JP2005509656A - ベンゾイルピラゾール類の群からの除草剤を含有する相乗作用性除草剤 - Google Patents

Abstract

本発明は単子葉および／または双子葉有害植物に対して有効な、ベンゾイルピラゾール群からの少なくとも１種の化合物Ａ）および除草剤群からの少なくとも１種の化合物Ｂ）を含有する除草剤に関する。上記除草剤は各々施用する除草剤より効果が高い。

Description

本発明は、望ましくない植生に対して使用でき、そして活性化合物として少なくとも２つの除草剤の組み合わせを含む作物保護薬剤の技術分野に関する。

より具体的には、本発明は、活性化合物として、ベンゾイルピラゾールの群からの除草剤を少なくとも１つの他の除草剤と組み合わせて含有する除草組成物に関する。

上記のベンゾイルピラゾールの群の除草剤は、多数の文献から公知である。すなわち、EP-A0 203 428、US 4,643,757、WO 97／23135およびドイツ特許出願DE 10016116.2（より早い優先権を有するが、先行して公開されていない）は、除草力を有する多数のベンゾイルピラゾールを記載する。

しかしながら、実際には、これらの刊行物から公知のベンゾイルピラゾールの使用はしばしば不利益を伴う。すなわち、公知化合物の除草力は必ずしも充分であるとは限らず、または除草力が充分であったとしても、有用植物に対して望ましくない損傷が観察される。

除草剤の有効性は、特に、使用除草剤の種類、その施用量、調製物、各場合の防除すべき有害植物、気候条件および土壌条件などに依存する。別の基準は、除草剤の持続時間または除草剤の分解速度である。長期使用の際または地理的に限定された地域内で生じることがある活性化合物に対する有害植物の感受性の変化をも考慮しなければならないだろう。このような変化は、多かれ少なかれ顕著な活性損失として現れ、そして除草剤の施用量の増加によって限られた程度まで補うことができるにすぎない。

多数のありうる影響因子により、種々の用途にとって、特に有害植物の種および気候地帯に関して望ましい特性を全て持った単一の活性化合物は実際上存在しない。そのうえ、ますます少ない除草剤の施用量で所望の効果を達成することへの不変の要求がある。より少ない施用量は、施用に必要な活性化合物の量だけでなく、一般的に必要とされる助剤の処方量も減少させる。両者は経済的出費を減少させ、そして除草剤処置における生態学的許容性を改善する。

除草剤の使用特性を改善するためにしばしば用いられる方法は、活性化合物を、所望の追加の特性に寄与する１またはそれ以上の他の活性化合物と組み合わせることである。WO
01／28341は、他の除草剤との除草力を有するベンゾイル誘導体の組み合わせを開示する。除草力を有するベンゾイルピラゾールールおよび多くの他の除草剤の組み合わせは、WO 97／31535、WO 98／68526、WO 98／54967、WO 00／02703およびWO 00／03591から公知である。しかしながら、起こり得る物理的および生物的な非許容性の現象は、２またはそれ以上の活性化合物を組み合わせて施用する場合にしばしば観察され、例えば共処方物の安定性の欠如、活性化合物の分解または活性化合物の拮抗作用である。これに対して、有利な活性プロフィール、高い安定性および最大限に、相乗的に高められた活性を有する、すなわち組み合わせるべき活性化合物を個々に施用する場合と比較して施用量の減少を可能にする活性化合物の組み合わせが望まれるところである。

本発明の目的は、先行技術と比較して改善された特性を有する除草組成物を提供することである。

本発明は、有効量の、
Ａ）少なくとも１つの、式（Ｉ）の化合物またはその農業上適当な塩（成分Ａ）

（式中、
Ｒ¹はメチルまたはエチルであり；
Ｒ²はトリフルオロメチル、フッ素、塩素または臭素であり；
Ｒ³は水素またはメチルであり；
Ｒ⁴はメチルまたはエチルであり；
Ｒ⁵は水素、メチルスルホニル、エチルスルホニル、ｎ−プロピルスルホニル、フェニルスルホニル、４−メチルフェニルスルホニル、ベンジル、ベンゾイルメチル、ニトロベンゾイルメチルまたは４−フルオロ−ベンゾイルメチルであり、そして
ｎは０、１または２である）、および

Ｂ）以下の群のうち１つからの少なくとも１種の化合物（成分Ｂ）：
Ｂ１ 分枝状アミノ酸の生合成の阻害剤：
アミドスルフロン（amidosulfuron）（B1.1）、ベンスルフロン（bensulfuron）（B1.2）、エトキシスルフロン（ethoxysulfuron）（B1.3）、ハロスルフロン（halosulfuron）（B1.4）、イマゼサピル（imazethapyr）（B1.5）、ヨードスルフロン−メチル−ナトリウム（iodosulfuron−methyl−sodium）（B1.6）、メトスルフロン（metsulfuron）（B1.7）、ニコスルフロン（nicosulfuron）（B1.8）、スルホスルフロン（sulfosulfuron）（B1.9）、チフェンスルフロン−メチル（thifensulfuron−methyl）（B1.10）、トリベヌロン（tribenuron）（B1.11）、N−[(4,6−ジメトキシピリミジン−2−イル)アミノカルボニル]−2−メトキシカルボニル−5−メチルスルホニルアミノメチルベンゼンスルホンアミド（メソスルフロン（mesosulfuron））（B1.12）およびN−[(4,6−ジメトキシピリミジン−2−イル)アミノカルボニル]−2−ジメチルアミノカルボニル−5−ホルミルアミノ−ベンゼンスルホンアミド（ホラムスルフロン（foramsulfuron））（B1.13）、プロカルバゾンナトリウム（procarbazone sodium）（MKH 6561）（B1.14）、フルカルバゾン（flucarbazone）（MKH 6562）（B1.15）、アミカルバゾン（amicarbazone）（MKH 31866）（B1.16）、フロラスラム（florasulam）（B1.17）、フルピルスルフロン−メチル−ナトリウム（flupyrsulfuron−methyl−sodium）（B1.18）;

Ｂ２ 光合成電子伝達の阻害剤：
アトラジン（B2.1）、ブロモキシニル（B2.2）、イオキシニル（B2.3）、イソプロチュロン（B2.4）、メトリブジン（B2.5）、プロパニル（B2.6）;
Ｂ３ 合成オーキシン：
MCPA（B3.1）、2,4−DP（B3.2）、メコプロプ（mecoprop）（B3.3）、ジカムバ（dicamba）（B3.4）、ジフルフェンゾピル（diflufenzopyr）（B3.5）、フルオキシピル（fluroxypyr）（B3.6）、キンクロラック（quinclorac）（B3.7）;
Ｂ４ 脂肪酸生合成の阻害剤：
ベンチオカルブ（benthiocarb）（B4.1）、クロジナホップ−プロパルギル（clodinafop−propargyl）（B4.2）ジクロホップ−メチル（B4.3）、フェノキサプロパ−P−エチル（fenoxaprop−P−ethyl）（B4.4）、トラルコキシジム（tralkoxydim）（B4.5）;
Ｂ５ 細胞分裂の阻害剤：
アセトクロル（B5.1）、アラクロル（alachlor）（B5.2）、アニロフォス（anilofos）（B5.3）、フルフェナセト（flufenacet）（B5.4）、メトルアクロル（metolachlor）（B5.5）、セニルクロル（thenylchlor）（B5.6）、フルフェナセト（B5.7）、メフェナセト（mefenacet）（B5.8）;
Ｂ６ 脂肪酸生合成／カロチノイド生合成の阻害剤：
ジフルフェニカン（diflufenican）（B6.1）、クロマゾン（clomazone）（B6.2）;
Ｂ７ グリフォセート（B7.1）および
Ｂ８ グルホシネート（glufosinate）(B8.1)、
を含有する選択された除草組成物を提供し、
ここでこれらの組成物は式（Ｉ）の化合物またはその塩（成分Ａ）およびＢ１〜Ｂ８群の化合物（成分Ｂ）を１：２０００〜２０００：１の重量比で含む。

式(Ｉ)の化合物は、W001／74785から公知であり、そして例えばそこに記載されている工程またはDE 25 13 750およびEP-A 0 186 117から公知の工程によって調製することができる。上述のこの３つの文献の開示は参照によって本記載に明示的に加入される。

その一般名により上記で述べた活性化合物の化学構造は、例えば“The Pesticide Manual", 第12版, 2000, British Crop Protection Councilから公知である。ホラムスルフロンは例えばWO 95／10507から除草剤として公知であり、そしてメソスルフロンは例えばWO 95／10507から除草剤として公知である。

成分Ａ）として以下に定義される式(Ｉ)の化合物：

を含有する除草組成物が好ましい。

これに関して特に興味深いのは、相乗的有効量の、１またはそれ以上の二化合物（A）＋（B）の下記の組み合わせを含有する除草組成物である：
(A1)+(B1.1), (A1)+(B1.2), (A1)+(B1.3), (A1)+(B1.4), (A1)+(B1.5), (A1)+(B1.6), (A
1)+(B1.7), (A1)+(B1.8), (A1)+(B1.9), (A1)+(B1.10), (A1)+(B1.11), (A1)+(B1.12), (A1)+(B1.13), (A1)+(B1.14), (A1)+(B1.15), (A1)+(B1.16), (A1)+(B1.17), (A1)+(B1.18);
(A2)+(B1.1), (A2)+(B1.2), (A2)+(B1.3), (A2)+(B1.4), (A2)+(B1.5), (A2)+(B1.6), (A2)+(B1.7), (A2)+(B1.8), (A2)+(B1.9), (A2)+(B1.10), (A2)+(B1.11), (A2)+(B1.12), (A2)+(B1.13), (A2)+(B1.14), (A2)+(B1.15), (A2)+(B1.16), (A2)+(B1.17), (A2)+(B1.18);
(A3)+(B1.1), (A3)+(B1.2), (A3)+(B1.3), (A3)+(B1.4), (A3)+(B1.5), (A3)+(B1.6), (A3)+(B1.7), (A3)+(B1.8), (A3)+(B1.9), (A3)+(B1.10), (A3)+(B1.11), (A3)+(B1.12), (A3)+(B1.13), (A3)+(B1.14), (A3)+(B1.15), (A3)+(B1.16), (A3)+(B1.17), (A3)+(B1.18);
(A4)+(B1.1), (A4)+(B1.2), (A4)+(B1.3), (A4)+(B1.4), (A4)+(B1.5), (A4)+(B1.6), (A4)+(B1.7), (A4)+(B1.8), (A4)+(B1.9), (A4)+(B1.10), (A4)+(B1.11), (A4)+(B1.12), (A4)+(B1.13), (A4)+(B1.14), (A4)+(B1.15), (A4)+(B1.16), (A4)+(B1.17), (A4)+(B1.18);
(A1)+(B2.1), (A1)+(B2.2), (A1)+(B2.3), (A1)+(B2.4), (A1)+(B2.5);
(A2)+(B2.1), (A2)+(B2.2), (A2)+(B2.3), (A2)+(B2.4), (A2)+(B2.5);
(A3)+(B2.1), (A3)+(B2.2), (A3)+(B2.3), (A3)+(B2.4), (A3)+(B2.5);
(A4)+(B2.1), (A4)+(B2.2), (A4)+(B2.3), (A4)+(B2.4), (A4)+(B2.5);
(A1)+(B3.1), (A1)+(B3.2), (A1)+(B3.3), (A1)+(B3.4), (A1)+(B3.5), (A1)+(B3.6), (A1)+(B3.7);
(A2)+(B3.1), (A2)+(B3.2), (A2)+(B3.3), (A2)+(B3.4), (A2)+(B3.5), (A2)+(B3.6), (A2)+(B3.7);
(A3)+(B3.1), (A3)+(B3.2), (A3)+(B3.3), (A3)+(B3.4), (A3)+(B3.5), (A3)+(B3.6), (A3)+(B3.7):
(A4)+(B3.1), (A4)+(B3.2), (A4)+(B3.3), (A4)+(B3.4), (A4)+(B3.5), (A4)+(B3.6), (A4)+(B3.7);
(A1)+(B4.1), (A1)+(B4.2), (A1)+(B4.3), (A1)+(B4.4), (A1)+(B4.5);
(A2)+(B4.1), (A2)+(B4.2), (A2)+(B4.3), (A2)+(B4.4), (A2)+(B4.5);
(A3)+(B4.1), (A3)+(B4.2), (A3)+(B4.3), (A3)+(B4.4), (A3)+(B4.5);
(A4)+(B4.1), (A4)+(B4.2), (A4)+(B4.3), (A4)+(B4.4), (A4)+(B4.5);
(A1)+(B5.1), (A1)+(B5.2), (A1)+(B5.3), (A1)+(B5.4), (A1)+(B5.5), (A1)+(B5.6), (A1)+(B5.7), (A1)+(B5.8);
(A2)+(B5.1), (A2)+(B5.2), (A2)+(B5.3), (A2)+(B5.4), (A2)+(B5.5), (A2)+(B5.6), (A2)+(B5.7), (A2)+(B5.8);
(A3)+(B5.1), (A3)+(B5.2), (A3)+(B5.3), (A3)+(B5.4), (A3)+(B5.5), (A3)+(B5.6), (A3)+(B5.7), (A3)+(B5.8);
(A4)+(B5.1), (A4)+(B5.2), (A4)+(B5.3), (A4)+(B5.4), (A4)+(B5.5), (A4)+(B5.6), (A4)+(B5.7), (A4)+(B5.8);
(A1)+(B6.1), (A1)+(B6.2), (A2)+(B6.1), (A2)+(B6.2), (A3)+(B6.1), (A3)+(B6.2), (A4)+(B6.1), (A4)+(B6.2);
(A1)+(B7.1), (A2)+(B7.1), (A3)+(B7.1), (A4)+(B7.1);
(A1)+(B8.1), (A2)+(B8.1), (A3)+(B8.1), (A4)+(B8.1)。

本発明に係る組み合わせにおいて、１ヘクタール当たり１〜２０００ｇ、好ましくは１０〜５００ｇ、特に好ましくは１０〜２５０ｇ、の活性成分Ａ）（ａｉ／ｈａ）、および１〜２０００ｇ、好ましくは１〜５００ｇ、特に好ましくは５〜２５０ｇ、の成分Ｂ）の範囲の施用量が一般的に必要である。

使用すべき成分Ａ）とＢ）の重量比は、広い範囲内で変動できる。この量比は、好まし
くは１：５０〜５０：１の範囲、特に１：２０〜２０：１の範囲にある。最適重量比は、施用の特定の畑、雑草スペクトルおよび使用する活性化合物の組み合わせに依存し、そして予備実験で決定することができる。

本発明に係る組成物は、穀物（例えば大麦、カラスムギ、ライ麦、コムギ）、トウモロコシおよびイネの作物において、ならびにトランスジェニック有用植物または活性化合物Ａ）およびＢ）に抵抗性である古典的手段により選択される有用植物の作物において、一年生および多年生の単子葉のおよび双子葉の有害植物の選択的な防除に使用され得る。同様に、それらはプランテーション作物、例えばアブラヤシ、ココヤシ、インドゴムノキ、柑橘類、パイナップル、ワタ、コーヒー、ココアなどにおいて、更にまた果実生産およびブドウ栽培において、望ましくない有害植物の防除に使用され得る。当該組成物の優れた許容性のために、それらは特に穀物およびトウモロコシ、特に穀物における使用に特に適している。

本発明に係る組成物は、広範囲の雑草に作用する。例えばこれらの組成物は、例えばアブチロン（Abutilon）、アロペクルス（Alopecurus）、アベナ（Avena）、ケノポジウム（Chenopodium）、シノドン（Cynodon）、シペルス（Cyperus）、ジギタリア（Digitaria）、エキノクロア（Echinochloa）、エリムス（Elymus）、ガリウム（Galium）、イポメア（Ipomoea）、コキア（Kochia）、ラミウム（Lamium）、マトリカリア（Matricaria）、ポリゴナム（Polygonum）、スキルプス（Scirpus）、セタリア（Setaria）、ソルグム（Sorghum）、ベロニカ（Veronica）、ビオラ（Viola）およびキサンチウム（Xanthium）種からのような一年生および多年生有害植物の防除に適している。

本発明にかかる組成物の更なる効果は、例えばKochiaのような、現在スルホニル尿素に抵抗性になった多くの有害植物に対するそれらの優れた活性である。

本発明に係る除草組成物は、組み合わせて用いられる成分Ａ）およびＢ）の有効用量が個々の用量と比較して低いことによっても区別され、従って必要な活性化合物の施用量の低下を可能にする（相乗効果）。

本発明はまた、１またはそれ以上の除草剤Ａ）および１またはそれ以上の除草剤Ｂ）を有害植物、有害植物の部分または耕作地に施用することを含む、望ましくない植生の防除方法を提供する。

タイプＡ）およびＢ）の除草剤を一緒に施用すると、付加（＝相乗）効果が観察される。組み合わせの活性は、使用される個々の除草剤の期待される活性の合計、および特定の個々の各除草剤Ａ）およびＢ）の活性を超える。相乗効果は、施用量の減少、より広範囲の広葉および細葉雑草の防除、より迅速な除草力の発生、長時間の活性持続性、１回だけまたは数回の施用によるより良好な有害植物の防除、およびこの製品の施用周期の延長を可能にする。これらの特性は、雑草防除の実施において作物を望ましくない競合植物がない状態に保持するため、すなわち収量の質および量を保証し、および／または高めるために必要とされる。これらの新規な組み合わせは、所望の特性に関して従来技術よりも著しく上回っている。

本発明に係る活性化合物の組み合わせは、場合により他の慣用処方助剤と一緒に、成分Ａ）およびＢ）の混合製剤として存在することができ、この混合製剤は次いで水で希釈した形態で常法により施用されるか、でなければタンクミックスの形態で、別個にか、または部分的に別個に処方される成分を水で一緒に希釈することにより製造することができる。

成分Ａ）およびＢ）は、効果がある生物学的および／または物理化学的パラメ−タ−に応じて、種々の手段で処方することができる。適当な一般的に可能な製剤としては、例えば：水和剤（ＷＰ）、乳剤（ＥＣ）、水溶液（ＳＬ）、エマルジョン（ＥＷ）、例えば水中油形および油中水形エマルジョン、噴霧用液剤または噴霧用エマルジョン、油または水ベースの分散剤、懸濁エマルジョン（suspoemulsion）、粉剤（ＤＰ）、種子粉衣製品、土壌施用または全面散布用粒剤、水分散性粒剤（ＷＧ）、ＵＬＶ製剤、マイクロカプセルまたはワックスがある。

個々の製剤タイプは一般に公知であり、そして例えば Winnacker−Kuechler, “Chemische Technologie" [Chemical Technology], 第７巻, C. Hauser Verlag Munich, 第４版, 1986; van Valkenburg, “Pesticide Formulations", Marcel Dekker, N.Y., 1973; K. Martens, “Spray Drying Handbook", 第３版, 1979, G. Goodwin Ltd. London に記載されている。必要な処方助剤、例えば不活性物質、界面活性剤、溶剤および他の添加剤も同様に公知であり、そして例えば Watkins, “Handbook of Insecticide Dust Diluents and Carriers", 第２版, Darland Books, Caldwell N.J.; H.v. Olphen,“Introduction to Clay Colloid Chemistry", 第２版, J. Wiley & Sons, N.Y.; Marsden,“Solvents Guide", 第２版, Interscience, N.Y. 1950; McCutcheon’s, “Detergents and Emulsifiers Annual", MC Publ. Corp., Ridegewood N.J.; Sisley および Wood,“Encyclopedia of Surface Active Agents", Chem. Publ. Co. Inc., N.Y. 1964; Schoenfeldt,“Grenzflaechenaktive Aethylenoxidaddukte" [Surface−active ethylene oxide adducts], Wiss. Verlagsgesellschaft, Stuttgart 1976; Winnacker−Kuechler, “Chemische Technologie", [Chemical Technology] 第７巻, C. Hauser Verlag Munich, 第４版, 1986 に記載されている。

これらの処方に基づいて、他の農薬活性化合物、例えば他の除草剤、殺菌剤もしくは殺虫剤、および薬害軽減剤、肥料および／または成長調節剤との組み合わせを、例えばレディーミックスまたはタンクミックスの形態で製造することもできる。

水和剤は、水に一様に分散可能な製剤であり、そして活性化合物のほかに、希釈剤または不活性物質に加えて、イオン性または非イオン性界面活性剤（湿潤剤、分散剤）、例えばポリエトキシル化アルキルフェノール、ポリエトキシル化脂肪アルコールもしくは脂肪族アミン、アルカンスルホネートもしくはアルキルベンゼンスルホネート、リグノスルホン酸ナトリウム、2,2’−ジナフチルメタン−6,6’−ジスルホン酸ナトリウム、ジブチルナフタレンスルホン酸ナトリウム、またはそのほかにナトリウムオレオイルメチルタウリネートもまた含む。

乳剤は、活性化合物を、有機溶剤、例えばブタノール、シクロヘキサノン、ジメチルホルムアミド、キシレンまたはそのほかに高沸点の芳香族化合物もしくは炭化水素に、１種もしくはそれ以上のイオン性または非イオン性界面活性剤（乳化剤）を添加して溶解することによって製造される。使用できる乳化剤の例としては：アルキルアリールスルホン酸カルシウム、例えばドデシルベンゼンスルホン酸カルシウム、または非イオン性乳化剤、例えば脂肪酸ポリグリコールエステル、アルキルアリールポリグリコールエーテル、脂肪アルコールポリグリコールエーテル、プロピレンオキシド／エチレンオキシド縮合生成物、アルキルポリエーテル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステルまたはポリオキシエチレンソルビトールエステルがある。

粉剤は、活性化合物を、微粉固体物質、例えばタルク、天然クレー、例えばカオリン、ベントナイトおよびピロフィライトまたは珪藻土と共に粉砕することによって得られる。

粒剤は、活性化合物を吸着性の粒状不活性物質上に噴霧するか、または活性化合物濃縮
物を、担体、例えば砂、カオリナイトまたは粒状不活性物質の表面上に、結合剤、例えばポリビニルアルコール、ポリアクリル酸ナトリウムまたはそのほかに鉱油を用いて塗布することによるいずれかで製造することができる。適切な活性化合物を、肥料粒剤の製造に常用される方法で、所望により肥料との混合物として粒状化することもできる。一般に、水分散性粒剤は、噴霧乾燥、流動床粒状化、ディスク粒状化、高速ミキサーによる混合、および固体不活性物質を用いない押し出しのような方法によって製造される。

農芸化学製品は、一般に０.１〜９９重量％、特に０.２〜９５重量％の活性化合物タイプＡ）およびＢ）を含み、処方の種類に応じて次の濃度が慣用される：水和剤中の活性化合物濃度は、例えば約１０〜９５重量％であり、１００重量％までの残余は慣用の処方成分からなる。乳剤の場合、活性化合物濃度は、例えば５〜８０重量％であってよい。粉剤形態の製剤は、通常５〜２０重量％の活性化合物を含み、そして噴霧用液剤は、約０.２〜２５重量％の活性化合物を含む。粒剤、例えば分散性粒剤の場合、活性化合物含有量は、部分的には、活性化合物が液体中に存在するか、または固体形態で存在するか、そしてどのような粒状化助剤および充填剤が用いられるかに依存する。一般に、水分散性粒剤の含有量は、１０〜９０重量％に達する。さらに、上記の活性化合物製剤は、場合により、それぞれの場合に慣用される粘着付与剤、湿潤剤、分散剤、乳化剤、防腐剤、凍結防止剤、溶剤、充填剤、着色剤、担体、消泡剤、蒸発阻害剤およびｐＨまたは粘度調整剤を含む。

使用するために、市販の形態で存在する製剤を、慣用の方法により、水和剤、乳剤、分散剤および水分散性粒剤の場合には、場合により例えば水を用いて希釈する。粉剤、土壌用粒剤、撒布用粒剤および噴霧用液剤の形態の製品は、使用前に他の不活性物質でさらに希釈しないのが普通である。

活性化合物は、植物、植物部分、植物種子または耕作地（耕地土壌）に、好ましくは緑色植物および当該植物部分に、そして所望の場合さらに耕地土壌に施用することができる。

一つの可能な使用は、活性化合物をタンクミックスの形態で一緒に施用することであり、最適に処方された個々の活性化合物の濃縮製剤を一緒にタンク中で水と混合し、そして得られた噴霧用混合物を施用する。

成分Ａ）およびＢ）の本発明に係る組み合わせの除草剤共処方物は、成分の量が既に正しい割合で存在しているので、施用がより容易であるという利点を有する。さらに、様々な製剤のタンクミックスでは助剤の望ましくない組み合わせをもたらすことがありうるが、本製剤の助剤は選択して最適なやり方で各々を合わせることができる。

Ａ．処方例
ａ）１０重量部の活性化合物／活性化合物混合物および不活性物質として９０重量部のタルクを混合し、この混合物をハンマーミルで微粉砕することによって、粉剤（ＷＰ）を得る。

ｂ）２５重量部の活性化合物／活性化合物混合物、不活性化合物として６４重量部のカオリン含有石英、１０重量部のリグノスルホン酸カリウム、および湿潤剤および分散剤として１重量部のナトリウムオレオイルメチルタウリネートを混合し、この混合物をピン付きディスクミル中で粉砕することによって、水に容易に分散する水和剤（ＷＧ）を得る。

ｃ）２０重量部の活性化合物／活性化合物混合物を６重量部のアルキルフェノールポリ
グリコールエーテル（Triton X 207）、３重量部のイソトリデカノールポリグリコールエーテル（８ ＥＯ）および７１重量部のパラフィン系鉱油（沸点範囲、例えば約２５５〜２７７℃）を混合し、この混合物をボールミル中で５ミクロン以下の粉末度まで粉砕することによって、水に容易に分散する分散濃縮物を得る。

ｄ）１５重量部の活性化合物／活性化合物混合物、溶剤として７５重量部のシクロヘキサノンおよび乳化剤として１０重量部のエトキシル化ノニルフェノールから、乳液（ＥＣ）を得る。

ｅ）下記の成分
７５重量部の活性化合物／活性化合物混合物、
１０重量部のリグノスルホン酸カルシウム、
５重量部のラウリル硫酸ナトリウム、
３重量部のポリビニルアルコールおよび
７重量部のカオリン
を混合し、この混合物をピン付きディスクミル中で粉砕し、この粉末を流動床中で粒状化液体としての水の上に噴霧して粒状化することによって、水分散性粒剤を得る。

ｆ）同様に下記の成分
２５重量部の活性化合物／活性化合物混合物、
５重量部の２，２’−ジナフチルメタン−６，６’−ジスルホン酸ナトリウム、
２重量部のオレイルメチルタウリン酸ナトリウム、
１重量部のポリビニルアルコール、
１７重量部の炭酸カルシウムおよび
５０重量部の水
をコロイドミル中で均質化して予備微粉砕し、次いでこの混合物をビードミル中で粉砕し、そして得られた懸濁液をスプレー塔中で単一物質ノズルにより噴霧して乾燥することによって、水分散性粒剤を得る。

Ｂ．生物学的実施例
屋外で、作物植物をさまざまな土壌で、かつさまざまな気象条件で５〜１０ｍ²の大きさの小区画で生育させ、そしてその土壌における有害な植物および／またはその種子の自然の存在のままで実験に利用した。本発明にかかる組成物または個々に施用される除草剤Ａ）およびＢ）を用いた処理を、有害植物および作物植物の発生後、一般に２〜４葉期に実施した。ＷＧ、ＷＰまたはＥＣとして処方される活性化合物または活性化合物の組み合わせは、発生後の方法により実施した。２〜８週後、視覚による評価を非処理の比較群との比較で実施した。本発明に係る組成物は、経済上重要な単子葉および双子葉有害植物に対して相乗的除草力を有する、すなわち本発明にかかるほとんどの組成物は、個々の除草剤の活性の合計よりも強力な、いくつかの場合にはかなり強力な除草力を有することを見出した。さらに、本発明にかかる組成物の除草力は、コルビイによる期待値を超えた。対照的にこの処理は、もしあっても、作物植物に対する損傷をほとんど生じさせなかった。

観察されたこの混合物の活性値は個々の施用による試験の値の形式的合計を既に超える場合、活性値はまた、以下の式を用いて算出されるコルビイによる期待値を超える（S. R. Colby; Weeds 15 (1967) pp. 20-22 参照）。

この式において：
Ａ、Ｂ＝それぞれａおよびｂグラムの用量ａｉ／ｈａにおける成分ＡおよびＢの活性（％）
Ｅ＝ａ＋ｂグラムの用量ａｉ／ｈａにおける期待値（％）

以下の実験実施例で観察された値は、コルビィによる期待値を超える。表１は実験で使用された成分（Ａ）および（Ｂ）を示す。表２〜４は個々の成分（Ａ）および（Ｂ）の除草力、本発明にかかる混合物の除草力およびコルビィによる理論値を示す。

Claims (7)

1. 有効量の、
   Ａ）少なくとも１つの、次の式（Ｉ）の化合物またはその農業上適当な塩（成分Ａ）
   

   

   （式中、
   Ｒ¹はメチルまたはエチルであり；
   Ｒ²はトリフルオロメチル、フッ素、塩素または臭素であり；
   Ｒ³は水素またはメチルであり；
   Ｒ⁴はメチルまたはエチルであり；
   Ｒ⁵は水素、メチルスルホニル、エチルスルホニル、ｎ−プロピルスルホニル、フェニルスルホニル、４−メチルフェニルスルホニル、ベンジル、ベンゾイルメチル、ニトロベンゾイルメチルまたは４−フルオロ−ベンゾイルメチルであり、そして
   ｎは０、１または２である）、および
   Ｂ）以下の群のうち１つからの少なくとも１種の化合物（成分Ｂ）：
   Ｂ１ 分枝状アミノ酸の生合成の阻害剤：
   アミドスルフロン（B1.1）、ベンスルフロン（B1.2）、エトキシスルフロン（B1.3）、ハロスルフロン（B1.4）、イマゼサピル（B1.5）、ヨードスルフロン−メチル−ナトリウム（B1.6）、メトスルフロン（B1.7）、ニコスルフロン（B1.8）、スルホスルフロン（B1.9）、チフェンスルフロン−メチル（B1.10）、トリベヌロン（B1.11）、N−[(4,6−ジメトキシピリミジン−2−イル)アミノカルボニル]−2−メトキシカルボニル−5−メチルスルホニルアミノメチルベンゼンスルホンアミド（メソスルフロン）（B1.12）およびN−[(4,6−ジメトキシピリミジン−2−イル)アミノカルボニル]−2−ジメチルアミノカルボニル−5−ホルミルアミノ−ベンゼンスルホンアミド（ホラムスルフロン）（B1.13）、プロカルバゾンナトリウム（MKH 6561）（B1.14）、フルカルバゾン（MKH 6562）（B1.15）、アミカルバゾン（MKH 31866）（B1.16）、フロラスラム（B1.17）、フルピルスルフロン−メチル−ナトリウム（B1.18）;
   Ｂ２ 光合成電子伝達の阻害剤：
   アトラジン（B2.1）、ブロモキシニル（B2.2）、イソプロチュロン（B2.3）、メトリブジン（B2.4）、プロパニル（B2.5）;
   Ｂ３ 合成オーキシン：
   MCPA（B3.1）、2,4−DP（B3.2）、メコプロプ（CCMP）（B3.3）、ジカムバ（B3.4）、ジフルフェンゾピル（B3.5）、フルオキシピル（B3.6）、キンクロラック（B3.7）;
   Ｂ４ 脂肪酸生合成の阻害剤：
   ベンチオカルブ（B4.1）、クロジナホップ−プロパルギル（B4.2）ジクロホップ−メチル（B4.3）、フェノキサプロパ−P−エチル（B4.4）、トラルコキシジム（B4.5）;
   Ｂ５ 細胞分裂の阻害剤：
   アセトクロル（B5.1）、アラクロル（B5.2）、アニロフォス（B5.3）、フルフェナセト（B5.4）、メトルアクロル（B5.5）、セニルクロル（B5.6）、フルフェナセト（B5.7）、メフェナセト（B5.8）;
   Ｂ６ 脂肪酸生合成／カロチノイド生合成の阻害剤：
   ジフルフェニカン（B6.1）、クロマゾン（B6.2））;
   Ｂ７ グリフォセート（B7.1）および
   Ｂ８ グルホシネート(B8.1)、
   を含有する除草組成物であって、
   式(Ｉ)の化合物またはその塩（成分Ａ）およびＢ１〜Ｂ８群の化合物（成分Ｂ）を１：２０００〜２０００：１の重量比で含有する組成物。
2. 成分Ａ）として、
   Ｒ¹はメチルであり；
   Ｒ²はトリフルオロメチルであり；
   Ｒ³は水素またはメチルであり；
   Ｒ⁴はメチルまたはエチルであり；
   Ｒ⁵は水素であり、そして
   ｎは２である、
   式（Ｉ）の化合物を含有する請求項１記載の除草組成物。
3. 組み合わされた除草剤Ａ）とＢ）の重量比Ａ：Ｂが１：５０〜５０：１の範囲にある請求項１または２記載の除草組成物。
4. 組み合わされた除草剤Ａ）とＢ）の重量比Ａ：Ｂが１：２０〜２０：１の範囲にある請求項３記載の除草組成物。
5. ０.１〜９９重量％の除草剤Ａ）とＢ）および９９〜０.１重量％の作物保護に慣用の処方剤を含有する請求項１〜４のいずれかに記載の除草組成物。
6. １つまたはそれ以上の除草剤Ａ）および１つまたはそれ以上の除草剤Ｂ）を有害植物、有害植物の部分または耕作地に施用し、該除草剤Ａ）およびＢ）の組み合わせが請求項１〜５のいずれかに定義されることからなる、好ましくない植生の防除方法。
7. 好ましくない植生を防除する除草組成物としての、請求項１〜５のいずれかに定義された除草剤Ａ）およびＢ）の組み合わせの使用。