JP2006310132A - Flat-plate solid oxide fuel battery cell - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、平板型の固体酸化物からなる電解質層を備えた平板型固体酸化物形燃料電池(SOFC)に関し、特に電解質層とその両面にそれぞれ積層形成される2つの電極に特長を有する平板型固体酸化物形燃料電池セルに関するものである。 The present invention relates to a flat plate type solid oxide fuel cell (SOFC) provided with an electrolyte layer made of a flat plate type solid oxide, and in particular, a flat plate having features in an electrolyte layer and two electrodes respectively formed on both sides thereof. The present invention relates to a type solid oxide fuel cell.
平板型固体酸化物形燃料電池(SOFC:Solid Oxide Fuel Cell)は、平板型の固体酸化物からなる電解質層を用いて発電する電池であり、他の燃料電池に比べて発電効率が高く、また作動温度が高い(700°〜1000℃)ため高温の熱を利用することができるという利点を有している。 A flat solid oxide fuel cell (SOFC) is a battery that generates electricity using an electrolyte layer made of a flat solid oxide, and has higher power generation efficiency than other fuel cells. Since the operating temperature is high (700 ° to 1000 ° C.), there is an advantage that high-temperature heat can be used.
図5(a)〜(c)は従来の平板型固体酸化物形燃料電池セルの側面図、平面図および底面図である。同図において、1は円板状に形成された電解質(以下、電解質層ともいう)、2,3は電解質層1の両面にそれぞれ形成された空気極および燃料極で、これらによって電解質支持型の単セル4を構成している。
5A to 5C are a side view, a plan view, and a bottom view of a conventional flat plate type solid oxide fuel cell. In the figure, 1 is an electrolyte formed in a disc shape (hereinafter also referred to as an electrolyte layer), 2 and 3 are an air electrode and a fuel electrode formed on both surfaces of the
電解質層1の材質としては、電子を通さず、酸素イオンの導伝特性が高いセラミックス材料、例えばアルミナ(Al2O3)添加スカンジア(Sc2O3)安定化ZrO2 (SASZ)やイットリア安定化ジルコニア(YSZ)などのジルコニア材料が用いられる。
The material of the
空気極2の材料としては、電子導電性を有する酸化物あるいは金属、例えば銀(Ag)や白金(Pt)や、ランタンストロンチウムマンガナイト(LSM)などの一般的な空気極材料が用いられる。
As the material of the
燃料極3としては、同じく電子導電性を有する貴金属、例えばニッケル(Ni)−YSZサーメット、Pt等の材料が用いられる。
As the
このような平板型固体酸化物形燃料電池の単セル4において、空気極2と燃料極3は、電解質層1を介して隔離されており、空気極2には酸化剤が供給され、燃料極3には燃料である水素と一酸化炭素がそれぞれ供給されている。電解質層1と空気極2の界面では、電極反応に寄与する三層界面が形成されており、下記(1)式に示す空気極反応により酸化剤中の酸素と電子が反応して酸素イオンに変わる。
In the
(空気極反応)
1/2O2 +2e- →O2-
(Air electrode reaction)
1 / 2O 2 + 2e − → O 2−
空気極2で生成した酸素イオンは、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)などの電解質層1の内部を移動して燃料極3に到達する。燃料極3では、Ni−YSZサーメット、Pt等から形成された燃料極3の働きで、空気極2から電解質層1の内部を通って移動してきた酸素イオンが下記(2)式および(3)式に示す反応により燃料極3に供給された水素および一酸化炭素と反応し、水蒸気または二酸化炭素と電子が生成する。
Oxygen ions generated at the
(燃料極反応)
H2 +O2- →H2O+2e-
CO+O2- →CO2+2e-
(Fuel electrode reaction)
H 2 + O 2− → H 2 O + 2e −
CO + O 2− → CO 2 + 2e −
燃料極3で生成した電子は、外部回路を移動し空気極2に到達する。空気極2に到達した電子は、前記(1)式で示した空気極反応により酸素と反応する。この電子が外部回路を移動する過程で電気エネルギーを出力として取り出すことができる。
Electrons generated at the
しかしながら、上記したような電解質層1の両面に空気極2と燃料極3とからなる電極をそれぞれ形成してなる平板型固体酸化物形燃料電池セル4においては、作動温度が700〜1000℃程度の高温で発電を行うために、室温から作動温度へ温度上昇あるいは作動温度から大気温度へ下降する際に、電解質層1、空気極2、燃料極3の各材料の熱膨張係数の違いに起因して電解質層1と空気極2あるいは電解質層1と燃料極3との間で伸び縮みによる熱応力が発生し、電解質層1と空気極2または燃料極3が剥離するという問題があった。例えば、電解質層1、空気極2および燃料極3に用いられるランランマンガナイト酸化物、イットリア添加安定化ジルコニア酸化物、ニッケル酸化物の熱膨張係数は、それぞれ10.5ppmK-1、10.7ppmK-1、18.5ppmK-1であるため、熱膨張係数差により層間剥離が発生すると、電極反応に寄与する三層界面が減少しセルの発電性能や寿命を低下させる。
However, in the flat solid
本発明は上記したような従来の問題を解決するためになされたもので、その目的とするところは、電解質層と電極との材料の違いによる熱応力による影響を低減し、電解質と電極との層間剥離を確実に防止し、安定した発電と長寿命化を可能にした平板型固体酸化物形燃料電池セルを提供することにある。 The present invention has been made in order to solve the above-described conventional problems. The object of the present invention is to reduce the influence of thermal stress due to the difference in material between the electrolyte layer and the electrode, and An object of the present invention is to provide a flat-type solid oxide fuel cell that reliably prevents delamination and enables stable power generation and long life.
上記目的を達成するために本発明は、固体酸化物からなる電解質層と、この電解質層の両面にそれぞれ形成された空気極および燃料極とからなる平板型固体酸化物形燃料電池セルにおいて、前記空気極と前記燃料極の少なくともいずれか一方を複数の分割極片で構成したものである。 In order to achieve the above object, the present invention provides a flat solid oxide fuel cell comprising an electrolyte layer made of a solid oxide, and an air electrode and a fuel electrode respectively formed on both surfaces of the electrolyte layer. At least one of the air electrode and the fuel electrode is constituted by a plurality of divided electrode pieces.
また、本発明は、前記複数の分割極片を電解質層の中央部より径方向外側に向かうにしたがって表面積が小さくなるように大きさを異ならせて形成したものである。 Further, in the present invention, the plurality of divided pole pieces are formed with different sizes so that the surface area becomes smaller from the central portion of the electrolyte layer toward the radially outer side.
本発明においては、空気極と燃料極の少なくともいずれか一方を分割して形成された複数の分割極片で構成したので、材料の違いによる昇温、降温時の熱膨張係数の差に起因する分割極片の伸縮の変位量が単一の電極に比べて小さく、熱応力による影響を低減することができる。このため、電解質と分割極片との間の層間剥離を確実に防止でき、セルの耐久性を向上させることができる。 In the present invention, since it is constituted by a plurality of divided pole pieces formed by dividing at least one of the air electrode and the fuel electrode, it is caused by a difference in thermal expansion coefficient during temperature rise and fall due to a difference in material. The amount of expansion / contraction displacement of the divided pole piece is smaller than that of a single electrode, and the influence of thermal stress can be reduced. For this reason, delamination between the electrolyte and the divided electrode piece can be reliably prevented, and the durability of the cell can be improved.
また、セルの発電効率を向上させることも可能である。すなわち、電極自体の外形の大きさは変えないで複数の分割極片にすると、分割極片全体の面積は単一の電極を形成した場合に比べて分割極片間の隙間分だけ減少するため、発電性能は低下する。
一方、複数の分割極片にすると、各分割極片は長さが短く、昇温、降温時の伸縮による変位量は小さい。このため、分割極片全体の変位量の総和は、単一の電極における変位量よりも小さくなるので、表面積の減少を少なく抑えるために分割極片間の隙間を小さくしておけば、単一の電極を形成した場合に比べて層間剥離による電極反応に寄与する三層界面の減少が少なく、結果としてセルの発電性能は向上する。
It is also possible to improve the power generation efficiency of the cell. That is, if the divided electrode pieces are formed without changing the size of the outer shape of the electrode itself, the total area of the divided electrode pieces is reduced by the gap between the divided electrode pieces compared to the case where a single electrode is formed. The power generation performance is reduced.
On the other hand, when a plurality of divided pole pieces are used, each divided pole piece has a short length, and the amount of displacement due to expansion and contraction during temperature rise and fall is small. For this reason, the total displacement amount of the entire divided pole pieces is smaller than the displacement amount of a single electrode. Therefore, if the gap between the divided pole pieces is made small in order to suppress the decrease in surface area, Compared with the case where the electrode is formed, the decrease in the three-layer interface contributing to the electrode reaction due to delamination is small, and as a result, the power generation performance of the cell is improved.
また、本発明においては、複数の分割極片を電解質層の中央部より外側に向かうにしたがって表面積が小さくなるように大きさを異ならせて形成しているので、電解質層と分割極片との層間剥離をより一層確実に防止することができる。すなわち、電解質は温度変化によって厚み方向に変形し、その変位量は中央において最も小さく、外周に向かうにしたがって大きくなる。そこで、分割極片を電解質層の中央より外側に向かうほど小さくなるように形成しておくと、分割極片を全て同一の大きさに形成した場合に比べて電解質層の外周部における層間剥離をより少なくすることができる。したがって、セルの発電性能および耐久性はより一層向上する。 Further, in the present invention, the plurality of divided electrode pieces are formed with different sizes so that the surface area becomes smaller toward the outside from the center of the electrolyte layer. Delamination can be prevented more reliably. That is, the electrolyte is deformed in the thickness direction due to temperature changes, and the amount of displacement is the smallest at the center and increases toward the outer periphery. Therefore, if the divided electrode pieces are formed so as to become smaller toward the outside than the center of the electrolyte layer, delamination at the outer peripheral portion of the electrolyte layer can be performed as compared with the case where all of the divided electrode pieces are formed in the same size. Can be less. Therefore, the power generation performance and durability of the cell are further improved.
以下、本発明を図面に示す実施の形態に基づいて詳細に説明する。
図1(a)〜(c)は本発明に係る平板型固体酸化物形燃料電池セルの一実施の形態を示す側面図、平面図および底面図である。なお、図5に示した従来の電池セルと同一構成部材のものについては同一符号をもって示し、その説明を省略する。
Hereinafter, the present invention will be described in detail based on embodiments shown in the drawings.
FIGS. 1A to 1C are a side view, a plan view, and a bottom view showing an embodiment of a flat plate type solid oxide fuel cell according to the present invention. In addition, about the same structural member as the conventional battery cell shown in FIG. 5, it shows with the same code | symbol, and abbreviate | omits the description.
図1において、本実施の形態における平板型固体酸化物形燃料電池セル10は、電解質層1と、この電解質層1の両面にそれぞれ形成された空気極20および燃料極3とからなり、空気極20を電解質層1の半径方向および周方向に分割された複数の分割空気極片(以下、分割極片という)20a〜20nで構成し、燃料極3を単一の薄膜で円板状に形成したものである。また、複数の分割極片20a〜20nは、同心円状で、かつ電解質層1の中央より外側に向かうにしたがって表面積が小さくなるように形成されている。なお、その他の構成は図5に示した従来のセル4と同一である。
In FIG. 1, a flat solid
空気極20は、従来の空気極3と同様に電子導電性を有する酸化物あるいは金属、例えば銀(Ag)や白金(Pt)や、ランタンストロンチウムマンガナイト(LSM)などの一般的な空気極材料を電解質層1の一方の面にスクリーン印刷等によって塗布して焼成することにより形成される。分割極片20a〜20nの形成に際しては、単一の空気極2に比べて表面積の減少を少なくするために、隣り合う分割極片20a〜20n間の隙間を可及的小とすることが望ましい。
The
分割極片20a〜20nの形状としては、本実施の形態においては、電解質層1の中央部に位置する分割極片20aを円形に形成し、それ以外を長い円弧状に形成したが、これに限らず種々の形状とすることが可能である。その場合、分割極片20b〜20nの長さ(電解質層1の円周方向の長さ)が幅(電解質層の半径方向の長さ)より長くなるように各分割極片を形成することが好ましい。
As the shape of the divided
このような構造からなる平板型固体酸化物形燃料電池セル10において、複数の分割極片20a〜20nからなる空気極20側では、それぞれの分割極片20a〜20nと電解質層1との界面において上記(1)式に示す空気極反応により酸化剤中の酸素と電子が反応して酸素イオンに変わる。このため、図5に示した従来の電池セルと同様に発電することができる。
In the flat solid
また、空気極20を複数の分割極片20a〜20nで構成しておくと、昇温、降温時の電解質層1との材料の違いによる熱膨張係数の差に起因する各分割極片20a〜20nの伸縮の変位量が小さいので、分割極片全体の変位量も単一に形成した従来の空気極2における変位量に比べて小さくすることができ、熱応力による影響を低減することができる。このため、電解質層1と分割極片20a〜20n間の層間剥離を防止でき、電池セル10の耐久性を向上させることができる。
Moreover, if the
また、電池セル10の発電性能も向上させることが可能である。すなわち、空気極20自体の外形の大きさは図5に示す従来の単一の空気極2と同じであっても複数の分割極片20a〜20nにすると、分割極片全体の表面積は単一の空気極2に比べて隣り合う分割極片間の隙間分だけ減少する。そして、この隙間による表面積の減少は発電性能の低下となる。一方、複数の分割極片20a〜20nにすると、各分割極片20a〜20nの昇温、降温時の伸縮による変位量の総和は、単一の空気極2の変位量よりも小さくなるので、隣り合う分割極片間の隙間を可及的小さくして表面積の減少を少なく抑えると、単一の空気極2を形成した場合に比べて層間剥離による電極反応に寄与する三層界面の減少が少なく、これにより電池セル10の発電性能は従来の電池セルに比べて向上する。
In addition, the power generation performance of the
また、複数の分割極片20a〜20nを電解質層1の中央部より径方向外側に向かうにしたがって表面積が小さくなるように大きさを異ならせて形成しているので、電解質層1と分割極片20a〜20nとの層間剥離をより一層確実に防止することができる。すなわち、電解質層1と分割極片20a〜20nは温度変化によって厚み方向に変位し、その変位量は中央の分割極片において最も小さく、外側の分割極片ほど大きくなる。そこで、分割極片20a〜20nを電解質層1の中央より外側ほど小さくなるように形成しておくと、分割極片20a〜20nを全て同一の大きさに形成した場合に比べて電解質層1の外周部における層間剥離を少なくすることができる。したがって、電池セル10の発電性能および耐久性は従来の電池セルに比べて向上する。
In addition, since the plurality of divided
図2は電池セルの出力密度と電流密度の関係を示す図である。図中、曲線Iは図5に示した従来の電池セル4の出力密度と電流密度の関係を示す曲線、曲線IIは図1に示した本発明に係る電池セル10の出力密度と電流密度の関係を示す曲線である。この図から明らかなように、本発明による電池セル10によれば、図5に示した従来の電池セル4に比べて電流密度を増大させることができる。これは、上記した通り空気極20を複数の分割極片20a〜20nで構成したことによる効果であるといえる。
FIG. 2 is a diagram showing the relationship between the output density of the battery cell and the current density. In the figure, curve I is a curve showing the relationship between the output density and current density of the
図3(a)〜(c)は本発明に係る平板型固体酸化物形燃料電池セルの他の実施の形態を示す側面図、平面図および底面図である。 3A to 3C are a side view, a plan view, and a bottom view showing another embodiment of a flat plate type solid oxide fuel cell according to the present invention.
図3において、本実施の形態における平板型固体酸化物形燃料電池セル11は、電解質層1と、この電解質層1の両面にそれぞれ形成された空気極2および燃料極30とからなり、燃料極30を電解質層1の径方向および周方向に分割された複数の分割燃料極片(以下、分割極片という)30a〜30nで構成したものである。また、複数の分割極片30a〜30nは、同心円状で、かつ電解質層1の中央より外側に向かうにしたがって表面積が小さくなるように形成されている。なお、その他の構成は図5に示した従来の電池セル4と同一である。
In FIG. 3, a flat solid
燃料極30は、従来の燃料極3と同様に電子導電性を有する貴金属、例えばニッケル(Ni)−YSZサーメット、Pt等の材料をスクリーン印刷等により電解質層1に塗布し、焼成することにより形成される。分割極片30a〜30nの形成に際しては、燃料極30の表面積の減少を少なくするために、隣り合う分割極片30a〜30n間の隙間を可及的小さくすることが望ましい。
The
分割極片30a〜30nの形状としては、本実施の形態においては、図1に示した空気極20の分割空気極片20a〜20nと同様に、中央部に位置する分割極片30aを円形に形成し、それ以外の分割極片30b〜30nを円弧状に形成したが、これに限らず種々の形状とすることが可能である。その場合、各分割極片30b〜30nの長さ(電解質層1の円周方向の長さ)が幅(電解質層の半径方向の長さ)より長くなるように分割極片を形成することが好ましい。
As the shape of the divided
このような構造からなる平板型固体酸化物形燃料電池セル11において、複数の分割極片30a〜30nからなる燃料極30側では、空気極2から電解質層1の内部を通って燃料極30に移動してきた酸素イオンが、それぞれの分割極片30a〜30nと電解質層1との界面において上記(2)式および(3)式に示す燃料極反応により水素および一酸化炭素と反応し、水蒸気または二酸化炭素と電子が生成される。このため、図5に示した従来の電池セル4や図1に示した電池セル10と同様に発電することができる。
In the flat solid
また、燃料極30を複数の分割極片30a〜30nで構成しているので、図1に示した実施の形態と同様に、昇温、降温時の電解質層1との材料の違いによる熱膨張係数の差に起因する各分割極片30a〜30nの伸縮の変位量を小さくすることができる。このため、分割極片全体の変位量も単一に形成した燃料極3における変位量に比べて小さくすることができ、熱応力を低減することができる。したがって、電解質層1と分割極片30a〜30n間の層間剥離やクラックの発生を防止でき、電池セル11の耐久性および発電性能を向上させることができる。
Further, since the
図4(a)〜(c)は本発明に係る平板型固体酸化物形燃料電池セルのさらに他の実施の形態を示す側面図、平面図および底面図である。 FIGS. 4A to 4C are a side view, a plan view, and a bottom view showing still another embodiment of a flat plate type solid oxide fuel cell according to the present invention.
図4において、本実施の形態における平板型固体酸化物形燃料電池セル12は、図1および図3に示した電池セル10,11を組合わせることにより電解質層1と、この電解質層1の両面にそれぞれ形成された空気極20および燃料極30とで構成したものである。
In FIG. 4, the flat solid
このような構成からなる平板型固体酸化物形燃料電池セル12においても、空気極20と燃料極30をそれぞれ複数の分割極片20a〜20n、30a〜30nで構成しているので、電解質層1と分割極片20a〜20n、30a〜30nとの層間剥離を防止することができ、電池セル12の発電性能および耐久性を一層向上させることができる。
Also in the flat solid
なお、上記した実施の形態では、いずれも電解質支持型のセル10,11,12を示したが、本発明はこれに何ら特定されるものではなく、燃料極支持型のセルにも適用することができる。
In the above-described embodiment, the
1…電解質、2…空気極、3…燃料極、4,10,11,12…平板型固体酸化物形燃料電池セル、20…空気極、20a〜20n…分割空気極片(分割極片)、30…燃料極、30a〜30n…分割燃料極片(分割極片)。
DESCRIPTION OF
Claims (2)
前記空気極と前記燃料極の少なくともいずれか一方を複数の分割極片で構成したことを特徴とする平板型固体酸化物形燃料電池セル。 In a flat solid oxide fuel cell comprising an electrolyte layer made of a solid oxide and an air electrode and a fuel electrode formed on both surfaces of the electrolyte layer,
A flat solid oxide fuel cell, wherein at least one of the air electrode and the fuel electrode is composed of a plurality of divided electrode pieces.
2. The flat solid according to claim 1, wherein the plurality of divided pole pieces are formed in different sizes so that the surface area becomes smaller toward the radially outer side from the central portion of the electrolyte layer. Oxide fuel cell.
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