JP4318998B2 - Ammonium uranate particle production equipment - Google Patents
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Description
本発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関し、さらに詳しくは、高品質の重ウラン酸アンモニウムを効率的に生産することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関する。 The present invention relates to an apparatus for producing ammonium heavy uranate particles, and more particularly to an apparatus for producing ammonium heavy uranate particles capable of efficiently producing high quality ammonium heavy uranate.
非特許文献1〜5によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル原液とする。次に、この硝酸ウラニル原液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して滴下原液とする。調製された滴下原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。
According to
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水溶液表面到達時における変形が防止される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子(以下、「ADU粒子」と略する場合がある。)となる。 The droplets dropped on the aqueous ammonia solution are sprayed with ammonia gas before reaching the surface of the aqueous ammonia solution. The surface of the droplet is gelled by the ammonia gas, thereby preventing deformation when reaching the surface of the aqueous ammonia solution. Uranyl nitrate in the aqueous ammonia solution sufficiently reacts with ammonia to form ammonium heavy uranate particles (hereinafter sometimes abbreviated as “ADU particles”).
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元及び焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子をふるい分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核微粒子を得る。 The ammonium heavy uranate particles are dried and then baked in the air to form uranium trioxide particles. Furthermore, the uranium trioxide particles are reduced and sintered to become high-density ceramic uranium dioxide particles. The uranium dioxide particles are screened, that is, classified to obtain fuel core fine particles having a predetermined particle size.
従来のADU粒子製造装置においては、滴下された硝酸ウラニルを含有する液滴の内部までアンモニア水溶液を浸透させなければならなかった。また、生成したADU粒子の変形を防止するためには、アンモニア水溶液を循環させる必要があった。そこで、従来の装置では、図2に示すように、生成したADU粒子を排出する排出管と貯留槽とを循環用ポンプを備えた循環用配管で接続し、アンモニア水溶液を循環させていた。 In the conventional ADU particle production apparatus, the aqueous ammonia solution had to penetrate into the inside of the droplet containing the dropped uranyl nitrate. Further, in order to prevent deformation of the generated ADU particles, it was necessary to circulate an aqueous ammonia solution. Therefore, in the conventional apparatus, as shown in FIG. 2, the discharge pipe for discharging the generated ADU particles and the storage tank are connected by a circulation pipe provided with a circulation pump, and the aqueous ammonia solution is circulated.
図2において、2は貯留槽、4は液滴供給ノズル、9は循環用配管、aは硝酸ウラニルを含有する原液、bは重ウラン酸アンモニウム粒子及びPは循環用ポンプを示している。 In FIG. 2, 2 is a storage tank, 4 is a droplet supply nozzle, 9 is a circulation pipe, a is a stock solution containing uranyl nitrate, b is ammonium heavy uranate particles, and P is a circulation pump.
ADU粒子は、アンモニア水溶液の濃度が、10容積/容積%未満になると、生成することができなくなる。しかし、従来の装置では、硝酸ウラニルとの反応で消費された量のアンモニアを補充する手段がなかった。そこで、従来は、アンモニア水溶液の濃度が、10容積/容積%未満になった時に、装置を停止させ、その水溶液を新鮮なアンモニア水溶液に交換しなければならず、ADU粒子の製造効率が非効率であった。 ADU particles cannot be generated when the concentration of the aqueous ammonia solution is less than 10 volume / volume%. However, the conventional apparatus has no means for replenishing the amount of ammonia consumed in the reaction with uranyl nitrate. Therefore, conventionally, when the concentration of the aqueous ammonia solution becomes less than 10 volume / volume%, the apparatus must be stopped and the aqueous solution must be replaced with a fresh aqueous ammonia solution, resulting in inefficient production of ADU particles. Met.
また、従来の装置においては、反応が不完全な状態で貯留槽内に堆積したADU粒子があった。反応が不完全なままのADU粒子が堆積すると、粒子の形が変形してしまうことがあった。したがって、従来の装置では、一定形状のADU粒子を製造するのは困難であった。 Moreover, in the conventional apparatus, there were ADU particles deposited in the storage tank in an incomplete reaction state. When ADU particles with incomplete reaction were deposited, the shape of the particles could be deformed. Therefore, it has been difficult to produce ADU particles having a fixed shape with a conventional apparatus.
また、堆積することにより、ADU粒子の表面にウランが偏析してしまい、生成したADU粒子の密度が、均一にならないという問題があった。すなわち、最終生成物の品質に問題が生じていた。 In addition, uranium segregates on the surface of the ADU particles due to the deposition, and the density of the generated ADU particles is not uniform. That is, there was a problem with the quality of the final product.
本発明は、前記従来の装置が有する問題点を解決し、高品質な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができ、しかも、アンモニア水溶液を交換する必要がなく、製造効率を向上させることができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することを目的とする。 The present invention solves the problems of the conventional apparatus, can produce high-quality ammonium heavy uranate particles, and does not require replacement of an aqueous ammonia solution, thereby improving production efficiency. An object of the present invention is to provide an apparatus for producing ammonium heavy uranate particles.
前記課題を解決するための本発明の手段は、
(1)アンモニア水溶液を貯留する貯留槽と、
硝酸ウラニル含有原液を前記貯留槽に貯留されたアンモニア水溶液に滴下する液滴供給ノズルと、
前記貯留槽の底部に配置されてアンモニアガスを前記貯留槽に供給し、供給された前記アンモニアガスによって、硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して形成された重ウラン酸アンモニウム粒子を前記貯留槽中のアンモニア水溶液中で流動可能にするアンモニアガス供給手段と、
を備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
(2)前記アンモニアガス供給手段が、前記アンモニア水溶液中に供給されるアンモニアガスの流量を調節するアンモニアガス流量調節手段を備えてなる前記(1)に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
(3)前記貯留槽が、内筒を備えてなる前記(1)又は(2)に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。
Means of the present invention for solving the above-mentioned problems are:
(1) a storage tank for storing an aqueous ammonia solution;
A droplet supply nozzle for dropping a uranyl nitrate-containing stock solution into an aqueous ammonia solution stored in the storage tank;
Arranged at the bottom of the storage tank to supply ammonia gas to the storage tank, with the supplied ammonia gas, ammonium heavy uranate particles formed by the reaction of uranyl nitrate and ammonia in the storage tank An ammonia gas supply means capable of flowing in an aqueous ammonia solution ;
It is an ammonium heavy uranate particle production apparatus characterized by comprising,
(2) The ammonium heavy uranate particle production apparatus according to (1), wherein the ammonia gas supply means includes ammonia gas flow rate adjusting means for adjusting a flow rate of ammonia gas supplied into the aqueous ammonia solution. ,
(3) The apparatus for producing ammonium heavy uranate particles according to (1) or (2), wherein the storage tank includes an inner cylinder.
(1) この発明によると、前記貯留槽内に貯留されたアンモニア水溶液にアンモニアガスを導入することにより、前記アンモニア水溶液を強制的に循環させることができるので、前記アンモニア水溶液中において、滴下された硝酸ウラニル含有原液の液滴が流動状態になり、流動状態になったままで液滴内の硝酸ウラニルとアンモニアとが反応することとなり、その結果、形状及び品質が均一なADU粒子を製造することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することができる。また、アンモニアガスを貯留槽内に導入することにより、このアンモニアガスが、アンモニア水溶液における減少アンモニア量を補充するアンモニアの供給源となり、アンモニア水溶液の濃度を、ADU粒子の生成に最低限必要な濃度である10容積/容積%以上に保つことが容易になり、したがって、製造途中で装置を停止させることなく、大量生産を可能とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することができる。
(2) この発明によると、アンモニアガス流量調節手段によりアンモニアガスの流量を調節することができるので、貯留槽内のアンモニア水溶液におけるアンモニア濃度を容易に制御することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することができる。
(3) 貯留槽内に内筒を備えていると、この内筒により、アンモニアガス供給手段により供給されるアンモニアガスの気泡により形成されるアンモニア水溶液の流動が案内されて、貯留槽内の軸心を中心とするアンモニア水溶液の上昇流を容易に形成し、貯留槽の液面近くでその上昇流が反転して貯留槽の内壁面に沿った下降流に容易に形成することができる。この発明によると、内筒を有することにより、内筒内ではアンモニア水溶液の上昇流が形成され、内筒の外ではアンモニア水溶液の下降流が形成されることにより、全体としてアンモニア水溶液の循環流を好適に形成することができ、この循環流に乗って硝酸ウラニルを含有する液滴が流動することにより、真球であり、かつ内部まで重ウラン酸アンモニウムとなった重ウラン酸アンモニウム粒子を大量生産することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することができる。
(1) According to the present invention, by introducing ammonia gas into the aqueous ammonia solution stored in the storage tank, the aqueous ammonia solution can be forcibly circulated. The droplet of uranyl nitrate-containing stock solution becomes a fluid state, and the uranyl nitrate and ammonia in the droplet react with each other in the fluid state. As a result, it is possible to produce ADU particles having a uniform shape and quality. An apparatus for producing ammonium biuranium particle capable of being produced can be provided. In addition, by introducing ammonia gas into the storage tank, this ammonia gas becomes a supply source of ammonia that supplements the amount of reduced ammonia in the aqueous ammonia solution, and the concentration of the aqueous ammonia solution is set to the minimum necessary concentration for the generation of ADU particles. Therefore, it is possible to provide an ammonium heavy uranate particle production apparatus capable of mass production without stopping the apparatus during production.
(2) According to the present invention, since the ammonia gas flow rate can be adjusted by the ammonia gas flow rate adjusting means, the ammonium heavy uranate particle production apparatus capable of easily controlling the ammonia concentration in the aqueous ammonia solution in the storage tank. Can be provided.
(3) When the inner cylinder is provided in the storage tank, the inner cylinder guides the flow of the aqueous ammonia solution formed by the bubbles of the ammonia gas supplied by the ammonia gas supply means. It is possible to easily form an upward flow of the aqueous ammonia solution centering on the heart, and to reverse the upward flow near the liquid level of the storage tank and easily form a downward flow along the inner wall surface of the storage tank. According to the present invention, by having the inner cylinder, an upward flow of the aqueous ammonia solution is formed inside the inner cylinder, and a downward flow of the aqueous ammonia solution is formed outside the inner cylinder, so that the circulation flow of the aqueous ammonia solution as a whole is reduced. Massive production of ammonium uranate particles that are true spheres and become heavy ammonium uranate as a result of droplets containing uranyl nitrate flowing on this circulating flow. It is possible to provide an apparatus for producing ammonium heavy uranate particles that can be used.
以下、図1を参照しながらADU粒子製造装置について説明する。ただし、図1に記載されたADU粒子製造装置は、本発明の一例であり、本発明に係るADU粒子製造装置は、図1に記載されたADU粒子製造装置に限られることはない。 Hereinafter, the ADU particle production apparatus will be described with reference to FIG. However, the ADU particle manufacturing apparatus illustrated in FIG. 1 is an example of the present invention, and the ADU particle manufacturing apparatus according to the present invention is not limited to the ADU particle manufacturing apparatus illustrated in FIG.
前記ADU粒子製造装置1は、貯留槽2、内筒3、液滴供給ノズル4及びアンモニアガス供給手段7を有する。
The ADU
前記貯留槽2は、アンモニア水溶液を貯留する槽であり、この貯留槽2において、アンモニア水溶液に含まれるアンモニアと後述する液滴供給ノズル4から滴下された硝酸ウラニル含有原液(以下、原液と称することがある。)に含まれる硝酸ウラニルとが化学反応して、ADU粒子が形成される。
The
前記貯留槽2は、耐腐食性、特に、耐アルカリ性、耐熱性、耐圧性を有する材料で形成されていれば、特に制限は無く、前記材料としては、例えば、ガラス、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウム又はジルコニウム合金等を挙げることができる。
The
前記貯留槽2の形状としては、アンモニア水溶液を貯留することができる限りその形状に特に制限がないが、図1に示されるように、例えば、その上部が円筒状であり、その底部が逆円錐状であるのが好ましい。
The shape of the
前記アンモニアガス供給手段7は、ガス噴出部5、ガス供給管6及びアンモニアガスを充填した容器(図示せず。)を備える。
The ammonia gas supply means 7 includes a
前記ガス供給手段7は、前記貯留槽2の底部に配置されるのが好ましく、特に、前記貯留槽2の水平断面の中心と、アンモニアガス供給手段7が備えるガス噴出部5及びガス供給管6の水平断面の中心とが、同軸となるように、配置されるのが好ましい。
The gas supply means 7 is preferably arranged at the bottom of the
前記アンモニアガスは、前記ガス供給管6を通り、前記ガス噴出部5の開口部からアンモニア水溶液中に供給される。
The ammonia gas passes through the
前記ガス噴出部5は、貯留槽2に貯留されるアンモニア水溶液中にアンモニアガスを、好適にはバブル状にアンモニアガスを供給することができるように形成されていればよく、例えば図1に示されるように、前記内筒3の内側にアンモニアガスを供給することができるように前記貯留槽2の底部に配置され、かつ前記ガス供給管6の開口部上部に、しかも前記開口部を覆うように配置されるのが好ましい。
The
このように前記ガス噴出部5を配置することにより、前記貯留槽2の底部に堆積したADU粒子を効率的に浮上させ、流動状態にさせることができるようになる。しかも、ADU粒子とアンモニア水溶液との接触時間を多くすることができるので、アンモニア水溶液をADU粒子内部に浸透させることができる。その結果、アンモニアとADU粒子内部に存在する硝酸ウラニルとが完全に反応し、高品質のADU粒子を得ることができる。また、堆積によるADU粒子の変形を防止することもでき、密度が均一なADU粒子を得ることができる。
By disposing the
前記ガス噴出部5の形状としては、前記貯留槽2内のアンモニア水溶液に、アンモニアガスを供給し、アンモニア水溶液の循環流を確実に発生させることができ、しかも、アンモニアガスの供給を停止させたときに、生成した重ウラン酸アンモニウム粒子が、ガス供給管6内に落下するのを防止することができる限り、特に制限はなく、例えば、板状又は円錐台等を挙げることができる。
As the shape of the
前記ガス噴出部5は、耐腐食性、特に、耐アルカリ性、耐熱性を有する材料で形成されていれば、特に制限はなく、前記材料としては、例えば、ガラス、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウム又はジルコニウム合金等を挙げることができる。
The
前記ガス噴出部5としては、アンモニアガスを通すことができれば特に制限はなく、例えば、金網、ガラスフィルター又はガラスウールを適用することができ、また、シャワーヘッドを転用してもよい。
There is no restriction | limiting in particular as said
前記ガス噴出部5は、アンモニアガスの圧力で飛ばされないように、公知の接着剤、接着工法又は溶接等により、確実に、貯留槽2の内壁に固定される。
The
前記ガス噴出部5における開口部の形状としては、特に制限はなく、円形、楕円形又は三角形、正方形、長方形、五角形及び六角形等の多角形を挙げることができる。
There is no restriction | limiting in particular as a shape of the opening part in the said
前記開口部の直径は、ADU粒子の断面直径の70%以下であるのが好ましい。 The diameter of the opening is preferably 70% or less of the cross-sectional diameter of the ADU particles.
前記開口部の直径が、ADU粒子の断面直径の70%以下であると、ADU粒子が前記ガス供給管6に落下することがないので、ロスを生じることがない。
When the diameter of the opening is 70% or less of the cross-sectional diameter of the ADU particles, the ADU particles do not fall into the
また、前記開口部の個数は、貯留槽2の容積、形成される粒子の大きさ及び量に応じて、適宜、決定することができる。
Further, the number of the openings can be appropriately determined according to the volume of the
ガス噴出部5からアンモニア水溶液に導入されるアンモニアガスのガス流量は、貯留槽2の容積、形成される粒子の大きさ又は量にもよるが、アンモニア水溶液の流動状態を実現することができる限りにおいて、特に制限はない。
Although the gas flow rate of the ammonia gas introduced into the aqueous ammonia solution from the
また、アンモニアガス濃度もまた、貯留槽2の容積、形成される粒子の大きさ又は量にもよるが、アンモニア水溶液の濃度を10容積/容積%以上にすることができる限りにおいて、特に制限はない。
The ammonia gas concentration also depends on the volume of the
前記ガス噴出部5から、アンモニア水溶液中にアンモニアガスを導入することにより、硝酸ウラニルとの反応で消費されたアンモニアを補うことができる。したがって、従来技術では、アンモニア水溶液の濃度が、10容積/容積%より少なくなると、アンモニア水溶液を交換する必要があったが、本発明に係るADU粒子製造装置を用いれば、ADU粒子の製造途中での交換作業が不要となり、装置の連続運転が可能になるので、生産効率を向上させることができる。
By introducing ammonia gas into the aqueous ammonia solution from the
前記ADU粒子製造装置1においては、前記貯留槽2の内部に、例えば、支持部材によって、アンモニア水溶液中に完全に沈められるように内筒3を設けるのが好ましい。
In the ADU
前記貯留槽2内における前記内筒3の取り付け位置は、前記貯留槽2の内壁及び底面に接触しないように配置されていれば、特に、制限はなく、例えば、貯留槽断面の中心及びガス供給ノズル断面の中心と内筒断面の中心とが同軸となるように、配置するのがよい。
The position where the
前記内筒3が、このように配置されることにより、前記ガス噴出部5を介して供給されたアンモニアガスによって、内筒3の内側に存在するアンモニア水溶液は、上方へ流れ、また、内筒外壁と貯留槽内壁との間に存在するアンモニア水溶液は、下方へ流れる。つまり、前記内筒3を設けることにより、前記貯留槽2中のアンモニア水溶液を強制的かつ効率的に上下に循環させることができる。したがって、ADU粒子が、アンモニア水溶液中で分散されることにより、化学反応が不完全な状状態のADU粒子が堆積することはなくなる。その結果、硝酸ウラニルとアンモニアとの化学反応が完全に進行するので、従来の装置で得られるADU粒子よりも、高品質なADU粒子を製造することができる。
By arranging the
また、前記内筒3の上部とアンモニア水溶液の液面との間隔は、少なくとも5cmであるのが好ましい。
The distance between the upper portion of the
前記内筒3の上部とアンモニア水溶液の液面との間隔が5cmよりも短いと、アンモニア水溶液が、効率的に循環せず、その結果、例えば、生成したADU粒子同士が接触し、及び/又はADU粒子が内筒に衝突して、前記ADU粒子が破壊又は欠損してしまうことがある。また、液滴供給ノズル4から滴下された原液とアンモニア水溶液中のADU粒子とが接触して、アンモニア水溶液中でのADU粒子の循環が阻害されることがある。
If the distance between the upper part of the
前記内筒3は、耐腐食性、特に、耐アルカリ性、耐熱性、耐圧性を有する材料で形成されていれば、特に制限はなく、前記材料としては、例えば、ガラス、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウム又はジルコニウム合金等を挙げることができる。
The
前記内筒3の内径は、前記貯留槽2の内径に対して、1/3〜1/2であるのが好まし。
The inner diameter of the
前記内径が、前記貯留槽2の内径に対して、1/3〜1/2であることにより、内筒内を上昇するアンモニア水溶液の上昇速度を、下降するその下降速度よりも速くすることができるので、生成したADU粒子が貯留槽2の底部に堆積するのを防止することができる。
When the inner diameter is 1/3 to 1/2 of the inner diameter of the
前記液滴供給ノズル4は、前記貯留槽2に貯留される前記アンモニア水溶液に原液を粒子状に滴下させるノズルである。この液滴供給ノズル4が備える細孔から滴下された原液に含まれる硝酸ウラニルは、アンモニア水溶液中のアンモニアと化学反応し、その結果、ADU粒子が生成する。
The
前記液滴供給ノズル4は、前記貯留槽2の上方に配置される。特に、液滴供給ノズル4の断面の中心と、前記ガス噴出部5の断面の中心とが同軸に配置されるのが好ましい。
The
前記液滴供給ノズル4をこのように配置すれば、ガス噴出部5から供給されるアンモニアガスと接触して、アンモニア濃度が、比較的高くなっている部分に原液を滴下することができる。その結果、硝酸ウラニルとアンモニアとの反応を、素早く開始させることができるので好ましい。
If the
前記液滴供給ノズル4は、原液供給管(図示せず。)を介して、原液を貯留する原液タンク(図示せず。)に接続される。
The
前記液滴供給ノズル4、原液供給管及び原液タンクの材料としては、耐腐食性、特に、耐酸性であれば、特に制限はない。
The material of the
前記液滴供給ノズル4が備える細孔の直径としては、形成されるADU粒子の粒径に応じて、適宜、決定することができるが、0.1〜6mmであるのが好ましく、特に、0.1〜2mmであるのが好ましい。
The diameter of the pores provided in the
前記細孔の直径が、0.1mm未満であると、液滴供給ノズル4が目詰まりすることがある。また、液滴供給ノズル4を通過する原液の流速が、速くなり、その結果、滴下された原液同士が、アンモニア水溶液に達するまでに接触して団子状になってしまうことがあり、均一な形状のADU粒子を得ることができないことがある。
If the diameter of the pore is less than 0.1 mm, the
また、前記細孔の直径が、6mmよりも大きいと、表面張力により、液滴供給ノズル4の先端部から、アンモニア水溶液に落下しにくくなるので、液滴供給ノズル4の先端部で滴下される原液が大きく成長することがあり、その結果、所望の粒径のADU粒子を得ることができないことがある。
Further, if the diameter of the pore is larger than 6 mm, it is difficult to drop from the tip of the
前記原液としては、例えば、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かした硝酸ウラニル溶液を調製し、この硝酸ウラニル溶液に純水、増粘剤等を添加し、攪拌して得られる溶液を用いる。 As the stock solution, for example, a solution obtained by preparing a uranyl nitrate solution in which uranium oxide powder is dissolved in nitric acid, adding pure water, a thickener and the like to the uranyl nitrate solution, and stirring the solution is used.
前記液滴供給ノズル4から滴下される原液の滴下速度としては、30〜500滴/minであるのが好ましく、特に、50〜200滴/minであるのが好ましい。
The dropping rate of the stock solution dropped from the
前記滴下速度が、30滴/minよりも遅いと、生産効率が非常に悪くなる。また、500滴/minよりも速いと、滴下された原液同士が、空気中又はアンモニア水溶液中で接触を生じ、その結果、形状が均一で高品質なADU粒子を得ることができないことがある。 When the dropping rate is slower than 30 drops / min, the production efficiency is very poor. Moreover, when it is faster than 500 drops / min, the dropped stock solutions are brought into contact with each other in the air or in an aqueous ammonia solution, and as a result, it may not be possible to obtain high-quality ADU particles having a uniform shape.
前記ADU粒子製造装置1は、アンモニアガス供給手段7に公知のガス流量調節器を付設するようにしてもよい。
The ADU
前記ガス流量調節器を備えることにより、アンモニア水溶液の循環を制御することができる。また、例えば、アンモニアガス流量の不足によるADU粒子の堆積又は過剰なアンモニアガス流量によるアンモニア水溶液の乱流等の弊害を除去することができる。その結果、ADU粒子同士が接触することによる破壊又は欠損等を回避することができる。 By providing the gas flow controller, the circulation of the aqueous ammonia solution can be controlled. Further, for example, adverse effects such as accumulation of ADU particles due to insufficient ammonia gas flow rate or turbulent flow of aqueous ammonia solution due to excessive ammonia gas flow rate can be eliminated. As a result, it is possible to avoid destruction or loss due to contact between the ADU particles.
一方、アンモニア水溶液中における生成したADU粒子の存在量が多いときは、ガス流量を多くすることにより、ADU粒子が貯留槽2の底部に堆積することを防止することができる。
On the other hand, when the amount of generated ADU particles in the aqueous ammonia solution is large, it is possible to prevent the ADU particles from being deposited on the bottom of the
また、生成したADU粒子を前記貯留槽2から取り出すための公知の排出手段を備えることができる。
Further, a known discharge means for taking out the generated ADU particles from the
前記ADU粒子製造装置1を用いて、以下のようにして、ADU粒子を製造することができる。
Using the ADU
硝酸ウラニルを含有する原液を、貯留槽2内で循環するアンモニア水溶液中に滴下する。滴下された原液は、粒子状になってアンモニア水溶液とともに、貯留槽2内で循環する。
A stock solution containing uranyl nitrate is dropped into an aqueous ammonia solution circulating in the
ここで、粒子状になった原液がアンモニア水溶液の液面に達するまでの間に、この原液にアンモニアガスを吹きかけるのがよい。 Here, it is preferable to spray ammonia gas on the stock solution until the stock solution in the form of particles reaches the level of the aqueous ammonia solution.
このように、アンモニアガスを吹きかけることにより、滴下されて粒子状になった原液の表面がゲル化される。その結果、粒子状になった原液とアンモニア水溶液の液面との衝突時に、この粒子状になった原液が変形するのを防止することができる。 Thus, by spraying ammonia gas, the surface of the undiluted | stock solution which was dripped and became the particle form is gelatinized. As a result, it is possible to prevent the particulate stock solution from being deformed when the particulate stock solution collides with the liquid surface of the aqueous ammonia solution.
所定量の原液を滴下した後、滴下を止め、滴下された原液に含まれる硝酸ウラニルとアンモニア水溶液中のアンモニアとを完全に反応させ、ADU粒子を生成させる。 After dropping a predetermined amount of the stock solution, the dropping is stopped, and uranyl nitrate contained in the dropped stock solution is completely reacted with ammonia in the aqueous ammonia solution to generate ADU particles.
反応終了後、ガス噴出部5からのアンモニアガスの導入を停止し、排出手段、例えば、金網等を用いることにより、貯留槽2内に存在するADU粒子をアンモニア水溶液から分離し、その後、このADU粒子を乾燥器等で乾燥させ、ADU粒子を取り出す。このようにして得られた、粒子表面にウランの偏析がなく、形状が均一なADU粒子は、高温ガス炉燃料核製造装置における、他の製造工程に送られる。
After completion of the reaction, the introduction of the ammonia gas from the
1.原液の調製
以下に示す配合量で混合物を作成した。
硝酸 ・・・・・・・・・・・・・・・71.5ml
粉末状八酸化三ウラン ・・・・・・・・・99g
ポリビニルアルコール ・・・・・・・・・・6g
テトラヒドロフルフリルアルコール・・・180ml
この混合物に、全体が500mlになるように純水を加え、よく攪拌して、原液を調製した。
2.ADU粒子の製造
ガラス製の貯留槽(内径10cm×高さ25cm)内に、ガラス製の内筒(内径5cm×高さ15cm)を設け、さらに、貯留槽底部に、内筒の直下に位置するように直径0.5mmの細孔を有するガス供給ノズル(直径4cm)を設けた。この貯留槽に、25容積/容積%アンモニア水溶液を入れ、ガス噴出部からアンモニアガスを導入した。
1. Preparation of Stock Solution A mixture was prepared with the following blending amounts.
Nitric acid 71.5ml
Powdered uranium trioxide ...... 99g
Polyvinyl alcohol 6g
Tetrahydrofurfuryl alcohol ... 180ml
To this mixture, pure water was added so that the whole became 500 ml, and stirred well to prepare a stock solution.
2. Manufacture of ADU particles A glass inner cylinder (inner diameter: 5 cm × height: 15 cm) is provided in a glass reservoir (inner diameter: 10 cm × height: 25 cm), and further, located at the bottom of the reservoir, directly below the inner cylinder. Thus, a gas supply nozzle (
この貯留槽に調製した原液を、直径0.8mmの細孔を有する液滴供給ノズルからアンモニア水溶液に滴下した。滴下した原液の総量は、500mlであった。また、滴下後におけるアンモニア水溶液中でのADU粒子の挙動を観察したところ、粒子は、内筒内部を上昇し、内筒外壁と貯留槽内壁との間を下降することが確認された。また、このADU粒子は、貯留槽底部に堆積することはなかった。 The stock solution prepared in this storage tank was dropped into an aqueous ammonia solution from a droplet supply nozzle having pores with a diameter of 0.8 mm. The total amount of stock solution dropped was 500 ml. Moreover, when the behavior of the ADU particles in the aqueous ammonia solution after dropping was observed, it was confirmed that the particles rose inside the inner cylinder and lowered between the outer wall of the inner cylinder and the inner wall of the storage tank. In addition, the ADU particles did not accumulate at the bottom of the storage tank.
反応終了後、貯留槽からADU粒子を取り出し、乾燥させた後、粒子を酸化雰囲気下で450℃に加熱し、2時間焙焼させた。次いで、水素ガス及び窒素ガスからなる混合ガス雰囲気下で1650℃に加熱し、1時間焼結した。焼結後、放冷した後、投影機及び実体鏡を用いて、測定した結果、変形は認められなかった。一方、得られたADU粒子の表面上に均一なウランの層が確認された。 After completion of the reaction, the ADU particles were taken out from the storage tank and dried, and then the particles were heated to 450 ° C. in an oxidizing atmosphere and roasted for 2 hours. Subsequently, it heated at 1650 degreeC in the mixed gas atmosphere which consists of hydrogen gas and nitrogen gas, and sintered for 1 hour. As a result of measurement using a projector and a stereoscope after the sintering and allowing to cool, no deformation was observed. On the other hand, a uniform uranium layer was confirmed on the surface of the obtained ADU particles.
また、反応終了後のアンモニア水溶液の比重を、比重びん(ピクノメータ)を用いて測定し、その結果から、濃度を算出したところ、反応終了後のアンモニア水溶液の濃度は、18容積/容積%であった。 Further, the specific gravity of the aqueous ammonia solution after the completion of the reaction was measured using a specific gravity bottle (pycnometer), and the concentration was calculated from the result. The concentration of the aqueous ammonia solution after the completion of the reaction was 18 vol / vol%. It was.
1 本発明の一例である重ウラン酸アンモニウム粒子(ADU粒子)製造装置
2 貯留槽
3 内筒
4 液滴供給ノズル
5 ガス噴出部
6 ガス供給管
7 ガス供給手段
8 従来型の重ウラン酸アンモニウム粒子(ADU粒子)製造装置
9 循環用配管
10 開口部
a 硝酸ウラニルを含有する原液
b 重ウラン酸アンモニウム粒子
c アンモニアガス気泡
P 循環用ポンプ
DESCRIPTION OF
Claims (3)
硝酸ウラニル含有原液を前記貯留槽に貯留されたアンモニア水溶液に滴下する液滴供給ノズルと、
前記貯留槽の底部に配置されてアンモニアガスを前記貯留槽に供給し、供給された前記アンモニアガスによって、硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して形成された重ウラン酸アンモニウム粒子を前記貯留槽中のアンモニア水溶液中で流動可能にするアンモニアガス供給手段と、
を備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。 A storage tank for storing an aqueous ammonia solution;
A droplet supply nozzle for dropping a uranyl nitrate-containing stock solution into an aqueous ammonia solution stored in the storage tank;
Arranged at the bottom of the storage tank to supply ammonia gas to the storage tank, with the supplied ammonia gas, ammonium heavy uranate particles formed by the reaction of uranyl nitrate and ammonia in the storage tank An ammonia gas supply means capable of flowing in an aqueous ammonia solution ;
An apparatus for producing ammonium heavy uranate particles, comprising:
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