JP2007263824A

JP2007263824A - 放射線環境下での水中における化学物質のリアルタイムその場計測方法と装置

Info

Publication number: JP2007263824A
Application number: JP2006090727A
Authority: JP
Inventors: Hiroshi Kawamura; 河村　　弘; Kiyoko Kurosawa; きよ子黒澤; Kazu Nakamura; 和中村; Katsuyoshi Tadenuma; 克嘉蓼沼
Original assignee: Kaken Co Ltd; Japan Atomic Energy Agency
Current assignee: Kaken Co Ltd; Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 2006-03-29
Filing date: 2006-03-29
Publication date: 2007-10-11

Abstract

【課題】中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において原子炉内或いは試験研究炉照射設備内の水中のような高温高圧水中で濃度が変化し易い過酸化水素や溶存酸素などの化学物質を、リアルタイムでその場計測を可能とすることによって、それら原子炉構造材に対する腐食性化学物質の管理と対策を可能とする。
【解決手段】光ファイバー２、３を直接中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において試験研究炉照射設備内の水中に挿入し、特定波長領域の光を導入し、その吸収スペクトルあるいは蛍光スペクトルを測定することによって過酸化水素や溶存酸素の存在を検出し、さらに特定波長の光吸収率あるいは蛍光量を測定することによってそれらの濃度を計測する。
【選択図】図１

Description

この発明は、原子炉運転に伴って生成するあるいは濃度が変動する水中に含まれる化学物質のリアルタイムその場計測方法とその装置に関する。

原子力発電所において、しばしば一次冷却材配管の応力腐食割れという事象により故障あるいは原子炉停止に至る事例が発生しており、特に中性子による照射損傷が炉内構造材料に蓄積することによって発生する照射誘起応力腐食割れは、軽水炉の高経年化による照射量の増加に伴い重大な問題へつながるおそれがある。このため、原子炉の安全性を確保するための発生メカニズムの解明と対策技術の開発が重要な検討課題とされている。

応力腐食割れは一般に応力、環境、材料の三要素がからみあって発生するとされており、炉内環境として、軽水炉では沸騰水型原子炉及び加圧水型原子炉とも冷却材に軽水を使用しているが、両者の水質環境は異なっており、溶存酸素の存在で水質が酸化性雰囲気である沸騰水型原子炉において一次冷却水による応力腐食割れの発生事例が多く報告されている。高温高圧水中の応力腐食割れは０．２ｐｐｍ程度の溶存酸素で起こる場合があり、さらに炉内では中性子とガンマ線による水の放射線分解が起こり、各種の短寿命のラジカルのほか、過酸化水素のように酸化性の強い化学種などが生成する（非特許文献１及び２参照）。

応力腐食割れの発生メカニズムの解明と対策には、炉内環境である水質の管理が重要であり、特に炉内構造材料の腐食を引き起こすとされる酸化性の化学物質である過酸化水素及び溶存酸素などの正確な計測が必要である。このため、原子炉圧力容器の底部に連通したサンプルラインに水質モニタリング装置である溶存酸素計を設置した原子炉底部水質計測装置（特許文献１参照）や、沸騰水型原子炉一次冷却系の水質制御のための主蒸気、給水・復水系を含む一次冷却配管に沿って複数の水質センサを設置し、センサの実測値と各種の運転条件による理論計算から一次冷却系の任意の部位での水質を推測するシステム（特許文献２参照）などが開発されている。

また、原子炉水中の化学成分を直接計測する方法として、過酸化水素の分解反応によって生成する各種イオンが拡散するイオン導電性物質を用いる過酸化水素の検知電極と基準電極の差を起電力として測定する炉水用過酸化水素センサ（特許文献３参照）が開発されている。

しかしながら、以上の先行技術によれば、そのほとんどは原子炉圧力容器の底部に連通した炉水採取ラインや、一次冷却系の主蒸気、給水・復水系を含む一次冷却配管に水質モニタ用のセンサを設置しており、原子炉水を高温高圧の状態を保って計測するものの、いずれも原子炉外で計測するものであり、計測後に演算により炉内環境を推測する技術である。このため、高温高圧の条件だけでなく、強い中性子線及びガンマ線の放射線照射によって発生し、その濃度が短時間で変化する原子炉水中物質を正確に検出することはできない。

また、原子炉水中の過酸化水素を直接計測する過酸化水素センサは、一般に計測時に電極センサにより対象成分の過酸化水素を分解して消費することと、イオン導電性膜として各種の金属または金属酸化膜を使用するため高温高圧で高放射能の炉水環境では金属または金属酸化物の成分が溶出する可能性があるために、センサ近傍で溶液組成が変化し正確な炉内環境を把握できないだけでなく、炉内構造材料の腐食を促進させる原子炉水中の不純物成分を増加させるおそれがある。また、過酸化水素以外は計測できず、原子炉水中に含まれる各種の化学成分の相互作用による複雑な応力腐食割れの発生メカニズムの解明は困難である。
特開平７−２８０７９４号公報特開平９−１５９７９５号公報特開平８−２４０５６２号公報原子力委員会月報２１（１２）「沸騰水型原子炉の配管割れに関する調査・検討について」昭和５１年１１月原子炉安全技術専門部会原子力百科辞典ＡＴＯＭＩＣＡ「軽水炉における照射誘起応力腐食割れ（ＩＡＳＣＣ）」（０２−０７−０２−２１）２００３年１月

上記の課題の解決を図るため、本発明は、原子炉水中の化学成分が有する特性吸収波長の光の導入用及び受光用の１組の光ファイバーを原子炉運転中の原子炉内或いは試験研究炉照射設備内の水中に挿入し、導入する特性吸収波長を対象とする化学物質により変化させ、原子炉運転中に生成あるいは濃度が変動する水中の複数の化学物質をリアルタイムでその場計測する方法及び装置を提供することを目的とする。

以上の課題を解決するために、第一の発明は、光入射用および受光用の光ファイバーを直接中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において原子炉内或いは試験研究炉照射設備内の水中に挿入し、これら水中の特定の化学物質が有する特性吸収波長を含む領域の光を光入射用光ファイバーで導入して原子炉水中に入射した後、受光用の光ファイバーを通して特性吸収波長を含む領域の光あるいは入射光により励起されて発生した蛍光を受光器で受け、得られた光吸収スペクトルあるいは蛍光スペクトルから原子炉水中の特定の化学物質の存在を検出し、同時にその化学物質が有する特性吸収波長の光の吸収率あるいは蛍光量を測定してその化学物質の濃度を計測することを特徴とする、水中に含まれる化学物質のリアルタイムその場計測方法である。

また、第二の発明は、原子炉運転に伴って中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において水中に特定の化学物質が生成あるいはその濃度が変動する場合、前項０００９欄に記載の光入射用および受光用の光ファイバーを直接水中に挿入することにより、水中の特定の化学物質の存在の検出と濃度の計測を行うことを特徴とする、水中に含まれる化学物質のリアルタイムその場計測方法である。

第三の発明は、前記第一の発明及び第二の発明について記載された特定の化学物質が原子炉運転に伴って中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において水中に生成する過酸化水素であり、その特性吸収波長の光が紫外領域であることを特徴とする、水中に含まれる化学物質のリアルタイムその場計測方法である。

第四の発明は、前記第一の発明及び第二の発明について記載された特定の化学物質が原子炉運転に伴って濃度が変動する、中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において水中の溶存酸素であり、特定波長の入射光により励起されて発生した蛍光を受光器で測定することを特徴とする、水中に含まれる化学物質のリアルタイムその場計測方法である。

さらに、第五の発明は、前記第一の発明乃至第四の発明について記載された水中に含まれる化学物質のリアルタイムその場計測方法であって、少なくとも特性吸収波長を含む波長領域の光を発生させる光源部、光源部から発せられる波長領域から特性吸収波長の光を分けるための分光器、計測時に水中に直接挿入して特性吸収波長の光を入射するための導入用光ファイバー、水中に直接挿入して水中を通過した特性吸収波長の光を取り込むあるいは入射光により励起されて発生した励起光を計測するための受光用光ファイバー、受光した光を電気信号に変換する検出器、ならびに変換された電気信号から各種の演算によって必要なデータを出力するデータ処理部からなり、計測時に導入用及び受光用の光ファイバーを水中に挿入し、計測終了時にそれらの光ファイバーを水中から引き上げる機構を有し、さらに一連の操作を自動化でき、遠隔操作が可能であることを特徴とする水中に含まれる化学物質のリアルタイムその場計測装置である。

第一の発明によれば、水中に光導入用及び受光用の光ファイバーを挿入し、水中の化学物質が有する特性吸収波長を含む領域の光吸収スペクトルあるいは蛍光スペクトルから対象とする複数の化学物質の存在を検出することができ、さらに、それぞれの化学物質が有する特性吸収波長の光の吸収率あるいは蛍光量を測定することにより、原子炉運転中の中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において水中の複数の化学物質の濃度を直接かつ同時に計測することができる。

また、第二の発明によれば、原子炉運転に伴い高温高圧かつ高レベルの中性子線及びガンマ線の放射線が照射される炉内環境において、生成あるいは濃度が変動する水中の複数の化学物質の濃度を直接かつ同時に連続で計測することができる。

第三の発明によれば、原子炉運転中の原子炉内環境において、炉内構造材料の応力腐食割れの大きな要因のひとつとされる、中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において原子炉内或いは試験研究炉照射設備内の水中の過酸化水素の生成あるいは濃度の変動を連続で直接計測することができることから、軽水炉における炉内構造材料の応力腐食割れ発生メカニズムの解明に必要なデータを提供することができる。

第四の発明によれば、原子炉運転中の炉内環境において、炉内構造材料の応力腐食割れに大きく関与するとされる、中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において原子炉内或いは試験研究炉照射設備内の水中の溶存酸素濃度の変動を連続で直接計測することができることから、軽水炉における炉内構造材料の応力腐食割れ発生メカニズムの解明に必要なデータを提供することができるだけでなく、水中の溶存酸素低減を目的とした水素注入技術の向上にもつながる。

第五の発明によれば、原子炉運転中の炉内環境において生成あるいは濃度が変動する、中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において原子炉内或いは試験研究炉照射設備内の水中の複数の化学物質を自動で直接連続計測でき、遠隔操作によりこれらの計測を安全に行うことができる。また、原子炉運転中あるいは停止中の非計測時には光ファイバーを水中から引き上げる機構を有することから、高温高圧かつ高レベルの中性子線及びガンマ線の放射線が照射される原子炉運転中の炉内環境において長時間の水中への導入により懸念される光ファイバーの劣化を最小限に抑えることができる。

さらに、本発明によれば、計測時に中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において原子炉内或いは試験研究炉照射設備内の水中に導入されるのは光導入用及び受光用の光ファイバーのみであり、計測手段が光の吸収率測定あるいは入射光により励起されて発生する蛍光量の測定であることから、試薬類の添加や電極への通電による対象成分の分解や反応による被検体の溶液組成の変化がなく、原子炉運転中の水中の複数の化学物質の濃度をリアルタイムで正確に計測することができる。

この発明の一実施形態を、図１に示す。光ファイバーガイド管１の計測プローブ４に光導入用の光ファイバー２及び受光用の光ファイバー３をそれぞれ挿入し、その先端は原子炉内の高放射線環境下でも紫外線透過性を有する例えば合成シリカガラスでそれぞれを封じ、それらを一定の距離で対峙させる。このプローブ４は、光ファイバーガイド管駆動装置５により原子炉水の中で移動可能とし、その原子炉水が存在するこのシリカガラスの間に光入射用光源・受光器・データ処理器を備える測定部６から光導入用の光ファイバー２を通して、例えば、１９０〜３００ｎｍの波長の紫外線を透過させる。

入射した紫外線の吸収スペクトルを受光用の光ファイバー３を介して前記測定部６で測定し、１９０ｎｍから３００ｎｍにかけてなだらかにその光吸収率が低下するスペクトルが得られる場合は過酸化水素が存在する。その過酸化水素の濃度は、モル吸光係数e（ｌｏｇe＝２．４［ｍｏｌ^−１ｄｍ^３ｃｍ^−１］ａｔλ＝１９５ｎｍ）から紫外線吸収率により算出するか、あるいは予め求めておいた検量線から算出する。

一方、図示していないが、中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において原子炉内或いは試験研究炉照射設備内の水中の酸素濃度の計測は、例えば、青色ＬＥＤ光源で励起し発生した蛍光のスペクトルを計測することによって溶存酸素の存在を確認し、その蛍光量を測定し予め求めた検量線からその濃度を求める。

本発明により、原子炉運転中の水中の複数の化学物質の濃度を直接かつ同時に計測することができる。また、原子炉運転に伴い高温高圧かつ高レベルの中性子線及びガンマ線の放射線が照射される炉内環境において、生成あるいは濃度が変動する原子炉水中の複数の化学物質の濃度を直接かつ同時に連続で計測することができる。

そのため、原子炉運転中の炉内環境において、炉内構造材料の応力腐食割れの大きな要因のひとつとされる、中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において原子炉内或いは試験研究炉照射設備内の水中の過酸化水素の生成あるいは濃度の変動を連続で直接計測することができることから、軽水炉における炉内構造材料の応力腐食割れ発生メカニズムの解明に必要なデータを提供することができ、また炉内構造材料の応力腐食割れに大きく関与するとされる、中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において原子炉内或いは試験研究炉照射設備内の水中の溶存酸素濃度の変動を連続で直接計測することができることから、軽水炉における炉内構造材料の応力腐食割れ発生メカニズムの解明に必要なデータを提供することができるだけでなく、水中の溶存酸素低減を目的とした水素注入技術の向上にもつながる。

図２は、本発明の第二の実施例である中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において試験研究炉照射設備内の水中に挿入し、水中の化学物質のリアルタイムその場計測装置の構成図である。
試験研究炉照射設備１１において、測定時には、図２の左側に示したように、光ファイバー昇降装置１３に沿って試験研究炉圧力容器１７に光入射用光ファイバー１４と受光用光ファイバー１５とを降ろして挿入し、その測定部１２において前述したようにして水中に含まれる化学物質を測定する。その後、測定が終わった後は、図２の左側に示したように、光ファイバー巻１６により上記光ファイバー昇降装置１３に沿って光入射用光ファイバー１４と受光用光ファイバー１５とを巻き上げ、試験研究炉圧力容器１７の炉心領域から取り出す。

本発明の実施例１である原子炉水中の化学物質のリアルタイムその場計測装置の構成図である。本発明の第二の実施例である中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において試験研究炉照射設備内の水中に挿入し、水中の化学物質のリアルタイムその場計測装置の構成図である。

符号の説明

１光ファイバーガイド管
２光入射用光ファイバー
３受光用光ファイバー
４計測プローブ
５光ファイバーガイド管駆動装置
６光入射用光源・受光器・データ処理器を備える測定部
１１試験研究炉照射設備
１２測定部
１３光ファイバー昇降装置
１４光入射用光ファイバー
１５受光用光ファイバー
１６光ファイバー巻上機
１７試験研究炉圧力容器

Claims

光入射用および受光用の光ファイバーを、直接、中性子線、ガンマ線などの放射線照射環境下において原子炉内或いは試験研究炉照射設備内の水中に挿入し、これら水中の特定の化学物質が有する特性吸収波長を含む領域の光を光入射用光ファイバーで導入して水中に入射した後、受光用の光ファイバーを通して特性吸収波長を含む領域の光あるいは入射光により励起されて発生した蛍光を受光器で受け、得られた光吸収スペクトルあるいは蛍光スペクトルから、水中の特定の化学物質の存在を検出し、同時にその化学物質が有する特性吸収波長の光の吸収率あるいは蛍光量を測定してその化学物質の濃度を計測することを特徴とする、水中に含まれる化学物質のリアルタイムその場計測方法。
原子炉運転に伴って水中に特定の化学物質が生成あるいはその濃度が変動する場合、その特定の化学物質を前記請求項１記載の光入射用および受光用の光ファイバーを直接水中に挿入することにより、水中の特定の化学物質の存在の検出と濃度の計測を行うことを特徴とする、水中に含まれる化学物質のリアルタイムその場計測方法。
前記請求項１または２記載の特定の化学物質が原子炉運転に伴って水中に生成する過酸化水素であり、その特性吸収波長の光が紫外領域であることを特徴とする、水中に含まれる化学物質のリアルタイムその場計測方法。
前記請求項１または２記載の特定の化学物質が原子炉運転に伴って濃度が変動する水中の溶存酸素であり、特定波長の入射光により励起されて発生した蛍光を受光器で測定することを特徴とする、水中に含まれる化学物質のリアルタイムその場計測方法。
請求項１〜４の何れかに記載の水中に含まれる化学物質のリアルタイムその場計測方法であって、少なくとも特性吸収波長を含む波長領域の光を発生させる光源部、光源部から発せられる波長領域から特性吸収波長の光を分けるための分光器、計測時に原子炉水中に直接挿入して特性吸収波長の光を入射するための導入用ファイバー、水中に直接挿入して水中を通過した特性吸収波長の光を取り込むあるいは入射光により励起されて発生した励起光を計測するための受光用ファイバー、受光した光を電気信号に変換する検出器、ならびに変換された電気信号から各種の演算によって必要なデータを出力するデータ処理部からなり、計測時に導入用及び受光用の光ファイバーを原子炉水中に挿入し、計測終了時に導入用及び受光用の光ファイバーを水中から引き上げる機構を有し、さらに一連の操作を自動化でき、遠隔操作が可能であることを特徴とする水中に含まれる化学物質のリアルタイムその場計測装置。