JP2009229507A - Sealing film - Google Patents

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Tetsuya Hoshino
鉄哉 星野
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a durable sealing film of stable quality, enhancing easily a light taking-out efficiency at low cost. <P>SOLUTION: This sealing film comprises an optical film the glass transition temperature of which is 60°C or more, and an adhesive film the glass transition temperature of which is 130°C or less, and the refractive index of which is 1.42 or more, and is a transparent film, wherein (1) a refractive index distribution having unevenness with 0.1 μm or more of average groove depth or a refractive index change with 0.2 or more of refractive index difference exists on a face of the optical film in an opposite side of the adhesive film, or (2) refractive index distribution structure having a refractive index change with 0.015 or more of refractive index difference exists in an inside of the optical film, or (3) unevenness with 0.1 μm or more of average groove depth exists on an interface between the optical film and the adhesive film. <P>COPYRIGHT: (C)2010,JPO&INPIT

Description

本発明は、発光素子の光取出し効率を向上させるため又は出射角を制御するための透明な封止フィルムに関する。   The present invention relates to a transparent sealing film for improving the light extraction efficiency of a light-emitting element or controlling an emission angle.

近年、白色LEDや有機EL、無機ELといった蛍光灯や白熱灯に代わる発光素子を照明へ適用する研究が盛んになってきた。これらの発光素子は発光体が高屈折率のものが多く、光が素子表面で反射してしまうため発光効率が低くなることが問題となっている。そこで、発光効率を上げるために、表面に反射防止構造を設ける試みが種々行われている(例えば、特許文献1〜4参照)。   In recent years, research on applying light-emitting elements instead of fluorescent lamps and incandescent lamps such as white LEDs, organic ELs, and inorganic ELs to lighting has become active. Many of these light-emitting elements have a high refractive index, and light is reflected from the surface of the element, resulting in a problem of low luminous efficiency. Therefore, various attempts have been made to provide an antireflection structure on the surface in order to increase the luminous efficiency (see, for example, Patent Documents 1 to 4).

しかし、これらの方法は硬いサファイヤや半導体素子を直接加工する方法であり、コストがかかっていた。低コストで反射防止を行うためには、樹脂構造の反射防止への適用が考えられる。樹脂を反射防止に用いる場合には、樹脂と空気、樹脂と発光面の二つの界面が生じ、それぞれについて、反射防止を行うことになる。   However, these methods are methods for directly processing hard sapphire and semiconductor elements, and costly. In order to perform reflection prevention at low cost, application of the resin structure to reflection prevention can be considered. When resin is used for antireflection, two interfaces of resin and air and resin and light emitting surface are generated, and antireflection is performed for each.

このうち樹脂と空気の界面の反射防止については多くの検討がなされている(例えば、特許文献5〜14参照)。
また、樹脂表面の反射防止構造の作製方法として、例えば、接着剤を熱硬化して封止する際に、スタンパを用いて樹脂表面に凹凸を作製する方法が開示されている。(例えば、特許文献15参照)。
Of these, many studies have been made on the antireflection of the interface between the resin and air (see, for example, Patent Documents 5 to 14).
Further, as a method for producing the antireflection structure on the resin surface, for example, a method of producing irregularities on the resin surface using a stamper when the adhesive is thermally cured and sealed is disclosed. (For example, refer to Patent Document 15).

樹脂と発光面の界面について反射防止する手段として、高屈折率の封止フィルムを用いる方法がある。
しかし、一般の透明樹脂を、高屈折率にするのは難しい。ひとつの解決策として樹脂に高屈折率超微粒子を混ぜる方法がある。(例えば、特許文献16〜19参照)。
また、特許文献20に樹脂と発光面の界面に回折格子を設ける方法も提案されており、フォトリソグラフィーで回折格子を作製する方法が開示されている。
As a means for preventing reflection at the interface between the resin and the light emitting surface, there is a method using a sealing film having a high refractive index.
However, it is difficult to make a general transparent resin have a high refractive index. One solution is to mix high refractive index ultrafine particles into the resin. (For example, refer to Patent Documents 16 to 19).
Patent Document 20 also proposes a method of providing a diffraction grating at the interface between the resin and the light emitting surface, and discloses a method of producing a diffraction grating by photolithography.

ここで用いられる封止フィルムには、接着性だけでなく、高い耐熱性及び高い透明性が求められる(例えば、特許文献21及び22参照)。
一方で、一般の照明では光取出し効率の均一性が重要である。シャボン玉の膜厚は均一でないために、虹が発生するが、同様に、封止のさいにおける膜厚のばらつきは、照明の輝度や色合いの品質のばらつきにつながる。
The sealing film used here requires not only adhesiveness but also high heat resistance and high transparency (see, for example, Patent Documents 21 and 22).
On the other hand, the uniformity of light extraction efficiency is important for general illumination. Since the film thickness of the soap bubbles is not uniform, a rainbow is generated. Similarly, the variation in the film thickness at the time of sealing leads to the variation in the brightness of the illumination and the quality of the hue.

特開2003−86835号公報JP 2003-86835 A 特開2006−49855号公報JP 2006-49855 A 特開2006−286710号公報JP 2006-286710 A 特開2006−294907号公報JP 2006-294907 A 特開2004−311153号公報JP 2004-311153 A 特開2004−335183号公報、JP 2004-335183 A, 特開2005−190931号公報、JP 2005-190931 A,

特開2004−296429号公報JP 2004-296429 A 特開2005−317228号公報JP 2005-317228 A 特開2005−317254号公報JP 2005-317254 A 特開2005−322489号公報JP 2005-322489 A 特開2005−322490号公報JP 2005-322490 A 特開2005−327522号公報JP 2005-327522 A 特開2005−327535号公報JP 2005-327535 A

特開2005−294733号公報JP 2005-294733 A 特開2006−140362号公報JP 2006-140362 A 特開2004−238441号公報JP 2004-238441 A 特開2004−139977号公報JP 2004-139777 A 特開2005−301769号公報JP 2005-301769 A 特開2006−156400号公報JP 2006-156400 A 特開2004−266134号公報JP 2004-266134 A 特開2006−316264号公報JP 2006-316264 A

以上の点から、有機及び無機の高屈折率発光素子の表面での反射を抑え、簡便に封止できるよう接着性を持ち、さらに、耐熱性があり、透過率が高く、封止フィルムの表面での反射が少ない封止フィルムを用いることで光取出し効率を上げることが望まれている。
本発明は、低コストで簡便に光取出し効率を上げることができて安定した品質で耐久性のある封止フィルムを提供することを目的とするものである。
From the above points, the reflection on the surface of organic and inorganic high-refractive-index light-emitting elements is suppressed, it has adhesive properties so that it can be easily sealed, and it has heat resistance, high transmittance, and the surface of a sealing film. Therefore, it is desired to increase the light extraction efficiency by using a sealing film with less reflection.
An object of the present invention is to provide a sealing film having a stable quality and durability that can easily increase the light extraction efficiency at low cost.

本発明者は、高屈折率の接着フィルムの作製方法と、接着フィルムより低屈折率の光取出し効率を上げる屈折率分布構造を持つ光学フィルムの材料選定方法及びその接着フィルムと光学フィルムよりなる封止フィルムの膜厚や凹凸形状の設計及び作製方法、さらに発光素子への封止方法を見出し、本発明を完成させるに至った。   The inventor has made a method for producing an adhesive film having a high refractive index, a method for selecting an optical film having a refractive index distribution structure that increases the light extraction efficiency having a lower refractive index than that of the adhesive film, and a seal comprising the adhesive film and the optical film. The present inventors have completed the present invention by finding a film thickness and uneven shape design and manufacturing method for a stop film, and a sealing method for a light emitting element.

本発明の第一の要点は凹凸一体型の封止フィルムとすることにより、フィルムを貼り付けるだけで、封止フィルム表面の反射率を低減し、光取出し効率の向上を図ることにある。封止時、あるいは封止後に凹凸を作製する手法と比較して、封止フィルムの凹凸をロール転写で作製できるために、格段に生産性を上げることができる。また、発光面上の膜厚を一定にできるので光取出し効率が安定する。   The first essential point of the present invention is to reduce the reflectance of the surface of the sealing film and improve the light extraction efficiency by simply attaching the film to the concave-convex integrated sealing film. Compared with the method of producing irregularities at the time of sealing or after sealing, since the irregularities of the sealing film can be produced by roll transfer, the productivity can be significantly increased. Further, since the film thickness on the light emitting surface can be made constant, the light extraction efficiency is stabilized.

さらに、一括で封止できるので、工程が削減できる。上記封止フィルムは一般に加熱により封止されるが、そのさい凹凸の変形を防ぐために、凹凸を持つ光学フィルムの耐熱性を上げ、好ましくは熱可塑でない樹脂を用い、封止により光取出し効率が低下しないような材料を選択する必要がある。
また、光学フィルムと接着フィルムの線膨張係数の差を小さくして反りを抑えた。これにより、封止時のしわや剥がれを抑えることができる。
Furthermore, since it can seal in a lump, a process can be reduced. In general, the sealing film is sealed by heating, but in order to prevent deformation of the unevenness, the heat resistance of the optical film having unevenness is increased, and preferably a non-thermoplastic resin is used, and the light extraction efficiency is improved by sealing. It is necessary to select a material that does not decrease.
In addition, the warp was suppressed by reducing the difference in linear expansion coefficient between the optical film and the adhesive film. Thereby, wrinkles and peeling at the time of sealing can be suppressed.

本発明の第二の要点は、粒径が揃った微粒子を接着フィルム中に入れることで膜厚をさらに一定にできることである。熱圧着などで、発光面と光学フィルムの間にスペーサーとしての微粒子をはさみ、膜厚を粒径で規定することができる。   The second essential point of the present invention is that the film thickness can be made more constant by putting fine particles having a uniform particle diameter in the adhesive film. By thermocompression bonding or the like, fine particles as spacers are sandwiched between the light emitting surface and the optical film, and the film thickness can be defined by the particle size.

また、この粒子の屈折率と発光面との屈折率差を調整することで、発光素子と封止フィルム界面での反射率を低減し、光取出し効率を上げることができる。フォトリソグラフィーで回折格子を発光素子の上面に設ける場合に比べ、簡便に効率を上げることができる。
上記目的を達成するために、本発明は、次の事項に関する。
Moreover, by adjusting the refractive index difference between the refractive index of the particles and the light emitting surface, the reflectance at the interface between the light emitting element and the sealing film can be reduced, and the light extraction efficiency can be increased. Compared with the case where the diffraction grating is provided on the upper surface of the light emitting element by photolithography, the efficiency can be easily increased.
In order to achieve the above object, the present invention relates to the following matters.

(1)光学フィルム及び接着フィルムからなり、該光学フィルムのガラス転移温度が60℃以上で、接着フィルムのガラス転移温度が130℃以下であり、接着フィルムの屈折率が1.42以上であり、(1)接着フィルムと反対側の光学フィルムの面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸又は屈折率差0.2以上の屈折率変化をもつ屈折率分布があるか若しくは(2)光学フィルム内部に屈折率差0.015以上の屈折率変化をもつ屈折率分布構造があるか又は(3)光学フィルムと接着フィルムの界面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸がある透明な封止フィルム。   (1) It consists of an optical film and an adhesive film, the glass transition temperature of the optical film is 60 ° C or higher, the glass transition temperature of the adhesive film is 130 ° C or lower, and the refractive index of the adhesive film is 1.42 or higher, (1) The surface of the optical film opposite to the adhesive film has a refractive index distribution with unevenness with an average groove depth of 0.1 μm or more or a refractive index change with a refractive index difference of 0.2 or more, or (2) optical film There is a refractive index distribution structure having a refractive index change with a refractive index difference of 0.015 or more inside, or (3) a transparent seal having irregularities with an average groove depth of 0.1 μm or more at the interface between the optical film and the adhesive film the film.

(2)前記接着フィルムが、膜厚が0.1μm以上14μm以下で、屈折率が1.6以上の接着フィルムB及び接着フィルムBに隣接する接着フィルムAを含み、接着フィルムAとBとの屈折率の差が0.1以上あり、接着フィルムの膜厚が100μm以上である上記(1)記載の封止フィルム。   (2) The adhesive film includes an adhesive film B having a film thickness of 0.1 μm or more and 14 μm or less and a refractive index of 1.6 or more and an adhesive film A adjacent to the adhesive film B. The sealing film according to (1), wherein the difference in refractive index is 0.1 or more, and the film thickness of the adhesive film is 100 μm or more.

(3)前記接着フィルムが、膜厚が0.1μm以上14μm以下で、屈折率が1.6以上であり、光学フィルムの基材部分の膜厚が10μm以下で、屈折率が1.6以下である上記(1)又は(2)記載の封止フィルム。   (3) The adhesive film has a film thickness of 0.1 μm or more and 14 μm or less, a refractive index of 1.6 or more, a film thickness of a substrate portion of the optical film of 10 μm or less, and a refractive index of 1.6 or less. The sealing film as described in (1) or (2) above.

(4)前記接着フィルムが、接着フィルムA及び接着フィルムAに隣接する接着フィルムBを含み、接着フィルムBがアミド又はイミド樹脂若しくはシリコーン樹脂を計10%以上含み、かつ平均粒径が10μm以下の無機フィラを1%以上含み、接着フィルムAにはアミド又はイミドを持つ樹脂を含まないか又は10%以下含み、エポキシ樹脂を20%以上含む上記(1)〜(3)のいずれかに記載の封止フィルム。   (4) The adhesive film includes an adhesive film A and an adhesive film B adjacent to the adhesive film A, the adhesive film B includes a total of 10% or more of amide, imide resin, or silicone resin, and an average particle size of 10 μm or less. The inorganic filler is contained at 1% or more, the adhesive film A contains no amide or imide resin or contains 10% or less, and contains 20% or more of an epoxy resin. Sealing film.

(5)前記接着フィルムが、接着フィルムA及び接着フィルムAに隣接する接着フィルムBを含み、接着フィルムA、Bが、(a)エポキシ樹脂、(b)官能基を含む重量平均分子量が10万以上である高分子量成分及び(c)イミダゾール化合物を含有してなる接着剤組成物からなり、該接着剤組成物は、上記エポキシ樹脂の硬化前は上記高分子量成分と相溶し、上記エポキシ樹脂の硬化後は上記高分子量成分と相分離して海島構造を形成し、フィルムに垂直な断面で見たときの接着フィルムA中央部の海と島の幅の平均がそれぞれ0.3μm以下で、接着フィルムB中央部の海と島の幅の平均がそれぞれ0.3μm以上である接着フィルムを含む上記(1)〜(4)のいずれかに記載の封止フィルム。   (5) The adhesive film includes an adhesive film A and an adhesive film B adjacent to the adhesive film A, and the adhesive films A and B have (a) an epoxy resin and (b) a weight average molecular weight including a functional group of 100,000. The adhesive composition comprising the above-described high molecular weight component and (c) an imidazole compound, the adhesive composition being compatible with the high molecular weight component before curing of the epoxy resin, After curing, the above-mentioned high molecular weight component is phase-separated to form a sea-island structure, and the average width of the sea and islands in the center of the adhesive film A when viewed in a cross section perpendicular to the film is 0.3 μm or less, Sealing film in any one of said (1)-(4) containing the adhesive film whose average of the width | variety of the sea and island of adhesive film B center part is each 0.3 micrometer or more.

(6)前記接着フィルムが、接着フィルムA及び接着フィルムAに隣接する接着フィルムBを含み、接着フィルムAが、架橋性官能基を含む重量平均分子量が10万以上かつガラス転移温度Tgが−50〜50℃である高分子量成分15〜40%及びエポキシ樹脂を主成分とする熱硬化性成分60〜85%を含む樹脂100重量部と、無機フィラ20〜200重量部とを含有し、厚さが100〜10000μmであり、接着フィルムBが接着フィルムAより屈折率が0.1以上高い上記(1)〜(5)のいずれかに記載の封止フィルム。   (6) The adhesive film includes an adhesive film A and an adhesive film B adjacent to the adhesive film A, and the adhesive film A has a weight average molecular weight including a crosslinkable functional group of 100,000 or more and a glass transition temperature Tg of −50. It contains 100 parts by weight of a resin containing 15 to 40% of a high molecular weight component of -50 ° C. and 60 to 85% of a thermosetting component mainly composed of an epoxy resin, and 20 to 200 parts by weight of an inorganic filler. Is a sealing film in any one of said (1)-(5) whose refractive index is 0.1 or more higher than adhesive film A.

(7)前記光学フィルムと光学フィルムに接する接着フィルムの線膨張係数の差が、0.5×10−4以下である上記(1)〜(6)のいずれかに記載の封止フィルム。
(8)前記光学フィルムが、熱硬化性樹脂からなる上記(1)〜(7)のいずれかに記載の封止フィルム。
(9)前記光学フィルム又は接着フィルムが、燐光ないし蛍光性材料を含む上記(1)〜(8)のいずれかに記載の封止フィルム。
(7) The sealing film according to any one of (1) to (6), wherein a difference in linear expansion coefficient between the optical film and the adhesive film in contact with the optical film is 0.5 × 10 −4 or less.
(8) The sealing film according to any one of (1) to (7), wherein the optical film is made of a thermosetting resin.
(9) The sealing film according to any one of (1) to (8), wherein the optical film or the adhesive film contains a phosphorescent or fluorescent material.

(10)前記接着フィルム中に含まれる粒子が、接着フィルムの膜厚の0.04〜0.6倍の範囲内の平均粒径を持ち、かつ平均粒径が0.4μm以上100μm以下であり、しかも、粒径の大きい粒子から体積で10%に入る粒子の平均粒径が、全体の粒子の1.5倍より小さい上記(1)〜(9)のいずれかに記載の封止フィルム。   (10) The particles contained in the adhesive film have an average particle size in the range of 0.04 to 0.6 times the film thickness of the adhesive film, and the average particle size is 0.4 μm or more and 100 μm or less. And the sealing film in any one of said (1)-(9) in which the average particle diameter of the particle | grains which enter 10% by volume from a particle | grain with a large particle diameter is smaller than 1.5 times the whole particle | grains.

(11)前記接着フィルム中に含まれる粒子表面の屈折率と被接着面の屈折率との差の絶対値が、0.5以下で、粒子のモース硬度が5以下である上記(1)〜(10)のいずれかに記載の封止フィルム。
(12)前記接着フィルム中に含まれる粒子が、粒子内部よりも粒子表面の方が、屈折率の絶対値が高く、かつ、粒子内部の材料の貯蔵弾性率が1〜3000MPaである上記(1)〜(11)のいずれかに記載の封止フィルム。
(11) The absolute value of the difference between the refractive index of the particle surface and the refractive index of the adherend surface contained in the adhesive film is 0.5 or less, and the Mohs hardness of the particles is 5 or less. (10) The sealing film according to any one of the above.
(12) The above-mentioned (1), wherein the particles contained in the adhesive film have a higher refractive index on the particle surface than on the particle surface, and the storage elastic modulus of the material inside the particle is 1 to 3000 MPa. )-(11) The sealing film in any one.

(13)前記接着フィルムが、発光面の屈折率との差の絶対値が0.5以下の粒子を含み、接着フィルムの接着面が研磨され、粒子の断面が表面に露出している上記(1)〜(12)のいずれかに記載の封止フィルム。
(14)前記接着フィルムが、発光面の屈折率との差の絶対値が0.5以下の粒子を含み、粒子の長径が短径よりも1.5倍以上長い上記(1)〜(13)のいずれかに記載の封止フィルム。
(13) The adhesive film includes particles having an absolute value of a difference from the refractive index of the light emitting surface of 0.5 or less, the adhesive surface of the adhesive film is polished, and the cross section of the particles is exposed on the surface ( The sealing film according to any one of 1) to (12).
(14) The above adhesive film (1) to (13), wherein the adhesive film contains particles having an absolute value of a difference from the refractive index of the light emitting surface of 0.5 or less, and the major axis of the particles is 1.5 times longer than the minor axis. ).

(15)光学フィルム及び接着フィルムからなり、封止後の光学フィルムのガラス転移温度が60℃以上で、接着フィルムのガラス転移温度が60℃以上であり、接着フィルムと反対側の光学フィルムの面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸又は屈折率差0.2以上の屈折率変化をもつ屈折率分布があるか若しくは光学フィルム内部に屈折率差0.015以上の屈折率変化をもつ屈折率分布構造があるか又は光学フィルムと接着フィルムの界面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸があり、接着フィルムの屈折率が1.42以上である透明な封止フィルム。   (15) An optical film comprising an optical film and an adhesive film, wherein the glass transition temperature of the sealed optical film is 60 ° C. or higher, the glass transition temperature of the adhesive film is 60 ° C. or higher, and the surface of the optical film opposite to the adhesive film Refractive index having an average groove depth of 0.1 μm or more or a refractive index distribution having a refractive index change of 0.2 or more or a refractive index change of 0.015 or more in the optical film. A transparent sealing film having a refractive index distribution structure or having irregularities with an average groove depth of 0.1 μm or more at the interface between the optical film and the adhesive film, and the refractive index of the adhesive film being 1.42 or more.

(16)封止後の接着フィルム粒子が、発光面の屈折率との差の絶対値が0.5以下であり、接着フィルムにおける膜厚の0.04〜0.6倍の範囲内の平均粒径を持ち、かつ平均粒径が0.4μm以上100μm以下であり、しかも、粒径の大きい粒子から体積で10%に入る粒子の平均粒径が、全体の粒子の平均粒径における1.5倍より小さく、封止後の接着フィルムの粒子が粒子の光学フィルムとの接触面積よりも発光面との接触面積の方が1.5倍以上大きい上記(15)記載の封止フィルム。   (16) The absolute value of the difference between the refractive index of the light emitting surface and the adhesive film particles after sealing is 0.5 or less, and the average is in the range of 0.04 to 0.6 times the film thickness of the adhesive film. The average particle size of particles having a particle size of 0.4 μm or more and 100 μm or less and entering 10% by volume from a particle having a large particle size is 1. The sealing film according to (15), wherein the contact area of the adhesive film after sealing is smaller than 5 times and the contact area with the light emitting surface is 1.5 times or more larger than the contact area of the particles with the optical film.

本発明により、反射防止機能を持つ封止フィルムを、多数の発光素子に一度で封止できるようになる。
また、ロール転写による大量生産が可能なため、低コストで作製できる。
さらに、膜厚のばらつきを抑えられるので安定した光取出し効率のものを作製できる。その結果、低コストで簡便に光取出し効率を上げることができ、安定した品質で耐久性のある封止フィルムを提供することができる。
According to the present invention, a sealing film having an antireflection function can be sealed in a large number of light emitting elements at a time.
Moreover, since mass production by roll transfer is possible, it can be manufactured at low cost.
Further, since variations in film thickness can be suppressed, a device with stable light extraction efficiency can be manufactured. As a result, the light extraction efficiency can be easily increased at low cost, and a durable sealing film with stable quality can be provided.

〔第1の実施形態〕
項(1)記載の本発明の封止フィルムは、光学フィルムと接着フィルムとからなり、光学フィルムのガラス転移温度が60℃以上であり、接着フィルムのガラス転移温度が130℃以下であり、接着フィルムの屈折率が1.42以上であり、(イ)接着フィルムと反対側の光学フィルムの面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸又は屈折率差0.2以上の屈折率変化をもつ屈折率分布があるか又は(ロ)光学フィルム内部に屈折率差0.015以上の屈折率変化をもつ屈折率分布構造があるか若しくは(ハ)光学フィルムと接着フィルムの界面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸があることを特徴とする透明な封止フィルムである。
[First Embodiment]
The sealing film of the present invention according to item (1) comprises an optical film and an adhesive film, the glass transition temperature of the optical film is 60 ° C. or higher, the glass transition temperature of the adhesive film is 130 ° C. or lower, and the adhesive film The refractive index of the film is 1.42 or more, and (a) the surface of the optical film opposite to the adhesive film has irregularities with an average groove depth of 0.1 μm or more or a refractive index change with a refractive index difference of 0.2 or more. There is a refractive index distribution, or (b) there is a refractive index distribution structure having a refractive index difference of 0.015 or more within the optical film, or (c) an average groove depth at the interface between the optical film and the adhesive film. It is a transparent sealing film characterized by having irregularities of 0.1 μm or more.

屈折率分布とは、異なる屈折率を持つ光の媒体が交互に並んでいる様をいう。光の媒体がたまたま空気である場合には凹凸となる。
また、光学フィルムとは、接着性や粘着性を有しない、表面又は内部に屈折率分布を有する透明なフィルムである。接着フィルムとは接着性又は粘着性を有するフィルムである。以下では、屈折率変化が凹凸による場合について説明するが、より広義の屈折率分布についても同様である。
The refractive index distribution means that light media having different refractive indexes are alternately arranged. If the light medium happens to be air, it will be uneven.
Moreover, an optical film is a transparent film which does not have adhesiveness or adhesiveness and has a refractive index distribution on the surface or inside. An adhesive film is a film having adhesiveness or tackiness. In the following, a case where the refractive index change is caused by unevenness will be described, but the same applies to a broader refractive index distribution.

図1において、平均溝深さはある断面における各凸部の溝深さの平均値である。断面は最も深い溝を含むように切り取る。表面の凹凸は、断面を切ったときの凹凸の深さの平均を異なる方向の断面の切り口について算出したとき、単位長さあたりの溝の数と平均溝深さの積が最大となる方向の凹凸である。   In FIG. 1, the average groove depth is an average value of the groove depths of the convex portions in a certain cross section. Cut the cross section to include the deepest groove. The unevenness of the surface is the direction in which the product of the number of grooves per unit length and the average groove depth is the maximum when the average of the depth of the unevenness when the cross section is cut is calculated for the cross section cuts in different directions. It is uneven.

封止フィルムは、図2のように発光素子に貼り付けて用いることができる。貼り付け面は、白色LEDの場合は、白色に光を変換する蛍光体を含む層の上や青色の発光面の上である。有機ELの場合は、例えば、封止用ガラスの上である。   The sealing film can be attached to a light emitting element as shown in FIG. In the case of a white LED, the pasting surface is on a layer containing a phosphor that converts light into white or on a blue light emitting surface. In the case of organic EL, for example, it is on sealing glass.

光学フィルムは、封止フィルムの封止に要する熱硬化温度より高いガラス転移温度でないと、接着フィルムの熱硬化時に変形し、光取出し効率が落ちたり光取出し効率にばらつきが出る。熱硬化温度は60℃以上であるので、ガラス転移温度が60℃以上であり、100℃以上であることが好ましく、さらに好ましくは150℃以上で、200℃以上であることが最も好ましい。   Unless the optical film has a glass transition temperature higher than the heat curing temperature required for sealing the sealing film, the optical film is deformed when the adhesive film is thermally cured, and the light extraction efficiency decreases or the light extraction efficiency varies. Since the thermosetting temperature is 60 ° C. or higher, the glass transition temperature is 60 ° C. or higher, preferably 100 ° C. or higher, more preferably 150 ° C. or higher, and most preferably 200 ° C. or higher.

一方、接着フィルムのガラス転移温度が130℃以下でないと、フィルムの柔軟性が低くなる場合があり、熱硬化時に発光素子表面への段差追従性がないため、しわが発生しやすい。ガラス転移温度は、100℃以下であることがより好ましい。ガラス転移温度はさらに好ましくは50℃以下である。低い方が、低い温度で硬化でき、発光素子への熱によるダメージを小さくできる。   On the other hand, if the glass transition temperature of the adhesive film is not 130 ° C. or lower, the flexibility of the film may be low, and wrinkles are likely to occur because there is no step following ability to the light emitting element surface during thermosetting. The glass transition temperature is more preferably 100 ° C. or lower. The glass transition temperature is more preferably 50 ° C. or lower. The lower one can be cured at a lower temperature, and the damage to the light emitting element due to heat can be reduced.

接着フィルムと反対側の光学フィルムの面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸があるか、屈折率差0.015以上の屈折率変化をもつ構造を光学フィルム内部に有することで、出射面に対する斜め入射光の散乱を助け、光取出し効率を高くすることができる。この効果は回折効果又は表面に対する入射角が変化することによる物理光学的な効果である。凹凸の平均溝深さは0.8μm以上であることがより好ましい。回折効果が十分に発揮される深さは、mを自然数、nを光学フィルムの屈折率として、m・波長/(n−1)で定まる。   The surface of the optical film opposite to the adhesive film has irregularities with an average groove depth of 0.1 μm or more, or has a structure having a refractive index change with a refractive index difference of 0.015 or more, so that the exit surface The scattering of obliquely incident light with respect to the light can be helped, and the light extraction efficiency can be increased. This effect is a diffractive effect or a physico-optical effect due to a change in the incident angle with respect to the surface. The average groove depth of the unevenness is more preferably 0.8 μm or more. The depth at which the diffraction effect is sufficiently exhibited is determined by m · wavelength / (n−1), where m is a natural number and n is the refractive index of the optical film.

〔(文献1)、ビクトール・ソイファー(Victor Soifer)、ビクトール・コトラール(Victor Kotlyar)とレオニード・ドスコロヴィッチ(Leonid Doskolovich)著:”アイテラティブ メソッド フォー ディフラクティブ オプティカル エレメンツ コンピュテーション (Iterative Methods for Diffractive Optical Elements Computation)”、(米国)、テイラー アンド フランシス(Taylor & Francis)、1997年、p.1−10、参照〕mが1、波長400nm及び屈折率1.5のとき、この深さは0.8μmとなる。   [(Reference 1), Victor Soifer, Victor Kotlyar and Leonid Doscolovich: “Iterative Method for Deflective Optical Element Computation” Computation "" (USA), Taylor & Francis, 1997, p. 1-10, reference] When m is 1, wavelength is 400 nm, and refractive index is 1.5, the depth is 0.8 μm.

表面の凹凸の平均溝幅は耐熱性を上げるために1μm以上であることが好ましく、10μm以上であることがより好ましく、50μm以上であることがさらに好ましい。一般に、表面近傍のガラス転移温度はバルクのガラス転移温度より低いので表面積/体積が大きいと熱で変形しやすい。   The average groove width of the unevenness on the surface is preferably 1 μm or more, more preferably 10 μm or more, and further preferably 50 μm or more in order to increase heat resistance. In general, the glass transition temperature in the vicinity of the surface is lower than the bulk glass transition temperature.

凹凸の測定にはAFM(原子間力顕微鏡)とSEM(走査型電子顕微鏡)を用いる。凹凸の深さが3μm以上又は凹凸の斜面が45度以上の急斜面のときには、SEMの結果を用いる。SEMはフィルムの断面を垂直に切り出して、観察する。AFMとしてはセイコーインスツルメント製Nanopicsを、SEMとしては、Philips製 XL30を用いることができる。   An AFM (Atomic Force Microscope) and SEM (Scanning Electron Microscope) are used to measure the unevenness. When the depth of the unevenness is 3 μm or more, or when the uneven slope is a steep slope of 45 degrees or more, the result of SEM is used. SEM cuts and observes the cross section of a film perpendicularly. Nanopics made by Seiko Instruments can be used as the AFM, and XL30 made by Philips can be used as the SEM.

屈折率の測定には硬化前の封止フィルムについては、プリズムカプラを用いることができる。例えば、メトリコン製Model 2010プリズムカプラを使うことができる。
硬化後の封止フィルムについては、干渉顕微鏡を用いることができる。例えば、株式会社溝尻光学工業所製の透過型二光束干渉顕微鏡が使える。測定用試料は必要に応じてミクロトームなどで切り出す。
For the measurement of the refractive index, a prism coupler can be used for the sealing film before curing. For example, a Metricon Model 2010 prism coupler can be used.
An interference microscope can be used for the cured sealing film. For example, a transmission type two-beam interference microscope manufactured by Mizojiri Optical Co., Ltd. can be used. A sample for measurement is cut out with a microtome or the like as necessary.

第1及び第2の実施形態では、光学及び接着フィルムのガラス転移温度は、分布が多層又は傾斜になっている場合は、光学フィルムに関しては層の厚み平均によるガラス転移温度を、接着フィルムに関しては最も低い層のガラス転移温度を使う。一方、層内で相分離している場合は層内の面積による平均のガラス転移温度を使う。   In the first and second embodiments, the glass transition temperature of the optical and adhesive film is the glass transition temperature according to the average thickness of the layer for the optical film and the adhesive film for the optical film when the distribution is multilayered or inclined. Use the glass transition temperature of the lowest layer. On the other hand, when the phases are separated in the layer, the average glass transition temperature depending on the area in the layer is used.

フィルム内部の屈折率差が0.015以上のフィルムとして、例えば、特開平4−299303号公報に示される体積位相型ホログラムが挙げられる。屈折率差の大きい方が散乱の効率を上げることができる。その結果、光学フィルムに対して斜め入射する光を垂直方向に曲げ、光取出し効率を上げることができる。   An example of a film having a refractive index difference of 0.015 or more inside the film is a volume phase hologram disclosed in JP-A-4-299303. The larger the refractive index difference, the higher the scattering efficiency. As a result, light obliquely incident on the optical film can be bent in the vertical direction to increase the light extraction efficiency.

第1及び第2の実施形態では、光学及び接着フィルムの屈折率は、分布が多層又は傾斜になっている場合は最も高い層の屈折率を、層内で相分離している場合は層内の平均の屈折率を使う。   In the first and second embodiments, the refractive index of the optical and adhesive film is such that the refractive index of the highest layer is distributed when the distribution is multilayered or inclined, and the refractive index of the optical and adhesive film is within the layer when the layers are phase-separated. Use the average refractive index of.

透明であることで、光取出し効率を挙げることができる。透明の指標として、全光線透過率を使うことができる。全光線透過率はフレネル損失を含む数値で計算し、表面が平滑でフィルム自身に吸収がない場合、フィルムの屈折率が1.5であれば、全光線透過率が92%になる。   By being transparent, light extraction efficiency can be increased. The total light transmittance can be used as an index of transparency. The total light transmittance is calculated by a numerical value including Fresnel loss. When the surface is smooth and the film itself does not absorb, if the refractive index of the film is 1.5, the total light transmittance is 92%.

光学フィルムの透明度は、厚さが10μmで全光線透過率50%以上が好ましく、さらに好ましくは80%以上である。透過率が高い方が、封止したときの輝度が高くなる。封止フィルムの全光線透過率は50%以上が好ましく、70%以上がより好ましく、80%以上がさらに好ましい。   As for the transparency of the optical film, the thickness is 10 μm, the total light transmittance is preferably 50% or more, and more preferably 80% or more. The higher the transmittance, the higher the luminance when sealed. The total light transmittance of the sealing film is preferably 50% or more, more preferably 70% or more, and further preferably 80% or more.

フィルムの全光線透過率の測定方法にはレーザを用いる。He−Neレーザ632.8nmの光を用い、パワーメータで測定する。偏光依存性を打ち消すために、入射光の偏光が90°異なる二つの条件で測定しその平均を以って測定値とする。   A laser is used as a method for measuring the total light transmittance of the film. Using a He-Ne laser 632.8 nm light, measurement is performed with a power meter. In order to cancel the polarization dependence, measurement is performed under two conditions where the polarization of incident light is different by 90 °, and the average is used as a measurement value.

さらに、必要に応じて、He−Cdレーザの442nmの光やArレーザの514.5nmの光でも同様に計測する。封止フィルムの測定では光は光学フィルムと反対側の接着フィルムの面から面に垂直に入射させる。出射光が明瞭な回折パターンのない拡散光となる場合には、光量の測定に積分球を用いても良い。   Further, if necessary, the measurement is similarly performed with 442 nm light from a He—Cd laser or 514.5 nm light from an Ar laser. In the measurement of the sealing film, light is incident perpendicularly to the surface from the surface of the adhesive film opposite to the optical film. When the emitted light is diffused light without a clear diffraction pattern, an integrating sphere may be used for measuring the light amount.

接着フィルムの屈折率を1.42以上にすることで、屈折率の高い発光素子と接着フィルム間の屈折率差を小さくし、反射を抑えることができる。また透明にすることで、光吸収を抑え、光取出し効率を上げることができる。接着フィルムの屈折率は、1.6以上が好ましく、1.7以上がより好ましい。   By setting the refractive index of the adhesive film to 1.42 or more, the refractive index difference between the light-emitting element having a high refractive index and the adhesive film can be reduced, and reflection can be suppressed. Moreover, by making it transparent, light absorption can be suppressed and light extraction efficiency can be increased. The refractive index of the adhesive film is preferably 1.6 or more, and more preferably 1.7 or more.

光学フィルムと接着フィルムの界面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸があっても良い。これにより、光学フィルムと接着フィルムの界面での反射を抑えたり出射角を制御したりできる。界面の凹凸の平均溝深さは2μm以上がより好ましい。回折効果が十分に発揮される深さは、mを自然数、n1を光学フィルムの屈折率、n2を接着フィルムの屈折率として、m・波長/|n1−n2|で定まる。   There may be irregularities with an average groove depth of 0.1 μm or more at the interface between the optical film and the adhesive film. Thereby, reflection at the interface between the optical film and the adhesive film can be suppressed or the emission angle can be controlled. The average groove depth of the unevenness at the interface is more preferably 2 μm or more. The depth at which the diffraction effect is sufficiently exerted is determined by m · wavelength / | n1-n2 |, where m is a natural number, n1 is the refractive index of the optical film, and n2 is the refractive index of the adhesive film.

mが1、波長400nm、n1が1.65、n2屈折率1.45のとき、この深さは2μmとなる。界面の凹凸の平均溝幅は、耐熱性を上げるために1μm以上であることが好ましく、3μm以上10μm以下がより好ましく、5μm以上7μm以下がさらに好ましい。   When m is 1, wavelength 400 nm, n1 is 1.65, and n2 refractive index is 1.45, this depth is 2 μm. The average groove width of the unevenness at the interface is preferably 1 μm or more, more preferably 3 μm or more and 10 μm or less, and further preferably 5 μm or more and 7 μm or less in order to improve heat resistance.

ディスプレイ用途では周期が大きすぎると画素との干渉でモアレが出やすくなる。この凹凸が周期的で、平均溝幅が5μm以下である場合には、接着フィルムと反対側の光学フィルム面の凹凸が周期的でないほうが好ましい。なぜなら、分光による虹の発生を抑えることができるからである。   In display applications, if the period is too large, moire tends to occur due to interference with pixels. When the unevenness is periodic and the average groove width is 5 μm or less, it is preferable that the unevenness of the optical film surface on the side opposite to the adhesive film is not periodic. This is because the generation of rainbows due to spectroscopy can be suppressed.

また、特開2005−316178号公報に記載されているように、出射角を制御する場合には、光学フィルムの方が接着フィルムより屈折率が0.1以上高い方が好ましく、0.2以上高い方がより好ましい。出射角を制御することで、例えば、車のライトを必要な範囲だけ照らすことができる。これにより、対向車線の車がまぶしくないようにできる。   In addition, as described in JP-A-2005-316178, when the emission angle is controlled, the optical film preferably has a refractive index higher by 0.1 or more than the adhesive film, and is 0.2 or more. Higher is more preferable. By controlling the emission angle, for example, a car light can be illuminated only in a necessary range. Thereby, the vehicle of an oncoming lane can be made not dazzled.

接着フィルム及び光学フィルムの貯蔵弾性率及びtanδを、動的粘弾性測定装置(レオロジ社製、DVE−V4、自動静荷重)を用いて、次の条件で測定した。 サンプルサイズを長さ20mm、幅4mm及び膜厚80μmとし、昇温速度を5℃/min、測定モードを引張りモード、周波数を10Hzとした。ガラス転移温度はtanδのピーク温度を用いて算出した。ガラス転移温度が明瞭でないものについては、動的粘弾性測定による貯蔵弾性率が100MPa以下となる温度で代用する。   The storage elastic modulus and tan δ of the adhesive film and the optical film were measured under the following conditions using a dynamic viscoelasticity measuring device (RVELOGY, DVE-V4, automatic static load). The sample size was 20 mm in length, 4 mm in width, and 80 μm in film thickness, the heating rate was 5 ° C./min, the measurement mode was the tension mode, and the frequency was 10 Hz. The glass transition temperature was calculated using the peak temperature of tan δ. For those whose glass transition temperature is not clear, a temperature at which the storage elastic modulus by dynamic viscoelasticity measurement is 100 MPa or less is substituted.

接着フィルムの被着体は、光学フィルムのアクリルをはじめとして、リードフレームの銅、透明電極のITO、近紫外線の白色光変換素子のSiC、GaN基板のサファイヤ、有機EL封止用ガラスのシリカなど、様々に考えられる。   Adhesive film adherends include optical film acrylic, lead frame copper, transparent electrode ITO, near ultraviolet white light conversion element SiC, GaN sapphire, organic EL sealing glass silica, etc. , Think variously.

いずれの場合も接着対象に対して、100℃1時間硬化後のピール試験で強度1N/チップ以上が好ましく、2N/チップ以上がより好ましい。ただし、チップは5mm角とする。またこの接着フィルムは265℃のはんだ耐熱性があることが好ましい。   In any case, the strength is preferably 1 N / chip or more and more preferably 2 N / chip or more in the peel test after curing at 100 ° C. for 1 hour with respect to the adhesion target. However, the tip is 5 mm square. The adhesive film preferably has a solder heat resistance of 265 ° C.

光学フィルムと接着フィルムの間での密着性を上げ、そりを低減するために、二つのフィルムの材料についての線膨張係数の差は0.5×10−4/℃であることが好ましく、0.1×10−4/℃以下であることがより好ましい。そりがあると、加熱接着後にしわができやすく、接着力が落ちる。 In order to increase the adhesion between the optical film and the adhesive film and reduce warpage, the difference in linear expansion coefficient between the materials of the two films is preferably 0.5 × 10 −4 / ° C. More preferably, it is 1 × 10 −4 / ° C. or less. If there is a warp, it will be easy to wrinkle after heat-bonding, and the adhesive strength will decrease.

この封止フィルムの接着特性、線膨張係数及びはんだ耐熱性は以下のように評価した。
(I)対被着体ピール強度:(接着特性)100℃のホットプレート上で、被着体のチップ(5mm角)に封止用フィルムを積層し、100℃、1時間キュアした。この試料について100℃でピール強度を測定した。
The adhesive properties, linear expansion coefficient and solder heat resistance of this sealing film were evaluated as follows.
(I) Peel strength against adherend: (Adhesive properties) On a hot plate at 100 ° C., a sealing film was laminated on the chip (5 mm square) of the adherend and cured at 100 ° C. for 1 hour. The peel strength of this sample was measured at 100 ° C.

(II)線膨張係数:100℃1時間加熱硬化した封止フィルムの各フィルムについて、熱機械分析装置を用いて、毎分5℃の昇温速度で試料の伸びを測定し、25℃から150℃の伸びから、平均線膨張係数を求めた。   (II) Linear expansion coefficient: About each film of the sealing film heat-cured at 100 ° C. for 1 hour, the elongation of the sample was measured at a rate of temperature increase of 5 ° C. per minute using a thermomechanical analyzer. The average linear expansion coefficient was determined from the elongation at ° C.

(III)はんだ耐熱性:作製した封止フィルムを封止した発光素子を85℃、湿度85%で48時間処理した後、265℃のはんだ漕に1分間フロートし、ふくれ、剥離の有無を調べた。   (III) Solder heat resistance: The light-emitting element sealed with the prepared sealing film was treated at 85 ° C. and 85% humidity for 48 hours, and then floated on a soldering iron at 265 ° C. for 1 minute to check for blistering and peeling. It was.

本発明の接着フィルムは、架橋性官能基を含む重量平均分子量が10万以上でTgが−50〜50℃である高分子量成分15〜40%、エポキシ樹脂を主成分とする熱硬化性成分60〜85%を含む樹脂100重量部とフィラ20〜200重量部とを含む接着フィルムであることが好ましく、その構成成分には特に制限はないが、適当なタック強度を有しフィルム状での取扱い性が良好であることから、高分子量成分、熱硬化性成分、及びフィラの他に、硬化促進剤、触媒、添加剤、カップリング剤等を含んでも良い。   The adhesive film of the present invention has a weight average molecular weight containing a crosslinkable functional group of 100,000 or more and a Tg of −50 to 50 ° C., a high molecular weight component of 15 to 40%, and a thermosetting component 60 mainly composed of an epoxy resin. It is preferably an adhesive film containing 100 parts by weight of resin containing ˜85% and 20 to 200 parts by weight of filler, and its constituent components are not particularly limited, but it has an appropriate tack strength and is handled as a film. Because of its good properties, it may contain a curing accelerator, a catalyst, an additive, a coupling agent and the like in addition to the high molecular weight component, the thermosetting component, and the filler.

高分子量成分としては、エポキシ基、アルコール性又はフェノール性水酸基、カルボキシル基等の架橋性官能基を有するポリイミド樹脂、(メタ)アクリル樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、フェノキシ樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂等が挙げられるが、これらに制限するものではない。   As the high molecular weight component, polyimide resin having a crosslinkable functional group such as epoxy group, alcoholic or phenolic hydroxyl group, carboxyl group, (meth) acrylic resin, silicone resin, urethane resin, polyphenylene ether resin, polyetherimide resin, Examples thereof include, but are not limited to, phenoxy resins and modified polyphenylene ether resins.

上記の接着フィルムは、高分子量成分が樹脂の15〜40%含まれる場合に発光素子表面段差の充填性が良好となり、高分子量成分の含有量は、は20〜37%が好ましく、25〜35%がより好ましい。   When the high molecular weight component is contained in an amount of 15 to 40% of the resin, the adhesive film has good filling step of the light emitting element surface step, and the content of the high molecular weight component is preferably 20 to 37%, preferably 25 to 35. % Is more preferable.

高分子量成分は、Tg(ガラス転移温度)が−50℃〜50℃で架橋性官能基を有する重量平均分子量が10万以上である高分子量成分であることが好ましい。   The high molecular weight component is preferably a high molecular weight component having a Tg (glass transition temperature) of −50 ° C. to 50 ° C. and a weight average molecular weight having a crosslinkable functional group of 100,000 or more.

高分子量成分として、例えば、グリシジルアクリレート又はグリシジルメタクリレートなどの官能性モノマを含有するモノマを重合して得た、重量平均分子量が10万以上であるエポキシ基含有(メタ)アクリル共重合体などが好ましい。エポキシ基含有(メタ)アクリル共重合体としては、例えば、(メタ)アクリル酸エステル共重合体、アクリルゴムなどを使用することができ、アクリルゴムがより好ましい。   As the high molecular weight component, for example, an epoxy group-containing (meth) acrylic copolymer having a weight average molecular weight of 100,000 or more obtained by polymerizing a monomer containing a functional monomer such as glycidyl acrylate or glycidyl methacrylate is preferable. . As the epoxy group-containing (meth) acrylic copolymer, for example, (meth) acrylic acid ester copolymer, acrylic rubber and the like can be used, and acrylic rubber is more preferable.

アクリルゴムは、アクリル酸エステルを主成分とし、主として、ブチルアクリレートとアクリロニトリルなどの共重合体や、エチルアクリレートとアクリロニトリルなどの共重合体などからなるゴムである。さらに、高屈折率にするためにアクリレートは硫黄を含んでいても良い。   Acrylic rubber is a rubber mainly composed of an acrylate ester and mainly composed of a copolymer such as butyl acrylate and acrylonitrile, a copolymer such as ethyl acrylate and acrylonitrile, or the like. Further, the acrylate may contain sulfur in order to obtain a high refractive index.

例えば、4,4’−ビス(β−メタクリロイルオキシエチルチオ)ジフェニルスルホン、4,4’−ビス(β−ヒドロキシエチルチオ)ジフェニルスルホン=モノアクリレート、硫黄環状構造、環状チオカーボナート構造、環状ジチオカーボナート構造、環状トリチオカーボナート構造である。その例としては、特開2004−115713号公報に示されるように硫黄を含むアクリル系接着剤の作製方法が記載されている。   For example, 4,4′-bis (β-methacryloyloxyethylthio) diphenylsulfone, 4,4′-bis (β-hydroxyethylthio) diphenylsulfone = monoacrylate, sulfur cyclic structure, cyclic thiocarbonate structure, cyclic dithio Carbonate structure and cyclic trithiocarbonate structure. As an example thereof, a method for producing an acrylic adhesive containing sulfur as described in JP-A No. 2004-115713 is described.

高分子量成分のTgが50℃を超えると、フィルムの柔軟性が低くなる場合があり、Tgが−50℃未満であると、フィルムの柔軟性が高すぎるため、ウエハダイシング時にフィルムが切断し難く、バリが発生しやすくなる場合がある。   When the Tg of the high molecular weight component exceeds 50 ° C., the flexibility of the film may be lowered. When the Tg is less than −50 ° C., the flexibility of the film is too high, so that the film is difficult to cut during wafer dicing. In some cases, burrs are likely to occur.

また、高分子量成分の重量平均分子量は、10万以上100万以下が好ましく、分子量が10万未満であるとフィルムの耐熱性が低下する場合があり、分子量が100万を超えるとフィルムのフローが低下する場合がある。なお、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー法(GPC)で標準ポリスチレンによる検量線を用いたポリスチレン換算値である。   Further, the weight average molecular weight of the high molecular weight component is preferably 100,000 or more and 1,000,000 or less, and if the molecular weight is less than 100,000, the heat resistance of the film may be reduced. If the molecular weight exceeds 1,000,000, the film flow may be reduced. May decrease. In addition, a weight average molecular weight is a polystyrene conversion value using the calibration curve by a standard polystyrene by the gel permeation chromatography method (GPC).

本発明での常温GPCによる重量平均分子量の測定方法は以下のとおりである。測定器:島津製作所製LC−6Cカラム:shodex KF−802.5+KF−804+KF−806溶媒:THF(テトラヒドロフラン)温度:室温(25℃)標準物質:ポリスチレン流量:1.0ml/分(試料濃度 約0.2%)注入量:200μl。   The measuring method of the weight average molecular weight by normal temperature GPC in the present invention is as follows. Measuring instrument: LC-6C manufactured by Shimadzu Corporation Column: shodex KF-802.5 + KF-804 + KF-806 Solvent: THF (tetrahydrofuran) Temperature: Room temperature (25 ° C.) Standard material: Polystyrene flow rate: 1.0 ml / min (sample concentration about 0) .2%) Injection volume: 200 μl.

ウエハダイシング時に接着フィルムが切断しやすく樹脂くずが発生し難い点、また耐熱性が高い点で、Tgが−20℃〜40℃で重量平均分子量が10万〜90万の高分子量成分が好ましく、Tgが−10℃〜40℃で重量平均分子量が20万〜85万の高分子量成分がより好ましい。   A high molecular weight component having a Tg of −20 ° C. to 40 ° C. and a weight average molecular weight of 100,000 to 900,000 is preferable in that the adhesive film is easily cut during wafer dicing, and resin waste is not easily generated. High molecular weight components having a Tg of −10 ° C. to 40 ° C. and a weight average molecular weight of 200,000 to 850,000 are more preferred.

本発明において用いられる熱硬化性成分としては、半導体発光素子を封止する場合に要求される耐熱性及び耐湿性を有するエポキシ樹脂が好ましい。なお、本発明において、「エポキシ樹脂を主成分とする熱硬化性成分」には、エポキシ樹脂硬化剤も含まれるものとする。エポキシ樹脂は、硬化して接着作用を有するものであれば特に制限はない。   The thermosetting component used in the present invention is preferably an epoxy resin having heat resistance and moisture resistance required for sealing a semiconductor light emitting device. In the present invention, the “thermosetting component mainly composed of epoxy resin” includes an epoxy resin curing agent. The epoxy resin is not particularly limited as long as it is cured and has an adhesive action.

エポキシ樹脂として、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂などの二官能エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂などを使用することができる。また多官能エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、複素環含有エポキシ樹脂又は脂環式エポキシ樹脂など、一般に知られているものを適用することができる。   As the epoxy resin, a bifunctional epoxy resin such as bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol S type epoxy resin, novolac type epoxy resin such as phenol novolac type epoxy resin, cresol novolac type epoxy resin, etc. should be used. Can do. Moreover, what is generally known, such as a polyfunctional epoxy resin, a glycidylamine type epoxy resin, a heterocyclic ring-containing epoxy resin, or an alicyclic epoxy resin, can be applied.

特に、硬化状態のBステージ状態でのフィルムの可撓性が高い点でエポキシ樹脂の分子量が1000以下であることが好ましく、500以下であることがより好ましい。
また、可撓性に優れる分子量500以下のビスフェノールA型又はビスフェノールF型エポキシ樹脂50〜90重量部と、硬化物の耐熱性に優れる分子量が800〜3000の多官能エポキシ樹脂10〜50%とを併用することが好ましい。
In particular, the molecular weight of the epoxy resin is preferably 1000 or less, and more preferably 500 or less, in view of the high flexibility of the film in the cured B-stage state.
Further, 50 to 90 parts by weight of a bisphenol A type or bisphenol F type epoxy resin having a molecular weight of 500 or less excellent in flexibility and 10 to 50% of a polyfunctional epoxy resin having a molecular weight of 800 to 3000 excellent in heat resistance of the cured product. It is preferable to use together.

エポキシ樹脂硬化剤としては、通常用いられている公知の硬化剤を使用することができ、例えば、アミン類、ポリアミド、酸無水物、ポリスルフィド、三フッ化ホウ素、ビスフェノールA、ビスフェノールF、ビスフェノールSのようなフェノール性水酸基を1分子中に2個以上有するビスフェノール類、フェノールノボラック樹脂、ビスフェノールAノボラック樹脂又はクレゾールノボラック樹脂等のフェノール樹脂などが挙げられる。   As the epoxy resin curing agent, known curing agents that are usually used can be used. For example, amines, polyamides, acid anhydrides, polysulfides, boron trifluoride, bisphenol A, bisphenol F, and bisphenol S can be used. Examples thereof include bisphenols having two or more such phenolic hydroxyl groups in one molecule, phenol resins such as phenol novolac resins, bisphenol A novolac resins, and cresol novolac resins.

また、接着フィルムは色づきをなくすために、硬化後に無色透明であるほうが好ましい。CIE1976L均等色空間のu’v’色度図において、色度が(u0’、v0’)の白色ハロゲンランプを用いたときに、接着フィルムの透過光の色度とハロゲンランプの色度との距離が0.1以下であることが好ましく、さらに好ましくは0.05以下であることがより好ましい。また発光素子への貼り付け時にしわを防ぐためには弾性率はある程度低い方がよく、100℃における貯蔵弾性率が200〜3000MPaであることが好ましい。 The adhesive film is preferably colorless and transparent after curing in order to eliminate coloring. CIE1976L * u * v * In the u'v 'chromaticity diagram of uniform color space, when using a white halogen lamp with chromaticity (u0', v0 '), the chromaticity of the transmitted light of the adhesive film and the halogen lamp The distance from the chromaticity is preferably 0.1 or less, more preferably 0.05 or less. Further, in order to prevent wrinkling when attached to the light emitting element, the elastic modulus should be low to some extent, and the storage elastic modulus at 100 ° C. is preferably 200 to 3000 MPa.

一方、弾性率が低すぎると、取り扱いが難しくなる。弾性率が低いことによる利点は、接着フィルムを、発光素子に押し当てたときの段差追従性もある。発光素子が実装基板面の上に凸であるとき、これを埋め込むことができる。
さらに、発光素子面の上だけ膜厚が薄くなることで、全光線透過率の向上が期待できる。このとき、発光面上の膜厚は、接着前における接着フィルムの膜厚の半分以下になることが好ましい。
On the other hand, if the elastic modulus is too low, handling becomes difficult. The advantage due to the low elastic modulus is the step following ability when the adhesive film is pressed against the light emitting element. When the light emitting element is convex on the mounting substrate surface, it can be embedded.
Furthermore, the improvement of the total light transmittance can be expected by reducing the film thickness only on the light emitting element surface. At this time, the film thickness on the light emitting surface is preferably less than or equal to half the film thickness of the adhesive film before bonding.

また、光学フィルムの材料はポリカーボネート、アクリル、シリコーンなどの樹脂が使えるが、ウレタンアクリレートの樹脂を含むことを特徴とする光学フィルムを用いることが好ましい。ウレタンアクリレートはUV硬化樹脂として、全光線透過率が高く、硬化特性も良い。この樹脂は他の共重合体を含んでもよい。   The material of the optical film can be a resin such as polycarbonate, acrylic, or silicone, but it is preferable to use an optical film characterized by containing a urethane acrylate resin. Urethane acrylate is a UV curable resin, has high total light transmittance and good curing characteristics. This resin may contain other copolymers.

例えば、アクリル共重合体としては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、ブチルアクリレート、2−エチルへキシルアクリレート、メトキシブチルアクリレート、エトキシエチルアクリレート等のアクリル酸エステルの共重合体、さらには、メチルメルカプタン、エチルメルカプタン、チオフェノール等の(メタ)アクリレート化物の共重合体、またこれらのアクリル酸エステルの1種以上と、これと共重合可能な、官能基として(i)カルボキシル基を持つ、アクリル酸、マレイン酸、メタクリル酸、(ii)グリシジル基を持つ、ビニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル、メタクリルグリシジルエーテル、アクリル酸グリシジル及び(iii)水酸基を持つ、ヒドロキシメチルアクリレート、ヒドロキシエチルアクリレートから選ばれるモノマ−の1種以上との共重合体などが挙げられる。   For example, acrylic copolymers include copolymers of acrylic esters such as methyl acrylate, ethyl acrylate, butyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate, methoxybutyl acrylate, ethoxyethyl acrylate, and methyl mercaptan, ethyl mercaptan. , Copolymers of (meth) acrylates such as thiophenol, and one or more of these acrylates, and (i) a carboxyl group as a functional group, which can be copolymerized therewith, acrylic acid, maleic acid , Methacrylic acid, (ii) vinyl glycidyl ether, allyl glycidyl ether, methacryl glycidyl ether, glycidyl acrylate, and (iii) hydroxymethyl acrylate, hydroxyethyl acrylate having a glycidyl group Monomers selected from the relations - and a copolymer of one or more.

また、光学フィルムの材料は、熱硬化型のアクリル樹脂が好ましい。メラミン樹脂、ウレタン樹脂などと併用し、ポリイソシアネートを硬化剤として用いることができる。ポリイソシアネ−トとしては、ナフタレンジイソシアネ−ト、イソホロンジイソシアネ−ト、キシリレンジイソシアネ−ト、ヘキサメチレンジイソシアネ−ト、ジフェニルメタンジイソシアネ−ト、トリレンジイソシアネ−ト等のポリイソシアネ−トを用いることができる。   The material of the optical film is preferably a thermosetting acrylic resin. A polyisocyanate can be used as a curing agent in combination with a melamine resin, a urethane resin, or the like. Polyisocyanates include naphthalene diisocyanate, isophorone diisocyanate, xylylene diisocyanate, hexamethylene diisocyanate, diphenylmethane diisocyanate, tolylene diisocyanate, etc. Polyisocyanate can be used.

光学フィルム又は接着フィルムに燐光ないし蛍光性材料を含んでもよい。図2で発光源26が青色光を発する場合、白色にするための波長変換材料を入れることがある。光学フィルム22の中に波長変換材料を含有させ、接着フィルムと一体化することで、接着層と光学フィルム層の厚さが一定にできるので、燐光又は蛍光性の材料を含む封止材を直接封止する場合に比べ、輝度が安定する。若しくは、接着フィルム24に波長変換材料を含有させることで、封止の回数を一回に減らせる。この結果、ロットによる輝度のばらつきを抑えることができる。   The optical film or adhesive film may contain a phosphorescent or fluorescent material. When the light emission source 26 emits blue light in FIG. 2, a wavelength conversion material for making white may be added. By including a wavelength conversion material in the optical film 22 and integrating it with the adhesive film, the thickness of the adhesive layer and the optical film layer can be made constant, so that a sealing material containing a phosphorescent or fluorescent material can be directly applied. The brightness is stable compared to the case of sealing. Or the frequency | count of sealing can be reduced to once by making the adhesive film 24 contain a wavelength conversion material. As a result, it is possible to suppress variations in luminance among lots.

また、図3のようにカバーフィルムと基材フィルムで光学フィルムと接着フィルムをはさんでも良い。カバーフィルムや基材フィルムはガラス転移温度が100℃以上であることが好ましく、150℃以上であることがより好ましい。
上記カバーフィルムや基材フィルムの材質としては、特に制限はなく、例えば、ポリエステルフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリイミドフィルム、ポリエーテルイミドフィルム、ポリエーテルナフタレートフィルム、メチルペンテンフィルム等がある。
Further, as shown in FIG. 3, an optical film and an adhesive film may be sandwiched between a cover film and a base film. The cover film and the base film preferably have a glass transition temperature of 100 ° C. or higher, and more preferably 150 ° C. or higher.
There is no restriction | limiting in particular as a material of the said cover film or a base film, For example, there exist a polyester film, a polypropylene film, a polyethylene terephthalate film, a polyimide film, a polyetherimide film, a polyether naphthalate film, a methylpentene film etc.

また、項(2)記載のように、本発明の封止フィルムは、接着フィルムに、膜厚が0.1μm以上14μm以下で屈折率が1.6以上の接着フィルムBと接着フィルムBに隣接する接着フィルムAを含み、接着フィルムAとBとの屈折率の差が0.1以上あり、接着フィルム全体の膜厚が100μm以上である。   Further, as described in item (2), the sealing film of the present invention is adjacent to the adhesive film B and the adhesive film B having a film thickness of 0.1 μm to 14 μm and a refractive index of 1.6 or more. The adhesive film A to be included has a refractive index difference of 0.1 or more between the adhesive films A and B, and the film thickness of the entire adhesive film is 100 μm or more.

図4のように接着フィルムAとBに分けることで、B層には高い屈折率を持たせ、A層にはその他の封止フィルムに必要な特性を持たせるという使い分けが可能となり、封止フィルムとしての総合的な特性を上げることができる。接着フィルムBを膜厚が0.1μm以上14μm以下で屈折率が1.6以上とすることで、発光素子の発光面に接着したときに、光取出し効率を上げることができる。一般に、樹脂の屈折率の高いB層は、透過率が低いため、膜厚が厚すぎると透過率が下がるので、最適な光取出し効率の設計から外れる。一方、B層の膜厚が薄すぎてもA層と発光面との屈折率差を緩和できなくなるので、最適な光取出し効率の設計から外れる。   By separating the adhesive films A and B as shown in Fig. 4, the B layer can have a high refractive index, and the A layer can have other properties necessary for other sealing films. The overall characteristics of the film can be improved. When the adhesive film B has a film thickness of 0.1 μm or more and 14 μm or less and a refractive index of 1.6 or more, the light extraction efficiency can be increased when the adhesive film B is adhered to the light emitting surface of the light emitting element. In general, the B layer having a high refractive index of the resin has a low transmittance, and if the film thickness is too large, the transmittance is lowered. Therefore, it is out of the design of the optimum light extraction efficiency. On the other hand, even if the thickness of the B layer is too thin, the difference in refractive index between the A layer and the light emitting surface cannot be relaxed, so that the design is not optimal for the light extraction efficiency.

接着フィルムBより接着フィルムAの屈折率を0.1以上大きくすることで、屈折率の大小関係を、発光素子>接着フィルムB>接着フィルムAとすることができ、各界面での屈折率の変化が緩和されるため、反射率を低減できる。接着フィルムの膜厚が100μm以上であることで、図5のように、発光素子表面の凹凸を埋め込むことができる。   By increasing the refractive index of the adhesive film A by 0.1 or more than that of the adhesive film B, the magnitude relationship of the refractive index can be set to light emitting element> adhesive film B> adhesive film A, and the refractive index at each interface Since the change is relaxed, the reflectance can be reduced. When the film thickness of the adhesive film is 100 μm or more, the unevenness on the surface of the light emitting element can be embedded as shown in FIG.

A層の形成は、スピンコートや、ロールコートでできる。B層の形成はあらかじめ作製したA層にロールコートするか又はロールによるA層B層の一括多層積層で行うことができる。逆に、B層から先にコートし、その上にA層を形成しても良い。   The A layer can be formed by spin coating or roll coating. Formation of the B layer can be performed by roll-coating the previously prepared A layer or by batch multi-layer lamination of the A layer and B layer by a roll. Conversely, the B layer may be coated first, and the A layer may be formed thereon.

また、項(3)記載のように、本発明の封止フィルムは接着フィルムが、膜厚が0.1μm以上14μm以下で屈折率が1.6以上であり、光学フィルムの基材部分の膜厚が10μm以下であり、屈折率が1.6以下であってもよい。   Further, as described in item (3), the sealing film of the present invention has an adhesive film with a film thickness of 0.1 μm to 14 μm and a refractive index of 1.6 or more. The thickness may be 10 μm or less and the refractive index may be 1.6 or less.

特開2005−354020号公報に開示されているような光を電極の反対側から取り出す設計では、図6のように、電極の裏側から封止する。このような用途の封止フィルムでは、埋め込み性よりも光取出し能力が重要である。このとき封止フィルムの膜厚が薄く、接着フィルムの屈折率が高い方が光取出し効率が上がる。   In the design for taking out light from the opposite side of the electrode as disclosed in JP-A-2005-354020, sealing is performed from the back side of the electrode as shown in FIG. In the sealing film for such use, the light extraction ability is more important than the embedding property. At this time, the light extraction efficiency increases when the sealing film is thinner and the adhesive film has a higher refractive index.

接着フィルムの膜厚は、14μm以下が好ましく、10μm以下がより好ましく、5μm以下がさらに好ましい。光学フィルムの基材部分の膜厚を、光学フィルムの膜厚から凹凸の平均溝深さの値を引いた値とするとき、この膜厚が10μm以下であることが好ましく、5μm以下であることがより好ましく、2μm以下であることがさらに好ましい。   The film thickness of the adhesive film is preferably 14 μm or less, more preferably 10 μm or less, and even more preferably 5 μm or less. When the film thickness of the substrate portion of the optical film is a value obtained by subtracting the value of the average groove depth of the unevenness from the film thickness of the optical film, this film thickness is preferably 10 μm or less, and is 5 μm or less. Is more preferable, and it is further more preferable that it is 2 micrometers or less.

光学フィルムの基材部分の膜厚は薄い方が、透過率が上がる。
また、接着フィルムの屈折率が1.6以上とし、光学フィルムの屈折率が1.6以下とすることで、屈折率の大小関係を、発光素子>接着フィルム>光学フィルムとすることができ、各界面での屈折率の変化が緩和されるため、反射率を低減できる。
The thinner the base film portion of the optical film, the higher the transmittance.
In addition, the refractive index of the adhesive film is 1.6 or more, and the refractive index of the optical film is 1.6 or less, the magnitude relationship of the refractive index can be light emitting element> adhesive film> optical film, Since the change in refractive index at each interface is alleviated, the reflectance can be reduced.

また、本発明の封止フィルムは、接着フィルムが接着フィルムAと接着フィルムAに隣接する接着フィルムBを含み、接着フィルムBがアミド又はイミド樹脂若しくはシリコーン樹脂を計10%以上含み、かつ平均粒径が10μm以下の無機フィラを1%以上含み接着フィルムAにはアミド又はイミドを持つ樹脂を含まないか若しくは10%以下含み、エポキシ樹脂を20%以上含む。ここで使われている%は重量%である。   In the sealing film of the present invention, the adhesive film includes an adhesive film A and an adhesive film B adjacent to the adhesive film A, and the adhesive film B includes a total of 10% or more of amide, imide resin, or silicone resin, and an average particle size The adhesive film A contains 1% or more of an inorganic filler having a diameter of 10 μm or less, or does not contain a resin having an amide or imide or contains 10% or less, and contains 20% or more of an epoxy resin. The% used here is% by weight.

接着フィルムBの屈折率は、接着フィルムAの屈折率をNa、接着フィルムBの屈折率をNb、発光面の屈折率をNeとして、Ndが(Na・Ne)1/2±0.2の範囲にあることが好ましい。さらに、接着フィルムBの膜厚をdbとして、Nb・dbが、波長λ・(1/4+m/2)近傍にあることが好ましい。ここで、mは0以上の整数である。 The refractive index of the adhesive film B is such that Nd is (Na · Ne) 1/2 ± 0.2, where Na is the refractive index of the adhesive film A, Nb is the refractive index of the adhesive film B, and Ne is the refractive index of the light emitting surface. It is preferable to be in the range. Furthermore, it is preferable that Nb · db is in the vicinity of the wavelength λ · (1/4 + m / 2) where db is the thickness of the adhesive film B. Here, m is an integer of 0 or more.

しかし、樹脂の屈折率は1.5程度と小さいのでこの条件を満たすのは難しい。無機フィラを分散させれば、透明なまま屈折率を上げることが可能となる。けれども、1)微粒子の分散が難しい、2)透過率が小さい、3)ヘーズ値(濁度)が大きいといった問題があった。   However, since the refractive index of the resin is as small as about 1.5, it is difficult to satisfy this condition. If the inorganic filler is dispersed, the refractive index can be increased while being transparent. However, there are problems such as 1) difficult dispersion of fine particles, 2) low transmittance, and 3) high haze value (turbidity).

これらの問題は、1)発光面と接着層の界面近傍を除いて、光を散乱しないくらい粒径の小さな超微粒子を使う、2)超微粒子が樹脂中で凝集しないようにする、3)超微粒子自体が光を吸収しないようにするというようにできれば解決できる。そのためには適切な超微粒子・樹脂・分散剤を選択しなくてはならない。このように、高屈折率の透明接着剤の合成には、無機フィラを均一に分散させることが鍵となる。   These problems are: 1) Use ultrafine particles with a particle size that is small enough not to scatter light except near the interface between the light emitting surface and the adhesive layer. 2) Prevent ultrafine particles from aggregating in the resin. This can be solved if the fine particles themselves do not absorb light. For this purpose, it is necessary to select appropriate ultrafine particles, resin, and dispersant. Thus, the key to the synthesis of a transparent adhesive having a high refractive index is to uniformly disperse the inorganic filler.

分散をうまくするひとつの方法として、適切なカップリング剤や分散剤の、微粒子と樹脂を混練した材料への適用が挙げられる。カップリング剤や分散剤を使うことで微粒子の凝集がなく透明度の高い封止フィルムを得ることができる。   One way to improve dispersion is to apply an appropriate coupling agent or dispersant to a material in which fine particles and a resin are kneaded. By using a coupling agent or a dispersant, a highly transparent sealing film without aggregation of fine particles can be obtained.

イソシアネートシラン、エポキシシラン、アニリノシラン、メチルシラン、フェニルシラン、アミノシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン、アルキルシラン、メルカプトシラン、有機チタネート、アルミニウムアルコレート等のカップリング剤を、分散性を向上させる点から用いることが好ましい。   It is preferable to use a coupling agent such as isocyanate silane, epoxy silane, anilino silane, methyl silane, phenyl silane, amino silane, ureido silane, vinyl silane, alkyl silane, mercapto silane, organic titanate, aluminum alcoholate from the viewpoint of improving dispersibility. .

これらのカップリング剤の使用方法については特に制限はなく、予め無機充填剤に処理をしてから使用しても良い。また他の素材の配合時にインテグラルブレンド法で使用しても良い。分散剤としては、ビッグケミー・ジャパン社のDisperbyk−110、Disperbyk−111、 Disperbyk−116等がある。   There is no restriction | limiting in particular about the usage method of these coupling agents, You may use it, after processing to an inorganic filler beforehand. Moreover, you may use by the integral blend method at the time of the mixing | blending of another raw material. Examples of the dispersing agent include Disperbyk-110, Disperbyk-111, Disperbyk-116 and the like of Big Chemie Japan.

微粒子を含む樹脂を作製するには、固体粉末を溶液に混合する場合と、粒子が合成された時点で溶液中に分散されている場合の2種類が考えられる。微粒子が固体粉末である場合には、遊星ビーズミルを用いたボールミリング法、圧力と高温をかける方法、せん断による方法等によって混練することにより、樹脂と微粒子を分散することができる。   In order to produce a resin containing fine particles, there are two types: a case where a solid powder is mixed in a solution and a case where the solid powder is dispersed in the solution at the time when the particles are synthesized. When the fine particles are solid powder, the resin and the fine particles can be dispersed by kneading by a ball milling method using a planetary bead mill, a method of applying pressure and high temperature, a method of shearing, or the like.

微粒子が溶液中に分散されている場合には、スターラーによる攪拌や超音波で分散することができる。また樹脂によっても分散性をあげることができ、極性の高い官能基であるアミド又はイミドの樹脂若しくはシリコーンの樹脂を使うことで分散性を挙げることができる。   When the fine particles are dispersed in the solution, they can be dispersed by stirring with a stirrer or ultrasonic waves. Dispersibility can also be increased by using a resin, and dispersibility can be increased by using an amide or imide resin or a silicone resin which is a highly polar functional group.

接着フィルムBがアミド又はイミド樹脂若しくはシリコーン樹脂を計10%以上含むことで、耐熱性を持たせ、また無機フィラの分散性を上げることができる。平均粒径が10μm以下の無機フィラを1%以上含むことで、高い耐熱性や高い屈折率を実現できる。接着フィルムAにはアミド又はイミドを持つ樹脂を含まないか又は5%以下含み、エポキシ樹脂を20%以上含むことで、埋め込み性を向上させることができる。   When the adhesive film B contains a total of 10% or more of amide, imide resin, or silicone resin, heat resistance can be imparted and the dispersibility of the inorganic filler can be increased. By containing 1% or more of inorganic filler having an average particle size of 10 μm or less, high heat resistance and high refractive index can be realized. The adhesive film A does not include a resin having an amide or imide, or includes 5% or less, and includes 20% or more of an epoxy resin, thereby improving the embedding property.

さらに、熱硬化後の接着フィルムはフィラを1%以上80%以下含むことが、ダイシング性が向上する点で好ましい。フィラ量は、10〜60%であることがより好ましく、20〜40%であることがさらに好ましい。   Furthermore, it is preferable that the adhesive film after thermosetting contains 1% to 80% of filler in terms of improving dicing properties. The filler amount is more preferably 10 to 60%, and further preferably 20 to 40%.

フィラを配合することで、屈折率を上げ、光取出し効率を上げることができる。一方、フィラの配合量が多くなりすぎると、接着フィルムの貯蔵弾性率の過剰な上昇、接着性の低下、ボイド残存による電気特性の低下等の問題が起きやすくなるので80%以下とするのが好ましい。フィラの配合量が少ないと、ダイシング時の樹脂バリが発生し易くなる傾向がある。   By adding a filler, the refractive index can be increased and the light extraction efficiency can be increased. On the other hand, if the filler content is too large, problems such as excessive increase in the storage elastic modulus of the adhesive film, decrease in adhesiveness, and decrease in electrical characteristics due to residual voids are likely to occur. preferable. If the filler content is small, resin burrs tend to occur during dicing.

基材フィルム上に接着フィルムを積層する方法としては、印刷の他、予め作製した接着フィルムを基材フィルム上にプレス、ホットロールラミネートする方法が挙げられるが、連続的に製造でき、効率が良い点でホットロールラミネートする方法が好ましい。   As a method of laminating the adhesive film on the base film, in addition to printing, there is a method of pressing and hot roll laminating a pre-made adhesive film on the base film, but it can be continuously manufactured and efficient. A hot roll laminating method is preferable in this respect.

光学フィルムは接着フィルムを封止してから、接着フィルムの上に接着しても良い。イミド樹脂を含む接着剤については作製法の詳細が特開2002−185687号公報に記載されている。   The optical film may be bonded onto the adhesive film after sealing the adhesive film. Details of the production method for the adhesive containing an imide resin are described in JP-A No. 2002-185687.

また、アミドイミド樹脂を含む接着剤については作製法の詳細が特開2002−146321号公報に記載されている。
また、シリコーン樹脂を含む接着剤については作製法の詳細が特開平6−322349号公報に記載されている。
The details of the production method for the adhesive containing an amideimide resin are described in JP-A No. 2002-146321.
The details of the production method for the adhesive containing a silicone resin are described in JP-A-6-322349.

さらに、本発明の接着フィルムには、Bステージ状態における接着フィルムのダイシング性の向上、接着フィルムの取扱い性の向上、熱伝導性の向上、溶融粘度の調整、チクソトロピック性の付与などをも目的としてフィラ、好ましくは無機フィラを配合する。   Furthermore, the adhesive film of the present invention is also intended to improve the dicing property of the adhesive film in the B-stage state, improve the handleability of the adhesive film, improve the thermal conductivity, adjust the melt viscosity, and impart thixotropic properties. As a filler, preferably an inorganic filler.

無機フィラとしては、チタニア、ジルコニア、アルミナ、酸化亜鉛、結晶性シリカ、非晶性シリカ、窒化ホウ素等が挙げられる。熱伝導性向上のためには、アルミナや窒化ホウ素が好ましい。溶融粘度の調整やチクソトロピック性の付与の目的には、アルミナ、結晶性シリカ、非晶性シリカ等が好ましい。またダイシング性を向上させるためにはアルミナ、シリカが好ましい。   Examples of the inorganic filler include titania, zirconia, alumina, zinc oxide, crystalline silica, amorphous silica, boron nitride and the like. Alumina and boron nitride are preferred for improving thermal conductivity. For the purpose of adjusting the melt viscosity and imparting thixotropic properties, alumina, crystalline silica, amorphous silica and the like are preferable. In order to improve dicing properties, alumina and silica are preferable.

接着フィルムのA層の無機フィラ又はA層B層に分離していない場合の無機フィラについて、フィラの平均粒径はチタニア、ジルコニア、アルミナ、酸化亜鉛、結晶性シリカ、非晶性シリカでは0.2μm以下であることが好ましい。チタニア、ジルコニア、酸化亜鉛については0.1μm以下であることが好ましく、0.05μm以下であることがより好ましく、0.002〜0.03μmであることがさらに好ましい。粒径が小さい方が透過率を上げることができる。   For the inorganic filler in the A layer of the adhesive film or the inorganic filler when not separated into the A layer and the B layer, the average particle size of the filler is 0 for titania, zirconia, alumina, zinc oxide, crystalline silica, and amorphous silica. It is preferable that it is 2 micrometers or less. About titania, zirconia, and zinc oxide, it is preferable that it is 0.1 micrometer or less, It is more preferable that it is 0.05 micrometer or less, It is further more preferable that it is 0.002-0.03 micrometer. The smaller the particle size, the higher the transmittance.

なお、本発明においては、レーザ回折式粒度分布測定装置(日機装製マイクロトラック)を用いてフィラの平均粒径を測定した。具体的には、フィラ0.1〜1.0gを秤取り、超音波により分散した後、粒度分布を測定し、その分布での累積重量が50%となる粒子径を平均粒径とした。   In the present invention, the average particle size of the filler was measured using a laser diffraction type particle size distribution measuring device (Nikkiso Microtrack). Specifically, 0.1 to 1.0 g of filler was weighed and dispersed by ultrasonic waves, then the particle size distribution was measured, and the particle diameter at which the cumulative weight in the distribution was 50% was taken as the average particle diameter.

接着フィルムのB層の無機フィラの平均粒径は、チタニア、ジルコニア、アルミナ、酸化亜鉛では0.1μm以上10μm以下であることが好ましく、1μm以下であることがより好ましく、0.8μm以下であることがさらに好ましく、0.1〜0.3μmであることが最も好ましい。粒径を適度にすることによって、光を散乱し、光取出し効率をあげることができる。
また、粒子の屈折率の発光面との屈折率差は0.5以下であることが好ましい。
The average particle size of the inorganic filler in the B layer of the adhesive film is preferably 0.1 μm or more and 10 μm or less, more preferably 1 μm or less, and 0.8 μm or less for titania, zirconia, alumina, and zinc oxide. More preferably, it is most preferable that it is 0.1-0.3 micrometer. By optimizing the particle size, light can be scattered and light extraction efficiency can be increased.
Moreover, it is preferable that the refractive index difference of the refractive index of particle | grains with the light emission surface is 0.5 or less.

さらに、本発明においては、接着フィルムがフィラを含有することにより、フィルム切断時に回転刃に樹脂を残すことなく、回転刃を研磨しながら、短時間で接着フィルムを良好に切削できる。   Furthermore, in this invention, when an adhesive film contains a filler, an adhesive film can be favorably cut in a short time, polishing a rotary blade, without leaving resin to a rotary blade at the time of film cutting.

したがって、回転刃の研磨効果及び接着フィルム切断性の点から、接着フィルムは硬いフィラを含有することが好ましく、モース硬度(10段階)3〜8の範囲の硬さのフィラを含有することがより好ましく、モース硬度6〜7のフィラを含有することがさらに好ましい。   Therefore, from the viewpoint of the polishing effect of the rotary blade and the adhesive film cutting property, the adhesive film preferably contains a hard filler, more preferably contains a filler having a hardness in the range of Mohs hardness (10 stages) 3-8. Preferably, it contains a filler having a Mohs hardness of 6 to 7.

このとき、フィラのモース硬度(10段階)が3未満では回転刃の研磨効果が少なく、モース硬度が8を超えるとダイシング用の回転刃の寿命が短くなる傾向がある。なお、屈折率の高いモース硬度3〜8のフィラとしては、結晶系がアナターゼやルチルのチタニア、ジルコニア、酸化亜鉛がある。   At this time, when the Mohs hardness (10 steps) of the filler is less than 3, the polishing effect of the rotary blade is small, and when the Mohs hardness exceeds 8, the life of the rotary blade for dicing tends to be shortened. As fillers having a high refractive index and a Mohs hardness of 3 to 8, there are titania, zirconia and zinc oxide whose crystal system is anatase or rutile.

また、本発明の封止フィルムは接着フィルムAと接着フィルムAに隣接する接着フィルムBを含み、接着フィルムA、Bが(1)エポキシ樹脂、(2)官能基を含む重量平均分子量が10万以上である高分子量成分及び(3)イミダゾール化合物を含有してなる接着剤組成物からなり、該接着剤組成物は、上記エポキシ樹脂の硬化前は上記高分子量成分と相溶し、上記エポキシ樹脂の硬化後は上記高分子量成分と相分離して海島構造を形成し、フィルムに垂直な断面で見たときの接着フィルムA中央部の海と島の幅の平均がそれぞれ0.3μm以下であり、接着フィルムB中央部の海と島の幅の平均がそれぞれ0.3μm以上である。   The sealing film of the present invention includes an adhesive film A and an adhesive film B adjacent to the adhesive film A. The adhesive films A and B have (1) an epoxy resin and (2) a weight average molecular weight including a functional group of 100,000. It consists of an adhesive composition comprising the above high molecular weight component and (3) an imidazole compound, and the adhesive composition is compatible with the high molecular weight component before curing of the epoxy resin, and the epoxy resin. After curing, a sea island structure is formed by phase separation from the high molecular weight component, and the average width of the sea and island in the center of the adhesive film A when viewed in a cross section perpendicular to the film is 0.3 μm or less, respectively. The average of the width of the sea and the island in the center of the adhesive film B is 0.3 μm or more.

本発明で用いる(1)エポキシ樹脂及び(2)官能基を含む重量平均分子量が10万以上である高分子量成分の組合せは、エポキシ樹脂として、低分子量のグリシジルエポキシ樹脂であると好ましく、この中では脂肪族グリシジルエーテル基を有するエポキシ樹脂、芳香族グリシジルエーテル基を有するエポキシ樹脂が好ましい。   The combination of (1) epoxy resin and (2) high molecular weight component having a functional group-containing weight average molecular weight of 100,000 or more used in the present invention is preferably a low molecular weight glycidyl epoxy resin as an epoxy resin. Then, an epoxy resin having an aliphatic glycidyl ether group and an epoxy resin having an aromatic glycidyl ether group are preferable.

官能基を含む重量平均分子量が10万以上である高分子量成分としては、エポキシ樹脂と極性の近い官能基に有する熱可塑性プラスチック、架橋反応ゴム、熱可塑性エラストマー等の高分子量成分が好ましい。   The high molecular weight component having a functional group-containing weight average molecular weight of 100,000 or more is preferably a high molecular weight component such as a thermoplastic, a cross-linked reaction rubber, or a thermoplastic elastomer having a functional group having a polarity close to that of an epoxy resin.

これは、相溶化するかどうかは混合される樹脂の分子量及び各混合物の極性の差が支配的であり相分離は硬化によりエポキシ樹脂の分子量が上昇することによって形成されるからであり、規則正しく微細な相分離構造はエポキシ樹脂と高分子量成分との相溶性を増加させ熱力学的な相分離速度を遅らせることによって形成される傾向があるからである。   This is because compatibilization depends on the difference in the molecular weight of the resin to be mixed and the polarity of each mixture, and phase separation is formed by the increase in the molecular weight of the epoxy resin due to curing. This is because such a phase separation structure tends to be formed by increasing the compatibility between the epoxy resin and the high molecular weight component and slowing the thermodynamic phase separation rate.

このようにして選ばれるより具体的な樹脂としては、分子量400未満のエポキシ樹脂とエポキシ基含有アクリル系ポリマー、分子量400以下のエポキシ樹脂とエポキシ基含有ポリエチレン、分子量400以下のエポキシ樹脂とエポキシ基含有熱可塑性プラスチック混合物等が挙げられ、なかでも低分子量のビスフェノールA型エポキシ樹脂とエポキシ基含有アクリル共重合体とが分子量及び極性及び硬化の点で好ましい。使用する樹脂合成方法の詳細は特開2006−183020号公報に記載がある。   More specific resins selected in this way include epoxy resins having a molecular weight of less than 400 and epoxy group-containing acrylic polymers, epoxy resins having a molecular weight of 400 or less and epoxy group-containing polyethylene, and epoxy resins having a molecular weight of 400 or less and containing epoxy groups. Examples thereof include a thermoplastic mixture, and among them, a low molecular weight bisphenol A type epoxy resin and an epoxy group-containing acrylic copolymer are preferable in terms of molecular weight, polarity and curing. Details of the resin synthesis method used are described in JP-A-2006-183020.

また、フィルムに垂直な断面で見たときの接着フィルムA中央部の海と島の幅の平均がそれぞれ0.3μm以下であり、接着フィルムB中央部の海と島の幅の平均がそれぞれ0.3μm以上である接着フィルムを含む封止フィルムが好ましい。海と島の幅の平均が0.3μm以下であることで、透過率が高く、光取出し効率の高い封止フィルムを実現できる。0.2μm以下であることがより好ましい。   Further, when viewed in a cross section perpendicular to the film, the average width of the sea and the island at the center of the adhesive film A is each 0.3 μm or less, and the average width of the sea and the island at the central portion of the adhesive film B is 0 respectively. A sealing film including an adhesive film having a thickness of 3 μm or more is preferable. When the average width of the sea and the island is 0.3 μm or less, a sealing film having high transmittance and high light extraction efficiency can be realized. More preferably, it is 0.2 μm or less.

一方、発光素子表面の近傍については、屈折率が高い海又は島部分を設けることで、発光素子表面での全反射を防止し光取り出し効率を上げることができる。このとき、海と島の屈折率差は発光素子表面と接着フィルムBの屈折率差の1/3以上が好ましく、1/2以上がより好ましい。また、海と島の幅の平均がそれぞれ1μm以上である方がより好ましい。   On the other hand, by providing a sea or island portion having a high refractive index in the vicinity of the surface of the light emitting element, total reflection on the surface of the light emitting element can be prevented and light extraction efficiency can be increased. At this time, the refractive index difference between the sea and the island is preferably 1/3 or more, more preferably 1/2 or more, of the refractive index difference between the surface of the light emitting element and the adhesive film B. Moreover, it is more preferable that the average width of the sea and the island is 1 μm or more.

また、本発明の封止フィルムは、接着フィルムAと接着フィルムAに隣接する接着フィルムBを含み接着フィルムAが架橋性官能基を含む重量平均分子量が10万以上かつガラス転移温度Tgが−50〜50℃である高分子量成分15〜40%及びエポキシ樹脂を主成分とする熱硬化性成分60〜85%を含む樹脂100重量部と、無機フィラ20〜200重量部とを含有し、厚さが100〜10000μmであり、接着フィルムBが接着フィルムAより屈折率が0.1以上高く透明な接着フィルムを持つことが好ましい。   The sealing film of the present invention includes an adhesive film A and an adhesive film B adjacent to the adhesive film A, the adhesive film A has a weight average molecular weight of 100,000 or more and a glass transition temperature Tg of −50. It contains 100 parts by weight of a resin containing 15 to 40% of a high molecular weight component of -50 ° C. and 60 to 85% of a thermosetting component mainly composed of an epoxy resin, and 20 to 200 parts by weight of an inorganic filler. The adhesive film B preferably has a transparent adhesive film having a refractive index higher than that of the adhesive film A by 0.1 or more.

接着フィルムAとBに分けることで、B層には高い屈折率を持たせ、A層には埋め込み性を持たせるという使い分けが可能となる。高い屈折率を得るために、樹脂に微粒子を多く含有させると、透明性が落ち、また埋め込み性も悪化するが、この使い分けにより、例えば接着フィルムBにAより多くの微粒子を入れて、これらの問題を回避できる。   By separating the adhesive films A and B, the B layer can have a high refractive index and the A layer can be embedded. If a resin contains a large amount of fine particles in order to obtain a high refractive index, the transparency is deteriorated and the embedding property is also deteriorated. The problem can be avoided.

接着フィルムBが接着フィルムAより屈折率が0.1以上高いことで、発光素子>接着フィルムB>接着フィルムAとすることができ、各界面での屈折率の変化が緩和されるため、反射率を低減できる。接着フィルムBが接着フィルムAより屈折率が0.2以上高い方がより好ましい。   Since the adhesive film B has a refractive index higher than that of the adhesive film A by 0.1 or more, the light emitting element> the adhesive film B> the adhesive film A can be obtained, and the change in the refractive index at each interface is alleviated. The rate can be reduced. It is more preferable that the adhesive film B has a refractive index higher than the adhesive film A by 0.2 or more.

高分子量成分のTgが50℃を超えると、フィルムの柔軟性が低くなる場合があり、Tgが−50℃未満であると、フィルムの柔軟性が高すぎるため、ウエハダイシング時にフィルムが切断し難く、バリが発生しやすくなる場合がある。   When the Tg of the high molecular weight component exceeds 50 ° C., the flexibility of the film may be lowered. When the Tg is less than −50 ° C., the flexibility of the film is too high, so that the film is difficult to cut during wafer dicing. In some cases, burrs are likely to occur.

また、高分子量成分の重量平均分子量は、10万以上100万以下が好ましく、分子量が10万未満であるとフィルムの耐熱性が低下する場合があり、分子量が100万を超えるとフィルムのフローが低下する場合がある。ここで、重量平均分子量は、常温GPCで測定した値をいう。   Further, the weight average molecular weight of the high molecular weight component is preferably 100,000 or more and 1,000,000 or less, and if the molecular weight is less than 100,000, the heat resistance of the film may be reduced. If the molecular weight exceeds 1,000,000, the film flow may be reduced. May decrease. Here, the weight average molecular weight is a value measured by normal temperature GPC.

ウエハダイシング時に接着フィルムが切断しやすく樹脂くずが発生し難い点、また耐熱性が高い点で、Tgが−20℃〜40℃で重量平均分子量が10万〜90万の高分子量成分が好ましく、Tgが−10℃〜40℃で重量平均分子量が20万〜85万の高分子量成分がより好ましい。   A high molecular weight component having a Tg of −20 ° C. to 40 ° C. and a weight average molecular weight of 100,000 to 900,000 is preferable in that the adhesive film is easily cut during wafer dicing, and resin waste is not easily generated. High molecular weight components having a Tg of −10 ° C. to 40 ° C. and a weight average molecular weight of 200,000 to 850,000 are more preferred.

〔第2の実施形態〕
本発明は、圧着時に、図7のように粒径のそろった粒子を含む接着フィルムを、光学フィルムと発光面の間で押し付け、厚さを粒径と同程度にすることで、膜厚を一定にすることができる。
さらに、粒子表面を高屈折率にすることで光取出し効率を上げることができる。このために、第1の実施形態の粒子の粒径や組成を以下のようにする。
[Second Embodiment]
In the present invention, the pressure-sensitive adhesive film containing particles having a uniform particle size as shown in FIG. 7 is pressed between the optical film and the light emitting surface at the time of pressure bonding, and the thickness is made to be about the same as the particle size. Can be constant.
Furthermore, the light extraction efficiency can be increased by making the particle surface have a high refractive index. For this purpose, the particle size and composition of the particles of the first embodiment are as follows.

接着フィルム中に含まれる粒子が、接着フィルムの膜厚の0.04〜0.6倍の範囲内の平均粒径を持ち、かつ平均粒径が0.4μm以上100μm以下であり、しかも、粒径の大きい粒子から体積で10%に入る粒子の平均粒径が、全体の粒子の平均粒径の1.5倍より小さいことが好ましい。平均粒径は体積平均の粒径である。粒径はSEM又はTEM(透過型電子顕微鏡)で測定できる。   The particles contained in the adhesive film have an average particle size in the range of 0.04 to 0.6 times the film thickness of the adhesive film, and the average particle size is 0.4 μm or more and 100 μm or less. It is preferable that the average particle diameter of the particles entering 10% by volume from the large diameter particles is smaller than 1.5 times the average particle diameter of the whole particles. The average particle size is a volume average particle size. The particle size can be measured by SEM or TEM (transmission electron microscope).

接着フィルムの粒径を膜厚に対して0.04〜0.6倍とし、かつ平均粒径が0.4μm以上100μm以下であり、しかも、粒径の大きい粒子から体積で10%に入る粒子の平均粒径が、全体の粒子の平均粒径の1.5倍より小さくすることで、図7のように大きさのそろった適度な粒径になり、接着後の膜厚を均一にできるので、光取出し効率のロット間のばらつきを少なくすることができる。   Particles in which the particle size of the adhesive film is 0.04 to 0.6 times the film thickness, the average particle size is 0.4 μm or more and 100 μm or less, and the particles enter 10% by volume from the particles having a large particle size By making the average particle size of the particles smaller than 1.5 times the average particle size of the whole particles, it becomes an appropriate particle size with uniform size as shown in FIG. 7, and the film thickness after bonding can be made uniform. Therefore, the variation in the light extraction efficiency between lots can be reduced.

接着フィルム中に含まれる粒子表面の屈折率と被接着面の屈折率との差の絶対値が0.5以下で、粒子のモース硬度が5以下であることが好ましい。
図8のような封止フィルムに圧力をかけて硬化することで、粒子の表面を発光面と接触させて発光面に入射する光の全反射を防ぎ、取出し効率を上げることができる。
The absolute value of the difference between the refractive index of the particle surface contained in the adhesive film and the refractive index of the adherend surface is preferably 0.5 or less, and the Mohs hardness of the particles is preferably 5 or less.
By applying pressure to the sealing film as shown in FIG. 8 and curing, the surface of the particles is brought into contact with the light emitting surface to prevent total reflection of light incident on the light emitting surface, and the extraction efficiency can be increased.

また、接着フィルム中に含まれる粒子表面の屈折率と被接着面の屈折率との差の絶対値を0.5以下とすることで、さらに光取出し効率を上げることができる。モース硬度が5以下のやわらかい粒子を使うことで発光面と粒子の接触面積を増やすことができるので、光取出し効率を上げることができる。   Moreover, the light extraction efficiency can be further increased by setting the absolute value of the difference between the refractive index of the particle surface contained in the adhesive film and the refractive index of the adherend surface to 0.5 or less. Since the contact area between the light emitting surface and the particles can be increased by using soft particles having a Mohs hardness of 5 or less, the light extraction efficiency can be increased.

前記接着フィルム中に含まれる粒子が、粒子内部よりも粒子表面の方が、屈折率の絶対値が高く、かつ、粒子内部の材料の貯蔵弾性率が1〜3000MPaであることが好ましい。   It is preferable that the particles contained in the adhesive film have a higher refractive index on the particle surface than on the particle surface, and the storage modulus of the material inside the particle is 1 to 3000 MPa.

接着フィルムBを平均的に高屈折率にするという光学設計以外に、高屈折率の粒子を高屈折率発光面に付着させるという光学設計も可能である。この場合には、平均粒径は0.4μm以上3μm以下が好ましい。
また、接着フィルムBの30%以上が高屈折率の粒子であることが好ましい。
さらに、粒子の屈折率と発光面の屈折率の差は0.5以下であることが好ましい。
In addition to the optical design in which the adhesive film B has an average high refractive index, an optical design in which high refractive index particles are attached to the high refractive index light-emitting surface is also possible. In this case, the average particle size is preferably 0.4 μm or more and 3 μm or less.
Moreover, it is preferable that 30% or more of the adhesive film B is particles having a high refractive index.
Further, the difference between the refractive index of the particles and the refractive index of the light emitting surface is preferably 0.5 or less.

接着フィルム中の粒子は外側を高屈折率にしても良い。ここでの屈折率の高さは複素屈折率の絶対値で決める。例えば、銀は屈折率が0.17−3.4iであるが、この絶対値は、3.404である。外側を高屈折率にすることで、内側に柔軟性のある低屈折率材料を用いることが可能となり、加熱して発光面と高屈折率材料との接触界面を増やすことができる。   The particles in the adhesive film may have a high refractive index on the outside. The height of the refractive index here is determined by the absolute value of the complex refractive index. For example, silver has a refractive index of 0.17-3.4i, but its absolute value is 3.404. By making the outer side have a high refractive index, it becomes possible to use a flexible low refractive index material on the inner side, and heating can increase the contact interface between the light emitting surface and the high refractive index material.

高屈折率材料と発光面の接触面積を増やすことで、光取出し効率を大きくすることができる。
低屈折率材料としては、アクリルやエポキシ、シリコーン樹脂が使用可能である。
また、高屈折率材料としては、チタニア、銀、ITO、ジルコニア等が使用可能である。この場合には、平均粒径は0.4μm以上3μm以下が好ましい。
The light extraction efficiency can be increased by increasing the contact area between the high refractive index material and the light emitting surface.
As the low refractive index material, acrylic, epoxy, or silicone resin can be used.
Further, as the high refractive index material, titania, silver, ITO, zirconia, or the like can be used. In this case, the average particle size is preferably 0.4 μm or more and 3 μm or less.

粒子の表面が、屈折率の絶対値が高いことで、被接着発光面から出る光を、散乱し全反射を防ぐことで、光取出し効率を上げることができる。
また、粒子内部の材料の貯蔵弾性率が1〜3000MPaであることで、図9のように熱圧着後の接触面積を増やすことができ、発光面に入射する光の全反射を防ぎ、光取出し効率を上げることができる。
Since the surface of the particles has a high absolute value of the refractive index, the light extraction efficiency can be increased by scattering the light emitted from the light emitting surface to be adhered and preventing total reflection.
Moreover, since the storage elastic modulus of the material inside the particles is 1 to 3000 MPa, the contact area after thermocompression bonding can be increased as shown in FIG. 9, and the total reflection of light incident on the light emitting surface can be prevented, and light extraction can be performed. Efficiency can be increased.

ここで、粒子内部は、ポリスチレンやエポキシ、アクリル、ポリイミド、ポリカーボネート等、樹脂であることが好ましく、粒子表面はチタニアやジルコニア、銀等の無機材料であることが好ましい。   Here, the inside of the particle is preferably a resin such as polystyrene, epoxy, acrylic, polyimide, or polycarbonate, and the particle surface is preferably an inorganic material such as titania, zirconia, or silver.

粒径の揃った有機微粒子は、乳化重合法で作製できる。〔(文献2)、シュンチャオ・グー(Shunchao Gu)、ショウジ・イヌカイ(Shouji Inukai)、ミキオ・コンノ(Mikio Konno):”ソープフリー シンシシス オブ モノディスパース ミクロンーサイズド ポリスチレン パーティクルズ イン アクアメディア(Soapfree Synthesis of Monodisperse、 Micron−Sized polystyrene particles in Aqueous edia)”、ジャーナル オブ ケミカル エンジニアリング オブ ジャパン(Journal of Chemical Engineering of Japan)、2003年、36巻、10号、p.1231−1235参照〕及び〔(文献3)、ヨシオ・コバヤシ(Yoshio Kobayashi)、シュンチャオ・グー(Shunchao Gu)、トモヒロ・コンドウ(Tomohiro Kondo)、エイイチ・ミネ(Eiichi Mine)、ダイスケ・ナガオ(Daisuke Nagao)、ミキオ・コンノ(Mikio Konno):”ファブリケーション オブ サブミクロンーサイズド チタニア ホロウ スフィアーズ(Fabrication of Sub−Micron Sized Titania Hollow Spheres)”、 ジャーナル オブ ケミカル エンジニアリング オブ ジャパン(Journal of Chemical Engineering of Japan)、2004年、37巻、7号、p.912−914又は特開平07−141912号公報参照〕。   Organic fine particles having a uniform particle diameter can be produced by an emulsion polymerization method. [(Literature 2), Shunchao Gu, Shouji Inukai, Mikio Konno: “Soap-Free Synthesis of Monodisperse Micronized Sized Particles in Aquamedia” “Soapfree Synthesis of Monodisperse”, “Micron-Sized Polystyrene Particulates in Aquaea”, Journal of Chemical Engineering, Japan, 36. Journal of Chemical Engineering, Japan, 36. Journal of Chemical Engineering, Japan. 1231-1235] and [(Ref. 3), Yoshio Kobayashi, Shunchao Gu, Tomohiro Kondo, Eichi Mine, Eiicho Mine, Nagao, Mikio Konno: “Fabrication of Sub-Micron Sized Titania Hollow Spheres”, Journal of Chemical Engineering of Japan. ), 2004, Vol. 7, No. 7, p. 912-914 or JP-A-07-141912].

有機微粒子は、市販のものを入手しても良い。
また、無機材料による表面のコーティングは、乳化重合したポリスチレンに反応性チタン化合物を加えることできる上記(文献3)及び〔(文献4)、エイイチ・ミネ(Eiichi Mine)、ミツアキ・ヒロセ(Mitsuaki irose)、ダイスケ・ナガノ(Daisuke Nagao)、ヨシオ・コバヤシ(Yoshio Kobayashi)、ミキオ・コンノ(Mikio Konno):”シンシシス オブ サブマイクロメーターサイズド チタニア スフィアリカル パーティクルズ ウィズ ア ゾルゲル メソッド アンド ゼア アプリケーション ツウ コロイダル フォトニック クリスタルズ”(Synthesis of submicrometer−sized titania spherical particles with a sol−gel method and their application to colloidal photonic crystals)、ジャーナル オブ コロイド アンド インターフェイス サイエンス(Journal of Colloid and Interface Science)、2005年、291巻、1号、p.162−168参照〕。樹脂粒子の表面処理には、例えば、濃硫酸によるスルホン化が使える。
Commercially available organic fine particles may be obtained.
Also, the surface coating with an inorganic material can be performed by adding a reactive titanium compound to emulsion-polymerized polystyrene. , Daisuke Nagao, Yoshio Kobayashi, Mikio Konno: “Synthesis of Submicrometer-sized Titania Sphere Particles with a sol gel method and zeal (Synthesis of submicrometer-sized titania special particles wi h a sol-gel method and their application to colloidal photonic crystals), Journal of colloid and interface science (Journal of Colloid and Interface Science), 2005 years, 291 Vol., No. 1, p. 162-168]. For the surface treatment of the resin particles, for example, sulfonation with concentrated sulfuric acid can be used.

前記接着フィルムが、発光面の屈折率との差の絶対値が0.5以下の粒子を含み、接着フィルムの接着面が研磨され、粒子の断面が表面に露出していることが好ましい。
発光面の屈折率との差の絶対値が0.5以下の粒子を含むことで、光取出し効率を向上させることができる。
Preferably, the adhesive film includes particles having an absolute value of a difference from the refractive index of the light emitting surface of 0.5 or less, the adhesive surface of the adhesive film is polished, and a cross section of the particles is exposed on the surface.
The light extraction efficiency can be improved by including particles having an absolute value of a difference from the refractive index of the light emitting surface of 0.5 or less.

また、粒子の断面を表面に出すことで、発光面に接着したときに発光面との接触面積を増やすことができる。この結果、光取出し効率を向上させることができる。研磨剤には日立化成工業(株)製CMPスラリー「HS−T」を使うことができる。   In addition, by exposing the cross section of the particles to the surface, the contact area with the light emitting surface can be increased when adhered to the light emitting surface. As a result, the light extraction efficiency can be improved. As the abrasive, CMP slurry “HS-T” manufactured by Hitachi Chemical Co., Ltd. can be used.

前記接着フィルムが、発光面の屈折率との差の絶対値が0.5以下の粒子を含み、粒子の長径が短径よりも1.5倍以上長いことで、封止後に、粒子の長径が発光面と接し、粒子と発光面の接触面積を増やすことができる。
酸化チタンのルチルは針状結晶となりやすく、これを用いることができる。
The adhesive film includes particles having an absolute value of a difference from the refractive index of the light emitting surface of 0.5 or less, and the major axis of the particles is 1.5 times longer than the minor axis, so that the major axis of the particles after sealing Can be in contact with the light emitting surface, and the contact area between the particles and the light emitting surface can be increased.
Titanium oxide rutile tends to form needle crystals and can be used.

〔第3の実施形態〕
また、本発明の項(15)の封止フィルムは、封止後に、光学フィルムと接着フィルムとからなり、光学フィルムのガラス転移温度が60℃以上であり、接着フィルムのガラス転移温度が60℃以上であり、接着フィルムと反対側の光学フィルムの面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸又は屈折率差0.2以上の屈折率変化をもつ屈折率分布があるか若しくは光学フィルム内部に屈折率差0.015以上の屈折率変化をもつ屈折率分布構造があるか又は光学フィルムと接着フィルムの界面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸があり、接着フィルムの屈折率が1.42以上である透明な封止フィルムである。
[Third Embodiment]
In addition, the sealing film of the item (15) of the present invention comprises an optical film and an adhesive film after sealing, and the glass transition temperature of the optical film is 60 ° C. or higher, and the glass transition temperature of the adhesive film is 60 ° C. There is a refractive index distribution having an irregularity with an average groove depth of 0.1 μm or more or a refractive index change with a refractive index difference of 0.2 or more on the surface of the optical film opposite to the adhesive film, or inside the optical film. There is a refractive index distribution structure having a refractive index change with a refractive index difference of 0.015 or more, or there are irregularities with an average groove depth of 0.1 μm or more at the interface between the optical film and the adhesive film, and the refractive index of the adhesive film is 1. It is a transparent sealing film which is 42 or more.

光学フィルムは、封止フィルムの封止に要する熱硬化温度より高いガラス転移温度でないと、接着フィルムの熱硬化時に変形し、光取出し効率が落ちる。熱硬化温度は60℃以上であるので、ガラス転移温度が60℃以上であることが好ましく、より好ましくは100℃以上であることがより好ましく、150℃以上であることがさらに好ましく、200℃以上であることが最も好ましい。接着フィルムの熱硬化の加熱温度が60〜240℃であることが好ましく、100〜180℃であることがより好ましいためである。   Unless the optical film has a glass transition temperature higher than the thermosetting temperature required for sealing the sealing film, the optical film is deformed during the thermosetting of the adhesive film, and the light extraction efficiency is lowered. Since the thermosetting temperature is 60 ° C. or higher, the glass transition temperature is preferably 60 ° C. or higher, more preferably 100 ° C. or higher, even more preferably 150 ° C. or higher, and 200 ° C. or higher. Most preferably. It is because it is preferable that the heating temperature of the thermosetting of an adhesive film is 60-240 degreeC, and it is more preferable that it is 100-180 degreeC.

接着フィルムは封止後に耐熱性がないと、発光素子から出る熱で、はがれたり変色したりする。ガラス転移温度は100℃以上がより好ましく、150℃以上がさらに好ましく、200℃以上が最も好ましい。発光素子から出る熱は、グラファイトやアルミでできた放熱器を取り付ければ80℃に下げることも可能であるが、放熱器がないと200℃以上になるためである。   If the adhesive film does not have heat resistance after sealing, the adhesive film peels off or discolors due to heat emitted from the light emitting element. The glass transition temperature is more preferably 100 ° C. or higher, further preferably 150 ° C. or higher, and most preferably 200 ° C. or higher. This is because the heat emitted from the light emitting element can be lowered to 80 ° C. if a radiator made of graphite or aluminum is attached, but it becomes 200 ° C. or more without a radiator.

接着フィルムの屈折率を1.42以上にすることで、屈折率の高い発光素子と接着フィルム間の屈折率差を小さくし、反射を抑えることができる。
また、透明にすることで、光吸収を抑え、光取出し効率を上げることができる。
By setting the refractive index of the adhesive film to 1.42 or more, the refractive index difference between the light-emitting element having a high refractive index and the adhesive film can be reduced, and reflection can be suppressed.
Moreover, by making it transparent, light absorption can be suppressed and light extraction efficiency can be increased.

接着フィルムの屈折率は、より好ましくは1.55以上が好ましく、1.65以上がより好ましい。光学フィルムと接着フィルムの界面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸があっても良い。これにより、光学フィルムと接着フィルムの界面での反射を抑えることができる場合がある。   The refractive index of the adhesive film is more preferably 1.55 or more, and more preferably 1.65 or more. There may be irregularities with an average groove depth of 0.1 μm or more at the interface between the optical film and the adhesive film. Thereby, reflection at the interface between the optical film and the adhesive film may be suppressed.

また、界面の反射は抑えられなくても、光を出射面に垂直に曲げることで、光学フィルムの出射面での反射をこの凹凸が周期的で、平均溝幅が0.4μm以上5μm以下である場合には、接着フィルムと反対側の光学フィルム面の凹凸が周期的でないほうが好ましい。周期的でないことによって、分光による虹の発生を抑えることができる。平均溝深さは0.4μm以上が好ましく、より好ましくは0.8μm以上である。   Even if the reflection at the interface is not suppressed, the unevenness of the reflection on the emission surface of the optical film is periodic and the average groove width is 0.4 μm or more and 5 μm or less by bending light perpendicular to the emission surface. In some cases, it is preferable that the unevenness of the optical film surface opposite to the adhesive film is not periodic. By not being periodic, the generation of rainbows due to spectroscopy can be suppressed. The average groove depth is preferably 0.4 μm or more, more preferably 0.8 μm or more.

第3の実施形態では、光学及び接着フィルムのガラス転移温度は、封止後の値であり、分布が多層又は傾斜になっている場合は、光学フィルムに関しては層の厚み平均によるガラス転移温度を、接着フィルムに関しては最も高い層のガラス転移温度を使う。一方、層内で相分離している場合は層内の面積による平均のガラス転移温度を使う。   In 3rd Embodiment, the glass transition temperature of an optical and an adhesive film is a value after sealing, and when distribution is multilayered or inclined, regarding an optical film, the glass transition temperature by the thickness average of a layer is used. For the adhesive film, use the highest layer glass transition temperature. On the other hand, when the phases are separated in the layer, the average glass transition temperature depending on the area in the layer is used.

また、光学及び接着フィルムの屈折率は、封止後の値であり、分布が多層又は傾斜になっている場合は最も高い層の屈折率を、層内で相分離している場合は層内の面積による平均の屈折率を使う。   In addition, the refractive index of the optical and adhesive film is a value after sealing. When the distribution is multilayered or inclined, the refractive index of the highest layer is obtained. Use the average refractive index of the area of.

接着フィルム粒子が、発光面の屈折率との差の絶対値が0.5以下であり、接着フィルムの膜厚の0.04〜0.6倍の範囲内の平均粒径を持ち、かつ平均粒径が0.4μm以上100μm以下であり、しかも、粒径の大きい粒子から体積で10%に入る粒子の平均粒径が、全体の粒子の平均粒径の1.5倍より小さく、封止後の接着フィルムの粒子が粒子の光学フィルムとの接触面積よりも発光面との接触面積の方が1.5倍以上大きいことが好ましい。   The adhesive film particle has an absolute value of a difference from the refractive index of the light emitting surface of 0.5 or less, has an average particle diameter in the range of 0.04 to 0.6 times the film thickness of the adhesive film, and average The particle diameter is 0.4 μm or more and 100 μm or less, and the average particle diameter of the particles entering 10% by volume from the large particle diameter is smaller than 1.5 times the average particle diameter of the whole particle, and sealing It is preferable that the contact area of the subsequent adhesive film with the light emitting surface is 1.5 times or more larger than the contact area of the particles with the optical film.

図10のように封止後の接着フィルムの粒子が粒子の光学フィルムとの接触面積よりも発光面との接触面積の方が1.5倍以上大きいことで光取出し効率を向上させることができる。3倍以上大きいことがより好ましい。封止フィルムを接着層から順番に作製し、接着層をコート後に、光学フィルム面と反対側を下に向けて静置することで、粒子の面積の広い面を下にできる。   As shown in FIG. 10, the light extraction efficiency can be improved because the contact area between the particles of the adhesive film after sealing is 1.5 times or more larger than the contact area between the particles and the optical film. . More preferably, it is 3 times or more larger. The sealing film is prepared in order from the adhesive layer, and after coating the adhesive layer, the surface opposite to the optical film surface is left facing down, so that the surface having a large particle area can be faced down.

以下、本発明の封止用フィルムについて、実施例により、具体的に説明するが、本発明は,これらに制限するものではない。
実施例1
温度計、撹拌機、窒素導入管、油水分離機付き冷却管を取り付けた0.5リットルの4つ口フラスコに窒素気流下、2,2−ビス[4−(4−アミノフェノキシ)フェニル]プロパン45.92g(112ミリモル)を入れ、N−メチル−2−ピロリドン50gを加えて溶解した。
Hereinafter, although the film for sealing of the present invention will be specifically described with reference to examples, the present invention is not limited thereto.
Example 1
2,2-bis [4- (4-aminophenoxy) phenyl] propane in a 0.5 liter four-necked flask equipped with a thermometer, stirrer, nitrogen inlet tube, and cooling tube with an oil / water separator under a nitrogen stream 45.92 g (112 mmol) was added and dissolved by adding 50 g of N-methyl-2-pyrrolidone.

次に、20℃を超えないように冷却しながら無水トリメリット酸クロライド23.576g(112ミリモル)を加えた。室温で1時間撹拌した後、20℃を超えないように冷却しながらトリエチルアミン13.5744g(134.4ミリモル)を加えて、室温で3時間反応させてポリアミック酸ワニスを製造した。   Next, 23.576 g (112 mmol) of trimellitic anhydride chloride was added while cooling so as not to exceed 20 ° C. After stirring at room temperature for 1 hour, 13.5744 g (134.4 mmol) of triethylamine was added while cooling so as not to exceed 20 ° C., and the mixture was reacted at room temperature for 3 hours to produce a polyamic acid varnish.

得られたポリアミック酸ワニスを更に190℃で脱水反応を6時間行い、ポリアミドイミド樹脂のワニスを製造した。このポリアミドイミド樹脂のワニスを水に注いで得られる沈殿物を分離、粉砕、乾燥して極性溶媒に室温で可溶なポリアミドイミド樹脂粉末(PAI−1)を得た。   The obtained polyamic acid varnish was further subjected to a dehydration reaction at 190 ° C. for 6 hours to produce a polyamideimide resin varnish. A precipitate obtained by pouring the varnish of the polyamideimide resin into water was separated, pulverized and dried to obtain a polyamideimide resin powder (PAI-1) soluble in a polar solvent at room temperature.

ポリアミドイミド樹脂粉末として、PAI−1を30重量部、エポキシ樹脂としてビスフェノールA型エポキシ樹脂(エポキシ当量175、東都化成株式会社製、商品名YD−8125を使用)86重量部、イミダゾール化合物として1−シアノエチル−2−フェニルイミダゾール(四国化成工業株式会社製、商品名、キュアゾール2PZ−CN、分子量197)14重量部及び官能基を含む重量平均分子量が10万以上である高分子量成分としてグリシジルアクリレート又はグリシジルメタクリレート2〜6重量%を含むアクリルゴム(ナガセケムテックス株式会社製商品名、HTR−860P−3、重量平均分子量80万)を230重量部からなる組成物に、シクロヘキサノンを加えて撹拌混合し、真空脱気して接着剤ワニスを得た。この接着剤ワニスをバインダ樹脂とする。   30 parts by weight of PAI-1 as polyamideimide resin powder, 86 parts by weight of bisphenol A type epoxy resin (epoxy equivalent 175, manufactured by Tohto Kasei Co., Ltd., trade name YD-8125) as epoxy resin, 1- as imidazole compound Glycidyl acrylate or glycidyl as a high molecular weight component having a weight average molecular weight of 100,000 or more containing 14 parts by weight of cyanoethyl-2-phenylimidazole (manufactured by Shikoku Kasei Kogyo Co., Ltd., trade name, Curesol 2PZ-CN, molecular weight 197) and functional group Add cyclohexanone to a composition comprising 230 parts by weight of acrylic rubber (trade name, HTR-860P-3, weight average molecular weight 800,000 manufactured by Nagase ChemteX Corporation) containing 2 to 6% by weight of methacrylate, and stir and mix. Vacuum evacuation gave an adhesive varnish. This adhesive varnish is used as a binder resin.

上述のアミドイミド樹脂を含むエポキシ樹脂をバインダ樹脂として用いる。シリカフィラ〔アドマファイン株式会社製、S0−C2(比重:2.2g/cm、モース硬度7、平均粒径0.5μm、比表面積6.0m/g)を使用〕を20%混ぜたものを熱硬化し、平均溝幅30μmの三菱レーヨン製プリズムシートダイヤアートに貼り付けた。 An epoxy resin containing the above amideimide resin is used as the binder resin. Silica filler [manufactured by Admafine Co., Ltd., S0-C2 (specific gravity: 2.2 g / cm 3 , Mohs hardness 7, average particle size 0.5 μm, specific surface area 6.0 m 2 / g)] was mixed 20%. The material was heat-cured and attached to a prism sheet diamond art made by Mitsubishi Rayon having an average groove width of 30 μm.

接着フィルムの屈折率は1.55、光学フィルムの屈折率は1.49である。接着フィルムの膜厚は10μm、光学フィルムの基材厚みは100μmである。この封止フィルムの全光線透過率を測定した。全光線透過率は波長632.8nmで70%であった。フィルムは透明であった。   The refractive index of the adhesive film is 1.55, and the refractive index of the optical film is 1.49. The film thickness of the adhesive film is 10 μm, and the substrate thickness of the optical film is 100 μm. The total light transmittance of this sealing film was measured. The total light transmittance was 70% at a wavelength of 632.8 nm. The film was transparent.

実施例2
アミド、イミド樹脂及びシリコーン樹脂を含まないエポキシ樹脂を用いたバインダに、シリカフィラ〔アドマファイン株式会社製、S0−C2(比重:2.2g/cm、モース硬度7、平均粒径0.5μm、比表面積6.0m/g)を使用〕を20%混ぜたものを熱硬化し、平均溝幅30μmの三菱レーヨン製プリズムシートダイヤアートに貼り付けた。
Example 2
Silica filler [manufactured by Admafine, S0-C2 (specific gravity: 2.2 g / cm 3 , Mohs hardness 7, average particle size 0.5 μm) to a binder using an epoxy resin not containing amide, imide resin and silicone resin , Using a specific surface area of 6.0 m 2 / g)] was heat cured and affixed to Mitsubishi Rayon prism sheet diamond art having an average groove width of 30 μm.

接着フィルムの屈折率は1.50、光学フィルムの屈折率は1.49である。接着フィルムの膜厚は10μm、光学フィルムの基材厚みは100μmである。この封止フィルムの全光線透過率を測定した。全光線透過率は波長632.8nmで60%であった。フィルムは白濁していた。   The refractive index of the adhesive film is 1.50, and the refractive index of the optical film is 1.49. The film thickness of the adhesive film is 10 μm, and the substrate thickness of the optical film is 100 μm. The total light transmittance of this sealing film was measured. The total light transmittance was 60% at a wavelength of 632.8 nm. The film was cloudy.

実施例3
日立化成工業(株)製、UV硬化樹脂ヒタロイド7975を用いて、金型から平均溝幅30μmのプリズムシートを東洋紡(株)製のPETフィルムコスモシャインA4300に転写した。これを光学フィルムとした。光学フィルムの屈折率は1.5である。屈折率1.45の日立化成工業(株)製、ダイボンドフィルムHS−230をこの光学フィルムにはりつけた。接着フィルムの膜厚は10μm、光学フィルムの基材厚みは100μmである。
Example 3
A prism sheet with an average groove width of 30 μm was transferred from a mold to a PET film Cosmo Shine A4300 manufactured by Toyobo Co., Ltd., using a UV curable resin Hitaroid 7975 manufactured by Hitachi Chemical Co., Ltd. This was an optical film. The refractive index of the optical film is 1.5. A die bond film HS-230 manufactured by Hitachi Chemical Co., Ltd. having a refractive index of 1.45 was attached to this optical film. The film thickness of the adhesive film is 10 μm, and the substrate thickness of the optical film is 100 μm.

次に、半導体発光素子の発光面を多数並べ、60℃で一括ラミネートした後、100℃で1時間キュアして、接着フィルムを硬化させた。光学フィルムの凹凸形状に変化は見られなかった。   Next, a large number of light emitting surfaces of the semiconductor light emitting elements were arranged and laminated at 60 ° C., and then cured at 100 ° C. for 1 hour to cure the adhesive film. There was no change in the uneven shape of the optical film.

実施例4
以下では、図3のような層構造を持つフィルム層について樹脂の合成方法及びフィルムの積層方法について述べる。
本発明の接着フィルムは、前記高分子量成分、エポキシ樹脂を主成分とする熱硬化性成分、フィラ及び他の成分を有機溶媒中で混合、混練してワニスを調製した後、基材フィルム上に上記ワニスの層を形成させ、加熱乾燥した後、基材を除去して得ることができる。
Example 4
Hereinafter, a resin synthesis method and a film lamination method for a film layer having a layer structure as shown in FIG. 3 will be described.
The adhesive film of the present invention is prepared by mixing and kneading the high molecular weight component, a thermosetting component mainly composed of an epoxy resin, a filler and other components in an organic solvent, and then preparing a varnish on the base film. After the varnish layer is formed and dried by heating, the substrate can be removed.

上記の混合、混練は、通常の撹拌機、らいかい機、三本ロール、ボールミル等の分散機を適宜、組み合わせて行うことができる。上記の加熱乾燥の条件は、使用した溶媒が充分に揮散する条件であれば特に制限はないが、通常60〜200℃で、0.1〜90分間加熱して行う。   The above mixing and kneading can be carried out by appropriately combining dispersers such as a normal stirrer, a raking machine, a triple roll, and a ball mill. The heating and drying conditions are not particularly limited as long as the solvent used is sufficiently volatilized, but it is usually performed by heating at 60 to 200 ° C. for 0.1 to 90 minutes.

接着フィルムAにはエポキシ樹脂を用いる。このエポキシ樹脂の合成方法は、特開2006−183020号公報に記載されている。接着フィルムBの樹脂にはイミド樹脂を用いる。この屈折率は1.5である。このイミド樹脂の合成方法は、特開2002−185687号公報に示されている。   An epoxy resin is used for the adhesive film A. A method for synthesizing this epoxy resin is described in JP-A-2006-183020. An imide resin is used for the resin of the adhesive film B. This refractive index is 1.5. A method for synthesizing this imide resin is disclosed in JP-A No. 2002-185687.

接着フィルムBは上記イミド樹脂に住友大阪セメント製の径40nmの酸化ジルコニウムナノ粒子を樹脂に対して20%となるよう乳鉢で練りこんだ。屈折率は1.72となった。   The adhesive film B was obtained by kneading 40 nm-diameter zirconium oxide nanoparticles made by Sumitomo Osaka Cement into the imide resin in a mortar so as to be 20% with respect to the resin. The refractive index was 1.72.

図12のように基材フィルムの上に接着フィルムBをロールコートする。基材フィルムとしては厚さ50μmmの離型処理したポリエチレンテレフタレートフィルムを用い、コートした後に、90℃10分間、120℃で5分間、加熱乾燥した。   As shown in FIG. 12, the adhesive film B is roll-coated on the base film. A polyethylene terephthalate film having a release treatment of 50 μm in thickness was used as the base film. After coating, the film was dried by heating at 90 ° C. for 10 minutes and at 120 ° C. for 5 minutes.

接着フィルムAは接着フィルムBの上にロールコートした後、同様に加熱乾燥した。光学フィルムの樹脂には、上記のヒタロイド7975を使う。
ロール金型の作製は、銅金型にバイトで微細形状を刻み、防食のためメッキをする。ここでは、平均溝深さ0.8μm、周期2μmの縞状の溝を作製した。
The adhesive film A was roll-coated on the adhesive film B and then heat-dried in the same manner. The above-mentioned hitaloid 7975 is used as the resin for the optical film.
The roll mold is made by cutting a copper mold with a fine shape with a bite and plating it for corrosion protection. Here, striped grooves having an average groove depth of 0.8 μm and a period of 2 μm were produced.

次に、図13のように、接着フィルムAの上に光学フィルムの凹凸をロール金型から転写する。このときUV硬化を行う。さらにカバーフィルムをラミネートする。カバーフィルムとしては東洋紡製バイロコートを用いた。   Next, as shown in FIG. 13, the unevenness of the optical film is transferred onto the adhesive film A from the roll mold. At this time, UV curing is performed. Furthermore, a cover film is laminated. As a cover film, Toyobo Viro Coat was used.

白色LEDは豊田合成のE1S40−1W0C6−01を使用した。実施例4、5、6と比較例では、このLEDを紙やすりで研磨して一定量蛍光層を残して表層部を取り除いたものを白色LEDとして使用した。   E1S40-1W0C6-01 from Toyoda Gosei was used as the white LED. In Examples 4, 5, and 6 and the comparative example, this LED was polished with a sandpaper, a certain amount of the fluorescent layer was left and the surface layer portion was removed, and the white LED was used.

これをインターポーザとしてのリードフレーム上に10個並べ、一括封止をした後、ダイサーで切り離した。一括封止は、封止フィルムを60℃、成形圧力1kg・f/cmで120秒間熱圧着後、100℃で1時間加熱した。 Ten of these were arranged on a lead frame as an interposer, sealed together, and then separated with a dicer. In the batch sealing, the sealing film was thermocompression bonded at 60 ° C. and a molding pressure of 1 kg · f / cm 2 for 120 seconds and then heated at 100 ° C. for 1 hour.

本発明の封止フィルムの貼り付け前と貼り付け後の各LEDの輝度を比較したところ、輝度が20±10%向上した。光学フィルムと発光面との間の接着層の膜厚は10±2μmであった。電源はKIKUSUI製のRegulated DC Power supply PMC−0.5Aを用い、電流値を20mAとした。   When the luminance of each LED before and after application of the sealing film of the present invention was compared, the luminance was improved by 20 ± 10%. The film thickness of the adhesive layer between the optical film and the light emitting surface was 10 ± 2 μm. The power source was Regulated DC Power supply PMC-0.5A manufactured by KIKUSUI, and the current value was 20 mA.

また、100℃、5000時間の耐熱性試験で、80%以上の透過率を維持できた。
さらに、3,800cd/m、5000時間の耐光性試験で80%の透過率を維持できた。
輝度の測定には市販の輝度計を用い、出射角が−80度から+80度まで、5度刻みで、測定する。輝度が最も高い角度±4度については1度刻みで測定する。
Moreover, the transmittance | permeability of 80% or more was able to be maintained in the heat resistance test of 100 degreeC and 5000 hours.
Furthermore, the transmittance of 80% was maintained in the light resistance test of 3,800 cd / m 2 and 5000 hours.
A commercially available luminance meter is used to measure the luminance, and the emission angle is measured in steps of 5 degrees from -80 degrees to +80 degrees. The angle with the highest brightness ± 4 degrees is measured in increments of 1 degree.

封止フィルムに異方性がある場合には、適宜回転する。比較対象となる封止フィルムと同じ条件で計測し、相対比較を行う。輝度計はTOPCONのBM−5等を用いることができる。
輝度の測定条件は、封止フィルムから輝度計の集光レンズまでの距離を20cm、視野を0.2°とし、連続モードで輝度測定を行った。
When the sealing film has anisotropy, it rotates as appropriate. Measurement is performed under the same conditions as the sealing film to be compared, and a relative comparison is performed. A luminance meter such as TOPCON BM-5 can be used.
The measurement conditions of luminance were such that the distance from the sealing film to the condenser lens of the luminance meter was 20 cm, the field of view was 0.2 °, and the luminance was measured in a continuous mode.

実施例5
上記実施例4で使用したヒタロイド7975の代わりに、特開2005−154688号公報の実施例2で示される熱硬化性アクリル樹脂を使用して、同様の封止を行った。光学フィルムと発光面との間の接着層の膜厚は10±3μmであった。輝度特性及び耐久性は同等のものが得られた。
Example 5
Similar sealing was performed using the thermosetting acrylic resin shown in Example 2 of JP-A No. 2005-154688 instead of the hytaloid 7975 used in Example 4 above. The film thickness of the adhesive layer between the optical film and the light emitting surface was 10 ± 3 μm. Equivalent luminance characteristics and durability were obtained.

実施例6
本検討例では上記実施例4のうち、コートの手順を変えて、凹凸を光学フィルムと接着フィルムの界面に作製した。
図13のように、基材フィルムの上に光学フィルムの凹凸をロール金型から転写する。光学フィルムの樹脂には大日本塗料製透明導電性コーティング材DNTコンダクティブUV硬化タイプ(EI−3)を使う。基材フィルムとしては厚さ50μmの離型処理したポリエチレンテレフタレートフィルムを用いた。
Example 6
In this study example, in Example 4 described above, the coating procedure was changed to produce irregularities at the interface between the optical film and the adhesive film.
As shown in FIG. 13, the unevenness of the optical film is transferred from the roll mold onto the base film. As the resin for the optical film, a transparent conductive coating material DNT conductive UV curing type (EI-3) made by Dainippon Paint is used. As the substrate film, a polyethylene terephthalate film having a thickness of 50 μm and subjected to a release treatment was used.

光学フィルムの凹凸面に接着フィルムAをロールコートする。コートした後に、90℃で10分間、120℃で5分間、加熱乾燥した。接着フィルムBは接着フィルムAの上にロールコートした後、同様に加熱乾燥した。さらに、接着フィルムBにカバーフィルムをラミネートする。   The adhesive film A is roll-coated on the uneven surface of the optical film. After coating, it was dried by heating at 90 ° C. for 10 minutes and at 120 ° C. for 5 minutes. The adhesive film B was roll-coated on the adhesive film A and then heat-dried in the same manner. Further, a cover film is laminated on the adhesive film B.

屈折率は、光学フィルム1.7、基材フィルム1.57、接着フィルムAが1.5、接着フィルムBが1.72である。光学フィルムと発光面との間の接着層の膜厚は10±3μmであった。各LEDの輝度の変化を調べたところ15%±5%の輝度上昇が見られた。   The refractive indexes are 1.7 for the optical film 1.7, the substrate film 1.57, the adhesive film A, and the adhesive film B, respectively. The film thickness of the adhesive layer between the optical film and the light emitting surface was 10 ± 3 μm. When the change in luminance of each LED was examined, a luminance increase of 15% ± 5% was observed.

実施例7
本検討例では上記実施例4の封止フィルムのうち、接着フィルムの粒子を変えた。粒子は、市販の粒径8μmのポリスチレン微粒子を用いた。この粒子を、接着フィルムBに混ぜた。
Example 7
In this examination example, among the sealing film of Example 4, the particles of the adhesive film were changed. As the particles, commercially available polystyrene fine particles having a particle diameter of 8 μm were used. The particles were mixed with the adhesive film B.

屈折率は、光学フィルム1.7、接着フィルムAが1.5、接着フィルムBが1.6である。ポリスチレン微粒子の屈折率は1.59である。硬化後の接着層の膜厚は9±2μmであった。各LEDの輝度の変化を調べたところ20%±10%の輝度上昇が見られた。   The refractive index is 1.7 for the optical film 1.7, 1.5 for the adhesive film A, and 1.6 for the adhesive film B. The refractive index of the polystyrene fine particles is 1.59. The film thickness of the adhesive layer after curing was 9 ± 2 μm. When the change in luminance of each LED was examined, a luminance increase of 20% ± 10% was observed.

実施例8
本検討例では上記実施例4の封止フィルムのうち、接着フィルムの粒子を変えた。粒子は、市販の粒径8μmのポリスチレン微粒子を用いた。この粒子を濃硫酸中で1日加熱処理する。このあと、テトラブチルオルソチタネートを粒子表面に反応させ、チタニアでコートした粒子を得た。上記(文献4参照)。この粒子を、接着フィルムBに混ぜた。
Example 8
In this examination example, among the sealing film of Example 4, the particles of the adhesive film were changed. As the particles, commercially available polystyrene fine particles having a particle diameter of 8 μm were used. The particles are heat treated in concentrated sulfuric acid for 1 day. Thereafter, tetrabutyl orthotitanate was reacted with the surface of the particles to obtain particles coated with titania. The above (refer literature 4). The particles were mixed with the adhesive film B.

屈折率は、光学フィルム1.7、接着フィルムAが1.5、接着フィルムBが1.7である。ポリスチレン微粒子の屈折率は1.59である。硬化後の接着層の膜厚は9±2μmであった。各LEDの輝度の変化を調べたところ25%±10%の輝度上昇が見られた。   The refractive index is 1.7 for the optical film 1.7, 1.5 for the adhesive film A, and 1.7 for the adhesive film B. The refractive index of the polystyrene fine particles is 1.59. The film thickness of the adhesive layer after curing was 9 ± 2 μm. When the change in luminance of each LED was examined, a luminance increase of 25% ± 10% was observed.

比較例1
白色LEDは豊田合成のE1S40−1W0C6−01を使用した。これをインターポーザとしてのリードフレーム上に10個並べた。平均溝深さ0.8μm、周期2μmの縞状の溝を持つ金型を用いた。
Comparative Example 1
E1S40-1W0C6-01 from Toyoda Gosei was used as the white LED. Ten of these were arranged on a lead frame as an interposer. A mold having striped grooves with an average groove depth of 0.8 μm and a period of 2 μm was used.

特開平11−343395号公報の実施例2に記載の封止材を用いて、温度100℃、成形圧力200kg・f/cm、成形時間120秒で、一括して金型を押し付けた。屈折率が1.5で、接着層の膜厚は20±10μmである。各LEDの輝度の変化を調べたところ15%±15%の輝度上昇が見られた。
このように、凹凸付き封止フィルムに比べ、輝度のばらつきが大きくなった。
Using the sealing material described in Example 2 of JP-A-11-343395, the molds were pressed together at a temperature of 100 ° C., a molding pressure of 200 kg · f / cm 2 , and a molding time of 120 seconds. The refractive index is 1.5 and the thickness of the adhesive layer is 20 ± 10 μm. When the change in luminance of each LED was examined, a luminance increase of 15% ± 15% was observed.
Thus, the variation in brightness was larger than that of the sealing film with unevenness.

比較例2
白色LEDは、豊田合成のE1S40−1W0C6−01を使用した。これをインターポーザとしてのリードフレーム上に10個並べた。平均溝深さ0.8μm、周期2μmの縞状の溝を持つ金型を用いた。
Comparative Example 2
E1S40-1W0C6-01 from Toyoda Gosei was used as the white LED. Ten of these were arranged on a lead frame as an interposer. A mold having striped grooves with an average groove depth of 0.8 μm and a period of 2 μm was used.

2液無溶剤常温硬化型アクリルハイブリッド樹脂のアトミクス株式会社のアトムコンポブリッドHCSを用いて、温度30℃、成形圧力200kg・f/cmで金型を押し付けた。成形時間は6時間かかった。屈折率1.5で、接着層の膜厚20±8μmである。各LEDの輝度の変化を調べたところ15%±12%の輝度上昇が見られた。
このように、凹凸付き封止フィルムに比べ、封止時間が長くなった。また、輝度ばらつきも大きかった。
The mold was pressed at a temperature of 30 ° C. and a molding pressure of 200 kg · f / cm 2 using an atom composite HCS manufactured by Atomics Co., Ltd., which is a two-component solvent-free room temperature curing acrylic hybrid resin. The molding time took 6 hours. The refractive index is 1.5, and the thickness of the adhesive layer is 20 ± 8 μm. When the change in luminance of each LED was examined, a luminance increase of 15% ± 12% was observed.
Thus, sealing time became long compared with the sealing film with an unevenness | corrugation. Also, the luminance variation was large.

実施例9
図11のように、接着フィルムを高屈折率ガラスに圧力48で押し付け、斜め入射光56の透明ガラス54からの光取出し効率を、常温で測定した。圧着条件は、圧力で1kg・f/cmで、熱はかけない。入射光58はHe−Neレーザで波長632.8nmである。出射光62の検出にはアドバンテスト製デジタルパワーメータ64を用いた。
Example 9
As shown in FIG. 11, the adhesive film was pressed against the high refractive index glass with a pressure 48, and the light extraction efficiency of the oblique incident light 56 from the transparent glass 54 was measured at room temperature. The pressure bonding condition is 1 kg · f / cm 2 in pressure, and no heat is applied. The incident light 58 is a He—Ne laser and has a wavelength of 632.8 nm. A digital power meter 64 made by Advantest was used to detect the emitted light 62.

入射光の偏光は90度異なる二種類について計測して平均を取った。接着フィルム52は、透明な光学フィルム50に両面接着テープを用いて貼り付けた。接着フィルムの透明ガラス54と接する面は、研磨剤として粒径0.5μmのアルミナ、粒径0.03μmのアルミナの順に、研磨した。屈折率2の透明ガラス54の表面を鏡面研磨して、これに光を入射させた。   The polarization of incident light was measured for two types that differ by 90 degrees and averaged. The adhesive film 52 was attached to the transparent optical film 50 using a double-sided adhesive tape. The surface of the adhesive film in contact with the transparent glass 54 was polished in the order of alumina having a particle size of 0.5 μm and alumina having a particle size of 0.03 μm as an abrasive. The surface of the transparent glass 54 having a refractive index of 2 was mirror-polished, and light was incident thereon.

フィラには、平均粒径が0.25μmのルチルの球状チタニアTiOを用い、フィラ量は50体積%である。樹脂は、実施例1に使用したバインダ樹脂を用いた。接着フィルムの膜厚は250μmである。高屈折率ガラス54の表面に対し、光学フィルム50に圧力48を加えた。光学フィルムには、平均溝幅30μmの三菱レーヨン製プリズムシートダイヤアートを用いた。接着フィルムありと接着フィルムなしの出射光量をパワーメータで測定した。 As the filler, rutile spherical titania TiO 2 having an average particle diameter of 0.25 μm is used, and the filler amount is 50% by volume. As the resin, the binder resin used in Example 1 was used. The film thickness of the adhesive film is 250 μm. A pressure 48 was applied to the optical film 50 against the surface of the high refractive index glass 54. A prism sheet diamond art made by Mitsubishi Rayon having an average groove width of 30 μm was used for the optical film. The amount of light emitted with and without an adhesive film was measured with a power meter.

接着フィルムなしの出射光量に比べ、接着フィルムありの場合にどのくらい出射光量が減少したかを、光量減少率とした。入射角θが臨界角を越えており、かつ、接着フィルム52がない状態では、入射光56は、高屈折率ガラス54の接着フィルムの面で全反射する。   The amount of decrease in the amount of emitted light when the adhesive film was present compared with the amount of emitted light without the adhesive film was defined as the light amount reduction rate. When the incident angle θ exceeds the critical angle and the adhesive film 52 is not present, the incident light 56 is totally reflected on the surface of the high refractive index glass 54 adhesive film.

しかし、接着フィルム52が高屈折率ガラス表面の屈折率分布を大きく変える場合、入射光56の一部は、全反射することなく、外に漏れる。その結果、出射光量が減少する。この光量減少率から間接的に、接着フィルム52を通した光取出し量を定性的に知ることができる。ここでは、θを72°とした。光取出し効率の評価結果は表1のようになった。   However, when the adhesive film 52 greatly changes the refractive index distribution on the surface of the high refractive index glass, a part of the incident light 56 leaks outside without being totally reflected. As a result, the amount of emitted light is reduced. The amount of light extracted through the adhesive film 52 can be qualitatively known from the light amount reduction rate indirectly. Here, θ was set to 72 °. The evaluation results of the light extraction efficiency are as shown in Table 1.

実施例10
フィラとしては、平均粒径が3μmの球状アルミナAlを用い、実施例9と同様にして、接着フィルムを作製した。光取出し効率の評価結果は表1のようになった。
Example 10
As the filler, spherical alumina Al 2 O 3 having an average particle diameter of 3 μm was used, and an adhesive film was produced in the same manner as in Example 9. The evaluation results of the light extraction efficiency are as shown in Table 1.

実施例11
フィラとしては、平均粒径が10μmの板状アルミナAlを用い、実施例9と同様にして、接着フィルムを作製した。光取出し効率の評価結果は表1のようになった。
Example 11
As the filler, a plate-like alumina Al 2 O 3 having an average particle diameter of 10 μm was used, and an adhesive film was produced in the same manner as in Example 9. The evaluation results of the light extraction efficiency are as shown in Table 1.

実施例12
樹脂は、実施例1に使用したバインダ樹脂にフィラを加えない接着フィルムを実施例9と同様に評価した。光取出し効率の評価結果は表1のようになった。
Example 12
The resin was evaluated in the same manner as in Example 9 on an adhesive film in which no filler was added to the binder resin used in Example 1. The evaluation results of the light extraction efficiency are as shown in Table 1.

Figure 2009229507
Figure 2009229507

封止フィルムの一実施態様を示す断面図である。It is sectional drawing which shows one embodiment of a sealing film. 本発明の、発光素子26に張り合わせた封止フィルムの一実施態様を示す断面図である。It is sectional drawing which shows one embodiment of the sealing film bonded together to the light emitting element 26 of this invention. カバーフィルム18と基材フィルム20をつけた封止フィルムの一実施態様を示す断面図である。It is sectional drawing which shows one embodiment of the sealing film which attached the cover film 18 and the base film. 封止フィルムの一実施態様を示す断面図である。It is sectional drawing which shows one embodiment of a sealing film. 本発明の封止フィルムを、ワイヤボンディングされた発光素子30に接着する際の工程の一実施態様を示す概略図である。It is the schematic which shows one embodiment of the process at the time of adhere | attaching the sealing film of this invention to the light emitting element 30 by which wire bonding was carried out. 本発明の封止フィルムを発光素子36の電極の裏面に接着する際の工程の一実施態様を示す概略図である。4 is a schematic view showing an embodiment of a process when the sealing film of the present invention is bonded to the back surface of the electrode of the light emitting element 36. FIG. 粒径のそろった粒子40を含む接着フィルムを構成要素とする封止フィルムの一実施態様を示す概略図である。It is the schematic which shows one embodiment of the sealing film which uses the adhesive film containing the particle | grains 40 with uniform particle size as a component.

外側が高屈折率の粒子40を含む接着フィルムを構成要素とする封止フィルムの一実施態様を示す概略図である。It is the schematic which shows one embodiment of the sealing film which uses the adhesive film containing the particle | grains 40 whose outer side is a high refractive index as a component. 外側が高屈折率の粒子44を含む接着フィルム42を構成要素とする封止フィルムを発光面に熱圧着したときの一実施態様を示す概略図である。It is the schematic which shows one embodiment when the sealing film which uses the adhesive film 42 containing the particle | grains 44 with the high refractive index as the outer component is thermocompression bonded to the light emitting surface. は、高屈折率の粒子40を含む接着フィルム38を構成要素とする封止フィルムを発光面に熱圧着したときの一実施態様を示す概略図である。These are the schematic diagrams which show one embodiment when the sealing film which uses the adhesive film 38 containing the particle | grains 40 of the high refractive index as a component is thermocompression-bonded to the light emission surface. 光取出し効率評価の一実施態様を示す概略図である。It is the schematic which shows one embodiment of light extraction efficiency evaluation. ロールによる接着フィルム作製の一実施態様を示す断面図である。It is sectional drawing which shows one embodiment of adhesive film preparation by a roll. ロールによる光学フィルム作製及び接着フィルムとの張り合わせの一実施態様を示す断面図である。It is sectional drawing which shows one embodiment of optical film production by a roll, and bonding with an adhesive film.

符号の説明Explanation of symbols

10 光学フィルム
12 接着フィルム
14 接着フィルムA
16 接着フィルムB
18 カバーフィルム
20 基材フィルム
22 光学フィルム
24 接着フィルム
26 発光素子
28 ワイヤボンディングのワイヤ
30 発光素子
32 導電ペースト
34 インターポーザ
36 電極が発光面と逆側にある発光素子
38 外側が高屈折率の粒子を含む接着層
10 optical film 12 adhesive film 14 adhesive film A
16 Adhesive film B
18 Cover film 20 Base film 22 Optical film 24 Adhesive film 26 Light emitting element 28 Wire bonding wire 30 Light emitting element 32 Conductive paste 34 Interposer 36 The light emitting element 38 whose electrode is opposite to the light emitting surface The outer side is made of particles having a high refractive index. Including adhesive layer

40 高屈折率の粒子
42 熱圧着後に外側が高屈折率の粒子を含む接着層
44 外側が高屈折率の粒子
48 圧力
50 光学フィルム
52 接着フィルム
54 透明ガラス
56 入射光
58 入射光
60 レーザ発信機
62 出射光
40 High Refractive Index Particles 42 Adhesive Layer 44 Containing High Refractive Index Particles After Thermocompression Bonding Outer High Refractive Index Particles 48 Pressure 50 Optical Film 52 Adhesive Film 54 Transparent Glass 56 Incident Light 58 Incident Light 60 Laser Transmitter 62 Outgoing light

104 樹脂タンク
106 圧力制御装置
108 供給ヘッド
110 硬化前の樹脂
112 ドクターブレード
114 透明フィルム
116 フィルムシート
118 メータリングロール
120 ニップロール
122 金型ロール
124 離型ロール
126 製造装置
128 紫外線照射装置
130 凹凸付き金型ロール
132 接着フィルムを含む透明フィルム
134 フィルムシート
136 紫外線硬化前の樹脂
104 Resin tank 106 Pressure control device 108 Supply head 110 Resin before curing 112 Doctor blade 114 Transparent film 116 Film sheet 118 Metering roll 120 Nip roll 122 Mold roll 124 Mold release roll 126 Manufacturing apparatus 128 Ultraviolet irradiation apparatus 130 Concavity and convexity mold Roll 132 Transparent film 134 including adhesive film Film sheet 136 Resin before UV curing

Claims (16)

光学フィルム及び接着フィルムからなり、該光学フィルムのガラス転移温度が60℃以上で、接着フィルムのガラス転移温度が130℃以下であり、接着フィルムの屈折率が1.42以上であり、(1)接着フィルムと反対側の光学フィルムの面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸又は屈折率差0.2以上の屈折率変化をもつ屈折率分布があるか若しくは(2)光学フィルム内部に屈折率差0.015以上の屈折率変化をもつ屈折率分布構造があるか又は(3)光学フィルムと接着フィルムの界面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸がある透明な封止フィルム。   It consists of an optical film and an adhesive film, the glass transition temperature of the optical film is 60 ° C. or higher, the glass transition temperature of the adhesive film is 130 ° C. or lower, and the refractive index of the adhesive film is 1.42 or higher, (1) There is a refractive index distribution on the surface of the optical film opposite to the adhesive film that has irregularities with an average groove depth of 0.1 μm or more or a refractive index change with a refractive index difference of 0.2 or more, or (2) refraction inside the optical film. A transparent sealing film having a refractive index distribution structure having a refractive index change of 0.015 or more, or (3) an unevenness having an average groove depth of 0.1 μm or more at the interface between the optical film and the adhesive film. 接着フィルムが、膜厚が0.1μm以上14μm以下で、屈折率が1.6以上の接着フィルムB及びと接着フィルムBに隣接する接着フィルムAを含み、接着フィルムAとBとの屈折率の差が0.1以上あり、接着フィルムの膜厚が100μm以上である請求項1記載の封止フィルム。   The adhesive film includes an adhesive film B having a film thickness of 0.1 μm or more and 14 μm or less and a refractive index of 1.6 or more, and an adhesive film A adjacent to the adhesive film B, and the refractive index of the adhesive films A and B is The sealing film according to claim 1, wherein the difference is 0.1 or more, and the film thickness of the adhesive film is 100 μm or more. 接着フィルムが、膜厚が0.1μm以上14μm以下で、屈折率が1.6以上であり、光学フィルムの基材部分の膜厚が10μm以下で、屈折率が1.6以下である封止フィルム。   Sealing in which the adhesive film has a film thickness of 0.1 μm or more and 14 μm or less, a refractive index of 1.6 or more, a film thickness of the substrate portion of the optical film of 10 μm or less, and a refractive index of 1.6 or less the film. 接着フィルムが、接着フィルムA及び接着フィルムAに隣接する接着フィルムBを含み、接着フィルムBがアミド又はイミド樹脂若しくはシリコーン樹脂を計10%以上含み、かつ平均粒径が10μm以下の無機フィラを1%以上含み、接着フィルムAにはアミド又はイミドを持つ樹脂を含まないか又は10%以下含み、エポキシ樹脂を20%以上含む請求項1〜3のいずれかに記載の封止フィルム。   The adhesive film includes an adhesive film A and an adhesive film B adjacent to the adhesive film A, the adhesive film B includes a total of 10% or more of amide, imide resin, or silicone resin, and 1 inorganic filler having an average particle size of 10 μm or less The sealing film according to claim 1, wherein the adhesive film A contains no amide or imide resin or contains 10% or less and the epoxy resin contains 20% or more. 接着フィルムが、接着フィルムA及び接着フィルムAに隣接する接着フィルムBを含み、接着フィルムA、Bが、(1)エポキシ樹脂、(2)官能基を含む重量平均分子量が10万以上である高分子量成分及び(3)イミダゾール化合物を含有してなる接着剤組成物からなり、該接着剤組成物は、上記エポキシ樹脂の硬化前は上記高分子量成分と相溶し、上記エポキシ樹脂の硬化後は上記高分子量成分と相分離して海島構造を形成し、フィルムに垂直な断面で見たときの接着フィルムA中央部の海と島の幅の平均がそれぞれ0.3μm以下で、接着フィルムB中央部の海と島の幅の平均がそれぞれ0.3μm以上である接着フィルムを含む請求項1〜4のいずれかに記載の封止フィルム。   The adhesive film includes an adhesive film A and an adhesive film B adjacent to the adhesive film A, and the adhesive films A and B are (1) an epoxy resin and (2) a weight average molecular weight including a functional group is 100,000 or more. It consists of an adhesive composition comprising a molecular weight component and (3) an imidazole compound, and the adhesive composition is compatible with the high molecular weight component before curing of the epoxy resin and after curing of the epoxy resin. A sea-island structure is formed by phase separation from the high molecular weight component, and the average width of the sea and island in the center of the adhesive film A when viewed in a cross section perpendicular to the film is 0.3 μm or less, respectively. The sealing film in any one of Claims 1-4 containing the adhesive film whose average of the width of the sea and island of a part is each 0.3 micrometer or more. 接着フィルムが、接着フィルムA及び接着フィルムAに隣接する接着フィルムBを含み、接着フィルムAが、架橋性官能基を含む重量平均分子量が10万以上かつガラス転移温度Tgが−50〜50℃である高分子量成分15〜40%及びエポキシ樹脂を主成分とする熱硬化性成分60〜85%を含む樹脂100重量部と、無機フィラ20〜200重量部とを含有し、厚さが100〜10000μmであり、接着フィルムBが接着フィルムAより屈折率が0.1以上高い請求項1〜5のいずれかに記載の封止フィルム。   The adhesive film includes an adhesive film A and an adhesive film B adjacent to the adhesive film A, and the adhesive film A has a weight average molecular weight including a crosslinkable functional group of 100,000 or more and a glass transition temperature Tg of −50 to 50 ° C. It contains 100 parts by weight of a resin containing 15 to 40% of a high molecular weight component and 60 to 85% of a thermosetting component mainly composed of an epoxy resin, and 20 to 200 parts by weight of an inorganic filler, and has a thickness of 100 to 10,000 μm. The sealing film according to claim 1, wherein the adhesive film B has a refractive index higher than that of the adhesive film A by 0.1 or more. 光学フィルムと光学フィルムに接する接着フィルムの線膨張係数の差が、0.5×10−4以下である請求項1〜6のいずれかに記載の封止フィルム。 The sealing film according to any one of claims 1 to 6, wherein a difference in linear expansion coefficient between the optical film and the adhesive film in contact with the optical film is 0.5 x 10-4 or less. 光学フィルムが、熱硬化性樹脂からなる請求項1〜7のいずれかに記載の封止フィルム。   The sealing film according to claim 1, wherein the optical film is made of a thermosetting resin. 光学フィルム又は接着フィルムが、燐光ないし蛍光性材料を含む請求項1〜8のいずれかに記載の封止フィルム。   The sealing film according to claim 1, wherein the optical film or the adhesive film contains a phosphorescent or fluorescent material. 接着フィルム中に含まれる粒子が、接着フィルムの膜厚の0.04〜0.6倍の範囲内の平均粒径を持ち、かつ平均粒径が0.4μm以上100μm以下であり、しかも、粒径の大きい粒子から体積で10%に入る粒子の平均粒径が、全体の粒子の1.5倍より小さい請求項1〜9のいずれかに記載の封止フィルム。   The particles contained in the adhesive film have an average particle size in the range of 0.04 to 0.6 times the film thickness of the adhesive film, and the average particle size is 0.4 μm or more and 100 μm or less. The sealing film according to any one of claims 1 to 9, wherein an average particle diameter of particles entering a volume of 10% from particles having a large diameter is smaller than 1.5 times of the whole particles. 接着フィルム中に含まれる粒子表面の屈折率と被接着面の屈折率との差の絶対値が、0.5以下で、粒子のモース硬度が5以下である請求項1〜10のいずれかに記載の封止フィルム。   The absolute value of the difference between the refractive index of the particle surface and the refractive index of the adherend surface contained in the adhesive film is 0.5 or less, and the Mohs hardness of the particles is 5 or less. The sealing film as described. 接着フィルム中に含まれる粒子が、粒子内部よりも粒子表面の方が、屈折率の絶対値が高く、かつ、粒子内部の材料の貯蔵弾性率が1〜3000MPaである請求項1〜11のいずれかに記載の封止フィルム。   The particle contained in the adhesive film has a higher refractive index on the particle surface than on the particle surface, and the storage elastic modulus of the material inside the particle is 1 to 3000 MPa. The sealing film of crab. 接着フィルムが、発光面の屈折率との差の絶対値が0.5以下の粒子を含み、接着フィルムの接着面が研磨され、粒子の断面が表面に露出している請求項1〜12のいずれかに記載の封止フィルム。   The adhesive film contains particles having an absolute value of a difference from the refractive index of the light emitting surface of 0.5 or less, the adhesive surface of the adhesive film is polished, and the cross section of the particles is exposed on the surface. The sealing film in any one. 請求項1記載の接着フィルムが、発光面の屈折率との差の絶対値が0.5以下の粒子を含み、粒子の長径が短径よりも1.5倍以上長い請求項1〜13のいずれかに記載の封止フィルム。   The adhesive film according to claim 1, wherein the absolute value of the difference from the refractive index of the light emitting surface is 0.5 or less, and the major axis of the particle is 1.5 times or more longer than the minor axis. The sealing film in any one. 光学フィルム及び接着フィルムからなり、封止後の光学フィルムのガラス転移温度が60℃以上で、接着フィルムのガラス転移温度が60℃以上であり、接着フィルムと反対側の光学フィルムの面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸又は屈折率差0.2以上の屈折率変化をもつ屈折率分布があるか若しくは光学フィルム内部に屈折率差0.015以上の屈折率変化をもつ屈折率分布構造があるか又は光学フィルムと接着フィルムの界面に平均溝深さ0.1μm以上の凹凸があり、接着フィルムの屈折率が1.42以上である透明な封止フィルム。   It consists of an optical film and an adhesive film, the glass transition temperature of the optical film after sealing is 60 ° C. or higher, the glass transition temperature of the adhesive film is 60 ° C. or higher, and the average groove on the surface of the optical film opposite to the adhesive film Refractive index distribution structure having unevenness with a depth of 0.1 μm or more, or a refractive index distribution having a refractive index change of 0.2 or more, or having a refractive index change of 0.015 or more inside the optical film Or a transparent sealing film in which there are irregularities having an average groove depth of 0.1 μm or more at the interface between the optical film and the adhesive film, and the refractive index of the adhesive film is 1.42 or more. 封止後の接着フィルム粒子が、発光面の屈折率との差の絶対値が0.5以下であり、接着フィルムにおける膜厚の0.04〜0.6倍の範囲内の平均粒径を持ち、かつ平均粒径が0.4μm以上100μm以下であり、しかも、粒径の大きい粒子から体積で10%に入る粒子の平均粒径が、全体の粒子の平均粒径における1.5倍より小さく、封止後の接着フィルムの粒子が粒子の光学フィルムとの接触面積よりも発光面との接触面積の方が1.5倍以上大きい請求項15記載の封止フィルム。   The adhesive film particles after sealing have an absolute value of a difference from the refractive index of the light emitting surface of 0.5 or less, and an average particle size in the range of 0.04 to 0.6 times the film thickness in the adhesive film. And the average particle size of the particles is 0.4 μm or more and 100 μm or less, and the average particle size of particles having a volume of 10% by volume is larger than 1.5 times the average particle size of all particles. The sealing film according to claim 15, wherein the contact area of the adhesive film after sealing is smaller than the contact area of the particles with the optical film by 1.5 times or more than the contact area of the particles with the optical film.
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