JP2009070724A - Conductive paste - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、プリント回路板に用いられる導電性ペーストに関する。 The present invention relates to a conductive paste used for a printed circuit board.
これまで、基材の両面側に導体層を有する両面プリント回路板の表裏の電気的接続は、ドリルやレーザを用いて基板に貫通孔を設け、貫通孔壁面に電気めっきによってめっきを析出させるいわゆるスルーホールめっきか、汎用品に多く見られる、貫通孔に銀あるいは銅などの導電性ペーストをスクリーン印刷法により充填する方法が用いられている。 Up to now, the electrical connection between the front and back sides of a double-sided printed circuit board having conductor layers on both sides of the base material is so-called by providing a through hole in the substrate using a drill or laser and depositing the plating on the wall surface of the through hole by electroplating Either through-hole plating or a method of filling a through-hole with a conductive paste such as silver or copper by screen printing, which is often found in general-purpose products, is used.
スクリーン印刷法による導電性ペーストの充填方法は、生産性に優れる半面、銀を導電体として用いた場合、電気的接続は良好ではあるが、高温多湿化で銀マイグレーションが発生しやすい問題があった。それに対して、銅を導電体として用いた場合、銀に比較してマイグレーションの発生が抑えられるため、銅を用いた導電性ペーストの利用が広まっている。 The conductive paste filling method by the screen printing method is excellent in productivity, but when silver is used as a conductor, the electrical connection is good, but there is a problem that silver migration tends to occur due to high temperature and humidity. . On the other hand, when copper is used as a conductor, the occurrence of migration is suppressed compared to silver, and therefore, the use of conductive paste using copper is widespread.
また、電子機器の高機能化、小型化に伴い、導電性ペーストにおいてもファインピッチ対応、及び高導電性対応の要求が大きくなっている。 In addition, as electronic devices have higher functions and smaller sizes, there is an increasing demand for fine pitch and high conductivity in conductive pastes.
導電性ペーストの導通メカニズムはバインダーである熱硬化性樹脂の硬化収縮による金属粉同士の圧着によるもので、金属粉表面の酸化状態、及び熱硬化性樹脂の硬化収縮状態により導電性は大きく影響を受ける。 The conduction mechanism of the conductive paste is due to the pressure bonding between the metal powders due to the curing shrinkage of the thermosetting resin that is the binder, and the conductivity is greatly affected by the oxidation state of the metal powder surface and the curing shrinkage state of the thermosetting resin. receive.
例えば、従来、導電性ペーストの導通メカニズムである金属粉同士の圧着による導通において、絶縁物である金属粉表面の酸化膜は、接続抵抗の増加という影響をもたらす。そのため、金属粉表面の酸化の防止策として、導電性ペースト内に還元作用を有する物質を配合する技術についての報告がなされている（例えば特許文献１、２）。 そのために、還元剤を添加して、金属表面の酸化を防止する方法などがとられている（例えば特許文献３）。しかしながら、近年のファイン化のため、貫通孔が小径化傾向にあり、貫通孔への導電性ペーストの充填量が減る傾向にあり、その結果十分な高導電性を得ることが困難であった。
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、貫通孔の小径化に対応した導電性に優れたプリント回路板用の導電性ペーストを提供するものである。 This invention is made | formed in view of the said situation, and provides the electroconductive paste for printed circuit boards excellent in the electroconductivity corresponding to the diameter reduction of a through-hole.
本発明による導電性ペーストは、プリント回路板に用いられる導電性ペーストであって、銅粉を含む金属粉と、熱硬化性樹脂と、還元剤と、金属錯体と、を含むことを特徴とする。 The conductive paste according to the present invention is a conductive paste used for a printed circuit board, and includes a metal powder containing copper powder, a thermosetting resin, a reducing agent, and a metal complex. .
さらに、前記金属錯体の含有量は、前記金属粉１００重量部に対して０．５重量部以上、１０重量部以下であり、また、前記還元剤の添加量は、前記金属錯体１００重量部に対して１００重量部以上、１０００重量部以下であってもよい。これにより、析出した金属粒子が熱硬化時に銅を含む金属粉と金属結合する接続点を十分に確保することが可能となる。 Furthermore, the content of the metal complex is 0.5 parts by weight or more and 10 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the metal powder, and the addition amount of the reducing agent is 100 parts by weight of the metal complex. On the other hand, it may be 100 parts by weight or more and 1000 parts by weight or less. Thereby, it becomes possible to sufficiently secure the connection point where the deposited metal particles are metal-bonded to the metal powder containing copper at the time of thermosetting.
本発明によれば、貫通孔の小径化に対応した導電性に優れたプリント回路板用の導電性ペーストを提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the electrically conductive paste for printed circuit boards excellent in the electroconductivity corresponding to the diameter reduction of a through-hole can be provided.
以下、本発明の導電性ペーストの好適な実施形態について詳細に説明する。 Hereinafter, preferred embodiments of the conductive paste of the present invention will be described in detail.
本発明の導電性ペーストは、プリント回路板に用いられる導電性ペーストであって、銅粉を含む金属粉と、熱硬化性樹脂と、還元剤と、金属錯体と、を含む樹脂組成物で構成されている。プリント回路板の用途としては、プリント回路が形成された積層板にドリルやレーザを用いて貫通孔を形成し、その貫通孔にスクリーン印刷法などを用いて導電性ペーストを貫通孔に充填し、両面を電気的に導通させることにより、両面プリント回路板を作成する、積層板の面上にスクリーン印刷法等を用いて導電性ペーストによる導体回路を作成する、また、プリント回路基板全面を被覆することによる電磁波シールド層を作成するなど、プリント回路板に導電部材を形成する用途に用いられている。 The conductive paste of the present invention is a conductive paste used for a printed circuit board, and is composed of a resin composition including a metal powder containing copper powder, a thermosetting resin, a reducing agent, and a metal complex. Has been. As the use of the printed circuit board, a through hole is formed in the laminated board on which the printed circuit is formed using a drill or a laser, and the through hole is filled with a conductive paste using a screen printing method or the like. Create a double-sided printed circuit board by electrically conducting both sides, create a conductive circuit with conductive paste on the surface of the laminate using screen printing, etc., and cover the entire printed circuit board It is used for the purpose of forming a conductive member on a printed circuit board, such as creating an electromagnetic wave shielding layer.
以下、各成分について説明する。 Hereinafter, each component will be described.
本実施形態で使用される銅粉を含む金属粉としては、金、銀、及びニッケルからなるものが好ましい。これらのうち、単一の金属からなる金属粉のほか、２種以上の金属を含む合金からなる金属粉や、これらの金属粉を他種の金属でコートしたものも使用できるが、耐マイグレーション性、低コストの観点から銅粉を使用することが好ましい。 As metal powder containing the copper powder used by this embodiment, what consists of gold | metal | money, silver, and nickel is preferable. Among these, in addition to metal powder made of a single metal, metal powder made of an alloy containing two or more kinds of metals, and those coated with these kinds of metal powders can also be used. From the viewpoint of low cost, it is preferable to use copper powder.
金属粉の形状は、特に限定はされないが、樹枝状、球状、リン片状等の従来から用いられているものが使用できる。また、粒径についても、特に限定はされないが、通常は平均粒径で１μｍ以上、５０μｍ以下であることが好ましい。 The shape of the metal powder is not particularly limited, but conventionally used ones such as dendrites, spheres, and flakes can be used. Further, the particle diameter is not particularly limited, but usually, the average particle diameter is preferably 1 μm or more and 50 μm or less.
上記金属粉の含有量は、熱硬化性樹脂１００重量部に対して３００重量部以上、１０００重量部以下であることが好ましい。含有量がこの範囲内であると、良好な導電性が得られる。 It is preferable that content of the said metal powder is 300 to 1000 weight part with respect to 100 weight part of thermosetting resins. Good electroconductivity is acquired as content is in this range.
本実施形態の導電性ペーストは、熱硬化性樹脂をもちいる。本発明に用いる熱硬化性樹脂は、導電性ペーストのバインダー樹脂として機能する。熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂及びフェノール樹脂等が使用可能である。 The conductive paste of this embodiment uses a thermosetting resin. The thermosetting resin used in the present invention functions as a binder resin for the conductive paste. As the thermosetting resin, epoxy resin, melamine resin, unsaturated polyester resin, phenol resin and the like can be used.
また、エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂および臭素化ビスフェノール型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂およびジヒドロキシベンゼン型エポキシ樹脂などのように、フェノール類やフェノール樹脂やナフトール類などの水酸基にエピクロロヒドリンを反応させて製造するエポキシ化合物、オレフィンを過酸により酸化させエポキシ化したエポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂およびグリシジルアミン型エポキシ樹脂等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中で、特にグリシジルアミン型エポキシ樹脂が好ましい。 Examples of the epoxy resin include bisphenol type epoxy resins such as bisphenol A type epoxy resins, bisphenol F type epoxy resins and brominated bisphenol type epoxy resins, biphenyl type epoxy resins, biphenyl aralkyl type epoxy resins, stilbene type epoxy resins, Epichlorohydrin on hydroxyl groups such as phenols, phenol resins and naphthols, such as phenol novolac epoxy resins, cresol novolac epoxy resins, naphthalene epoxy resins, dicyclopentadiene epoxy resins and dihydroxybenzene epoxy resins Epoxy compounds produced by reacting olefins, epoxy resins obtained by oxidizing olefins with peracids, glycidyl ester epoxy resins and glycidyl amides Type epoxy resins and the like may be used singly or in combination of two or more of them. Among these, a glycidylamine type epoxy resin is particularly preferable.
また、フェノール樹脂としては、フェノールとホルムアルデヒドをアルカリ触媒下でメチロール化したレゾール型フェノール樹脂が好ましい。これにより、高導電性を付与させるための銅粉の圧着を効果的に行なうことができる。 Moreover, as a phenol resin, the resol type phenol resin which methylated phenol and formaldehyde under the alkali catalyst is preferable. Thereby, the crimping | compression-bonding of the copper powder for providing high electroconductivity can be performed effectively.
また、本発明の導電性ペーストは、還元剤を用いる。還元剤としては、還元機能を有するものであれば特に限定はされないが、１つ以上のヒドロキシル基をもつアルコール、または、酸であることが好ましく、グリセリンやエチレングリコールなどが挙げられる。また、熱硬化性樹脂として用いる、グリシジルアミン型エポキシ樹脂を用いてもよい。これにより、バインダーとしての機能と、還元剤としての機能を併せ持つので好適である。 The conductive paste of the present invention uses a reducing agent. The reducing agent is not particularly limited as long as it has a reducing function, but is preferably an alcohol or acid having one or more hydroxyl groups, and examples thereof include glycerin and ethylene glycol. Moreover, you may use the glycidyl amine type epoxy resin used as a thermosetting resin. Thereby, since it has the function as a binder and the function as a reducing agent, it is suitable.
グリシジルアミン型エポキシ樹脂とは、１分子内に少なくとも３つ以上のエポキシ基を有したエポキシ樹脂であることが好ましい。これにより、加熱硬化による網目状３次元架橋構造を形成するため温度サイクル試験における信頼性やリフロー時の耐熱信頼性を向上することができる。グリシジルアミン型エポキシ樹脂としては、下記一般式（１−１）または一般式（１−２）で表されるものが挙げられる。窒素原子を含むため接着性に優れ、スルホール接続信頼性に優れた導電性ペーストとすることができる。 The glycidylamine type epoxy resin is preferably an epoxy resin having at least three epoxy groups in one molecule. Thereby, since the network-like three-dimensional crosslinked structure is formed by heat curing, the reliability in the temperature cycle test and the heat resistance reliability during reflow can be improved. Examples of the glycidylamine type epoxy resin include those represented by the following general formula (1-1) or general formula (1-2). Since it contains a nitrogen atom, it is possible to obtain a conductive paste having excellent adhesion and excellent through-hole connection reliability.
グリシジルアミン型エポキシ樹脂は、さらに１分子中に１個以上の芳香族基を有するものであることが好ましく、下記一般式（２）で表されるグリシジルアミン型エポキシ樹脂が特に好ましい。 The glycidylamine-type epoxy resin preferably further has one or more aromatic groups in one molecule, and a glycidylamine-type epoxy resin represented by the following general formula (2) is particularly preferable.
還元剤の量は金属錯体１００重量部に対し、５０重量部以上、１０００重量部以下のときに金属錯体に充分に還元作用を及ぼすことができる。さらに好ましくは１００重量部以上、１０００重量部以下である。この範囲であればペーストの加工性、成形性が良好となり好ましい。 When the amount of the reducing agent is 50 parts by weight or more and 1000 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the metal complex, the metal complex can be sufficiently reduced. More preferably, it is 100 to 1000 weight part. If it is this range, the workability of a paste and a moldability become favorable and are preferable.
本発明に用いる導電性ペーストは、金属錯体を用いる。金属錯体としては、銀または銅を含むカルボン酸塩であることが好ましい。具体的には銅(ＩＩ)アセチルアセトナート、安息香酸銅(ＩＩ)、酢酸銅(ＩＩ)、プロピオン酸銅(ＩＩ)などが挙げられる。 The conductive paste used in the present invention uses a metal complex. The metal complex is preferably a carboxylate containing silver or copper. Specific examples include copper (II) acetylacetonate, copper (II) benzoate, copper (II) acetate, and copper (II) propionate.
金属錯体の含有量は、金属粉１００重量部に対して０．５重量部以上、５０重量部以下であることが好ましく、さらに好ましくは、金属粉１００重量部に対して１重量部以上、２０重量部以下である。金属錯体がこの範囲内にあると、導電性ペースト内の銅を含む金属粉を、粒子間で連結したり、結着したりするのに十分な金属粒子を析出することができる。 The content of the metal complex is preferably 0.5 parts by weight or more and 50 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the metal powder, and more preferably 1 part by weight or more with respect to 100 parts by weight of the metal powder, 20 Less than parts by weight. When the metal complex is within this range, metal particles sufficient to connect or bind the metal powder containing copper in the conductive paste between the particles can be precipitated.
導電性ペーストの製造法としては各種の方法が適用可能であるが、遊星式撹拌機や三本ロール等の混練装置を用いることができる。構成成分を混合後、混合及び分散装置を使用して得るのが一般的である。また、必要に応じて組成物中に各種酸化防止剤、分散剤、微細溶融シリカ、カップリング剤、消泡剤、溶剤等を添加することは可能である。 Various methods can be applied as a method for producing the conductive paste, and a kneading apparatus such as a planetary stirrer or a three-roller can be used. It is common to obtain the components after mixing using a mixing and dispersing device. Moreover, it is possible to add various antioxidants, a dispersing agent, fine fused silica, a coupling agent, an antifoaming agent, a solvent, etc. in a composition as needed.
また、導電性が向上するメカニズムとして、この導電性ペーストには、還元剤と、金属錯体とを含んでいる。これにより、導電性ペーストを加熱硬化させる際、導電性ペースト中に含まれている還元剤の還元作用により、金属錯体より微小な金属粒子が析出する。この析出した金属粒子が、導電性ペースト内の銅を含む金属粉との間を連結したり、結着したりすることにより、高導電性を有する導電性ペーストを提供できると考えられる。 Further, as a mechanism for improving the conductivity, the conductive paste contains a reducing agent and a metal complex. Thereby, when the conductive paste is cured by heating, fine metal particles are precipitated from the metal complex by the reducing action of the reducing agent contained in the conductive paste. The deposited metal particles are considered to be able to provide a conductive paste having high conductivity by connecting or binding metal powder containing copper in the conductive paste.
以下本発明について、実施例、比較例を用いて説明するが本発明はこれに限定されるものではない。 Hereinafter, the present invention will be described using examples and comparative examples, but the present invention is not limited thereto.
金属粉として、福田金属箔粉工業（株）製電解銅分を用いた。また、熱硬化性樹脂としては、グリシジルアミン型エポキシ樹脂として、トリグリシジル−ｐ−アミノフェノールを、フェノール樹脂として住友ベークライト製フェノールレジンＰＲ−５４４６３を、エポキシ樹脂として、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を用いた。そして、表１の配合割合に従ってライカイ機で混練して銅ペーストを得た。このようにして調整した銅ペーストを１８０℃、３０分で硬化し、体積抵抗を測定した。 As the metal powder, electrolytic copper produced by Fukuda Metal Foil Powder Industry Co., Ltd. was used. As the thermosetting resin, triglycidyl-p-aminophenol was used as the glycidylamine type epoxy resin, phenol resin PR-54463 manufactured by Sumitomo Bakelite was used as the phenol resin, and bisphenol A type epoxy resin was used as the epoxy resin. . And according to the compounding ratio of Table 1, it knead | mixed with the raikai machine and obtained the copper paste. The copper paste thus prepared was cured at 180 ° C. for 30 minutes, and the volume resistance was measured.
体積抵抗の測定結果の判定基準
○：１×１０−４Ω・ｃｍ未満。
△：１×１０−４Ω・ｃｍ以上、１×１０−３Ω・ｃｍ未満。
×：１×１０−３Ω・ｃｍ以上。
Judgment criteria for measurement results of volume resistance ○: Less than 1 × 10 −4 Ω · cm.
Δ: 1 × 10 −4 Ω · cm or more and less than 1 × 10 −3 Ω · cm.
×: 1 × 10 −3 Ω · cm or more.
上記の結果により、実施例１〜６の導電性ペーストはいずれも、初期抵抗値が１×１０−３Ω・ｃｍ未満の導電性ペーストであった。 From the above results, all of the conductive pastes of Examples 1 to 6 were conductive pastes having an initial resistance value of less than 1 × 10 −3 Ω · cm.
Claims (8)
銅粉を含む金属粉と、
熱硬化性樹脂と、
還元剤と、
金属錯体と、
を含むことを特徴とする導電性ペースト。 A conductive paste used for printed circuit boards,
Metal powder containing copper powder,
A thermosetting resin;
A reducing agent,
A metal complex;
A conductive paste comprising:
The conductive paste according to claim 7, wherein an amount of the reducing agent added is 50 parts by weight or more and 1000 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the metal complex.
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2007
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