JP2006102574A - Dropping device - Google Patents

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昌史 高橋
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a dropping device capable of manufacturing particles of ammonium biuranate and particles of uranium dioxide uniform in particle size. <P>SOLUTION: The dropping device 1 is equipped with a dropping nozzle 2 for dropping liquid droplets, an exciter 3 for applying vibration to the dropping nozzle 2 and a liquid feed means 4 for feeding the liquid to the dropping nozzle 2 in a substantially non-pulsated state. <P>COPYRIGHT: (C)2006,JPO&NCIPI

Description

本発明は、滴下装置に関し、特に詳しくは、粒子径がそろった重ウラン酸アンモニウム粒子および二酸化ウラン粒子を製造することができる滴下装置に関する。   The present invention relates to a dropping device, and more particularly, to a dropping device capable of producing ammonium uranate particles and uranium dioxide particles having a uniform particle size.

非特許文献１〜５によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル溶液とする。次に、この硝酸ウラニル溶液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して硝酸ウラニル含有原液とする。調製された硝酸ウラニル含有原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。   According to Non-Patent Documents 1 to 5, HTGR fuel is generally manufactured through the following steps. First, uranium oxide powder is dissolved in nitric acid to form a uranyl nitrate solution. Next, pure water, a thickener and the like are added to the uranyl nitrate solution and stirred to obtain a uranyl nitrate-containing stock solution. The prepared uranyl nitrate-containing stock solution is cooled to a predetermined temperature, adjusted to a viscosity, and then dropped into an aqueous ammonia solution using a small-diameter dropping nozzle.

このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水溶液表面到達時における変形が防止される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略する場合がある。）となる。   The droplets dropped on the aqueous ammonia solution are sprayed with ammonia gas before reaching the surface of the aqueous ammonia solution. The surface of the droplet is gelled by the ammonia gas, thereby preventing deformation when reaching the surface of the aqueous ammonia solution. Uranyl nitrate in the aqueous ammonia solution sufficiently reacts with ammonia to form ammonium heavy uranate particles (hereinafter sometimes abbreviated as “ADU particles”).

この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、二酸化ウランよりも酸素を多く含み、酸素／ウランのモル比が２を超える酸化ウラン、例えば、三酸化ウランとなり、さらに還元及び焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子を篩い分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。   The ammonium deuterated uranate particles are dried and then roasted in the atmosphere to become uranium oxide containing more oxygen than uranium dioxide and having an oxygen / uranium molar ratio greater than 2, eg, uranium trioxide, Reduction and sintering result in high density ceramic uranium dioxide particles. The uranium dioxide particles are sieved, that is, classified to obtain fuel nuclei having a predetermined particle size.

この燃料核を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。被覆層は、燃料核表面から第一層、第二層、第三層、および第四層を被覆することにより形成されている。第一層の低密度炭素の場合は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解して得られる。第二層および第四層の高密度熱分解炭素の場合は、約１５００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解して得られる。第三層のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解して得られる。 The fuel nuclei are loaded onto a fluidized bed, and coating is performed by thermally decomposing the coating gas. The coating layer is formed by coating the first layer, the second layer, the third layer, and the fourth layer from the fuel core surface. In the case of the first layer of low density carbon, it is obtained by pyrolyzing acetylene (C 2 H 2 ) at about 1400 ° C. In the case of the high-density pyrolytic carbon of the second layer and the fourth layer, it is obtained by pyrolyzing propylene (C 3 H 6 ) at about 1500 ° C. In the case of SiC of the third layer, it is obtained by thermally decomposing methyltrichlorosilane (CH 3 SiCl 3 ) at about 1600 ° C.

一般的な燃料コンパクトは、以上のようにして得られた被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに、中空円筒形状または円筒形状にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる。   In general fuel compacts, the coated fuel particles obtained as described above are pressed or molded into a hollow cylindrical shape or cylindrical shape together with a graphite matrix material made of graphite powder, binder, etc., and then fired. Obtained.

Ｓ．Ｋａｔｏ ”Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ ｏｆ ＨＴＴＲ Ｆｉｒｓｔ Ｌｏａｄｉｎｇ ｆｕｅｌ”，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７ （２００１）S. Kato "Fabrication of HTTR First Loading fuel", IAEA-TECCDOC-1210, 187 (2001)

Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ ”Ｐｒｅｓｅｎｔ ｓｔａｔｕｓ ｏｆ ｉｎｉｔｉａｌ ｃｏｒｅ ｆｕｅｌ ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ ｆｏｒ ｔｈｅ ＨＴＴＲ” ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７）N. Kitamura "Present status of initial core fuel fabrication for the HTTR" IAEA-TECCDOC-988, 373 (1997) 林 君夫、”高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価”ＪＡＥＲＩ−Ｍ ８９−１６２（１９８９）Kimio Hayashi, “High Temperature Engineering Test Reactor Design Policy, Manufacturability and Comprehensive Soundness Evaluation” JAERI-M 89-162 (1989) 湊 和生、”高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発”ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ ９８−０７０（１９９８）Kazuo Tsuji, “Development of Advanced Technology for HTGR Fuel Production” JAERI-Research 98-070 (1998)

長谷川正義、三島良績 監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行 ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社Hasegawa Masayoshi, Mishima Yoshimi supervision "Reactor Material Handbook", published on October 31, 1977, pages 221-247, Nikkan Kogyo Shimbun

上記したように、調製された硝酸ウラニル含有原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調整後、アンモニア水溶液に滴下される際には、ノズルを用いて、行うのであるが、粒子径がそろった重ウラン酸アンモニウム粒子を精度よく得ることが難しいという問題点がある。   As described above, the prepared uranyl nitrate-containing stock solution is cooled to a predetermined temperature, adjusted in viscosity, and dropped into an aqueous ammonia solution using a nozzle. There is a problem that it is difficult to accurately obtain ammonium heavy uranate particles.

本発明は、このような従来の問題点を解消し、粒子径がそろった重ウラン酸アンモニウム粒子および二酸化ウラン粒子を製造することができる滴下装置を提供することをその課題とする。   It is an object of the present invention to provide a dropping apparatus that can solve such conventional problems and can produce ammonium uranate particles and uranium dioxide particles having a uniform particle diameter.

前記課題を解決するための手段として、
請求項１は、液滴を滴下する滴下ノズルと、前記滴下ノズルに振動を加える加振器と、前記滴下ノズルに対して、実質的に無脈動で液体を供給する送液手段とを備えてなることを特徴とする滴下装置である。 As means for solving the problems,
A first aspect of the present invention includes a dropping nozzle that drops a droplet, a vibrator that applies vibration to the dropping nozzle, and a liquid feeding unit that supplies liquid to the dropping nozzle substantially without pulsation. It is the dropping device characterized by becoming.

本発明によれば、実質的に無脈動で液体を供給するので、滴下時の液滴径の大きさに偏差が生じることがない。したがって、粒子径がそろった重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。また、このような重ウラン酸アンモニウム粒子を用いるので、粒子径がそろった二酸化ウラン粒子を製造することができる。   According to the present invention, since the liquid is supplied substantially without pulsation, there is no deviation in the size of the droplet diameter at the time of dropping. Therefore, it is possible to produce ammonium biuranate particles having a uniform particle size. Moreover, since such ammonium heavy uranate particles are used, uranium dioxide particles having a uniform particle diameter can be produced.

以下、図１を参照しながらこの発明の一実施形態に係る滴下装置について説明する。ただし、図１に記載された滴下装置は、この発明の一例であり、この発明に係る滴下装置は、図１に記載された滴下装置に限られることはない。   Hereinafter, a dropping device according to an embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. However, the dropping device illustrated in FIG. 1 is an example of the present invention, and the dropping device according to the present invention is not limited to the dropping device illustrated in FIG. 1.

滴下装置１は、滴下ノズル２と、加振器３と、送液手段４とを備えてなる。   The dropping device 1 includes a dropping nozzle 2, a vibrator 3, and a liquid feeding means 4.

滴下ノズル２は、液滴を滴下する。滴下ノズル２は、管状に形成されてなる。滴下ノズル２は、耐腐食性の材料で形成されている限り、その材料には、特に，制限はなく、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、チタン合金等で形成されることができる。前記滴下ノズル２の先端開口部における水平断面の形状としては、内径が、例えば、５００〜１０００μｍの円形であるのが好ましい。このような内径を有する滴下ノズル２から滴下原液を滴下すると、滴下する液滴は、滴下ノズルの振動数や送液流量にも依存するが、例えば、0.8〜2.5ｍｍの範囲内になる。また、前記滴下ノズル２の他端開口部には、送液手段４が接続されている。また、滴下ノズル２の直下には、アンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯留槽５が配置されている。   The dropping nozzle 2 drops a droplet. The dripping nozzle 2 is formed in a tubular shape. As long as the dripping nozzle 2 is made of a corrosion-resistant material, the material is not particularly limited, and can be made of, for example, stainless steel, aluminum, an aluminum alloy, a titanium alloy, or the like. As a shape of the horizontal cross section in the front-end | tip opening part of the said dripping nozzle 2, it is preferable that an internal diameter is a 500-1000 micrometers circular shape. When the dropping stock solution is dropped from the dropping nozzle 2 having such an inner diameter, the dropped droplet falls within the range of 0.8 to 2.5 mm, for example, depending on the vibration frequency of the dropping nozzle and the liquid feeding flow rate. Further, a liquid feeding means 4 is connected to the other end opening of the dropping nozzle 2. In addition, an ammonia aqueous solution storage tank 5 for storing an ammonia aqueous solution is disposed immediately below the dropping nozzle 2.

加振器３は、例えば、滴下ノズル２の上方に配置され、前記滴下ノズル２に対して所定の振動数で振動を加える。加振器３は、滴下ノズル２それぞれに垂直方向に所定の振動数で振動を与えることができるように構成され、例えば電磁式振動発生器、機械式振動発生器、または超音波振動発生器等を採用して形成することができる。   The vibrator 3 is disposed, for example, above the dropping nozzle 2 and applies vibration to the dropping nozzle 2 at a predetermined frequency. The vibration exciter 3 is configured so as to be able to apply vibration to the dropping nozzle 2 in a vertical direction at a predetermined frequency. For example, an electromagnetic vibration generator, a mechanical vibration generator, an ultrasonic vibration generator, or the like Can be formed.

送液手段４は、前記滴下ノズル２に対して、実質的に無脈動で、かつ一定流量で液体を供給することができるように、形成される。送液手段４としては、例えば、無脈動ポンプ、定量ポンプ等を挙げることができる。   The liquid feeding means 4 is formed so that the liquid can be supplied to the dropping nozzle 2 at a constant flow rate substantially without pulsation. Examples of the liquid feeding means 4 include a non-pulsating pump and a metering pump.

また、送液手段４は、滴下原液を貯留する滴下原液貯留槽６と接続されている。滴下原液は、硝酸ウラニル、純水、及び増粘剤等を含有する。前記増粘剤としては、ポリビニルアルコール、アルカリ条件下で凝固する樹脂、ポリエチレングリコール及びメトローズ等を挙げることができる。この滴下原液は、所定の温度に冷却、維持されて粘度の調整が行われた後に、滴下ノズル２に送出される。   The liquid feeding means 4 is connected to a dripping stock solution storage tank 6 that stores the dripping stock solution. The dripping stock solution contains uranyl nitrate, pure water, a thickener, and the like. Examples of the thickener include polyvinyl alcohol, a resin that solidifies under alkaline conditions, polyethylene glycol, and metroses. The dripping stock solution is cooled and maintained at a predetermined temperature and the viscosity is adjusted, and then sent to the dripping nozzle 2.

加振器３により滴下ノズル２に加えられる振動数と送液手段４による滴下原液の送液量とは以下の式（１）で示される関係を有する。   The frequency applied to the dripping nozzle 2 by the vibrator 3 and the amount of the dripping stock solution fed by the liquid feeding means 4 have a relationship represented by the following formula (1).

ｄ３＝ＫＱ／ｆ ・・・（１） d 3 = KQ / f (1)

前記式（１）において、ｄは滴下ノズル２から滴下される液滴の粒径を示し、ｆは加振器３により滴下ノズル２に加えられる振動の振動数を示し、Ｑは送液手段４により供給される滴下原液の流量を示し、Ｋは定数である。この式を満たして一定の粒径の液滴を滴下ノズルから滴下させるには、送液手段４により供給される滴下原液の送液量に変動を生じないようにさせる必要がある。換言すると、上記式（１）が満たされるように送液手段４により滴下ノズル２に滴下原液が送液されることになる。滴下ノズル２から滴下する液滴の粒径を、送液手段４から無脈動で送液される滴下原液の送液量と加振器３により滴下ノズル２に加えられる振動の振動数とを適宜に調節することになる。   In the above formula (1), d represents the particle size of the droplet dropped from the dropping nozzle 2, f represents the frequency of vibration applied to the dropping nozzle 2 by the vibrator 3, and Q represents the liquid feeding means 4. Indicates the flow rate of the dropping stock solution supplied by K, where K is a constant. In order to satisfy this equation and drop a droplet having a constant particle diameter from the dropping nozzle, it is necessary to prevent the liquid supply amount of the dropping stock solution supplied by the liquid supply means 4 from fluctuating. In other words, the dripping stock solution is fed to the dripping nozzle 2 by the liquid feeding means 4 so that the above formula (1) is satisfied. The particle size of the droplets dropped from the dropping nozzle 2 is appropriately determined by the amount of the dropping stock solution fed from the feeding means 4 without pulsation and the vibration frequency applied to the dropping nozzle 2 by the vibrator 3. Will be adjusted to.

例えば、加振器３により与えられる振動の振動数は通常、４０〜１５０Ｈｚであり、送液手段４から送り出される滴下原液の送液量は例えば、０．１〜１Ｌ/minである。   For example, the vibration frequency given by the vibrator 3 is usually 40 to 150 Hz, and the amount of the dropping stock solution fed from the liquid feeding means 4 is 0.1 to 1 L / min, for example.

［重ウラン酸アンモニウム粒子の製造手順］
例えば硝酸ウラニルに増粘剤等添加物を加え、混合調整して得られた滴下原液（0.7〜0.9mol-U/L）は、冷却されることにより粘度が滴下原液貯留槽６内で調整される。この粘度の調整後に、滴下原液は、本発明に係る滴下装置１を用いて、アンモニア水溶液貯留槽５中のアンモニア水溶液に滴下される。 [Procedure for producing ammonium heavy uranate particles]
For example, a dripping stock solution (0.7 to 0.9 mol-U / L) obtained by adding an additive such as a thickener to uranyl nitrate and adjusting the mixture is cooled to adjust the viscosity in the dripping stock solution storage tank 6. The After the adjustment of the viscosity, the dropping stock solution is dropped onto the aqueous ammonia solution in the aqueous ammonia solution storage tank 5 using the dropping device 1 according to the present invention.

この際、図１に示されるように、送液手段４を使用して、無脈動で、一定流量で滴下原液が滴下原液貯留槽６から滴下ノズル２に送液される。送液された滴下ノズル２には、加振器３によって、所定の振動数の振動が与えられる。振動を与えられた滴下ノズル２は、一定の径を有する液滴を滴下する。   At this time, as shown in FIG. 1, the dripping stock solution is fed from the dripping stock solution storage tank 6 to the dripping nozzle 2 at a constant flow rate without using pulsation as shown in FIG. 1. A vibration having a predetermined frequency is given to the dripping nozzle 2 fed by the vibrator 3. The dropping nozzle 2 to which vibration is applied drops a droplet having a certain diameter.

アンモニア水溶液貯留槽５中のアンモニア水溶液へ滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられるようにしてもよい（図示略）。このアンモニアガスによって、液滴表面をゲル化させるため、アンモニア水溶液表面到達時における変形を防止することができる。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（ADU粒子）となる。   The droplets dropped on the aqueous ammonia solution in the aqueous ammonia solution storage tank 5 may be sprayed with ammonia gas before reaching the surface of the aqueous ammonia solution (not shown). Since the droplet surface is gelled by this ammonia gas, it is possible to prevent deformation when reaching the surface of the aqueous ammonia solution. Uranyl nitrate in the aqueous ammonia solution sufficiently reacts with ammonia to form ammonium heavy uranate particles (ADU particles).

［燃料核の製造手順］
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、十分に粒子内部までADUとなるまで反応させ、ADUを生成する際に生じる硝酸アンモニウムを洗浄除去した上で、乾燥させ、乾燥重ウラン酸アンモニウム粒子を得る。これを大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子とする。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元・焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子をふるい分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。 [Procedure for fuel core production]
The ammonium heavy uranate particles are sufficiently reacted to the inside of the particles until they become ADU, and ammonium nitrate generated when ADU is generated is washed and removed, followed by drying to obtain dry ammonium heavy uranate particles. This is roasted in the atmosphere to form uranium trioxide particles. Further, the uranium trioxide particles are reduced and sintered to become high-density ceramic uranium dioxide particles. The uranium dioxide particles are screened, that is, classified to obtain fuel nuclei having a predetermined particle size.

なお、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良は、本発明に含まれるものである。   It should be noted that the present invention is not limited to the above-described embodiment, and modifications and improvements within a scope that can achieve the object of the present invention are included in the present invention.

以下、実施例および比較例を挙げて、本発明をより具体的に説明する。なお、本発明は実施例の内容に限定されるものではない。   Hereinafter, the present invention will be described more specifically with reference to examples and comparative examples. In addition, this invention is not limited to the content of the Example.

［実施例］
本実施例における滴下原液は、硝酸ウラニル溶液と水溶性環状エーテルとを混合して硝酸ウラニル含有溶液を調製し、水溶性ポリマー（本実施例においては、ポリビニルアルコールを使用した。）と水とを混合して水溶性ポリマー水溶液を調製し、前記水溶性ポリマー水溶液と水溶性環状エーテル（本実施例においては、テトラヒドロフルフリルアルコールを使用した。）とを混合して水溶性ポリマー溶液を調製し、前記硝酸ウラニル含有溶液と前記水溶性ポリマー溶液とを混合して調製される（図２参照）。 [Example]
The dripping stock solution in this example was prepared by mixing a uranyl nitrate solution and a water-soluble cyclic ether to prepare a uranyl nitrate-containing solution, and in this example, water-soluble polymer (polyvinyl alcohol was used) and water. A water-soluble polymer aqueous solution is prepared by mixing, and the water-soluble polymer aqueous solution and a water-soluble cyclic ether (in this example, tetrahydrofurfuryl alcohol is used) to prepare a water-soluble polymer solution, It is prepared by mixing the uranyl nitrate-containing solution and the water-soluble polymer solution (see FIG. 2).

まず、硝酸ウラニル溶液とテトラヒドロフルフリルアルコール（以下、ＴＨＦＡと称する場合がある。）とを混合して硝酸ウラニル含有溶液を調製した。   First, a uranyl nitrate-containing solution was prepared by mixing a uranyl nitrate solution and tetrahydrofurfuryl alcohol (hereinafter sometimes referred to as THFA).

硝酸ウラニル溶液は、硝酸に酸化ウランを溶解することにより形成した。滴下原液全体中のＴＨＦＡは、滴下原液全体の４５体積％とした。   The uranyl nitrate solution was formed by dissolving uranium oxide in nitric acid. THFA in the whole dropping stock solution was 45% by volume of the whole dropping stock solution.

次に、ポリビニルアルコール（以下、ＰＶＡと称する場合がある。）と水とを混合して水溶性ポリマー水溶液を調製する。この水溶性ポリマー水溶液の濃度は、７．３質量％とした。なお、最終的に得られる滴下原液全体中の前記水溶性ポリマー水溶液の割合は、滴下原液全体の１７体積％とした。   Next, polyvinyl alcohol (hereinafter sometimes referred to as PVA) and water are mixed to prepare a water-soluble polymer aqueous solution. The concentration of the water-soluble polymer aqueous solution was 7.3% by mass. In addition, the ratio of the said water-soluble polymer aqueous solution in the whole dripping stock solution finally obtained was 17 volume% of the whole dripping stock solution.

そして、前記水溶性ポリマー水溶液とＴＨＦＡとを混合して水溶性ポリマー溶液を調製した。前記水溶性ポリマー水溶液とＴＨＦＡとの混合割合は、前記ＴＨＦＡの配合量が、滴下原液中のＴＨＦＡ全量に対して３７体積％となるように調製し、水溶性ポリマー溶液とした。さらに、前記硝酸ウラニル含有溶液と前記水溶性ポリマー溶液とを混合し、滴下原液を得た。なお、この滴下原液のウラン濃度は、０．７６mol-Ｕ/Ｌであった。   And the said water-soluble polymer aqueous solution and THFA were mixed and the water-soluble polymer solution was prepared. The mixing ratio of the water-soluble polymer aqueous solution and THFA was adjusted so that the blending amount of the THFA was 37% by volume with respect to the total amount of THFA in the dropping stock solution, thereby obtaining a water-soluble polymer solution. Further, the uranyl nitrate-containing solution and the water-soluble polymer solution were mixed to obtain a dropping stock solution. The uranium concentration in this dropping stock solution was 0.76 mol-U / L.

次に、上記条件で調製された滴下原液を無脈動ポンプ（富士テクノ工業（株）製）を用いて、滴下原液が滴下原液貯留槽６から滴下ノズル２に送液される。   Next, the dropping stock solution is fed from the dropping stock solution storage tank 6 to the dropping nozzle 2 by using a pulsating pump (manufactured by Fuji Techno Co., Ltd.).

次に、上記条件で調製された滴下原液を送液手段４としての無脈動ポンプ（富士テクノ工業（株）製）を使用して、無脈動、一定流量０．２Ｌ/minで滴下原液が滴下原液貯留槽６から滴下ノズル２に送液される。送液された滴下ノズル２は、加振器３によって、振動数７５Ｈｚの振動を与えられる。振動を与えられた滴下ノズル２は、一定の径を有する液滴を滴下する。   Next, using the non-pulsating pump (manufactured by Fuji Techno Co., Ltd.) as the liquid feeding means 4, the dropping undiluted solution was dripped at a constant flow rate of 0.2 L / min. Liquid is fed from the stock solution storage tank 6 to the dropping nozzle 2. The dropped nozzle 2 that has been fed is given a vibration of 75 Hz by the vibrator 3. The dropping nozzle 2 to which vibration is applied drops a droplet having a certain diameter.

アンモニア水溶液貯留槽５中のアンモニア水溶液へ滴下された液滴は、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（ADU粒子）となる。   The liquid droplets dropped into the aqueous ammonia solution in the aqueous ammonia solution storage tank 5 sufficiently react with the ammonia to become ammonium heavy uranate particles (ADU particles).

この重ウラン酸アンモニウム粒子を熟成、洗浄、乾燥した後、大気中５００℃で焙焼し、三酸化ウラン粒子とした。さらに、三酸化ウラン粒子を、水素気流中で還元・焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子とした。   The ammonium heavy uranate particles were aged, washed and dried, and then baked in the atmosphere at 500 ° C. to obtain uranium trioxide particles. Further, the uranium trioxide particles were reduced and sintered in a hydrogen stream to obtain high-density ceramic uranium dioxide particles.

篩い目開き６２５μｍおよび５７５μｍで、二酸化ウラン粒子の分級を行った。この分級の結果、粒径５７５〜６２５μｍの範囲内に入った二酸化ウラン粒子は、二酸化ウラン粒子全体の９９．５％以上であった。   The uranium dioxide particles were classified with a sieve opening of 625 μm and 575 μm. As a result of this classification, the number of uranium dioxide particles falling within the range of 575 to 625 μm was 99.5% or more of the entire uranium dioxide particles.

なお、この実施例で得られた二酸化ウラン粒子の平均粒径は６００μｍであった。なお、平均粒径の測定方法は、ＰＳＡ法である。   The average particle size of the uranium dioxide particles obtained in this example was 600 μm. In addition, the measuring method of an average particle diameter is PSA method.

ＰＳＡ法とは、図３に示されるように、フォトダイオードおよび光源を使用する方法である。光源から照射された光がフォトダイオードおよび光源の間を動く二酸化ウラン粒子の陰影をフォトダイオードにより測定する。フォトダイオードにより測定された二酸化ウラン粒子の陰影により粒子の直径が求められる。以上の測定を多数の粒子に対して行うことにより、平均粒径を得た。   The PSA method is a method using a photodiode and a light source as shown in FIG. The shadow of uranium dioxide particles in which light emitted from the light source moves between the photodiode and the light source is measured by the photodiode. The particle diameter is determined from the shadow of the uranium dioxide particles measured by a photodiode. The average particle size was obtained by performing the above measurement on a large number of particles.

［比較例］
比較例は、前記実施例において送液手段４としての無脈動ポンプ（富士テクノ工業（株）製）を使用したことに代えて、チューブポンプ（古江サイエンス（株）製）を使用したこと以外は、実施例と同様である。なお、チューブポンプ（古江サイエンス（株）製）を使用した際の平均流量は、０．２Ｌ/minであった。 [Comparative example]
In the comparative example, in place of using a non-pulsating pump (manufactured by Fuji Techno Co., Ltd.) as the liquid feeding means 4 in the above embodiment, a tube pump (manufactured by Furue Science Co., Ltd.) was used. This is the same as the embodiment. The average flow rate when using a tube pump (manufactured by Furue Science Co., Ltd.) was 0.2 L / min.

また、篩い目開き６２５μｍおよび５７５μｍで、二酸化ウラン粒子の分級を行った。この分級の結果、粒径５７５〜６２５μｍの範囲内に入った二酸化ウラン粒子は、二酸化ウラン粒子全体の１０％以下であった。   Further, uranium dioxide particles were classified with sieve openings of 625 μm and 575 μm. As a result of this classification, the uranium dioxide particles falling in the range of 575 to 625 μm particle size was 10% or less of the entire uranium dioxide particles.

また、この比較例で得られた二酸化ウラン粒子の平均粒径は６００μｍであった。なお、平均粒径の測定方法は、前述したＰＳＡ法である。   The average particle size of the uranium dioxide particles obtained in this comparative example was 600 μm. In addition, the measuring method of an average particle diameter is the PSA method mentioned above.

図１は、本発明に係る滴下装置を示す概略図である。FIG. 1 is a schematic view showing a dropping device according to the present invention. 図２は、滴下原液を製造する手順を示すフローチャートである。FIG. 2 is a flowchart showing a procedure for producing the dropping stock solution. 図３は、二酸化ウラン粒子の平均粒径を測定する方法を示している。FIG. 3 shows a method for measuring the average particle size of the uranium dioxide particles.

符号の説明Explanation of symbols

１ 滴下装置
２ 滴下ノズル
３ 加振器
４ 送液手段
５ アンモニア水溶液貯留槽
６ 滴下原液貯留槽




DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Dripping apparatus 2 Dripping nozzle 3 Exciter 4 Liquid sending means 5 Ammonia aqueous solution storage tank 6 Dripping stock solution storage tank




Claims (1)

液滴を滴下する滴下ノズルと、前記滴下ノズルに振動を加える加振器と、前記滴下ノズルに対して、実質的に無脈動で液体を供給する送液手段とを備えてなることを特徴とする滴下装置。






A dropping nozzle for dropping a droplet, a vibrator for applying vibration to the dropping nozzle, and a liquid feeding means for supplying a liquid substantially without pulsation to the dropping nozzle. Dripping device to do.






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