JP2007137946A - 蛍光体、並びにそれを用いた発光装置、画像表示装置及び照明装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】下記一般式[1]で表される化学組成を有する結晶相を含有する蛍光体。
EuyMII 2−x−yMIII xMIVO4−xNx [1]
(一般式[1]中、MIIは2価の金属元素を示し、MIIIはBi,Sc,Al,La,Y,B,Gd,Lu,In及びSbよりなる群から選ばれる1種以上の3価の金属元素を示し、MIVは4価の金属元素を示し、MIIの90モル%以上がMg,Ca,Sr,Ba及びZnよりなる群から選ばれる1種以上の金属元素であり、MIVの90モル%以上がSiであり、xは0.002≦x≦1.5を満足する数であり、yは0<y≦0.4を満足する数である。)
【選択図】図1
Description
本発明はまた、この発光装置を光源とする画像表示装置及び照明装置に関する。
即ち、本発明の要旨は、以下に存する。
EuyMII 2−x−yMIII xMIVO4−xNx [1]
(一般式[1]中、MIIは2価の金属元素を示し、MIIIはBi,Sc,Al,La,Y,B,Gd,Lu,In及びSbよりなる群から選ばれる1種以上の3価の金属元素を示し、MIVは4価の金属元素を示し、MIIの90モル%以上がMg,Ca,Sr,Ba及びZnよりなる群から選ばれる1種以上の金属元素であり、MIVの90モル%以上がSiであり、xは0.002≦x≦1.5を満足する数であり、yは0<y≦0.4を満足する数である。)
100|I465−I440|/(I440×Δλ)≦0.4 [2]
(式[2]中、Δλ=465−440=25である。)
本発明の蛍光体は、下記一般式[1]で表される化学組成を有する結晶相を含有することを特徴とする。
EuyMII 2−x−yMIII xMIVO4−xNx [1]
(一般式[1]中、MIIは2価の金属元素を示し、MIIIはBi,Sc,Al,La,Y,B,Gd,Lu,In及びSbよりなる群から選ばれる1種以上の3価の金属元素を示し、MIVは4価の金属元素を示し、MIIの90モル%以上がMg,Ca,Sr,Ba及びZnよりなる群から選ばれる1種以上の金属元素であり、MIVの90モル%以上がSiであり、xは0.002≦x≦1.5を満足する数であり、yは0<y≦0.4を満足する数である。)
まず、一般式[1]における金属元素MII,MIII,MIVについて説明する。
一般式[1]において、MIIの2価の金属元素としては特に限定されないが、MIIの90モル%以上はMg,Ca,Sr,Ba及びZnよりなる群から選ばれる1種以上の金属元素である。MIIとしては、Mg,Ca,Sr,Ba,Znが好ましいが、これ以外の金属元素としては、Mn,Pb,Sn等が挙げられる。特に、輝度の点から、MIIは、Ca及びSrを含むものであることが好ましい。この場合、Ca及びSrの合計がMIIの80モル%以上であることが好ましく、90モル%以上であることがより好ましく、100モル%であることが最も好ましい。さらに、CaとSrの合計に対するSrの割合は40モル%を超えることが好ましい。
次に、一般式[1]の各パラメーターx,yについて説明する。
パラメーターxは、MII−O結合がMIII−N結合に置換されるモル数を表す。本発明の蛍光体では、MIIIとともに母体結晶中に導入された窒素により、400nmや465nmといった長波長の光の励起による発光強度が顕著に高まり、また、青色LED励起では重要な、440乃至465nmの波長領域の強度変化が抑制され、発光が安定化する。
発光強度の点から、xは、0.002≦x≦1.5を満足する数が好ましく、より好ましくは0.03≦x≦1であり、更に好ましくは0.03≦x≦0.5であり、最も好ましいのは0.04≦x≦0.35である。
アルカリ土類金属ケイ酸塩を母体結晶とする蛍光体に一部窒素原子を導入した本発明の蛍光体の結晶構造は、以下のような理由で実現されるものと推定される。
本発明の蛍光体は、通常の酸化物蛍光体や既存の窒化物又は酸窒化物蛍光体と比べて、電子線やX線、及び紫外線から可視光の、幅広い励起範囲を持つこと、波長490nm以上の青緑色、橙色、又は赤色の発光をすることが特徴である。即ち、本発明の蛍光体は特定の結晶母体と付活元素の組み合わせにより青緑色から赤色まで発光させることができる。また、発光装置に使用する場合に、黄色、緑色、青色などの他の色との混合が必要な場合は、必要に応じてこれらの色を発光する蛍光体と混合して使用することができる。
本発明の蛍光体を製造する方法としては、上述した部分窒化が可能な方法であれば特に限定されないが、例えば、金属化合物の混合物であって、焼成することによりEuyMII 2−x−yMIII xMIVO4−xNxで示される組成物を構成しうる原料混合物を、窒素、窒素/水素混合ガス、アンモニア又はこれらの混合ガスを含有する不活性雰囲気中において、1100℃以上2200℃以下の温度範囲で焼成することにより、高輝度蛍光体として得ることができる。
本発明による蛍光体の別の優位性を下記に記述する。
本発明の蛍光体を使用した発光装置の励起光源としては、半導体発光素子が挙げられるが、半導体発光素子は様々な要因によって発光波長が変化することが知られている。この発光波長変化の要因としては、例えば、注入電流量、素子温度などが挙げられる。このような発光波長変化に対しても安定な発光装置を得るためには、励起光源である半導体発光素子の発光波長が外部要因によって変動しても、発光装置の発光強度の変動が少ないことが要求される。
すなわち本発明の蛍光体は、波長440nmの励起光を照射した時の発光強度をI440、波長465nmの励起光を照射した時の発光強度をI465とした場合に、下記式[2]を満足する。
100|I465−I440|/(I440×Δλ)≦0.4 [2]
ここで、Δλ=465−440=25である。
440nm〜465nmの波長範囲はGaN系LEDの発光波長として通常用いられる領域である。
以上説明したように、本発明の蛍光体は、高い輝度を示し、励起源に曝された場合における蛍光体の輝度の低下が少ないので、VFD、FED、PDP、CRT、白色LEDなどに好適な蛍光体である。
次に、本発明の発光装置について説明する。
本発明の発光装置は、励起光源と、該励起光源からの光の少なくとも一部を波長変換する蛍光体とを有する発光装置において、波長変換材料としての蛍光体として上述の本発明の蛍光体を用いたものであり、下記のような励起光源と組み合わせて、白色、又は、任意の色調の発光装置を構成することができる。
表1に示す各原料の仕込み重量(g)で、得られる物質の理論化学式が表2に示すような組成となるように原料を調合した。
ただし、Srの代わりにBaを、Biの代わりにLaを使用した実施例12〜15及び比較例5では、表1に示す原料を用いて粉混ぜ後の試料を加圧型カーボン炉に導入した後、2L/分の窒素気流下、0.2MPa(2kg/cm2)の圧力下で1600℃で2時間焼成したこと以外は、上記と同様に行った。
また、励起スペクトルの代表例(実施例1及び比較例1)を図4に示す。なお、励起スペクトルは465nm励起源で取得した発光スペクトルにおける各発光ピーク波長にエミッションを固定し、1nm間隔でスキャンして測定した。
2:マウントリード
3:インナーリード
4:励起光源
5:蛍光体含有樹脂部
6:導電性ワイヤー
7:モールド部材
8:面発光照明装置
9:拡散板
10:保持ケース
Claims (5)
- 下記一般式[1]で表される化学組成を有する結晶相を含有することを特徴とする蛍光体。
EuyMII 2−x−yMIII xMIVO4−xNx [1]
(一般式[1]中、MIIは2価の金属元素を示し、MIIIはBi,Sc,Al,La,Y,B,Gd,Lu,In及びSbよりなる群から選ばれる1種以上の3価の金属元素を示し、MIVは4価の金属元素を示し、MIIの90モル%以上がMg,Ca,Sr,Ba及びZnよりなる群から選ばれる1種以上の金属元素であり、MIVの90モル%以上がSiであり、xは0.002≦x≦1.5を満足する数であり、yは0<y≦0.4を満足する数である。) - 波長440nmの励起光を照射した時の発光強度をI440、波長465nmの励起光を照射した時の発光強度をI465とした場合に、下記式[2]を満足することを特徴とする請求項1に記載の蛍光体。
100|I465−I440|/(I440×Δλ)≦0.4 [2]
(式[2]中、Δλ=465−440=25である。) - 励起光源と、該励起光源からの光の少なくとも一部を波長変換する蛍光体とを有する発光装置において、該蛍光体が請求項1又は2に記載の蛍光体を含むことを特徴とする発光装置。
- 請求項3に記載の発光装置を含むことを特徴とする画像表示装置。
- 請求項3に記載の発光装置を含むことを特徴とする照明装置。
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