JP2008218106A - アノード内不純物質の濃度分布推定装置及びそれを利用する燃料電池システム - Google Patents

アノード内不純物質の濃度分布推定装置及びそれを利用する燃料電池システム Download PDF

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Abstract

【課題】燃料電池のアノード側のガス流路内における不純物質の濃度分布を正確に推定する。
【解決手段】各ガス流路内のガス圧力、インピーダンス、燃料電池温度から標準濃度下での単位面積当たり透過量である標準透過量を計算する。また、不純物質の濃度分布の前回計算値に基づいてアノード側ガス流路の各位置における不純物質の透過指数を計算する。そして、標準透過量と透過指数とに基づいてアノード側ガス流路の各位置における不純物質の透過量を計算し、その総量に基づいてアノード側ガス流路内に蓄積されている不純物質の量を計算する。さらに、アノード側ガス流路内のガス圧力と電流値とに基づいてアノード側ガス流路内での不純物質の存在率の分布を計算する。そして、計算で得られた不純物質の蓄積量と存在率の分布とに基づいてアノード側ガス流路内での不純物質の濃度分布を計算する。
【選択図】図５

Description

本発明は、アノードに燃料ガスの供給を受けカソードに空気の供給を受けて発電する燃料電池において、燃料電池のアノード側のガス流路内における不純物質の濃度分布を推定する装置に関する。
従来、例えば下記の各特許文献に開示されるように、燃料電池のアノード側ガス流路内に燃料ガスを止めて運転する燃料電池システム（以下、アノードデッドエンド型システムという）が知られている。アノードデッドエンド型システムでは、運転時間の経過と共に燃料電池のアノード側ガス流路内に窒素や水分といった不純物質が蓄積されていく。これら不純物質が膜電極接合体（ＭＥＡ）の表面を覆ってしまうと電極触媒における起電反応が阻害されて電圧の低下を招いてしまう。また、発生した異常電位が膜電極接合体を劣化させてしまうおそれもある。このため、従来のアノードデッドエンド型システムでは、適宜のタイミングで排気弁を開き、アノード側ガス流路内に蓄積された不純物質をアノードの下流端部から系外に排気していた。
特開２００５−３５３５６９号公報 特開２００５−３２７５９７号公報 特開２００３−３１７７５２号公報 特開２００５−３５３３０３号公報 特開平９−３１２１６７号公報
従来のアノードデッドエンド型システムでは、排気弁を開いたとき、不純物質だけでなくアノード側ガス流路内の燃料ガスも一緒に排気されてしまう。このため、排気弁を頻繁に開くことは燃費の悪化を招くことになり好ましくない。また、アノード側ガス流路の下流端部に不純物質が十分に蓄積された状態で排気弁を開けば、その分、無駄に排気される燃料ガスの量は抑えることができる。したがって、燃費の向上という観点からは排気弁の開弁頻度は出来る限り抑えたい。
その一方で燃料電池性能の維持という観点からは、アノード側ガス流路の下流端部に集中して不純物質が蓄積されることは好ましくはない。前述のように出力電圧の低下や膜電極接合体の劣化を生じさせてしまうからである。つまり、従来のアノードデッド型システムには、不純物質の蓄積に起因する燃料電池性能の低下の防止と、燃料ガスの排気量の抑制による燃費の向上という背反する二つの課題の同時解決が要求されている。
しかしながら、従来のアノードデッド型システムにおいて上記の要求を実現することは容易ではない。上記要求を実現するためにはアノード側ガス流路の下流端部における不純物質の蓄積状況に応じて排気弁を開く必要がある。ところが、従来、その蓄積状況を正確に推定する方法は確立されておらず、しかも、ここで求められている蓄積状況の推定とは、単なる不純物質の蓄積量の推定ではない。燃料ガスの無駄な排気を防止しつつ不純物質を確実に排気するためには、アノード側ガス流路内の何処にどれだけの不純物質が存在しているかを推定すること、つまり、アノード側ガス流路内における不純物質の濃度分布を推定することが必要となる。
本発明は、上述のような課題を解決するためになされたもので、燃料電池のアノード側ガス流路内における不純物質の濃度分布を正確に推定できるようにした推定装置と、それを利用することでアノード側ガス流路内の不純物質の蓄積に起因する燃料電池性能の低下の防止と系外への燃料ガスの排気量の抑制とを両立できるようにした燃料電池システムとを提供することを目的とする。
第１の発明は、上記の目的を達成するため、電解質膜を挟んでアノードとカソードを備え、前記アノードに燃料ガスの供給を受け前記カソードに空気の供給を受けて発電する燃料電池において、前記燃料電池のアノード側のガス流路内における不純物質の濃度分布を推定する装置であって、
前記アノード側ガス流路内に存在する不純物質の量を推定計算する不純物質量推定手段と、
前記アノード側ガス流路内での不純物質の存在率の分布を推定計算する不純物質分布推定手段と、
前記不純物質量推定計算手段で推定された不純物質量と前記不純物質分布推定手段で推定された不純物質の存在率の分布とに基づいて前記アノード側ガス流路内での不純物質の濃度分布を計算する濃度分布計算手段と、
を備えることを特徴としている。
第２の発明は、第１の発明において、
前記不純物質分布推定手段は、
前記アノード側ガス流路内のガス圧力を計測する圧力計測手段と、
前記アノード側ガス流路内での燃料ガスの流速分布に関連する物理量を計測する流速関連量計測手段と、
前記圧力計測手段の計測値及び前記流速関連量計測手段の計測値に基づいて前記アノード側ガス流路の各位置における不純物質の存在率を計算する存在率計算手段と、
を含むことを特徴としている。
第３の発明は、第２の発明において、
前記流速関連量計測手段は、前記燃料電池の電流値を計測することを特徴としている。
第４の発明は、第１乃至第３の何れか１つの発明において、
前記不純物質量推定手段は、
前記カソード側から前記アノード側へ前記電解質膜を透過する不純物質の単位面積当たり透過量に関連する物理量を計測する透過量関連量計測手段と、
前記透過量関連量計測手段の計測値に基づいて所定の標準濃度下での単位面積当たり透過量である標準透過量を計算する標準透過量計算手段と、
前記濃度分布計算手段で計算された不純物質の濃度分布に基づいて前記アノード側ガス流路の各位置における不純物質の透過指数を計算する透過指数計算手段と、
前記標準透過量計算手段で計算された標準透過量と前記透過指数計算手段で計算された透過指数とに基づいて前記アノード側ガス流路の各位置における不純物質の透過量を計算する透過量計算手段と、
前記透過量計算手段で計算された前記アノード側ガス流路の各位置における透過量に基づいて前記電解質膜を透過する不純物質の総透過量を計算する総透過量計算手段と、
を含むことを特徴としている。
第５の発明は、第４の発明において、
前記透過量関連量計測手段は、前記燃料電池のインピーダンスを計測することを特徴としている。
第６の発明は、第４又は第５の発明において、
前記透過量関連量計測手段は、前記燃料電池の温度を計測することを特徴としている。
第７の発明は、第４乃至第６の何れか１つの発明において、
前記透過量関連量計測手段は、前記アノード側ガス流路内のガス圧力と前記カソード側ガス流路内のガス圧力とを計測することを特徴としている。
第８の発明は、第１乃至第７の何れか１つの発明において、
前記不純物質量推定手段は、
燃料ガスの純度に関する情報を取得する情報取得手段と、
前記アノード側ガス流路に流入する燃料ガスの流量に関連する物理量を計測する流量関連量計測手段と、
前記情報取得手段で取得された燃料ガスの純度情報と前記流量関連量計測手段の計測値とに基づいて燃料ガスとともに前記アノード側ガス流路内に流入する不純物質の量を計算する流入量計算手段と、
を含むことを特徴としている。
第９の発明は、第１乃至第８の何れか１つの発明において、
前記アノード側ガス流路の下流端部は実質的に閉塞されていることを特徴としている。
第１０の発明は、第１乃至第８の何れか１つの発明において、
前記アノード側ガス流路の下流端部からは前記アノード側ガス流路内での燃料ガスの消費量に比較して微小量のガスが系外へ排気されていることを特徴としている。
また、第１１の発明は、上記の目的を達成するため、燃料電池システムにおいて、
電解質膜を挟んでアノードとカソードを備え、前記アノードに燃料ガスの供給を受け前記カソードに空気の供給を受けて発電する燃料電池と、
前記アノード側のガス流路を通過したガスを系外へ排気する排気機構と、
前記アノード側ガス流路内に存在する不純物質の量を推定計算する不純物質量推定手段と、
前記アノード側ガス流路内での不純物質の存在率の分布を推定計算する不純物質分布推定手段と、
前記不純物質量推定計算手段で推定された不純物質量と前記不純物質分布推定手段で推定された不純物質の存在率の分布とに基づいて前記アノード側ガス流路内での不純物質の濃度分布を計算する濃度分布計算手段と、
前記濃度分布計算手段で計算された不純物質の濃度分布に基づいて前記排気機構の動作を制御する制御手段と、
を備えることを特徴としている。
第１２の発明は、第１１の発明において、
前記アノード側ガス流路の下流は前記排気機構によって終端されていることを特徴としている。
第１３の発明は、第１２の発明において、
前記制御手段は、前記アノード側ガス流路内での燃料ガスの消費量に比較して微小量のガスを系外へ排気し、不純物質の濃度分布に応じて排気量を変化させるように前記排気機構の動作を制御することを特徴としている。
第１の発明にかかる推定装置によれば、アノード側ガス流路内に存在する不純物質の量とその存在率の分布とを推定計算することで、その推定結果に基づいてアノード側ガス流路内での不純物質の濃度分布を正確に推定することができる。
第２の発明によれば、アノード側ガス流路内のガス圧力と、アノード側ガス流路内での燃料ガスの流速分布に関連する物理量とを計測することで、それらの計測値に基づいてアノード側ガス流路の各位置における不純物質の存在率を正確に計算することができる。つまり、アノード側ガス流路内での不純物質の存在率の分布を高い精度で推定計算することが可能になる。
第３の発明によれば、燃料電池の電流値を計測することで、アノード側ガス流路内での燃料ガスの流速分布を容易に且つ正確に推定することができる。
第４の発明によれば、不純物質が電解質膜を透過する際の透過しやすさを透過指数として計算し、それに基づいてアノード側ガス流路の各位置における不純物質の透過量を計算するので、アノード側ガス流路内に存在する不純物質の量を高い精度で推定計算することが可能になる。しかも、上記の透過指数はアノード側ガス流路内での不純物質の濃度分布に基づいて計算するので、不純物質の濃度が不純物質の透過のしやすさに与える影響を透過量の計算に正確に反映させることができる。これによれば、カソード側から電解質膜を透過してくる不純物質によってアノード側ガス流路内の不純物質の濃度分布が刻々と変化している状況において、その刻々とした濃度分布の変化を正確に推定することができる。
第５の発明によれば、燃料電池のインピーダンスを計測することで、カソード側からアノード側へ電解質膜を透過する不純物質の単位面積当たり透過量を容易に且つ正確に推定することができる。
第６の発明によれば、燃料電池の温度を計測することで、カソード側からアノード側へ電解質膜を透過する不純物質の単位面積当たり透過量を容易に且つ正確に推定することができる。
第７の発明によれば、アノード側ガス流路内のガス圧力とカソード側ガス流路内のガス圧力とを計測することで、カソード側からアノード側へ電解質膜を透過する不純物質の単位面積当たり透過量を容易に且つ正確に推定することができる。
第８の発明によれば、燃料ガスの純度に関する情報と、アノード側ガス流路に流入する燃料ガスの流量に関連する物理量とを計測することで、それらの計測値に基づいて燃料ガスとともにアノード側ガス流路内に流入する不純物質の量を正確に計算することができる。これによれば、もともと燃料ガスに不純物質が含まれている場合であっても、アノード側ガス流路内に存在する不純物質の量を高い精度で推定計算することが可能になる。
第９の発明によれば、アノード側ガス流路の下流端部が実質的に閉塞されている燃料電池において、アノード側ガス流路内に蓄積されている不純物質の濃度分布を正確に推定することが可能になる。このような燃料電池では、アノード側ガス流路内の不純物質の濃度分布は刻々と変化し、しかも、燃料電池の運転状態によって濃度分布は大きく変化する。このような燃料電池において不純物質の濃度分布を正確に推定することできれば、アノード側ガス流路の下流端部を開いて系外にガスを排気するタイミングや排気量を的確に判断することが可能になる。
第１０の発明によれば、アノード側ガス流路の下流端部からアノード側ガス流路内での燃料ガスの消費量に比較して微小量のガスが系外へ排気されている燃料電池において、アノード側ガス流路内に蓄積されている不純物質の濃度分布を正確に推定することが可能になる。このような燃料電池では、アノードの下流側端部に溜まる不純物質を系外に少しずつ排気することができる。したがって、このような燃料電池において不純物質の濃度分布を正確に推定することできれば、アノード側ガス流路の下流端部から系外へ排気するガスの排気量を不純物質の濃度分布に応じて変化させ、それによって排気不足による燃料電池性能の低下も、排気過剰による燃料ガスの無駄も共に防止することが可能になる。
また、第１１の発明にかかる燃料電池システムよれば、アノード側ガス流路内に存在する不純物質の量とその存在率の分布とを推定計算することで、その推定結果に基づいてアノード側ガス流路内での不純物質の濃度分布を正確に推定することができる。そして、推定した不純物質の濃度分布に基づいて排気機構の動作を制御することで、排気不足によって燃料電池性能の低下を招くほどに不純物質が蓄積されることも、排気過剰によって燃料ガスが無駄に排気されることも共に防止することができる。
第１２の発明によれば、排気機構を閉じることでアノード側ガス流路内に燃料ガスを止めて燃料電池を運転することができ、排気機構を開くことでアノード側ガス流路内に蓄積された不純物質をガスを系外へ排気することができる。
第１３の発明によれば、アノード側ガス流路内での燃料ガスの消費量に比較して微小量のガスを系外へ排気することで、アノードの下流側端部に溜まる不純物質を系外に少しずつ排気することができる。しかも、その排気量を不純物質の濃度分布に応じて変化させることで、排気不足による燃料電池性能の低下も、排気過剰による燃料ガスの無駄も共に防止することができる。
実施の形態１．
以下、図１乃至図５を参照して、本発明の実施の形態１について説明する。
図１は、本発明が適用される燃料電池システムの構成を模式的に示す図である。燃料電池システムは、燃料電池２によって発電してその電力をモータ等の負荷に供給するシステムである。通常、燃料電池２は、複数の単位燃料電池を積層してなる燃料電池スタックとして使用される。単位燃料電池は、図示は省略するが、膜電極接合体を一対の集電板で挟んだ構成になっている。膜電極接合体は、固体高分子電解質膜の両面に触媒が一体化されたものであり、さらにその各面にはガス拡散層が一体化されている。集電板は、隣接する２枚の膜電極接合体の間を仕切るセパレータとしても機能している。各単位燃料電池は、アノードに燃料ガスとしての水素の供給を受け、カソードに空気の供給を受けて発電する仕組みになっている。
燃料電池２には、水素タンク４から燃料電池２に水素を供給するための水素供給管６が接続されている。水素供給管６の途中には、その上流から水素調圧弁８と水素入口弁１０が順に配置されている。水素は調圧弁８で減圧され所望の圧力に調整されてから燃料電池２に供給される。燃料電池２に供給された水素は、燃料電池２内に形成された供給マニホールド（図示略）によって各単位燃料電池のアノードに分配される。
本実施の形態の燃料電池システムは、燃料電池２内からアノードガスを抜き出すための排気管１２を備えている。この排気管１２は、燃料電池２内に形成された排気マニホールド（図示略）を介して、各単位燃料電池のアノード側ガス流路の下流側端部に接続されている。アノード側ガス流路内のガス（アノードガス）は、排気マニホールドに集められて排気管１２に排出される。排気管１２の先端は大気に開放されるか、若しくは、希釈器に接続されている。
排気管１２には、排気管１２の連通状態を切り替える排気機構として、デューティ制御が可能な電磁式の排気弁１４が設けられている。排気弁１４は、好ましくは、流量の制御性に優れるインジェクタ式とする。アノード側ガス流路から系外へ排気されるアノードガスの排気量は、排気弁１４のデューティ比によって制御することができる。本実施の形態の燃料電池システムでは、アノード側ガス流路内での水素の消費量に比較して極微小な流量のアノードガスが系外へ排気（連続少量排気）されるように排気弁１４のデューティ制御が行われる。
また、燃料電池２には、空気を供給するための空気供給管３０が接続されている。空気供給管３０には空気ポンプ３２が配置されている。空気ポンプ３２の作動によって空気供給管３０に空気が取り込まれ燃料電池２に供給される。燃料電池２に供給された空気は、燃料電池２内に形成された供給マニホールドによって各単位燃料電池のカソードに分配される。各単位燃料電池のカソードを通過した空気は、燃料電池２内に形成された排気マニホールドに集められて排気管３４に排出される。
排気弁１４の動作の制御は制御装置２０によって行われる。制御装置２０には、圧力センサ２２、温度センサ２４、電流計２６、インピーダンス計２８及び圧力センサ３６が接続されている。圧力センサ２２は水素供給管６における燃料電池２の入口に取り付けられてアノード側ガス流路内のガス圧力を計測している。圧力センサ３６は空気供給管３０における燃料電池２の入口に取り付けられてカソード側ガス流路内のガス圧力を計測している。温度センサ２４は燃料電池２に取り付けられて、燃料電池２の温度を計測している。電流計２６は燃料電池２に取り付けられて燃料電池２の電流値を計測している。インピーダンス計２８は燃料電池２に取り付けられて燃料電池２のインピーダンスを計測している。
図２は、燃料電池２を構成する単位燃料電池の内部構造と、そこで起きている現象を模式的に示す図である。図２では、本発明の特徴に特に係る部分を示し、集電体やマニホールド等、本発明の特徴以外の部分については図示は省略している。以下、図１とあわせて図２も参照して説明する。
図２に示すように、単位燃料電池内では膜電極接合体４０の各面に沿ってガス流路４２，４４が形成されている。膜電極接合体４０のアノード側のガス流路４２には、水素が供給されている。膜電極接合体４０のカソード側のガス流路４４には、空気が供給されている。なお、これらガス流路４２，４４の形状や構成には限定はない。例えば、集電体（セパレータ）の表面に溝を形成し、その溝をガス流路４２，４４としてもよい。また、集電体と膜電極接合体４０との間に導電性材料からなる多孔体層を設け、多孔体層内の連続する気孔によってガス流路４２，４４を形成してもよい。
カソード側ガス流路４４に供給される空気には、発電に使用される酸素（O2）のほかに窒素（N2）が含まれている。窒素は不活性ガスであって発電には供されず、そのままカソード側ガス流路４４から系外に排気される。しかし、一部の窒素は、図２中に矢印で模式的に示すように膜電極接合体４０を透過してアノード側ガス流路４２に侵入してしまう。このとき窒素をアノード側ガス流路４２側に移動させる駆動力となるのは、カソード側ガス流路４４とアノード側ガス流路４２との間での窒素の分圧差である。膜電極接合体４０を透過した窒素（N2）は、アノード側ガス流路４内の水素（H2）の流れによって、図２中に矢印で模式的に示すようにアノード側ガス流路４２の下流へと流されていく。
窒素は、当然のことながら、アノード側でも発電には使用されない。このため、排気弁１４が閉じられてアノード側ガス流路４２の下流が閉塞されている場合、図２中に模式的に示すように、窒素はアノード側ガス流路４２の下流端部に次第に蓄積されていく。窒素が膜電極接合体４０の表面を覆ってしまうと触媒における起電反応が阻害され、電圧の低下や異常電位による膜電極接合体４０の劣化を招いてしまう。なお、空気には窒素以外にも水蒸気や二酸化炭素等の発電に供されない不純物質が含まれている。しかし、それらの空気中における濃度は窒素に比較すれば極微小であるので、ここでは不純物質として窒素にのみ着目するものとする。ただし、本発明が想定する不純物質から窒素以外の物質を除外することを意味するものではない。
この点に関し、本実施の形態の燃料電池システムでは、排気弁１４をデューティ制御することで、アノード側ガス流路４２内の窒素を水素とともに系外へ排気することができる。しかし、デューティ比の設定によっては、排気過剰によって水素が無駄に排気されてしまったり、或いは、逆に排気不足によって燃料電池性能の低下を招くほどに窒素が蓄積されてしまったりする可能性がある。そこで、本実施の形態の燃料電池システムでは、アノード側ガス流路４２から系外への排気量を適切な量にするため、アノード側ガス流路４２内における窒素の濃度分布を考慮して排気弁１４をデューティ制御することにしている。
図３は、排気弁１４を閉じて燃料電池２を運転した場合のアノード側ガス流路４２内の窒素濃度分布の一例を示す図である。排気弁１４を閉じることで、アノード側ガス流路４２内には窒素が蓄積される。図３中の線Ａは窒素の蓄積量が少ない場合の濃度分布を示す線であり、線Ｂは窒素の蓄積量が多い場合の濃度分布を示す線である。実際の窒素濃度分布が線Ａで示すような分布であれば、アノード側ガス流路４２の下流端部まで十分に水素が行き渡っているので排気弁１４を開くときのデューティ比は小さくてよい。一方、実際の窒素濃度分布が線Ｂで示すような分布であれば、下流端部に蓄積された窒素を速やかに排気するように排気弁１４のデューティ比は大きく設定する必要がある。
本実施の形態の燃料電池システムが、単なる窒素の蓄積量ではなく窒素の濃度分布に基づいて排気弁１４のデューティ制御を行う理由は、窒素の蓄積が必ずしもアノード側ガス流路４２の下流端部に集中するとは限らないからである。図３中に線Ｃで示すように、窒素がアノード側ガス流路４２中に略一様に分布する場合もありうる。線Ｃに示す濃度分布であれば、アノード側ガス流路４２内の窒素の蓄積量は多いにも係らず、アノード側ガス流路４２の下流端部まで十分に水素が行き渡っている。このような状況では、排気弁１４のデューティ比を大きく設定すると水素を無駄に排気してしまうことになる。
アノード側ガス流路４２内における窒素の濃度分布は、アノード側ガス流路４２内の窒素の蓄積量と、アノード側ガス流路４２内での窒素の存在率の分布とによって決まる。窒素の蓄積量をその存在率の分布に掛け合わせたものが窒素の濃度分布に対応する。図３中の線Ａに示す濃度分布と線Ｂに示す濃度分布とでは、窒素の存在率の分布は同じであるが窒素の蓄積量が異なっている。これに対し、線Ａに示す濃度分布と線Ｃに示す濃度分布とでは、窒素の蓄積量は同じであるが窒素の存在率の分布が異なっている。実際には窒素の蓄積量も窒素の存在率の分布も直接には測定することができないが、それらを正確に推定することができれば、アノード側ガス流路４２内における窒素の濃度分布の正確に推定することが可能になる。以下、アノード側ガス流路４２内での窒素の存在率の分布を推定計算する方法と、アノード側ガス流路４２内の窒素の蓄積量を推定計算する方法とについて説明する。
本実施の形態の燃料電池システムでは、次のような方法によってアノード側ガス流路４２内での窒素の存在率の分布を推定計算する。まず、アノード側ガス流路４２内での窒素の存在率の分布は、アノード側ガス流路４２内での窒素の流れによって決まる。窒素が下流方向へ流れている領域では、必然的に窒素の存在率は上流よりも下流の方が高くなるからである。そして、アノード側ガス流路４２内での窒素の流れは、アノード側ガス流路４２内の水素の流速分布が大きく影響する。水素の流速が大きい領域では、膜電極接合体４０を透過してきた窒素はアノード側ガス流路４２の下流へ流されていく。一方、水素の流速が小さい領域では、窒素が上流にも拡散するようになって窒素の下流への流れは抑制される。
図４は、アノード側ガス流路４２内での水素の流速分布の一例を示す図である。図４中の線Ａと線Ｂは、アノード側ガス流路４２の下流端部が実質的に閉塞されている場合の水素の流速分布を示す線である。排気弁１４が完全に閉じられている場合や、アノード側ガス流路４２内での水素の消費量に比較して極微小な流量のアノードガスが系外へ排気されるように排気弁１４をデューティ制御する場合には、水素の流速分布は線Ａや線Ｂに示すようになる。これに対して線Ｃは、アノード側ガス流路４２の下流端部が開放されている場合の水素の流速分布を示す線である。例えば、アノード側ガス流路４２を通過した水素を再びアノード側ガス流路４２に戻すような循環型システムの場合には、水素の流速分布は線Ｃに示すようになる。
また、アノード側ガス流路４２内での窒素の流れには、アノード側ガス流路４２内のガス圧力も影響する。アノード側ガス流路４２内のガス圧力によって窒素の拡散速度が左右されるからである。膜電極接合体４０を透過してきた窒素はアノード側ガス流路４２内に拡散していく。その拡散速度と水素の流速との相対的な関係によって、アノード側ガス流路４２内を窒素がどのように流れるかが決定される。
以上のことから、アノード側ガス流路４２内での窒素の存在率の分布を推定するには、アノード側ガス流路４２内での水素の流速分布と、アノード側ガス流路４２内のガス圧力とを測定すればよい。ただし、本実施の形態の燃料電池システムでは、アノード側ガス流路４２内での水素の流速分布を直接測定するのではなく、水素の流速分布に関連する物理量として燃料電池２の出力電流の値を計測することとしている。アノード側ガス流路４２内での水素の流速分布は、アノード側ガス流路４２に流入する水素の流速によって一義的に決まる。そして、アノード側ガス流路４２に流入する水素の流速は、燃料電池２の出力電流から一義的に決まるからである。電流値とアノードガス圧力とが計測されれば、それらの計測値に基づいてアノード側ガス流路４２の各位置における窒素の存在率を計算することができる。
次に、アノード側ガス流路４２内の窒素の蓄積量を推定計算する方法について説明する。まず、アノード側ガス流路４２内の窒素はそのほとんどが膜電極接合体４０を透過してきたものであり、その蓄積量は透過量の積算値としてあらわすことができる。したがって、単位時間当たりの窒素の透過量を計算することができれば、窒素の蓄積量を計算で求めることは可能である。
窒素の透過量（単位時間当たり透過量）は、膜電極接合体４０の含水率、燃料電池２の温度、そしてカソード側ガス流路４４とアノード側ガス流路４２との間での窒素の分圧差によって決まる。アノード側ガス流路４２内での窒素の分圧はアノード側ガス流路４２内のガス圧力と窒素濃度とによって決まるが、前述のようにアノード側ガス流路４２内の窒素濃度には分布が生じている。したがって、窒素の分圧はアノード側ガス流路４２内で一様ではなく、その結果、アノード側ガス流路４２内の場所によって窒素の透過量には違いがある。そこで、本実施の形態では、アノード側ガス流路４２全体での単位時間当たり窒素透過量（総透過量）を次の（１）式によって計算することとする。
総透過量＝ΣＣi×標準透過量 ・・・（１）
上記の（１）式において、標準透過量とは、所定の標準窒素濃度下での単位面積当たり透過量を意味している。窒素濃度が一定であれば、窒素の透過量は膜電極接合体４０の含水率、燃料電池２の温度、そしてアノード側ガス流路４２内のガス圧力とカソード側ガス流路４４内のガス圧力とによって決まる。したがって、標準透過量は含水率に関連する物理量、燃料電池温度、及び各ガス圧力の関数として表すことができる。
また、上記の（１）式において、Ｃiは窒素の透過指数を意味している。本実施の形態では、アノード側ガス流路４２内を単位面積のメッシュに分割し、メッシュ毎に透過指数Ｃiを設定する。透過指数Ｃiは、各メッシュでの窒素の透過のしやすさを示す指数であり、標準透過量に透過指数Ｃiを掛けた値がそのメッシュでの窒素の透過量となる。そして、各メッシュの透過量（Ｃi×標準透過量）を積算した値がアノード側ガス流路４２全体での窒素の総透過量となる。窒素の透過のしやすさはそのメッシュでの窒素濃度によって決まることから、透過指数Ｃiは窒素濃度の関数として表すことができる。アノード側ガス流路４２内での窒素の濃度分布が決まれば、それに基づいてアノード側ガス流路４２の各位置における透過指数Ｃiを決定することができる。
以上のことから、アノード側ガス流路４２内の窒素の蓄積量を推定するには、膜電極接合体４０の含水率に関連する物理量、燃料電池温度、及び各ガス流路４２，４４内のガス圧力を計測すればよい。膜電極接合体４０の含水率に関連する物理量としては、燃料電池２のインピーダンスを用いることができる。インピーダンス、燃料電池温度及びガス圧力が計測されれば、それらの計測値に基づいて標準透過量を計算することができる。アノード側ガス流路４２の各位置における透過指数Ｃiを計算するための窒素の濃度分布は、その前回の計算値を用いればよい。或いは、窒素の濃度分布が窒素の存在率の分布と相似であるとして、アノードガス圧力と電流値とから透過指数Ｃiを計算するようにしてもよい。
本実施の形態の燃料電池システムでは、アノード側ガス流路４２内における窒素の濃度分布の計算は制御装置２０によって行われる。制御装置２０は、計算した窒素の濃度分布に基づいて排気弁１４のデューティ制御を行っている。以下、制御装置２０によって実施される窒素濃度分布の推定計算のための具体的なルーチンについて、図５のフローチャートを用いて説明する。
図５に示すルーチンの最初のステップＳ２では、燃料電池２の温度（ＦＣ温度）、各ガス流路４２，４４内のガス圧力、そしてインピーダンスを計測する。ステップＳ４では、予め用意された標準透過量マップを用いて窒素の標準透過量を算出する。標準透過量マップには、標準透過量とＦＣ温度、各ガス圧力及びインピーダンスとの関係が規定されている。
次のステップＳ６では、アノード側ガス流路４２の各位置における透過指数を予め用意された透過指数マップを用いて算出する。透過指数マップには、透過指数と窒素濃度との関係が規定されている。本ルーチンによる窒素濃度分布の前回計算値を透過指数マップに当てはめることで、各位置における透過指数を導き出すことができる。
次のステップＳ８では、ステップＳ６で計算した透過指数とステップＳ４で計算した標準透過量とから、アノード側ガス流路４２の各位置における窒素の透過量を算出する。そして、ステップＳ１０では、それら各位置での透過量を積算することでアノード側ガス流路４２全体での窒素の総透過量を計算する。ステップＳ１２では、ステップＳ１０で計算した総透過量により窒素の蓄積量を更新する。
次のステップＳ１４では、アノード側ガス流路４２内のガス圧力と燃料電池２の電流値とを計測する。ステップＳ１６では、予め用意された窒素分布マップを用いて窒素の存在率の分布を算出する。窒素分布マップには、アノード側ガス流路４２の各位置における窒素の存在率とアノードガス圧力及び電流値との関係が規定されている。
次のステップＳ１８では、ステップＳ１２で更新した窒素の蓄積量とステップＳ１６で計算した窒素の存在率の分布とから、アノード側ガス流路４２内における窒素の濃度分布を計算する。制御装置２０は、ステップＳ１８で計算された窒素の濃度分布に基づいて、排気弁１４のデューティ比を決定する。
上記のルーチンによる窒素濃度分布の推定計算によれば、窒素が膜電極接合体４０を透過する際の透過しやすさを透過指数として計算し、それに基づいてアノード側ガス流路４２の各位置における窒素の透過量を計算するので、アノード側ガス流路４２内に存在する窒素の量を高い精度で推定計算することができる。しかも、透過指数はアノード側ガス流路４２内での窒素の濃度分布（前回値）に基づいて計算するので、窒素濃度が窒素の透過のしやすさに与える影響を透過量の計算に正確に反映させることができる。また、アノード側ガス流路４２内のガス圧力と燃料電池２の電流値とを計測することで、それらの計測値に基づいてアノード側ガス流路４２の各位置における窒素の存在率を正確に計算することができる。これら正確に推定計算した窒素の透過量や窒素の存在率の分布に基づき窒素の濃度分布を計算することで、膜電極接合体４０を透過してくる窒素によってアノード側ガス流路４２内の窒素の濃度分布が刻々と変化している状況において、その刻々とした濃度分布の変化を正確に推定することができる。
本実施の形態の燃料電池システムは、排気弁１４をデューティ制御することによってアノード側ガス流路４２の下流端部に溜まる窒素を系外に少しずつ排気することができるシステムである。このような燃料電池システムにおいて窒素の濃度分布を正確に推定し、それに基づいて排気弁１４のデューティ比を決定することとすれば、アノード側ガス流路４２の下流端部から系外へ排気するガスの排気量を窒素の濃度分布に応じて変化させ、それによって排気不足による燃料電池性能の低下も、排気過剰による水素の無駄も共に防止することが可能になる。
実施の形態２．
以下、図６を参照して、本発明の実施の形態２について説明する。
本実施の形態の燃料電池システムは、図１に示す構成において、図５のフローチャートに示すルーチンに替えて図６のフローチャートに示すルーチンを制御装置２０に実施させることで実現される。図６に示すルーチンは、本実施の形態において制御装置２０によって実施される窒素濃度分布の推定計算のためのルーチンである。図６に示すルーチンにおいて、図５に示すルーチンと同内容の処理に関しては同一のステップ番号を付している。以下では、本実施の形態において特有な処理について重点的に説明し、実施の形態１と同一の処理については説明を省略するものとする。
本実施の形態にかかる窒素濃度分布の推定計算は、膜電極接合体４０を透過してくる窒素に加え、水素タンク４内の燃料ガスに含まれる窒素をも考慮することに特徴がある。水素タンク４内の窒素は燃料ガスである水素の生成時に混入したものである。なお、水素タンク４内の燃料ガスには窒素以外にも二酸化炭素が混入している場合があり、また、安全の観点からあえて付臭剤が混ぜられている場合もある。二酸化炭素や付臭剤も発電に供されない不純物質ではあるが、ここでは不純物質として窒素にのみ着目するものとする。ただし、本発明が想定する不純物質から窒素以外の物質を除外することを意味するものではない。
図６に示すルーチンにおいて、窒素濃度分布の推定計算に燃料ガスに含まれる窒素を考慮するための処理がステップＳ２０及びステップＳ２２の処理である。ステップＳ２０では、燃料電池２に供給される燃料ガスの流量と、燃料ガスの純度とを計測する。燃料ガスの流量は流量計によって直接計測してもよいが、燃料電池２の出力電流の値を計測することにしてもよい。燃料ガスの流量、つまり、アノード側ガス流路４２内での水素の消費量は、燃料電池２の出力電流から一義的に決まるからである。燃料ガスの純度は、水素濃度センサ（図示略）によって計測することができる。
ステップＳ２２では、ステップＳ２０で計測した燃料ガスの流量及び純度から、アノード側ガス流路４２内に水素とともに流入する窒素の量を計算する。そして、ステップＳ１２では、ステップＳ１０で計算した窒素の総透過量と、ステップＳ２２で計算した窒素の流入量とにより窒素の蓄積量を更新する。このように、もともと燃料ガスに含まれている窒素をも考慮してアノード側ガス流路４２内の窒素の蓄積量を計算することで、アノード側ガス流路４２内の窒素の濃度分布をより正確に推定することが可能になる。
その他．
以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明は上記実施の形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々変形して実施することができる。例えば、次のように変形して実施してもよい。
実施の形態１では、膜電極接合体４０を透過してくる不純物質として窒素を例にとって説明した。しかし、実施の形態１で説明した不純物質の濃度分布の推定計算方法は、水蒸気や二酸化炭素等、窒素以外の各不純物質の濃度分布を推定計算する場合にも利用できる。また、実施の形態２では、もともと燃料ガスに含まれる不純物質として窒素を例にとって説明した。しかし、実施の形態２で説明した不純物質の濃度分布の推定計算方法は、二酸化炭素や付臭剤等、窒素以外の各不純物質の濃度分布を推定計算する場合にも利用できる。
実施の形態２において計測している燃料ガスの純度は、それに関する情報をシステムの外部から通信によって取得するようにしてもよい。例えば、水素タンク４への水素の補給が水素スタンドにて行われる場合には、水素タンク４をスタンドに接続した際、スタンドから制御装置２０に燃料ガスの純度情報を送信するようにすればよい。なお、燃料ガスの補給時に水素タンク４内に燃料ガスが残っている場合には、残存している燃料ガスの純度と新たに補給した燃料ガスの純度、及び残存量と補給量とから、残存燃料ガスと補給した燃料ガスとが混合した後の純度を計算すればよい。
また、上記の各実施の形態にかかる燃料電池システムは、排気弁１４をデューティ制御することによってアノード側ガス流路４２内のガスを系外へ連続少量排気するシステムであるが、本発明は排気弁１４を完全に閉じた状態で運転する、いわゆるアノードデッドエンド型システムにも適用可能である。このような燃料電池システムにおいて窒素の濃度分布を正確に推定し、それに基づいて排気弁１４を開くタイミングや時間を決定することとすれば、連続少量排気システムの場合と同様、排気不足による燃料電池性能の低下も、排気過剰による水素の無駄も共に防止することが可能になる。
本発明が適用される燃料電池システムの構成を模式的に示す図である。 単位燃料電池の内部の構造とそこで起きている現象を模式的に示す図である。 アノード側ガス流路内の窒素の濃度分布を示す図である。 アノード側ガス流路内のガス流速の分布を示す図である。 本発明の実施１の形態において実施される窒素濃度分布の推定計算のためのルーチンを示すフローチャートである。 本発明の実施２の形態において実施される窒素濃度分布の推定計算のためのルーチンを示すフローチャートである。
符号の説明
２ 燃料電池
４ 水素タンク
６ 水素供給管
８ 水素調圧弁
１０ 水素入口弁
１２ 排気管
１４ 排気弁
２０ 制御装置
２２ 圧力センサ
２４ 温度センサ
２６ 電流計
２８ インピーダンス計
３０ 空気供給管
３２ 空気ポンプ
３４ 排気管
３６ 圧力センサ
４０ 膜電極接合体
４２ アノード側ガス流路
４４ カソード側ガス流路

Claims (13)

  1. 電解質膜を挟んでアノードとカソードを備え、前記アノードに燃料ガスの供給を受け前記カソードに空気の供給を受けて発電する燃料電池において、前記燃料電池のアノード側のガス流路内における不純物質の濃度分布を推定する装置であって、
    前記アノード側ガス流路内に存在する不純物質の量を推定計算する不純物質量推定手段と、
    前記アノード側ガス流路内での不純物質の存在率の分布を推定計算する不純物質分布推定手段と、
    前記不純物質量推定計算手段で推定された不純物質量と前記不純物質分布推定手段で推定された不純物質の存在率の分布とに基づいて前記アノード側ガス流路内での不純物質の濃度分布を計算する濃度分布計算手段と、
    を備えることを特徴とする推定装置。
  2. 前記不純物質分布推定手段は、
    前記アノード側ガス流路内のガス圧力を計測する圧力計測手段と、
    前記アノード側ガス流路内での燃料ガスの流速分布に関連する物理量を計測する流速関連量計測手段と、
    前記圧力計測手段の計測値及び前記流速関連量計測手段の計測値に基づいて前記アノード側ガス流路の各位置における不純物質の存在率を計算する存在率計算手段と、
    を含むことを特徴とする請求項１記載の推定装置。
  3. 前記流速関連量計測手段は、前記燃料電池の電流値を計測することを特徴とする請求項２記載の推定装置。
  4. 前記不純物質量推定手段は、
    前記カソード側から前記アノード側へ前記電解質膜を透過する不純物質の単位面積当たり透過量に関連する物理量を計測する透過量関連量計測手段と、
    前記透過量関連量計測手段の計測値に基づいて所定の標準濃度下での単位面積当たり透過量である標準透過量を計算する標準透過量計算手段と、
    前記濃度分布計算手段で計算された不純物質の濃度分布に基づいて前記アノード側ガス流路の各位置における不純物質の透過指数を計算する透過指数計算手段と、
    前記標準透過量計算手段で計算された標準透過量と前記透過指数計算手段で計算された透過指数とに基づいて前記アノード側ガス流路の各位置における不純物質の透過量を計算する透過量計算手段と、
    前記透過量計算手段で計算された前記アノード側ガス流路の各位置における透過量に基づいて前記電解質膜を透過する不純物質の総透過量を計算する総透過量計算手段と、
    を含むことを特徴とする請求項１乃至３の何れか１項に記載の推定装置。
  5. 前記透過量関連量計測手段は、前記燃料電池のインピーダンスを計測することを特徴とする請求項４記載の推定装置。
  6. 前記透過量関連量計測手段は、前記燃料電池の温度を計測することを特徴とする請求項４又は５記載の推定装置。
  7. 前記透過量関連量計測手段は、前記アノード側ガス流路内のガス圧力と前記カソード側ガス流路内のガス圧力とを計測することを特徴とする請求項４乃至６の何れか１項に記載の推定装置。
  8. 前記不純物質量推定手段は、
    燃料ガスの純度に関する情報を取得する情報取得手段と、
    前記アノード側ガス流路に流入する燃料ガスの流量に関連する物理量を計測する流量関連量計測手段と、
    前記情報取得手段で取得された燃料ガスの純度情報と前記流量関連量計測手段の計測値とに基づいて燃料ガスとともに前記アノード側ガス流路内に流入する不純物質の量を計算する流入量計算手段と、
    を含むことを特徴とする請求項１乃至７の何れか１項に記載の推定装置。
  9. 前記アノード側ガス流路の下流端部は実質的に閉塞されていることを特徴とする請求項１乃至８の何れか１項に記載の推定装置。
  10. 前記アノード側ガス流路の下流端部からは前記アノード側ガス流路内での燃料ガスの消費量に比較して微小量のガスが系外へ排気されていることを特徴とする請求項１乃至８の何れか１項に記載の推定装置。
  11. 電解質膜を挟んでアノードとカソードを備え、前記アノードに燃料ガスの供給を受け前記カソードに空気の供給を受けて発電する燃料電池と、
    前記アノード側のガス流路を通過したガスを系外へ排気する排気機構と、
    前記アノード側ガス流路内に存在する不純物質の量を推定計算する不純物質量推定手段と、
    前記アノード側ガス流路内での不純物質の存在率の分布を推定計算する不純物質分布推定手段と、
    前記不純物質量推定計算手段で推定された不純物質量と前記不純物質分布推定手段で推定された不純物質の存在率の分布とに基づいて前記アノード側ガス流路内での不純物質の濃度分布を計算する濃度分布計算手段と、
    前記濃度分布計算手段で計算された不純物質の濃度分布に基づいて前記排気機構の動作を制御する制御手段と、
    を備えることを特徴とする燃料電池システム。
  12. 前記アノード側ガス流路の下流は前記排気機構によって終端されていることを特徴とする請求項１１記載の燃料電池システム。
  13. 前記制御手段は、前記アノード側ガス流路内での燃料ガスの消費量に比較して微小量のガスを系外へ排気し、不純物質の濃度分布に応じて排気量を変化させるように前記排気機構の動作を制御することを特徴とする請求項１２記載の燃料電池システム。
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