JP2008051747A - 液体試料測定方法 - Google Patents

Abstract

【課題】本発明の目的は、液体試料の分析を、より簡便に行うことのできる液体試料測定方法を提供することにある。
【解決手段】細管１０の先端を液体試料１２中に付けて該細管１０内に該液体試料１２を導入する試料導入工程（Ｓ１０）と、前記試料導入工程（Ｓ１０）で液体試料１２の導入された細管１０を水平状態にして、測定装置の中での所定光路１４上に位置するところにセットするセット工程（Ｓ１２）と、前記セット工程（Ｓ１２）でセットされた細管１０内の液体試料１２に測定光１６を照射し、その透過光１６ａ又は拡散反射光１６ｂの検出を前記測定装置により行う検出工程（Ｓ１４）と、を備え、前記検出工程（Ｓ１４）で得られた透過光１６ａ又は拡散反射光１６ｂのスペクトル情報に基づき該液体試料１２の分析を行うことを特徴とする液体試料測定方法。
【選択図】図１

Description

本発明は液体試料測定方法、特に液体試料の測定セル内への導入手法の改良に関する。

従来より、例えば食品や医薬品等の品質管理、受け入れ検査、工程管理等に用いられる種々の分析分野では、物質の分析を行うため、近赤外測定装置による近赤外測定が行われている。そして、粉末やペレット状の物質は、セルに入れられて、また試験管や試料瓶に入れられたまま、拡散反射法による近赤外測定を行うこともできるので、測定が簡便である。

一方、液体試料の測定にも近赤外測定装置が用いられている（例えば、特許文献１参照）。そして、液体試料は例えばセル長１〜３ｍｍ程度の薄い角セルに入れられて、またクイックフローサンプラを用いてフローセルに入れられて、透過法による近赤外測定が行われている。
特開平６−３４１９５１号公報

ところで、前述のような物質の分析においては、高い簡便性が求められており、粉体やペレット状の物質は、簡便な測定がなされている。
しかしながら、液体試料に関しては、簡便性は未だ改善の余地が残されていた。すなわち、液体試料の測定に用いられる一般的な角セルは使用後に洗浄して再使用するのが一般的である。このため液体試料の測定に前記角セルを用いたのでは、洗浄等の作業が大変である。特に前述のような品質管理等に用いられる測定では、サンプル数が多いこともあるので、この問題はより深刻となる。一方、クイックフローサンプラを用いたのでは、ランニングコストが高く、また、試料量が多く必要である。

このように液体試料の測定において簡便性は未だ改善の余地が残されていたものの、従来はこれを解決することのできる適切な技術が存在しなかった。
本発明は前記従来技術の課題に鑑みなされたものであり、その目的は、液体試料の分析を、より簡便に行うことのできる液体試料測定方法を提供することにある。

前記目的を達成するために本発明にかかる液体試料測定方法は、試料導入工程と、セット工程と、検出工程と、を備えることを特徴とする。
ここで、前記試料導入工程は、液体試料中に細管の先端を付けて、該細管内に該液体試料を導入し保持させる。
また、前記セット工程は、前記試料導入工程で液体試料の導入された細管を水平状態にして、測定装置の中での所定光路上に位置するところにセットする。
前記検出工程は、前記セット工程でセットされた細管内の液体試料に測定光を照射し、その透過光又は拡散反射光の検出を、前記測定装置により行う。
そして、前記検出工程で得られた透過光又は拡散反射光のスペクトル情報に基づき、該液体試料の分析を行う。
なお、本発明において、前記試料導入工程は、毛管現象を利用して前記液体試料を前記細管内に導入することが好適である。

また、本発明において、前記検出工程は、近赤外測定を行うことが好適である。すなわち、本発明の細管によれば、液体試料量を極めて微少量とすることができるが、その分、測定時に目的物質の示す信号強度も弱くなることがあるので、夾雑物の影響を低減することが非常に重要であり、近赤外領域では他の領域に比較し夾雑物の影響が非常に少なく、目的物質のスペクトル解析を、より容易に行うことができるからである。
また、本発明において、前記検出工程は、フーリエ変換赤外分光光度計により前記液体試料の測定を行うことが好適である。すなわち、本発明の細管によれば、液体試料量を極めて微少量とすることができるが、その分、光測定を効率的に行うことも重要であり、分散型赤外分光光度計に比較し、フーリエ変換赤外分光光度計は効率的な光測定に優れているので、目的物質の光測定を、より効率的に行うことができるからである。

＜透過法＞
また、本発明において、前記セット工程は、透過用ホルダに設けられたスリット上に前記細管内の液体試料が位置するように、該透過用ホルダの固定部位に該細管を水平状態に保持させ、
前記検出工程は、前記透過用ホルダのスリットを介して前記細管内の液体試料に測定光を照射して得られた透過光を検出し、
前記検出工程で得られた透過光のスペクトル情報に基づき、該細管内の液体試料の分析を行うことが好適である。

＜拡散反射法＞
また、本発明において、前記セット工程は、拡散反射用ホルダでの所定光路上に前記細管内の液体試料が位置するように、該拡散反射用ホルダの固定部位に該細管を水平状態に保持させ、
前記検出工程は、前記拡散反射用ホルダの固定部位に水平状態に保持された細管内の液体試料に測定光を照射して得られた拡散反射光を検出し、
前記検出工程で得られた拡散反射光のスペクトル情報に基づき、該細管内の液体試料の分析を行うことが好適である。

＜固定溝＞
また、本発明において、前記試料導入工程は、円筒状の前記細管内に前記液体試料を導入し、
前記セット工程は、前記ホルダの固定部位である固定溝に、前記円筒状の細管を固定することが好適である。
本発明の固定溝としては、凹の字状、Ｕ字状ないしＶ字状が好ましいが、円筒状の細管をしっかり固定することができる点で、Ｖ字状のものが特に好ましい。

＜液体試料＞
本発明の液体試料としては、例えば水、醤油、ブランディ、クロロホルム、ワイン、エタノール等を用いることができる。また、本発明の液体試料は、ペースト状のものも含み、例えば練り製品、発酵品、味噌、ケチャップ類、ジャム類、ヨーグルト類等が一例として挙げられる。

本発明にかかる液体試料測定方法によれば、液体試料中に細管先端を付けて細管内に液体試料を導入する試料導入工程と、該細管を水平状態にセットするセット工程と、該細管内の液体試料のスペクトル測定を行う検出工程と、を備えることとしたので、液体試料の測定を、簡便に行うことができる。
また、本発明においては、毛管現象を利用して液体試料を細管内に導入することにより、液体試料の測定を、より簡便に行うことができる。

また、本発明において、前記検出工程では、近赤外測定を行うこと、ないしフーリエ変換赤外分光光度計により測定を行うことにより、液体試料の測定を、より簡便に行うことができる。
また、本発明において、前記セット工程では透過用ホルダの固定部位に細管を水平状態に保持させ、前記検出工程では透過用ホルダのスリットを介して細管内の液体試料に測定光を照射して得られた透過光のスペクトル情報に基づき液体試料の分析を行うことにより、液体試料の測定を、より簡便に行うことができる。

本発明において、前記セット工程では拡散反射用ホルダの固定部位に細管を水平状態に保持させ、前記検出工程では拡散反射用ホルダに保持された細管内の液体試料に測定光を照射して得られた拡散反射光のスペクトル情報に基づき液体試料の分析を行うことにより、液体試料の測定を、より簡便に行うことができる。
本発明において、前記セット工程では前記ホルダの固定部位である固定溝に細管を固定することにより、液体試料の測定を、より簡便に行うことができる。

以下、図面に基づき本発明の好適な一実施形態について説明する。
図１には本発明の一実施形態にかかる液体試料測定方法の処理手順を示すフローチャートが示されている。
同図に示す液体試料測定方法は、試料導入工程（Ｓ１０）と、セット工程（Ｓ１２）と、検出工程（Ｓ１４）と、を備える。
ここで、試料導入工程（Ｓ１０）では、セルとして、円筒状の毛細管（細管）１０を用いている。毛細管１０は、毛管現象を利用して液体試料１２を吸引することのできる内径を有する。このため、同図（Ａ）の側面図に示されるように、毛細管１０の先端を液体試料１２中に付けると、毛管現象を利用して液体試料１２が毛細管１０内に導入される。

また、セット工程（Ｓ１２）では、試料導入工程（Ｓ１０）で液体試料１２の導入された毛細管１０を、同図（Ｂ）の側面図に示されるような水平状態にして、測定光路１４上に位置するところにセットする。
検出工程（Ｓ１４）では、セット工程（Ｓ１２）で水平置きにセットされた毛細管１０内の液体試料１２に、同図（Ｃ）の斜視図に示されるように、近赤外光である測定光１６を照射し、その透過光１６ａないし拡散反射光１６ｂを検出する。
そして、本実施形態においては、検出工程（Ｓ１４）で得られた透過光１６ａないし拡散反射光１６ｂのスペクトル情報に基づき、液体試料１２の分析を行う。

この結果、本実施形態にかかる液体試料測定方法によれば、液体試料１２の近赤外測定を簡便に行うことができる。
すなわち、試料導入工程（Ｓ１０）では、同図（Ａ）に示されるように液体試料１２中に、毛細管１０の先端のみを付けるだけで、液体試料１２は毛管現象を利用して毛細管１０内に吸い込まれるので、一般的な試料導入方式に比較し、液体試料１２を容易にセル内に導入することができる。また、本実施形態においては、セルとして毛細管１０を用いているので、試料量を微少量とすることもできる。

また、液体試料１２の導入時、毛細管１０の先端部分のみが汚れるだけであり、測定光１６の入出射部位は汚れないので、測定時、毛細管１０に付着した余分な液体試料１２の拭き取り作業が不要となる。また、測定後は、従来必須であったセルの洗浄作業等も必要ない。

また、セット工程（Ｓ１２）では、同図（Ｂ）に示されるように液体試料１２を吸い上げた毛細管１０をそのまま水平にしてセットするだけで、同図（Ｃ）に示されるような検出工程（Ｓ１４）を開始することができるので、液体試料１２の近赤外測定を、より簡便に行うことができる。
しかも、本実施形態の毛細管１０を用いて得られた測定結果も、一般的な角セルや全反射測定（ＡＴＲ）での測定結果と比較しても同等の精度が得られる。

したがって、本実施形態は、液体試料１２に関しても満足のゆく簡便な分析を行うことができるので、試料導入工程（Ｓ１０）、セット工程（Ｓ１２）及び検出工程（Ｓ１４）を順次、繰り返すことにより、つまり毛細管１０に液体試料１２を導入して測定することを繰り返すことで、液体試料１２の受け入れ検査、工程管理や定量等にも幅広く利用することができる。また、本実施形態の測定方法では、ランニングコストもかなり抑えられる。

簡便性の更なる向上
ところで、本実施形態にかかる液体試料測定方法の更なる簡便化を図るためには、本実施形態の毛細管を下記のホルダに保持させることも好ましい。すなわち、本実施形態において、毛細管内の液体試料の透過測定を行う場合は下記の透過用ホルダ、拡散反射測定を行う場合は下記の拡散反射用ホルダを用いることが好ましい。
以下に、前記各ホルダについて説明する。

（１）透過用ホルダ
図２（Ａ）には本発明の一実施形態にかかる液体試料測定方法において好適な透過用ホルダの概略構成が示されている。
同図に示す透過用ホルダ２０は、ホルダ本体２２と、スリット２４と、ストッパ２６と、を備える。
ここで、ホルダ本体２２は、板状のものとする。
また、スリット２４は、ホルダ本体２２の中での光路上に位置するところに設けられ、毛細管１０の水平配置に合わせて、水平方向に設定されている。
ストッパ２６は、ホルダ本体２２に設けられ、ホルダ本体２２に毛細管１０を水平状態に保持する、同図（Ｂ）に示されるようなＶ字状の固定溝（固定部位）２８を有する。

そして、本実施形態のセット工程（Ｓ１２）では、同図（Ｃ）に示されるように、スリット２４上に毛細管１０内の液体試料１２が位置するように、透過用ホルダ２０の固定溝２８に、毛細管１０を水平状態に固定している。
また、本実施形態の検出工程（Ｓ１４）では、同図（Ｄ）に示されるように、透過用ホルダ２０のスリット２４を介して、毛細管１０内の液体試料１２に測定光１６を照射して得られた透過光１６ａの検出を行う。
そして、本実施形態の透過法では、透過光１６ａのスペクトル情報に基づき、毛細管１０内の液体試料１２の分析を行っている。

すなわち、本実施形態においては、同図（Ｅ）に示されるようなフーリエ変換赤外分光光度計（測定装置、近赤外測定装置）３０の試料室３２に透過用ホルダ２０をセットし、毛細管１０を水平置きにして測定することで、毛細管１０内に入れられた液体試料１２の透過測定を、より簡便に行うことができる。
フーリエ変換赤外分光光度計３０は、近赤外光射出手段３４と、試料室３２と、検出器３６と、データ処理器３８とを備える。
そして、近赤外光射出手段３４からの近赤外光である測定光１６は、試料室３２にセットされた透過用ホルダ２０のスリット２４を介して、毛細管１０内の液体試料１２に照射される。さらに、液体試料１２からの透過光１６ａを集光して検出器３６へと送る。検出器３６からの検出信号は、データ処理器３８へと送られ、その透過光１６ａのスペクトル情報に基づいて、液体試料１２の濃度が推定される。

なお、近赤外光射出手段３４は、近赤外光源４０と、干渉計４２と、を備えており、近赤外光源４０からの近赤外光は干渉計４２を通って近赤外干渉光となり射出される。これを本実施形態では測定光１６といっている。

＜スリット調節機構＞
なお、前記図２に示した透過用ホルダ２０においては、スリット２４の大きさ、ないし高さ位置の調節を行うため、図３、４に示されるようなスリット調節機構を設けることも好ましい。
図３は透過用ホルダ２０の組立図であり、同図（Ａ）は透過用ホルダ２０の全体を正面より見た図、同図（Ｂ）は透過用ホルダ２０の主要部分の縦断面図である。
図４は透過用ホルダ２０の分解図であり、同図（Ａ）はホルダ本体２２を正面より見た図、同図（Ｂ）はスリット２４を正面より見た図である。
本実施形態において、透過用ホルダ２０は、スリット板５０を備えている。
また、ホルダ本体２２が、固定棒５２と、測定穴５４と、を備える。
スリット板５０は、固定棒５２に沿って上下方向に移動自在に設けられた調整孔５６を備える。スリット板５０は、スリットサイズの異なる複数のスリット部２４ａ〜２４ｃを有し、このうちのいずれかのスリットを、スリット２４として用いる。
また、ストッパ２６は、固定棒５２に調整孔５６を設け、所望のスリット部をスリット２４として測定穴５４に対向させた状態で、ホルダ本体２２にスリット板５０を固定している。
この結果、透過用ホルダ２０においては、このようなスリット調節機構を用いることにより、毛細管１０に合わせて、スリット部２４ａ〜２４ｃの中から所望のスリット２４の大きさを容易に選択することができ、またフーリエ変換赤外分光光度計３０の試料室３２の中での測定光路１４の高さに合わせて、スリット２４の上下方向位置を容易に調節することができる。したがって、前記透過用ホルダ２０に保持された毛細管１０内の液体試料１２の近赤外測定を、より簡便に行うことができる。

（２）拡散反射用ホルダ
図５（Ａ）には本実施形態にかかる液体試料測定方法において好適な拡散反射用ホルダの概略構成が示されている。なお、前記透過用ホルダと対応する部分には符号１００を加えて示し説明を省略する。
同図に示す拡散反射用ホルダ１２０は、円柱状のホルダ本体１２２よりなる。ホルダ本体１２２は、中空部１６０と、固定溝１２８と、を備える。

ここで、中空部１６０は、ホルダ本体１２２の中心軸方向に設けられている。
また、固定溝１２８は、毛細管１１０を水平状態に固定し、かつ該毛細管１１０が測定光１６の光路上となる中空部１６０の中央に位置するように、ホルダ本体１２２の上部に水平方向に設けられている。
この拡散反射用ホルダ１２０は、拡散反射測定装置１６２に設けられ、拡散反射測定装置１６２はフーリエ変換赤外分光装置１３０の試料室１３２に設置される。毛細管１１０を拡散反射用ホルダ１２０の固定溝１２８に合わせて水平置きにして、液体試料１１２の分析が行われる。

すなわち、同図（Ｂ）に示されるような本実施形態のセット工程（Ｓ１１２）では、拡散反射用ホルダ１２０での測定光路上である中空部１６０に、毛細管１１０内の液体試料１１２が位置するように、拡散反射用ホルダ１２０の固定溝１２８に、毛細管１１０を水平状態に保持させている。この結果、同図（Ｃ）の縦断面図に示されるように、毛細管１１０は、拡散反射用ホルダ１２０の固定溝１２８にしっかり固定される。
また、本実施形態の検出工程（Ｓ１１４）では、同図（Ｄ）に示されるように、拡散反射用ホルダ１２０の固定溝１２８に水平状態に保持された毛細管１１０内の液体試料１１２に測定光１１６を照射して得られた拡散反射光１１６ｂを検出している。

この結果、本実施形態においては、毛細管１１０に入れられた液体試料１１２の拡散反射測定を、より簡便に行うことができる。このために本実施形態においては、同図（Ｄ）に示されるようなフーリエ変換赤外分光光度計１３０の試料室１３２に、拡散反射用ホルダ１２０を含む拡散反射測定装置１６２をセットし、毛細管１１０を水平に置き測定することで、毛細管１１０に入れられた液体試料１１２の拡散反射測定を、より簡便に行うことができる。
すなわち、同図（Ｄ）に示されるように、フーリエ変換赤外分光光度計１１０は、拡散反射測定装置１６２を備える。

そして、近赤外光射出手段１３４からの測定光１１６は、拡散反射測定装置１６２によって拡散反射用ホルダ１２０の毛細管１１０内の液体試料１１２に照射される。さらに、拡散反射測定装置１６２によって液体試料１１２からの拡散反射光１１６ｂを集光して検出器１３６へと送る。検出器１３６からの検出信号は、データ処理器１３８へと送られ、その拡散反射光のスペクトル情報に基いて、液体試料１１２の濃度が推定される。

本実施形態では、拡散反射測定装置１６２は、筐体１７０内部に、照射部である凹レンズ１７２及びミラー１７４と、集光部である凹レンズ１７６及びミラー１７８と、を備える。筐体１７０側面には、入射窓１８０、出射窓１８４、測定口１８４を設けている。
そして、筐体１７０の測定口１８４に拡散反射用ホルダ１２０を設けた状態で、近赤外測定が行われる。すなわち、近赤外光射出手段１３４からの測定光１１６は、入射窓１８０から筐体１７０内に導光され、測定口１８４を通して拡散反射用ホルダ１２０の液体試料１２０に照射され、液体試料１１２からの拡散反射光１１６ｂを、前記集光部によって集め、出射窓１８２から検出器１３６へと送る。
拡散反射光１１６ｂは検出器１３６で検出され、その検出信号は、データ処理器１３８へと送られる。データ処理器１３８は、拡散反射スペクトルデータに基づいて、液体試料１１２の濃度を推定する。

定量性
本実施形態の毛細管による定量性を確認するため、水中のアルコール濃度の検量モデルを作成した。
＜試験例１＞
試験例１では、近赤外測定装置として前記図２（Ｅ）に示したフーリエ変換赤外分光光度計３０を用い、透過スペクトルの測定を行った。該フーリエ変換赤外分光光度計３０で測定した透過スペクトルデータを用いて、透過法による検量モデルを作成した。この結果、図６（Ａ）に示されるような検量カーブが得られた。

＜試験例２＞
本試験例では、近赤外測定装置として前記図５（Ｄ）に示したフーリエ変換赤外分光光度計１３０を用い、前記試験例１での試料と同一試料で、拡散反射スペクトルの測定を行った。該フーリエ変換赤外分光光度計１３０で測定した拡散反射スペクトルデータを用いて、拡散反射法による検量モデルを作成した。この結果、図６（Ｂ）に示されるような検量カーブが得られた。

図６（Ａ）に示す透過法を用いた場合と同図（Ｂ）に示す拡散反射法を用いた場合のいずれの場合においても、相関係数の値が０．９９８〜０．９９９と非常に高く、定良性（直線性）の良い結果が得られた。つまり、従来、液体試料の測定法は透過法のみが一般的であったのに対し、本実施形態は、同一の液体試料に対して透過法と拡散反射法の双方で満足のゆく結果が得られた。

＜液体試料＞
なお、本実施形態にかかる液体試料測定方法は、透過法と拡散反射法の双方の方法で測定することができるので、完全な液体の試料だけではなく、食品分析等の分野で多いペースト状の試料、例えば練り製品、発酵品、味噌、ケチャップ類、ジャム類、ヨーグルト類等の測定にも有効である。
そして、ペースト状の試料の場合は、試料導入工程において、毛管現象を利用して液体試料を毛細管内に導入するというよりは、試料中に毛細管の先端を突き刺すことで、試料を毛細管内に導入することもできる。

本実施形態にかかる液体試料測定方法は、近赤外領域以外の領域にも適用可能であるが、夾雑物の影響が非常に少なく目的物質のスペクトル解析が容易に行える点で、近赤外領域での適用が特に好ましい。また、本発明の測定装置としては、分散型赤外分光光度計を用いることも可能であるが、スペクトル測定がより効率的に行える点で、フーリエ変換赤外分光光度計（ＦＴＩＲ）が特に好ましい。

＜細管＞
本実施形態の毛細管としては、例えば以下のヘマトクリット毛細管等を一例として用いることができる。
（１）材質：ガラス又は樹脂製
（２）サイズ：１．４ｍｍ×７５ｍｍ（内径０．９ｍｍ）等

本発明の一実施形態にかかる液体試料測定方法の処理手順を示すフローチャートである。 本実施形態の液体試料測定方法において透過法を用いる際に好適な透過用ホルダの説明図である。 図２に示した透過用ホルダの、より具体的な説明図（組立図）である。 図２に示した透過用ホルダの、より具体的な説明図（分解図）である。 本実施形態の液体試料測定方法において拡散反射法を用いる際に好適な拡散反射用ホルダの説明図である。 本実施形態の液体試料測定方法による検量モデルの一例である。

符号の説明

１０ 毛細管（細管）
２０ 透過用ホルダ
１２０ 拡散反射用ホルダ
２８，１２８ 固定溝（固定部位）
３０，１３０ フーリエ変換赤外分光光度計（近赤外測定装置，測定装置）

Claims (7)

1. 液体試料中に細管の先端を付けて、該細管内に該液体試料を導入する試料導入工程と、
   前記試料導入工程で液体試料の導入された細管を水平状態にして、測定装置の中での所定光路上に位置するところにセットするセット工程と、
   前記セット工程でセットされた細管内の液体試料に測定光を照射し、その透過光又は拡散反射光の検出を、前記測定装置により行う検出工程と、
   を備え、前記検出工程で得られた透過光又は拡散反射光のスペクトル情報に基づき、該液体試料の分析を行うことを特徴とする液体試料測定方法。
2. 請求項１記載の液体試料測定方法において、
   前記試料導入工程は、毛管現象を利用して前記液体試料を前記細管内に導入することを特徴とする液体試料測定方法。
3. 請求項１又は２記載の液体試料測定方法において、
   前記検出工程は、近赤外測定を行うことを特徴とする液体試料測定方法。
4. 請求項１〜３のいずれかに記載の液体試料測定方法において、
   前記検出工程は、フーリエ変換赤外分光光度計により測定を行うことを特徴とする液体試料測定方法。
5. 請求項１〜４のいずれかに記載の液体試料測定方法において、
   前記セット工程は、透過用ホルダに設けられたスリット上に前記細管内の液体試料が位置するように、該透過用ホルダの固定部位に該細管を水平状態に保持させ、
   前記検出工程は、前記透過用ホルダのスリットを介して前記細管内の液体試料に測定光を照射して得られた透過光を検出し、
   前記検出工程で得られた透過光のスペクトル情報に基づき、該細管内の液体試料の分析を行うことを特徴とする液体試料測定方法。
6. 請求項請求項１〜４のいずれかに液体試料測定方法において、
   前記セット工程は、拡散反射用ホルダでの所定光路上に前記細管内の液体試料が位置するように、該拡散反射用ホルダの固定部位に該細管を水平状態に保持させ、
   前記検出工程は、前記拡散反射用ホルダの固定部位に水平状態に保持された細管内の液体試料に測定光を照射して得られた拡散反射光を検出し、
   前記検出工程で得られた拡散反射光のスペクトル情報に基づき、該細管内の液体試料の分析を行うことを特徴とする液体試料測定方法。
7. 請求項５又は６記載の液体試料測定方法において、
   前記試料導入工程では、円筒状の前記細管内に前記液体試料を導入し、
   前記セット工程は、前記ホルダの固定部位である固定溝に、前記円筒状の細管を固定することを特徴とする液体試料測定方法。

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