JP2006225239A - Apparatus for manufacturing ammonium diuranate particle - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関し、特に詳しくは、高濃縮度のウランを原料として扱うことができ、良好な真球度を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関する。 The present invention relates to an apparatus for producing ammonium heavy uranate particles, and more particularly, heavy uranium that can handle highly enriched uranium as a raw material and produce ammonium heavy uranate particles having good sphericity. The present invention relates to an ammonium acid particle production apparatus.
非特許文献1〜5によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル溶液とする。次に、この硝酸ウラニル溶液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して硝酸ウラニル含有原液とする。調製された硝酸ウラニル含有原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。 According to Non-Patent Documents 1 to 5, HTGR fuel is generally manufactured through the following steps. First, uranium oxide powder is dissolved in nitric acid to form a uranyl nitrate solution. Next, pure water, a thickener and the like are added to the uranyl nitrate solution and stirred to obtain a uranyl nitrate-containing stock solution. The prepared uranyl nitrate-containing stock solution is cooled to a predetermined temperature, adjusted to a viscosity, and then dropped into an aqueous ammonia solution using a small-diameter dropping nozzle.
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水溶液表面到達時における変形が防止される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子(以下、「ADU粒子」と略する場合がある。)となる。 The droplets dropped on the aqueous ammonia solution are sprayed with ammonia gas before reaching the surface of the aqueous ammonia solution. The surface of the droplet is gelled by the ammonia gas, thereby preventing deformation when reaching the surface of the aqueous ammonia solution. Uranyl nitrate in the aqueous ammonia solution sufficiently reacts with ammonia to form ammonium heavy uranate particles (hereinafter sometimes abbreviated as “ADU particles”).
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、二酸化ウランよりも酸素を多く含み、酸素:ウランのモル比が2を超える酸化ウラン、例えば、三酸化ウランとなり、さらに還元及び焼結されることにより、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子を篩い分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。 The ammonium deuterated uranium particles are dried and then roasted in the atmosphere to contain more oxygen than uranium dioxide, resulting in uranium oxide having an oxygen: uranium molar ratio greater than 2, eg, uranium trioxide, Reduction and sintering result in high-density ceramic-like uranium dioxide particles. The uranium dioxide particles are sieved, that is, classified to obtain fuel nuclei having a predetermined particle size.
この燃料核を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。被覆層は、燃料核表面から第一層、第二層、第三層、および第四層を被覆することにより形成されている。第一層の低密度炭素の場合は、約1400℃でアセチレン(C2H2)を熱分解して得られる。第二層および第四層の高密度熱分解炭素の場合は、約1400℃でプロピレン(C3H6)を熱分解して得られる。第三層のSiCの場合は約1600℃でメチルトリクロロシラン(CH3SiCl3)を熱分解して得られる。 The fuel nuclei are loaded onto a fluidized bed, and coating is performed by thermally decomposing the coating gas. The coating layer is formed by coating the first layer, the second layer, the third layer, and the fourth layer from the fuel core surface. In the case of the first layer of low density carbon, it is obtained by pyrolyzing acetylene (C 2 H 2 ) at about 1400 ° C. In the case of the high density pyrolytic carbon of the second layer and the fourth layer, it is obtained by pyrolyzing propylene (C 3 H 6 ) at about 1400 ° C. In the case of SiC of the third layer, it is obtained by thermally decomposing methyltrichlorosilane (CH 3 SiCl 3 ) at about 1600 ° C.
一般的な燃料コンパクトは、以上のようにして得られた被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに、中空円筒形状または円筒形状にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる。 In general fuel compacts, the coated fuel particles obtained as described above are pressed or molded into a hollow cylindrical shape or cylindrical shape together with a graphite matrix material made of graphite powder, binder, etc., and then fired. Obtained.
一方、ウランなどの核燃料物質を使用して核燃料を製作する場合、臨界事故を防ぐための方法としては、一般的に、取り扱うウラン量を臨界質量以下とする「質量制限」と、ウラン量には関係なく臨界が生じない形状・寸法内でウランを取り扱う「形状制限」とが挙げられる。 On the other hand, when manufacturing nuclear fuel using nuclear fuel materials such as uranium, as a method to prevent criticality accidents, in general, the "mass limit" that the amount of uranium handled is less than the critical mass, and the amount of uranium is Regardless of the shape and dimensions that do not cause criticality, the “shape restriction” handles uranium.
「質量制限」の場合には、濃縮度10%以下のウランに対する取扱最大量は、9.6kgであり、濃縮度20%以下のウランに対する取扱最大量は、4.0kgである。したがって、各製造工程におけるバッチサイズは、これらの値以下にする必要がある。さらに、安全性の観点から、誤って2重装荷した場合を考慮すると、各製造工程におけるバッチサイズは、これらの値の1/2以下にする必要がある。そのため、核燃料の生産性は悪くなり、量産設備に対する臨界管理方法として適しているとはいえない。 In the case of “mass restriction”, the maximum handling amount for uranium having a concentration of 10% or less is 9.6 kg, and the maximum handling amount for uranium having a concentration of 20% or less is 4.0 kg. Therefore, the batch size in each manufacturing process needs to be below these values. Further, from the viewpoint of safety, considering the case of double loading by mistake, the batch size in each manufacturing process needs to be 1/2 or less of these values. Therefore, the productivity of nuclear fuel deteriorates and it cannot be said that it is suitable as a criticality management method for mass production facilities.
一方、「形状制限」の場合には、ウランの濃縮度や形状によって規定される大きさも異なってくる。例えば、濃縮度10%以下のウランに対する収納設備の大きさが、収納設備の形状が円筒形状である場合、円筒の直径で19.8cm以下であり、収納設備の形状が平板状である場合、平板の厚みで8.3cm以下である。 On the other hand, in the case of “shape restriction”, the size defined by the enrichment and shape of uranium varies. For example, the size of the storage facility for uranium with a concentration of 10% or less, when the storage facility is cylindrical, the diameter of the cylinder is 19.8 cm or less, and the storage facility is flat, The thickness of the flat plate is 8.3 cm or less.
また、濃縮度20%以下のウランに対する収納設備の大きさが、収納設備の形状が円筒形状である場合、円筒の直径で17.4cm以下であり、収納設備の形状が平板状である場合、平板の厚みで6.7cm以下である。 In addition, the size of the storage facility for uranium with a concentration of 20% or less is when the shape of the storage facility is a cylindrical shape, the diameter of the cylinder is 17.4 cm or less, and the shape of the storage facility is a flat plate shape, The thickness of the flat plate is 6.7 cm or less.
これらの収納設備で取り扱うウランの量には制限がないため、「形状制限」は、量産設備に対する臨界管理方法としては好ましい。しかしながら、上記したように、高濃縮度のウランになるに従い、「形状制限」での寸法制限値は小さくなるため、燃料核を製造する設備は、細長い円筒形状や薄い平板状にならざるを得ない。 Since there is no limit to the amount of uranium handled in these storage facilities, “shape limitation” is preferable as a criticality management method for mass production facilities. However, as described above, since the dimensional limit value in the “shape limit” becomes smaller as the uranium becomes highly enriched, the facility for manufacturing the fuel core must be an elongated cylindrical shape or a thin flat plate shape. Absent.
例えば、調製された硝酸ウラニル含有原液をアンモニア水溶液に滴下する工程において、アンモニア水溶液中で、アンモニアと硝酸ウラニルが十分に反応し、ADU粒子が生成される。ここで、生成されたADU粒子は、上側にADU粒子が積載されていくため、変形を起こす。そのため、ADU粒子の真球度が悪くなるという問題点があった。 For example, in the step of dropping the prepared uranyl nitrate-containing stock solution into an aqueous ammonia solution, ammonia and uranyl nitrate sufficiently react in the aqueous ammonia solution to generate ADU particles. Here, the generated ADU particles are deformed because the ADU particles are stacked on the upper side. Therefore, there is a problem that the sphericity of ADU particles is deteriorated.
このADU粒子の真球度が悪くなるという問題点を解決するために、アンモニア水溶液中でこの下方から上方へ向かう上昇流を発生させることにより、ADU粒子をアンモニア水溶液中で、流動させ、ADU粒子同士が重なり合うことのないようにする技術が提案されている。 In order to solve the problem that the sphericity of the ADU particles deteriorates, the ADU particles are caused to flow in the aqueous ammonia solution by generating an upward flow from the lower side to the upper side in the aqueous ammonia solution. Techniques have been proposed to prevent them from overlapping each other.
特に、高濃縮度のウランを原料とする場合には、収納設備が細長い円筒形状や薄い平板状にならざるを得ないので、上昇流を強くすることによって、ADU粒子を流動させる必要がある。しかしながら、上昇流を強くしすぎることによって、ADU粒子に過剰な力が加わり、ADU粒子が変形してしまう。したがって、ADU粒子が変形することによる真球度が悪くなるという問題点が未だに存在する。 In particular, when highly enriched uranium is used as a raw material, the storage equipment must be in the shape of an elongated cylinder or a thin flat plate, so it is necessary to make the ADU particles flow by strengthening the upward flow. However, by making the upward flow too strong, an excessive force is applied to the ADU particles and the ADU particles are deformed. Therefore, there is still a problem that the sphericity due to the deformation of the ADU particles is deteriorated.
本発明は、このような従来の問題点を解消し、高濃縮度のウランを原料として扱うことができ、良好な真球度を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することをその課題とする。 The present invention eliminates such conventional problems, can handle highly enriched uranium as a raw material, and can produce ammonium heavy uranate particles having good sphericity. It is an object of the present invention to provide a particle manufacturing apparatus.
前記課題を解決するための手段として、
請求項1は、硝酸ウラニルを含有する硝酸ウラニル含有原液を滴下する滴下装置と、滴下される前記硝酸ウラニル含有原液と反応するアンモニア水溶液を収容する反応槽本体および前記反応槽本体内のアンモニア水溶液を下方から上方に循環させてなる循環領域の位置を変更する循環流路位置設定手段を有する反応槽とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
請求項2は、前記循環流路位置設定手段は、前記反応槽本体底部よりも下側に設けられ、アンモニア水溶液を供給する供給口と、前記反応槽本体底部よりも上側に設けられ、供給されたアンモニア水溶液を反応槽本体から排出する複数の排出口と、前記供給口と複数の排出口との間に接続された配管と、前記配管に接続され、アンモニア水溶液を流動させるポンプと、前記配管に設けられ、前記供給口と1つの排出口との間でアンモニア水溶液が流動するように、切り替える切替手段とを備えてなる前記請求項1に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
請求項3は、前記配管は、前記供給口に接続され、前記ポンプが接続される主配管と、各排出口から前記主配管へ分岐して接続される複数の副配管とを備え、前記切替手段は、複数の副配管にそれぞれ設けられた副配管側切替バルブと、前記主配管に接続された所定の副配管とこの副配管に隣接する副配管との間の主配管の区間にそれぞれ設けられた主配管側切替バルブとを備えてなる前記請求項2に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。
As means for solving the problems,
Claim 1 includes: a dropping device that drops a uranyl nitrate-containing stock solution containing uranyl nitrate; a reaction tank body that contains an aqueous ammonia solution that reacts with the dropped uranyl nitrate-containing stock solution; and an ammonia aqueous solution in the reaction tank body. An apparatus for producing ammonium heavy uranate particles, comprising a reaction tank having a circulation channel position setting means for changing the position of a circulation region circulated from below to above,
According to a second aspect of the present invention, the circulation channel position setting means is provided below the bottom of the reaction vessel main body, and is provided and supplied at a supply port for supplying an aqueous ammonia solution and above the bottom of the reaction vessel main body. A plurality of outlets for discharging the aqueous ammonia solution from the reaction vessel body, a pipe connected between the supply port and the plurality of outlets, a pump connected to the pipe for flowing the aqueous ammonia solution, and the pipe The apparatus for producing ammonium biuranate particles according to claim 1, further comprising switching means for switching the aqueous ammonia solution to flow between the supply port and one discharge port.
According to a third aspect of the present invention, the pipe includes a main pipe connected to the supply port, to which the pump is connected, and a plurality of sub pipes branched from each discharge port to the main pipe and connected. The means is provided in the section of the main pipe between the sub pipe side switching valve provided in each of the plurality of sub pipes, and the predetermined sub pipe connected to the main pipe and the sub pipe adjacent to the sub pipe. The apparatus for producing ammonium heavy uranate particles according to claim 2, further comprising a main pipe side switching valve.
本発明によれば、まず、アンモニア水溶液が収容された反応槽本体に硝酸ウラニル含有原液が滴下される。滴下された硝酸ウラニル含有原液の液滴は、アンモニア水溶液中を降下しながら、アンモニアと反応する。この際、液滴の外表面から重ウラン酸アンモニウムに変化していく。ここで、反応槽本体の内部では、循環流路位置設定手段により、循環領域の位置が変更される。この循環領域の位置の変更により、循環流の生じていない領域を、液滴が静かに下降し、この液滴は、アンモニア水溶液と反応する。反応した液滴は、重ウラン酸アンモニウム粒子となる。また、重ウラン酸アンモニウム粒子が存在する必要最小限の領域のみを選択的に流動させることができるので、流動中の重ウラン酸アンモニウム粒子の変形を抑制することが可能となる。したがって、良好な真球度を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。なお、反応槽本体内の重ウラン酸アンモニウム粒子を十分に流動させることができるので、高濃縮度のウランを原料とする場合のような、例えば、反応槽本体が細長い円筒形状であっても適用が可能となる。したがって、高濃縮度のウランを原料として扱うことができる。 According to the present invention, first, a uranyl nitrate-containing stock solution is dropped into a reaction tank body containing an aqueous ammonia solution. The dropped uranyl nitrate-containing stock solution reacts with ammonia while descending the aqueous ammonia solution. At this time, it changes from the outer surface of the droplet to ammonium heavy uranate. Here, inside the reaction tank main body, the position of the circulation region is changed by the circulation channel position setting means. By changing the position of the circulation region, the droplet gently descends in the region where no circulation flow is generated, and the droplet reacts with the aqueous ammonia solution. The reacted droplet becomes ammonium deuterated uranate particles. In addition, since only the minimum necessary region where the ammonium heavy uranate particles are present can be selectively flowed, deformation of the ammonium heavy uranate particles during flow can be suppressed. Therefore, it is possible to produce ammonium biuranate particles having good sphericity. In addition, since the ammonium heavy uranate particles in the reaction vessel main body can be sufficiently flowed, it can be applied even when the reaction vessel main body has an elongated cylindrical shape, for example, when a highly concentrated uranium is used as a raw material. Is possible. Therefore, highly enriched uranium can be handled as a raw material.
また、本発明によれば、排出口から排出されたアンモニア水溶液は、ポンプによって、配管内を流動する。そして、切替手段によって、前記供給口と1つの排出口との間でアンモニア水溶液が流動するように、切り替えられる。ここで、1つの排出口を他の排出口に切り替えれば、アンモニア水溶液の循環する循環領域の位置が変更することとなる。したがって、循環領域の位置を変更することができる。 Moreover, according to this invention, the aqueous ammonia solution discharged | emitted from the discharge port flows the inside of piping with a pump. Then, the switching means switches so that the aqueous ammonia solution flows between the supply port and one discharge port. Here, if one discharge port is switched to another discharge port, the position of the circulation region through which the aqueous ammonia solution circulates changes. Therefore, the position of the circulation area can be changed.
さらに、本発明によれば、各副配管側切替バルブおよび主配管側切替バルブによって、
アンモニア水溶液が流動する主配管および副配管を選択する。したがって、主配管は供給口と接続され、副配管は、排出口と接続されているので、供給口と1つの排出口との間でアンモニア水溶液が流動するように、切り替えることができる。
Furthermore, according to the present invention, each sub piping side switching valve and the main piping side switching valve,
Select the main pipe and sub pipe through which the aqueous ammonia solution flows. Therefore, since the main pipe is connected to the supply port and the sub-pipe is connected to the discharge port, the aqueous ammonia solution can be switched between the supply port and one discharge port.
以下、図1を参照しながらこの発明の一実施形態に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置(以下、「ADU粒子製造装置」と称することがある。)について説明する。ただし、図1に記載されたADU粒子製造装置は、この発明の一例であり、この発明に係るADU粒子製造装置は、図1に記載されたADU粒子製造装置に限られることはない。 Hereinafter, an ammonium heavy uranate particle manufacturing apparatus (hereinafter, also referred to as “ADU particle manufacturing apparatus”) according to an embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. However, the ADU particle manufacturing apparatus illustrated in FIG. 1 is an example of the present invention, and the ADU particle manufacturing apparatus according to the present invention is not limited to the ADU particle manufacturing apparatus illustrated in FIG.
[ADU粒子製造装置]
ADU粒子製造装置1は、滴下装置2と、滴下装置2の下方に設けられた反応槽3とを備えてなる。
[ADU particle production equipment]
The ADU particle manufacturing apparatus 1 includes a dropping device 2 and a reaction tank 3 provided below the dropping device 2.
[滴下装置]
滴下装置2は、硝酸ウラニルを含有する硝酸ウラニル含有原液を反応槽3に滴下する装置である。この滴下装置2は、ノズルを有している。このノズルは、所定の内径を有しているものであればよく、硝酸ウラニル含有原液を滴下する際には、図示は略すが、各々のノズルを硝酸ウラニル含有原液の滴下方向および/または滴下方向に対する直交方向に振動させることにより、硝酸ウラニル含有原液を滴下させるようになっている。
[Drip device]
The dropping device 2 is a device that drops a uranyl nitrate-containing stock solution containing uranyl nitrate into the reaction tank 3. The dripping device 2 has a nozzle. The nozzles only have to have a predetermined inner diameter. When the uranyl nitrate-containing stock solution is dropped, illustration is omitted, but each nozzle is dropped and / or dropped in the uranyl nitrate-containing stock solution. The uranyl nitrate-containing stock solution is dropped by oscillating in a direction orthogonal to.
滴下装置2の配置としては、反応槽3に滴下することができれば、特に制限はないが、例えば、反応槽3の中心軸線X上に配置されていることが好ましい。このようにすれば、滴下された前記硝酸ウラニル含有原液が生成してなるADU粒子が反応槽3に衝突することが少なくなり、ADU粒子の変形を少なくすることができる。 The arrangement of the dropping device 2 is not particularly limited as long as it can be dropped into the reaction tank 3, but for example, it is preferably arranged on the central axis X of the reaction tank 3. In this way, the ADU particles formed by the dripped uranyl nitrate-containing stock solution are less likely to collide with the reaction vessel 3, and deformation of the ADU particles can be reduced.
[反応槽]
反応槽3は、反応槽本体4と、循環流路位置設定手段5とを有する。
[Reaction tank]
The reaction tank 3 includes a reaction tank body 4 and a circulation channel position setting means 5.
反応槽本体4は、滴下される前記硝酸ウラニル含有原液と反応するアンモニア水溶液を収容する。反応槽本体4の断面形状としては、多角形状、円形状、楕円形状等を挙げることができる。なお、反応槽本体4は、図示は略すが、滴下装置2の配置される箇所と対応する部分のみ開口し、密閉形状に形成されてなることが好ましい。このようにすれば、収容するアンモニア水溶液が気化することによる濃度の変動を抑えることができる。 The reaction tank main body 4 contains an aqueous ammonia solution that reacts with the dripped uranyl nitrate-containing stock solution. Examples of the cross-sectional shape of the reaction tank body 4 include a polygonal shape, a circular shape, and an elliptical shape. In addition, although illustration is abbreviate | omitted, the reaction tank main body 4 opens only only the part corresponding to the location where the dripping apparatus 2 is arrange | positioned, and it is preferable that it is formed in the airtight shape. In this way, fluctuations in concentration due to vaporization of the ammonia aqueous solution to be stored can be suppressed.
反応槽本体底部4Aは、下方にいくほど縮径するように形成されていることが好ましい。なお、反応槽本体底部4A下側には、滴下方向に設けられた取出配管4Bと、取出配管4Bに設けられた取出し用バルブ4Cとが設けられている。
The bottom 4A of the reaction tank main body is preferably formed so as to decrease in diameter as it goes downward. An
循環流路位置設定手段5は、前記反応槽本体4内のアンモニア水溶液を下方から上方に循環させてなる循環領域の位置を変更する。循環流路位置設定手段5は、供給口6と、複数の排出口7と、配管8と、ポンプ9と、切替手段10とを備えてなる
The circulation channel position setting means 5 changes the position of the circulation region formed by circulating the aqueous ammonia solution in the reaction tank body 4 from below to above. The circulation flow path position setting
供給口6は、反応槽本体底部4Aよりも下側に設けられ、アンモニア水溶液を供給する。供給口6は、具体的には、反応槽本体底部4Aと取出し用バルブ4Cとの間の取出配管4Bに設けられている。
The supply port 6 is provided below the reaction tank
複数の排出口7は、前記反応槽本体底部4Aよりも上側に設けられ、供給されたアンモニア水溶液を反応槽本体4から排出する。複数の排出口7は、反応槽本体4の側壁面に、それぞれ、高さ方向に対して別々の位置に形成されている。なお、複数の排出口7は、下側から順にそれぞれ、排出口7A、7B、7C、7D、および7Eである。
The plurality of discharge ports 7 are provided above the reaction tank main body bottom 4 </ b> A, and discharge the supplied aqueous ammonia solution from the reaction tank main body 4. The plurality of discharge ports 7 are respectively formed on the side wall surface of the reaction tank body 4 at different positions in the height direction. In addition, the some discharge port 7 is
なお、複数の排出口7は、それぞれ供給口6に対して、同一方向に開口するように形成されている必要はない。例えば、複数の排出口7は、反応槽本体4の中心軸線Xを挟んで供給口6に対して、対称の位置に形成され、複数の排出口7が、供給口6に対して、反対方向に開口するように形成されていてもよい。 The plurality of discharge ports 7 need not be formed so as to open in the same direction with respect to the supply port 6. For example, the plurality of discharge ports 7 are formed at symmetrical positions with respect to the supply port 6 across the central axis X of the reaction tank body 4, and the plurality of discharge ports 7 are in the opposite direction to the supply port 6. It may be formed so as to open.
配管8は、前記供給口6に接続され、前記ポンプ9が接続される主配管81と、各排出口7から前記主配管81へ分岐して接続される複数の副配管82とを備えている。なお、複数の副配管82は、下側から順に、副配管82A、82B、82C、82D、および82Eである。
The
ポンプ9は、前記配管8に、具体的には、主配管81に接続され、アンモニア水溶液を流動させる。
The
切替手段10は、前記配管8に設けられ、前記供給口6と1つの排出口7(排出口7A〜7Eのいずれか1つ)との間でアンモニア水溶液が流動するように、切り替える。
The switching means 10 is provided in the
切替手段10は、副配管側切替バルブ11と、主配管側切替バルブ12とを備えてなる。副配管側切替バルブ11は、複数の副配管82にそれぞれ設けられている。具体的には、副配管側切替バルブ11は、複数の副配管82A、82B、82C、82D、および82Eに対してそれぞれ、副配管側切替バルブ11A、11B、11C、11D、および11Eとして設けられている。
The switching means 10 includes a sub piping side switching valve 11 and a main piping side switching valve 12. The sub piping side switching valve 11 is provided in each of the plurality of
主配管側切替バルブ12は、前記主配管81に接続された所定の副配管とこの副配管に隣接する副配管との間の主配管の区間にそれぞれ設けられている。
The main pipe side switching valve 12 is provided in each section of the main pipe between the predetermined sub pipe connected to the
具体的には、副配管82Aと副配管82Bとの間の主配管81の区間に、主配管側切替バルブ12Aが設けられている。また、副配管82Bと副配管82Cとの間の主配管81の区間に、主配管側切替バルブ12Bが設けられている。さらに、副配管82Cと副配管82Dとの間の主配管81の区間に、主配管側切替バルブ12Cが設けられている。そして、副配管82Dと副配管82Eとの間の主配管81の区間に、主配管側切替バルブ12Dが設けられている。
Specifically, a main pipe
[ADU粒子製造装置の使用方法および作用・効果]
上記したADU粒子製造装置の使用方法および作用を以下に述べる。なお、本発明のADU粒子製造装置でADU粒子を製造するときに用いられる硝酸ウラニル含有原液は、酸化ウランと硝酸とを混合して得られる硝酸ウラニルに水溶性ポリマーを添加し、次いで純水を添加することにより粘度を調節して調製される。
[Usage method and operation / effect of ADU particle production equipment]
The usage method and operation of the above ADU particle production apparatus will be described below. The uranyl nitrate-containing stock solution used when producing ADU particles with the ADU particle production apparatus of the present invention is obtained by adding a water-soluble polymer to uranyl nitrate obtained by mixing uranium oxide and nitric acid, and then adding pure water. It is prepared by adjusting the viscosity by adding.
前記酸化ウランとしては、二酸化ウラン、三酸化ウランまたは八酸化三ウラン等を挙げることができ、特に八酸化三ウランが好ましい。 Examples of the uranium oxide include uranium dioxide, uranium trioxide, and triuranium octoxide, and uranium trioxide is particularly preferable.
前記水溶性ポリマーとしては、ポリビニルアルコール(以下、PVAと略する。)、ポリアクリル酸ナトリウム及びポリエチレンオキシド等の合成ポリマー、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、メチルセルロース、及びエチルセルロース等のセルロース系ポリマー、可溶性でんぷん、及びカルボキシメチルでんぷん等のでんぷん系ポリマー、デキストリン、及びガラクタン等の水溶性天然高分子等を挙げることができる。 Examples of the water-soluble polymer include polyvinyl alcohol (hereinafter abbreviated as PVA), synthetic polymers such as sodium polyacrylate and polyethylene oxide, cellulose polymers such as carboxymethyl cellulose, hydroxyethyl cellulose, methyl cellulose, and ethyl cellulose, soluble starch, And starch-based polymers such as carboxymethyl starch, water-soluble natural polymers such as dextrin, and galactan.
これら各種の水溶性ポリマーは、その一種を単独で使用されても、また、それらの二種以上が併用されていても良い。これらの中でも、水溶性ポリマーとして前記合成ポリマーが好ましく、特にポリビニルアルコールが好ましい。 One of these various water-soluble polymers may be used alone, or two or more thereof may be used in combination. Among these, the synthetic polymer is preferable as the water-soluble polymer, and polyvinyl alcohol is particularly preferable.
まず、反応槽本体4に所定濃度、所定量のアンモニア水溶液を収容する。次に、滴下装置2に所定の硝酸ウラニル含有原液を流通させ、滴下装置2より硝酸ウラニル含有原液の液滴を滴下する。 First, a predetermined concentration and a predetermined amount of aqueous ammonia solution are accommodated in the reaction tank body 4. Next, a predetermined uranyl nitrate-containing stock solution is circulated through the dropping device 2, and droplets of the uranyl nitrate-containing stock solution are dropped from the dropping device 2.
図示は略すが、滴下された各々の液滴に対して、適宜アンモニアガスを吹きかけるようにしてもよい。このようにすれば、液滴の表面ではゲル化が進み、アンモニア水溶液表面に衝突する際の液滴の変形を抑制することができる。 Although illustration is omitted, ammonia gas may be appropriately sprayed on each dropped droplet. In this way, gelation proceeds on the surface of the droplet, and deformation of the droplet when colliding with the ammonia aqueous solution surface can be suppressed.
その後、各液滴は、反応槽本体4の内のアンモニア水溶液内に沈降していき、このアンモニア水溶液より、さらにアンモニアを吸収する。そして、各液滴は、表面だけでなく、内部までもゲル化が進み、ADU粒子へと反応が進む。 Thereafter, each droplet settles in the aqueous ammonia solution in the reaction vessel body 4 and further absorbs ammonia from the aqueous ammonia solution. Each droplet is gelled not only on the surface but also on the inside, and the reaction proceeds to ADU particles.
この反応の際に、アンモニア水溶液中では、反応によりアンモニアが消費されるので、反応槽本体4のある部分によっては、アンモニア濃度に差異が生ずることとなる。ここで、循環流路位置設定手段5によって、アンモニア水溶液を滴下方向に循環させてなる循環領域を、例えば、反応して生成した重ウラン酸アンモニウム粒子のほとんど存在しない部分に設定する。 In this reaction, ammonia is consumed by the reaction in the aqueous ammonia solution, so that the ammonia concentration varies depending on a portion of the reaction tank body 4. Here, the circulation region where the aqueous ammonia solution is circulated in the dropping direction is set by the circulation channel position setting means 5 to, for example, a portion where the ammonium deuterated uranate particles generated by the reaction hardly exist.
ここで、循環領域を、例えば、反応して生成した重ウラン酸アンモニウム粒子のほとんど存在しない部分に設定する際に、供給口6から供給されたアンモニア水溶液は、ポンプ9によって、配管8内を流動する。そして、切替手段10によって、前記供給口6と1つの排出口7(7A〜7Eのいずれか1つ)との間でアンモニア水溶液が流動するように、切り替えられる。ここで、1つの排出口7(7A〜7Eのいずれか1つ)を他の排出口7(7A〜7Eのいずれか1つ)に切り替えれば、アンモニア水溶液の循環する循環領域の位置が変更することとなる。したがって、循環領域の位置を変更することができる。
Here, when the circulation region is set to a portion where, for example, the ammonium deuterated uranate particles produced by the reaction hardly exist, the aqueous ammonia solution supplied from the supply port 6 flows in the
具体的には、滴下開始直後は、供給口6と排出口7Aとの間で、アンモニア水溶液を循環させる。この際、副配管側切替バルブ11Aを開き、その他の副配管側切替バルブ11B〜11Eを閉じる。また、主配管側切替バルブ12A〜12Dを閉じる。
Specifically, immediately after the start of dropping, an aqueous ammonia solution is circulated between the supply port 6 and the
この状態においては、ポンプ9によって、アンモニア水溶液は、供給口6、反応槽本体底部4A、副配管82A、主配管81、ポンプ9内を流動する(図1中矢印参照)。したがって、このアンモニア水溶液が流動する領域は、循環領域となる。この場合には、反応槽本体4においては、排出口7Aよりも上側の部分では、循環流が生じていないこととなる。この排出口7Aよりも上側の部分では、硝酸ウラニル含有原液の液滴が反応中であるが、流動による影響を少なくすることができる。
In this state, the
硝酸ウラニル含有原液の滴下が進み、生成したADU粒子が排出口7A付近まで堆積した状態となる。この場合には、供給口6と排出口7Bとの間で、アンモニア水溶液を循環させる。この際、副配管側切替バルブ11Bを開き、その他の副配管側切替バルブ11A、11C〜11Eを閉じる。また、主配管側切替バルブ12Aを開き、その他の主配管側切替バルブ12B〜12Dを閉じる。
The dropping of the uranyl nitrate-containing stock solution proceeds and the generated ADU particles are deposited up to the vicinity of the
この状態においては、ポンプ9によって、アンモニア水溶液は、供給口6、反応槽本体底部4A、副配管82B、主配管81、ポンプ9内を流動する。この場合には、反応槽本体4においては、排出口7Bよりも上側の部分では、循環流が生じていないこととなる。この排出口7Bよりも上側の部分では、硝酸ウラニル含有原液の液滴が反応中であるが、流動による影響を少なくすることができる。
In this state, the aqueous ammonia solution flows through the supply port 6, the reaction vessel main body bottom 4 </ b> A, the
さらに、硝酸ウラニル含有原液の滴下が進み、生成したADU粒子が排出口7B付近まで堆積した状態となる。この場合には、供給口6と排出口7Cとの間で、アンモニア水溶液を循環させる。この際、副配管側切替バルブ11Cを開き、その他の副配管側切替バルブ11A、11B、11D、11Eを閉じる。また、主配管側切替バルブ12A、12Bを開き、その他の主配管側切替バルブ12C、12Dを閉じる。
Further, the dropping of the uranyl nitrate-containing stock solution proceeds, and the generated ADU particles are deposited up to the vicinity of the
この状態においては、ポンプ9によって、アンモニア水溶液は、供給口6、反応槽本体底部4A、副配管82C、主配管81、ポンプ9内を流動する。この場合には、反応槽本体4においては、排出口7Cよりも上側の部分では、循環流が生じていないこととなる。この排出口7Cよりも上側の部分では、硝酸ウラニル含有原液の液滴が反応中であるが、流動による影響を少なくすることができる。
In this state, the aqueous ammonia solution flows through the supply port 6, the reaction vessel main body bottom 4 </ b> A, the
以上のような操作を繰り返すことにより、循環領域の位置を変更することができる。 By repeating the operation as described above, the position of the circulation region can be changed.
以上、循環領域においては、アンモニア水溶液が循環するので、上部側のADU粒子の重量で、下部側のADU粒子が変形することがなくなる。また、均一なアンモニア濃度が保たれるため、反応が均一に進むことになるので、良好な真球度を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。 As described above, since the aqueous ammonia solution circulates in the circulation region, the lower ADU particles are not deformed by the weight of the upper ADU particles. In addition, since the uniform ammonia concentration is maintained, the reaction proceeds uniformly, so that ammonium deuterated uranate particles having good sphericity can be produced.
また、重ウラン酸アンモニウム粒子のほとんど存在しない部分で、循環が行われていないので、落下中のやわらかい重ウラン酸アンモニウム粒子へ循環流による過剰な力が加わることもなく、ADU粒子が変形することもない。したがって、良好な真球度を有するADU粒子を製造することができる。なお、反応槽本体4内のADU粒子を十分に流動させることができるので、高濃縮度のウランを原料とする場合のような、例えば、本実施形態のような反応槽本体4が細長い円筒形状であっても適用が可能となる。したがって、高濃縮度のウランを原料として扱うことができる。 In addition, since there is almost no part of the ammonium heavy uranate particles, circulation is not performed, so that excessive force due to the circulation flow is not applied to the falling soft heavy ammonium uranate particles, and the ADU particles are deformed. Nor. Therefore, ADU particles having good sphericity can be produced. In addition, since the ADU particles in the reaction vessel main body 4 can be sufficiently flowed, the reaction vessel main body 4 as in the present embodiment has an elongated cylindrical shape, for example, in the case of using highly enriched uranium as a raw material. Even so, it can be applied. Therefore, highly enriched uranium can be handled as a raw material.
なお、所定の時間後、反応が進み、反応槽本体底部4Aに堆積したADU粒子は、取出し用バルブ4Cを開放して、取出し配管4Bを通って、反応槽本体4の外部へ排出される。
The reaction proceeds after a predetermined time, and the ADU particles deposited on the bottom 4A of the reaction tank main body are discharged to the outside of the reaction tank main body 4 through the
また、反応槽本体4外部へ排出されたADU粒子は、洗浄、乾燥して、その後、所定の条件で焙焼、還元・焼結の各工程を経て、二酸化ウラン粒子となる。 In addition, the ADU particles discharged to the outside of the reaction vessel main body 4 are washed and dried, and then are baked, reduced, and sintered under predetermined conditions to become uranium dioxide particles.
なお、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良は、本発明に含まれるものである。 It should be noted that the present invention is not limited to the above-described embodiment, and modifications and improvements within a scope that can achieve the object of the present invention are included in the present invention.
1 ADU粒子製造装置
2 滴下装置
3 反応槽
4 反応槽本体
4A 反応槽本体底部
4B 取出配管
4C 取出し用バルブ
5 循環流路位置設定手段
6 供給口
7(7A〜7E) 排出口
8 配管
81 主配管
82(82A〜82E) 副配管
9 ポンプ
10 切替手段
11(11A〜11E) 副配管側切替バルブ
12(12A〜12D) 主配管側切替バルブ
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ADU particle manufacturing apparatus 2 Dripping apparatus 3 Reaction tank 4 Reaction tank
Claims (3)
前記切替手段は、複数の副配管にそれぞれ設けられた副配管側切替バルブと、前記主配管に接続された所定の副配管とこの副配管に隣接する副配管との間の主配管の区間にそれぞれ設けられた主配管側切替バルブとを備えてなる前記請求項2に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
The pipe is connected to the supply port, and includes a main pipe to which the pump is connected, and a plurality of sub pipes branched from each discharge port and connected to the main pipe.
The switching means is provided in a section of a main pipe between a sub pipe side switching valve provided in each of a plurality of sub pipes, a predetermined sub pipe connected to the main pipe, and a sub pipe adjacent to the sub pipe. The apparatus for producing ammonium heavy uranate particles according to claim 2, comprising a main pipe side switching valve provided respectively.
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