JP2009193842A - Nonaqueous secondary battery, and manufacturing method and device thereof - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、非水系二次電池に代表されるリチウムイオン二次電池に関し、内部短絡の発生を抑制した安全性の高い渦巻状に巻回してなる極板群を収納した非水系二次電池とその製造方法およびその製造装置に関するものである。 The present invention relates to a lithium ion secondary battery typified by a non-aqueous secondary battery, and a non-aqueous secondary battery containing an electrode plate group wound in a highly safe spiral shape that suppresses the occurrence of an internal short circuit; The present invention relates to a manufacturing method and a manufacturing apparatus thereof.
近年、二次電池の分野ではニッケルカドミウム蓄電池やニッケル水素蓄電池に比べ軽量で高容量な非水系二次電池に代表されるリチウムイオン二次電池が注目され、携帯用電子機器の電源として二次電池の市場で大きな伸びを示している。また、電子機器および通信機器の多様化に伴って更なる高容量化望まれ、高容量化が進む一方で安全対策も重視すべき項目として、特にリチウムイオン二次電池の発電要素となる正極板と負極板とが内部短絡することにより、急激な温度上昇となる発熱が発生すことを抑制することは極めて重要である。このリチウムイオン二次電池は、正極板と負極板との間にセパレータを介在して渦巻状に巻回した極板群を電池ケースに収納した後、非水電解液を注入しその後封口体で電池ケースの開口部を密閉することによって製造される。 In recent years, in the field of secondary batteries, lithium ion secondary batteries represented by non-aqueous secondary batteries that are lighter and have a higher capacity than nickel cadmium storage batteries and nickel metal hydride storage batteries have attracted attention. Secondary batteries are used as power sources for portable electronic devices. Shows significant growth in the market. In addition, with the diversification of electronic equipment and communication equipment, further increase in capacity is desired, and as the capacity increases, safety measures should be emphasized as well, especially the positive electrode plate that is a power generation element for lithium ion secondary batteries It is extremely important to suppress the generation of heat that causes a rapid temperature rise due to an internal short circuit between the negative electrode plate and the negative electrode plate. In this lithium ion secondary battery, an electrode plate group wound in a spiral shape with a separator interposed between a positive electrode plate and a negative electrode plate is housed in a battery case, and then a non-aqueous electrolyte is injected, and then a sealing body is used. It is manufactured by sealing the opening of the battery case.
図5に示すように極板群の巻回始め時の構成では、巻芯301が、重ね合わせた帯状の2枚のセパレータ302,303の端部を折り返すように挟む。正極活物質合剤層の成形部と未成形部の境界に絶縁テープ306を貼り付けた帯状の正極板304はセパレータ302,303の間で巻回され、帯状の負極板305は、セパレータ302の内周側に配置され巻回される。このとき、負極板305の外周側と正極板304の内周側の絶縁はセパレータ302によってなされ、負極板305の内周側と正極板304の外周側の絶縁はセパレータ303によってなされ、折り返されたセパレータ307は内周の無駄な部分とされ、限られた空間を有効利用するという観点から、折り返し長さPはより短く巻回する方がよく、セパレータ厚みは薄いほうがより好ましいとする方法が提案されている(例えば、特許文献1参照)。
As shown in FIG. 5, in the configuration at the start of winding of the electrode plate group, the
また、図6に示すように負極板405の先端部402からセパレータ401の先端部408までの間では、負極板405の内周側と正極板407の正極活物質合剤層の未成形部分410の外周側との間は3枚のセパレータ401によって絶縁され、負極板405の外周側と正極板407の正極活物質合剤層の未成形部分410の内周側との間は1枚のセパレータ401と正極板407上の正極活物質合剤層の未成形部分410に貼られた絶縁テープ404によって絶縁される。さらに、セパレータ401の先端部408から正極板407上の正極活物質合剤層の未成形部分410に貼られた絶縁テープ404の先端部403までの間Aでは、負極板405の内周側と正極板407の正極活物質合剤層の未成形部分410の外周側との間はセパレータ401が1枚のみで絶縁され、正極板407の正極活物質合剤層の未成形部分410の内周部に存在する正極リード411はバリ等によりセパレータ401の破損の要因となるが、正極板407の内周部の正極リード411にテープを貼り付けるなどの絶縁を施して内部短絡を防止した極板群415が提案されている(例えば、特許文献2参照)。
しかしながら、上述した従来技術である特許文献1においては、折り返されたセパレータ307は内周の無駄な部分とされ、限られた空間を有効利用するという観点から、折り
返し長さPはより短く巻回する方がよく、セパレータ302,303の厚みは薄いほうがより好ましいが、巻回した極板群の最内周部は曲率が大きくストレスを受けやすいので、1枚のみのセパレータ303で十分な絶縁性を保つためには厚さが必要であり、極板群内のセパレータ303の破損等で正極板304と負極板305が接触して内部短絡を起こしやすい課題が生じる。
However, in
また、従来技術である特許文献2においては、正極リード411の切断によるバリ等がセパレータ401の破損を引き起こさないように正極リード411を絶縁テープにて保護しているが、間Aにおいては正極板407の正極活物質合剤層の未成形部410の極板群415の長手方向の端部に発生するバリにより、この部分のセパレータ401が1枚のみの絶縁ではセパレータ401の破損で正極板407の正極活物質合剤層の未成形部410と負極板405が接触して内部短絡を起こしてしまう課題が生じる。さらに、正極板407の正極活物質合剤層の成形部分406の端部409での盛り上がりの高さもしくは活物質合剤層の段差や正極板407を作製する際に発生する切断バリなどから負極板405との接続を回避する必要があるため、セパレータ401の厚さが必要となり、絶縁性を高めるためセパレータ401の厚みを厚くすると極板群415内のセパレータ401の占める割合が増大し、発電容量が減少する傾向になる。
In
本発明は、上記従来の課題を鑑みてなされたもので、極板群の内周部の正極板の正極活物質合剤層の未成形部分と負極板との間にセパレータの先端部分を折り返し、薄い厚みのセパレータにもかかわらず、内部短絡の危険部分へ複数枚での配置を行うことで、極板群の内周部の絶縁性を保ち、内部短絡の発生を抑制した極板群を収納している電池性能の安定ある非水系二次電池を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above-described conventional problems, and the tip portion of the separator is folded between the unformed portion of the positive electrode active material mixture layer of the positive electrode plate on the inner peripheral portion of the electrode plate group and the negative electrode plate. In spite of the thin separator, the electrode plate group that keeps the insulation of the inner peripheral part of the electrode plate group and suppresses the occurrence of the internal short circuit by arranging multiple pieces to the danger part of the internal short circuit The object is to provide a non-aqueous secondary battery having stable battery performance.
上記のような目的を達成するために、集電体上に正極活物質合剤層の成形部分と未成形部分を有した正極板と、集電体上に負極活物質合剤層の成形部分と未成形部分を有した負極板をこれらの間にセパレータを介在した渦巻状に巻回してなる極板群を電池ケース内に非水電解液と共に収納して、封口体で電池ケースの開口部を密閉した非水系二次電池において、極板群の最内周部で折り返したセパレータの先端部分が負極板および正極板の活物質合剤層の未成形部分との間に位置していることを特徴としている。 In order to achieve the above-described object, a positive electrode plate having a molded part and a non-molded part of the positive electrode active material mixture layer on the current collector, and a molded part of the negative electrode active material mixture layer on the current collector And an electrode plate group formed by winding a negative electrode plate having an unmolded portion in a spiral shape with a separator interposed therebetween, and a non-aqueous electrolyte solution in the battery case, and a sealing body opening portion of the battery case In the non-aqueous secondary battery in which the electrode is sealed, the tip of the separator folded back at the innermost periphery of the electrode plate group is located between the negative electrode plate and the unformed portion of the active material mixture layer of the positive electrode plate. It is characterized by.
本発明によれば、極板群の最内周部で折り返したセパレータの先端部分を負極板と正極板の正極活物質合剤層の未成形部分との間に位置したことにより、負極板と正極板とが複数枚のセパレータで絶縁され、薄いセパレータであっても正極板の正極活物質合剤層の成形部分の端部での盛り上がりの高さもしくは段差や正極板を作製する際に発生する切断バリ等を起因とするセパレータ破損を抑制し、正極板と負極板との短絡を防止することができことで、内部短絡による発熱などに至ることのない信頼性、安全性の高い非水系二次電池となる。 According to the present invention, the tip portion of the separator folded at the innermost peripheral portion of the electrode plate group is located between the negative electrode plate and the unformed portion of the positive electrode active material mixture layer of the positive electrode plate, Occurred when making the positive plate or the height of the bulge at the end of the molded part of the positive electrode active material mixture layer of the positive plate, even if it is a thin separator, insulated from the positive plate by a plurality of separators Suppressing separator breakage due to cutting burrs, etc., and preventing short circuit between positive and negative plates, non-aqueous system with high reliability and safety without causing heat generation due to internal short circuit It becomes a secondary battery.
本発明の第1の発明において、集電体上に正極活物質合剤層の成形部分と未成形部分を有した正極板と、集電体上に負極活物質合剤層の成形部分と未成形部分を有した負極板をこれらの間にセパレータを介在した渦巻状に巻回してなる極板群を電池ケース内に非水電解液と共に収納して、封口体で電池ケースの開口部を密閉した非水系二次電池において、極板群の最内周部で折り返したセパレータの先端部分が負極板および正極板の活物質合剤層の未成形部分との間に位置していることにより、セパレータを複数枚介在することが可能で、薄い厚みのセパレータを使用しても極板群の内周部の絶縁性を保ち、内部短絡の発生を抑制した電池性能の安定ある非水系二次電池となる。 In the first invention of the present invention, a positive electrode plate having a molded part of the positive electrode active material mixture layer and an unmolded part on the current collector, and a molded part of the negative electrode active material mixture layer on the current collector An electrode plate group formed by winding a negative electrode plate having a molded portion in a spiral shape with a separator interposed therebetween is housed in a battery case together with a non-aqueous electrolyte, and the opening of the battery case is sealed with a sealing body. In the non-aqueous secondary battery, the tip portion of the separator folded back at the innermost peripheral portion of the electrode plate group is located between the unformed portion of the active material mixture layer of the negative electrode plate and the positive electrode plate, Non-aqueous secondary battery with stable battery performance that can interpose a plurality of separators, maintains the insulation of the inner periphery of the electrode plate group even when a thin separator is used, and suppresses the occurrence of internal short circuits It becomes.
本発明の第2の発明において、渦巻状に巻回した極板群の最内周部のセパレータの先端部分が、負極板の負極活物質合剤層の未成形部分の内側の位置に配置したことにより、負極板と正極板とが複数枚のセパレータで絶縁され極板群の内周部の絶縁性を保つことが可能となる。 In the second invention of the present invention, the tip portion of the innermost peripheral separator of the electrode plate group wound in a spiral shape is disposed at a position inside the unformed portion of the negative electrode active material mixture layer of the negative electrode plate. Thus, the negative electrode plate and the positive electrode plate are insulated by a plurality of separators, and it is possible to maintain the insulation of the inner peripheral portion of the electrode plate group.
本発明の第3の発明において、渦巻状に巻回した極板群の最内周部のセパレータの先端部分の巻回方向が、正極板および負極板の巻回方向と逆方向に巻回をしたことにより、極板群の最内周部で折り返したセパレータの先端部分を負極板と正極板の正極活物質合剤層の未成形部分との間に位置することができ、内部短絡による発熱などに至ることのない信頼性、安全性の高い非水系二次電池となる。 In the third aspect of the present invention, the winding direction of the tip of the separator at the innermost peripheral portion of the electrode group wound in a spiral shape is wound in the direction opposite to the winding direction of the positive electrode plate and the negative electrode plate. As a result, the tip portion of the separator folded back at the innermost periphery of the electrode plate group can be positioned between the negative electrode plate and the unformed portion of the positive electrode active material mixture layer of the positive electrode plate, and heat is generated due to an internal short circuit. It becomes a non-aqueous secondary battery with high reliability and safety that does not reach the above.
本発明の第4の発明において、集電体上に正極活物質合剤を塗工した正極活物質合剤層の成形部分と塗工を行っていない未塗工部分を成形した帯状の正極板と、集電体上に負極活物質合剤を塗工した負極活物質合剤層の成形部分と塗工を行っていない未塗工部分を成形した帯状の負極板との間にセパレータを介させ、渦巻状に巻回して成形した極板群を電池ケース内に収納後、非水電解液を注液し封口体を電池ケースの開口部に載置し、電池ケースの開口部をかしめ封口する非水系二次電池の製造方法において、極板群を巻回する際にセパレータの先端部分を折り返し、且つセパレータの先端部分を所定の長さに保持しながら、負極板の先端部分を折り返したセパレータの外周側へ配置して巻回することにより、負極板と正極板の正極活物質合剤層の未成形部分との間にセパレータの先端部分を配置でき、折り返したセパレータの先端部分を無駄なく有効活用できる。 In the fourth invention of the present invention, a strip-like positive electrode plate in which a molded portion of a positive electrode active material mixture layer coated with a positive electrode active material mixture on a current collector and an uncoated portion not coated are molded And a strip-shaped negative electrode plate in which a negative electrode active material mixture layer coated with a negative electrode active material mixture is formed on a current collector and a non-coated non-coated portion is formed on the current collector. After the electrode plate group formed by winding in a spiral shape is stored in the battery case, the nonaqueous electrolyte is injected, the sealing body is placed on the opening of the battery case, and the opening of the battery case is caulked and sealed In the method for manufacturing a non-aqueous secondary battery, when the electrode plate group is wound, the front end portion of the separator is folded back, and the front end portion of the negative electrode plate is folded back while holding the front end portion of the separator at a predetermined length. The positive electrode active material of the negative electrode plate and the positive electrode plate is arranged and wound on the outer peripheral side of the separator. Can place distal portion of the separator between the unmolded parts of the adhesive layer, the distal end portion of the separator can be utilized without waste effective folded.
本発明の第5の発明において、集電体上に正極活物質合剤層の成形部分と未成形部分を有した帯状の正極板と、集電体上に負極活物質合剤層の成形部分と未成形部分を有した帯状の負極板をセパレータを介して渦巻状に巻回した極板群を電池ケース内に非水電解液と共に収納し、封口体で電池ケースの開口部を密閉する非水系二次電池の製造装置において、正極板を供給する正極巻出部と負極板を供給する負極板巻出部とセパレータを供給するセパレータ巻出部を備え、正極板と負極板およびセパレータを同時に挟み込む狭持部と、極板群を巻回時にセパレータの先端部分を所定の長さに保つ保持部と、セパレータの先端部分を折り返したのちに渦巻状に巻回する巻回部と、負極板の先端部分を折り返したセパレータの外周側へ配置するための負極板を補助する突入ガイド部から構成したことにより、負極板と正極板の正極活物質合剤層の未成形部分との間にセパレータの先端部分を確実に配置させることが可能となり、負極板の先端部分が折り返されたセパレータの先端部分に巻き込まれることを防ぐことが可能となる。 5th invention of this invention WHEREIN: The strip | belt-shaped positive electrode plate which had the shaping | molding part and unshaped part of the positive electrode active material mixture layer on the electrical power collector, and the shaping | molding part of the negative electrode active material mixture layer on the electrical power collector A non-electrolytic solution is housed in the battery case together with a non-aqueous electrolyte solution in which the electrode plate group obtained by spirally winding a strip-shaped negative electrode plate having a non-molded portion through a separator is sealed, and the opening of the battery case is sealed with a sealing body An apparatus for manufacturing an aqueous secondary battery includes a positive electrode unwinding unit that supplies a positive electrode plate, a negative electrode plate unwinding unit that supplies a negative electrode plate, and a separator unwinding unit that supplies a separator. A sandwiching part to be sandwiched, a holding part that keeps the front end part of the separator at a predetermined length when the electrode plate group is wound, a winding part that is wound in a spiral after the front end part of the separator is folded, and a negative electrode plate To place the tip of the separator on the outer periphery of the folded separator By comprising the intrusion guide portion that assists the negative electrode plate, it becomes possible to reliably arrange the tip portion of the separator between the negative electrode plate and the unformed portion of the positive electrode active material mixture layer of the positive electrode plate. It is possible to prevent the front end portion of the separator from being caught in the front end portion of the folded separator.
本発明の第6の発明において、保持部として、セパレータの送り量を制御してセパレータの先端部分の所定の長さを測長する測長部と、セパレータの先端部分を所定の長さに切断する切断部と、セパレータの先端部分の保持を補助するセパレータ押え部から構成したことにより、セパレータの先端部分の最小限必要な所定の長さを効率よく抑制でき、生産性の向上が可能となる。 In the sixth aspect of the present invention, as the holding portion, a length measuring portion for measuring a predetermined length of the front end portion of the separator by controlling a feeding amount of the separator, and a front end portion of the separator are cut into a predetermined length. By forming the cutting portion and the separator pressing portion that assists holding the tip portion of the separator, the minimum required predetermined length of the tip portion of the separator can be efficiently suppressed, and productivity can be improved. .
以下、本発明を実施するための最良の形態について図面を参照しながら説明する。図1に本発明の一実施の形態におけるリチウムイオン二次電池の断面切欠斜視図を示し、複合リチウム酸化物を活物質とする正極板5とリチウムを保持しうる材料を活物質とする負極板7とをセパレータ9,10を介して渦巻状に巻回した極板群4を構成し、この極板群4を有底円筒形の電池ケース1の内部に絶縁板15と共に収納されている。また、極板群4の上部より導出した正極リード6が封口板2に接続され、電池ケース1に所定量の非水溶媒からなる非水電解液(図示せず)が収納され、電池ケース1の開口部に封口ガスケット3を周縁に取り付けた封口板2が載置され、電池ケース1の開口部を内方向に折り曲げて
かしめ封口して構成する。
The best mode for carrying out the present invention will be described below with reference to the drawings. FIG. 1 is a cross-sectional perspective view of a lithium ion secondary battery according to an embodiment of the present invention, and a
次に図2は本発明の一実施の形態における極板群4の最内周部を示す拡大断面図である。図2に示すように正極板5の内周側と外周側には正極板5の正極活物質合剤層の成形部分24の先端部分30を覆うように正極板5の正極活物質合剤層の未成形部分19の一部と共に絶縁テープ25を貼り、負極板7の負極活物質合剤層の未成形部20の先端部分22から負極板7の負極活物質合剤層の成形部分26の外周側に正極板5に貼られた絶縁テープ25の終端部28が存在する位置までの間では、セパレータ10を1枚介在する他に絶縁テープ25が存在する。また、正極板5の正極活物質合剤層の成形部分24と未成形部19の一部に貼られた絶縁テープ25の始端部29から終端部28までの間で、正極板5の外周側と負極板7の内周側の間では、セパレータ9が1枚を介在する他に絶縁テープ25が存在する。
Next, FIG. 2 is an enlarged cross-sectional view showing the innermost peripheral portion of the
さらに、絶縁テープ25の始端部29から正極リード6を接続した正極板5の正極活物質合剤層の未成形部19の先端部分23までの間の正極板5の外周側と負極板7との間には、正極板5および負極板7の巻回方向と逆方向にセパレータ9,10の先端部分18を折り返したセパレータ9,10を含め計3枚のセパレータが存在する。このことにより折り返したセパレータ9,10の先端部分18を負極板7の負極活物質合剤層の未成形部分20の内側に配置させて、巻回した極板群4の最内周部の曲率により発生したストレスを受けても十分な絶縁性を保つことの可能なセパレータの総厚みが得られ、正極板5の正極活物質合剤層の未成形部分19の先端部分23と負極板7の負極活物質合剤層の未成形部分20の先端部分22とが接触して内部短絡を起こす抑制することが可能である。
Further, the outer peripheral side of the
このように、本発明の一実施の形態における極板群においては正極板の正極活物質活物質合剤層の未成形部分と負極板の間の絶縁はセパレータが3枚もしくはセパレータが1枚と絶縁テープ1枚の状態となり、従来技術の極板群に存在するセパレータが1枚のみによって絶縁された部分がなくなり、従来技術より薄いセパレータであっても絶縁性を保つことができる。セパレータの厚みは、正極板を帯状に切断する時に発生する切断バリや、正極板の合剤成形部分の先端部の段差などがあるため、従来の1枚のみのセパレータでは厚さの厚いセパレータが必要であるが、本発明の一実施の形態における極板群においてはセパレータが3枚であるからセパレータの厚みの薄いセパレータを使用することができ、非水系二次電池の電池ケース内の限られた空間をより有効に利用できる。 Thus, in the electrode group in one embodiment of the present invention, the insulation between the unformed portion of the positive electrode active material active material mixture layer of the positive electrode plate and the negative electrode plate is composed of three separators or one separator and an insulating tape. It becomes a state of one sheet, and there is no portion where the separator existing in the electrode plate group of the prior art is insulated by only one sheet, and insulation can be maintained even if the separator is thinner than the prior art. The thickness of the separator includes a cutting burr that occurs when the positive electrode plate is cut into a strip shape, a step at the tip of the mixture molding portion of the positive electrode plate, and so on. Although it is necessary, in the electrode plate group in one embodiment of the present invention, since there are three separators, it is possible to use a separator with a thin separator thickness, which is limited in the battery case of the non-aqueous secondary battery. Space can be used more effectively.
以下、本発明の実施例1について詳細に説明するが、本発明は以下のものに何ら限定されるものではない。まず、図1に示す正極板5については特に限定されないが、アルミニウムやアルミニウム合金製の箔や不織布等を用いることができ、アルミニウム合金製の箔を用い、箔の厚みが5μm〜30μmを有する正極集電体の両面に、正極活物質、導電材、結着剤とを分散媒中にプラネタリーミキサ等の分散機により混合分散させた正極合剤塗料を塗布、乾燥、圧延して正極活物質活物質合剤層を形成して正極板5を作製した。
Hereinafter, Example 1 of the present invention will be described in detail, but the present invention is not limited to the following. First, although it does not specifically limit about the
正極活物質としては、コバルト酸リチウムおよびその変性体(コバルト酸リチウムにアルミニウムやマグネシウムを固溶させたものなど)を用い、例えばニッケル酸リチウムおよびその変性体(一部ニッケルをコバルト置換させたものなど)、マンガン酸リチウムおよびその変性体などの複合酸化物を挙げる。このときの導電材としてはアセチレンブラックを用い、例えばケッチェンブラック、チャンネルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、サーマルブラック等のカーボンブラック、各種グラファイトを単独あるいは組み合わせて用いてもよく、さらにこのときの正極用結着剤としてはポリフッ化ビニリデン(PVdF)を用い、例えばポリフッ化ビニリデンの変性体、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、アクリレート単位を有するゴム粒子結着剤等を用いることができ、こ
の際に反応性官能基を導入したアクリレートモノマー、またはアクリレートオリゴマーを結着剤中に混入させることも可能である。
As the positive electrode active material, lithium cobaltate and modified products thereof (such as lithium cobaltate in which aluminum or magnesium is dissolved), for example, lithium nickelate and modified products thereof (partly nickel-substituted cobalt) Etc.), and complex oxides such as lithium manganate and modified products thereof. As the conductive material at this time, acetylene black is used. For example, carbon black such as ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, thermal black, and various graphites may be used alone or in combination. As the binder, polyvinylidene fluoride (PVdF) can be used. For example, a modified polyvinylidene fluoride, polytetrafluoroethylene (PTFE), a rubber particle binder having an acrylate unit, and the like can be used. It is also possible to mix an acrylate monomer or an acrylate oligomer into which a reactive functional group is introduced into the binder.
一方、負極板7についても特に限定されないが、圧延銅箔、電解銅箔、銅繊維の不織布等を用いることができ、本発明の実施例1では圧延銅箔を用い、箔の厚みが5μm〜25μmを有する負極集電体の両面に、負極活物質、結着剤、必要に応じて導電材、増粘剤とを分散媒中にプラネタリーミキサ等の分散機により混合分散させた負極の合剤塗料を塗布、乾燥、圧延して負極活物質活物質合剤層を形成して負極板7を作製した。
On the other hand, although it does not specifically limit about the
負極用活物質としては天然黒鉛および人造黒鉛を用い、またシリサイドなどのシリコン系複合材料および各種合金組成材料を用いることもできる。このときの負極用結着剤としてはPVdFのバインダを用い、またPVdFおよびその変性体をはじめ各種バインダを用いることができるが、リチウムイオン受入れ性向上の観点から、スチレン−ブタジエン共重合体ゴム粒子(SBR)およびその変性体等を用いることもできる。増粘剤としてはポリエチレンオキシド(PEO)を用い、さらにポリビニルアルコール(PVA)などの水溶液として粘性を有する材料であれば特に限定されないが、カルボキシメチルセルロース(CMC)をはじめとするセルロース系樹脂およびその変性体が、合剤塗料の分散性,増粘性の観点から好ましい。 As the negative electrode active material, natural graphite and artificial graphite can be used, and silicon-based composite materials such as silicide and various alloy composition materials can also be used. As the binder for the negative electrode at this time, a binder of PVdF can be used, and various binders including PVdF and modified products thereof can be used. From the viewpoint of improving lithium ion acceptability, styrene-butadiene copolymer rubber particles (SBR) and modified products thereof can also be used. As the thickener, polyethylene oxide (PEO) is used, and there is no particular limitation as long as it is a material having viscosity as an aqueous solution such as polyvinyl alcohol (PVA). However, cellulose resins such as carboxymethyl cellulose (CMC) and their modification are not limited. The body is preferable from the viewpoint of dispersibility and thickening of the mixture paint.
また、電解液については、電解質塩としてLiPF6を用い、例えばLiBF4などの各種リチウム化合物を用いることができる。また溶媒としてエチレンカーボネート(EC)を用いたが、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、メチルエチルカーボネート(MEC)を単独および組み合わせて用いることができる。さらに正負極板上に良好な皮膜を形成させる、あるいは過充電時の安定性を保証するために、ビニレンカーボネート(VC)やシクロヘキシルベンゼン(CHB)およびその変性体を用いることも好ましい。 As for the electrolytic solution, a LiPF 6 used as an electrolyte salt, for example may be any of various lithium compounds such as LiBF 4. Further, although ethylene carbonate (EC) was used as a solvent, dimethyl carbonate (DMC), diethyl carbonate (DEC), and methyl ethyl carbonate (MEC) can be used alone or in combination. It is also preferable to use vinylene carbonate (VC), cyclohexylbenzene (CHB), or a modified product thereof in order to form a good film on the positive and negative electrode plates or to ensure stability during overcharge.
セパレータとしてはポリエチレンを用い、例えばポリプロピレン、PVdF、ポリ塩化ビニリデン、ポリアクリロニトリル、ポリアクリルアミド、PTFE、ポリサルホン、ポリエーテルスルホン、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリイミド、ポリエーテル(PEOやポリプロピレンオキシド)、セルロース(カルボキシメチルセルロースやヒドロキシプロピルセルロース)、ポリ(メタ)アクリル酸、ポリ(メタ)アクリル酸エステル等の高分子からなる微多孔フィルムを用いても好ましい。また、これらの微多孔フィルムを重ね合わせた多層フィルムも可能で、なかでもポリエチレン、ポリプロピレン、PVdF等からなる微多孔フィルムが好適であり、厚みは10μm〜25μmが好ましく、本実施例1では20μmの厚みのセパレータを使用した。 As the separator, polyethylene is used, for example, polypropylene, PVdF, polyvinylidene chloride, polyacrylonitrile, polyacrylamide, PTFE, polysulfone, polyethersulfone, polycarbonate, polyamide, polyimide, polyether (PEO or polypropylene oxide), cellulose (carboxymethylcellulose, It is also preferable to use a microporous film made of a polymer such as hydroxypropylcellulose), poly (meth) acrylic acid, poly (meth) acrylic acid ester. In addition, a multilayer film in which these microporous films are superposed is also possible, and among them, a microporous film made of polyethylene, polypropylene, PVdF or the like is suitable, and the thickness is preferably 10 μm to 25 μm. In Example 1, the thickness is 20 μm. A thick separator was used.
電池ケース1としては、上部が開口している有底円筒形や角形の電池ケースを用いることができるが、本発明では有底円筒形を用い、その材質としては鋼板にニッケルメッキを施したものを用いた。その他の材質としてアルミニウム合金からなるものを挙げることができる。
As the
次に、本発明の実施例1にかかる非水系二次電池の製造方法と製造装置を図を用いて説明する。図3は本発明の実施例1による二次電池の製造装置の模式図を示す。なお、以下本発明の実施例1は本発明を限定されるものではない。
Next, a manufacturing method and a manufacturing apparatus for a nonaqueous secondary battery according to Example 1 of the present invention will be described with reference to the drawings. FIG. 3 is a schematic diagram of a secondary battery manufacturing apparatus according to
まず、正極の集電体に少なくとも正極活物質を含む正極活物質合剤を塗布した帯状の正極板5と負極の集電体にリチウムを保持しうる活物質を含む負極活物質合剤を塗布した帯状の負極板7と帯状のセパレータ9、セパレータ10が、それぞれフープ状態で正極板5の巻出部44、負極板7の巻出部42、セパレータ9の巻出部43、セパレータ10の巻
出部45を配置する。巻出部44から引出された帯状の正極板5と、巻出部42から引出された帯状の負極板7と、巻出部43あるいは巻出部44から引出された帯状のセパレータ9、セパレータ10は巻回部46で渦巻状に巻回し、図1で示した極板群4を作製する。
First, a strip-like
また、巻回部46には2分割された中央部分にセパレータ9,10を通す巻芯32と、負極板7を巻芯32へ巻き込むのを補助する突入ガイド部31が設けられている。さらに巻回部46の上方には、狭持部であるニップローラ35がセパレータ9,10および正極板5と負極板7を挟むように配置され、巻回部46の下方にはセパレータ9,10の先端部分18を所定の長さで切断する切断部であるセパレータカッタ33と、セパレータ9,10の先端部分18を所定の長さで保つ保持部であるセパレータ押え部34と押えブロック41を備え、さらにニップローラ35とセパレータ9の巻出部43の間にセパレータ9の送り量を測長する測長部であるセパレータ測長用エンコーダ40を配置している。
In addition, the winding
さらに、巻回部46についてさらに詳細に図面を用いて説明する。図4に示すように巻芯32は2分割構造になっており、2分割された巻芯32の中央部にセパレータ9,10の先端部分18が挟み込まれ、セパレータ9,10の間に挟まれるように正極板5を配置し、正極板5は正極活物質合剤層を塗工した成形部分24と正極活物質合剤層を塗工を行っていない未成形部分19とからなり、成形部分24と未成形部分19の境界には絶縁テープ25が貼り付けてある。さらに正極板5の正極活物質合剤層の未成形部分19には正極リードが溶着されている。また、正極板5とセパレータ10を介在して負極板7を配置しており、負極板7は負極活物質合剤層の塗布した成形部分26と塗布を行っていない未成形部分20から構成する。
Further, the winding
次に、本発明の実施例1においての動作内容を図3および図4を用いて説明する。図3に示すように巻出部44から引出された帯状の正極板5と巻出部42から引出された帯状の負極板7と巻出部43、巻出部44から引出された帯状のセパレータ9、セパレータ10をニップローラ35で挟み込み、セパレータ9,10の先端部分18を巻芯32の2分割にされた部分で挟み込む。その際、セパレータ9,10の先端部分18を折り返すための所定の長さをセパレータ9,10の先端部分18の切断する位置、すなわち巻芯32からセパレータカッタ33の位置で決定する。なお、セパレータカッタ33の位置は可動式となっており、調整可能である。また、セパレータ9,10の先端部分18の長さをセパレータ測長用エンコーダ40で送り量を測長し、決定することも可能である。
Next, the operation content in Example 1 of this invention is demonstrated using FIG. 3 and FIG. As shown in FIG. 3, the strip-shaped
次にセパレータ9,10が巻芯32に挟まれた状態で、セパレータ9,10の先端部分18をセパレータ押え部34と押えブロック41で挟み込んだ後にセパレータカッタ33で切断する。この後、図4に示すように巻芯32を矢印方向に半回転させ、セパレータ9,10の先端部分18を折り返す。この際、セパレータ押え34が押さえたままにすることで折り返す側のセパレータ9,10の先端部分18は巻芯32に巻き取られず、正極板5と負極板7とともに巻回される側のセパレータ9,10のみ巻回されて行く。巻芯32が半周回転した時点で、折り返す側のセパレータ9,10の先端部分18の外周側から正極板5や負極板7と共に巻回される側のセパレータ9,10に押さえられ、セパレータ9,10の先端部分18も巻回し始める。
Next, in a state where the
この時、セパレータ9,10の先端部分18をセパレータ押え34で押さえつけたままであると巻芯32を引っ張りたわみを生じさせ、巻きずれなどを起こすのを抑制するためセパレータ押え34を巻芯32が半周回転以上回転した時点で開放する。このセパレータ押え34を開放するタイミングをニップローラ35とセパレータ9の巻出部43の間に設けたセパレータ測長用エンコーダ40で送り量を測定し、セパレータ9,10の先端部分18が折り返された時点でセパレータ押え34を開放する。
At this time, if the
すなわち、本発明では巻芯32が半周回転以上回転するまではセパレータ9,10の先端部分18の押さえを保持し、巻芯32が半周回転後に開放し、折り返すセパレータ9,10の先端部分18の長さLを所定の長さに保つことができる。さらに、巻芯32が半周回転するまでの間で、セパレータ9,10の送り量を確実に測長し、セパレータ9,10の先端部分18の保持を十分保ち、折り返すセパレータ9,10の先端部分18の長さLを所定の長さより短くならないように抑制している。
That is, in the present invention, the pressing of the
次に巻芯32を図4に示す矢印方向に回転させ、セパレータ9,10を巻回し、さらにセパレータ9,10の間に配置した正極板5の正極活物質合剤層の未成形部分19の先端部分23を巻回し始める。負極板7を巻回する際に、負極板7の負極活物質合剤層の未成形部分20の先端部分22を突入ガイド部31でセパレータ10に接近するように押え、補助を行う。また、正極板5の先端部分23および負極板7の先端部分22を巻回し始めるまで、正極板5と負極板7およびセパレータ9,10をニップローラ35で同時に挟みこんだまま巻回する。さらに巻芯32を回転させ、図2に示すような極板群4を作製し、図1に示す電池ケース1に収納し非水系二次電池を作製した。
Next, the winding
本発明である極板群の最内周部で折り返したセパレータの先端部分を負極板と正極板の正極活物質合剤層の未成形部分との間に位置して、負極板と正極板とを複数枚のセパレータで絶縁し、正極板と負極板との短絡を防止することができることで、内部短絡による発熱などに至ることのない信頼性、安全性の高い非水系二次電池となった。 The separator tip portion folded back at the innermost periphery of the electrode plate group according to the present invention is positioned between the negative electrode plate and the unformed portion of the positive electrode active material mixture layer of the positive electrode plate, Can be insulated with a plurality of separators to prevent a short circuit between the positive electrode plate and the negative electrode plate, resulting in a highly reliable and safe non-aqueous secondary battery that does not cause heat generation due to an internal short circuit. .
本発明にかかる非水系二次電池は、極板群の最内周部で折り返されたセパレータの先端部分が負極板および正極板の活物質活物質合剤層の未成形部分との間に位置させることにより、厚みの薄いセパレータを使用した場合でも、曲率の高い内周部における絶縁性が高く内部短絡を起こしにくい点で信頼性と安全性が高いため、電子機器および通信機器の多様化に伴って更なる高容量化望まれ、高容量化が進む一方で安全対策も重視した非水系二次電池として有用である。 In the non-aqueous secondary battery according to the present invention, the front end portion of the separator folded back at the innermost peripheral portion of the electrode plate group is located between the negative electrode plate and the unformed portion of the active material active material mixture layer of the positive electrode plate. This makes it possible to diversify electronic equipment and communication equipment because it is highly reliable and safe in that it has high insulation at the inner periphery with high curvature and is difficult to cause an internal short circuit even when a thin separator is used. Accordingly, it is desired to further increase the capacity, and it is useful as a non-aqueous secondary battery in which safety is emphasized while the capacity is increased.
1 電池ケース
2 封口板
3 封口ガスケット
4 極板群
5 正極板
6 正極リード
7 負極板
8 負極リード
9 セパレータ
10 セパレータ
15 絶縁板
18 先端部分
19 未成形部分
20 未成形部分
22 先端部分
23 先端部分
24 成形部分
25 絶縁テープ
26 成形部分
28 終端部
29 始端部
30 先端部分
31 突入ガイド部
32 巻芯
33 セパレータカッタ
34 セパレータ押え部
35 ニップローラ
40 セパレータ測長用エンコーダ
41 押えブロック
42 巻出部
43 巻出部
44 巻出部
45 巻出部
46 巻回部
L 先端部分の長さ
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