部に導入される流体を前記ローラーで一定の方向に移動させる駆動機構、
を備えることを特徴とするマイクロリアクタである。

請求項２では、請求項１記載のマイクロリアクタにおいて、
前記圧力チャンバーの内周面の長手方向に沿って、前記ローラーを自転可能に取り付ける取付溝部を設けたことを特徴とする。

請求項３では、請求項１記載のマイクロリアクタにおいて、
前記圧力チャンバーの両端部に、前記ローラーを自転可能に支持する取付支持部を設けたことを特徴とする。

請求項４では、請求項３のマイクロリアクタにおいて、
前記ローラーは、それぞれの両端に設けられた取付支持片あるいはローラーを貫通するように挿入された取付支持棒を介して自転可能に前記取付支持部に支持されることを特徴とする。

請求項５では、請求項１〜４のいずれかに記載のマイクロリアクタにおいて、
前記ローラーを複数本配置することにより、前記弾性管の内部を複数の区間に分割して流体を移動させることを特徴とする。

請求項６では、請求項１〜５のいずれかに記載のマイクロリアクタにおいて、
前記弾性管を複数本配置することにより、同一反応条件の流路を並列に配置することを特徴とする。

請求項７では、請求項１〜６のいずれかに記載のマイクロリアクタにおいて、
前記弾性管は、ポリプロピレン(ＰＰ)チューブ、ポリエーテルエーテルケトン(ＰＥＥＫ)チューブ、ポリエチレン(ＰＥ)チューブ、ポリウレタンチューブ、塩化ビニル樹脂(ＰＶＣ)チューブ、シリコーンゴムチューブ、フッ素樹脂チューブ、フッ素ゴムチューブのいずれか、またはこれらの組み合わせであることを特徴とする。

請求項８では、請求項１〜７のいずれかに記載のマイクロリアクタにおいて、
前記弾性管は、管厚５ｍｍ以下かつ内径１０ｍｍ以下で、薄肉かつ微細なチューブであることを特徴とする。

請求項９では、請求項１〜８のいずれかに記載のマイクロリアクタにおいて、
前記弾性管に、ラジカル重合開始剤とラジカル重合性単量体を混合した溶液を導入し、ラジカル重合反応を行うことを特徴とする。

請求項１０では、請求項９のマイクロリアクタにおいて、
前記ラジカル重合反応は、未反応のまま残留した前記ラジカル重合性単量体を前記弾性管により焼却し、この焼却により生じた気体状ラジカル重合性単量体を前記弾性管から分離する手段を備えることを特徴とする。

このような構成により、均一な温度制御、高粘性送液、気液混合もしくは気液分離を同時に行えるマイクロリアクタが実現できる。

以下、図面を用いて、本発明のマイクロリアクタを説明する。図１は本発明の一実施例を示す構成図であり、（ａ）は全体外観図、（ｂ）は（ａ）からブラケット１２ａ，１２ｂとプラグ１３を取り外した主要部外観図、（ｃ）は固定部１０の外観図、（ｄ）は可動部２０の外観図である。

本発明のマイクロリアクタは、固定部１０と可動部２０が一体化されていて、これら一体化された固定部１０と可動部２０の両側はブラケット１２ａ，１２ｂに取り付けられている。

固定部１０は、弾性管１１、ブラケット１２ａ，１２ｂ、プラグ１３、温度調整素子１４、弾性管保持部１５、圧力調整配管１６（図３参照）などで構成されている。

弾性管１１は弾性部材でチューブ状に形成されたものであり、熱伝導率の高い部材（たとえば金属）で円筒形の弾性管保持部１５の外周に螺旋状に巻き付けて固定されていて、一端には流入口１１ａが設けられ、他端には流出口１１ｂが設けられている。これら流入口１１ａおよび流出口１１ｂは、ブラケット１２に空けられた穴を通して、外部に引き出すように構成されている。

この弾性管１１には、流入口１１ａから反応対象となる流体が導入される。この弾性管１１の弾性管保持部１５への巻付回数を増やすことにより流体の流路長を長くでき、弾性管１１の内部における流体の滞留時間を必要に応じて十分長く取ることができる。

弾性管保持部１５の外周に弾性管１１を巻き付けることにより、弾性管１１を直線状に配置する構成よりも流体の滞留時間の長い流路が実現でき、マイクロリアクタの小型化が図れる。なお、図１の実施例では弾性管１１が１本の例を示しているが、弾性管１１は２本以上であってもよい。

このような弾性管１１としては、ポリプロピレン(ＰＰ)チューブ、ポリエーテルエーテルケトン(ＰＥＥＫ)チューブ、ポリエチレン(ＰＥ)チューブ、ポリウレタンチューブ、塩化ビニル樹脂(ＰＶＣ)チューブ、シリコーンゴムチューブ、フッ素樹脂チューブ、フッ素ゴムチューブのいずれか、またはこれらの組み合わせを用いることができる。

特に、弾性管１１としてシリコーンゴムチューブやテフロン(登録商標)ＡＦ(ａｍｏｒｐｈｏｕｓ ｆｌｕｏｒｏｐｏｌｙｍｅｒ)チューブを用いると、これらは気体透過性が大きいため気体と液体を容易に分離することができる。つまり、チューブの内側から外側へ気体を透過させてチューブの内側に液体のみを分離することができ、気液混合もしくは気液分離を実現できる。

温度調整素子１４は弾性管保持部１５内に固定されていて、弾性管保持部１５に巻き付け固定された弾性管１１の温度調整を行い流体の反応温度を制御する。このような温度調整素子１４としては、抵抗加熱型、誘電加熱型、マイクロ波加熱型、ヒートポンプ型、熱冷媒を用いた熱交換型、ペルチェ効果型のいずれか、またはこれらの組み合わせを用いることができる。

可動部２０は、圧力チャンバー２１と、この圧力チャンバー２１の内周面に自転可能に取り付けられ、弾性管保持部１５に巻き付けられた弾性管１１と常に接触して押圧する複数（本実施例では３本）のローラー２２a、２２ｂ、２２ｃとにより構成されている。

圧力チャンバー２１は、弾性管保持部１５を内包するように円筒状に形成され、内周面の長手方向にはローラー２２が自転可能に取り付けられる複数（本実施例では３本）の取付溝部２３a、２３ｂ、２３ｃが等しい角度間隔（本実施例では１２０°）で設けられている。この圧力チャンバー２１の内部は、圧力調整可能な密閉空間として形成される。

なお、ローラー２２は３本に限るものではなく、用途に応じて増減してもよい。このローラー２２の数に応じて、圧力チャンバー２１の内周面の長手方向に設けられる取付溝部２３の等しい角度間隔も適切に設定される。

ローラー２２の本数を多くすることにより、弾性管保持部１５に巻き付けられた弾性管１１の内部を分割する区間が狭くなり、弾性管１１を押圧することに伴ってそれぞれのローラー２２に加わる負荷を軽減できる。

このように構成される可動部２０は、図示しないモータなどの外部駆動機構により回転駆動される。

可動部２０が回転駆動されると、各ローラー２２は弾性管保持部１５の外周に沿って回転すると共に、弾性管１１に過大な負荷がかからないようにそれぞれのローラー自体も自転する。なお、圧力チャンバー２１とブラケット１２の間には図示しないＯリングやガスケットなどが設けられ、弾性管１１が巻き付けられた弾性管保持部１５を内包する圧力チャンバー２１内部は圧力調整可能な密閉空間として形成される。

図２は均一温度制御の説明図であり、図１（ｃ）の固定部１０をＡの方向から見た状態を示している。なお、説明を簡単にするためローラー２２は省略している。

図２において、温度調整素子１４を加熱すると、温度調整素子１４の発熱は、熱伝導率の高い部材で円筒状に形成された弾性管保持部１５の中心部分から半径方向へ放射状に伝わると共に、弾性管１１と弾性管保持部１５の接線方向にも伝わっていく。

すなわち、弾性管保持部１５は、半径方向に伝わる熱量のばらつきを抑える熱的な緩衝器としても機能し、弾性管保持部１５全体の温度の均一化を図ることができる。

また、弾性管保持部１５の軸方向については、弾性管保持部１５の両端を図示しない断熱材を介してブラケット１２ａ，１２ｂに取り付けることにより、弾性管保持部１５の両端からブラケット１２ａ，１２ｂへの放熱を防ぐことができ、弾性管保持部１５の中央部と両端の温度をほぼ均一にすることができる。

このように弾性管保持部１５全体の外周温度を均一に制御できるので、外周に螺旋状に巻きつけられた弾性管１１に導入される流体についても、均一な温度制御を行うことができる。

なお、温度調整素子１４による温度制御は加熱に限るものではなく、必要に応じて冷却も行うように構成してもよい。

図３および図４を用いて弾性管１１内に導入された流体ＦＬを移動させる動作を説明する。図３は図１の側面図、図４は図示しない外部の駆動機構により可動部２０の圧力チャンバー２１を１２０°ずつ時計方向に回転させた時の弾性管１１内における流体の位置説明図であって、（ａ０°）、（ａ１２０°）、（ａ２４０°）、（ａ３６０°）は可動部２０の圧力チャンバー２１をそれぞれ１２０°ずつ時計方向に回転させた状態を示す図３のＢ-Ｂ断面図、（ｂ０°）、（ｂ１２０°）、（ｂ２４０°）、（ｂ３６０°）はこれら（ａ０°）、（ａ１２０°）、（ａ２４０°）、（ａ３６０°）におけるＢ-Ｂ断面図、（ｃ０°）は（ａ０°）におけるＣ-Ｃ断面図である。

図１の実施例では、可動部２０を構成する圧力チャンバー２１の内周面には３本のローラー２２a、２２ｂ、２２ｃが自転可能に１２０°間隔で取り付けられているので、弾性管保持部１５に巻き付けられた弾性管１１にはこれら３本のローラー２２a、２２ｂ、２２ｃが常に接触して連続的に押圧することになり、弾性管１１の流入口１１ａから流出口１１ｂの間の流路はこれら３本のローラー２２a、２２ｂ、２２ｃにより等しい容量に分割されることになる。

（ａ０°）、（ｂ０°）、（ｃ０°）では、弾性管１１内に導入された流体ＦＬは流入口１１ａからローラー２２ａで押圧された位置に存在していて、その時の回転角度を０°とする。なお、（ｃ０°）に示すように、圧力チャンバー２１の内周と弾性管保持部１５の外周との間は、Ｏリングなどで密閉されて圧力調整可能な密閉空間ＳＰとして形成されていて、ブラケット１２ａ側にはプラグ１３が設けられ、ブラケット１２ｂ側には圧力調整配管１６が設けられている。

可動部２０を回転角度０°から時計方向に１２０°回転させた（ａ１２０°）、（ｂ１２０°）では、ローラー２２ａ自体が回転しながら弾性管保持部１５の外周面に沿って移動することにより、弾性管１１内に導入された流体ＦＬはその後端部がローラー２２ｂにより押し込まれた状態で弾性管１１内を連続的に移動する。

以下同様に、可動部２０を２４０°回転させた（ａ２４０°）、（ｂ２４０°）および３６０°回転させた（ａ３６０°）、（ｂ３６０°）においても弾性管１１内に導入された流体ＦＬはその後端部がローラー２２ｂにより押し込まれた状態で弾性管１１内を連続的に移動し、最終的には流出口１１ｂから排出される。

図４（ｃ０°）を用いて、気液混合と気液分離動作について説明する。

圧力チャンバー２１の内周と弾性管保持部１５の外周との間に形成されている圧力調整可能な密閉空間ＳＰは、圧力調整配管１６に接続される図示しない加圧／減圧装置により加圧または減圧される。これにより、圧力チャンバー２１内における弾性管１１の内部と外部の間に圧力差が生じ、気体は弾性管１１を透過して流路内外に移動する。

つまり、圧力チャンバー２１内の弾性管１１の内外に圧力差を生じさせることにより、気体は弾性管１１を透過して流路の内外を移動できるようになる。弾性管１１内に液体がある場合にはこの液体と気体が混合されて気液混合が行われ、弾性管１１内の気体が弾性管１１の外へ移動すると液体と気体が分離されて気液分離が行われる。

本発明のマイクロリアクタを用いたラジカル重合反応について説明する。

弾性管１１内にラジカル重合開始剤とラジカル重合性単量体を混合した溶液ＦＬを導入して熱や光などの外部刺激を与えると、開始剤が分離して開始ラジカルが生成されると同時に気体が発生する。この気体が流路内に残留すると、流路の閉塞、流れの不均一化、温度の不均一化などの不具合が生じる。

また、大気中の酸素などが溶液内に溶存すると、酸素による熱酸化分解や、酸素と結合する停止反応が生じ、所望の分子量を持つポリマーが得られなくなる。

これらの問題は、本発明のマイクロリアクタを用いることにより、解決できる。

本発明のマイクロリアクタは、前述のように、弾性管１１として薄肉かつ微細な弾性部材でチューブ状に形成されたものを用いて熱伝導率の高い部材（たとえば金属）で円筒形に形成された弾性管保持部１５の外周に螺旋状に巻き付けて固定するとともに弾性管保持部１５の内部には温度調整素子１４を差し込み、これら弾性管保持部１５を内包するように円筒状に形成された圧力チャンバー２１の内周面の長手方向には弾性管保持部１５に巻き付けられた弾性管１１と常に接触して押圧する複数のローラー２２a、２２ｂ、２２ｃが自転可能に取り付けられるとともにこの圧力チャンバー２１の内部は圧力調整可能な密閉空間として形成されている。

このように構成されるマイクロリアクタは、単位体積当りの表面積が大きいため、高速・高効率の熱交換が行えるという特徴があるが、特に本発明のように薄肉かつ微細な弾性管１１を用いてラジカル重合反応を行うことにより、微量の溶液ＦＬを取り扱うため熱容量が小さくなり、ラジカル開始剤とラジカル重合性単量体とを含む溶液ＦＬを反応温度まで上昇させる時間を短縮でき、目的反応温度以外で反応する量を減らすこともできて反応の制御性や再現性を高めることができる。

また、重合反応で生じる反応熱による弾性管１１内のホットスポットを速やかに除去できるとともに弾性管１１内における溶液ＦＬの反応温度を均一に制御でき、生成される高分子の分子量制御が容易になり、理想的な分子量分布が実現できる。

そして、圧力チャンバー２１内部の空間ＳＰを減圧することにより、液体中に溶存している気体や、熱・光などの外部刺激により開始剤がラジカル化する際に発生する気体などを弾性管１１の内から弾性管１１の外へ移動させることができて液中の脱気が行え、気液分離が行える。マイクロリアクタを用いたラジカル重合反応において、未反応のまま残留したラジカル重合性単量体を弾性管１１内で焼却することにより、生じた気体状ラジカル重合性単量体を弾性管１１内から分離できる。

さらに、ラジカル重合反応では、反応が進むにつれて高分子が生成され、高分子の分子量の増加および濃度増加に伴って粘度が上昇し、圧力損失が上昇する。十分な収量を得るために滞留時間を長くした流路長の長い流路において、圧送方式による送液を行うには、数[ＭＰａ]〜数十[ＭＰａ]の非常に高い圧力が必要になる。

本発明のマイクロリアクタは、弾性管１１内でラジカル重合反応による高分子生成が進むに従って溶液ＦＬの粘度が上昇しても、ローラー２２a、２２ｂ、２２ｃによる弾性管１１のしごき作用によって溶液ＦＬの送液を行うことにより、弾性管１１内の溶液ＦＬの移動と、正確な滞留時間の制御を容易にすることができる。

これらのことから、本発明のマイクロリアクタはラジカル重合反応に適していることが分かる。

図５は、本発明のマイクロリアクタの気液分離性能を確認する実験装置のブロック図であり、図１と共通する部分には同一符号を付している。

実験装置は、本発明のマイクロリアクタＭＲ、シリンジポンプ３１、真空ポンプ３２、メスシリンダー３３、水槽３４により構成されている。なお、ローラー２２と温度調整素子１４はマイクロリアクタＭＲから外した状態で評価を行った。

シリンジポンプ３１はマイクロリアクタＭＲの流入口１１ａに接続され、シリンジポンプ３１内に存在している空気を押し出すことにより、マイクロリアクタＭＲに空気を導入する。真空ポンプ３２はマイクロリアクタＭＲの圧力調整配管１６と接続され、マイクロリアクタＭＲ内の空間ＳＰを減圧する。

流入口１１ａより流入した空気は、マイクロリアクタＭＲの内部にある弾性管１１を通る際に、一部の空気が弾性管１１の内側から弾性管１１の外側へと移動する。そして、残りの空気、つまり弾性管１１の外側へ移動しなかった空気が流出口１１ｂから排出され、水槽３４内に逆向きに配置されたメスシリンダー３３の内部に溜まる。

図７は、シリンジポンプ３１が押し出した空気量からメスシリンダー３３の内部に溜まった空気量を引いた値を分離性能として評価した結果を表１として示したものである。実験は、流量を変化させて４通り行った。なお、本実験では、弾性管１１として気体透過性の高いシリコーンゴムチューブ（内径０．３ｍｍ、外径０．５ｍｍ）を用いたが、管の厚みは５ｍｍ以下、かつ内径は１０ｍｍ以下の薄肉かつ繊細な弾性管１１であれば良い。

表１の分離量から、気体が弾性管１１の内側から弾性管１１の外側へ移動可能であることが分かった。また、空気の代わりに純水を弾性管１１に流した場合、送液前後で純水量はほぼ変化が無いため、液体は弾性管１１の内側から弾性管１１の外側へ移動しないことも分かった。これらの結果から、気体は弾性管１１を透過するが液体は弾性管１１を透過しないため、気液分離が可能であることが確認できた。

図６は、本発明のマイクロリアクタの均一温度制御を確認する実験装置のブロック図であり、図１と共通する部分には同一符号を付している。

実験装置は、ブラケット１２ａ，１２ｂ、温度調整素子１４、弾性管保持部１５、断熱材４１、直流電源４２、熱電対設置箇所（上部）４３ａおよび熱電対設置箇所（下部）４３ｂにより構成されている。なお、温度調整素子１４を内部に配置した弾性管保持部１５の両端に断熱材４１を挟むようにしてブラケット１２ａ，１２ｂを取り付けた状態で評価を行った。

熱電対設置箇所（上部）４３ａ、熱電対設置箇所（下部）４３ｂは、弾性管保持部１５の長手方向の中央部に位置している。温度調整素子１４は、抵抗加熱型であるポリイミドヒーターを円柱に巻き付けたものを使用し、直流電源４２と温度調整素子１４を接続して温度調整を行った。熱電対設置箇所４３ａ、４３ｂには、それぞれ熱電対を取り付けて、その部分の温度計測を行った結果を図８（以下、表２とする。）に示す。

表２の各温度に対する温度差から、多少のばらつきが生じているが、これは各地点の温度差に加え、熱電対の貼り付け方や熱電対自体の個体差に起因する誤差なども含んでいるためである。それらの誤差を含んでいるにも拘らず、設定温度３０〜９０℃において、温度差が−０．３３〜０．０９℃となり、約０．５℃の幅に収まっている。これらの結果から、弾性管保持部１５の中心部分から半径方向に向かって均一に温度制御されていることが分かる。

また、弾性管保持部１５の長手方向についても同様の実験を行ったが、同程度の温度差になることが分かった。

以上より、弾性管保持部１５の外面は温度が均一になるように制御されているため、弾性管保持部１５の円周上に螺旋状に配置した弾性管１１内の流体が長手方向に均一な温度になるような温度制御が可能であることが分かる。

図９は本発明の他の実施例を示す構成図であり、（ａ）は全体外観図、（ｂ）は（ａ）からブラケット１２ａ，１２ｂとプラグ１３を取り外した主要部外観図、（ｃ）は固定部１０の外観図、（ｄ）は可動部２０の外観図である。

可動部２０は、圧力チャンバー２１と、この圧力チャンバー２１の内周面に自転可能に取り付けられ、弾性管保持部１５に巻き付けられた弾性管１１と常に接触して押圧する複数（本実施例では３本）のローラー２２a、２２ｂ、２２ｃとにより構成されている。

圧力チャンバー２１は、弾性管保持部１５を内包するように円筒状に形成され、両端部には各ローラー２２a、２２ｂ、２２ｃを自転可能に支持する取付支持部２４a、２４ｂ、２４ｃが等しい角度間隔（本実施例では１２０°）で設けられている。すなわち、各ローラー２２a、２２ｂ、２２ｃの両端部にはそれぞれ取付支持片２５a、２５ｂ、２５ｃが設けられていて、これら取付支持片２５a、２５ｂ、２５ｃは取付支持部２４a、２４ｂ、２４ｃに回転可能に取り付けられている。なお、この圧力チャンバー２１の内部は、圧力調整可能な密閉空間として形成される。

これら各ローラー２２a、２２ｂ、２２ｃの長手方向の両端部にそれぞれ取付支持片２５a、２５ｂ、２５ｃを設ける代わりに、各ローラー２２a、２２ｂ、２２ｃを貫通するように取付支持棒を挿入し、これら取付支持棒の端部を取付支持部２４a、２４ｂ、２４ｃに回転可能に取り付けるようにしてもよい。

なお、ローラー２２は３本に限るものではなく、用途に応じて増減してもよい。このローラー２２の数に応じて、圧力チャンバー２１の長手方向の両端部に設けられる取付支持部２４の等しい角度間隔も適切に設定される。

ローラー２２の本数を多くすることにより、弾性管保持部１５に巻き付けられた弾性管１１の内部を分割する区間が狭くなり、弾性管１１を押圧することに伴ってそれぞれのローラー２２に加わる負荷を軽減できる。

このように構成される可動部２０は、図示しないモータなどの外部駆動機構により回転駆動される。

可動部２０が回転駆動されると、各ローラー２２は弾性管保持部１５の外周に沿って回転すると共に、弾性管１１に過大な負荷がかからないようにそれぞれのローラー自体も自転する。なお、圧力チャンバー２１とブラケット１２の間には図示しないＯリングやガスケットなどが設けられ、弾性管１１が巻き付けられた弾性管保持部１５を内包する圧力チャンバー２１内部は圧力調整可能な密閉空間として形成される。

なお、ローラー２２の外周形状が半円を描くような凸部を形成したものなど、ローラー２２の形状を工夫したものを使用すると、取付溝部２３、取付支持部２４、あるいは取付支持片２５などを備えていなくても、これらを備えている場合と同様の効果が得られる。

以上説明したように、本発明によれば、均一な温度制御、高粘性送液、気液混合もしくは気液分離を同時に行えるマイクロリアクタを実現でき、ラジカル重合反応などに好適である。

本発明の一実施例を示す構成図である。 図１の構成における均一温度制御の説明図である。 図１の側面図である。 弾性管１１内における流体の位置説明図である。 本発明のマイクロリアクタの気液分離性能を確認する実験装置のブロック図である。 本発明のマイクロリアクタの均一温度制御を確認する実験装置のブロック図である。 図５の流量と分離効率の比較を示す表である。 図６の熱電対設置箇所（上部）の温度と、温度差（上部―下部）の比較を示す表である。 本発明の他の実施例を示す構成図である。

符号の説明

ＭＲ マイクロリアクタ
１０ 固定部
１１ 弾性管
１１ａ 流入口
１１ｂ 流出口
１２ａ，１２ｂ ブラケット
１３ プラグ
１４ 温度調整素子
１５ 弾性管保持部
１６ 圧力調整配管
２０ 駆動部
２１ 圧力チャンバー
２２ａ，２２ｂ，２２ｃ ローラー
２３ａ，２３ｂ，２３ｃ 取付溝部
２４ａ，２４ｂ，２４ｃ 取付支持部
２５ａ，２５ｂ，２５ｃ 取付支持片

Claims (10)

1. 弾性部材で形成され内部に流体が導入される弾性管と、
   熱伝導率の高い部材で円筒状に形成され外周に前記弾性管が巻き付けられる弾性管保持部と、
   この弾性管保持部の内部に設けられた温度調整素子と、
   前記弾性管保持部を内包するように円筒状に形成され圧力調整可能な密閉空間が形成される圧力チャンバーと、
   前記圧力チャンバー内に自転可能に設けられ弾性管保持部に巻き付けられた前記弾性管を押圧するローラーと、
   これら弾性管保持部と圧力チャンバーを相対的に一定の方向に回転駆動することにより前記弾性管の内部に導入される流体を前記ローラーで一定の方向に移動させる駆動機構、
   を備えることを特徴とするマイクロリアクタ。
2. 前記圧力チャンバーの内周面の長手方向に沿って、前記ローラーを自転可能に取り付ける取付溝部を設けたことを特徴とする請求項１記載のマイクロリアクタ。
3. 前記圧力チャンバーの両端部に、前記ローラーを自転可能に支持する取付支持部を設けたことを特徴とする請求項１記載のマイクロリアクタ。
4. 前記ローラーは、それぞれの両端に設けられた取付支持片あるいはローラーを貫通するように挿入された取付支持棒を介して自転可能に前記取付支持部に支持されることを特徴とする請求項３記載のマイクロリアクタ。
5. 前記ローラーを複数本配置することにより、前記弾性管の内部を複数の区間に分割して流体を移動させることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のマイクロリアクタ。
6. 前記弾性管を複数本配置することにより、同一反応条件の流路を並列に配置することを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載のマイクロリアクタ。
7. 前記弾性管は、ポリプロピレン(ＰＰ)チューブ、ポリエーテルエーテルケトン(ＰＥＥＫ)チューブ、ポリエチレン(ＰＥ)チューブ、ポリウレタンチューブ、塩化ビニル樹脂(ＰＶＣ)チューブ、シリコーンゴムチューブ、フッ素樹脂チューブ、フッ素ゴムチューブのいずれか、またはこれらの組み合わせであることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載のマイクロリアクタ。
8. 前記弾性管は、管厚５ｍｍ以下かつ内径１０ｍｍ以下で、薄肉かつ微細なチューブであることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載のマイクロリアクタ。
9. 前記弾性管に、ラジカル重合開始剤とラジカル重合性単量体を混合した溶液を導入し、ラジカル重合反応を行うことを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載のマイクロリアクタ。
10. 前記ラジカル重合反応は、未反応のまま残留した前記ラジカル重合性単量体を前記弾性管により焼却し、この焼却により生じた気体状ラジカル重合性単量体を前記弾性管から分離する手段を備えることを特徴とする請求項９記載のマイクロリアクタ。

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