JP2007250299A - Nonaqueous electrolyte solution secondary battery - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は非水電解液二次電池に係り、特に、リチウムイオンを挿入離脱可能な正極と負極とを備えた非水電解液二次電池に関する。 The present invention relates to a non-aqueous electrolyte secondary battery, and more particularly to a non-aqueous electrolyte secondary battery including a positive electrode and a negative electrode capable of inserting and removing lithium ions.
従来、非水電解液二次電池は、高エネルギ密度を有することから、家電製品等の電源として小型民生用に広く用いられている。また、電気自動車用電源等として大型の非水電解液二次電池も実用化されている。これらの用途では、単独の非水電解液二次電池が使用される場合や、複数の非水電解液二次電池が組み込まれた電池システム等として使用される場合がある。 Conventionally, non-aqueous electrolyte secondary batteries have a high energy density and are therefore widely used for small consumer applications as power sources for home appliances and the like. Large non-aqueous electrolyte secondary batteries have also been put into practical use as power sources for electric vehicles. In these applications, a single non-aqueous electrolyte secondary battery may be used, or a battery system incorporating a plurality of non-aqueous electrolyte secondary batteries may be used.
このような非水電解液二次電池や電池システムでは、過充電や過放電の状態を避けるために充電状態(非水電解液二次電池の満充電容量に対する電池残容量の割合)を検知することが重要である。一般に、非水電解液二次電池の充電状態の検知には複雑な電子回路が使用されている。例えば、記憶素子に予め記憶させた充電状態と電池電圧との関係を表すテーブルを使用して実際に検出した電池電圧から充電状態を検知する技術が開示されている(特許文献1参照)。また、内部インピーダンスを検出するための回路と記憶素子とを備え、記憶素子に予め記憶させたインピーダンス値と、実際に検出した電池の電流、電圧から演算したインピーダンス値とを比較して充電状態を検知する技術が開示されている(例えば、特許文献2参照)。 In such a non-aqueous electrolyte secondary battery or battery system, the state of charge (the ratio of the remaining battery capacity to the full charge capacity of the non-aqueous electrolyte secondary battery) is detected in order to avoid overcharge or overdischarge. This is very important. In general, a complicated electronic circuit is used to detect the state of charge of a nonaqueous electrolyte secondary battery. For example, a technique for detecting a charge state from a battery voltage actually detected using a table representing a relationship between a charge state and a battery voltage stored in advance in a storage element is disclosed (see Patent Document 1). It also has a circuit and memory element for detecting internal impedance, and compares the impedance value stored in advance in the memory element with the impedance value calculated from the actually detected battery current and voltage to determine the state of charge. A technique for detection is disclosed (for example, see Patent Document 2).
しかしながら、上述した特許文献1、2の技術では、いずれも複雑な電子回路を必要としており、電池ごとに電池電圧や内部抵抗を検出して充電状態を検知するため、電池システム等を個別に設計することが必要となることから、コスト高を招き、汎用性も低くなる。また、充放電時には、充電状態の変化、すなわち電池残容量の変化に対して電池電圧が緩やかに変化するため、電池電圧から充電状態を検知すると検知精度を低下させることがある。この点、放電終期には電池残容量の変化に対して電池電圧が大きく低下するため、検出した電池電圧からの充電状態の検知精度を高めることができるが、この状態では充電状態が低下しており、速やかに放電を停止させて充電操作に移行せざるを得なくなる。
However, the above-described techniques of
本発明は上記事案に鑑み、複雑な電子回路を使用することなく充電状態を容易に検知することができる非水電解液二次電池を提供することを課題とする。 An object of the present invention is to provide a non-aqueous electrolyte secondary battery that can easily detect the state of charge without using a complicated electronic circuit.
上記課題を解決するために、本発明は、リチウムイオンを挿入離脱可能な正極と負極とを備えた非水電解液二次電池において、前記正極は2種以上の正極活物質を含み、かつ、前記非水電解液二次電池を充放電したときの電池残容量と電池電圧との関係を表す充放電曲線が、前記電池残容量を横軸にとり前記電池電圧を縦軸にとったときに前記電池電圧が略フラットとなり前記電池残容量の変化に対する前記電池電圧の変化の小さい2つ以上のフラット部を有し、前記フラット部間には、前記フラット部より前記電池残容量の変化に対する前記電池電圧の変化の大きいスロープ部が介在していることを特徴とする。 In order to solve the above problems, the present invention provides a non-aqueous electrolyte secondary battery including a positive electrode and a negative electrode capable of inserting and releasing lithium ions, the positive electrode including two or more positive electrode active materials, and The charge / discharge curve representing the relationship between the battery remaining capacity and the battery voltage when charging / discharging the non-aqueous electrolyte secondary battery has the battery remaining capacity on the horizontal axis and the battery voltage on the vertical axis. The battery voltage is substantially flat, and has two or more flat portions in which the change in the battery voltage is small with respect to the change in the remaining battery capacity, and the battery with respect to the change in the remaining battery capacity from the flat portion is between the flat portions. A slope portion with a large voltage change is interposed.
本発明では、正極が2種以上の正極活物質を含むことで、非水電解液二次電池を充放電したときの電池残容量と電池電圧との関係を表す充放電曲線が、電池残容量を横軸にとり電池電圧を縦軸にとったときに電池電圧が略フラットとなり電池残容量の変化に対する電池電圧の変化の小さい2つ以上のフラット部を有するため、フラット部間に介在しているスロープ部では一方のフラット部から他方のフラット部に移るときに両フラット部の電池電圧の差に相当しフラット部より大きい電池電圧の変化が生じることから、電池電圧の変化を検出しやすくなり、この電池電圧の変化を検出する回路のみでスロープ部に相当する電池残容量が検出されるので、複雑な電子回路を使用することなく非水電解液二次電池の充電状態を容易に検知することができる。 In the present invention, since the positive electrode contains two or more positive electrode active materials, the charge / discharge curve representing the relationship between the remaining battery capacity and the battery voltage when the nonaqueous electrolyte secondary battery is charged / discharged is the remaining battery capacity. When the horizontal axis is taken and the battery voltage is taken on the vertical axis, the battery voltage is substantially flat and has two or more flat portions with small changes in the battery voltage with respect to changes in the remaining battery capacity. In the slope part, when changing from one flat part to the other flat part, it corresponds to the difference in battery voltage between the two flat parts, and the change in the battery voltage is larger than the flat part. Since the remaining battery capacity corresponding to the slope is detected only by the circuit that detects the change in battery voltage, the state of charge of the non-aqueous electrolyte secondary battery can be easily detected without using a complicated electronic circuit. It can be.
この場合において、正極活物質が、オリビン結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物と、層状結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物及びスピネル結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物の少なくとも一方とを含んでいてもよい。このとき、オリビン結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物を化学式Li1+yM1−yPO4(Mは、Mn、Co、Ni、Cr、Al、Mg、Feから選択される1種以上の遷移金属元素である。)で表される化合物及び化学式Li1+yM1−yPO4で表される化合物に炭素を担持させた化合物の少なくとも1種とし、層状結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物を化学式Li1+xM1−xO2で表される化合物とし、スピネル結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物を化学式Li1+xM2−xO4で表される化合物としてもよい。 In this case, the positive electrode active material is at least one of a lithium-containing transition metal composite oxide having an olivine crystal structure, a lithium-containing transition metal composite oxide having a layered crystal structure, and a lithium-containing transition metal composite oxide having a spinel crystal structure. One of them may be included. At this time, the lithium-containing transition metal composite oxide having an olivine crystal structure is represented by the chemical formula Li 1 + y M 1-y PO 4 (M is one or more selected from Mn, Co, Ni, Cr, Al, Mg, Fe). A lithium-containing transition metal composite having a layered crystal structure, which is at least one of a compound represented by formula ( 1 ) and a compound represented by the chemical formula Li 1 + y M 1-y PO 4. The oxide may be a compound represented by the chemical formula Li 1 + x M 1-x O 2 , and the lithium-containing transition metal composite oxide having a spinel crystal structure may be the compound represented by the chemical formula Li 1 + x M 2-x O 4 .
本発明によれば、正極が2種以上の正極活物質を含むことで、非水電解液二次電池を充放電したときの充放電曲線が、電池残容量を横軸にとり電池電圧を縦軸にとったときに電池電圧が略フラットとなり電池残容量の変化に対する電池電圧の変化の小さい2つ以上のフラット部を有するため、フラット部間のスロープ部ではフラット部より大きい電池電圧の変化が生じることから、この電池電圧の変化を検出する回路のみでスロープ部に相当する電池残容量が検出されるので、複雑な電子回路を使用することなく非水電解液二次電池の充電状態を容易に検知することができる、という効果を得ることができる。 According to the present invention, since the positive electrode includes two or more positive electrode active materials, the charge / discharge curve when the non-aqueous electrolyte secondary battery is charged / discharged has the remaining battery capacity on the horizontal axis and the battery voltage on the vertical axis. Since the battery voltage becomes substantially flat when it is taken, and there are two or more flat portions in which the change in the battery voltage is small with respect to the change in the remaining battery capacity, the slope voltage between the flat portions causes a change in the battery voltage larger than the flat portion. Therefore, since the remaining battery capacity corresponding to the slope portion is detected only by the circuit that detects the change in the battery voltage, the state of charge of the nonaqueous electrolyte secondary battery can be easily achieved without using a complicated electronic circuit. The effect that it can detect can be acquired.
以下、図面を参照して、本発明を適用可能な、電池外装にラミネートフィルムを使用したリチウムイオン二次電池(以下、ラミネートフィルム外装電池という。)の実施の形態について説明する。 DESCRIPTION OF EMBODIMENTS Hereinafter, embodiments of a lithium ion secondary battery (hereinafter referred to as a laminate film exterior battery) using a laminate film as a battery exterior to which the present invention can be applied will be described with reference to the drawings.
(ラミネートフィルム外装電池)
図1に示すように、ラミネートフィルム外装電池1は、2枚の矩形状のラミネートフィルム2が電池外装に使用されている。2枚のラミネートフィルム2間には、図示を省略した積層電極群が封入されている。上側のラミネートフィルム2が図示を省略した積層電極群に沿うように凸状に形成されており、下側のラミネートフィルム2が略平坦に形成されている。2枚のラミネートフィルム2の外縁部同士は熱溶着されており、ラミネートフィルム外装電池1は密閉構造とされている。ラミネートフィルム外装電池1の外縁部の一辺には、一側に正極端子3が、他側に負極端子4がそれぞれ先端部を外側に突出させて、2枚のラミネートフィルム2間に挟み込まれている。
(Laminated film battery)
As shown in FIG. 1, the laminated film
ラミネートフィルム2には、基材としてアルミニウム箔が使用されている。ラミネートフィルム2は、絶縁保護用のナイロン製フィルムと、基材のアルミニウム箔と、熱溶着樹脂層のポリプロピレン(以下、PPと略記する。)製フィルムとが、この順に接着剤を介して積層されプレス加工されている。このため、ラミネートフィルム2は三層構造となる。
The
正極端子3にはアルミニウム板が使用されており、アルミニウム板の外周にはシールテープとしてPP製テープが貼り付けられている。負極端子4にはニッケル板が使用されており、ニッケル板の外周にはシールテープとしてPP製テープが貼り付けられている。正極端子3及び負極端子4の周囲には、ラミネートフィルム2の熱溶着時に軟化したPP製フィルムのPP樹脂が隙間なく密着している。
An aluminum plate is used for the
積層電極群を構成する正極には、2種以上の正極活物質が混合された混合系正極活物質が使用されている。混合される正極活物質は、いずれも後述する同一の負極、非水電解液を構成する電解質及びその溶媒に対してリチウムイオンの挿入離脱が可能(作動可能)であり、かつ、リチウムイオンの挿入離脱に伴い生じる電池電圧の範囲(以下、作動電圧範囲という。)が異なるものである。この混合系正極活物質には、オリビン結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物と、層状結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物及びスピネル結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物の少なくとも一方とが含まれている。 A mixed positive electrode active material in which two or more positive electrode active materials are mixed is used for the positive electrode constituting the laminated electrode group. The positive electrode active material to be mixed is capable of inserting and removing lithium ions from the same negative electrode described later, the electrolyte constituting the nonaqueous electrolyte and its solvent (operable), and the insertion of lithium ions. The battery voltage range that accompanies the separation (hereinafter referred to as the operating voltage range) is different. The mixed positive electrode active material includes at least lithium-containing transition metal composite oxide having an olivine crystal structure, lithium-containing transition metal composite oxide having a layered crystal structure, and lithium-containing transition metal composite oxide having a spinel crystal structure. One and the other are included.
オリビン結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物には、化学式Li1+yM1−yPO4(Mは、Mn、Co、Ni、Cr、Al、Mg、Feから選択される1種以上の遷移金属元素である。)で表される化合物及びこの化学式Li1+yM1−yPO4で表される化合物に炭素を担持させた化合物の少なくとも1種を使用することができる。このオリビン結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物を正極活物質に使用した場合には、3.4V付近に作動電圧範囲を有している。また、充放電時の電池残容量と電池電圧との関係を表す充放電曲線が、電池残容量を横軸に電池電圧を縦軸にそれぞれとったときに電池残容量の変化に対して電池電圧が3.4V付近でほぼ一定(略フラット)となる準平坦部(フラット部)を有している。 The lithium-containing transition metal composite oxide having an olivine crystal structure includes a chemical formula Li 1 + y M 1-y PO 4 (M is one or more transitions selected from Mn, Co, Ni, Cr, Al, Mg, Fe) And a compound represented by the chemical formula Li 1 + y M 1-y PO 4 and at least one compound in which carbon is supported can be used. When the lithium-containing transition metal composite oxide having this olivine crystal structure is used as the positive electrode active material, the operating voltage range is around 3.4V. In addition, when the charge / discharge curve representing the relationship between the remaining battery capacity and the battery voltage during charging / discharging takes the remaining battery capacity on the horizontal axis and the battery voltage on the vertical axis, the battery voltage with respect to the change in the remaining battery capacity Has a quasi-flat portion (flat portion) that is substantially constant (substantially flat) around 3.4V.
一方、層状結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物には化学式Li1+xM1−xO2で表される化合物を使用することができ、スピネル結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物には化学式Li1+xM2−xO4で表される化合物を使用することができる。層状結晶構造またはスピネル結晶構造を有するリチウム遷移金属複合酸化物を正極活物質に使用した場合には、4V付近に作動電圧範囲を有している。また、充放電曲線が、電池残容量に対して電池電圧が作動電圧範囲の下限付近、すなわち、3.7V付近でほぼ一定となる準平坦部を有している。 On the other hand, a compound represented by the chemical formula Li 1 + x M 1-x O 2 can be used for the lithium-containing transition metal composite oxide having a layered crystal structure, and the lithium-containing transition metal composite oxide having a spinel crystal structure can be used. May be a compound represented by the chemical formula Li 1 + x M 2-x O 4 . When a lithium transition metal composite oxide having a layered crystal structure or a spinel crystal structure is used as the positive electrode active material, the operating voltage range is around 4V. Further, the charge / discharge curve has a quasi-flat portion where the battery voltage is substantially constant near the lower limit of the operating voltage range, that is, near 3.7 V with respect to the remaining battery capacity.
このような混合系正極活物質を使用することで、充放電時には混合された正極活物質がそれぞれの作動電圧範囲でリチウムイオンを挿入離脱する。ラミネートフィルム外装電池1では、充放電曲線が、層状結晶構造やスピネル結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物の3.7V付近の準平坦部と、オリビン結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物の3.4V付近の準平坦部との2つの準平坦部を有している。また、ラミネートフィルム外装電池1の充放電曲線では、2つの準平坦部間に、電池残容量の変化に対して電池電圧が2つの準平坦部の電池電圧の差に相当する分で変化する変化部(スロープ部)を有している。変化部での電池電圧の変化は、電池電圧がほぼ一定な準平坦部より大きくなる。
By using such a mixed positive electrode active material, the mixed positive electrode active material inserts and desorbs lithium ions in each operating voltage range during charging and discharging. In the laminated film
混合した正極活物質粉末、導電剤の炭素材料及び予め溶媒のノルマルメチルピロリドン(以下、NMPと略記する。)に溶解した結着剤のポリフッ化ビニリデン(以下、PVDFと略記する。)を、NMPと共によく攪拌混合して正極合剤スラリを作製した。得られた正極合剤スラリをアルミニウム箔(正極集電体)の両面に略均一に塗布し乾燥させた。これを、例えば、厚さ90μmとなるようにプレス成形し、矩形状に切り出して正極を得た。なお、正極の一辺の一側には集電のために正極合剤スラリを塗布しない無地部が残されており、この無地部で正極リード片が形成されている。 The mixed positive electrode active material powder, the carbon material of the conductive agent, and the binder polyvinylidene fluoride (hereinafter abbreviated as PVDF) previously dissolved in the solvent normal methylpyrrolidone (hereinafter abbreviated as NMP). A positive electrode mixture slurry was prepared by stirring and mixing together. The obtained positive electrode mixture slurry was applied almost uniformly on both sides of an aluminum foil (positive electrode current collector) and dried. This was press-molded so as to have a thickness of 90 μm, for example, and cut into a rectangular shape to obtain a positive electrode. In addition, a plain portion where no positive electrode mixture slurry is applied for current collection is left on one side of the positive electrode, and a positive electrode lead piece is formed in this plain portion.
一方、負極には、負極活物質として非晶質炭素粉末が使用されている。この非晶質炭素粉末を結着剤のPVDF、溶媒のNMPと共によく攪拌混合して負極合剤スラリを作製した。得られた負極合剤スラリを銅箔(負極集電体)の両面に略均一に塗布し乾燥させた。これを、例えば、厚さ70μmとなるようにプレス成形し、矩形状に切り出して負極を得た。なお、負極の一辺の一側には集電のために負極合剤スラリを塗布しない無地部が残されており、この無地部で負極リード片が形成されている。 On the other hand, amorphous carbon powder is used for the negative electrode as a negative electrode active material. The amorphous carbon powder was thoroughly stirred and mixed with PVDF as a binder and NMP as a solvent to prepare a negative electrode mixture slurry. The obtained negative electrode mixture slurry was applied almost uniformly on both sides of a copper foil (negative electrode current collector) and dried. This was press-molded so as to have a thickness of 70 μm, for example, and cut into a rectangular shape to obtain a negative electrode. Note that a plain portion where no negative electrode mixture slurry is applied for current collection is left on one side of the negative electrode, and a negative electrode lead piece is formed on this plain portion.
作製した正極の4枚と負極の5枚とを、例えば、厚さ40μmのポリエチレン製微多孔膜のセパレータを介して、1枚ずつ交互に積層して積層電極群を作製した。このとき、積層電極群の積層した両端が負極となるようにし、正極と負極との間にそれぞれ1枚ずつのセパレータを積層した。また、積層電極群の一辺の一側に正極リード片が位置し、他側に負極リード片が位置するように積層した。4枚分の正極リード片及び5枚分の負極リード片をそれぞれ集合させて正極端子3及び負極端子4にそれぞれ超音波溶接で取り付けた。
Four sheets of the prepared positive electrode and five sheets of the negative electrode were alternately laminated one by one through, for example, a polyethylene microporous membrane separator having a thickness of 40 μm to produce a laminated electrode group. At this time, both ends of the laminated electrode group were made negative, and one separator was laminated between the positive electrode and the negative electrode. Moreover, it laminated | stacked so that the positive electrode lead piece may be located in the one side of the laminated electrode group, and the negative electrode lead piece may be located in the other side. Four positive electrode lead pieces and five negative electrode lead pieces were assembled and attached to the
2枚のラミネートフィルム2間に作製した積層電極群を挟み、ラミネートフィルム2の外縁部同士を重ね合わせた。このとき、正極端子3及び負極端子4の先端部がラミネートフィルム2の外縁部から外側に突出するようにした。重ね合わせたラミネートフィルム2の外縁部をPP製フィルムの溶融温度に加熱した金属板で熱プレスして、2枚のラミネートフィルム2の外縁部同士を熱溶着させた。正極端子3及び負極端子4間に予め配置された図示を省略した注液口から非水電解液を注液した後、注液口を封口し、ラミネートフィルム外装電池1の組立を完成させた。非水電解液には、エチレンカーボネート(EC)とジメチルカーボネート(DMC)との混合溶媒にリチウム塩(電解質)として6フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を、例えば、1モル/リットル(1M)で溶解させて使用した。
The laminated electrode group produced between the two
(作用等)
次に本実施形態のラミネートフィルム外装電池1の作用等について説明する。
(Action etc.)
Next, the operation and the like of the laminated film-clad
本実施形態のラミネートフィルム外装電池1では、正極活物質に作動電圧範囲の異なる2種以上の正極活物質を含む混合系正極活物質が使用されている。このため、充放電時には、それぞれの作動電圧範囲で電池電圧が変化し、作動電圧範囲の下限付近で電池電圧がほぼ一定となる。充放電曲線では、横軸の電池残容量の変化に対して、縦軸の電池電圧がほぼ一定となるため、略平坦となり準平坦部を形成する。準平坦部間に介在する変化部に相当する電池残容量は、それぞれの正極活物質の混合比率により定まる。従って、混合系正極活物質を使用することで、混合した2つ以上の正極活物質による準平坦部を充放電曲線に反映させることができる。
In the laminated film-clad
また、本実施形態のラミネートフィルム外装電池1では、充放電曲線が充電時、放電時のいずれについても2つの準平坦部を有している。これらの準平坦部及び準平坦部間に介在する変化部以外では、電池残容量の変化に対して電池電圧が緩やかに変化する。このため、充放電時には1つの準平坦部から別の準平坦部に移る際の変化部でそれぞれの準平坦部の電池電圧の差に相当する分の比較的大きな電圧変化が短時間で生じる。このときの電池電圧の変化を検出することで、準平坦部の境界(変化部)に相当する電池残容量を検知することができる。従って、高精度な電圧検出装置を使用することなく簡便に準平坦部間の電池電圧の変化を検出することができるので、電池の充電状態を容易に検知することができる。換言すれば、充電状態を検知するために複雑な電子回路等を使用することなく、準平坦部間の電池電圧の変化を検知する回路のみでおおよその充電状態を検知することができる。
Moreover, in the laminate
更に、本実施形態のラミネートフィルム外装電池1では、正極活物質に、オリビン結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物と、層状結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物及びスピネル結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物の少なくとも一方とが混合されている。このオリビン結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物では、作動電圧範囲が電池電圧3.4V付近であり、この3.4V付近に準平坦部を有している。一方、層状結晶構造やスピネル結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物では、作動電圧範囲が電池電圧4V付近であり、この作動電圧範囲の下限となる3.7V付近に準平坦部を有している。このため、ラミネートフィルム外装電池1の充放電曲線には、充電時、放電時のいずれも電池電圧3.4V付近及び3.7V付近に2つの準平坦部を形成させることができる。
Furthermore, in the laminated film-clad
また更に、本実施形態のラミネートフィルム外装電池1では、混合系正極活物質を使用しており、準平坦部に相当する電池残容量の範囲が混合系正極活物質の混合比率により定まるため、混合比率を調整することで、所望の電池残容量、すなわち、検知したい充電状態付近に準平坦部の境界を設定することが可能である。
Furthermore, in the laminated film-clad
従来リチウムイオン二次電池に代表される非水電解液二次電池の充電状態の検知では、電池ごとに電池電圧や内部抵抗を検出して充電状態を検知するため、複雑な電子回路が使用されている。このため、電池システム等を個別に設計することが必要となることから、コスト高を招き、汎用性も低くなっている。また、非水電解液二次電池の充放電時には、放電終期を除いて、充電状態、すなわち電池残容量の変化に対して電池電圧が緩やかに変化する。このため、電池電圧から充電状態を検知すると、電池電圧に対して電池残容量に幅があるので、検知精度を低下させることがある。放電終期では電池残容量の変化に対して電池電圧が大きく低下するため、検出した電池電圧から充電状態を検知するときに検知精度を高めることができるが、この状態では充電状態が低下しており、速やかに放電を停止させて充電操作に移行せざるを得なくなる。本実施形態は、これらの問題を解決することができる非水電解液二次電池である。 In the detection of the state of charge of a non-aqueous electrolyte secondary battery typified by a conventional lithium ion secondary battery, a complicated electronic circuit is used to detect the state of charge by detecting the battery voltage and internal resistance for each battery. ing. For this reason, since it is necessary to design a battery system etc. separately, cost increase is caused and versatility is also lowered. Further, at the time of charging / discharging of the nonaqueous electrolyte secondary battery, the battery voltage gradually changes with respect to the state of charge, that is, the remaining battery capacity, except at the end of discharge. For this reason, when the state of charge is detected from the battery voltage, the battery remaining capacity has a width with respect to the battery voltage, and thus the detection accuracy may be reduced. At the end of discharge, the battery voltage greatly decreases with respect to changes in the remaining battery capacity, so the detection accuracy can be increased when detecting the charged state from the detected battery voltage, but in this state the charged state has decreased. Therefore, it is necessary to immediately stop discharging and shift to a charging operation. The present embodiment is a non-aqueous electrolyte secondary battery that can solve these problems.
なお、本実施形態では、正極活物質として、オリビン結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物と、層状結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物及びスピネル結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物の少なくとも一方とを配合する例を示したが、本発明はこれらの結晶構造に制限されるものではなく、充放電曲線が2つ以上の準平坦部を有するようにすれば、いかなる結晶構造の正極活物質を使用してもよい。また、本実施形態では、充放電曲線が2つの準平坦部を有する例を示したが、本発明はこれに制限されるものではなく、2つ以上の準平坦部、例えば、3つの準平坦部を有してもよい。このようにすれば、充電状態を容易に検知可能な変化部を増加させることができる。更に、充放電曲線が2つ以上の準平坦部を有するためには、使用する正極活物質がいずれも同一の負極、非水電解液を構成する電解質及びその溶媒に対して作動可能であることが好ましい。 In this embodiment, as the positive electrode active material, a lithium-containing transition metal composite oxide having an olivine crystal structure, a lithium-containing transition metal composite oxide having a layered crystal structure, and a lithium-containing transition metal composite oxide having a spinel crystal structure are used. Although an example in which at least one of the compounds is blended is shown, the present invention is not limited to these crystal structures, and any crystal structure can be used as long as the charge / discharge curve has two or more quasi-flat portions. The positive electrode active material may be used. In the present embodiment, an example in which the charge / discharge curve has two quasi-flat portions has been described. However, the present invention is not limited to this, and two or more quasi-flat portions, for example, three quasi-flat portions. You may have a part. If it does in this way, the change part which can detect a charge condition easily can be increased. Furthermore, in order for the charge / discharge curve to have two or more quasi-flat portions, the positive electrode active material used must be operable with the same negative electrode, the electrolyte constituting the non-aqueous electrolyte, and the solvent thereof. Is preferred.
また、本実施形態では、負極活物質に非晶質炭素を例示したが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば、黒鉛等の炭素材を使用してもよい。負極活物質としては、使用する電圧範囲において充放電曲線が比較的一定の勾配を有するものを使用することが好ましい。これは、使用する電圧範囲で負極の充放電曲線の傾きが不均一に変化すると、電池の充放電曲線で正極の準平坦部間の移行を不明瞭にするからである。この点では、中間的な充電状態において平坦な電圧変化を示し、充放電末期に急激な電圧変化を示す黒鉛などの材料よりも、充電状態に対して一様な電圧変化を示す非晶質炭素などの材料を使用することが好ましい。 In the present embodiment, amorphous carbon is exemplified as the negative electrode active material, but the present invention is not limited to this, and for example, a carbon material such as graphite may be used. As the negative electrode active material, it is preferable to use a material whose charge / discharge curve has a relatively constant gradient in the voltage range to be used. This is because, if the slope of the charge / discharge curve of the negative electrode changes non-uniformly in the voltage range used, the transition between the quasi-flat portions of the positive electrode is obscured in the battery charge / discharge curve. In this regard, amorphous carbon that exhibits a flat voltage change in an intermediate charge state and a uniform voltage change with respect to the charge state, rather than a material such as graphite that exhibits a rapid voltage change at the end of charge and discharge. It is preferable to use a material such as
更に、本実施形態では、ラミネートフィルム外装電池を例示したが、本発明はこれに限定されるものではない。例えば、電池形状については円筒型や角形としてもよく、電池容量や大きさについても特に制限されるものではない。また、本実施形態では、正極及び負極を積層した積層電極群を例示したが、本発明は帯状の正極及び負極を捲回した捲回電極群を使用する電池に適用することも可能である。 Furthermore, in this embodiment, although the laminated film exterior battery was illustrated, this invention is not limited to this. For example, the battery shape may be cylindrical or square, and the battery capacity and size are not particularly limited. Further, in the present embodiment, the laminated electrode group in which the positive electrode and the negative electrode are laminated is illustrated, but the present invention can also be applied to a battery using a wound electrode group in which a belt-like positive electrode and a negative electrode are wound.
次に、本実施形態に従い作製したラミネートフィルム外装電池1の実施例について説明する。なお、比較のために作製した比較例の電池についても併記する。
Next, examples of the laminated film-clad
(実施例)
実施例では、化学式LiCo0.33Mn0.33Ni0.34O2で表される層状結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物と、化学式LiFePO4で表されるオリビン結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物に重量比で10%の炭素を担持させた化合物とを2:1の重量比で混合した混合系正極活物質を使用しラミネートフィルム外装電池1を作製した。
(Example)
In the examples, a lithium-containing transition metal composite oxide having a layered crystal structure represented by the chemical formula LiCo 0.33 Mn 0.33 Ni 0.34 O 2 and lithium having an olivine crystal structure represented by the chemical formula LiFePO 4 are used. A laminated film-covered
(比較例)
比較例では、正極活物質に化学式LiCo0.33Mn0.33Ni0.34O2で表される層状結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物を用いる以外は実施例と同様にしてラミネートフィルム外装電池を作製した。
(Comparative example)
In the comparative example, lamination was performed in the same manner as in the example except that a lithium-containing transition metal composite oxide having a layered crystal structure represented by the chemical formula LiCo 0.33 Mn 0.33 Ni 0.34 O 2 was used as the positive electrode active material. A film-clad battery was produced.
(評価)
作製した実施例及び比較例のラミネートフィルム外装電池について、それぞれ充放電を行い、電池残容量の変化に対する電池電圧の変化を測定した。電池残容量の変化に対する電池電圧の変化を表す充放電曲線の結果を図2に示す。なお、図2において、放電時の曲線では、横軸の電池残容量が放電容量を示している。
(Evaluation)
About the produced laminate film exterior battery of the Example and the comparative example, it charged / discharged, respectively, and the change of the battery voltage with respect to the change of battery remaining capacity was measured. The result of the charge / discharge curve showing the change in the battery voltage with respect to the change in the remaining battery capacity is shown in FIG. In FIG. 2, the remaining battery capacity on the horizontal axis indicates the discharge capacity in the discharge curve.
図2に示すように、比較例のラミネートフィルム外装電池では、電池残容量の変化に対する電池電圧の変化は、電池残容量780mAh程度以上の放電終期(放電時のため電池残容量が放電容量を示している。)を除いて、放電時、充電時ともに緩やかな変化を示した。このことから、電池電圧を測定して電池残容量、すなわち充電状態を検知すると、電池電圧に対して電池残容量に幅があるため、充電状態の検知精度が低くなることがある。この点を改善するには、電池電圧が大きく変化するときに充電状態を検知することが望ましい。充放電曲線で急激な電池電圧の変化を示したのは、放電終期のほぼ放電しきる寸前である。この部分で充電状態を検知してもその後に放電できる電池残容量がほとんどないので、機器に組み込んで使用した場合などでは負荷を直ちに停止させなければならず、速やかに充電操作を行うことが必要となる。 As shown in FIG. 2, in the laminated film exterior battery of the comparative example, the change of the battery voltage with respect to the change of the remaining battery capacity is the end of discharge of about 780 mAh or more of the remaining battery capacity. Except for the above)), there was a gradual change during both discharging and charging. From this, when the battery voltage is measured and the remaining battery capacity, that is, the state of charge, is detected, the battery remaining capacity has a width with respect to the battery voltage, so the detection accuracy of the state of charge may be lowered. In order to improve this point, it is desirable to detect the state of charge when the battery voltage changes greatly. The sudden change in the battery voltage in the charge / discharge curve is almost immediately before the end of the discharge. Even if the state of charge is detected at this part, there is almost no remaining battery capacity that can be discharged after that, so the load must be stopped immediately when it is installed in a device, etc., and it is necessary to perform the charging operation promptly It becomes.
これに対して、実施例のラミネートフィルム外装電池1では、作動電圧範囲の異なる2種の正極活物質が混合されているため、充電時には作動電圧範囲の低い正極活物質が充電された後、作動電圧範囲の高い正極活物質が充電される。反対に、放電時には作動電圧範囲の高い正極活物質が放電された後、作動電圧範囲の低い正極活物質が放電される。すなわち、放電時では、化学式LiCo0.33Mn0.33Ni0.34O2で表される層状結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物が放電し終えた後の電池残容量450mAh付近で電池電圧が急激に変化する変化部が観察されている。その後、化学式LiFePO4で表されるオリビン結晶構造を有するリチウム含有遷移金属複合酸化物の放電領域に移り、電池残容量650mAh程度以上で放電終止となった。このため、放電曲線には、電池残容量350〜450mAh程度の範囲の準平坦部と、電池残容量500〜600mAh程度の範囲の準平坦部とが認められる。この2つの準平坦部間で生じる電池電圧の変化を検出することで、準平坦部の境界に相当する電池残容量450〜500mAhを検知することができる。本例では、電池の全容量約700mAhに対して、電池残容量(放電時のため放電容量)約450mAhのため、充電状態はおよそ36%となる。準平坦部間の電池電圧の変化が生じる電池残容量は、混合系正極活物質の混合比率で定まるため、ある程度の電池残容量を確保した状態で充電状態を検知することができることが判明した。従って、電池電圧の変化が起こった時点(変化部)を検出すれば、電池残容量に余力がある段階で電池の充電状態を検知することができるので、機器を直ちに停止させずにすむ。すなわち、精度の低い電圧検出でも充電状態を検知しやすく、検知した後でも機器の動作を確保することができる。
On the other hand, in the laminated film-covered
本発明は複雑な電子回路を使用することなく充電状態を容易に検知することができる非水電解液二次電池を提供するため、非水電解液二次電池の製造、販売に寄与するので、産業上の利用可能性を有する。 Since the present invention provides a non-aqueous electrolyte secondary battery that can easily detect the state of charge without using a complicated electronic circuit, it contributes to the manufacture and sale of non-aqueous electrolyte secondary batteries. Has industrial applicability.
1 ラミネートフィルム外装電池(非水電解液二次電池)
2 ラミネートフィルム
1 Laminated film exterior battery (non-aqueous electrolyte secondary battery)
2 Laminate film
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