JP2008013592A - 白色発光蛍光体およびそれを用いた発光モジュール - Google Patents
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Abstract
【課題】 1種で白色発光できる蛍光体およびそれを用いた発光モジュールを提供する。
【解決手段】 白色発光蛍光体としては、下記一般式で表されることを特徴とし、励起ピーク波長が350〜420nmであることが好ましい。
Ba4-x-y-zMgxSi2O8:Euy, Mnz
(0.7≦x<1, 0<yおよび0<zである。)
該白色発光蛍光体は、発光ピーク波長が350〜420nmの半導体発光素子と共に、発光モジュールを構成することができる。
【選択図】なし
【解決手段】 白色発光蛍光体としては、下記一般式で表されることを特徴とし、励起ピーク波長が350〜420nmであることが好ましい。
Ba4-x-y-zMgxSi2O8:Euy, Mnz
(0.7≦x<1, 0<yおよび0<zである。)
該白色発光蛍光体は、発光ピーク波長が350〜420nmの半導体発光素子と共に、発光モジュールを構成することができる。
【選択図】なし
Description
本発明は、白色発光蛍光体およびそれを用いた発光モジュールに関し、詳細には、他の色を発光する蛍光体を用いずに白色発光する蛍光体およびそれを用いた発光モジュールに関する。
環境問題や省電力の観点から水銀を使用しない、発光ダイオード(LED)や半導体レーザー(LD)を励起光源として蛍光体と組み合わせ、そのときの発光を光源とし、消費電力の少ない照明用光源が開発されている。
例えば、特許文献1には、青色系の発光の一部を吸収して発光するCe付活希土類アルミン酸塩蛍光体からの黄色系の発光との加色混合によって全体として白色系の発光を呈する発光ダイオードが開示されている。しかしながら、この組み合わせのタイフ゜は、半導体素子から発する青色光(一次光)と蛍光体より発する黄色光(二次光)の割合が半導体素子上に配置される蛍光体の厚さにより、一次光と二次光の割合が変動し、安定した発光スペクトルが得られないという不具合があった。
近年、このような問題を解決するため、2色加色での白色合成の欠点を補う方法として、紫外又は短波長可視光を半導体素子からの一次光とし、緑・青・赤3成分の蛍光体を混合することによる発光モジュールが紹介されている。しかし、以下の点で問題があった。
i)近紫外線での効率のよく安定した発光する赤・緑の蛍光体がない、
ii)広帯域で吸収のある緑・赤の蛍光体は青色光を吸収し、青色の発光が不安定になり、安定した白色光が形成できない、
iii)RGB3種類以上の蛍光体を用いるため、混合・分散等の工程が必要となり高価なものになる。
ii)広帯域で吸収のある緑・赤の蛍光体は青色光を吸収し、青色の発光が不安定になり、安定した白色光が形成できない、
iii)RGB3種類以上の蛍光体を用いるため、混合・分散等の工程が必要となり高価なものになる。
以上の問題に対応するため、一種類の蛍光体で白色光を発する組成も特許文献2で報告されている。それらの発光スペクトルは青色光と橙色光の補色の2色混合で白色光を構成するものである。そのため、最も視感度の高い緑色のスペクトルが欠落するため、輝度・演色性に課題があった。
従って、本発明の目的は、上記問題点を解決することであり、1種で白色発光できる蛍光体およびそれを用いた発光モジュールを提供することである。
本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、以下の構成を採用することによって、上記目的が達成され、本発明を成すに至った。
(1)下記一般式で表されることを特徴とする白色発光蛍光体。
Ba4-x-y-zMgxSi2O8:Euy, Mnz
(0.7≦x<1, 0<yおよび0<zである。)
(2)励起ピーク波長が350〜420nmであることを特徴とする(1)に記載の白色発光蛍光体。
(3)青・緑・赤色の発光ピークより加色混合された白色光を発することを特徴とする(1)又は(2)に記載の白色発光蛍光体。
(4)420〜450nmをピークとする青色光と490〜530nmをピークとする緑色光と600〜640nmをピークとする赤色光を発することを特徴とする(3)に記載の白色発光蛍光体。
(5)少なくとも、発光ピーク波長が350〜420nmの半導体発光素子と(1)〜(4)のいずれか1項に記載の白色発光蛍光体とから構成されることを特徴とする発光モジュール。
Ba4-x-y-zMgxSi2O8:Euy, Mnz
(0.7≦x<1, 0<yおよび0<zである。)
(2)励起ピーク波長が350〜420nmであることを特徴とする(1)に記載の白色発光蛍光体。
(3)青・緑・赤色の発光ピークより加色混合された白色光を発することを特徴とする(1)又は(2)に記載の白色発光蛍光体。
(4)420〜450nmをピークとする青色光と490〜530nmをピークとする緑色光と600〜640nmをピークとする赤色光を発することを特徴とする(3)に記載の白色発光蛍光体。
(5)少なくとも、発光ピーク波長が350〜420nmの半導体発光素子と(1)〜(4)のいずれか1項に記載の白色発光蛍光体とから構成されることを特徴とする発光モジュール。
本発明の蛍光体は、他の色を発光する蛍光体を用いずに白色を発光できるものである。
本発明の白色発光蛍光体は、下記一般式で表されることを特徴とするものである。
Ba4-x-y-zMgxSi2O8:Euy, Mnz
(0.7≦x<1, 0<yおよび0<zである。)
このような上記一般式で表される白色発光蛍光体は、励起ピーク波長が350〜420nmであり、その中でも、励起ピーク波長が370〜420nmであることが好ましい。
上記一般式中、Baの一部をSrあるいはZnに置き換えることも可能である。
上記一般式中、Baの一部をSrあるいはZnに置き換えることも可能である。
本発明の白色発光蛍光体は、420〜450nmをピークとする青色光と490〜530nmをピークとする緑色光と、600〜640nmをピークとする赤色光を発し、全体として白色発光するものである。
上記一般式中、Mgの含有量により緑色の発光強度を調整可能であり、Mnの含有量によって赤色の発光強度を調整可能である。具体的には、Mgの含有量が少ないほど緑色の発光強度が強く、その分青色光の発光強度が下がる。逆にMgの含有量が多いほど、緑色の発光強度が下がり、青色の発光強度が強くなる。さらに、Mnの含有量により、緑色の発光強度は変化しないが、Mnの含有量が少ないほど青色の発光強度が強くなり、その分赤色の発光強度が下がる。逆にMnの含有量が多くなるほど青色の発光強度が下がり、赤色の発光強度が強くなる。
また、本発明の白色発光蛍光体は、紫外線発光半導体素子と組み合わせて発光モジュールとすることができる。
この場合、発光モジュールは、蛍光体としては、本発明の白色発光蛍光体のみの使用で十分であるが、より望ましい、所望の色度の白色を得るためには、さらに他蛍光体を用いることも可能である。
例えば、350〜420nmの励起光で緑〜橙色に発光する蛍光体を、更に、用いることにより、より望ましい白色度の発光モジュールとすることができる。
この場合、発光モジュールは、蛍光体としては、本発明の白色発光蛍光体のみの使用で十分であるが、より望ましい、所望の色度の白色を得るためには、さらに他蛍光体を用いることも可能である。
例えば、350〜420nmの励起光で緑〜橙色に発光する蛍光体を、更に、用いることにより、より望ましい白色度の発光モジュールとすることができる。
本発明の白色発光蛍光体を用いる発光モジュールに用いられる半導体発光素子としては、発光ピーク波長が350〜420nm、好ましくは370〜420nmであれば、特に限定されないが、好ましくは、紫外線を発光する半導体発光素子として一般的なInGaN/GaN系のものが好ましい。詳細には、特開2002−17100号公報に記載されているもの等が好適に使用できる。
InGaN/GaN系の半導体発光素子は、In量が多くなるほど発光ピーク波長が長くなり、In量が減るほど発光ピーク波長が短くなる。よって、InGaN/GaN系の半導体発光素子を発光モジュールに適用するためには、その発光ピーク波長が350〜420nm、好ましくは370〜420nmになるように、Inの量を適宜調製する。
InGaN/GaN系の半導体発光素子は、In量が多くなるほど発光ピーク波長が長くなり、In量が減るほど発光ピーク波長が短くなる。よって、InGaN/GaN系の半導体発光素子を発光モジュールに適用するためには、その発光ピーク波長が350〜420nm、好ましくは370〜420nmになるように、Inの量を適宜調製する。
本発明の白色発光蛍光体を用いる発光モジュールは、前記の半導体発光素子と本発明の白色発光蛍光を含む蛍光体とから構成されるものであるが、より具体的には、該半導体発光素子上に該蛍光体の層を設ける構成が挙げられる。
その場合、半導体発光素子上に設ける該蛍光体層は、蛍光体を単層又は複数層を層状に積層配置しても良いし、複数種の蛍光体を用いる場合には、単一の層内に混合して配置しても良い。上記半導体発光素子上に蛍光体層を設ける形態としては、半導体発光素子の表面を被覆するコーティング部材に蛍光体を混合する形態、モールド部材に蛍光体を混合する形態、或いはモールド部材に被せる被覆体に蛍光体を混合する形態、更には半導体発光素子ランプの投光側前方に蛍光体を混合した透光可能なプレートを配置する形態等が挙げられる。
その場合、半導体発光素子上に設ける該蛍光体層は、蛍光体を単層又は複数層を層状に積層配置しても良いし、複数種の蛍光体を用いる場合には、単一の層内に混合して配置しても良い。上記半導体発光素子上に蛍光体層を設ける形態としては、半導体発光素子の表面を被覆するコーティング部材に蛍光体を混合する形態、モールド部材に蛍光体を混合する形態、或いはモールド部材に被せる被覆体に蛍光体を混合する形態、更には半導体発光素子ランプの投光側前方に蛍光体を混合した透光可能なプレートを配置する形態等が挙げられる。
本発明の白色発光蛍光体を用いる発光モジュールの具体的な形態の1例を図1に示す。図1に示す発光モジュールは、1のチップはInGaN活性層を有する中心波長が395nm付近の短波長可視光LEDチップであり、この短波長可視光LEDチップ1は接着剤層を介してリードフレーム2に固定されている。短波長可視光LEDチップ1とリードフレーム2は金線ワイヤー3により電気的に接続されている。前記短波長可視光LEDチップ1は、バインダー樹脂に蛍光体粉末を混練した蛍光体ペースト4で覆われている。この蛍光体ペースト4のバインダー樹脂は、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、ノルボルネン系樹脂、フッ素樹脂、金属アルコキシド、ポリシラザン、アクリル樹脂等が挙げられる。また、この発光モジュールは、この蛍光体ペースト4の周囲を覆う封止材5を有している。封止材5には、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、ノルボルネン系樹脂、フッ素樹脂、アクリル樹脂、低融点ガラス等の可視光に対し透明な材料が挙げられる。
なお、発光モジュール用の形態はこの発光モジュール構造に限定されるものではなく、例えば短波長可視光LEDチップ1の発光面に蛍光体層としてコーティングする等など、種々の形態がある。
なお、発光モジュール用の形態はこの発光モジュール構造に限定されるものではなく、例えば短波長可視光LEDチップ1の発光面に蛍光体層としてコーティングする等など、種々の形態がある。
以下に本発明を実施例によって更に具体的に説明するが、勿論本発明の範囲は、これらによって限定されるものではない。
BaCO3(またはSrCO3、CaCO3)、MgCO3、SiO2、Eu2O3およびMnCO3を原料とし、これらの粉末原料を各組成の化学量論比で混合し、アルミナ乳鉢で粉砕混合した後、アルミナ坩堝に入れ、1250℃で3時間、水素/窒素の体積比が5/95の還元雰囲気下で焼成させ、表1に示す蛍光体を得た。
発光モジュールの作製
図8に示す発光モジュールを作成して、発光特性を評価した。半導体発光素子として、発光波長が395nm、外部量子効率が18%のInGaN/GaN系LEDチップ1を用いた。具体的には、カップ上のホルダー中にリードフレーム2を設置し、LEDチップ1をダイボンドし、一方のリードフレーム2に金属ワイヤー3をボンドし、シリコーン樹脂(東レダウ製JSR−6301)で表面が平坦になるまでモールドした。
実施例1および比較例1〜5の蛍光体と透明バインダー6(東レダウ製JSR−6125)を1:1で混合して蛍光体ペーストを作製し、蛍光体ペーストを厚さ1mmの石英板に膜厚100μmで塗布し、蛍光体フィルター7とした。この蛍光体フィルター7を150℃で一時間硬化させ、前記LEDチップ1上に前記蛍光体を固定化した。
図8に示す発光モジュールを作成して、発光特性を評価した。半導体発光素子として、発光波長が395nm、外部量子効率が18%のInGaN/GaN系LEDチップ1を用いた。具体的には、カップ上のホルダー中にリードフレーム2を設置し、LEDチップ1をダイボンドし、一方のリードフレーム2に金属ワイヤー3をボンドし、シリコーン樹脂(東レダウ製JSR−6301)で表面が平坦になるまでモールドした。
実施例1および比較例1〜5の蛍光体と透明バインダー6(東レダウ製JSR−6125)を1:1で混合して蛍光体ペーストを作製し、蛍光体ペーストを厚さ1mmの石英板に膜厚100μmで塗布し、蛍光体フィルター7とした。この蛍光体フィルター7を150℃で一時間硬化させ、前記LEDチップ1上に前記蛍光体を固定化した。
作製した発光モジュールを駆動電流20mA、駆動電圧3.5VでLEDチップに通電、発光させ、その発光を上方に設置した分光器8で測定した。
実施例1および比較例1〜5の蛍光体の発光スペクトルを図2〜図7に、380nmで励起させたときの発光特性を表2に示す。
実施例1および比較例1〜5で得られた蛍光体を発光モジュールに用いた場合の色度図を図9に示す。
以上の表、図に示したように、上記の組成をとることにより、実施例1では438nmをピークとするブロードな青色発光と、503nmをピークとするブロードな緑色発光および625nmをピークとするブロードな赤色発光を示す。実施例1では、図9に示すように、それぞれの青・緑・赤の加色混合により、黒体放射ライン近傍の発光色を示し、白色光が形成できる。また、青・緑・赤の各発光色がブロードな発光スペクトルを示すことから、実施例1の発光スペクトルは良好な演色性を示し、演色係数は72であり、車両用光源として一般的に用いられる蛍光体は、演色係数が60以上であるので、車両用光源として十分に用いることができる。
本発明の蛍光体においては、各発光色の調整が可能であり、Mgの量により青色:緑色の発光の強度比を調整できる。Mgの含有量が少ないほど緑色の発光が強く、その分青色の発光の強度が下がる。逆に、Mgの含有量が多いほど、緑色の発光の強度が下がり、青色の発光の強度が強くなる。
さらに、Mnの量により、青色:赤色の発光の強度比を調整できる。Mnの量により、緑色の発光の強度は変わらないが、Mnの含有量が少ないほど、青色の発光が強くその分赤色の発光の強度が下がる。逆にMnの含有量が多いほど、青色の発光の強度が下がり、赤色の発光の強度が強くなる。
以上のように、MgおよびMnの量により発光色の調整が可能であり、本発明の蛍光体は、白色蛍光体として好ましい色を調整可能である。
本発明の白色発光蛍光体は、例えば、紫外線発光半導体素子と組み合わせて発光モジュールを構成することが可能であり、該発光モジュールは、例えば車両用灯具等へ適用が期待できる。
1 LEDチップ
2 リードフレーム
3 金属ワイヤー
4 蛍光体ペースト
5 封止材
6 透明バインダー
7 蛍光体フィルター
8 分光器
2 リードフレーム
3 金属ワイヤー
4 蛍光体ペースト
5 封止材
6 透明バインダー
7 蛍光体フィルター
8 分光器
Claims (5)
- 下記一般式で表されることを特徴とする白色発光蛍光体。
Ba4-x-y-zMgxSi2O8:Euy, Mnz
(0.7≦x<1, 0<yおよび0<zである。) - 励起ピーク波長が350〜420nmであることを特徴とする請求項1に記載の白色発光蛍光体。
- 青・緑・赤色の発光ピークより加色混合された白色光を発することを特徴とする請求項1又は2に記載の白色発光蛍光体。
- 420〜450nmをピークとする青色光と490〜530nmをピークとする緑色光と600〜640nmをピークとする赤色光を発することを特徴とする請求項3に記載の白色発光蛍光体。
- 少なくとも、発光ピーク波長が350〜420nmの半導体発光素子と請求項1〜4のいずれか1項に記載の白色発光蛍光体とから構成されることを特徴とする発光モジュール。
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