JP5462304B2 - Battery pack using lithium-ion battery - Google Patents
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Description
本発明は、安全弁機構を有するラミネートフィルム外装のリチウムイオン電池及びそれを用いて直列接続、および/または並列接続した組電池に係り、異常充電などによってガスが発生した際に、確実に安全弁機構を動作させる構造に関する。 The present invention relates to a laminated film exterior lithium ion battery having a safety valve mechanism and an assembled battery connected in series and / or in parallel using the same, and when a gas is generated due to abnormal charging, the safety valve mechanism is reliably It relates to the structure to be operated.
リチウムイオン電池が発売されてから、そのエネルギー密度がニッケルカドミウム電池やニッケル水素電池など他の二次電池よりも高いことから、携帯電話やノート型パソコン、ビデオカメラなどへの搭載が相次ぎ、携帯機器の駆動用電源として広がった。 Since lithium-ion batteries were released, their energy density was higher than other secondary batteries such as nickel-cadmium batteries and nickel-metal hydride batteries, so they were successively installed in mobile phones, laptop computers, video cameras, etc. Spread as a power source for driving.
リチウムイオン電池の構成は、負極にカーボンなどリチウムイオンをドープ・脱ドープが可能な材料を、正極にはコバルト酸リチウムやニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウムなどリチウム含有遷移金属酸化物を、電解液にはLiPF6などのリチウム塩を溶解した有機溶媒が使用されている。その有機系電解液は、4.2Vを大きく超える電圧領域では、酸化分解により可燃性ガスが発生して電池内圧が上昇し、発熱したり破損したりする場合がある。 The lithium-ion battery is composed of a material that can be doped / undoped with lithium ions such as carbon for the negative electrode, and a lithium-containing transition metal oxide such as lithium cobaltate, lithium nickelate, or lithium manganate for the positive electrode. An organic solvent in which a lithium salt such as LiPF6 is dissolved is used. In the voltage range where the organic electrolytic solution greatly exceeds 4.2 V, combustible gas is generated by oxidative decomposition, and the internal pressure of the battery rises, which may generate heat or break.
リチウムイオン電池を多直列並びに並列接続して使用する用途、例えば電動アシスト自転車や無停電電源装置などが増えてきており、複数個の電池を使用するため、外装体としてラミネートフィルム外装体を使用した場合、金属缶ケースを使用した場合に比較し、電池一個あたりの重量を軽量化する事が可能であるため有利である。 Applications that use lithium-ion batteries connected in multiple series and in parallel, for example, power-assisted bicycles and uninterruptible power supply units are increasing, and since a plurality of batteries are used, a laminate film exterior body is used as the exterior body. In this case, the weight per battery can be reduced as compared with the case where a metal can case is used.
しかしながら、ラミネートフィルム外装体を使用したリチウムイオン電池は、金属ケースと比較して、ガスが発生した場合の電池の膨れ方は顕著である。そのため、ラミネートフィルム外装体を使用したリチウムイオン電池では、発生したガスを電池内から放出するための安全弁機構について数多くの提案がなされている。 However, in the lithium ion battery using the laminate film outer package, the way the battery swells when gas is generated is more conspicuous than the metal case. Therefore, in a lithium ion battery using a laminate film outer package, many proposals have been made regarding a safety valve mechanism for releasing generated gas from the battery.
ラミネートフィルム外装体を使用した電池は、一般的にナイロン/アルミニウム箔/ポリプロピレンの三層構造をしたラミネートフィルム外装体2枚を、ポリプロピレン層同士を熱融着することによって外周を封止している。電池が過充電など異常な状態に陥った場合、電解液の酸化分解ガスが発生し、また電池要素が発熱する。この場合、ランダムに熱融着部の一部が開封し、場合によっては破裂する可能性がある。 A battery using a laminate film outer package generally has two laminated film package bodies having a three-layer structure of nylon / aluminum foil / polypropylene, and the outer periphery is sealed by thermally fusing the polypropylene layers together. . When the battery falls into an abnormal state such as overcharge, oxidative decomposition gas of the electrolyte is generated and the battery element generates heat. In this case, a part of the heat-sealed part is randomly opened and may possibly burst.
このことを解決するため、熱融着部の一部に剥離強度の弱い部分を設け、選択的にその部分が開封する機構を設ける提案(例えば特許文献1および2)、ラミネートフィルムの最内層の樹脂層に切り込みを入れてガスを放出させる提案(例えば特許文献3)、熱融着温度が低い部分を設け、その部分が安全弁として機能する提案(例えば特許文献4)がなされている。
In order to solve this, a proposal (for example,
また、熱融着部の一部に低融点樹脂を用いた安全弁を、選択的に低融点樹脂部を溶解させ精度良く動作させるために、この安全弁に発電要素から発生する熱を伝達させる伝熱部材を配置する技術が公開されている(例えば特許文献5)。 In addition, in order to operate a safety valve using a low melting point resin in a part of the heat fusion part selectively with high accuracy by selectively dissolving the low melting point resin part, heat transfer that transfers heat generated from the power generation element to the safety valve is performed. A technique for arranging members is disclosed (for example, Patent Document 5).
リチウムイオン電池は、他の二次電池であるニッケルカドミウム電池やニッケル水素電池よりも起電力が高いことから、携帯機器のみならず多直列での使用や更には並列接続にて電動アシスト自転車や電動工具、無停電電源装置など、高電圧、高容量での用途についても開発が進められており一部実用化されている。従来のラミネート外装体を使用したリチウムイオン電池を図5に示す。正極端子2、負極端子3が引き出された電池要素となる積層体を、上面をエンボス形成したラミネートフィルム外装体、底面を平板状のラミネートフィルム外装体を用いて被覆し、周縁部6を各辺毎にヒートプレートで熱融着、あるいは枠状のヒートプレートにて熱融着する。その際、正極端子2と負極端子3の無い融着辺に、安全弁機構5を有している。電池を複数個で使用する場合、上記記載の安全弁機構では、近接する電池からの発熱およびガス発生の影響を受け、安全弁機構以外の部分が開封してしまい、安全弁機構としての機能を果たさない。特に、電流取り出し用の正極端子2と負極端子3が同一封止辺に設けているラミネートフィルム外装体を使用したリチウムイオン電池の場合、アルミニウムからなる正極端子2とニッケルまたは銅からなる負極端子3の端子部は、漏液防止のため別途シーラント材料を使用して融着強度を上げていること、および金属であることから発熱した熱が伝導して他の封止部分よりも温度が上がることから、この端子間で周縁部6の熱融着が開封してしまうことがある。
Lithium-ion batteries have higher electromotive force than other secondary batteries such as nickel cadmium batteries and nickel metal hydride batteries. Development of high-voltage, high-capacity applications such as tools and uninterruptible power supplies is also underway and some have been put into practical use. FIG. 5 shows a lithium ion battery using a conventional laminate outer package. The laminate, which is a battery element from which the
上記の様に、安全弁機構を備えたラミネートフィルム外装体を使用したリチウムイオン電池を複数個接続して使用する用途においては、安全弁機構からガスが放出されない場合が発生する恐れがある。 As described above, in applications where a plurality of lithium ion batteries using a laminate film outer package having a safety valve mechanism are connected and used, there is a possibility that gas may not be released from the safety valve mechanism.
本発明は、ラミネートフィルム外装体を使用し且つ安全弁機構を備えたリチウムイオン電池を複数個接続する場合において、確実に安全弁機構からガスを放出するリチウムイオン電池および組電池を提供することを目的とする。 An object of the present invention is to provide a lithium ion battery and an assembled battery that reliably release gas from a safety valve mechanism when a plurality of lithium ion batteries using a laminate film exterior body and having a safety valve mechanism are connected. To do.
本発明者らは上記の目的を達成するために種々の検討を重ねた結果、正極端子と負極端子が同一方向に引き出された電池要素をラミネートフィルム外装体で外装し、前記ラミネートフィルム外装体の周縁部を熱融着したリチウムイオン電池を複数個直列および/または並列接続して構成する組電池において、それぞれのラミネート外装体上における前記正極端子と前記負極端子の間にのみ耐熱および絶縁性のブロックを配置することにより、確実に安全弁からガスを放出させることが出来ることを見出し、本発明を完成させるに至ったものである。 As a result of various studies to achieve the above object, the inventors of the present invention packaged a battery element in which a positive electrode terminal and a negative electrode terminal are drawn in the same direction with a laminate film outer package, In an assembled battery configured by connecting a plurality of lithium ion batteries whose peripheral portions are heat-sealed in series and / or in parallel, heat resistance and insulation are provided only between the positive electrode terminal and the negative electrode terminal on each laminate outer package . By arranging the blocks, it has been found that gas can be reliably discharged from the safety valve, and the present invention has been completed.
前記正極端子と前記負極端子の無い辺の前記周縁部に安全弁機構を有する前記の組電池である。
また、前記リチウムイオン電池の正極活物質が、組成式Li1+xMn2-x-yMyO4-z(0.03≦x≦0.16、0≦y≦0.1、−0.1≦z≦0.1、M=Mg,Al,Ti,Co,Niから選ばれる1種以上)を含む前記の組電池である。
The assembled battery having a safety valve mechanism at the peripheral portion of the side where the positive terminal and the negative terminal are not provided.
Further, the positive electrode active material of the lithium ion battery has a composition formula Li1 + xMn2-x-yMyO4-z (0.03 ≦ x ≦ 0.16, 0 ≦ y ≦ 0.1, −0.1 ≦ z ≦ 0). .1, M = Mg, Al, Ti, Co, Ni).
本発明によれば、複数個のリチウムイオン電池を複数個接続した組電池において、例えば何らかの要因で組電池が過充電の状態に至り、ガスが発生して内圧が上昇し、また電池要素が発熱した場合に、確実に安全弁機構からガスが放出して破裂に至らず、またガス放出箇所が特定されるため、発生したガスを捕集することが可能となり、安全なリチウムイオン電池および組電池を得ることが出来る。 According to the present invention, in an assembled battery in which a plurality of lithium ion batteries are connected, for example, the assembled battery reaches an overcharged state for some reason, gas is generated, the internal pressure increases, and the battery element generates heat. If this happens, the gas will not be released reliably from the safety valve mechanism and will not rupture, and the location of the gas release will be specified, so it will be possible to collect the generated gas. Can be obtained.
以下、本発明を実施の形態により説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。 Hereinafter, the present invention will be described with reference to embodiments, but the present invention is not limited thereto.
「電池要素の作製」
本発明に用いられる正極活物質であるマンガン酸リチウムは、金属Li対極で4V付近にプラトーを有する組成式Li1+xMn2-x-yMyO4-z(0.03≦x≦0.16、0≦y≦0.1、−0.1≦z≦0.1、M=Mg,Al,Ti,Co,Niから選ばれる1種以上)が好ましい。マンガン酸リチウムの粒子形状は塊状・球状・板状その他、特に限定されず、粒径・比表面積も正極膜厚・正極の電極密度・バインダー種などを考慮して適宜選択する範囲で構わないが、エネルギー密度を高く保つために、集電体金属箔を除去した部分の正極電極密度が2.8g/cc以上となるような粒子形状・粒度分布・平均粒径・比表面積・真密度が望ましい。また、正極活物質、バインダー、導電性付与剤などにより構成される正極合剤のうち、正極活物質が占める重量比率が80%以上となるような粒子形状・粒度分布・平均粒径・比表面積・真密度が望ましい。
"Production of battery elements"
Lithium manganate, which is a positive electrode active material used in the present invention, has a composition formula Li1 + xMn2-x-yMyO4-z (0.03 ≦ x ≦ 0.16, 0 ≦ y) having a plateau near 4 V at the metallic Li counter electrode. ≦ 0.1, −0.1 ≦ z ≦ 0.1, and M = one or more selected from Mg, Al, Ti, Co, and Ni) are preferable. The particle shape of the lithium manganate is not particularly limited as a lump, a sphere, a plate, etc., and the particle size and specific surface area may be appropriately selected in consideration of the positive electrode thickness, the positive electrode density, the binder type, etc. In order to keep the energy density high, the particle shape, particle size distribution, average particle size, specific surface area, and true density are desirable so that the density of the positive electrode in the portion where the current collector metal foil is removed is 2.8 g / cc or more. . In addition, among the positive electrode mixture composed of the positive electrode active material, binder, conductivity imparting agent, etc., the particle shape, particle size distribution, average particle size, specific surface area such that the weight ratio occupied by the positive electrode active material is 80% or more. -True density is desirable.
Li1+xMn2-x-yMyO4-z(0.03≦x≦0.16、0≦y≦0.1、−0.1≦z≦0.1、M=Mg,Al,Ti,Co,Niから選ばれる1種以上)の合成に用いる出発原料としては、Li源としてLi2CO3、LiOH、Li2O、Li2SO4などを用いることが出来るが、その粒径はMn源との反応性や合成されるマンガン酸リチウムの結晶性向上のために最大粒径が2μm以下のものが適している。Mn源としてMnO2、Mn2O3、Mn3O4、MnOOH、MnCO3、Mn(NO3)2などを用いることが出来るが、その最大粒径は30μm以下が望ましい。以上の中で、コスト、取り扱いの容易さ、充填性の高い活物質を得られやすいという観点からLi源としてLi2CO3が、Mn源としてはMnO2、Mn2O3またはMn3O4が特に好ましい。 Li1 + xMn2-x-yMyO4-z (0.03≤x≤0.16, 0≤y≤0.1, -0.1≤z≤0.1, M = Mg, Al, Ti, Co, Ni As a starting material used for the synthesis of one or more selected from Li), Li2CO3, LiOH, Li2O, Li2SO4, etc. can be used as the Li source, but the particle size thereof is the reactivity with the Mn source or the synthesized manganic acid In order to improve the crystallinity of lithium, those having a maximum particle size of 2 μm or less are suitable. As the Mn source, MnO2, Mn2O3, Mn3O4, MnOOH, MnCO3, Mn (NO3) 2, etc. can be used, but the maximum particle size is desirably 30 μm or less. Of these, Li2CO3 is particularly preferred as the Li source and MnO2, Mn2O3 or Mn3O4 is particularly preferred as the Mn source from the viewpoint of cost, ease of handling, and ease of obtaining an active material with high fillability.
以下、合成方法について説明する。上記の出発原料を適宜選択し、所定の金属組成比となるように秤量・混合する。この際、Li源とMn源の反応性を良くするため、またMn2O3異相の残留を避けるため、Li源の最大粒径は2μm以下を、Mn源の最大粒径は30μm以下が好ましい。混合はボールミル、V型混合機、カッターミキサー、シェーカーなどを用いて行うが、適宜装置を選択すれば良い。得られた混合紛は600℃〜950℃の温度範囲で、空気中の酸素濃度以上の雰囲気中で焼成する。
Hereinafter, the synthesis method will be described. The above starting materials are appropriately selected, and weighed and mixed so that a predetermined metal composition ratio is obtained. At this time, in order to improve the reactivity between the Li source and the Mn source and to avoid the remaining of the Mn 2
このマンガン酸リチウムをバインダー種とアセチレンブラックやカーボンなどの導電性付与剤と混合し電極とする。バインダーは通常用いられている樹脂系結着剤で良く、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)等が用いることが出来る。集電体金属箔としてはAl箔が好ましい。 This lithium manganate is mixed with a binder species and a conductivity-imparting agent such as acetylene black or carbon to form an electrode. The binder may be a commonly used resin-based binder, and polyvinylidene fluoride (PVdF), polytetrafluoroethylene (PTFE), or the like can be used. The current collector metal foil is preferably an Al foil.
本発明で用いられる負極は、リチウムを挿入・脱離が可能な黒鉛や非晶質炭素であり、レート特性・出力特性・低温放電特性・パルス放電特性・エネルギー密度・軽量化・小型化などの電池として重視する特性に応じて適宜選択したバインダー種と混合し電極とする。バインダーは通常、用いられているポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)等を用いることが出来る他、ゴム系バインダーを用いることも出来る。集電体金属箔としてはCu箔が好ましい。 The negative electrode used in the present invention is graphite or amorphous carbon capable of inserting and extracting lithium, and has such characteristics as rate characteristics, output characteristics, low temperature discharge characteristics, pulse discharge characteristics, energy density, weight reduction, and miniaturization. It mixes with the binder seed | species selected suitably according to the characteristic which attaches importance as a battery, and is set as an electrode. As the binder, commonly used polyvinylidene fluoride (PVdF), polytetrafluoroethylene (PTFE), or the like can be used, and a rubber-based binder can also be used. As the current collector metal foil, a Cu foil is preferable.
セパレーターにはポリプロピレン、ポリエチレンもしくはポリプロピレン、ポリエチレン、ポリプロピレンの三層構造の多孔質プラスッチクフィルムを使用する。厚さは特に限定はしないが、レート特性や電池のエネルギー密度、機械的強度を考慮して10μmから30μmが好ましい。 As the separator, a porous plastic film having a three-layer structure of polypropylene, polyethylene or polypropylene, polyethylene, and polypropylene is used. The thickness is not particularly limited, but is preferably 10 μm to 30 μm in consideration of rate characteristics, battery energy density, and mechanical strength.
非水電解液の溶媒としては、通常、よく用いられるもので良く、例えばカーボネート類、エーテル類、ケトン類等を用いることが出来る。好ましくは高誘電率溶媒としてエチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、γ−ブチロラクトン(GBL)等から少なくとも1種類、低粘度溶媒としてジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、エステル類等から少なくとも1種類選択し、その混合液を用いる。EC+DEC、EC+EMC、EC+DMC、PC+DEC、PC+EMC、PC+DMC、PC+EC+DECなどが好ましいが、溶媒の純度が低い場合や含有水分量が多い場合などは、電位窓が高電位側に広い溶媒種の混合比率を高めると良い。さらに水分消費や耐酸化性向上、安全性向上等の目的で微量の添加剤を加えても良い。 As the solvent for the nonaqueous electrolytic solution, those commonly used may be used. For example, carbonates, ethers, ketones and the like can be used. Preferably, at least one kind from ethylene carbonate (EC), propylene carbonate (PC), γ-butyrolactone (GBL), etc. as the high dielectric constant solvent, diethyl carbonate (DEC), dimethyl carbonate (DMC), ethyl methyl carbonate as the low viscosity solvent At least one selected from (EMC), esters and the like, and a mixed solution thereof is used. EC + DEC, EC + EMC, EC + DMC, PC + DEC, PC + EMC, PC + DMC, PC + EC + DEC, etc. are preferable. good. Furthermore, a trace amount of additives may be added for the purpose of improving water consumption, oxidation resistance, safety, and the like.
支持塩としては、LiBF4、LiPF6、LiClO4、LiAsF6、Li(CF3SO2)N、Li(C2F5SO2)2Nなどから少なくとも1種類を用いるが、LiPF6を含む系が好ましい。支持塩の濃度は0.8mol/l〜1.5mol/lが好ましく、さらに0.9mol/l〜1.2mol/lがより好ましい。 The supporting salt is at least one selected from LiBF4, LiPF6, LiClO4, LiAsF6, Li (CF3SO2) N, Li (C2F5SO2) 2N, etc., but a system containing LiPF6 is preferred. The concentration of the supporting salt is preferably 0.8 mol / l to 1.5 mol / l, more preferably 0.9 mol / l to 1.2 mol / l.
「リチウムイオン電池の作製」
正極活物質としてマンガン酸リチウムを使用し、これと導電性付与剤を乾式混合し、バインダーであるPVdFを溶解させたN−メチル−2−ピロリドン(NMP)中に均一に分散させスラリーを作製する。そのスラリーを厚さ20μmのアルミニウム金属箔上に塗布後、NMPを蒸発させることにより正極シートを作製する。正極中の固形分比率は重量パーセントで、マンガン酸リチウム:導電性付与剤:PVdF=90:6:4とする。その正極シートを、幅55mm、高さ100mm、未塗布部のアルミニウム金属箔を電流取り出し用に幅10mm、高さ15mmの形状に打ち抜く。
“Production of lithium-ion batteries”
Lithium manganate is used as the positive electrode active material, and this and a conductivity-imparting agent are dry-mixed and uniformly dispersed in N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) in which PVdF as a binder is dissolved to prepare a slurry. . The slurry is applied on an aluminum metal foil having a thickness of 20 μm, and then NMP is evaporated to prepare a positive electrode sheet. The solid content ratio in the positive electrode is weight percent, and lithium manganate: conductivity imparting agent: PVdF = 90: 6: 4. The positive electrode sheet is punched into a shape having a width of 55 mm, a height of 100 mm, and an uncoated aluminum metal foil having a width of 10 mm and a height of 15 mm for current extraction.
負極活物質としてグラファイトを、バインダーであるPVdFを溶解させたN−メチル−2−ピロリドン(NMP)中に均一に分散させスラリーを作製し、そのスラリーを厚さ15μmの銅箔上に塗布後、NMPを蒸発させることにより負極シートを作製する。負極中の固形分比率は重量パーセントでグラファイト:PVdF=90:10とする。その負極シートを、幅59mm、高さ104mmで、未塗布部の銅箔を電流取り出し用に幅10mm、高さ15mmの形状に打ち抜く。 Graphite as a negative electrode active material is uniformly dispersed in N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) in which PVdF as a binder is dissolved to prepare a slurry, and the slurry is applied on a copper foil having a thickness of 15 μm. A negative electrode sheet is produced by evaporating NMP. The solid content ratio in the negative electrode is weight: graphite: PVdF = 90: 10. The negative electrode sheet was punched into a shape having a width of 59 mm and a height of 104 mm, and a copper foil in an uncoated portion having a width of 10 mm and a height of 15 mm for current extraction.
次にリチウムイオン電池の作製について図面を参照して説明する。図1は本発明の第1の実施の形態によるリチウムイオン電池を説明する図であり、図1(a)は正面図、図1(b)は平面図、図1(c)は側面図である。 Next, production of a lithium ion battery will be described with reference to the drawings. FIG. 1 is a diagram for explaining a lithium ion battery according to a first embodiment of the present invention. FIG. 1 (a) is a front view, FIG. 1 (b) is a plan view, and FIG. 1 (c) is a side view. is there.
上記のようにして作製した負極シートおよび正極シートを厚さ25μmのポリプロピレン、ポリエチレンもしくはポリプロピレン/ポリエチレン/ポリプロピレンの三層構造の多孔質膜セパレーターを介して積み重ねて電池要素となる積層体を作製する。その際、正極および負極それぞれの未塗布部分は同一側になるように積層体を作製する。この積層体に、正極はアルミニウム、負極はニッケルの外部電流取り出し用タブを超音波溶接により引き出し、それぞれ正極端子2、負極端子3とする。正極端子2、負極端子3が引き出された電池要素となる積層体を、上面には積層体の形状に合わせてエンボス形成したラミネートフィルム外装体、底面には平板状のラミネートフィルム外装体を用いて被覆する。リチウムイオン電池のラミネートフィルム外装体としては、軽量性、加工性、形状の自由度からアルミラミネートフィルムが好ましい。次いでラミネートフィルム外装体の周縁部6を枠状のヒートプレートにて熱融着し、リチウムイオン電池1の組み立てを完成する。その際、正極端子2と負極端子3の無い融着辺に、安全弁機構5となる穴を形成し穴の周囲は同心円形状にて熱融着がされている。その後、正極端子2と負極端子3の間4を断面が長方形状のヒートプレートにて熱融着する。熱融着についてはヒートプレートの形状は複雑になるが1回で行うこともできる。電解液には1mol/lのLiPF6を支持塩とし、エチレンカーボネート(EC):ジエチルカーボネート(DEC)=30:70(体積パーセント)を溶媒とした。電解液注入は周縁部6の熱融着の際に電解液注入部を残して熱融着し、真空含浸法により電解液を注入したのち、電解液注入部を封止する。ここでは2枚のラミネートフィルム外装体を使用したが、1枚のラミネートフィルム外装体を折り返して使用する場合には周縁部3辺の熱融着で足りることもある。また、安全弁機構5の位置については、正極端子2と負極端子3の無い融着辺の周縁部であれば特に問題はない。
A negative electrode sheet and a positive electrode sheet prepared as described above are stacked via a porous membrane separator having a three-layer structure of polypropylene, polyethylene, or polypropylene / polyethylene / polypropylene having a thickness of 25 μm to prepare a laminate that becomes a battery element. At that time, the laminate is prepared so that the uncoated portions of the positive electrode and the negative electrode are on the same side. An external current extraction tab made of aluminum for the positive electrode and nickel for the negative electrode is drawn out by ultrasonic welding to the laminated body to form a
作製したリチウムイオン電池1は、0.3C(nCは定格容量値をアンペア時で表した数値(C)のn倍の値の電流値(A)、0.3Cは定格容量Cの0.3倍の電流値をいう)の電流値で、4.2Vまで10時間、定電流定電圧充電を行う。
The produced
「組電池の作製」
次に組電池の作製について図面を参照して説明する。図2は本発明の第2の実施の形態によるブロックを設けた組電池を説明する図であり、図2(a)は正面図、図2(b)は平面図、図2(c)は側面図である。図3は本発明の第3の実施の形態によるブロックを設けた組電池を説明する側面図である。図4は本発明の実施の形態によるリチウムイオン電池を接続した組電池を説明する正面図であり、図4(a)は第1の実施の形態によるリチウムイオン電池を用いた組電池、図4(b)は第2の実施の形態による組電池である。
"Production of assembled battery"
Next, production of the assembled battery will be described with reference to the drawings. FIG. 2 is a diagram for explaining an assembled battery provided with a block according to the second embodiment of the present invention. FIG. 2 (a) is a front view, FIG. 2 (b) is a plan view, and FIG. It is a side view. FIG. 3 is a side view for explaining an assembled battery provided with blocks according to the third embodiment of the present invention. 4 is a front view for explaining an assembled battery to which a lithium ion battery according to an embodiment of the present invention is connected. FIG. 4A is an assembled battery using the lithium ion battery according to the first embodiment. (B) is an assembled battery according to the second embodiment.
図5に示すような従来のリチウムイオン電池11、即ち、正極端子2、負極端子3が引き出された電池要素となる積層体を、上面をエンボス形成したラミネートフィルム外装体、底面を平板状のラミネートフィルム外装体を用いて被覆し、周縁部6を各辺毎にヒートプレートで熱融着、あるいは枠状のヒートプレートにて熱融着するリチウムイオン電池を複数個、例えば8個を図2に示すように正極端子2と負極端子3の向きが同一方向になるように重ね合わる。その際に、それぞれのラミネートフィルム外装体上の正極端子2と負極端子3の間に、耐熱および絶縁性のブロック9を設ける。ブロック9はリチウムイオン電池が発熱した際に安全弁機構が作動するまで正極端子と負極端子の間のラミネート外装体を抑える働きをするもので、耐熱性はラミネートフィルム外装体に使用される例えばポリプロピレン樹脂と同程度の耐熱性(最高使用温度)でよく、正極端子と負極端子の間の短絡を防ぐ必要があるので、材質としては、セラミックや合成樹脂等の絶縁材および、金属を絶縁材で被覆したものでもよい。形状は柱状で、角柱状、あるいは円柱状でよく、大きさは、高さはリチウムイオン電池の厚さからラミネートフィルム外装体の厚さを減じた寸法でよく、断面積は、正極端子2と負極端子3の間のラミネート外装体が熱融着されていない部分の半分以上を覆っていればよい。
A conventional
それぞれのリチウムイオン電池の正極端子2と負極端子3の間に、耐熱および絶縁性のブロック9を設けた後、あるいは図3に示すように耐熱および絶縁性のブロック9を組み合わせて一体物としてリチウムイオン電池11の正極端子2と負極端子3の間に設けた後、図4(b)に示すように、それぞれのリチウムイオン電池を直列接続するように正極端子と負極端子とをニッケルやニッケル−銅−ニッケル構造のクラッド材等の導電部材8により接続した後、最上部のリチウムイオン電池11の上と最下部のリチウムイオン電池11の下でそれぞれ例えば厚さ2mmのアルミニウム板で定寸で挟み込み固定し、組電池7を完成する。
After the heat-resistant and insulating
なお、正極端子2と負極端子3の間4を熱融着したリチウムイオン電池1を用いて組電池7を作製する場合には、耐熱および絶縁性のブロックは不要であるが、接続、組み立て等については耐熱および絶縁性のブロックを用いない以外は、正極端子2と負極端子3の間4を熱融着しないリチウムイオン電池11を用いて組電池を作製する場合と同様である。
When the assembled
(実施例1)
正極にマンガン酸リチウムを使用して作製したラミネートフィルム外装のリチウムイオン電池1は、図1に示すように、安全弁機構5を備えており、また正極端子2と負極端子3の間4に熱融着を行っている。このリチウムイオン電池1を重ね合わせるように組み、リチウムイオン電池間の接続にはニッケル−銅−ニッケル構造のクラッド材からなる導電部材8を使用して作製した8個直列接続の組電池7を図4(a)に示す。この様にして作製した組電池の上下を、厚さ2mmのアルミニウム板で組電池7に圧力がかからないように定寸にて挟んで固定した。
Example 1
As shown in FIG. 1, a
(実施例2)
実施例1に記載のリチウムイオン電池1に代えて周縁部に熱融着を行い正極端子2と負極端子3の間に追加の熱融着を行わない従来のリチウムイオン電池11を用い、8個直列接続したそれぞれのリチウムイオン電池11のそれぞれの正極端子と負極端子の間にポリカーボネート製の正極端子と負極端子の間の熱融着されていない部分の2/3の断面積をもつ直方体からなる耐熱および絶縁性のブロック9を配置した以外は実施例1と同様にして、図4(b)に示すように8個直列接続の組電池を作製した。
(Example 2)
Instead of the
(実施例3)
正極にマンガン酸リチウムと組成式LiNi0.8Co0.2O2のニッケル酸リチウムを重量比で8:2にて混合した以外は実施例1と同様にして8個直列接続の組電池を作製した。
(Example 3)
Eight batteries were connected in series in the same manner as in Example 1 except that lithium manganate and lithium nickelate having the composition formula LiNi0.8Co0.2O2 were mixed at a weight ratio of 8: 2 to the positive electrode.
(比較例1)
正極端子と負極端子の間に追加の熱融着を行わない従来のリチウムイオン電池11を用いた以外は実施例1と同様にして8個直列接続の組電池を作製した。
(Comparative Example 1)
Eight battery packs connected in series were produced in the same manner as in Example 1 except that the conventional
(比較例2)
正極にコバルト酸リチウムを使用した以外は実施例1と同様にして8個直列接続の組電池を作製した。
(Comparative Example 2)
Eight batteries were connected in series in the same manner as in Example 1 except that lithium cobalt oxide was used for the positive electrode.
「過充電試験」
これら8個直列接続の組電池に1Cの電流値で、72Vの過充電試験を行った。8個直列接続の組電池であるため、単純には1セルあたり9Vの電圧がかかることになるが、各セルのインピーダンスの差や過充電による発熱および蓄熱度合いの違いにより、9V以上になるセルも発生する。過充電試験結果を表1に示す。
"Overcharge test"
A 72V overcharge test was conducted on these eight assembled batteries in series at a current value of 1C. Since it is an assembled battery of 8 connected in series, a voltage of 9V per cell is simply applied, but the cell becomes 9V or more due to the difference in impedance of each cell and the difference in heat generation and heat storage due to overcharging. Also occurs. The overcharge test results are shown in Table 1.
過充電試験の結果、正極端子2と負極端子3の間4に熱融着を行った実施例1および3、8個直列接続のそれぞれのリチウムイオン電池11の端子間に耐熱および絶縁性のブロック9を配置した実施例3は確実に安全弁が動作して、ガスが放出されることが明らかとなった。
As a result of the overcharge test, Examples 1 and 3 in which heat fusion was performed between the
正極端子2と負極端子3の間に熱融着を行わなかった比較例1では、8個中2個が正極と負極端子の間の熱融着部が開封した。別の8個直列接続の組電池にて数回試験した結果、開封するセルは直列接続上のどの位置かは特に決まっておらず、まちまちであり、1個だったり3個だったりした。つまり特定の場所のリチウムイオン電池11の端子間が開封するわけでは無かった。
In Comparative Example 1 in which heat fusion was not performed between the
このように、安全弁機構を備えたラミネートフィルム外装のリチウムイオン電池であっても、多直列に重ねて使用する用途においては、安全弁機構以外からガスを放出してしまう。特に正極端子と負極端子を熱融着部の同一辺に備えたラミネートフィルム外装のリチウムイオン電池の場合、その端子間が開封するケースが発生するため、発生したガスを捕集するといった機構を別途設けても意味をなさない。 Thus, even a lithium-ion battery with a laminate film provided with a safety valve mechanism releases gas from other than the safety valve mechanism in applications that are used in multiple series. In particular, in the case of a lithium ion battery with a laminate film that has a positive electrode terminal and a negative electrode terminal on the same side of the heat-sealed part, there is a case in which the space between the terminals is opened. It does not make sense to provide it.
また、安全弁機構を敢えて開封し易い正極端子と負極端子の間に設けることも考えられるが、発生したガスが有機電解液の蒸発ガスであり引火性であるため、組電池の変形等により正極端子と負極端子が接触してスパークすると着火する可能性がある。そのため、安全弁は正極端子と負極端子の無い熱融着辺に設けることが好ましい。 In addition, it is conceivable to provide a safety valve mechanism between the positive electrode terminal and the negative electrode terminal, which is easy to open, but the generated gas is an evaporating gas of the organic electrolyte and is flammable. There is a possibility of ignition when the spark and the negative terminal come into contact. Therefore, it is preferable to provide the safety valve at the heat fusion side without the positive electrode terminal and the negative electrode terminal.
また、正極活物質にコバルト酸リチウムを使用した比較例2では、異常発熱に至った。コバルト酸リチウムを使用したリチウムイオン電池は携帯機器などの電源として広く普及しているが、過充電によってリチウムが引き抜かれると結晶が不安定となり異常発熱に至るため、過充電に至らないように保護回路によって充電電圧を厳密に管理する必要がある。電流レート(Cレート)にもよるが、5V付近を越えると異常発熱に至ってしまう。よって、多直列で使用する場合も各セルの電圧制御をする必要があり、保護回路がない状態で過充電を行うと異常発熱に至ってしまう。 In Comparative Example 2 in which lithium cobaltate was used as the positive electrode active material, abnormal heat generation occurred. Lithium-ion batteries using lithium cobalt oxide are widely used as power sources for portable devices, etc., but if lithium is pulled out due to overcharging, the crystal becomes unstable and abnormal heat is generated, thus protecting it from overcharging. The charging voltage must be strictly controlled by the circuit. Although it depends on the current rate (C rate), if it exceeds about 5 V, abnormal heat generation occurs. Therefore, it is necessary to control the voltage of each cell even when used in multiple series, and abnormal overheating will occur if overcharging is performed without a protection circuit.
外装体がラミネートフィルムを使用した場合、過充電によって電解液の酸化分解ガスが発生すると容易に膨れるため、押さえなかった場合、膨れたことにより電池内部の正極と負極が接触して危険な状態に陥る場合がある。そのため、定寸で押さえる必要がある。圧力をかける必要はない。 When the outer package uses a laminate film, it easily swells when oxidative decomposition gas of the electrolyte is generated due to overcharging.If it is not pressed, the positive and negative electrodes inside the battery come into contact with each other, making it dangerous. You may fall. Therefore, it is necessary to hold down with a fixed size. There is no need to apply pressure.
また、直列接続した組電池を並列接続した場合においても、本発明であれば同様の効果が得られ、過充電に至ってしまった直列接続構成のリチウムイオン電池は安全弁が確実に動作する。 In addition, even in the case where battery packs connected in series are connected in parallel, the same effect can be obtained with the present invention, and the safety valve operates in a lithium ion battery having a serial connection configuration that has been overcharged.
本発明の組電池は、リチウムイオン電池を使用しており、重量エネルギー密度および体積エネルギー密度がニッケルカドミウム電池やニッケル水素電池、鉛蓄電池よりも高いため、これらに代わる組電池として、電動工具や無停電電源、更には、ハイブリッド自動車用電池、電動アシスト自転車など多直列で使用する用途に有用である。 The assembled battery of the present invention uses a lithium ion battery, and has higher weight energy density and volume energy density than nickel cadmium battery, nickel metal hydride battery, and lead storage battery. It is useful for applications that are used in series, such as a power failure power supply, a battery for hybrid vehicles, and an electric assist bicycle.
1,11 リチウムイオン電池
2 正極端子
3 負極端子
4 正極端子と負極端子の間
5 安全弁機構
6 周縁部
7 組電池
8 導電部材
9 耐熱および絶縁性ブロック
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