JP2008071866A - レーザ光照射反応装置および該装置を備えた同位体分離システム、ならびに反応方法 - Google Patents

Abstract

【課題】レーザ光発生装置の出力パルスエネルギーを高めることなく反応容器の容積に占める反応領域の割合を大きくすることができるレーザ光照射反応装置を提供する。
【解決手段】本発明に係るレーザ光照射反応装置１０は、レーザ光Ｌを発するためのレーザ光発生装置１１と、レーザ光Ｌを反応性媒体に照射するための反応容器１４と、部分反射鏡からなる凹面鏡１３１と、凹面鏡１３１に対向配置された全反射鏡からなる凹面鏡１３２と、凹面鏡１３１において透過されたレーザ光発生装置１１からのレーザ光Ｌを多重反射させることにより、当該反射されたレーザ光が反応容器１４内で集光しつつ重なるように凹面鏡１３１，１３２が配置され、凹面鏡１３１，１３２間の距離を調整するための距離調整手段１６と、凹面鏡１３１からの外方への反射光と出射光とが相殺的に干渉するように距離調整手段１６の作動を制御するための制御手段１８と、を備える。
【選択図】図２

Description

本発明は、同位体元素を含む反応性媒体にレーザ光を照射することにより、目的とする同位体元素を含む物質を選択的に分離するのに適したレーザ光照射反応装置および当該装置を備えた同位体分離システム、ならびに当該装置から発せられたレーザ光を反応性媒体に照射する反応方法に関し、具体的には、飽和鎖式エーテル化合物に炭酸ガスパルスレーザ光を照射することにより、酸素１８を含む化合物を選択的に分離するのに適したレーザ光照射反応装置および当該装置を備えた同位体分離システム、ならびに反応方法に関する。

同位体元素である酸素は、自然界において、９９．７６％の酸素１６と、０．０４％の酸素１７と、０．２０％の酸素１８とが存在する。酸素の同位体のうち、酸素１８は、幅広い分野でトレーサとして使用されるほか、近年においては濃縮した酸素１８をサイクロトロンにより放射性のフッ素１８に変換することによりＰＥＴ（Positron Emission Tomography：陽電子放射断層撮影法）診断に用いられる診断薬ＦＤＧ（2-Deoxy-2-［¹⁸F］Fluoro-D-Glucose）の原料としても使用されるなど、需要の多い同位体である。

同位体元素を含む反応性媒体から濃縮分離対象となる同位体（以下、「目的同位体」と称する）を選択的に分離する技術として、レーザ光を用いた同位体分離技術がある。この技術は、同位体元素を含む化合物のうち、目的同位体を含む化合物と非目的同位体を含む化合物との間の光吸収波長のズレ（いわゆる、同位体シフト）を利用したものである。具体的には、酸素を含む化合物に対してレーザ光強度およびレーザ光波長を適切に調整したパルスレーザ光を照射し、酸素１８を含む化合物を選択的に振動励起させ、さらに赤外光子を吸収させることにより最終的に解離（赤外多光子解離）に至らしめることによって、他の物質に変換し、酸素１６や酸素１７を含む化合物と分離するものである。

酸素１８を含む化合物に選択的に赤外多光子解離を引き起こすには、照射するレーザ光のフルエンス（エネルギー密度）として、物質によって決まる所定の高フルエンスが必要となる。そこで、レーザ光発生装置から発せられるレーザ光を凸レンズや凹面鏡などの光学集光系を利用して集光することにより赤外多光子解離を引き起こすことが可能な領域（反応領域）を形成するレーザ光照射反応装置が提案されている。

光学集光系を利用したレーザ光照射反応装置としては、例えば、下記の特許文献１に記載されたものがある。特許文献１に記載されているレーザ光照射反応装置は、レーザ光を発するレーザ光発生装置と、上記レーザ光の入射部および出射部を有する反応容器と、上記入射部を介して入射されるレーザ光を繰り返し反射させるとともに反射させたレーザ光を集光させるための複数の凹面鏡とを備える。上記複数の凹面鏡は、当該各凹面鏡により反射されるレーザ光の光路がジグザグとなるように配されている。このような構成によれば、上記入射部を介して上記反応容器内にレーザ光が入射すると、当該レーザ光は凹面鏡にて反射されてその反射の度に集光されることになり、凹面鏡の数に対応する複数の反応領域が形成される。かかる構成においては、凹面鏡の数を増やすことにより反応領域の数を増やすことができ、ひいては反応領域の体積を増やすことができる。また、凹面鏡の配置の工夫により、反応容器内の空間において上記複数の反応領域を密に形成することができ、反応容器の容積に占める反応領域の割合を大きくすることができる。

しかしながら、特許文献１に開示されているレーザ光照射反応装置では、凹面鏡の数を増やすことにより反応領域の数を増やすことができるが、その一方、反射による集光が繰り返されると、反射によるエネルギーロスにより反応領域の体積が順次減少していく。また、レーザ光の照射対象となる物質によっては、反応領域となりうるエネルギー密度として比較的に高いフルエンスが必要となる場合がある。かかる場合には、１つの凹面鏡にて反射されることにより所定の高フルエンスとして形成される反応領域は、その体積が小さくならざるを得ない。したがって、特許文献１に記載の構成では、高フルエンスが必要な場合には、レーザ光発生装置から発せられるレーザ光のパルスエネルギーを増大させる必要がある。このことは、レーザ光発生装置の初期導入コストおよびランニングコストを高める要因となり、好ましくない。このように、特許文献１に記載の構成では、出力パルスエネルギーが比較的小さい汎用のレーザ光発生装置を用いつつ比較的に高フルエンスな反応領域を効率よく確保することは困難であり、改善の余地があった。

特開２００５−２８３３３号公報

本発明は、このような事情の下で考え出されたものであって、反応領域として比較的に高いフルエンスが要求される場合であっても、レーザ光発生装置の出力パルスエネルギーを高めることなく反応容器の容積に占める反応領域の割合を大きくすることができる、レーザ光照射反応装置および反応方法を提供することを課題とする。

本発明の第１の側面によって提供されるレーザ光照射反応装置は、レーザ光を発するためのレーザ光発生装置と、上記レーザ光を反応性媒体に照射するための反応容器と、部分反射鏡からなる第１の凹面鏡と、上記第１の凹面鏡において透過された上記レーザ光発生装置からのレーザ光を、上記第１の凹面鏡との間で多重反射させることにより、当該反射されたレーザ光が上記反応容器内で集光しつつ重なるように上記第１の凹面鏡に対向配置された、全反射鏡からなる第２の凹面鏡と、上記第１の凹面鏡と第２の凹面鏡の間の距離を調整するための距離調整手段と、上記第１の凹面鏡からの外方への反射光と出射光とが相殺的に干渉するように上記距離調整手段の作動を制御するための制御手段と、を備える。

このような構成によれば、第１の凹面鏡は、部分凹面鏡により構成されているため、第１の凹面鏡に到達したレーザ光（入射光）は、外方への反射光と透過光とに分離される。このうち透過光については、第１の凹面鏡に対向配置された第２の凹面鏡によって反射され、第１の凹面鏡に到達し、その一部が再び第１の凹面鏡を透過し、第１の凹面鏡から出射される。本発明では、距離調整手段および制御手段によって、上記出射光と上記反射光とを相殺的に干渉し得るように第１および第２の凹面鏡間の距離を調整することにより、第１の凹面鏡からの外方への反射光量を大幅に減少させることができる。その結果、エネルギー保存の法則により、第１の凹面鏡における透過光量を大幅に増加させることができる。そして、当該透過光は、第２の凹面鏡および第１の凹面鏡間において、封じ込められたまま交互に多重反射される。また、当該反射された光は、反応容器内で集光されつつ重ねられる。そのため、反応容器内において反射光が重なる部分では、凹面鏡による集光効果によってレーザ光の高密度化が図られることに加えて、レーザ光の重畳効果によって１つの集光領域におけるエネルギー密度よりも高いエネルギー密度が得られる。したがって、反応領域として比較的に高いフルエンスが要求される場合であっても、上記レーザ光の重畳効果により、レーザ光発生装置の出力パルスエネルギーを高めることなく高フルエンス領域を大きな体積で確保することができ、その結果、反応容器の容積に占める反応領域の割合を大きくすることができる。

本発明の好ましい実施の形態においては、上記レーザ光発生装置が直線偏光のレーザ光の発生装置であって、上記レーザ光発生装置と上記第１の凹面鏡の間の光路において、偏光分離鏡と、フェーズリターダーミラーまたは１／４波長板のいずれかとが挿入され、上記偏光分離鏡を介して到達する上記第１の凹面鏡からの外方への反射光ないし出射光を検出するための検出手段を備え、上記制御手段は、上記検出手段によって検出された結果にもとづいて上記距離調整手段の作動を制御するように構成されている。

このような構成によれば、レーザ光発生装置から発せられたレーザ光のうち、第１および第２の凹面鏡間に封じ込められない第１の凹面鏡からの外方への反射光ないし出射光を、検出手段によって検出し、その検出結果に応じて第１および第２の凹面鏡間の距離を調整することにより、検出手段において検出される光強度が最小となる状態が維持される。したがって、第１の凹面鏡における透過光量を大幅に増加させることができ、結果として、所定の高フルエンスの反応領域を大きく形成することができる。

本発明の好ましい実施の形態においては、上記距離調整手段は、上記第２の凹面鏡を上記第１の凹面鏡に対して近接ないし離反させるように移動させるピエゾアクチュエータを含んで構成されている。

本発明の好ましい実施の形態においては上記第１および第２の凹面鏡の曲率半径が同一で、かつ上記第１および第２の凹面鏡間の光路距離に等しくなるように構成されている。

本発明の第２の側面によって提供されるレーザ光照射反応装置は、レーザ光を発するためのレーザ光発生装置と、上記レーザ光を反応性媒体に照射するための反応容器と、部分反射鏡と、上記部分反射鏡において透過された上記レーザ光発生装置からのレーザ光が多重反射してループ状の光路を形成し、当該反射されたレーザ光が上記反応容器内で集光しつつ重なるように配されている、少なくとも２つの凹面鏡を含む複数の全反射鏡と、上記複数の全反射鏡のうちの少なくとも１つを移動させることにより、上記ループ状の光路の長さを調整するための光路長調整手段と、上記部分反射鏡からの外方への反射光と出射光とが相殺的に干渉するように上記光路長調整手段の作動を制御するための制御手段と、を備える。

本発明の好ましい実施の形態においては、上記部分反射鏡からの外方への反射光ないし出射光を検出するための検出手段を備え、上記制御手段は、上記検出手段によって検出された結果にもとづいて上記光路長調整手段の作動を制御するように構成されている。また、さらに本発明の好ましい実施の形態においては、上記レーザ光発生装置が直線偏光のレーザ光を発生する。

本発明の好ましい実施の形態においては上記ループ状の光路を構成する全ての凹面鏡の曲率半径が同一で、かつ各凹面鏡間の光路距離に等しくなるように構成されている。

このような構成によれば、上記第１の側面について上述したのと同様の効果を得ることができる。上記第１の側面に係るレーザ光照射反応装置では、部分反射鏡である第１の凹面鏡を透過したレーザ光が第１および第２の一対の凹面鏡間によって多重反射されて、第１および第２の凹面鏡間において往復する光路を形成するように構成されていたが、本レーザ光照射反応装置では、部分反射鏡を透過したレーザ光が２以上の凹面鏡を含む全反射鏡と上記部分反射鏡の間で繰り返し反射されて、ループ状の光路を形成するように構成されており、この点において上記第１の側面に係るものとは異なる。本レーザ光照射反応装置においても、凹面鏡で反射されたレーザ光は所定位置で集光しつつ重なり合うので、当該レーザ光の集光効果と重畳効果により、上記第１の側面と同様の効果を期待することができる。

本発明の第３の側面によれば同位体分離システムが提供される。本システムは、本発明の第１の側面または第２の側面によって提供されるレーザ光照射反応装置を備え、上記反応性媒体から目的とする同位体元素を含む物質を選択的に分離することを特徴としている。このような同位体分離システムは、上記第１の側面または第２の側面において説明したのと同様の利点を享受することができる。

本発明の第４の側面によれば反応方法が提供される。本方法は、レーザ光発生装置から発せられたレーザ光を反応容器内で反応性媒体に照射する反応方法であって、部分反射鏡および凹面鏡を含んで構成された反射鏡群に対し、上記レーザ光発生装置からのレーザ光を上記部分反射鏡に照射することにより、当該部分反射鏡を透過したレーザ光を上記反射鏡群によって所定の光路を繰り返し通過するように多重反射させるとともに、上記反射鏡群のうちの少なくとも１つを移動させて上記所定の光路の長さを調整する光路長調整手段を用いて、上記部分反射鏡からの反射光と出射光とが相殺的に干渉するように上記所定の光路の長さを調整する、ことを特徴としている。本方法によると、本発明の第１の側面または第２の側面の装置を適切に用いることができる。

本発明のその他の特徴および利点は、添付図面を参照して以下に行う詳細な説明によって、より明らかとなろう。

本発明の第１の実施形態に係る同位体分離システムＸ１について、図１〜図４を参照しつつ具体的に説明する。図１は、本発明に係るレーザ光照射反応装置が適用される同位体分離システムＸ１において、特にジメチルエーテルを原料に用いて酸素１８を含む物質を分離するシステムを示す概略構成図である。図２は、本発明に係るレーザ光照射反応装置１０の第１実施形態の概略構成図である。

同位体分離システムＸ１は、図１に示すように、反応対象物に対して、レーザ光Ｌ（図２参照）を照射することにより赤外多光子解離を引き起こすためのレーザ光照射反応装置１０と、原料ガスＭを蓄えるための原料ガスタンク２０と、スカベンジャガスＳを蓄えるためのスカベンジャガスタンク３０と、分離装置４０と、脱水反応器５０と、コンデンサ６０と、回収タンク７０，８０，９０とを備える。原料ガスＭは、レーザ光照射反応装置１０において反応対象物となる同位体元素を含む化合物であり、具体的には酸素、炭素、窒素、硫黄あるいはケイ素などの化合物である。当然のことながら、それぞれの同位体化合物により、レーザ照射後の反応生成物からの目的物の分離回収方法が異なるため、図１におけるレーザ光照射反応装置１０以降の分離回収システムも異なってくる。図１は原料ガスにジメチルエーテルを用い、レーザ光Ｌの照射により酸素１８を含むメタノールを分離回収した後、酸素１８水として取り出すシステムである。ＰＥＴ診断の診断薬ＦＤＧの原料である放射性のフッ素１８を得るために用いられる酸素１８を濃縮分離するのに好ましい原料ガスＭとしては、ガス状のエーテル化合物、特にジメチルエーテルが挙げられる。スカベンジャガスＳは、原料ガスＭがレーザ光照射反応装置１０において照射されるレーザ光Ｌにより赤外多光子解離されることによって生じるラジカルを、より確実に所望する化合物に変化させるためのものである。例えば、原料ガスＭとしてジメチルエーテルを用いる場合、スカベンジャガスＳとしては、ジメチルエーテルをレーザ光照射反応装置１０において赤外多光子解離することにより生じる酸素１８含有メトキシラジカル（以下、「メトキシラジカル（¹⁸Ｏ）」と称する）を、より確実に酸素１８含有メタノール（以下、「メタノール（¹⁸Ｏ）」と称する）にするためのイソブタンなどが挙げられる。以下、本実施形態においては、原料ガスＭとしてジメチルエーテル、スカベンジャガスＳとしてイソブタンを用いた場合について説明する。

レーザ光照射反応装置１０は、図２に示すように、レーザ光発生装置１１と、凸レンズ１２と、第１および第２の凹面鏡１３１，１３２と、反応容器１４と、偏光分離鏡としての偏光ビームスプリッター１５１と、フェーズリターダーミラー１５２と、ピエゾアクチュエータ１６と、光パワーセンサ１７と、制御部１８と備える。

レーザ光発生装置１１は、赤外域の波長を有する直線偏光のレーザ光Ｌを放射することが可能な構成を有している。レーザ光Ｌとしては、断続的に光を発するパルスレーザ、特に炭酸ガスパルスレーザが挙げられる。レーザ光Ｌの波長としては、炭酸ガスパルスレーザを用いた場合、良好な選択性を確保する観点から９．２〜９．７μｍの範囲とするのが好ましい。

凸レンズ１２は、レーザ光発生装置１１から放射されるレーザ光Ｌを集光させつつ第１の凹面鏡１３１に導くためのものであり、フェーズリターダーミラー１５２と第１の凹面鏡１３１との間に設けられている。

第１の凹面鏡１３１は、レーザ光Ｌについて所定の反射率を有する部分反射鏡からなり、凸レンズ１２と反応容器１４との間に設けられている。第１の凹面鏡１３１は、図２および図３に表れているように、一方の面である球状凹部１３１ａが部分反射面を構成し、かつ反応容器１４に対向し、他方の面である平面部１３１ｂが反射防止面を構成し、かつ凸レンズ１２に対向する姿勢で配置されている。

第２の凹面鏡１３２は、全反射鏡からなり、その球状凹部１３２ａが反応容器１４を挟んで第１の凹面鏡１３１の球状凹部１３１ａに対向する姿勢で配置されるとともに、その光軸が第１の凹面鏡１３１の光軸と一致または略一致している。また、第２の凹面鏡１３２は、その光軸に沿って、第１の凹面鏡１３１に対して近接ないし離反するように移動可能とされている。

第１の凹面鏡１３１および第２の凹面鏡１３２についてさらに詳細に説明する。凸レンズ１２を介して第１の凹面鏡１３１にレーザ光Ｌが入射すると、当該レーザ光Ｌの一部は第１の凹面鏡１３１を透過し、残りは第１の凹面鏡１３１の球状凹部１３１ａにおいて反射する。当該透過したレーザ光Ｌは集光しつつ第１および第２の凹面鏡１３１，１３２の間の中央において焦点Ｆを形成し、第２の凹面鏡１３２に向かう。第２の凹面鏡１３２に到達したレーザ光Ｌは、球状凹部１３２ａにおいて反射する。当該反射光は、集光しつつ第１および第２の凹面鏡１３１，１３２の間の中央において再度焦点Ｆを形成し、第１の凹面鏡１３１の球状凹部１３１ａに到達する。当該球状凹部１３１ａに到達したレーザ光は、その一部が第１の凹面鏡１３１を透過して平面部１３１ｂから出射され、残りは球状凹部１３１ａにおいて反射する。当該球状凹部１３１ａにて反射したレーザ光は、第２の凹面鏡１３２と第１の凹面鏡１３１との間で多重反射して往復を繰り返すとともに、第１の凹面鏡１３１の球状凹部１３１ａに到達する度に、第１の凹面鏡１３１を透過して出射される出射光と、第２の凹面鏡１３２に向かう反射光とに分離される。

ここで、第１の凹面鏡１３１の球状凹部１３１ａからの外方への反射光と、第１の凹面鏡１３１からの外方への出射光とが干渉によって相殺的に打ち消しあうように第１および第２の凹面鏡１３１，１３２についての諸条件を適宜設定することにより、第１の凹面鏡１３１からの外方への反射光量を大幅に減少させることができる。すなわち、上記反射光および上記出射光の波面について、強度（振幅）が同一であり、かつ、逆位相であれば、干渉による合成波が打ち消される。振幅を揃えるには、第１の凹面鏡１３１の反射率を適切に設定すればよく、逆位相とするには、上記反射光と上記出射光の波面間の光路差が、波長の整数倍と半波長分ずれるように調整すればよい。このように上記反射光と上記出射光とが逆位相となるように調整すると、上記反射光と上記出射光とが干渉によって互いに打ち消しあう。そして、エネルギー保存の法則によって、当該干渉による光量減少分だけ第１の凹面鏡１３１における透過光量が増加する。これは、いわゆるレンズの反射防止コーティングと同様の原理によるものである。反射防止コーティングにおいては、たとえばレンズに所定厚みの薄膜コーティングなどを施しておくと、レンズへの入射光に対する反射光については、コーティング表面での反射光とコーティングおよびレンズの境界面での反射光とに分離する。これら分離された反射光の波面が逆位相となるように薄膜コーティングの厚みを設定しておくと、当該分離された反射光どうしが互いに干渉することによって反射光量が減少し、当該減少分に見合うだけレンズでの透過光量が増える。

反応容器１４は、原料ガスＭであるジメチルエーテルとスカベンジャガスＳであるイソブタンとの未反応混合ガスＭＳ（図１参照）にレーザ光Ｌを照射するためのものであり、一対の窓１４ａと、取込口１４ｂと、排出口１４ｃとを備える（図３参照）。反応容器１４は、図３に表れているように、その中央部に第１の凹面鏡１３１と第２の凹面鏡１３２の間で往復を繰り返すレーザ光Ｌの焦点Ｆが位置するように設けられている。窓１４ａは、反応容器１４の内部にレーザ光Ｌを導く部分であり、例えばＺｎＳｅ（セレン化亜鉛）などのレーザ光Ｌを透過可能な材料により構成されている。取込口１４ｂは、上記未反応混合ガスＭＳを反応容器１４の内部に連続的に取り込むために、反応容器１４に設けられた開口部である。排出口１４ｃは、レーザ光Ｌが照射された後の反応済混合ガスＭＳ’を反応容器１４から連続的に排出するために、取込口１４ｂに対して反応容器１４の中央部を挟んで対向する位置に設けられた開口部である。反応済混合ガスＭＳ’は、原料ガスＭであるジメチルエーテルと、スカベンジャガスＳであるイソブタンと、ジメチルエーテルを所定の条件で赤外多光子解離することにより生じるメトキシラジカル（¹⁸Ｏ）がイソブタンと反応して生じるメタノール（¹⁸Ｏ）とを含んでいる。

偏光ビームスプリッター１５１およびフェーズリターダーミラー１５２は、レーザ光発生装置１１と凸レンズ１２の間に設けられており、レーザ光発生装置１１から放射される直線偏光ビーム（Ｓ偏光ビーム）を円偏光ビームに変換して凸レンズ１２に導くとともに、第１の凹面鏡１３１からの外方への反射光ないし出射光（円偏光ビーム）をレーザ光発生装置１１に戻らないようにＰ偏光ビームに変換して光パワーセンサ１７側に取り出すためのものである。より具体的には、レーザ光発生装置１１より発せられるレーザ光Ｌは、直線偏光のＳ偏光ビームであり、偏光ビームスプリッター１５１で反射しフェーズリターダーミラー１５２で円偏光ビームに変換されて凸レンズ１２を通過する。一方、第１の凹面鏡１３１からの反射光ないし出射光は、凸レンズ１２を通過し、フェーズリターダーミラー１５２で反射されると今度はＰ偏光ビームの直線偏光に変換される。フェーズリターダーミラー１５２は、１／４波長の位相変化を反射で生じ円偏光と直線偏光を交互に変換する。Ｐ偏光ビームのレーザ光は、偏光ビームスプリッター１５１を通過して光パワーセンサ１７側に取り出される。なお、本実施形態ではフェーズリターダーミラー１５２を用いたが、機能的には１／４波長板と同一であり、フェーズリターダーミラーに替えて１／４波長板を使用することも可能である。

光パワーセンサ１７は、偏光ビームスプリッター１５１を介して取り出されたレーザ光の強度を検出するためのものであり、たとえばパイロエレクトリック受光素子や増幅回路を含んで構成されている。

制御部１８は、光パワーセンサ１７における検出結果に基づいてピエゾアクチュエータ１６の駆動を制御するためのものであり、たとえばフィードバック回路などを含んで構成されている。

ピエゾアクチュエータ１６は、第１の凹面鏡１３１と第２の凹面鏡１３２の間の距離を赤外域のレーザ光の波長の百分の１程度に相当する１０ｎｍ単位で微調整するための位置決め素子であり、制御部１８から伝送される電気信号によって作動する。本実施形態では、ピエゾアクチュエータ１６には、第２の凹面鏡１３２が接続されている。このため、第２の凹面鏡１３２は、ピエゾアクチュエータ１６の作動により第１の凹面鏡１３１に対して所望の距離だけ近接または離反するように移動させられる。

光パワーセンサ１７における検出結果をピエゾアクチュエータ１６にフィードバックするための制御部１８での処理手順の一例について、図４のフローチャートを用いて説明する。ピエゾアクチュエータ１６においては、あらかじめレーザ光の波長の百分の１から１万分の１程度の単位移動量Δが設定されている。まず、ピエゾアクチュエータ１６を初期位置から＋２Δ移動させる（Ｓ４１）。この状態で光パワーセンサ１７の値を測定し、測定値Ａを得る（Ｓ４２）。次に、ピエゾアクチュエータ１６を−４Δ移動させる（Ｓ４３）。この状態で光パワーセンサ１７における測定値Ｂを得る（Ｓ４４）。次に、測定値ＡとＢとを比較する（Ｓ４５）。その結果、Ａ≧Ｂである場合には、ピエゾアクチュエータ１６を＋１Δ移動させる（Ｓ４６）。一方、Ａ＜Ｂである場合には、ピエゾアクチュエータ１６を＋３Δ移動させる（Ｓ４７）。次に、Ｓ４６またはＳ４７のいずれの場合もＳ４１に戻り、以下の手順を繰り返す。このようにして、光パワーセンサ１７における検出値がピエゾアクチュエータ１６の変位誤差にして±２Δ程度の高い精度で最小となるように、第１および第２の凹面鏡１３１，１３２の間の距離が常時的に自動制御される。なお、図４のフローチャートにおける括弧内の数値は、制御開始後１回目のステップＳ４１，Ｓ４３，Ｓ４６，Ｓ４７におけるピエゾアクチュエータ１６の初期位置からの移動量を示す。

分離装置４０は、反応容器１４の排出口１４ｃより排出された反応済混合ガスＭＳ’からメタノール（¹⁸Ｏ）を選択的に分離するための装置である。分離装置４０としては、ゼオライト系の吸着剤が充填された吸着分離塔を有する圧力変動吸着（ＰＳＡ）装置などが挙げられる。

脱水反応器５０は、分離装置４０により反応済混合ガスＭＳ’から分離されたメタノール（¹⁸Ｏ）を脱水反応させて、ジメチルエーテルのうち分離対象となる目的同位体（酸素１８）を含むジメチルエーテル（以下、「ジメチルエーテル（¹⁸Ｏ）」と称する）と酸素１８を含有する水（以下、「水（¹⁸Ｏ）」と称する）とを得るための反応装置である。脱水反応器５０としては、触媒としてのアルミナが充填された脱水反応塔などが挙げられる。

コンデンサ６０は、脱水反応器５０によりメタノール（¹⁸Ｏ）から得られたジメチルエーテル（¹⁸Ｏ）および水（¹⁸Ｏ）の混合物から、それぞれの沸点の差を利用して、水（¹⁸Ｏ）を選択的に分離するための装置である。

回収タンク７０，８０は、コンデンサ６０により分離されたジメチルエーテル（¹⁸Ｏ）および水（¹⁸Ｏ）をそれぞれ別個に回収するための容器である。回収タンク９０は、分離装置４０により反応済混合ガスＭＳ’からメタノール（¹⁸Ｏ）が選択的に分離された残りのガス（レーザ光照射反応装置１０において未反応のジメチルエーテルおよびスカベンジャガスであるイソブタンを含む混合ガス）を回収するための容器である。

以上の構成を有する同位体分離システムＸ１におけるレーザ光照射反応装置１０の作用について、以下に説明する。

まず、レーザ光Ｌの観点から説明する。レーザ光発生装置１１から放射されたレーザ光Ｌは、凸レンズ１２を介して集光されつつ第１の凹面鏡１３１の球状凹部１３１ａに到達し、反射光と透過光とに分離される。このうち透過光については、集光されつつ反応容器１４の中央部で焦点Ｆを形成し、第２の凹面鏡１３２にて反射されて第１の凹面鏡１３１に到達し、その一部が第１の凹面鏡１３１の平面部１３１ｂから出射される。そして、第１の凹面鏡１３１からの反射光と出射光とが干渉し、当該干渉光は、フェーズリターダーミラー１５２および偏光ビームスプリッター１５１を介して光パワーセンサ１７に取り出される。

ここで、上述したように、光パワーセンサ１７での検出結果をピエゾアクチュエータ１６にフィードバックして、光パワーセンサ１７における検出値が最小となるように、第１および第２の凹面鏡１３１，１３２間の距離が自動制御される。このように第１および第２の凹面鏡１３１，１３２間の距離が自動制御された状態においては、第１の凹面鏡１３１に到達するレーザ光Ｌについては、反射光ないし出射光が干渉によって略完全に打ち消される。その結果、第１の凹面鏡１３１を透過して球状凹部１３１ａから出射されるレーザ光の光量は、略最大限に増加することになる。

第１の凹面鏡１３１の球状凹部１３１ａから出射したレーザ光は、第２の凹面鏡１３２および第１の凹面鏡１３１の間で繰り返し反射（多重反射）し、反射の度に反応容器１４の中央部に焦点Ｆを有するように集光を繰り返す。このため、かかる集光領域は重なり合っており、当該重なり合う領域において反応領域Ｒ（図３においてクロスハッチングで示す領域）が形成される。反応領域とは、レーザ光の光エネルギーがジメチルエーテル（¹⁸Ｏ）を選択的に赤外多光子解離するのに効果的な所定のフルエンスに達した領域である。具体的には、フルエンスが５〜５０Ｊ／ｃｍ²、好ましくはフルエンスが１０〜２０Ｊ／ｃｍ²となる領域である。フルエンスが５Ｊ／ｃｍ²より低いと多光子解離反応に至らず、５０Ｊ／ｃｍ²より高いとジメチルエーテル（¹⁸Ｏ）のみならずジメチルエーテル（¹⁶Ｏ）も多光子解離が生じて選択性が失われてしまう事になる。

次に、未反応混合ガスＭＳの観点から説明する。上述のようにして形成された反応領域Ｒを通過するように、取込口１４ｂを介してジメチルエーテルを含む未反応混合ガスＭＳを反応容器１４の内部に取り込む。取り込まれたジメチルエーテルのうちジメチルエーテル（¹⁸Ｏ）は、反応領域Ｒにおいて赤外光子を吸収することにより選択的に励起し、その吸収量が所定量に達した後、解離（赤外多光子解離）を起こす。この解離により生じるメトキシラジカル（¹⁸Ｏ）は、スカベンジャガスＳであるイソブタンと反応してメタノール（¹⁸Ｏ）となる。未反応のジメチルエーテルおよびイソブタンと、メタノール（¹⁸Ｏ）とを含む反応済混合ガスＭＳ’は、排出口１４ｃから排出される。

本実施形態に係る同位体分離システムＸ１のレーザ光照射反応装置１０では、上述のように、部分反射鏡である第１の凹面鏡１３１の球状凹部１３１ａからの外方への反射光と出射光とが相殺的に干渉されるように、第１および第２の凹面鏡１３１，１３２間の距離を調整することにより、第１の凹面鏡１３１の球状凹部１３１ａにおける外方への反射光量を大幅に減少させることができる。その結果、エネルギー保存の法則により、第１の凹面鏡１３１における透過光量が大幅に増加する。そして、当該透過光は、第２の凹面鏡１３２および第１の凹面鏡１３１間において、封じ込められたまま交互に多重反射される。また、当該反射された光は、反応容器１４内で集光されつつ重なり合う。そのため、反応容器１４内において反射光が重なる部分（反応領域Ｒ）は、凹面鏡による集光効果によって高密度化が図られることに加えて、レーザ光の重畳効果によって１つの集光領域におけるエネルギー密度よりも高いエネルギー密度となる。したがって、反応領域として比較的に高いフルエンスが要求される場合であっても、上記レーザ光の重畳効果により、レーザ光発生装置の出力パルスエネルギーを高めることなく高フルエンスな反応領域Ｒを大きな体積として形成することができ、その結果、反応容器１４の容積に占める反応領域Ｒの割合を大きくすることができる。

また、本実施形態では、レーザ光発生装置１１から発せられたレーザ光Ｌのうち、第１および第２の凹面鏡１３１，１３２間に封じ込められない第１の凹面鏡１３１からの外方への反射光ないし出射光を、光パワーセンサ１７によって検出し、その検出結果に応じて第１および第２の凹面鏡１３１，１３２間の距離をピエゾアクチュエータ１６によって調整することにより、光パワーセンサ１７において検出される光強度が最小となるように自動制御される。したがって、第１の凹面鏡１３１における反応容器１４側への透過光量を常時的に略最大にすることができ、その結果、所定の高フルエンスに達した反応領域Ｒの体積をより効率的に大きくすることができる。

本発明による以上の効果を確認するために、図２および図３に示したものと同様の構成を有するレーザ光照射反応装置１０を使用した場合において、レーザ光学的な観点からのシミュレーション計算により、所定の高フルエンスの反応領域の体積を求めた。また、比較例として、重畳の無い単一の焦点より反応領域を形成する場合についての反応領域の体積も求めた。レーザ光発生装置１１に関する条件としては、ＴＥＡ型ＣＯ₂パルスレーザを使用し、当該装置からのレーザ光については、波長が９．５７μｍ、パルス幅が半値全幅にして６０ｎｓ、パルスエネルギーが２．９Ｊ、レーザビームのＭ²定数が３０．９とした。本発明に係る確認例については、第１の凹面鏡１３１の反射率を３５％、第１の凹面鏡１３１と第２の凹面鏡１３２との間の距離ｄを１．７８ｍとした。また、第１および第２の凹面鏡１３１，１３２は、同じ曲率半径ｒをもち、上記距離ｄと同じ１．７８ｍである。第１および第２の凹面鏡１３１，１３２間におけるレーザ光Ｌに関しては、各凹面鏡部分のビーム径が１６．７８ｍｍ、焦点ビーム径が１２．２５ｍｍとした。この条件にて、エネルギー密度が１１．１Ｊ／ｃｍ²である反応領域の体積を算出すると、１５１．７ｃｍ³であった。一方、重畳の無い単一焦点の比較例の場合には、エネルギー密度が１１．１Ｊ／ｃｍ²である反応領域の体積を算出すると、３．５９ｃｍ³であった。本発明に係る確認例と、比較例とを対比すると理解できるように、本確認例のように第１および第２の凹面鏡１３１，１３２における多重反射により集光領域を重ね合わせて反応領域を形成する場合には、反応領域の体積は１５１．７ｃｍ³であり、重畳の無い単一焦点の場合（３．５９ｃｍ³）の４０倍以上の体積を確保することができる。

なお、上記実施形態では、第１および第２の凹面鏡１３１，１３２は、反応容器１４の外部に設けられ、当該反応容器１４を挟むように配置されているが、この構成に限定されるものではない。例えば、第１および第２の凹面鏡１３１，１３２は、反応容器１４の内部において対向するように配置されていてもよい。なお、第１および第２の凹面鏡の曲率半径ｒが凹面鏡間の距離ｄと等しく、いわゆるコンフォーカル光学系に構成されている。このため、光学理論的に凹面鏡１３１での多重反射によって繰り返し集光されるレーザ光のビーム形状は、同一形状となる。

次に、本発明の第２の実施形態に係る同位体分離システムＸ２について、図面を参照しつつ具体的に説明する。図５は、本発明の第２の実施形態に係るレーザ光照射反応装置１０’の概略構成図である。なお、第２の実施形態においては、第１の実施形態と同一または類似の部材および部分には、同一の符号を付しており、適宜説明を省略する。

本実施形態におけるレーザ光照射反応装置１０’は、レーザ光発生装置１１と、部分反射鏡１３１’と、全反射鏡である２つの凹面鏡１３２’，１３４’および平面鏡１３３’と、反応容器１４と、ピエゾアクチュエータ１６’と、光パワーセンサ１７と、制御部１８とを備える。凹面鏡１３２’，１３４’および平面鏡１３３’は、凸レンズ１２を介して集光しつつ部分反射鏡１３１’を透過して反応容器１４の中央部において焦点を形成した後のレーザ光Ｌを、凹面鏡１３２’、平面鏡１３３’、凹面鏡１３４’、部分反射鏡１３１’の順で繰り返し反射することができるように配置されている。したがって、凸レンズ１２および部分反射鏡１３１’を透過したレーザ光は、凹面鏡１３２’、平面鏡１３３’、凹面鏡１３４’、部分反射鏡１３１’の間で多重反射し、ループ状の光路を形成する。凹面鏡１３４’から部分反射鏡１３１’に到達したレーザ光の一部は、部分反射鏡１３１’を再度透過して光パワーセンサ１７側へ出射される。

凹面鏡１３２’，１３４’は、凹面鏡の曲率半径ｒが凹面鏡間の光路距離と等しく、コンフォーカル光学系の凹面鏡構成とされている。このため、凹面鏡１３４’での多重反射によって繰り返し集光されるレーザ光のビーム形状は、同一形状となる。光パワーセンサ１７においては、凸レンズ１２からの入射光に対する部分反射鏡１３１’での外方への反射光と、部分反射鏡１３１’を再度透過した後の外方への出射光との干渉光の強度を測定する。ピエゾアクチュエータ１６’は、平面鏡１３３’に接続されており、ピエゾアクチュエータ１６’の作動によって上記ループ状の光路の光路長が微調整される。制御部１８においては、光パワーセンサ１７における測定値が最小となるように、上記第１の実施形態における処理手順と同様の処理手順によって、光パワーセンサ１７の検出結果に基づいてピエゾアクチュエータ１６’の作動を自動制御する。

レーザ光照射反応装置１０’では、レーザ光発生装置１１から放射されたレーザ光Ｌは、凸レンズ１２を介して集光しつつ、部分反射鏡１３１’を透過する。当該透過光は、反応容器１４の中央部において焦点を形成した後に、凹面鏡１３２’、平面鏡１３３’、凹面鏡１３４’、部分反射鏡１３１’の間で多重反射し、ループ状の光路を繰り返し通過する。凹面鏡１３２’，１３４’は、コンフォーカル光学系の凹面鏡構成とされているため、凹面鏡１３４’で反射されたレーザ光Ｌが反応容器１４内の所定位置において繰り返し集光しつつ重なり合い、反応領域が形成される。当該レーザ光Ｌの集光効果と重畳効果によって、上記第１の実施形態と同様に高フルエンスな反応領域を大きな体積として形成することができる。

また、レーザ光照射反応装置１０’においては、レーザ光発生装置から発せされたレーザ光Ｌのうち、部分反射鏡１３１’、凹面鏡１３２’、平面鏡１３３’、凹面鏡１３４’の間に封じ込められない部分反射鏡１３１’からの外方への反射光ないし出射光を、光パワーセンサ１７によって検出し、当該検出される光強度が最小となるように自動制御される。したがって、部分反射鏡１３１’における反応容器１４側への透過光量を常時的に略最大にすることができ、所定の高フルエンスに達した反応領域の体積をより効率的に大きくすることができる。

以上、本発明の実施形態を説明したが、本発明の範囲は上記した実施形態に限定されるものではない。本発明に係るレーザ光照射反応装置および同位体分離システムの各部の具体的な構成は、発明の思想から逸脱しない範囲内で種々に変更が可能である。なお、上記実施形態ではレーザ光発生装置が直線偏光のレーザ光を発生する装置であることが望ましい。これは偏光が定まらないレーザ光発生装置で偏光が変動するときは部分反射鏡１３１’の反射率も変動してレーザ光照射反応装置１０’の安定性が悪化する、この悪影響が直線偏光では防止できるためである。

また、上記実施形態に係るレーザ光照射反応装置においては赤外光線の赤外多光子解離による光反応の例を説明したが、照射光としては赤外光に限定されるものでなく、光反応としては多光子解離光反応だけに限定されるものではない。すなわち高強度のレーザ光照射による光反応が要求される光反応装置においては有効に本発明が機能することは当然である。

本発明に係るレーザ光照射反応装置が適用される同位体分離システムの概略構成図である。 本発明に係るレーザ光照射反応装置の第１実施形態の概略構成図である。 第１および第２の凹面鏡間におけるレーザ光の光路を示す模式的断面図である。 制御部における処理手順の一例を示すフローチャートである。 本発明に係るレーザ光照射反応装置の第２実施形態の概略構成図である。

符号の説明

Ｘ１，Ｘ２ 同位体分離システム
Ｆ 焦点
Ｌ レーザ光
ＭＳ 未反応混合ガス（反応性媒体）
ＭＳ’ 反応済混合ガス
Ｒ 反応領域
１０，１０’ レーザ光照射反応装置
１１ レーザ光発生装置
１２ 凸レンズ
１４ 反応容器
１４ａ 窓
１４ｂ 取込口
１４ｃ 排出口
１６ ピエゾアクチュエータ（距離調整手段）
１６’ ピエゾアクチュエータ（光路長調整手段）
１７ 光パワーセンサ（検出手段）
１８ 制御部（制御手段）
２０ 原料ガスタンク
３０ スカベンジャガスタンク
４０ 分離装置
５０ 脱水反応器
６０ コンデンサ
７０，８０，９０ 回収タンク
１３１ 第１の凹面鏡
１３２ 第２の凹面鏡
１３１’ 部分反射鏡
１３２’ 凹面鏡（全反射鏡）
１３３’ 平面鏡（全反射鏡）
１３４’ 凹面鏡（全反射鏡）
１５１ 偏光ビームスプリッター（偏光分離鏡）
１５２ フェーズリターダーミラー

Claims (10)

1. レーザ光を発するためのレーザ光発生装置と、
   上記レーザ光を反応性媒体に照射するための反応容器と、
   部分反射鏡からなる第１の凹面鏡と、
   上記第１の凹面鏡において透過された上記レーザ光発生装置からのレーザ光を、上記第１の凹面鏡との間で多重反射させることにより、当該反射されたレーザ光が上記反応容器内で集光しつつ重なるように上記第１の凹面鏡に対向配置された、全反射鏡からなる第２の凹面鏡と、
   上記第１の凹面鏡と第２の凹面鏡の間の距離を調整するための距離調整手段と、
   上記第１の凹面鏡からの外方への反射光と出射光とが相殺的に干渉するように上記距離調整手段の作動を制御するための制御手段と、
   を備えるレーザ光照射反応装置。
2. 上記レーザ光発生装置が直線偏光のレーザ光の発生装置であって、上記レーザ光発生装置と上記第１の凹面鏡の間の光路において、偏光分離鏡と、フェーズリターダーミラーまたは１／４波長板のいずれかとが挿入され、
   上記偏光分離鏡を介して到達する上記第１の凹面鏡からの外方への反射光ないし出射光を検出するための検出手段を備え、
   上記制御手段は、上記検出手段によって検出された結果にもとづいて上記距離調整手段の作動を制御するように構成されている、請求項１に記載のレーザ光照射反応装置。
3. 上記距離調整手段は、上記第２の凹面鏡を上記第１の凹面鏡に対して近接ないし離反させるように移動させるピエゾアクチュエータを含んで構成されている、請求項１または２に記載のレーザ光照射反応装置。
4. 上記第１および第２の凹面鏡の曲率半径が同一で、かつ上記第１および第２の凹面鏡間の光路距離に等しくなるように構成されている、請求項１から３のいずれか１つに記載のレーザ光照射反応装置。
5. レーザ光を発するためのレーザ光発生装置と、
   上記レーザ光を反応性媒体に照射するための反応容器と、
   部分反射鏡と、
   上記部分反射鏡において透過された上記レーザ光発生装置からのレーザ光が多重反射してループ状の光路を形成し、当該反射されたレーザ光が上記反応容器内で集光しつつ重なるように配されている、少なくとも２つの凹面鏡を含む複数の全反射鏡と、
   上記複数の全反射鏡のうちの少なくとも１つを移動させることにより、上記ループ状の光路の長さを調整するための光路長調整手段と、
   上記部分反射鏡からの外方への反射光と出射光とが相殺的に干渉するように上記光路長調整手段の作動を制御するための制御手段と、
   を備えるレーザ光照射反応装置。
6. 上記部分反射鏡からの外方への反射光ないし出射光を検出するための検出手段を備え、
   上記制御手段は、上記検出手段によって検出された結果にもとづいて上記光路長調整手段の作動を制御するように構成されている、請求項５に記載のレーザ光照射反応装置。
7. 上記レーザ光発生装置が直線偏光のレーザ光の発生装置である、請求項５または６に記載のレーザ光照射反応装置。
8. 上記ループ状の光路を構成する全ての凹面鏡の曲率半径が同一で、かつ各凹面鏡間の光路距離に等しくなるように構成されている、請求項５から７のいずれか１つに記載のレーザ光照射反応装置。
9. 請求項１から８のいずれか１つに記載のレーザ光照射反応装置を備え、上記反応容器内にある同位体元素を含む上記反応性媒体に上記レーザ光を照射して、目的とする同位体元素を含む物質を選択的に分離することを特徴とする、同位体分離システム。
10. レーザ光発生装置から発せられたレーザ光を反応容器内で反応性媒体に照射する反応方法であって、
    部分反射鏡および凹面鏡を含んで構成された反射鏡群に対し、上記レーザ光発生装置からのレーザ光を上記部分反射鏡に照射することにより、当該部分反射鏡を透過したレーザ光を上記反射鏡群によって所定の光路を繰り返し通過するように多重反射させるとともに、
    上記反射鏡群のうちの少なくとも１つを移動させて上記所定の光路の長さを調整する光路長調整手段を用いて、上記部分反射鏡からの反射光と出射光とが相殺的に干渉するように上記所定の光路の長さを調整する、
    ことを特徴とする反応方法。

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