JP2006237304A - Ferromagnetic conductor material, its manufacturing method, magnetoresistive element and field effect transistor - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、例えば、電界で書込みが可能である磁気記録素子、新機能半導体−磁気集積回路、電界制御磁気アクチュエータ等に利用可能な強磁性伝導体材料に関するものである。 The present invention relates to a ferromagnetic conductor material that can be used for, for example, a magnetic recording element capable of writing by an electric field, a new functional semiconductor-magnetic integrated circuit, an electric field control magnetic actuator, and the like.
電子の流れを制御する半導体デバイスに加え、磁性の源であるスピンを半導体的手法により、制御するスピントロニクス（スピンエレクトロニクス、マグネットエレクトロニクス、スピニクスともいう）が近年発展しつつある。そして、これらスピントロニクスの発展は、電圧を印加することで磁気半導体中のキャリア濃度の変化を利用させる強磁性のスイッチングを可能とし、電界で情報の書込みが可能な新規な磁気記録素子や、新機能半導体−磁気集積回路等を実現させることができると期待される。 In addition to semiconductor devices that control the flow of electrons, spintronics (also called spin electronics, magnet electronics, and spinics) that control spin, which is the source of magnetism, by means of a semiconductor method has been developed in recent years. And the development of these spintronics enables the switching of ferromagnetism that utilizes the change of carrier concentration in the magnetic semiconductor by applying a voltage, a new magnetic recording element that can write information by an electric field, and a new function It is expected that a semiconductor-magnetic integrated circuit or the like can be realized.
また、このスピントロニクスの発展にともない、例えばＭＲＡＭ（Magnetic Random Access Memory）や新しい発光素子等の実用化が期待される。 In addition, with the development of spintronics, for example, MRAM (Magnetic Random Access Memory) and new light emitting elements are expected to be put into practical use.
上記ＭＲＡＭは、磁気によってデータを記憶するメモリであり、次世代のメモリとして期待されている。ＭＲＡＭは、不揮発性であり、かつ、データの読み書き速度が比較的速い点において、従来の半導体メモリ（ＤＲＡＭ、ＳＲＡＭ、ＥＥＰＲＯＭ）では得難い利点を有している（例えば、特許文献１参照）。
ところが、ＭＲＡＭなどスピンエレクトロニクスデバイスに重要な、安価でかつスピン偏極度が大きい、二元系強磁性酸化物（Ｆｅ３Ｏ４、ＣｒＯ２等）および二元系酸化物（ＴｉＯ２、ＺｎＯ等）に希薄磁性元素を加えた希薄磁性酸化物においては、薄膜形成における基板温度、酸化雰囲気等の条件の選択が非常に重要である。しかしながら、上記希薄磁性酸化物は、例えば、高温、高酸素圧で変質してしまうため、上記希薄磁性酸化物を薄膜化してスピンエレクトロニクスデバイスを製造するための形成条件は非常に狭くなってしまう。このため、例えば、トンネル接合素子、強磁性体電界効果トランジスタ素子等の、上記希薄磁性酸化物を他の物質と組み合わせて形成されるヘテロ構造を作製することは非常に困難である。つまり、他の物質と上記希薄磁性酸化物とを接合する際には、高温、高酸素圧の条件が必要であり、上記希薄磁性酸化物の特性を変化させることなく、他の物質と接合することは非常に困難である。 However, binary ferromagnetic oxides (Fe 3 O 4 , CrO 2 etc.) and binary oxides (TiO 2 , ZnO etc.), which are important for spin electronics devices such as MRAM, are inexpensive and have a high degree of spin polarization. In a dilute magnetic oxide in which a dilute magnetic element is added, selection of conditions such as a substrate temperature and an oxidizing atmosphere in forming a thin film is very important. However, since the diluted magnetic oxide is altered, for example, at a high temperature and a high oxygen pressure, the formation conditions for manufacturing the spin electronics device by thinning the diluted magnetic oxide become very narrow. For this reason, for example, it is very difficult to produce a heterostructure formed by combining the diluted magnetic oxide with another substance, such as a tunnel junction element or a ferromagnetic field effect transistor element. That is, when joining another substance and the diluted magnetic oxide, conditions of high temperature and high oxygen pressure are necessary, and joining the other substance without changing the characteristics of the diluted magnetic oxide. It is very difficult.
本発明は、上記の問題点に鑑みてなされたものであり、その目的は、他の物質と組み合わせて、例えば、磁気抵抗素子や電界効果トランジスタ等の素子を簡単に製造することができる強磁性伝導体材料を提供することにある。 The present invention has been made in view of the above-described problems, and its object is to provide a ferromagnetic material that can easily produce elements such as magnetoresistive elements and field effect transistors in combination with other substances. It is to provide a conductor material.
本願発明者等は、上記の問題を鋭意検討した結果、特定の二元系（強磁性）酸化物に特定の元素を添加することで、他の物質と組み合わせてヘテロ構造を作製することが容易な強磁性伝導体材料が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。 As a result of diligent study of the above problems, the inventors of the present application can easily add a specific element to a specific binary (ferromagnetic) oxide to produce a heterostructure in combination with other substances. The present inventors have found that a ferromagnetic conductor material can be obtained and completed the present invention.
すなわち、本発明に係る強磁性伝導体材料は、上記課題を解決するために、化学式（１）
Ｍ（Ａ−ｘ）Ｍ´ｘＯｙ …（１）
（上記ｘは、０＜ｘ≦０．８の範囲かつｘ＜Ａの数値であり、上記Ａ、ｙはＭの種類によって変化する定数であり、上記ＭがＦｅの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＣｒの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＴｉの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＺｎの場合Ｍ´はＭｎである）
で示されることを特徴としている。
That is, the ferromagnetic conductor material according to the present invention has the chemical formula (1) in order to solve the above problems.
M (A−x) M ′ x O y (1)
(Where x is a numerical value in the range of 0 <x ≦ 0.8 and x <A, A and y are constants that vary depending on the type of M, and when M is Fe, M ′ is Mn, Zn When M is Cr, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Ti, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Zn, M ′. Is Mn)
It is characterized by being indicated by.
また、本発明にかかる強磁性伝導体材料は、化学式（２）
ＭＡＯｙ …（２）
（上記Ｍは、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｚｎのいずれかを示し、上記Ａ、ｙはＭの種類によって変化する定数）で示される酸化物にＭ´（上記ＭがＦｅの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＣｒの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＴｉの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＺｎの場合Ｍ´はＭｎを示す）をドープした強磁性伝導体材料であって、化学式（１）
Ｍ（Ａ−ｘ）Ｍ´ｘＯｙ …（１）（上記ｘは、０＜ｘ≦０．８かつｘ＜Ａの範囲の数値）
で示されることを特徴としている。
Further, the ferromagnetic conductor material according to the present invention has a chemical formula (2)
M A O y (2)
(Wherein M represents any one of Fe, Cr, Ti, and Zn, and A and y are constants that vary depending on the type of M) M ′ (when M is Fe, M ′ is Mn , Zn, and when M is Cr, M ′ is at least one of Mn and Zn. When M is Ti, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Zn. M ′ is a ferromagnetic conductor material doped with Mn, which has the chemical formula (1)
M (A−x) M ′ x O y (1) (where x is a numerical value in the range of 0 <x ≦ 0.8 and x <A)
It is characterized by being indicated by.
本発明の強磁性伝導体材料は、例えば、二元系強磁性酸化物（Ｆｅ３Ｏ４、ＣｒＯ２等）または二元系酸化物（ＴｉＯ２、ＺｎＯ等）にＭｎ、Ｚｎ等をドープさせることによって得られたものである。そして、この強磁性伝導体材料は、薄膜化して、高基板温度かつ高酸素圧下で他の物質と組み合わせた場合でも、強磁性およびスピン偏極特性を失わせることがない。 The ferromagnetic conductor material of the present invention is doped with, for example, binary ferromagnetic oxide (Fe 3 O 4 , CrO 2 etc.) or binary oxide (TiO 2 , ZnO etc.) with Mn, Zn etc. It was obtained by And even if this ferromagnetic conductor material is thinned and combined with other substances at a high substrate temperature and high oxygen pressure, the ferromagnetic and spin polarization characteristics are not lost.
つまり、上記の構成とすることで、高基板温度かつ高酸素圧下でも変質することがないので、他の物質と組み合わせてヘテロ構造を作製する際の形成条件、換言すると、半導体接合素子等を作製する形成条件を緩和させることができる。従って、高基板温度かつ高酸素圧下で半導体接合素子等を作製することができる。 In other words, with the above structure, it does not change even under high substrate temperature and high oxygen pressure, so the formation conditions when manufacturing a heterostructure in combination with other substances, in other words, manufacturing semiconductor junction elements, etc. The forming conditions can be relaxed. Therefore, a semiconductor junction element or the like can be manufactured at a high substrate temperature and a high oxygen pressure.
また、本発明にかかる強磁性伝導体材料は、上記化学式（１）で示される化合物が、
Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４
であることがより好ましい。
In addition, the ferromagnetic conductor material according to the present invention has a compound represented by the chemical formula (1),
Fe (3-x) Mn x O 4
It is more preferable that
上記Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４は、室温で強磁性を示すので、当該Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４を強磁性伝導体材料として利用することで、室温で動作可能な半導体接合素子を得ることができる。また、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４は、強磁性体であるＦｅ３Ｏ４と比べて他の物質と組み合わせるための形成条件が緩和されているので、従来は不可能であった例えば、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４／Ｐｂ（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ３（（強）誘電体）等の誘電体へテロ構造を形成することが可能となるので、従来ではできなかった半導体接合素子を作製することができる。 Since the Fe (3-x) Mn x O 4 exhibits ferromagnetism at room temperature, a semiconductor that can operate at room temperature by using the Fe (3-x) Mn x O 4 as a ferromagnetic conductor material. A junction element can be obtained. In addition, Fe (3-x) Mn x O 4 has been relaxed in terms of formation conditions for combining with other substances as compared with Fe 3 O 4 which is a ferromagnetic material. , Fe (3-x) Mn x O 4 / Pb (Zr, Ti) O 3 ((strong) dielectric) and other dielectric heterostructures can be formed. A junction element can be produced.
本発明にかかる磁気抵抗素子は、第１強磁性体層と第２強磁性体層とが、中間層を介して接合されており、上記第１強磁性体層の磁化および上記第２強磁性体層の磁化に応じた電気抵抗変化を示す磁気抵抗素子において、上記第１強磁性体層および第２強磁性体層の少なくとも一方が、上記の強磁性伝導体材料から構成されていることを特徴としている。 In the magnetoresistive element according to the present invention, a first ferromagnetic layer and a second ferromagnetic layer are joined via an intermediate layer, and the magnetization of the first ferromagnetic layer and the second ferromagnetic layer are joined. In the magnetoresistive element exhibiting an electrical resistance change according to the magnetization of the body layer, at least one of the first ferromagnetic layer and the second ferromagnetic layer is made of the ferromagnetic conductor material. It is a feature.
また、本発明にかかる磁気抵抗素子は、上記構成に加えて、上記第１強磁性体層と第２強磁性体層とは同じ材料で構成されていてもよい。 In the magnetoresistive element according to the present invention, in addition to the above configuration, the first ferromagnetic layer and the second ferromagnetic layer may be formed of the same material.
本発明にかかる電界効果トランジスタは、上記の強磁性伝導体材料からなる強磁性体層に、強誘電体化合物または誘電体化合物からなる誘電体層が接合されてなることを特徴としている。 A field effect transistor according to the present invention is characterized in that a dielectric layer made of a ferroelectric compound or a dielectric compound is joined to a ferromagnetic layer made of the above ferromagnetic conductor material.
上記の構成によれば、本発明にかかる強磁性伝導体材料を用いているので、簡単に磁気抵抗素子および電界効果トランジスタを作製することができる。 According to said structure, since the ferromagnetic conductor material concerning this invention is used, a magnetoresistive element and a field effect transistor can be produced easily.
本発明にかかる強磁性伝導体材料の製造方法は、基板上に、化学式（１）
Ｍ（Ａ−ｘ）Ｍ´ｘＯｙ …（１）
（上記ｘは、０＜ｘ≦０．８かつｘ＜Ａの範囲の数値であり、上記Ａ、ｙはＭの種類によって変化する定数であり、上記ＭがＦｅの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＣｒの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＴｉの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＺｎの場合Ｍ´はＭｎである）
で示される強磁性伝導体材料の気体を蒸着させる蒸着工程を含む、強磁性伝導体材料の製造方法であって、上記蒸着工程では、上記基板を７００℃以下の温度に加熱することを特徴としている。
The method for producing a ferromagnetic conductor material according to the present invention comprises a chemical formula (1) on a substrate.
M (A−x) M ′ x O y (1)
(Wherein x is a numerical value in the range of 0 <x ≦ 0.8 and x <A, A and y are constants that vary depending on the type of M, and when M is Fe, M ′ is Mn, Zn When M is Cr, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Ti, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Zn, M ′. Is Mn)
A method for producing a ferromagnetic conductor material comprising a vapor deposition step of vapor-depositing a gas of the ferromagnetic conductor material represented by the method, wherein the substrate is heated to a temperature of 700 ° C. or lower in the vapor deposition step. Yes.
また、本発明にかかる強磁性伝導体材料の製造方法は、上記基板温度が、４５０〜７００℃の範囲内であることがより好ましい。 Moreover, as for the manufacturing method of the ferromagnetic conductor material concerning this invention, it is more preferable that the said substrate temperature exists in the range of 450-700 degreeC.
また、本発明にかかる強磁性伝導体材料の製造方法は、上記蒸着工程を、酸素ガス圧を１０−３〜１０Ｐａの範囲内で行うことがより好ましい。 In the method for producing a ferromagnetic conductor material according to the present invention, it is more preferable that the vapor deposition step is performed within an oxygen gas pressure range of 10 −3 to 10 Pa.
本発明にかかる強磁性伝導体材料の製造方法は、基板上に、化学式（１）
Ｍ（Ａ−ｘ）Ｍ´ｘＯｙ …（１）
（上記ｘは、０＜ｘ≦０．８かつｘ＜Ａの範囲の数値であり、上記Ａ、ｙはＭの種類によって変化する定数であり、上記ＭがＦｅの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＣｒの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＴｉの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＺｎの場合Ｍ´はＭｎである）
で示される強磁性伝導体材料の気体を蒸着させる蒸着工程を含む、強磁性伝導体材料の製造方法であって、上記蒸着工程を、酸素ガス圧が１０Ｐａ以下の条件で行うことを特徴としている。
The method for producing a ferromagnetic conductor material according to the present invention comprises a chemical formula (1) on a substrate.
M (A−x) M ′ x O y (1)
(Wherein x is a numerical value in the range of 0 <x ≦ 0.8 and x <A, A and y are constants that vary depending on the type of M, and when M is Fe, M ′ is Mn, Zn When M is Cr, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Ti, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Zn, M ′. Is Mn)
A method for producing a ferromagnetic conductor material including a vapor deposition step of vapor-depositing a gas of the ferromagnetic conductor material represented by the above, wherein the vapor deposition step is performed under a condition where the oxygen gas pressure is 10 Pa or less. .
また、本発明にかかる強磁性伝導体材料の製造方法は、上記酸素ガス圧が、１０−３〜１０Ｐａの範囲内であることがより好ましい。 Moreover, as for the manufacturing method of the ferromagnetic conductor material concerning this invention, it is more preferable that the said oxygen gas pressure exists in the range of 10 < -3 > -10Pa.
上記の構成によれば、上記化学式（１）で示される強磁性伝導体材料は、例えば、化学式：ＭＡＯｙで示される従来の強磁性伝導体材料と比べて、熱力学的に安定した構造であるので、上記化学式：ＭＡＯｙで示される従来の強磁性伝導体材料よりも製造条件（成膜条件）を緩和することができる。具体的には、従来の強磁性伝導体材料では製造が不可能であった、基板温度が４５０〜７００℃の範囲内、酸素ガス圧が１０−３〜１０Ｐａの範囲内の製造条件であっても、本発明にかかる強磁性伝導体材料を製造することができる。 According to the above configuration, the ferromagnetic conductor material represented by the chemical formula (1) may, for example, the formula: in comparison with the conventional ferromagnetic conductor material represented by M A O y, thermodynamically stable Because of the structure, the manufacturing conditions (film forming conditions) can be relaxed compared to the conventional ferromagnetic conductor material represented by the chemical formula: M A O y . Specifically, the manufacturing conditions were such that the substrate temperature was in the range of 450 to 700 ° C. and the oxygen gas pressure was in the range of 10 −3 to 10 Pa, which could not be manufactured with conventional ferromagnetic conductor materials. In addition, the ferromagnetic conductor material according to the present invention can be manufactured.
従って、上記のように、従来の強磁性伝導体材料と比べて、製造条件を緩和することができるので、例えば、本発明にかかる強磁性伝導体材料を、例えば、（強）誘電体等とヘテロ接合した接合素子を製造することができる。 Therefore, as described above, the manufacturing conditions can be relaxed as compared with the conventional ferromagnetic conductor material. For example, the ferromagnetic conductor material according to the present invention is, for example, a (strong) dielectric material or the like. Heterojunction junction elements can be manufactured.
本発明に係る強磁性伝導体材料は、化学式（１）
Ｍ（Ａ−ｘ）Ｍ´ｘＯｙ …（１）
（上記ｘは、０＜ｘ≦０．８かつｘ＜Ａの範囲の数値であり、上記Ａ、ｙはＭの種類によって変化する定数であり、上記ＭがＦｅの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＣｒの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＴｉの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＺｎの場合Ｍ´はＭｎである）
で示される構成であるので、例えば、上記強磁性伝導体材料を、高基板温度かつ高酸素圧下で他の物質と組み合わせた場合でも、当該強磁性伝導体材料の強磁性およびスピン偏極特性が失われることがない。つまり、上記の構成とすることで、例えば、トンネル磁気抵抗素子（ＴＭＲ）を含む磁気抵抗素子や電界効果トランジスタ（ＦＥＴ）等の、他の物質と組み合わせたヘテロ構造を作製する際の、形成条件を緩和させることができる。
The ferromagnetic conductor material according to the present invention has a chemical formula (1)
M (A−x) M ′ x O y (1)
(Wherein x is a numerical value in the range of 0 <x ≦ 0.8 and x <A, A and y are constants that vary depending on the type of M, and when M is Fe, M ′ is Mn, Zn When M is Cr, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Ti, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Zn, M ′. Is Mn)
For example, even when the ferromagnetic conductor material is combined with another substance at a high substrate temperature and high oxygen pressure, the ferromagnetic and spin polarization characteristics of the ferromagnetic conductor material are There is no loss. In other words, with the above-described configuration, for example, formation conditions for producing a heterostructure combined with another substance such as a magnetoresistive element including a tunnel magnetoresistive element (TMR) or a field effect transistor (FET) Can be relaxed.
本発明の実施の一形態について説明すれば、以下の通りである。 An embodiment of the present invention will be described as follows.
本実施の形態にかかる強磁性伝導体材料は、二元系強磁性酸化物（Ｆｅ３Ｏ４、ＣｒＯ２等）または二元系酸化物（ＴｉＯ２、ＺｎＯ等）に、例えば、Ｍｎ、Ｚｎ等の物質を加えたものである。 The ferromagnetic conductor material according to the present embodiment is a binary ferromagnetic oxide (Fe 3 O 4 , CrO 2 etc.) or a binary oxide (TiO 2 , ZnO etc.), for example, Mn, Zn Etc. are added.
上記二元系強磁性酸化物であるＦｅ３Ｏ４、ＣｒＯ２および二元系酸化物であるＴｉＯ２、ＺｎＯにＣｏ、Ｃｒ、Ｖの少なくとも１つの元素を微少に加えたものは、室温強磁性体である。しかしながら、これらの材料の成膜条件は極めて厳しい。そこで、これら上記材料にＭｎ、Ｚｎ等をドープすることにより、成膜条件を緩和することができる強磁性伝導体材料が得られる。具体的には、Ｆｅ３Ｏ４にＭｎまたはＺｎをドープすることにより、例えば、基板温度および酸素圧等の成膜条件を緩和することができる。また、ＣｒＯ２、ＴｉＯ２、ＺｎＯについてもＦｅ３Ｏ４と同様であり、例えば、Ｍｎ、Ｚｎ等を上記ＣｒＯ２、ＴｉＯ２、ＺｎＯにドープすることで、成膜条件を緩和することができる。 The above-mentioned binary ferromagnetic oxides Fe 3 O 4 and CrO 2 and binary oxides TiO 2 and ZnO with a slight addition of at least one element of Co, Cr, and V are strong at room temperature. It is a magnetic material. However, the film forming conditions for these materials are extremely severe. Therefore, by doping these materials with Mn, Zn or the like, a ferromagnetic conductor material capable of relaxing the film forming conditions can be obtained. Specifically, by doping Fe 3 O 4 with Mn or Zn, for example, film formation conditions such as substrate temperature and oxygen pressure can be relaxed. Also, CrO 2 , TiO 2 , and ZnO are the same as Fe 3 O 4. For example, the film forming conditions can be relaxed by doping Mn, Zn, or the like into the CrO 2 , TiO 2 , or ZnO. .
以下、上記強磁性伝導体材料について詳述する。
（強磁性伝導体材料）
本発明における強磁性伝導体材料とは、強磁性を示すとともに、電気が流れる特性を有するものである。つまり、本発明において、「伝導体」とは、金属および半導体を示す。すなわち、本発明における「強磁性伝導体」は、強磁性絶縁体を除くものであり、強磁性金属体および強磁性半導体を含むものである。
Hereinafter, the ferromagnetic conductor material will be described in detail.
(Ferromagnetic conductor material)
The ferromagnetic conductor material in the present invention exhibits ferromagnetism and has a property that electricity flows. That is, in the present invention, “conductor” refers to metals and semiconductors. That is, the “ferromagnetic conductor” in the present invention excludes a ferromagnetic insulator, and includes a ferromagnetic metal body and a ferromagnetic semiconductor.
本実施の形態にかかる強磁性伝導体材料は、化学式（１）
Ｍ（Ａ−ｘ）Ｍ´ｘＯｙ …（１）
で示される。
The ferromagnetic conductor material according to the present embodiment has a chemical formula (1)
M (A−x) M ′ x O y (1)
Indicated by
上記化学式（１）のＭはＦｅ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｚｎのいずれかを示している。また、上記化学式（１）の強磁性伝導体材料は、上記従来の二元系強磁性酸化物または二元系酸化物と比べて熱力学的により安定したものであり、かつ強磁性を示すものが好ましい。そして、上記Ｍ´は、上記Ｍによって変わるものであり、例えば、上記ＭがＦｅの場合には上記Ｍ´としては、Ｍｎ、Ｚｎ等が挙げられる。また、上記ＭがＣｒの場合には上記Ｍ´としては、Ｍｎ、Ｚｎ等が挙げられる。また、上記ＭがＴｉの場合には上記Ｍ´としては、Ｍｎ、Ｚｎ等が挙げられる。また、上記ＭがＺｎの場合には上記Ｍ´としては、Ｍｎ等が挙げられる。そして、上記Ｍに対して好適なＭ´を選択することで、電子伝導を大きく乱さず強磁性を保たせることができる。また、上記ＭがＦｅ、Ｃｒ、Ｔｉの場合、Ｍ´としては、Ｍｎのみを用いてもよく、Ｚｒのみを用いてもよく、両方用いても良い。また、常温（２５℃）で強磁性伝導体材料として好適に使用できるという点でＭｎのみを用いることがより好ましい。 M in the chemical formula (1) represents any of Fe, Cr, Ti, and Zn. The ferromagnetic conductor material represented by the chemical formula (1) is thermodynamically more stable than the conventional binary ferromagnetic oxide or binary oxide, and exhibits ferromagnetism. Is preferred. And said M 'changes with said M, For example, when said M is Fe, as said M', Mn, Zn etc. are mentioned. When M is Cr, examples of M ′ include Mn and Zn. When M is Ti, examples of M ′ include Mn and Zn. Moreover, when said M is Zn, as said M ', Mn etc. are mentioned. Then, by selecting a suitable M ′ for M, the ferromagnetism can be maintained without greatly disturbing the electron conduction. When M is Fe, Cr, or Ti, as M ′, only Mn may be used, Zr alone may be used, or both may be used. Further, it is more preferable to use only Mn in that it can be suitably used as a ferromagnetic conductor material at room temperature (25 ° C.).
また、上記化学式（１）のＡは、上記Ｍによって決定される固有の定数である。例えば、上記ＭがＦｅの場合Ａ＝３であり、上記ＭがＣｒの場合Ａ＝１であり、上記ＭがＴｉの場合Ａ＝１であり、上記ＭがＺｎの場合Ａ＝１である。 Further, A in the chemical formula (1) is a specific constant determined by M. For example, when M is Fe, A = 3, when M is Cr, A = 1, when M is Ti, A = 1, and when M is Zn, A = 1.
また、上記上記ｙも上記Ｍによって決定される固有の定数である。例えば、上記Ｍによって決定される固有の定数である。例えば、上記ＭがＦｅの場合ｙ＝３であり、上記ＭがＣｒの場合ｙ＝２であり、上記ＭがＴｉの場合ｙ＝２であり、上記ＭがＺｎの場合ｙ＝１である。 Also, the above y is an inherent constant determined by the above M. For example, it is a specific constant determined by M. For example, when M is Fe, y = 3, when M is Cr, y = 2, when M is Ti, y = 2, and when M is Zn, y = 1.
つまり、上記化学式（１）の具体例としては、例えば、上記ＭがＦｅの場合には、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４、Ｆｅ（３−ｘ）ＺｎｘＯ４が挙げられる。また、上記ＭがＣｒの場合には、Ｃｒ（１−ｘ）ＭｎｘＯ２、Ｃｒ（１−ｘ）ＺｎｘＯ２が挙げられる。また、上記ＭがＴｉの場合には、Ｔｉ（１−ｘ）ＭｎｘＯ２、Ｔｉ（１−ｘ）ＺｎｘＯ２が挙げられる。また、上記ＭがＺｎの場合には、Ｚｎ（１−ｘ）ＭｎｘＯが挙げられる。
In other words, specific examples of the chemical formula (1) include, for example, when M is Fe, Fe (3-x) Mn x O 4 and Fe (3-x) Zn x O 4 . Further, the M is the case of Cr include the Cr (1-x) Mn x
次に、化学式（１）で示される強磁性伝導体材料におけるＭ´の添加割合（式中：ｘ）について説明する。上記化学式（１）における、ｘはＭに対するＭ´の添加割合を示しており、上記ｘはＭ´の種類によって変わる。 Next, the addition ratio of M ′ in the ferromagnetic conductor material represented by the chemical formula (1) (in the formula: x) will be described. In the above chemical formula (1), x represents the ratio of M ′ added to M, and x varies depending on the type of M ′.
具体的には、例えば、上記Ｍ´がＭｎの場合には、０＜ｘ≦０．８の範囲内が好ましく、０．１＜ｘ≦０．８の範囲内がより好ましく、０．４＜ｘ≦０．８の範囲内がさらに好ましい。 Specifically, for example, when M ′ is Mn, it is preferably in the range of 0 <x ≦ 0.8, more preferably in the range of 0.1 <x ≦ 0.8, and 0.4 < A range of x ≦ 0.8 is more preferable.
また、上記Ｍ´がＺｎの場合には、０＜ｘ≦０．８の範囲内が好ましく、０．１＜ｘ≦０．８の範囲内がより好ましく、０．４＜ｘ≦０．８の範囲内がさらに好ましい。 When M ′ is Zn, it is preferably within the range of 0 <x ≦ 0.8, more preferably within the range of 0.1 <x ≦ 0.8, and 0.4 <x ≦ 0.8. It is further preferable to be within the range.
さらに、Ｍ´がＭｎとＺｎとである場合には、両者の混合比にもよるが、ＭｎとＺｎとの合計をｘとした場合、０＜ｘ≦０．８の範囲内が好ましく、０．１＜ｘ≦０．８の範囲内がより好ましく、０．４＜ｘ≦０．８の範囲内がさらに好ましい。なお、ＭｎとＺｎとを用いる場合には、Ｍｎのほうが多いことが好ましい。 Further, when M ′ is Mn and Zn, depending on the mixing ratio of both, when the total of Mn and Zn is x, the range of 0 <x ≦ 0.8 is preferable. Within the range of 0.1 <x ≦ 0.8, more preferably within the range of 0.4 <x ≦ 0.8. In addition, when using Mn and Zn, it is preferable that there is more Mn.
上記ｘが０．８よりも多い場合には、上記化学式（１）は、強磁性絶縁体になってしまい、伝導性を示すことができなくなる。一方、ｘが０の場合には、伝導性は示すが、成膜条件が厳しくなる。従って、本実施の形態にかかる強磁性伝導体材料は、上記Ｍ´を上記の割合で添加することが好ましい。 When x is greater than 0.8, the chemical formula (1) becomes a ferromagnetic insulator and cannot exhibit conductivity. On the other hand, when x is 0, conductivity is exhibited, but the film forming conditions become severe. Therefore, it is preferable that the ferromagnetic conductor material according to the present embodiment is added with the above M ′ at the above ratio.
上記例示の化学式（１）のうち、特に常温（２５℃）で強磁性伝導体材料として好適に利用できるという観点から、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４を用いることがより好ましい。 Of the above-exemplified chemical formula (1), Fe (3-x) Mn x O 4 is more preferably used from the viewpoint that it can be suitably used as a ferromagnetic conductor material at room temperature (25 ° C.).
なお、以下の説明では、強磁性伝導体材料として、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４を例にして説明する。 In the following description, Fe (3-x) Mn x O 4 will be described as an example of the ferromagnetic conductor material.
上記強磁性伝導体材料がＦｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４である場合、組成を決める上記ｘについては、０＜ｘ≦０．８の範囲内が好ましく、０．１＜ｘ≦０．８の範囲内がより好ましく、０．４＜ｘ≦０．８の範囲内がさらに好ましく、０．５＜ｘ≦０．８の範囲内が特に好ましい。上記ｘが０．８よりも大きい場合には、スピンが偏極せず、伝導性を示さない。つまり、上記ｘが０．８よりも大きい場合には、強磁性伝導体材料として使用することができない。 When the ferromagnetic conductor material is Fe (3-x) Mn x O 4 , the x that determines the composition is preferably in the range of 0 <x ≦ 0.8, and 0.1 <x ≦ 0. The range of 8 is more preferable, the range of 0.4 <x ≦ 0.8 is further preferable, and the range of 0.5 <x ≦ 0.8 is particularly preferable. When x is larger than 0.8, spin is not polarized and conductivity is not exhibited. That is, when x is larger than 0.8, it cannot be used as a ferromagnetic conductor material.
また、上記強磁性伝導体材料であるＦｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４は、より具体的には、化学式（３）で示すことができる。
Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４＝〔Ｍｎ２＋ ｘＦｅ３＋ １−ｘ〕Ａ〔Ｆｅ２＋Ｆｅ３＋〕Ｂ（Ｏ２−）４…（３）
上記Ａ、Ｂは、それぞれスピネル構造のＡsite、Ｂsiteを示している。つまり、上記Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４を、例えば、Ｆｅ３Ｏ４にＭｎをドープして製造した場合、Ｆｅ３Ｏ４のＡsiteのＦｅ３＋がＭｎで選択的に置換されることになる。
More specifically, Fe (3-x) Mn x O 4 which is the ferromagnetic conductor material can be represented by chemical formula (3).
Fe (3-x) Mn x
Said A and B have shown Asite and Bsite of the spinel structure, respectively. That is, when the Fe (3-x) Mn x O 4 is produced by, for example, doping Fe 3 O 4 with Mn, Fe 3+ of A 3 of Fe 3 O 4 is selectively replaced with Mn. become.
また、上記強磁性伝導体材料は、磁気抵抗に影響を及ぼさない程度で、その他の物質がドープされていてもよい。換言すると、上記強磁性伝導体材料に、磁気抵抗に影響を及ぼさない程度で、その他の物質をドープしてもよい。また、その他の物質をドープする際には、上記強磁性伝導体材料は、Ｍ（Ａ−ｘ−ｚ）Ｍ´ｘＭ´´ｚＯｙ（Ｍ´´：その他の物質、このときｘ＋ｚ＜Ａ、他の条件は上記と同じ）で表すことができる。
（強磁性伝導体材料の製造方法）
次に、上記強磁性伝導体材料の製造方法について説明する。上記強磁性伝導体材料を製造するには、Ｆｅ３Ｏ４にＭｎを添加して、上記Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４のｘが０＜ｘ≦０．８となるように調整したものを、例えば、所定の条件にて、レーザアブレーション法により成膜すればよい。換言すると、上記化学式（１）で示される組成物を、基板に蒸着させることにより、Ｆｅ３Ｏ４にＭｎをドープした強磁性伝導体材料を製造することができる。また、上記化学式（１）で示される組成物を基板に蒸着させる製造方法としては、上記レーザアブレーション法以外にも、例えば、ＭＢＥ（Molecular Beam Epitaxy）法、レーザＭＢＥ法、スパッタ法、ＣＶＤ法等を用いて製造してもよい。
Further, the ferromagnetic conductor material may be doped with other substances to the extent that it does not affect the magnetic resistance. In other words, the ferromagnetic conductor material may be doped with other substances to the extent that the magnetic resistance is not affected. In addition, when doping other substances, the ferromagnetic conductor material is M ( Axz ) M ′ x M ″ z O y (M ″: other substances, where x + z < A, other conditions can be expressed as above.
(Method of manufacturing ferromagnetic conductor material)
Next, the manufacturing method of the said ferromagnetic conductor material is demonstrated. In order to produce the ferromagnetic conductor material, Mn was added to Fe 3 O 4 and the x of Fe (3-x) Mn x O 4 was adjusted to satisfy 0 <x ≦ 0.8. What is necessary is just to form into a film by the laser ablation method on predetermined conditions, for example. In other words, a ferromagnetic conductor material in which Fe 3 O 4 is doped with Mn can be produced by evaporating the composition represented by the chemical formula (1) on the substrate. In addition to the laser ablation method, the production method for depositing the composition represented by the chemical formula (1) on the substrate includes, for example, MBE (Molecular Beam Epitaxy) method, laser MBE method, sputtering method, CVD method, etc. You may manufacture using.
また、上記強磁性伝導体材料は、例えば、ＭｎＯ３にＦｅを添加したものを、例えば、レーザアブレーション法を用いて成膜することによっても製造することができる。 The ferromagnetic conductor material can also be produced, for example, by forming a film obtained by adding Fe to MnO 3 using, for example, a laser ablation method.
つまり、一般式で表すと、本実施の形態にかかる強磁性伝導体材料の製造方法は、化学式ＭＡＯｙ（上記Ｍは、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｚｎのいずれかを示し、Ａ、ｙはＭの種類によって変化する定数）で示される酸化物にＭ´（上記Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方を示し、上記Ｍによって決まる）を（例えば、レーザアブレーション法を用いて）ドープすることによりＭ（Ａ−ｘ）Ｍ´ｘＯｙで示す強磁性伝導体材料を製造することができる。また、化学式Ｍ´ｘＯｙ（上記Ｍ´は、Ｍｎ、Ｚｎの少なくとも一方を示し、ｘ、ｙはＭ´の種類によって変化する定数）で示される酸化物にＭ（上記ＭはＦｅ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｚｎのいずれかを示す）をドープすることで、Ｍ（Ａ−ｘ）Ｍ´ｘＯｙで示す強磁性伝導体材料を製造することができる。 That is, when expressed by a general formula, the method of manufacturing a ferromagnetic conductor material according to the present embodiment has the chemical formula M A O y (where M represents any one of Fe, Cr, Ti, and Zn, and A, y Is doped with oxide M ′ (where M ′ represents at least one of Mn and Zn, and is determined by M) (for example, using a laser ablation method). Thus, a ferromagnetic conductor material represented by M (A−x) M ′ x O y can be manufactured. In addition, M (where M is Fe, Cr) is represented by the chemical formula M ′ x O y (where M ′ is at least one of Mn and Zn, and x and y are constants that vary depending on the type of M ′). In this case, a ferromagnetic conductor material represented by M ( Ax ) M ′ x O y can be manufactured.
そして、上記レーザアブレーション法を用いて、化学式（１）で示される組成物を、基板に蒸着させる場合の製造条件としては、レーザ：ＡｒＦエキシマレーザ（波長１９３ｎｍ）、レーザパルス周波数２〜３Ｈｚの条件で製造すればよい。なお、レーザの種類、波長および周波数については、上記強磁性伝導体材料に熱エネルギーを供給でき、上記レーザアブレーションを行うことができるものであれば、特に限定されるものではない。また、上記レーザアブレーション法を用いて製造する場合、レーザの照射時間については、製造する強磁性伝導体材料の膜厚によって変わるが、例えば、膜厚５０〜１００ｎｍ程度の強磁性伝導体材料を得る場合には、レーザ照射時間は２〜４時間程度であればよい。 And as a manufacturing condition in the case of vapor-depositing the composition shown by Chemical formula (1) on a board | substrate using the said laser ablation method, a laser: ArF excimer laser (wavelength 193 nm), laser pulse frequency 2-3Hz conditions Can be manufactured. The type, wavelength and frequency of the laser are not particularly limited as long as thermal energy can be supplied to the ferromagnetic conductor material and laser ablation can be performed. Moreover, when manufacturing using the said laser ablation method, although the irradiation time of a laser changes with film thicknesses of the ferromagnetic conductor material to manufacture, for example, the ferromagnetic conductor material with a film thickness of about 50-100 nm is obtained. In some cases, the laser irradiation time may be about 2 to 4 hours.
そして、本実施の形態にかかる強磁性伝導体材料の薄膜を製造する場合には、例えば、Ｆｅ３Ｏ４等の強磁性材料の薄膜を製造する場合と比べて、基板に化学式（１）で示される組成物を蒸着させる際の、基板温度および酸素ガス圧等の製造条件を緩和することができる。 Then, in the case of producing a thin film of ferromagnetic conductor material according to the present embodiment, for example, as compared with the case of producing a thin film of a ferromagnetic material such as Fe 3 O 4, in the substrate by the chemical formula (1) Manufacturing conditions such as the substrate temperature and oxygen gas pressure when depositing the composition shown can be relaxed.
具体的には、例えば、Ｆｅ３Ｏ４等の強磁性材料の薄膜を製造する場合と比べて、基板温度については、７００℃以下の温度で製造（成膜）することができる。なお、例えば、本実施の形態にかかる強磁性伝導体材料を他の物質と組み合わせる場合には、当該他の物質の種類によっては、６００℃以下（例えば５００〜６００℃の範囲内）が好ましい場合もある。これは、従来のＦｅ３Ｏ４等の強磁性材料を成膜する際に必要である４００℃以下の条件と比べて著しく改善されている。つまり、本実施の形態にかかる強磁性伝導体材料の薄膜は、従来の強磁性伝導体であるＦｅ３Ｏ４では不可能であった、４２０〜７００℃の基板温度の範囲内、例えば、４５０〜７００℃の基板温度の範囲内で製造することができる。 Specifically, for example, compared with the case of manufacturing a thin film of a ferromagnetic material such as Fe 3 O 4 , the substrate temperature can be manufactured (film formation) at a temperature of 700 ° C. or less. For example, when the ferromagnetic conductor material according to this embodiment is combined with another substance, depending on the type of the other substance, 600 ° C. or lower (for example, within a range of 500 to 600 ° C.) is preferable. There is also. This is a marked improvement over the conditions of 400 ° C. or lower, which is necessary when a conventional ferromagnetic material such as Fe 3 O 4 is formed. That is, the thin film of the ferromagnetic conductor material according to the present embodiment is within the range of the substrate temperature of 420 to 700 ° C., which is impossible with the conventional ferromagnetic conductor Fe 3 O 4 , for example, 450 It can be manufactured within a substrate temperature range of ˜700 ° C.
一方、酸素ガス圧については、１０Ｐａ以下で成膜することができる。これは、上記Ｆｅ３Ｏ４等の強磁性材料を成膜する際に必要である１０−４Ｐａ以下の条件と比べて著しく改善されている。つまり、本実施の形態にかかる強磁性伝導体の薄膜は、従来の強磁性伝導体であるＦｅ３Ｏ４では成膜が不可能であった、１０−３〜１０Ｐａの酸素ガス圧の範囲内、１０−２〜１０Ｐａの酸素ガス圧の範囲内、１０−１〜１０Ｐａの酸素ガス圧の範囲内等の高い酸素ガス圧の条件下で製造することができる。 On the other hand, the oxygen gas pressure can be formed at 10 Pa or less. This is remarkably improved as compared with the condition of 10 −4 Pa or less, which is necessary when the ferromagnetic material such as Fe 3 O 4 is formed. In other words, the thin film of the ferromagnetic conductor according to the present embodiment is within the range of the oxygen gas pressure of 10 −3 to 10 Pa, which cannot be formed with the conventional ferromagnetic conductor Fe 3 O 4 . It can be produced under conditions of a high oxygen gas pressure, such as within a range of oxygen gas pressure of 10 −2 to 10 Pa, within a range of oxygen gas pressure of 10 −1 to 10 Pa.
そして、上記強磁性伝導体材料の薄膜は、従来の強磁性伝導体であるＦｅ３Ｏ４では成膜が不可能であった、４５０〜７００℃の基板温度の範囲内、かつ、１０−３〜１０Ｐａの酸素ガス圧の範囲内で製造することができる。 Then, the thin film of ferromagnetic conductor material, the Fe 3 O 4 which is a conventional ferromagnetic conductor film formation was impossible, in the range of the substrate temperature of 450-700 ° C., and 10 -3 It can be produced within a range of oxygen gas pressure of 10 Pa.
つまり、上記条件のように、高温かつ高酸素圧下で上記強磁性伝導体材料を製造（成膜）した場合でも、強磁性および伝導性を保持させることができるので、当該強磁性伝導体材料を、例えば、（強）誘電体材料等の他の物質と組み合わせるために、高温かつ高酸素圧下に曝した場合でも、当該当該強磁性伝導体材料の特性を維持することができる。 That is, even when the ferromagnetic conductor material is manufactured (film-formed) at a high temperature and under a high oxygen pressure as in the above conditions, it is possible to maintain ferromagnetism and conductivity. For example, the characteristics of the ferromagnetic conductor material can be maintained even when exposed to high temperature and high oxygen pressure in order to combine with other substances such as a (ferroelectric) dielectric material.
また、上記強磁性伝導体材料を製造する際に用いる基板としては、例えば、ＭｇＯ、ＭｇＡｌ２Ｏ４、および、Ａｌ２Ｏ３等の基板が好ましい。上記ＭｇＯを基板として用いることは、当該ＭｇＯとＦｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４との格子定数が近い値であるため好ましい。また、上記ＭｇＡｌ２Ｏ４を基板として用いることは、当該ＭｇＡｌ２Ｏ４とＦｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４とは互いにスピネル構造であり結晶構造がほぼ同じであるため好ましい。また、上記Ａｌ２Ｏ３は安価であるため基板として用いることが好ましい。 As the substrate used in the production of the ferromagnetic conductor material, e.g., MgO, MgAl 2 O 4, and a substrate of Al 2 O 3 or the like are preferable. The use of MgO as the substrate is preferable because the lattice constants of MgO and Fe (3-x) Mn x O 4 are close to each other. Further, it is preferable to use the MgAl 2 O 4 as a substrate because the MgAl 2 O 4 and Fe (3-x) Mn x O 4 have a spinel structure and a substantially identical crystal structure. The Al 2 O 3 is preferably used as a substrate because it is inexpensive.
また、上記強磁性伝導体材料を製造する際に、高酸素圧で薄膜化を行うほど強磁性を示し難く、低酸素圧で薄膜化を行うほど強磁性を示し易くなる。これは、強磁性伝導体材料を製造する際に酸素量を増やすことによって、キャリア（電子）濃度が低くなり、キャリア濃度が低くなるにつれてキュリー温度も低下するからである。従って、一般にｎ型（電子系の）強磁性伝導体材料を製造する際には、低酸素圧で薄膜化を行うことがより好ましい。しかしながら、上記強磁性伝導体材料を他の物質（例えば、絶縁体）と組み合わせる際には、高酸素圧および高基板温度で成膜を行う必要がある場合がある。ところが、従来の例えば、Ｆｅ３Ｏ４等の強磁性材料は、高酸素圧および高基板温度で成膜した場合、強磁性を示すことができない。一方、本実施の形態にかかる強磁性伝導体材料は、高酸素圧および高基板温度で成膜を行った場合でも、強磁性を示すことができる。このため、上記強磁性伝導体材料は、高酸素圧および高基板温度で成膜を行っても強磁性を示したまま、他の物質と組み合わせることができる。 Further, when the ferromagnetic conductor material is manufactured, the ferromagnetism is less likely to be exhibited as the film is thinned at a high oxygen pressure, and the ferromagnetism is more likely to be exhibited as the film is thinned at a low oxygen pressure. This is because the carrier (electron) concentration decreases by increasing the amount of oxygen when manufacturing the ferromagnetic conductor material, and the Curie temperature decreases as the carrier concentration decreases. Therefore, in general, when manufacturing an n-type (electronic system) ferromagnetic conductor material, it is more preferable to reduce the film thickness at a low oxygen pressure. However, when the ferromagnetic conductor material is combined with another substance (for example, an insulator), it may be necessary to form a film at a high oxygen pressure and a high substrate temperature. However, conventional ferromagnetic materials such as Fe 3 O 4 cannot exhibit ferromagnetism when deposited at high oxygen pressure and high substrate temperature. On the other hand, the ferromagnetic conductor material according to the present embodiment can exhibit ferromagnetism even when film formation is performed at a high oxygen pressure and a high substrate temperature. Therefore, the ferromagnetic conductor material can be combined with other substances while exhibiting ferromagnetism even when film formation is performed at a high oxygen pressure and a high substrate temperature.
以上のように、本実施の形態にかかる強磁性伝導体材料は、化学式（１）
Ｍ（Ａ−ｘ）Ｍ´ｘＯｙ …（１）
（上記ｘは、０＜ｘ≦０．８の範囲の数値であり、上記Ａ、ｙはＭの種類によって変化する定数であり、上記ＭがＦｅの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＣｒの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＴｉの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＺｎの場合Ｍ´はＭｎである）
で示される構成である。具体的には、上記強磁性伝導体材料は、二元系強磁性酸化物（Ｆｅ３Ｏ４、ＣｒＯ２等）または二元系酸化物（ＴｉＯ２、ＺｎＯ等）に、例えば、Ｍｎ、Ｚｎ等の物質を添加している。これにより、上記強磁性伝導体材料は、上記二元系強磁性酸化物または上記二元系酸化物と比べて、熱力学的に安定になるため、当該強磁性伝導体材料を成膜する際の成膜条件を、従来よりも緩和させることができる。
As described above, the ferromagnetic conductor material according to the present embodiment has the chemical formula (1)
M (A−x) M ′ x O y (1)
(Where x is a numerical value in a range of 0 <x ≦ 0.8, A and y are constants that vary depending on the type of M, and when M is Fe, M ′ is at least one of Mn and Zn. When M is Cr, M ′ is at least one of Mn and Zn. When M is Ti, M ′ is at least one of Mn and Zn. When M is Zn, M ′ is Mn. )
It is the structure shown by. Specifically, the ferromagnetic conductor material may be a binary ferromagnetic oxide (Fe 3 O 4 , CrO 2 etc.) or a binary oxide (TiO 2 , ZnO etc.), for example, Mn, Zn Etc. are added. As a result, the ferromagnetic conductor material is thermodynamically stable as compared with the binary ferromagnetic oxide or the binary oxide. Therefore, when the ferromagnetic conductor material is deposited, The film forming conditions can be relaxed as compared with the conventional one.
そして、上記強磁性伝導体材料を高基板温度かつ高酸素圧下で薄膜化した場合でも、強磁性およびスピン偏極特性が失われることがない
つまり、上記の構成とすることで、高基板温度かつ高酸素圧下でも変質することがない（強磁性を保つことができる）ので、他の物質と組み合わせてヘテロ構造を作製する際の形成条件（成膜条件）、換言すると、半導体接合素子等を作製する形成条件を緩和させることができる。従って、高基板温度かつ高酸素圧下で半導体接合素子を作製した場合でも、上記強磁性伝導体材料の強磁性を保たせることができる。
And even when the ferromagnetic conductor material is thinned at a high substrate temperature and a high oxygen pressure, the ferromagnetic and spin polarization characteristics are not lost. Since it does not change even under high oxygen pressure (it can maintain ferromagnetism), the formation conditions (film formation conditions) when forming heterostructures in combination with other substances, in other words, semiconductor junction elements, etc. are manufactured. The forming conditions can be relaxed. Therefore, even when a semiconductor junction element is manufactured under a high substrate temperature and a high oxygen pressure, the ferromagnetism of the ferromagnetic conductor material can be maintained.
そして、上記化学式（１）で示される化合物が、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４である場合には、当該Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４は、室温で強磁性を示すので、これを強磁性伝導体材料として利用することで、室温で動作可能な半導体接合素子を得ることができる。また、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４は、強磁性体であるＦｅ３Ｏ４と比べて、他の物質と組み合わせるための形成条件が緩和されているので、従来は不可能であった例えば、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４／Ｐｂ（ＺｒＴｉ）Ｏ３等の誘電体へテロ構造を形成することが可能となるので、従来ではできなかった半導体接合素子を作製することができる。
The compound represented by the chemical formula (1) is, in the case of Fe (3-x) Mn x
また、本発明にかかる強磁性伝導体材料は、上記電界効果トランジスタおよびトンネル磁気抵抗素子の他に、例えば、巨大磁気抵抗効果（ＧＭＲ）を利用した素子や、磁気センサー等にも適用することができる。 Further, the ferromagnetic conductor material according to the present invention can be applied to, for example, an element using a giant magnetoresistive effect (GMR), a magnetic sensor, etc. in addition to the field effect transistor and the tunnel magnetoresistive element. it can.
以下に、上記強磁性伝導体材料を他の物質と組み合わせた半導体接合素子の具体例について説明する。
（強磁性伝導体材料を用いた半導体接合素子）
上記のように強磁性伝導体材料は、例えば、Ｆｅ３Ｏ４と比べて、電気的特性を維持したままで薄膜化することができる。上記のように強磁性を示すためには、高温、高酸素濃度の環境下で強磁性伝導体材料を製造する必要があるが、例えば、Ｆｅ３Ｏ４を高温、高酸素濃度の環境下で成膜した場合には、磁気抵抗を示さないα−Ｆｅ２Ｏ３に変化してしまうので他の物質と組み合わせ難い。
Below, the specific example of the semiconductor junction element which combined the said ferromagnetic conductor material with another substance is demonstrated.
(Semiconductor junction element using ferromagnetic conductor material)
As described above, the ferromagnetic conductor material can be thinned while maintaining the electrical characteristics as compared with, for example, Fe 3 O 4 . In order to exhibit ferromagnetism as described above, it is necessary to manufacture a ferromagnetic conductor material in an environment of high temperature and high oxygen concentration. For example, Fe 3 O 4 can be produced in an environment of high temperature and high oxygen concentration. In the case of forming a film, it changes to α-Fe 2 O 3 which does not show magnetic resistance, so it is difficult to combine with other substances.
ところが、本実施の形態にかかるＦｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４は、高温、高酸素濃度の環境下で成膜（製造）した場合でも、変質（構造変化）することなく強磁性を示すことができる。従って、上記強磁性伝導体材料であるＦｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４を、強磁性かつを示したまま他の物質と組み合わせることができる。具体的には、上記Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４を用いて、例えば、電界効果トランジスタおよびトンネル磁気抵抗素子等の半導体接合素子を製造することができる。以下に、上記強磁性伝導体材料を備えた電界効果トランジスタおよびトンネル磁気抵抗素子の構成について説明する。
（電界効果トランジスタ）
本実施の形態にかかる電界効果トランジスタは、上記強磁性伝導体材料からなる強磁性体層に、強誘電体化合物または誘電体化合物からなる誘電体層が接合されて構成されている。上記電界効果トランジスタは、図１に示すようにトップゲート型の構造であってもよく、図２に示すようにボトムゲート型の構造であってもよい。なお、図１は、トップゲート型の電界効果トランジスタの概略構成を示す側面図であり、図２は、ボトムゲート型の電界効果トランジスタの概略構成を示す側面図である。
However, the Fe (3-x) Mn x O 4 according to the present embodiment exhibits ferromagnetism without being altered (structure change) even when it is formed (manufactured) in an environment of high temperature and high oxygen concentration. be able to. Therefore, the ferromagnetic conductor material Fe (3-x) Mn x O 4 can be combined with other substances while exhibiting ferromagnetism. Specifically, for example, a semiconductor junction element such as a field effect transistor and a tunnel magnetoresistive element can be manufactured using the Fe (3-x) Mn x O 4 . Below, the structure of the field effect transistor and tunnel magnetoresistive element provided with the said ferromagnetic conductor material is demonstrated.
(Field effect transistor)
The field effect transistor according to the present embodiment is configured by bonding a dielectric layer made of a ferroelectric compound or a dielectric compound to a ferromagnetic layer made of the above ferromagnetic conductor material. The field effect transistor may have a top-gate structure as shown in FIG. 1 or a bottom-gate structure as shown in FIG. 1 is a side view showing a schematic configuration of a top-gate type field effect transistor, and FIG. 2 is a side view showing a schematic configuration of a bottom-gate type field effect transistor.
上記トップゲート型の電界効果トランジスタは、図１に示すように、強磁性体層２、誘電体層１、ソース電極４、ゲート電極３およびドレイン電極５から構成されている。そして、上記強磁性体層２は、基板６上に形成されている。
As shown in FIG. 1, the top gate type field effect transistor includes a
具体的には、基板６の上に強磁性体層２が形成されており、基板６の強磁性体層２が形成されている面に誘電体層１が積層されている。すなわち、強磁性体層２と誘電体層１とは接合（ヘテロ接合）されている。そして、誘電体層１には、ゲート電極３が設けられており、強磁性体層２には、ソース電極４とドレイン電極５とが誘電体層１を挟んで設けられている。このとき、誘電体層１と強磁性体層２とが接合している面積が、電界効果トランジスタとしての動作範囲となる。
Specifically, the
次に、ボトムゲート型の電界効果トランジスタについて説明する。上記ボトムゲート型の電界効果トランジスタとは、図２に示すように、チャネル層（強磁性体層）であるＦｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４が基板６と接しておらず、一方の面が剥き出しになっている。つまり、本実施の形態にかかる電界効果トランジスタにおいて、チャネル層であるＦｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４は、光を受光することができるようになっている。従って、本実施の形態にかかる電界効果トランジスタは、電界で磁性を制御する結果、入射した光の偏光面を電界で制御する光変調器とすることができる。そして、上記電界効果トランジスタは、チャネル層であるＦｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４の一方の面が剥き出しになっているために、光の出し入れを有利に行うことができる。 Next, a bottom-gate field effect transistor will be described. As shown in FIG. 2, the bottom gate type field effect transistor has a channel layer (ferromagnetic layer) Fe (3-x) Mn x O 4 that is not in contact with the substrate 6 and has one surface. Is bare. That is, in the field effect transistor according to the present embodiment, the channel layer Fe (3-x) Mn x O 4 can receive light. Therefore, the field effect transistor according to the present embodiment can be an optical modulator that controls the polarization plane of incident light with an electric field as a result of controlling the magnetism with the electric field. Then, the field effect transistor, to one surface of a channel layer Fe (3-x) Mn x O 4 is bared, can be performed out of optical advantage.
また、ボトムゲート型の電界効果トランジスタは、図２に示すように、基板６と強誘電体ゲート層（誘電体層）であるＰｂ（Ｚｒ,Ｔｉ）Ｏ３との間に、ゲート電極（例えば、（Ｌａ,Ｂａ）ＭｎＯ３またはＳｒＲｕＯ３等の酸化物）が形成されている。つまり、ボトムゲート型の電界効果トランジスタは、基板６の上に、ゲート電極３、誘電体層（ゲート層）１および強磁性体層（チャネル層）２が、この順に積層されている（基板６とゲート電極３とが接している）。そして、電界効果トランジスタには、強磁性体層２であるＦｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４の表面に、ドレイン電極５とソース電極４とが設けられ、基板６上には、ゲート電極３が設けられている。
In addition, as shown in FIG. 2, the bottom gate type field effect transistor has a gate electrode (for example, a Pb (Zr, Ti) O 3 layer between a substrate 6 and a ferroelectric gate layer (dielectric layer)). (La, Ba) oxides such as MnO 3 or SrRuO 3 ). That is, in the bottom gate type field effect transistor, the
そして、ボトムゲート型の電界効果トランジスタとした場合には、トップゲート型の電界効果トランジスタと比べて、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４が基板６とは接しておらず、誘電体層１のみと接している。一般に、基板６界面では、dead層と呼ばれる制御が困難な層が存在している。本実施の形態にかかる電界効果トランジスタは、強磁性体層２が上記基板６と接していないので、より大きな磁性転移温度変化が期待できる。なお、上記ボトムゲート型の電界効果トランジスタを製造する場合には、誘電体層２上に強磁性体層２を、例えば、レーザアブレーション法を用いて成膜すればよい。
In the case of a bottom gate type field effect transistor, Fe (3-x) Mn x O 4 is not in contact with the substrate 6 as compared with the top gate type field effect transistor, and the
そして、図１および図２に示す上記強磁性体層２が、本実施の形態の強磁性伝導体材料である。
And the said
また、上記誘電体層１は、強誘電体または誘電体から構成されている。上記誘電体層１を構成している強誘電体または誘電体としては、特に限定されるものではなく、種々のものが使用できる。
The
上記誘電体としては、具体的には、ＳｒＴｉＯ３、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ等が挙げられる。上記例示の誘電体のうち、誘電率の大きさ、入手のし易さの点でＳｒＴｉＯ３がより好ましい。 Specific examples of the dielectric include SrTiO 3 , Al 2 O 3 , MgO, and the like. Of the above-exemplified dielectric materials, SrTiO 3 is more preferable in terms of the dielectric constant and the availability.
また、上記強誘電体としては、具体的には、（Ｂａ１−ｙＳｒｙ）ＴｉＯ３（ただし、ｙは、０＜ｙ＜１の関係を満たす）、ＰｂＴｉＯ３、Ｐｂ（Ｚｒ１−ｚＴｉｚ）Ｏ３（ただし、ｚは、０＜ｚ＜１の関係を満たす）、ＢａＴｉＯ３等が挙げられる。上記例示の強誘電体のうち、誘電分極の大きさの点でＰｂ（Ｚｒ,Ｔｉ）Ｏ３がより好ましい。
As the ferroelectric, specifically, (Ba 1-y Sr y ) TiO 3 (where y satisfies the
そして、本実施の形態において、強磁性体層２として、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４（ただし、ｘは、０＜ｘ≦０．８の関係を満たす）を用い、誘電体層１として誘電体（例えば、ＳｒＴｉＯ３）を用いる場合には、スイッチング素子として機能する電界効果トランジスタとすることができる。
In this embodiment, Fe (3-x) Mn x O 4 (where x satisfies the
一方、本実施の形態において、強磁性体層２として、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４（ただし、ｘは、０＜ｘ≦０．８の関係を満たす）を用い、誘電体層１として強誘電体（例えば、Ｐｂ（Ｚｒ,Ｔｉ）Ｏ３）を用いる場合には、電圧を印加していない状態でも変調が保持されるために、メモリ効果を有する。また、上記構成の電界効果トランジスタに電界を印加した場合、誘電体層１と強磁性体層２との接合界面付近に、電界無印加時と比べて、キャリア（電子）濃度の高い層もしくは低い層が形成される。このキャリア濃度の高い部分をアキュムレート（accumulate）層と呼ぶ。上記構成の電界効果トランジスタは、上記アキュムレート層を利用しており、常磁性（磁化がない状態）から強磁性（磁化の大きい状態）へとスイッチできる。
（トンネル磁気抵抗素子）
本実施の形態にかかるトンネル磁気抵抗素子は、第１強磁性体層と第２強磁性体層とが、中間層を介して接合されており、上記第１強磁性体層の磁化および上記第２強磁性体層の磁化に応じたトンネル磁気抵抗を示すものである。
On the other hand, in the present embodiment, Fe (3-x) Mn x O 4 (where x satisfies the
(Tunnel magnetoresistive element)
In the tunnel magnetoresistive element according to the present exemplary embodiment, the first ferromagnetic layer and the second ferromagnetic layer are joined via the intermediate layer, and the magnetization of the first ferromagnetic layer and the first 2 shows tunneling magnetoresistance according to the magnetization of the ferromagnetic layer.
上記トンネル磁気抵抗素子は、図３に示すように、第１強磁性体層１１と中間層１２と第２強磁性体層１３とがこの順で接合されて積層されている。より具体的には、図４に示すように、基板１６の上に、第２強磁性体層１３と中間層１２と第１強磁性体層１１とがこの順で積層されており、第２強磁性体層１３には電極１４が、第１強磁性体層１１には電極１５がそれぞれ設けられている。 As shown in FIG. 3, the tunnel magnetoresistive element is formed by laminating a first ferromagnetic layer 11, an intermediate layer 12, and a second ferromagnetic layer 13 in this order. More specifically, as shown in FIG. 4, the second ferromagnetic layer 13, the intermediate layer 12, and the first ferromagnetic layer 11 are laminated in this order on the substrate 16. The ferromagnetic layer 13 is provided with an electrode 14, and the first ferromagnetic layer 11 is provided with an electrode 15.
この上記構成のトンネル磁気抵抗素子の、第１強磁性体層１１および第２強磁性体層１３との少なくとも一方が、上記強磁性伝導体材料である。また、上記第１強磁性体層１１および第２強磁性体層１３のうち、一方が上記強磁性伝導体材料の場合、他方の強磁性体層を構成している組成物としては、例えば、Ｆｅ３Ｏ４、ＣｒＯ２、（Ｌａ,Ｂａ）ＭｎＯ３、（Ｌａ,Ｓｒ）ＭｎＯ３、（Ｌａ,Ｃａ）ＭｎＯ３等が挙げられる。 At least one of the first ferromagnetic layer 11 and the second ferromagnetic layer 13 of the tunnel magnetoresistive element configured as described above is the ferromagnetic conductor material. In addition, when one of the first ferromagnetic layer 11 and the second ferromagnetic layer 13 is the ferromagnetic conductor material, as a composition constituting the other ferromagnetic layer, for example, Fe 3 O 4 , CrO 2 , (La, Ba) MnO 3 , (La, Sr) MnO 3 , (La, Ca) MnO 3 and the like can be mentioned.
また、上記第１強磁性体層１１および第２強磁性体層１３のうち、一方は強磁性ｎ型半導体で構成されており、他方は強磁性ｐ型半導体で構成されており、中間層１２が絶縁体であることがより好ましい。そして、上記のように、一方は強磁性ｎ型半導体で構成されており、他方は強磁性ｐ型半導体でトンネル磁気抵抗素子が構成されている場合、上記強磁性伝導体材料は、強磁性ｎ型半導体に相当する。そして、このとき、強磁性ｐ型半導体としては、例えば、（Ｌａ,Ｂａ）ＭｎＯ３、（Ｌａ,Ｓｒ）ＭｎＯ３、（Ｌａ,Ｃａ）ＭｎＯ３等が挙げられる。 One of the first ferromagnetic layer 11 and the second ferromagnetic layer 13 is made of a ferromagnetic n-type semiconductor, and the other is made of a ferromagnetic p-type semiconductor. Is more preferably an insulator. As described above, when one is made of a ferromagnetic n-type semiconductor and the other is a ferromagnetic p-type semiconductor and a tunnel magnetoresistive element is made, the ferromagnetic conductor material is made of ferromagnetic n-type semiconductor. It corresponds to a type semiconductor. At this time, examples of the ferromagnetic p-type semiconductor include (La, Ba) MnO 3 , (La, Sr) MnO 3 , (La, Ca) MnO 3, and the like.
そして、上記中間層１２は、絶縁体、金属または半導体によって構成されている。ここで、上記中間層１２が絶縁体で構成されている場合、この絶縁体としては、例えば、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＳｒＴｉＯ３、ＣｅＯ２、ＳｉＯ２、絶縁性有機薄膜等が挙げられる。上記中間層１２を絶縁体とすることにより、トンネル接合素子を製造することができる。
The intermediate layer 12 is made of an insulator, metal, or semiconductor. Here, if the intermediate layer 12 is an insulator, as the insulator, e.g., MgO, Al 2 O 3,
また、上記中間層１２が金属で構成されている場合、この金属としては、例えば、Ｃｕ、ＳｒＴｉＯ３にＬａおよび／またはＮｂをドープしたもの（ドープ量が例えば１重量％以上）、ＳｒＴｉＯ３に酸素欠損を導入したもの、ＬａＮｉＯ３等が挙げられる。上記中間層１２を金属とすることにより、巨大磁気抵抗効果（ＧＭＲ）を得ることができる。 When the intermediate layer 12 is made of a metal, examples of the metal include Cu, SrTiO 3 doped with La and / or Nb (doping amount is, for example, 1% by weight or more), and SrTiO 3 . Examples include those introduced with oxygen deficiency, LaNiO 3 and the like. By using the intermediate layer 12 as a metal, a giant magnetoresistance effect (GMR) can be obtained.
また、上記中間層１２が半導体で構成されている場合、この半導体としては、例えば、
有機半導体（Ａｌｑ３、フタロシアニン化合物）、ＳｒＴｉＯ３にＬａおよび／またはＮｂをドープしたもの（ドープ量が例えば１重量％よりも少ない）等が挙げられる。上記中間層１２を、上記例示の半導体とすることにより、ＰＮＰ接合素子を製造することができる。
Further, when the intermediate layer 12 is made of a semiconductor, examples of the semiconductor include:
Organic semiconductors (Alq 3 , phthalocyanine compounds), SrTiO 3 doped with La and / or Nb (the doping amount is less than 1% by weight, for example), and the like. A PNP junction element can be manufactured by using the intermediate layer 12 as the semiconductor exemplified above.
なお、半導体接合素子としては、上記トンネル磁気抵抗素子および電界効果トランジスタに限定されるものではなく、例えば、図５に示すように、上記強磁性伝導体材料である強磁性ｎ型半導体層２１と強磁性ｐ型半導体層２２とをヘテロ接合した半導体接合素子としてもよい。 The semiconductor junction element is not limited to the tunnel magnetoresistive element and the field effect transistor. For example, as shown in FIG. 5, a ferromagnetic n-type semiconductor layer 21 that is the ferromagnetic conductor material and A semiconductor junction element in which the ferromagnetic p-type semiconductor layer 22 is heterojunctioned may be used.
以下、実施例により、本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらにより何ら限定されるものではない。
〔実施例１〕
まず、Ｍｎ０．１Ｆｅ２．９Ｏ４（ｘ＝０．１）の組成となるように、Ｆｅ３Ｏ４とＭｎとを混合し、２ｔ／ｃｍ２の力でプレスした後、この混合物を７００℃で焼結することにより焼結物を得た。なお、この時点では、この焼結物は単なる混合物の状態である。
EXAMPLES Hereinafter, although an Example demonstrates this invention further in detail, this invention is not limited at all by these.
[Example 1]
First, Fe 3 O 4 and Mn are mixed so as to have a composition of Mn 0.1 Fe 2.9 O 4 (x = 0.1), pressed with a force of 2 t / cm 2 , and then the mixture. Was sintered at 700 ° C. to obtain a sintered product. At this point, the sintered product is just a mixture.
基板温度：４００℃（６００℃）、酸素ガス圧：１．０×１０−２Ｐａ（１．０×１０−５ｍｂａｒ）の条件で、レーザアブレーション法を用いて、ＡｒＦエキシマレーザ（λ＝１９３ｎｍ、レーザパルス周波数３Ｈｚ）を、上記焼結物であるＭｎ０．１Ｆｅ２．９Ｏ４（ｘ＝０．１）に２時間照射し、Ａｌ２Ｏ３（０００１）面の単結晶基板上にＦｅ２．９Ｍｎ０．１Ｏ４の薄膜を作製した。そして、２つの温度（４００℃、６００℃）で作製された薄膜について、それぞれＸ線回折分析を行った。その結果を図６に示す。
〔比較例１〕
Ｆｅ２．９Ｍｎ０．１Ｏ４（ｘ＝０．１）の代わりにＦｅ３Ｏ４（ｘ＝０）を用いた以外は、実施例１と同様にして、Ｆｅ３Ｏ４の薄膜を作製した。そして、２つの温度（４００℃、６００℃）で作製された薄膜について、それぞれＸ線回折分析を行った。その結果を図７に示す。
ArF excimer laser (λ = 193 nm) using a laser ablation method under conditions of a substrate temperature: 400 ° C. (600 ° C.) and an oxygen gas pressure: 1.0 × 10 −2 Pa (1.0 × 10 −5 mbar). The laser pulse frequency of 3 Hz) is irradiated on the sintered product Mn 0.1 Fe 2.9 O 4 (x = 0.1) for 2 hours, on a single crystal substrate having an Al 2 O 3 (0001) plane. A thin film of Fe 2.9 Mn 0.1 O 4 was prepared. And the X-ray diffraction analysis was each performed about the thin film produced at two temperature (400 degreeC, 600 degreeC). The result is shown in FIG.
[Comparative Example 1]
A thin film of Fe 3 O 4 was formed in the same manner as in Example 1 except that Fe 3 O 4 (x = 0) was used instead of Fe 2.9 Mn 0.1 O 4 (x = 0.1). Produced. And the X-ray diffraction analysis was each performed about the thin film produced at two temperature (400 degreeC, 600 degreeC). The result is shown in FIG.
上記図６、図７の結果より、Ｆｅ３Ｏ４の薄膜は、４００℃で成膜した場合には強磁性伝導体材料として使用できることが分かり、６００℃で成膜すると不純物析出相であるα−Ｆｅ２Ｏ３が生じており、強磁性伝導体材料として使用できないことが分かる。 From the results shown in FIGS. 6 and 7, it can be seen that the Fe 3 O 4 thin film can be used as a ferromagnetic conductor material when formed at 400 ° C. It can be seen that —Fe 2 O 3 is generated and cannot be used as a ferromagnetic conductor material.
一方、Ｆｅ３Ｏ４にＭｎをドープした、本発明にかかる強磁性伝導体材料（Ｆｅ２．９Ｍｎ０．１Ｏ４）は、４００℃で成膜した場合でも６００℃で成膜した場合でも、不純物析出相は検出されなかった。このことより、Ｍｎをドープした本発明にかかる強磁性伝導体材料は、Ｆｅ３Ｏ４の場合と比べて、高温の条件下でも不純物析出相を生じることなく問題なく成膜できることが分かる。
〔実施例２〕
ＭｇＯ（１００）基板、基板温度：３００Ｋ、酸素ガス圧：１．０×１０−３Ｐａ（１．０×１０−６ｍｂａｒ）、ＡｒＦエキシマレーザ（λ＝１９３ｎｍ、レーザパルス周波数４Ｈｚ）、レーザ照射時間：４時間の条件で、レーザアブレーション法を用いて、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４（ｘ＝０．１，０．５）の薄膜（強磁性伝導体材料）を作製した。なお、他の条件については実施例１と同様である。そして、作製された薄膜について、四端子法による電気抵抗率の温度依存性（図８）、ＳＱＵＩＤによる磁化の磁場依存性（図９）、電気抵抗率の置換濃度依存性（図１０）、異常Ｈａｌｌ効果（図１１）、キャリア濃度と移動度の関係（図１２）の計測を行った。
〔比較例２〕
Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４（ｘ＝０．１，０．５）の代わりにＦｅ３Ｏ４を用いた以外は、実施例２と同様にしてＦｅ３Ｏ４の薄膜を作製した。そして、作製された薄膜について、四端子法による電気抵抗率の温度依存性（図８）、ＳＱＵＩＤによる磁化の磁場依存性（図９）、電気抵抗率の置換濃度依存性（図１０）、異常Ｈａｌｌ効果（図１１）、キャリア濃度と移動度の関係（図１２）の計測を行った。
On the other hand, the ferromagnetic conductor material according to the present invention (Fe 2.9 Mn 0.1 O 4 ) in which Fe 3 O 4 is doped with Mn is formed at 600 ° C. even when formed at 400 ° C. However, no impurity precipitation phase was detected. From this, it can be seen that the ferromagnetic conductor material according to the present invention doped with Mn can be formed without any problem without causing an impurity precipitation phase even under a high temperature condition as compared with the case of Fe 3 O 4 .
[Example 2]
MgO (100) substrate, substrate temperature: 300K, oxygen gas pressure: 1.0 × 10 −3 Pa (1.0 × 10 −6 mbar), ArF excimer laser (λ = 193 nm,
[Comparative Example 2]
A thin film of Fe 3 O 4 was produced in the same manner as in Example 2 except that Fe 3 O 4 was used instead of Fe (3-x) Mn x O 4 (x = 0.1, 0.5). . And about the produced thin film, the temperature dependence of the electrical resistivity by a four-terminal method (FIG. 8), the magnetic field dependence of magnetization by SQUID (FIG. 9), the substitution concentration dependence of electrical resistivity (FIG. 10), anomalies The Hall effect (FIG. 11) and the relationship between carrier concentration and mobility (FIG. 12) were measured.
上記図８〜図１０の結果により、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４（ｘ＝０．１，０．５）は、強磁性材料であるＦｅ３Ｏ４と同様の性質を示すことがわかる。そして、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４（ｘ＝０．１，０．５）は、十分に低い電気抵抗率であることがわかる。 From the results shown in FIGS. 8 to 10, Fe (3-x) Mn x O 4 (x = 0.1, 0.5) shows the same properties as Fe 3 O 4 which is a ferromagnetic material. Recognize. It can be seen that Fe (3-x) Mn x O 4 (x = 0.1, 0.5) has a sufficiently low electrical resistivity.
上記図１１の結果より、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４（ｘ＝０．１，０．５）で示される本発明の強磁性伝導体材料は、キャリアスピンが室温偏極していることが分かる。すなわち、上記図８〜図１１の結果より、上記Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４（ｘ＝０．１，０．５）は、強磁性伝導体材料として用いることができることを示している。 From the result shown in FIG. 11, in the ferromagnetic conductor material of the present invention represented by Fe (3-x) Mn x O 4 (x = 0.1, 0.5), the carrier spin is polarized at room temperature. I understand that. That is, the results of FIGS. 8 to 11 indicate that the Fe (3-x) Mn x O 4 (x = 0.1, 0.5) can be used as a ferromagnetic conductor material. .
また、図１２の結果より、上記Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４（ｘ＝０．１，０．５）は、強磁性ｎ型半導体であることがわかる。 In addition, the result of FIG. 12 indicates that the Fe (3-x) Mn x O 4 (x = 0.1, 0.5) is a ferromagnetic n-type semiconductor.
以上の結果より、Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４は、高温・高酸素圧の条件下でも変質することなく、室温で強磁性強磁性伝導体材料として使用できることがわかる。 From the above results, it can be seen that Fe (3-x) Mn x O 4 can be used as a ferromagnetic ferromagnetic conductor material at room temperature without being altered even under conditions of high temperature and high oxygen pressure.
本発明にかかる強磁性伝導体材料は、例えば、電界効果トランジスタや、巨大磁気抵抗効果（ＧＭＲ）、トンネル磁気抵抗素子（ＴＭＲ）等のＭＲＡＭを含む半導体接合素子として利用することができる。 The ferromagnetic conductor material according to the present invention can be used as a semiconductor junction element including an MRAM such as a field effect transistor, a giant magnetoresistive effect (GMR), and a tunnel magnetoresistive element (TMR).
１ 誘電体層
２ 強磁性体層
３ ゲート電極
４ ソース電極
５ ドレイン電極
６ 基板
１１ 第１強磁性体層
１２ 中間層
１３ 第２強磁性体層
１４ 電極
１５ 電極
１６ 基板
２１ 強磁性ｎ型半導体層
２２ 強磁性ｐ型半導体層
DESCRIPTION OF
Claims (11)
Ｍ（Ａ−ｘ）Ｍ´ｘＯｙ …（１）
（上記ｘは、０＜ｘ≦０．８かつｘ＜Ａの範囲の数値であり、上記Ａ、ｙはＭの種類によって変化する定数であり、上記ＭがＦｅの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＣｒの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＴｉの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＺｎの場合Ｍ´はＭｎである）
で示されることを特徴とする強磁性伝導体材料。 Chemical formula (1)
M (A−x) M ′ x O y (1)
(Wherein x is a numerical value in the range of 0 <x ≦ 0.8 and x <A, A and y are constants that vary depending on the type of M, and when M is Fe, M ′ is Mn, Zn When M is Cr, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Ti, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Zn, M ′. Is Mn)
A ferromagnetic conductor material characterized by the following:
Ｆｅ（３−ｘ）ＭｎｘＯ４
であることを特徴とする請求項１記載の強磁性伝導体材料。 The compound represented by the chemical formula (1) is
Fe (3-x) Mn x O 4
The ferromagnetic conductor material according to claim 1, wherein:
上記第１強磁性体層および第２強磁性体層の少なくとも一方が、請求項１または２記載の強磁性伝導体材料から構成されていることを特徴とする磁気抵抗素子。 The first ferromagnetic layer and the second ferromagnetic layer are joined via an intermediate layer, and the electric resistance according to the magnetization of the first ferromagnetic layer and the magnetization of the second ferromagnetic layer In a magnetoresistive element showing a change,
3. A magnetoresistive element, wherein at least one of the first ferromagnetic layer and the second ferromagnetic layer is made of a ferromagnetic conductor material according to claim 1 or 2.
ＭＡＯｙ …（２）
（上記Ｍは、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｚｎのいずれかを示し、上記Ａ、ｙはＭの種類によって変化する定数）で示される酸化物にＭ´（上記ＭがＦｅの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＣｒの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＴｉの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＺｎの場合Ｍ´はＭｎを示す）をドープした強磁性伝導体材料であって、
化学式（１）
Ｍ（Ａ−ｘ）Ｍ´ｘＯｙ …（１）
（上記ｘは、０＜ｘ≦０．８かつｘ＜Ａの範囲の数値）
で示されることを特徴とする強磁性伝導体材料。 Chemical formula (2)
M A O y (2)
(Wherein M represents any one of Fe, Cr, Ti, and Zn, and A and y are constants that vary depending on the type of M) M ′ (when M is Fe, M ′ is Mn , Zn, and when M is Cr, M ′ is at least one of Mn and Zn. When M is Ti, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Zn. M ′ is a ferromagnetic conductor material doped with Mn,
Chemical formula (1)
M (A−x) M ′ x O y (1)
(Where x is a numerical value in the range of 0 <x ≦ 0.8 and x <A)
A ferromagnetic conductor material characterized by the following:
Ｍ（Ａ−ｘ）Ｍ´ｘＯｙ …（１）
（上記ｘは、０＜ｘ≦０．８かつｘ＜Ａの範囲の数値であり、上記Ａ、ｙはＭの種類によって変化する定数であり、上記ＭがＦｅの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＣｒの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＴｉの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＺｎの場合Ｍ´はＭｎである）
で示される強磁性伝導体材料の気体を蒸着させる蒸着工程を含む、強磁性伝導体材料の製造方法であって、
上記蒸着工程では、上記基板を７００℃以下の温度に加熱することを特徴とする強磁性伝導体材料の製造方法。 On the substrate, chemical formula (1)
M (A−x) M ′ x O y (1)
(Wherein x is a numerical value in the range of 0 <x ≦ 0.8 and x <A, A and y are constants that vary depending on the type of M, and when M is Fe, M ′ is Mn, Zn When M is Cr, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Ti, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Zn, M ′. Is Mn)
A method for producing a ferromagnetic conductor material, comprising a vapor deposition step of vapor-depositing a gas of the ferromagnetic conductor material represented by:
In the vapor deposition step, the substrate is heated to a temperature of 700 ° C. or lower.
Ｍ（Ａ−ｘ）Ｍ´ｘＯｙ …（１）
（上記ｘは、０＜ｘ≦０．８かつｘ＜Ａの範囲の数値であり、上記Ａ、ｙはＭの種類によって変化する定数であり、上記ＭがＦｅの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＣｒの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＴｉの場合Ｍ´はＭｎ、Ｚｎの少なくとも一方であり、上記ＭがＺｎの場合Ｍ´はＭｎである）
で示される強磁性伝導体材料の気体を蒸着させる蒸着工程を含む、強磁性伝導体材料の製造方法であって、
上記蒸着工程を、酸素ガス圧が１０Ｐａ以下の条件で行うことを特徴とする強磁性伝導体材料の製造方法。 On the substrate, chemical formula (1)
M (A−x) M ′ x O y (1)
(Wherein x is a numerical value in the range of 0 <x ≦ 0.8 and x <A, A and y are constants that vary depending on the type of M, and when M is Fe, M ′ is Mn, Zn When M is Cr, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Ti, M ′ is at least one of Mn and Zn, and when M is Zn, M ′. Is Mn)
A method for producing a ferromagnetic conductor material, comprising a vapor deposition step of vapor-depositing a gas of the ferromagnetic conductor material represented by:
A method for producing a ferromagnetic conductor material, wherein the vapor deposition step is performed under a condition where an oxygen gas pressure is 10 Pa or less.
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