JP2008135272A - Inter-connector of planar fuel cell, manufacturing method thereof, planar fuel cell, planar fuel cell stack, and manufacturing method thereof - Google Patents

Inter-connector of planar fuel cell, manufacturing method thereof, planar fuel cell, planar fuel cell stack, and manufacturing method thereof Download PDF

Info

Publication number
JP2008135272A
JP2008135272A JP2006319957A JP2006319957A JP2008135272A JP 2008135272 A JP2008135272 A JP 2008135272A JP 2006319957 A JP2006319957 A JP 2006319957A JP 2006319957 A JP2006319957 A JP 2006319957A JP 2008135272 A JP2008135272 A JP 2008135272A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
interconnector
fuel cell
gas
gas passage
flat plate
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP2006319957A
Other languages
Japanese (ja)
Other versions
JP5105840B2 (en
Inventor
Masahiko Azuma
昌彦 東
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Kyocera Corp
Original Assignee
Kyocera Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Kyocera Corp filed Critical Kyocera Corp
Priority to JP2006319957A priority Critical patent/JP5105840B2/en
Publication of JP2008135272A publication Critical patent/JP2008135272A/en
Application granted granted Critical
Publication of JP5105840B2 publication Critical patent/JP5105840B2/en
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30Hydrogen technology
    • Y02E60/50Fuel cells
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Landscapes

  • Fuel Cell (AREA)

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an inter-connector of a planar fuel cell capable of preventing gas leakage from a gas channel, as well as its manufacturing method, to provide a planar fuel cell, to provide a planar fuel cell stack, and to provide a manufacturing method thereof. <P>SOLUTION: A planar fuel battery cell in which electrodes are provided on both sides of a solid electrolyte and an inter-connector 5 which is connected to one electrode 3a, with a gas supply channel 7a formed at the electrode 3a, are alternately stacked. The planar fuel battery cell and the inter-connector 5 are simultaneously baked, and fillet parts S<SB>1</SB>and S<SB>2</SB>are formed at the corners of the gas channel 7a. <P>COPYRIGHT: (C)2008,JPO&INPIT

Description

本発明は、ガス通路を形成するための凹部を有するインターコネクタ及びその製法、平板型燃料電池セルにインターコネクタを積層してなる平板型燃料電池、並びに、平板型燃料電池セルとインターコネクタとを交互に積層してなる平板型燃料電池スタック及びその製法に関するものである。   The present invention relates to an interconnector having a recess for forming a gas passage, a manufacturing method thereof, a flat plate fuel cell in which an interconnector is stacked on a flat plate fuel cell, and a flat plate fuel cell and an interconnector. The present invention relates to a flat plate fuel cell stack that is alternately stacked and a method for manufacturing the same.

従来の燃料電池セルとしては、円筒型燃料電池セル、中空平板型燃料電池セルが知られており、これらは、円筒型、又は中空平板型の支持体を押出成形にて作製し、この支持体成形体の表面に、電極成形体、固体電解質成形体を積層し、焼成することにより作製されていた。   As conventional fuel cells, cylindrical fuel cells and hollow plate fuel cells are known, and these are prepared by extrusion molding a cylindrical or hollow plate type support. It was produced by laminating an electrode compact and a solid electrolyte compact on the surface of the compact and firing it.

また、従来の平板型燃料電池として、複数のシートを積層して積層成形体を作製し、この積層成形体を焼成する方法が知られている(例えば、特許文献1参照)。
特開平2003−297387号公報
Further, as a conventional flat plate fuel cell, a method is known in which a plurality of sheets are laminated to produce a laminated molded body and the laminated molded body is fired (see, for example, Patent Document 1).
Japanese Patent Laid-Open No. 2003-297387

特許文献1では、平板型燃料電池を作製するのに、未焼結のシートを積層し、ガス通路を形成する部分にポリエチレンやカーボンブラックを印刷形成し、これを焼成時に飛散させ消失させてガス通路を形成することが記載されているが、このようなシート積層法では、ガス通路の角部からクラックが入りやすく、仮に作製時にクラックが入らないとしても、長期間の発電によりクラックが入り進展し、ガス通路からガス漏れが発生する虞があった。   In Patent Document 1, in order to produce a flat plate fuel cell, unsintered sheets are laminated, and polyethylene or carbon black is printed and formed on a portion where a gas passage is formed. Although it is described that a passage is formed, in such a sheet laminating method, cracks are likely to enter from the corners of the gas passage, and even if cracks do not occur at the time of production, cracks are caused by long-term power generation and progress. However, there is a risk of gas leakage from the gas passage.

また、一般にシート積層法により基板を作製する際には、未焼結のシート間の密着性を向上すべく、厚み方向にプレスして加圧されるが、この時、ガス通路を形成する空間は、そのシート積層方向中央部の側面が内方(飛散物質側)に突出しようとし、ガス通路を形成する空間の角部に剥離が生じ、隙間が形成され、発電中にその角部からクラックが進展し、ガス通路からガス漏れが発生する虞があった。   In general, when a substrate is produced by a sheet lamination method, in order to improve the adhesion between unsintered sheets, it is pressed and pressed in the thickness direction. At this time, a space for forming a gas passage is used. In the sheet stacking direction, the side surface of the central part of the sheet tends to protrude inward (scattering material side), peeling occurs at the corners of the space that forms the gas passage, gaps are formed, and cracks are generated from the corners during power generation. As a result, gas leakage may occur from the gas passage.

本発明は、ガス通路からのガス漏れを防止できる平板型燃料電池のインターコネクタ及びその製法、平板型燃料電池、平板型燃料電池スタック、並びに、平板型燃料電池スタックの製法を提供することを目的とする。   An object of the present invention is to provide a flat plate fuel cell interconnector capable of preventing gas leakage from a gas passage and a method of manufacturing the same, a flat plate fuel cell, a flat plate fuel cell stack, and a method of manufacturing a flat plate fuel cell stack. And

本発明の平板型燃料電池のインターコネクタは、ガス通路を形成するための凹部を有し、インターコネクタ材料粉末を含有する未焼結テープを複数積層し、焼成してなるとともに、前記凹部の角部にすみ肉部が形成されていることを特徴とする。   The interconnector of the flat plate fuel cell of the present invention has a recess for forming a gas passage, and is formed by laminating and firing a plurality of unsintered tapes containing interconnector material powder. A fillet portion is formed in the portion.

このような平板型燃料電池のインターコネクタは、ガス通路を形成するための凹部の角部にすみ肉部が形成されているため、インターコネクタの作製時にはガス通路の角部におけるクラックの発生を抑制でき、さらに長時間の発電によっても角部からのクラックの発生、並びに進展を防止でき、ガス通路からのガス漏れを防止できる。   In such an interconnector of a flat plate fuel cell, a fillet portion is formed at the corner of the recess for forming the gas passage, so that the occurrence of cracks at the corner of the gas passage is suppressed when the interconnector is manufactured. In addition, the generation and development of cracks from the corners can be prevented even by power generation for a long time, and gas leakage from the gas passage can be prevented.

また、本発明の平板型燃料電池のインターコネクタの製法は、ガス通路を形成するための凹部を有する平板型燃料電池のインターコネクタの製法であって、厚み方向に貫通孔を有しインターコネクタ材料粉末を含有する未焼結テープを複数積層して形成されるとともに、該複数の未焼結テープの貫通孔により形成されたガス通路形状の凹部内に、該凹部の角部にすみ肉部を形成する無機材料と焼成時に消失する消失物質とからなるガス通路形成材料が収容されたインターコネクタ成形体を、焼成する工程を経て形成することを特徴とする。   Further, the method for producing an interconnector for a flat plate fuel cell according to the present invention is a method for producing an interconnector for a flat plate fuel cell having a recess for forming a gas passage, and has a through-hole in the thickness direction. A plurality of unsintered tapes containing powder are formed, and a fillet portion is formed at the corners of the recesses in the recesses of the gas passage shape formed by the through holes of the unsintered tapes. An interconnector molded body containing a gas passage forming material composed of an inorganic material to be formed and a disappearing substance that disappears upon firing is formed through a firing step.

このような製法によれば、インターコネクタ成形体のガス通路形状の凹部内に無機材料と飛散物質とからなるガス通路形成材料が収容されているため、インターコネクタ成形体を焼成すると、ガス通路形成材料中の飛散物質が飛散するとともに、無機材料が、凹部の角部に、特にインターコネクタ成形体の加圧時に形成された角部の隙間(剥離部)に毛細管現象により集合し、焼成することによりすみ肉部を形成でき、凹部の角部を丸めることができる。これにより、セル作製時におけるクラックの発生を防止でき、さらにすみ肉部により角部からのクラックの進展を防止できる。   According to such a manufacturing method, since the gas passage forming material composed of the inorganic material and the scattering material is accommodated in the recess of the gas passage shape of the interconnector molded body, when the interconnector molded body is fired, the gas passage formation is performed. The scattering material in the material is scattered, and the inorganic material is gathered by capillarity in the corners of the recesses, particularly in the gaps (peeling parts) formed at the time of pressurization of the interconnector molded body, and fired. Thus, the fillet portion can be formed, and the corners of the recesses can be rounded. Thereby, generation | occurrence | production of the crack at the time of cell preparation can be prevented, and also progress of the crack from a corner | angular part can be prevented by a fillet part.

さらに、本発明の平板型燃料電池は、固体電解質の両側に電極を設けてなる平板型燃料電池セルに、一方の前記電極に接続し、該電極にガスを供給するためのガス通路を形成するインターコネクタを積層してなる平板型燃料電池であって、前記固体電解質と、前記一方の電極と、前記インターコネクタとが同時焼成して形成され、前記ガス通路の角部にすみ肉部が形成されていることを特徴とする。   Further, the flat plate fuel cell of the present invention forms a gas passage for connecting to one of the electrodes and supplying gas to the flat plate fuel cell having electrodes provided on both sides of the solid electrolyte. A flat plate fuel cell in which interconnectors are stacked, wherein the solid electrolyte, the one electrode, and the interconnector are formed by simultaneous firing, and a fillet portion is formed at a corner of the gas passage. It is characterized by being.

このような平板型燃料電池では、ガス通路の角部にすみ肉部が形成されているため、平板型燃料電池の作製時にはガス通路の角部におけるクラックの発生を抑制でき、さらに長時間の発電によっても角部からのクラックの発生、並びに進展を防止でき、ガス通路からのガス漏れを防止できる。インターコネクタは、インターコネクタ材料粉末を含有する未焼結テープを複数積層して形成される場合、プレス成形により形成される場合も含む。   In such a flat plate fuel cell, the fillet portion is formed at the corner of the gas passage, so that the generation of cracks at the corner of the gas passage can be suppressed during the production of the flat plate fuel cell, and the power generation for a long time Also, the occurrence and development of cracks from the corners can be prevented, and gas leakage from the gas passage can be prevented. The interconnector includes a case where it is formed by laminating a plurality of unsintered tapes containing interconnector material powder, and a case where it is formed by press molding.

また、本発明の平板型燃料電池は、前記一方の電極と前記インターコネクタとで形成される前記ガス通路の角部に、すみ肉部が形成されていることを特徴とする。このような平板型燃料電池では、一方の電極とインターコネクタとで形成されるガス通路の角部におけるクラックの発生を抑制でき、さらに長時間の発電によっても角部からのクラックの発生、並びに進展を防止できる。   The flat plate fuel cell of the present invention is characterized in that a fillet portion is formed at a corner portion of the gas passage formed by the one electrode and the interconnector. In such a flat plate fuel cell, it is possible to suppress the occurrence of cracks at the corners of the gas passage formed by one electrode and the interconnector, and further, the generation and progress of cracks from the corners even when power is generated for a long time. Can be prevented.

また、本発明の平板型燃料電池は、前記ガス通路は、前記インターコネクタが接続される電極と、前記インターコネクタの電極側に形成された凹部により形成されていることを特徴とする。   The flat plate fuel cell of the present invention is characterized in that the gas passage is formed by an electrode to which the interconnector is connected and a recess formed on the electrode side of the interconnector.

本発明の平板型燃料電池スタックは、固体電解質の両側に電極を設けてなる平板型燃料電池セルと、一方の前記電極に接続し、該電極にガスを供給するためのガス通路を形成するインターコネクタとを交互に積層してなるとともに、前記平板型燃料電池セルと前記インターコネクタとが同時焼成して形成され、前記ガス通路の角部にすみ肉部が形成されていることを特徴とする。このような平板型燃料電池スタックでは、セルスタックの作製時にはガス通路の角部におけるクラックの発生を抑制でき、さらに長時間の発電によっても角部からのクラックの発生、並びに進展を防止でき、ガス通路からのガス漏れを防止できる。   The flat plate fuel cell stack according to the present invention includes a flat plate fuel cell having electrodes provided on both sides of a solid electrolyte, and an interface that is connected to one of the electrodes and forms a gas passage for supplying gas to the electrode. It is formed by alternately laminating connectors, the flat fuel cell and the interconnector are formed by simultaneous firing, and a fillet portion is formed at a corner of the gas passage. . In such a flat fuel cell stack, the generation of cracks at the corners of the gas passages can be suppressed during the production of the cell stack, and the generation and development of cracks from the corners can be prevented even by long-time power generation. Gas leakage from the passage can be prevented.

また、本発明の平板型燃料電池スタックの製法は、固体電解質成形体の両側に電極成形体を設けてなる燃料電池成形体と、インターコネクタ成形体とを交互に積層してなるとともに、前記インターコネクタ成形体の前記一方の電極成形体側に形成された凹部に、無機材料と焼成時に飛散する飛散物質とからなるガス通路形成材料が収容されたスタック成形体を、焼成する工程を経て形成することを特徴とする。   The method for producing a flat plate fuel cell stack according to the present invention includes a fuel cell molded body in which electrode molded bodies are provided on both sides of a solid electrolyte molded body, and an interconnector molded body, which are alternately stacked, Forming a stack molded body containing a gas passage forming material composed of an inorganic material and a scattered substance scattered during firing in a recess formed on the one electrode molded body side of the connector molded body through a firing step. It is characterized by.

このような平板型燃料電池スタックの製法では、インターコネクタ成形体のガス通路形状の凹部内に無機材料と飛散物質とからなるガス通路形成材料が収容されているため、焼成すると、ガス通路形成材料中の飛散物質が飛散するとともに、無機材料が、ガス通路の角部に、特にスタック成形体の加圧時に形成された角部の隙間(剥離部)に毛細管現象により集合し、焼成することによりすみ肉部を形成でき、ガス通路の角部を丸めることができる。これにより、スタック作製時におけるクラックの発生を防止でき、さらにすみ肉部により角部からのクラックの発生並びに進展を防止できる。   In such a method for manufacturing a flat plate fuel cell stack, a gas passage forming material composed of an inorganic material and a scattered substance is accommodated in a recess in the gas passage shape of the interconnector molded body. As the scattering material inside is scattered, the inorganic material gathers by capillary action at the corners of the gas passages, particularly in the gaps (peeling portions) formed at the time of pressurization of the stack molded body. A fillet portion can be formed, and the corners of the gas passage can be rounded. Thereby, generation | occurrence | production of the crack at the time of stack preparation can be prevented, and also generation | occurrence | production and progress of the crack from a corner | angular part can be prevented by a fillet part.

以下図面を参考にして本発明の好適な実施形態を詳細に説明する。   Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.

本発明の平板型燃料電池スタックは、図1に示すように、多孔質なガス透過性の導電性支持体3aに、多孔質な燃料側電極3b、緻密な板状の固体電解質3c、多孔質な酸素側電極3dを順次積層してなる平板型燃料電池セル3と、インターコネクタ5とを交互に積層して構成されている。   As shown in FIG. 1, the flat plate fuel cell stack of the present invention includes a porous gas-permeable conductive support 3a, a porous fuel-side electrode 3b, a dense plate-shaped solid electrolyte 3c, a porous The flat fuel cell 3 and the interconnector 5 are formed by alternately stacking the oxygen-side electrodes 3d.

このインターコネクタ5の支持体3a側と、酸素側電極3d側の面には、断面矩形状の凹部5a、5bが形成され、これらの凹部5a、5bと支持体3a、酸素側電極3dとで、それぞれ燃料ガス通路7a、酸素含有ガス通路7bが形成されている。燃料ガス通路7aの片方の端部には、燃料ガスを燃料電池セル3に導入するための燃料ガス導入口8が形成されており、他方の端部には燃料ガス排出口(図示せず)が形成されている。また、酸素含有ガス通路7bの片方の端部には酸素含有ガス導入口(図示せず)が形成されており、他方の端部には酸素含有ガス排出口9が形成されている。   On the surface of the interconnector 5 on the support 3a side and on the oxygen side electrode 3d side, recesses 5a and 5b having a rectangular cross section are formed. The recesses 5a and 5b, the support 3a, and the oxygen side electrode 3d A fuel gas passage 7a and an oxygen-containing gas passage 7b are respectively formed. A fuel gas introduction port 8 for introducing fuel gas into the fuel cell 3 is formed at one end of the fuel gas passage 7a, and a fuel gas discharge port (not shown) is formed at the other end. Is formed. An oxygen-containing gas inlet (not shown) is formed at one end of the oxygen-containing gas passage 7b, and an oxygen-containing gas discharge port 9 is formed at the other end.

この燃料ガス導入口8から燃料ガス通路7aに導入された燃料ガスは支持体3a表面から、支持体3a内部に拡散し、さらに、燃料側電極3bに到達する。また、酸素含有ガス導入口から酸素含有ガス通路7bに導入された酸素含有ガスは酸素側電極3dに供給される。このように固体電解質3cを介して対向する燃料側電極3bと酸素側電極3dに供給された燃料ガスと酸素含有ガスとが電気化学反応を起こし発電する。余剰の燃料ガスと酸素含有ガスはそれぞれ燃料ガス排出口(図示せず)と酸素含有ガス排出口9から排出される。   The fuel gas introduced into the fuel gas passage 7a from the fuel gas inlet 8 diffuses from the surface of the support 3a into the support 3a and further reaches the fuel side electrode 3b. Further, the oxygen-containing gas introduced from the oxygen-containing gas inlet into the oxygen-containing gas passage 7b is supplied to the oxygen-side electrode 3d. In this way, the fuel gas and the oxygen-containing gas supplied to the fuel-side electrode 3b and the oxygen-side electrode 3d facing each other through the solid electrolyte 3c cause an electrochemical reaction to generate power. Excess fuel gas and oxygen-containing gas are discharged from a fuel gas outlet (not shown) and an oxygen-containing gas outlet 9, respectively.

平板型燃料電池装置は、このような平板型燃料電池セルスタックにマニホールドを設けて構成されている。   The flat plate fuel cell apparatus is configured by providing a manifold in such a flat plate fuel cell stack.

即ち、図2に示すように、平板型燃料電池装置では、外部からの酸素含有ガスを複数の燃料電池セル3に導入するための給気側ガス配管13が給気側マニホールド15に接続され、給気側マニホールド15には、複数の平板型燃料電池セル3間に配置されたインターコネクタ5の給気側マニホールド15側に形成されたガス導入口にそれぞれガスを導く給気側ガス室19が形成されている。   That is, as shown in FIG. 2, in the flat plate fuel cell device, an air supply side gas pipe 13 for introducing an oxygen-containing gas from the outside into the plurality of fuel cells 3 is connected to the air supply side manifold 15. The air supply side manifold 15 has an air supply side gas chamber 19 for introducing gas to gas inlets formed on the air supply side manifold 15 side of the interconnector 5 disposed between the plurality of flat plate fuel cells 3. Is formed.

インターコネクタ5の他方の端部には、ガスを排出する酸素含有ガス排出口9が形成されており、排気されたガスを燃料電池装置外に排出するための排気側マニホールド23と排気側ガス配管25が配置されている。排気側マニホールド23には排気ガスを集めるための排気側ガス室27が形成されている。また、平板型燃料電池セル3間に配置されたインターコネクタ5には、ガス導入口17からガス排出口9に連通する酸素含有ガス通路7bが形成されている。また、インターコネクタ5の酸素含有ガス通路7bと直交する方向には、燃料ガスを平板型燃料電池セル3に供給する燃料ガス通路7aが形成されている。   An oxygen-containing gas discharge port 9 for discharging gas is formed at the other end of the interconnector 5, and an exhaust side manifold 23 and an exhaust side gas pipe for discharging the exhausted gas to the outside of the fuel cell device. 25 is arranged. An exhaust side gas chamber 27 for collecting exhaust gas is formed in the exhaust side manifold 23. In addition, an oxygen-containing gas passage 7 b that communicates from the gas inlet 17 to the gas outlet 9 is formed in the interconnector 5 disposed between the flat fuel cells 3. A fuel gas passage 7 a for supplying fuel gas to the flat plate fuel cell 3 is formed in a direction orthogonal to the oxygen-containing gas passage 7 b of the interconnector 5.

平板型燃料電池セル3は一般に矩形板状の形状を有しており、図2に示した給気側マニホールド15と排気側マニホールド23は平板型燃料電池セル3に酸素含有ガスを供給し、排気するためのもので、ガス流れが酸素含有ガスと直交する方向に、燃料ガスを供給、排気するための給気側マニホールド(図示せず)と排気側マニホールド(図示せず)を有している。   The flat plate fuel cell 3 generally has a rectangular plate shape, and the air supply side manifold 15 and the exhaust side manifold 23 shown in FIG. 2 supply oxygen-containing gas to the flat plate fuel cell 3 for exhaust. A gas supply side manifold (not shown) and an exhaust side manifold (not shown) for supplying and exhausting fuel gas in a direction perpendicular to the oxygen-containing gas. .

また、平板型燃料電池セル3の周辺は、ガスシール層31でシールされている。   The periphery of the flat fuel cell 3 is sealed with a gas seal layer 31.

このような平板型燃料電池装置では、図2に示す給気側マニホールド15に、酸素含有ガスを供給し、給気側ガス室19を通じて、インターコネクタ5の一方の端部に形成されたガス導入口17にガスを導き、インターコネクタ5の酸素側電極3dと接する面に形成された酸素含有ガス通路7bを通過させる。酸素含有ガス通路7bを通過したガスは、インターコネクタ5の他方端部に形成されたガス排出口9から、排気側マニホールド23に形成された排気側ガス室27に導かれ、排気側ガス配管25を経由して、燃料電池装置外へと排気される。   In such a flat plate fuel cell device, an oxygen-containing gas is supplied to the supply side manifold 15 shown in FIG. 2 and a gas introduction formed at one end of the interconnector 5 through the supply side gas chamber 19. The gas is guided to the port 17 and passes through the oxygen-containing gas passage 7b formed on the surface of the interconnector 5 in contact with the oxygen side electrode 3d. The gas that has passed through the oxygen-containing gas passage 7 b is led from the gas discharge port 9 formed at the other end of the interconnector 5 to the exhaust side gas chamber 27 formed in the exhaust side manifold 23, and the exhaust side gas pipe 25. Is exhausted to the outside of the fuel cell device.

同時に、燃料ガスを他方の給気側マニホールド(図示せず)に供給し、インターコネクタ5の燃料側電極3bと接する面に形成された燃料ガス通路7aを通過させる。燃料ガス通路7aを通過した燃料ガスは排気側マニホールド(図示せず)に形成された排気側ガス室(図示せず)に導かれ、排気側ガス管(図示せず)を経由して、燃料電池装置外へと排気される。   At the same time, the fuel gas is supplied to the other supply side manifold (not shown), and is passed through the fuel gas passage 7a formed on the surface of the interconnector 5 in contact with the fuel side electrode 3b. The fuel gas that has passed through the fuel gas passage 7a is led to an exhaust side gas chamber (not shown) formed in an exhaust side manifold (not shown), and the fuel gas passes through an exhaust side gas pipe (not shown). It is exhausted out of the battery device.

燃料ガスと酸素含有ガスは、上記の経路を辿り、平板型燃料電池セル3へ供給され、排出される。このとき、平板型燃料電池セル3の燃料側電極3bに供給された燃料ガスと、酸素側電極3dに供給された酸素含有ガスとが電気化学反応を起こし、発電を行う。   The fuel gas and the oxygen-containing gas follow the above path and are supplied to the flat plate fuel cell 3 and discharged. At this time, the fuel gas supplied to the fuel-side electrode 3b of the flat fuel cell 3 and the oxygen-containing gas supplied to the oxygen-side electrode 3d cause an electrochemical reaction to generate power.

そして、ガス通路7a、7bは、図3に示すように断面矩形状であり、その角部には、すみ肉部S、Sが形成されており、ガス通路7a、7bの角部が丸められている。即ち、インターコネクタ5の凹部5a、5bの角部にすみ肉部Sが形成され、凹部5a、5bと支持体3aとで形成される角部にもすみ肉部Sが形成されている。図3では、すみ肉部S、Sを形成する材料はガス通路7a、7bの四隅のみならず、その側面の角部にも付着している。すみ肉部S、S、側面角部のすみ肉部材料の付着は、後述するガス通路形成材料中の無機材料の含有比率により制御することができる。即ち、ガス通路形成材料中の無機材料が多い場合には、ガス通路7a、7bの四隅のみならず、その側面の角部にもすみ肉部S、Sの形成材料が付着し、ガス通路形状が断面円形状に近づき、少ない場合には、主にガス通路7a、7bの四隅にすみ肉部S、Sが形成される。 The gas passages 7a and 7b are rectangular in cross section as shown in FIG. 3, and fillet portions S 1 and S 2 are formed at the corners, and the corners of the gas passages 7a and 7b are formed. It is rounded. That is, the concave portion 5a of the interconnector 5, walled portion S 1 corner to corner of the 5b are formed, the recess 5a, meat section S 2 also corners in the corners formed by 5b and the support 3a is formed . In FIG. 3, the material forming the fillet portions S 1 and S 2 adheres not only to the four corners of the gas passages 7a and 7b, but also to the corner portions of the side surfaces thereof. The adhesion of the fillet portion materials of the fillet portions S 1 and S 2 and the side corner portions can be controlled by the content ratio of the inorganic material in the gas passage forming material described later. That is, when the inorganic material in the gas passage forming material is large, not only the four corners of the gas passages 7a and 7b but also the corner portions of the side surfaces are formed with the forming materials of the fillet portions S 1 and S 2 , When the shape of the passage approaches a circular cross section and is small, fillet portions S 1 and S 2 are formed mainly at the four corners of the gas passages 7a and 7b.

このすみ肉部S、Sは、インターコネクタ5を形成する材料により形成され、多孔質とされていることが望ましいが、すみ肉部S、Sを形成する無機材料は、ガス通路7a、7bの角部にすみ肉部S、Sを形成できれば、導電性でなくても良く、また、多孔質とする必要もない。たとえば、すみ肉部Sは、アルミナ、固体電解質材料で形成することができる。 The fillet portions S 1 and S 2 are preferably made of a material that forms the interconnector 5 and are porous. However, the inorganic material that forms the fillet portions S 1 and S 2 is a gas passage. As long as the fillet portions S 1 and S 2 can be formed at the corners of 7a and 7b, they need not be conductive and need not be porous. For example, the fillet portion S can be formed of alumina or a solid electrolyte material.

(導電性支持体3a)
導電性支持体3aは多孔質導電体とされ、燃料ガスを燃料側電極3bまで透過させるためにガス透過性とされている。また、導電性支持体3aはインターコネクタ層5を介しての集電を行うために導電性であることが要求されるが、このような要求を満たすと同時に、同時焼成により生じる不都合を回避するために、鉄族金属成分と特定の希土類酸化物とから支持基板1を構成することが望ましい。
(Conductive support 3a)
The conductive support 3a is a porous conductor and is gas permeable in order to allow the fuel gas to permeate to the fuel side electrode 3b. In addition, the conductive support 3a is required to be conductive in order to collect current via the interconnector layer 5. However, at the same time as satisfying such a requirement, inconvenience caused by simultaneous firing is avoided. Therefore, it is desirable that the support substrate 1 is composed of an iron group metal component and a specific rare earth oxide.

鉄族金属成分は、支持体3aに導電性を付与するためのものであり、鉄族金属単体であってもよいし、また鉄族金属酸化物、鉄族金属の合金もしくは合金酸化物であってもよい。鉄族金属には、鉄、ニッケルおよびコバルトがあり、本発明では、何れをも使用することができるが、安価であることおよび燃料ガス中で安定であることからNiおよび/またはNiOを鉄族金属成分として含有していることが好ましい。   The iron group metal component is for imparting conductivity to the support 3a, and may be a single iron group metal, or an iron group metal oxide, an iron group metal alloy or alloy oxide. May be. The iron group metals include iron, nickel, and cobalt. In the present invention, any of them can be used, but Ni and / or NiO is replaced with iron group because it is inexpensive and stable in fuel gas. It is preferable to contain as a metal component.

また希土類酸化物は、支持体3aの熱膨張係数を、固体電解質3cを形成している希土類元素を含有するZrOと近似させるために使用されるものであり、高い導電率を維持し且つ固体電解質3c等への拡散を防止するために、Y、Lu、Yb、Tm、Er、Ho、Dy、Gd、Sm、Prからなる群より選ばれた少なくとも1種の希土類元素を含む酸化物が、上記鉄族成分との組合せで使用される。このような希土類酸化物の具体例としては、Y、Lu、Yb、Tm、Er、Ho、Dy、Gd、Sm、Prを例示することができ、特に安価であるという点で、Y,Ybが好適である。 The rare earth oxide is used to approximate the thermal expansion coefficient of the support 3a to ZrO 2 containing the rare earth element forming the solid electrolyte 3c, and maintains a high conductivity and is solid. In order to prevent diffusion into the electrolyte 3c and the like, an oxide containing at least one rare earth element selected from the group consisting of Y, Lu, Yb, Tm, Er, Ho, Dy, Gd, Sm, and Pr, Used in combination with the above iron group components. Specific examples of such rare earth oxides include Y 2 O 3 , Lu 2 O 3 , Yb 2 O 3 , Tm 2 O 3 , Er 2 O 3 , Ho 2 O 3 , Dy 2 O 3 , Gd 2 O. 3 , Sm 2 O 3 , Pr 2 O 3 can be exemplified, and Y 2 O 3 and Yb 2 O 3 are preferable in that they are particularly inexpensive.

(インターコネクタ5)
インターコネクタ5は、導電性セラミックスからなるが、燃料ガス(水素)および酸素含有ガスと接触するため、耐還元性、耐酸化性を有していることが必要である。このため、かかる導電性セラミックスとしては、一般に、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物(LaCrO系酸化物)、酸化チタン系等が使用される。また、支持体3aの内部を通る燃料ガスおよび支持体3aの外部を通る酸素含有ガスのリークを防止するため、かかる導電性セラミックスは緻密質でなければならず、たとえば93%以上、特に95%以上の相対密度を有していることが好適である。
(Interconnector 5)
Although the interconnector 5 is made of conductive ceramics, it is required to have reduction resistance and oxidation resistance because it is in contact with the fuel gas (hydrogen) and the oxygen-containing gas. For this reason, lanthanum chromite perovskite oxides (LaCrO 3 oxides), titanium oxides, and the like are generally used as the conductive ceramics. Further, in order to prevent leakage of the fuel gas passing through the inside of the support 3a and the oxygen-containing gas passing through the outside of the support 3a, the conductive ceramics must be dense, for example, 93% or more, particularly 95%. It is preferable to have the above relative density.

(燃料側電極3b)
燃料側電極3bは電極反応を生じせしめるものであり、それ自体公知の多孔質の導電性サーメットから形成される。たとえば、希土類元素が固溶しているZrOと、Niおよび/またはNiOとから形成される。この希土類元素が固溶しているZrO(安定化ジルコニア)としては、以下に述べる固体電解質3c形成に使用されているものと同様のものを用いるのがよい。
(Fuel side electrode 3b)
The fuel side electrode 3b causes an electrode reaction, and is formed of a known porous conductive cermet. For example, it is formed from ZrO 2 in which a rare earth element is dissolved, and Ni and / or NiO. As ZrO 2 (stabilized zirconia) in which the rare earth element is dissolved, the same one used for forming the solid electrolyte 3c described below is preferably used.

燃料側電極3b中の安定化ジルコニア含量は、35〜65体積%の範囲にあるのが好ましく、またNi或いはNiO含量は、65〜35体積%であるのがよい。さらに、この燃料側電極3bの開気孔率は、15%以上、特に20〜40%の範囲にあるのがよく、その厚みは、性能向上と、固体電解質3cと燃料側電極3bとの間での熱膨張差による剥離等を防止するという点から、1〜30μmであることが望ましい。   The stabilized zirconia content in the fuel side electrode 3b is preferably in the range of 35 to 65% by volume, and the Ni or NiO content is preferably 65 to 35% by volume. Further, the open porosity of the fuel side electrode 3b is preferably 15% or more, particularly in the range of 20 to 40%, and the thickness is improved between the performance and the solid electrolyte 3c and the fuel side electrode 3b. From the viewpoint of preventing peeling due to the difference in thermal expansion of the film, it is preferably 1 to 30 μm.

(固体電解質3c)
この燃料側電極3b上に設けられている固体電解質3cは、一般に3〜15モル%の希土類元素が固溶したZrO(通常、安定化ジルコニア)と呼ばれる緻密質なセラミックスから形成されている。希土類元素としては、Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Luを例示することができるが、安価であるという点からY、Ybが望ましい。
(Solid electrolyte 3c)
The solid electrolyte 3c provided on the fuel side electrode 3b is generally formed of a dense ceramic called ZrO 2 (usually stabilized zirconia) in which 3 to 15 mol% of a rare earth element is solid-dissolved. Examples of rare earth elements include Sc, Y, La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, and Lu, but they are inexpensive. From the point, Y and Yb are desirable.

この固体電解質3cを形成する安定化ジルコニアセラミックスは、ガス透過を防止するという点から、相対密度(アルキメデス法による)が93%以上、特に95%以上の緻密質であることが望ましく、且つその厚みが10〜100μmであることが望ましい。固体電解質3cとしては、安定化ジルコニア以外に、ランタンガレート系ペロブスカイト型組成物から構成されていても良い。   The stabilized zirconia ceramic forming this solid electrolyte 3c is desirably a dense material having a relative density (according to Archimedes method) of 93% or more, particularly 95% or more from the viewpoint of preventing gas permeation. Is desirably 10 to 100 μm. The solid electrolyte 3c may be composed of a lanthanum gallate perovskite type composition in addition to the stabilized zirconia.

(ガスシール層31)
ガスシール層31は、固体電解質材料で形成された固体電解質材料膜からなることが、使用材料種を少なくし、ガスシールを確実に行うという点から望ましいが、緻密な絶縁性の材料であれば良く、たとえば、アルミナで形成しても良い。
(Gas seal layer 31)
The gas seal layer 31 is preferably made of a solid electrolyte material film formed of a solid electrolyte material from the viewpoint of reducing the type of material used and ensuring gas sealing, but if it is a dense insulating material, For example, it may be formed of alumina.

支持基板1の両側の側面に形成されているガスシール層31が固体電解質材料膜からなる場合は、上記燃料側電極3b上面に形成されている固体電解質3cと同一材料を用いることができるが、固体電解質3cと全く同一材料を用いる必要はなく、組成が多少ずれていても良く、ランタンガレート系の固体電解質材料を用いても良い。また、この部分では発電しないため、固体電解質材料を用いる必要はなく、上記したように、一般的に用いられる絶縁性緻密質セラミックスであっても良い。この固体電解質材料膜からなるガスシール層31の厚みは、固体電解質3cと同様、ガス透過防止という点から10μm以上であることが望ましい。   When the gas seal layers 31 formed on the side surfaces on both sides of the support substrate 1 are made of a solid electrolyte material film, the same material as the solid electrolyte 3c formed on the upper surface of the fuel side electrode 3b can be used. It is not necessary to use the same material as that of the solid electrolyte 3c, the composition may be slightly different, and a lanthanum gallate solid electrolyte material may be used. Further, since no power is generated in this portion, it is not necessary to use a solid electrolyte material, and as described above, insulating dense ceramics that are generally used may be used. As with the solid electrolyte 3c, the thickness of the gas seal layer 31 made of the solid electrolyte material film is preferably 10 μm or more from the viewpoint of preventing gas permeation.

(酸素側電極3d)
酸素側電極3dは、所謂ABO型のペロブスカイト型酸化物からなる導電性セラミックスから形成される。かかるペロブスカイト型酸化物としては、遷移金属ペロブスカイト型酸化物、特にAサイトにLaを有するLaMnO系酸化物、LaFeO系酸化物、LaCoO系酸化物の少なくとも1種が好適であり、600〜1000℃程度の作動温度での電気伝導性が高いという点からLaFeO系酸化物が特に好適である。尚、上記ペロブスカイト型酸化物においては、AサイトにLaと共にSrなどが存在していてもよいし、さらにBサイトには、FeとともにCoやMnが存在していてもよい。
(Oxygen side electrode 3d)
The oxygen side electrode 3d is formed of a conductive ceramic made of a so-called ABO 3 type perovskite oxide. As such a perovskite oxide, at least one of transition metal perovskite oxides, particularly LaMnO 3 oxides, LaFeO 3 oxides, and LaCoO 3 oxides having La at the A site is preferable. LaFeO 3 -based oxides are particularly suitable because they have high electrical conductivity at an operating temperature of about 1000 ° C. In the perovskite oxide, Sr and the like may exist together with La at the A site, and Co and Mn may exist together with Fe at the B site.

また、酸素側電極3dは、ガス透過性を有していなければならず、したがって、酸素側電極3dを形成する導電性セラミックス(ペロブスカイト型酸化物)は、開気孔率が20%以上、特に30〜50%の範囲にあることが望ましい。このような酸素側電極3dの厚みは、集電性という点から30〜100μmであることが望ましい。酸素側電極3dには、酸素ガスや酸素を含有する空気等が供給される。   In addition, the oxygen side electrode 3d must have gas permeability. Therefore, the conductive ceramic (perovskite oxide) forming the oxygen side electrode 3d has an open porosity of 20% or more, particularly 30. It is desirable to be in the range of ˜50%. The thickness of the oxygen-side electrode 3d is desirably 30 to 100 μm from the viewpoint of current collection. Oxygen gas, air containing oxygen, or the like is supplied to the oxygen side electrode 3d.

以下、平板型燃料電池スタックの製法について説明する。   Hereinafter, a manufacturing method of the flat plate fuel cell stack will be described.

先ず、たとえば、所定の原料粉末に、有機バインダ、溶媒等を添加混合し、これをドクターブレード法によりテープ成形を行い、図4(a)〜(d)、図5(a)〜(c)に示すような7種類のテープを作製する。   First, for example, an organic binder, a solvent and the like are added to and mixed with a predetermined raw material powder, and this is tape-molded by a doctor blade method, and FIGS. 4 (a) to 4 (d) and FIGS. Seven types of tapes as shown in FIG.

ここで、図4(a)は酸素側電極テープ33、(b)は固体電解質用テープ35、(c)は燃料側電極テープ37、(d)は支持体テープ39、図5(a)〜(c)はインターコネクタテープ41a、41b、41cである。   4A is an oxygen side electrode tape 33, FIG. 4B is a solid electrolyte tape 35, FIG. 4C is a fuel side electrode tape 37, FIG. 4D is a support tape 39, and FIGS. (C) is the interconnector tapes 41a, 41b and 41c.

酸素側電極テープ33、燃料側電極テープ37、支持体テープ39には、枠状に貫通孔がテープ厚み方向に形成され、これらの貫通孔には、固体電解質材料膜からなるガスシール層31を形成するための固体電解質材料43が充填されている。また、ガス通路7a、7bを形成するためのインターコネクタテープ41a、41cには、それぞれガス通路7a、7bを形成するための複数の貫通孔が形成され、これらの貫通孔には、すみ肉部S、Sを形成する無機材料と焼成時に飛散する飛散物質とを混合してなるガス通路形成材料45が充填されている。すみ肉部Sを形成する無機材料としては、上記したように、インターコネクタとの相性という点からインターコネクタ材料からなることが望ましい。また、焼成時に飛散する飛散物質としては、パラフィンワックス等の樹脂やカーボンであることが望ましい。 The oxygen-side electrode tape 33, the fuel-side electrode tape 37, and the support tape 39 have through-holes formed in a frame shape in the tape thickness direction, and a gas seal layer 31 made of a solid electrolyte material film is formed in these through-holes. A solid electrolyte material 43 to be formed is filled. The interconnector tapes 41a and 41c for forming the gas passages 7a and 7b are formed with a plurality of through holes for forming the gas passages 7a and 7b, respectively. A gas passage forming material 45 formed by mixing an inorganic material forming S 1 and S 2 and a scattering substance scattered during firing is filled. As described above, the inorganic material forming the fillet portion S is preferably made of an interconnector material in terms of compatibility with the interconnector. In addition, it is desirable that the scattering material scattered during firing is a resin such as paraffin wax or carbon.

固体電解質用テープ35を除き、各テープには、プレスにて断面矩形状の貫通孔(スルーホール)を厚み方向に形成することができ、貫通孔には、スクリーン印刷により固体電解質材料43やガス通路形成材料45を含有するペーストを充填することができる。固体電解質材料43やガス通路形成材料45をシート状に形成し、これを貫通孔内に収容することもできる。   Except for the solid electrolyte tape 35, each tape can be formed with a through hole having a rectangular cross section (thru hole) in the thickness direction by pressing, and the solid electrolyte material 43 and gas can be formed in the through hole by screen printing. A paste containing the passage forming material 45 can be filled. The solid electrolyte material 43 and the gas passage forming material 45 may be formed in a sheet shape and accommodated in the through hole.

最初に、図6に示すように、図5(c)のインターコネクタテープ41c上に、インターコネクタテープ41b、インターコネクタテープ41aを積層し、このインターコネクタ成形体の上に、それぞれの貫通孔内の固体電解質材料43が同一位置にくるように、図4(d)の支持体テープ39を2枚積層し、この積層体の上面に、それぞれの貫通孔内の固体電解質材料43が同一位置にくるように、図4(c)の燃料側電極テープ37、図4(b)の固体電解質用テープ35、(a)の酸素側電極テープ33を積層することにより、燃料電池成形体を作製できる。これらの積層を繰り返した後、加圧することにより複数のスタック成形体が形成されたブロックを作製できる。尚、図6では、理解を容易にするため、各テープの積層数を少なくして記載した。   First, as shown in FIG. 6, an interconnector tape 41 b and an interconnector tape 41 a are laminated on the interconnector tape 41 c of FIG. 5C, and each through-hole is formed on the interconnector molded body. Two support tapes 39 of FIG. 4D are laminated so that the solid electrolyte material 43 is in the same position, and the solid electrolyte material 43 in each through hole is placed in the same position on the upper surface of the laminate. As shown, a fuel cell molded body can be produced by laminating the fuel side electrode tape 37 of FIG. 4C, the solid electrolyte tape 35 of FIG. 4B, and the oxygen side electrode tape 33 of FIG. 4A. . After repeating these laminations, a block in which a plurality of stacked molded bodies are formed can be produced by applying pressure. In FIG. 6, the number of stacked tapes is reduced to facilitate understanding.

この後、各層の固体電解質材料43が積層された中央部分(枠状)を、一点鎖線(図4(a)、図6)で示す位置でカットし、即ち、固体電解質材料43の両端部をカットするとともに、固体電解質材料43の厚み方向の中間位置でカットし、一つの積層成形体から、3個のスタック成形体を作製できる。このスタック成形体を脱脂焼成することにより、ガス通路形成材料45の飛散物質が飛散してガス通路7a、7bが形成され、本発明の燃料電池スタックを作製できる。   Thereafter, the central portion (frame shape) on which the solid electrolyte material 43 of each layer is laminated is cut at a position indicated by a one-dot chain line (FIGS. 4A and 6), that is, both end portions of the solid electrolyte material 43 are cut. In addition to cutting, it is cut at an intermediate position in the thickness direction of the solid electrolyte material 43, and three stacked molded bodies can be produced from one laminated molded body. By degreasing and firing the stack molded body, the scattered substances of the gas passage forming material 45 are scattered to form the gas passages 7a and 7b, and the fuel cell stack of the present invention can be manufactured.

このようなシート積層法により作製された燃料電池セルのガス通路7a、7bは、その断面形状が、図3に示すように、積層するインターコネクタシート41a、41b、41cの状態により、内面に凹凸が形成されているため、シート積層法により作製されたか否か明確に判断できる。尚、図3では、インターコネクタシート41aを7枚、インターコネクタシート41bを4枚、インターコネクタシート41cを7枚積層した場合である。   As shown in FIG. 3, the gas passages 7a and 7b of the fuel battery cell manufactured by such a sheet lamination method have irregularities on the inner surface depending on the state of the interconnector sheets 41a, 41b and 41c to be laminated. Therefore, it can be clearly determined whether or not it has been produced by a sheet lamination method. In FIG. 3, seven interconnector sheets 41a, four interconnector sheets 41b, and seven interconnector sheets 41c are laminated.

そして、本発明の製法では、スタック成形体を焼成することにより、ガス通路形成材料45の飛散物質が飛散するとともに、無機材料が、図3に符号S、Sで示したように、インターコネクタ5のガス通路7a、7bの四隅に拡散し、すみ肉部S、Sを形成することができる。 Then, in the process of the present invention, by firing the stack shaped body, together with the scattering material of the gas passage forming material 45 is scattered, so that the inorganic material is indicated by reference numeral S 1, S 2 in FIG. 3, inter The fillet portions S 1 and S 2 can be formed by diffusing in the four corners of the gas passages 7 a and 7 b of the connector 5.

即ち、燃料電池の積層成形体は加圧することにより、各テープの密着性向上が図られるが、この際に、図3に示すように、ガス通路を形成する空間の側面は内側に凸の形状になり、四隅が鋭角になり、この四隅のインターコネクタシート41a、41b、41cが剥離したり、インターコネクタシート41a、41cと電極シートにクラックが生じ易くなる。しかしながら、ガス通路7a、7bを形成する空間には無機材料を含有するガス通路形成材料45が充填されているので、積層成形体を焼成することにより、図3に示したように、ガス通路形成材料45中の無機材料が毛細管現象により、ガス通路7a、7bの四隅に拡散し、すみ肉部S、Sを形成することができる。 In other words, the laminated molded body of the fuel cell is pressurized to improve the adhesion of each tape. At this time, as shown in FIG. 3, the side surface of the space forming the gas passage is inwardly convex. The four corners become acute angles, and the interconnector sheets 41a, 41b, 41c at the four corners are peeled off, and cracks are likely to occur in the interconnector sheets 41a, 41c and the electrode sheet. However, since the space for forming the gas passages 7a and 7b is filled with the gas passage forming material 45 containing an inorganic material, by firing the laminated molded body, as shown in FIG. The inorganic material in the material 45 is diffused into the four corners of the gas passages 7a and 7b by capillary action, and the fillet portions S 1 and S 2 can be formed.

このような燃料電池スタックでは、インターコネクタ5のガス通路7a、7bの角部にすみ肉部S、Sが形成されているため、燃料電池スタックの作製時にはガス通路7a、7bの角部における剥離、クラックの発生を抑制でき、さらに長時間の発電によってもガス通路7a、7bの角部からのクラックの進展を防止でき、ガス通路7a、7bからのガス漏れを防止できる。 In such a fuel cell stack, fillet portions S 1 and S 2 are formed at the corners of the gas passages 7 a and 7 b of the interconnector 5. Therefore, when the fuel cell stack is manufactured, the corners of the gas passages 7 a and 7 b are formed. The generation of cracks and cracks in the gas passages 7a and 7b can be suppressed even when power generation is performed for a long time, and gas leakage from the gas passages 7a and 7b can be prevented.

即ち、すみ肉部Sにより、インターコネクタシート41aとインターコネクタシート41bとで形成される凹部における角部、インターコネクタシート41bとインターコネクタシート41cとで形成される凹部における角部における剥離、クラックの発生を抑制し、すみ肉部Sにより、インターコネクタシート41aと燃料側電極テープ37とで形成される角部、インターコネクタシート41cと酸素側電極テープ33とで形成される角部における剥離、クラックの発生を抑制できる。 That is, the corner by the wall section S 1, the peeling at the corners of the recess formed at the corners of the recess formed by the interconnector sheet 41a and the interconnector sheet 41b, the interconnector sheet 41b and the interconnector sheet 41c, cracks the generation suppression corner by meat section S 2, the corner portion formed by the interconnector sheet 41a and the fuel-side electrode tape 37, peeling at the corner formed by the interconnector sheet 41c and the oxygen-side electrode tape 33 The occurrence of cracks can be suppressed.

尚、上記形態では、セルスタックを同時焼成にて作製する場合について説明したが、燃料電池セルとインターコネクタを積層した燃料電池を同時に焼成して形成する場合についても本発明を適用できる。この場合、同時焼成にて作製された燃料電池を複数積層してセルスタックが構成される。   In the above embodiment, the case where the cell stack is manufactured by simultaneous firing has been described. However, the present invention can also be applied to the case where a fuel cell in which a fuel cell and an interconnector are stacked is fired simultaneously. In this case, a cell stack is configured by stacking a plurality of fuel cells produced by simultaneous firing.

また、インターコネクタのみを焼成して作製する場合についても、本発明を適用することができる。即ち、上記形態で説明すると、インターコネクタシート41a、41b、41cを積層し、同時焼成してインターコネクタを作製する場合であり、この場合には、インターコネクタシート41aとインターコネクタシート41bとで形成される凹部における角部、インターコネクタシート41bとインターコネクタシート41cとで形成される凹部における角部にすみ肉部Sが形成され、インターコネクタの作製時における凹部におけるクラック剥離、クラックの発生を抑制できる。 The present invention can also be applied to the case where only the interconnector is baked and manufactured. That is, in the above embodiment, the interconnector sheets 41a, 41b and 41c are stacked and fired simultaneously to produce an interconnector. In this case, the interconnector sheet 41a and the interconnector sheet 41b are formed. corners of the recess being formed meat portion S 1 corner to corner in the recess formed by the interconnector sheet 41b and the interconnector sheet 41c is, cracking peeling at the recess at the time of manufacturing the interconnector, the occurrence of cracks Can be suppressed.

さらに、上記形態では、一つのインターコネクタ41の両側に凹部5a、5bを形成した例について説明したが、2種類のインターコネクタを用い、一方のインターコネクタに凹部5aを設け、他方のインターコネクタに凹部5bを設けた平板型燃料電池であっても本発明を適用することができる。   Further, in the above embodiment, an example in which the recesses 5a and 5b are formed on both sides of one interconnector 41 has been described. However, two types of interconnectors are used, one interconnector is provided with a recess 5a, and the other interconnector is provided with The present invention can also be applied to a flat plate fuel cell provided with a recess 5b.

さらに、上記形態では、ガスシール層31を設け、セルスタックから排出されるガスを回収した燃料電池装置について説明したが、本発明では、ガスシール層31を形成することなく、ガスを平板型燃料電池セルの側方に噴出させ、燃焼させるタイプのセルスタックであっても本発明を適用することができる。この場合には、セルスタックが高熱となる傾向にあるため、本発明を好適に用いることができる。   Further, in the above embodiment, the fuel cell device has been described in which the gas seal layer 31 is provided and the gas discharged from the cell stack is recovered. However, in the present invention, the gas is supplied to the flat fuel without forming the gas seal layer 31. The present invention can be applied to a cell stack of a type that is ejected to the side of a battery cell and burned. In this case, since the cell stack tends to become hot, the present invention can be preferably used.

さらに、上記形態では、一つのインターコネクタ41の両側に凹部5a、5bを形成した例について説明したが、2つのインターコネクタにそれぞれ貫通孔を形成し、これらの2つのインターコネクタを導電性でガスを透過しない仕切り板を介して連結したものであっても良い。この場合、インターコネクタの貫通孔と仕切り板により凹部が形成されることになる。   Furthermore, in the above embodiment, the example in which the recesses 5a and 5b are formed on both sides of one interconnector 41 has been described. However, through holes are formed in each of the two interconnectors, and these two interconnectors are made of conductive and gas. It may be connected via a partition plate that does not pass through. In this case, a recess is formed by the through hole of the interconnector and the partition plate.

本発明の平板型燃料電池スタックを示す斜視図である。It is a perspective view which shows the flat fuel cell stack of this invention. 本発明の平板型燃料電池装置を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the flat fuel cell apparatus of this invention. ガス通路部分の拡大断面図である。It is an expanded sectional view of a gas passage part. 燃料電池スタックの製法に用いられる各種テープの平面図であり、(a)は酸素側電極用テープ、(b)は固体電解質用テープ、(c)は燃料側電極用テープ、(d)は支持体テープである。It is a top view of the various tapes used for the manufacturing method of a fuel cell stack, (a) is a tape for oxygen side electrodes, (b) is a tape for solid electrolytes, (c) is a tape for fuel side electrodes, (d) is a support It is a body tape. 燃料電池スタックの製法に用いられるインターコネクタシートの平面図である。It is a top view of the interconnector sheet | seat used for the manufacturing method of a fuel cell stack. スタック成形体を示す断面図である。It is sectional drawing which shows a stack molded object.

符号の説明Explanation of symbols

5・・・インターコネクタ
5a、5b・・・凹部
7a、7b・・・ガス通路
3b・・・燃料側電極
3c・・・固体電解質
3d・・・酸素側電極
31・・・ガスシール層
、S・・・すみ肉部
5 ... interconnectors 5a, 5b ... recesses 7a, 7b ... gas passage 3b ... fuel side electrode 3c ... solid electrolyte 3d ... oxygen side electrode 31 ... gas seal layer S 1 , S 2 ... fillet part

Claims (7)

ガス通路を形成するための凹部を有し、インターコネクタ材料粉末を含有する未焼結テープを複数積層し、焼成してなるとともに、前記凹部の角部にすみ肉部が形成されていることを特徴とする平板型燃料電池のインターコネクタ。 A plurality of unsintered tapes containing interconnector material powder having a recess for forming a gas passage and being fired, and a fillet portion formed at the corner of the recess A flat plate fuel cell interconnector. ガス通路を形成するための凹部を有する平板型燃料電池のインターコネクタの製法であって、厚み方向に貫通孔を有しインターコネクタ材料粉末を含有する未焼結テープを複数積層して形成されるとともに、該複数の未焼結テープの貫通孔により形成されたガス通路形状の凹部内に、該凹部の角部にすみ肉部を形成する無機材料と焼成時に消失する消失物質とからなるガス通路形成材料が収容されたインターコネクタ成形体を、焼成する工程を経て形成することを特徴とする平板型燃料電池のインターコネクタの製法。 A method for manufacturing an interconnector of a flat plate fuel cell having a recess for forming a gas passage, wherein the green tape is formed by laminating a plurality of unsintered tapes having through holes in the thickness direction and containing interconnector material powder. And a gas passage formed of an inorganic material that forms a fillet portion at the corner of the recess and a disappearing substance that disappears during firing in a recess of the gas passage formed by the through holes of the plurality of unsintered tapes. A method for producing an interconnector for a flat plate fuel cell, wherein the interconnector molded body containing the forming material is formed through a firing step. 固体電解質の両側に電極を設けてなる平板型燃料電池セルに、一方の前記電極に接続し、該電極にガスを供給するためのガス通路を形成するインターコネクタを積層してなる平板型燃料電池であって、前記固体電解質と、前記一方の電極と、前記インターコネクタとが同時焼成して形成され、前記ガス通路の角部にすみ肉部が形成されていることを特徴とする平板型燃料電池。 A flat plate type fuel cell in which a flat plate type fuel cell having electrodes provided on both sides of a solid electrolyte is laminated with an interconnector that connects to one of the electrodes and forms a gas passage for supplying gas to the electrode. The solid electrolyte, the one electrode, and the interconnector are formed by simultaneous firing, and a fillet portion is formed at a corner of the gas passage. battery. 前記一方の電極と前記インターコネクタとで形成される前記ガス通路の角部に、すみ肉部が形成されていることを特徴とする請求項3記載の平板型燃料電池。 4. The flat plate fuel cell according to claim 3, wherein a fillet portion is formed at a corner portion of the gas passage formed by the one electrode and the interconnector. 前記ガス通路は、前記インターコネクタが接続される電極と、前記インターコネクタの電極側に形成された凹部により形成されていることを特徴とする請求項3又は4記載の平板型燃料電池。 5. The flat plate fuel cell according to claim 3, wherein the gas passage is formed by an electrode to which the interconnector is connected and a recess formed on the electrode side of the interconnector. 固体電解質の両側に電極を設けてなる平板型燃料電池セルと、一方の前記電極に接続し、該電極にガスを供給するためのガス通路を形成するインターコネクタとを交互に積層してなるとともに、前記平板型燃料電池セルと前記インターコネクタとが同時焼成して形成され、前記ガス通路の角部にすみ肉部が形成されていることを特徴とする平板型燃料電池スタック。 A flat fuel cell having electrodes provided on both sides of a solid electrolyte and an interconnector connected to one of the electrodes and forming a gas passage for supplying gas to the electrode are alternately laminated. The flat plate fuel cell stack is formed by simultaneously firing the flat plate fuel cell and the interconnector, and a fillet portion is formed at a corner of the gas passage. 固体電解質成形体の両側に電極成形体を設けてなる燃料電池成形体と、インターコネクタ成形体とを交互に積層してなるとともに、前記インターコネクタ成形体の前記一方の電極成形体側に形成された凹部に、無機材料と焼成時に飛散する飛散物質とからなるガス通路形成材料が収容されたスタック成形体を、焼成する工程を経て形成することを特徴とする平板型燃料電池スタックの製法。 A fuel cell molded body in which electrode molded bodies are provided on both sides of a solid electrolyte molded body and an interconnector molded body are alternately laminated, and formed on the one electrode molded body side of the interconnector molded body. A method for producing a flat plate fuel cell stack, characterized in that a stack molded body in which a gas passage forming material composed of an inorganic material and a scattering substance scattered during firing is accommodated in a recess is subjected to a firing step.
JP2006319957A 2006-11-28 2006-11-28 Flat fuel cell interconnector and method for manufacturing the same, flat fuel cell, flat fuel cell stack and method for manufacturing the same Active JP5105840B2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2006319957A JP5105840B2 (en) 2006-11-28 2006-11-28 Flat fuel cell interconnector and method for manufacturing the same, flat fuel cell, flat fuel cell stack and method for manufacturing the same

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2006319957A JP5105840B2 (en) 2006-11-28 2006-11-28 Flat fuel cell interconnector and method for manufacturing the same, flat fuel cell, flat fuel cell stack and method for manufacturing the same

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2008135272A true JP2008135272A (en) 2008-06-12
JP5105840B2 JP5105840B2 (en) 2012-12-26

Family

ID=39559982

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2006319957A Active JP5105840B2 (en) 2006-11-28 2006-11-28 Flat fuel cell interconnector and method for manufacturing the same, flat fuel cell, flat fuel cell stack and method for manufacturing the same

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP5105840B2 (en)

Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2016185594A1 (en) * 2015-05-21 2016-11-24 日産自動車株式会社 Cell module for solid oxide fuel cell, and solid oxide fuel cell using same
US9947954B2 (en) 2015-07-07 2018-04-17 Ngk Insulators, Ltd. Fuel cell stack
US10020528B2 (en) 2015-07-07 2018-07-10 Ngk Insulators, Ltd. Fuel cell
JP2019091712A (en) * 2019-02-14 2019-06-13 日産自動車株式会社 Cell module for solid oxide type fuel battery, and solid oxide type fuel battery arranged by use thereof
US10847828B2 (en) 2016-07-27 2020-11-24 Ngk Insulators, Ltd. Electrochemical cell stack
US10854905B2 (en) 2016-07-27 2020-12-01 Ngk Insulators, Ltd. Electrochemical cell stack

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH09259905A (en) * 1996-01-18 1997-10-03 Ngk Insulators Ltd Laminated sintered body for electrochemical cell, electrochemical cell, and manufacture of laminated sintered body for electrochemical cell

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH09259905A (en) * 1996-01-18 1997-10-03 Ngk Insulators Ltd Laminated sintered body for electrochemical cell, electrochemical cell, and manufacture of laminated sintered body for electrochemical cell

Cited By (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2016185594A1 (en) * 2015-05-21 2016-11-24 日産自動車株式会社 Cell module for solid oxide fuel cell, and solid oxide fuel cell using same
CN107615542A (en) * 2015-05-21 2018-01-19 日产自动车株式会社 SOFC unit module and the SOFC for having used the SOFC unit module
JPWO2016185594A1 (en) * 2015-05-21 2018-03-29 日産自動車株式会社 Cell module for solid oxide fuel cell and solid oxide fuel cell using the same
US10205176B2 (en) 2015-05-21 2019-02-12 Nissan Motor Co., Ltd. Cell module for solid oxide fuel cell, and solid oxide fuel cell using same
US9947954B2 (en) 2015-07-07 2018-04-17 Ngk Insulators, Ltd. Fuel cell stack
US10020528B2 (en) 2015-07-07 2018-07-10 Ngk Insulators, Ltd. Fuel cell
US10847828B2 (en) 2016-07-27 2020-11-24 Ngk Insulators, Ltd. Electrochemical cell stack
US10854905B2 (en) 2016-07-27 2020-12-01 Ngk Insulators, Ltd. Electrochemical cell stack
JP2019091712A (en) * 2019-02-14 2019-06-13 日産自動車株式会社 Cell module for solid oxide type fuel battery, and solid oxide type fuel battery arranged by use thereof

Also Published As

Publication number Publication date
JP5105840B2 (en) 2012-12-26

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP4850980B1 (en) Fuel cell structure
JP4825215B2 (en) Fuel cell and process for producing the same
JP5116184B1 (en) Fuel cell structure
JP5417516B1 (en) Fuel cell
JP2012227011A (en) Fuel battery cell and fuel battery
JP5105840B2 (en) Flat fuel cell interconnector and method for manufacturing the same, flat fuel cell, flat fuel cell stack and method for manufacturing the same
JP5646779B2 (en) Fuel cell
JP5752287B1 (en) Fuel cell
JP2004265734A (en) Fuel battery cell
JP5209829B2 (en) Fuel cell structure
JP5117610B1 (en) Fuel cell structure
JP5642855B1 (en) Fuel cell
JP2007095384A (en) Fuel battery cell and fuel battery
JP2013093179A (en) Fuel cell structure
JP5752340B1 (en) Fuel cell
JP5895112B1 (en) Fuel cell
JP5646785B1 (en) Fuel cell
JP5062786B1 (en) Fuel cell structure
JP2005216619A (en) Fuel battery cell and fuel battery
JP5417548B2 (en) Fuel cell structure
JP5122676B1 (en) Fuel cell structure
JP5159382B2 (en) Electrochemical cell
JP2008077887A (en) Single-chamber solid oxide fuel cell and stack structure thereof
JP2017027854A (en) Fuel cell
JP5824499B2 (en) Fuel cell

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20090617

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20120522

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20120619

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20120806

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20120904

A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20121002

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 5105840

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20151012

Year of fee payment: 3