JP2005263997A - プロピレン系接着用重合体組成物及びその積層体 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 アイソタクティックポリプロピレン(A)を1〜39重量部、プロピレン・エチレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)を99〜61重量部含有してなる組成物であり、プロピレン・エチレン・αオレフィン共重合体(B)におけるプロピレンとエチレンおよびα−オレフィン含有量(mol%)の比(プロピレン/エチレン+α−オレフィン)が、45/55〜90/10であることを特徴とするプロピレン系接着用重合体組成物(C)を得る。また、上記プロピレン系接着用樹脂組成物層を少なくとも1層有する積層体を得る。
【選択図】 なし
Description
一方で、高温領域での接着強度を改善する目的で、変性プロピレン系樹脂組成物からなる接着性樹脂組成物も既に知られている(特許文献3参照)。しかしながら、プロピレン系樹脂組成物からなる接着剤は柔軟性に乏しく、接着剤として使用するに適した柔軟性を満足するものは、未だ知られていなかった。
また、最近では環境問題から、衛生上好ましくない加硫工程を伴なわずとも、優れた強度および低い永久伸びを示し、透明性、耐熱性に優れた、いわゆる物理架橋エラストマーの開発が行われており、プロピレン系重合体でありながらゴム弾性を発現する重合体が出現してきた(特許文献4参照)。しかしながら、ゴム弾性を有するプロピレン系重合体であっても、高温雰囲気下における接着力が優れていることは類推できるものではない。
即ち、本発明は、アイソタクティックポリプロピレン(A)を1〜39重量部、プロピレン・エチレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)を99〜61重量部含有してなる組成物であり、プロピレン・エチレン・αオレフィン共重合体(B)におけるプロピレンとエチレンおよびα−オレフィン含有量(mol%)の比(プロピレン/エチレン+α−オレフィン)が、45/55〜90/10であることを特徴とするプロピレン系接着用重合体組成物(C)である。
また本発明は、上記プロピレン系接着用重合体組成物(C)層を少なくとも1層有する積層体である。
本発明のプロピレン系接着用重合体組成物(C)は、アイソタクティックポリプロピレン(A)とプロピレン・エチレン・α−オレフィン共ランダム重合体(B)を含有してなる組成物でああり、プロピレン・エチレン・αオレフィン共重合体(B)におけるプロピレンとエチレンおよびα−オレフィン含有量(mol%)の比(プロピレン/エチレン+α−オレフィン)が、45/55〜90/10であることを特徴とするプロピレン系接着用重合体組成物(C)である。
以下に各成分について説明する。
本発明で用いられるアイソタクティックポリプロピレン(A)は、プロピレンの単独重合体および/またはプロピレン・α−オレフィン共重合体である。他のα−オレフィンとしては、エチレンおよび/または炭素数4〜20のα−オレフィンが挙げられ、これらのα−オレフィンは、1種単独でも2種以上使用してもよい。本発明において好ましいα−オレフィンとしては、炭素数4〜10のα−オレフィンであり、中でも特に炭素数4〜8のα−オレフィンが好適に使用できる。
本発明において用いられるプロピレン・エチレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)は、プロピレンとエチレンとα−オレフィンをランダム重合した共重合体である。α−オレフィンとしては、炭素数4〜20のα−オレフィンが挙げられ、これらのα−オレフィンは、1種単独でも2種以上使用してもよい。本発明において好ましいα−オレフィンとしては、炭素数4〜10のα−オレフィンであり、中でも特に炭素数4〜8のα−オレフィンが好適に使用できる。
ΔH<345Ln−1492
(式中、Lnはプロピレン含量(mol%)を示す。)
0.850〜0.910g/cm3、好ましくは0.860〜0.910g/cm3、更に好ましくは0.865〜0.910g/cm3であり、ASTM D1238による230℃、2.16kg荷重で測定したメルトフローレート(MFR)は、通常0.01〜400g/10分、好ましくは0.1〜90g/10分、更に好ましくは0.5〜50g/10分である。密度およびMFRがこの範囲にあれば、柔軟性、透明性、機械強度に優れる。
本発明のプロピレン系接着用重合体組成物(C)は、上述のアイソタクティックポリプロピレン(A)とプロピレン・エチレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)とを含有してなる組成物であり、プロピレン・エチレン・αオレフィン共重合体(B)におけるプロピレンとエチレンおよびα−オレフィン含有量(mol%)の比(プロピレン/エチレン+α−オレフィン)が、45/55〜90/10であることを特徴とするプロピレン系接着用重合体組成物(C)である。
(1)トーションモードでの動的粘弾性測定(10HZ)において、
−25℃〜25℃の範囲に損失正接(tanδ)のピークを有し、
(2)(1)で得られるピークの値が0.5以上であり、
(3)(1)の動的粘弾性測定から得られる
20℃における貯蔵弾性率G’(20℃)と
100℃における貯蔵弾性率G’(100℃)の比
(G’(20℃)/G’(100℃))が15以下。
上記(1)〜(3)の特徴は、アイソタクティックポリプロピレン(A)とプロピレン・エチレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)の組成比、およびプロピレン・エチレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)における、プロピレンとプロピレン以外の成分含有量(mol%)の比とのバランスにより発現する。
テルペン樹脂、石油樹脂、およびそれらの水素化物を挙げることができ、これらの中では、水素化テルペン樹脂、水素化石油樹脂が好ましい。粘着付与剤は、プロピレン系接着用重合体組成物(C)を70〜95重量%、粘着付与剤を5〜30重量%の割合で配合することが好ましい。
本発明のプロピレン系接着用樹脂組成物(C)は、積層体の接着層として好適に使用される。積層体を構成する他の熱可塑性樹脂層の樹脂としては、種々の熱可塑性樹脂、例えばポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミドあるいはエチレン・ビニルアルコール共重合体が使用でき、これらの中では、ポリエステル、エチレン・ビニルアルコール共重合体が好ましく使用される。
本実施例等においては、以下の方法に従って測定を実施した。
[動的粘弾性測定]
レオメトリック社製RDS−IIを用いて、幅10mm、長さ50mm、厚み2.0mmの試料形状にて、トーションモード(ねじり)で、昇温速度2℃/minで−100℃〜100℃まで10HZにて測定し、損失正接tanδ及び20℃、100℃における貯蔵弾性率G’の値を得た。
[融点(Tm)]
DSCの吸熱曲線を求め、最大ピーク位置の温度をTmとする。測定は、試料をアルミパンに詰め、100℃/分で200℃まで昇温し、200℃で10分間保持したのち、−150℃まで10℃/minで降温し、ついで10℃/分で昇温する際の吸熱曲線より求めた。
[メルトフローレート(MFR)]
ASTM D1238に従い、230℃、2.16荷重の下、測定を実施した。
[フィルムの層間接着力]
外層と中間層のTピール剥離試験を23℃雰囲気、及び80℃雰囲気下で実施した。
実施例及び比較例において使用した物質を以下に示す。尚、特に断らない限りはいずれも常法に従い重合を行い調製した。
iPP−1 :アイソタクチックホモポリプロピレン
(メルトフローレート1.0、 密度0.90g/cm3)
PEBR−1:プロピレン・エチレン・ブテンランダム共重合体
(メルトフローレート7.0、 密度0.89g/cm3、
エチレン/ブテン=17/6mol%、
135℃デカリン中測定の極限粘度[η]=2.0dl/g、
融点なし)
EPR−1 :エチレン・プロピレン共重合体
(メルトフローレート5.0、 密度0.87g/cm3、
プロピレン=23mol%、
135℃デカリン中測定の極限粘度[η]=2.0dl/g、
融点なし)
PBR−1 :プロピレン・ブテン共重合体
(メルトフローレート5.0、 密度0.89g/cm3、
ブテン=28mol%、
135℃デカリン中測定の極限粘度[η]=2.0dl/g、
融点=110℃)
<プロピレン系接着用重合体組成物(C)の製造>
(A)メルトフローレートが1.0、密度が0.90g/cm3であるアイソタクチックホモポリプロピレン(iPP−1)20重量%と、
(B)メルトフローレートが7.0、密度が0.89g/cm3であるプロピレン・エチレン・ブテンランダム共重合体(PEBR−1)80重量%を、
1軸押出機を用いて230℃で溶融混練し、プロピレン系接着用重合体組成物(C)を得た。得られたプロピレン系接着用重合体組成物(C)のメルトフローレートは6.0であり、密度は0.89g/cm3であった。
以下に示した構成からなる各層を、下記の条件で共押出して、3層フィルムを成形した。
[外層および内層]
ポリエチレンテレフタレート(以下PETという)として、三井化学(株)製三井PET(登録商標)J125(固有粘度=0.79)を、直径40mm、有効長さ1000mmのスクリューを用いて270℃で押出した。
[中間層]
上記で得られたプロピレン系接着用重合体組成物(C)を直径30mm、有効長さ750mmのスクリューを用いて230℃で押出した。
[積層体成形条件]
外層、内層、及び中間層用として押し出された樹脂は、フィードブロック内で内層、中間層、外層の順に積層される。ダイス温度は270℃であり、厚さ約350μmのフィルム状に共押出された各樹脂の積層体は、チルロールで冷却を受けつつ、10m/分の速さで引き取られる。各層の厚さは外層/中間層/内層=40/20/40μmとした。
成形された積層体の層間接着力を表1に示す。
中間層を構成するポリプロピレン系接着用重合体組成物(C)の組成を表1に示した組成に替えた他は、実施例1と同様に接着用重合体組成物(C)の製造を行い、3層積層体を成形した。得られたプロピレン系接着用重合体組成物(C)の物性および成形された積層体の測定・評価結果を表1に示す。
Claims (6)
- アイソタクティックポリプロピレン(A)を1〜39重量部、プロピレン・エチレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)を99〜61重量部含有してなる組成物であり、プロピレン・エチレン・αオレフィン共重合体(B)におけるプロピレンとエチレンおよびα−オレフィン含有量(mol%)の比(プロピレン/エチレン+α−オレフィン)が、45/55〜90/10であることを特徴とするプロピレン系接着用重合体組成物(C)。
- 組成物100重量%に対し、不飽和カルボン酸および/またはその誘導体を0.001〜5重量%含有することを特徴とする請求項1に記載のプロピレン系接着用重合体組成物(C)。
- 更にロジン誘導体、テルペン樹脂、石油樹脂、及びそれらの水素化物から選ばれる少なくとも1種の粘着性を付与する物質(D)を含有してなる請求項1乃至2に記載のプロピレン系接着用重合体組成物(C)。
- 請求項1乃至3に記載のプロピレン系接着用重合体組成物層を少なくとも1層有する積層体。
- 請求項1乃至3に記載のプロピレン系接着用重合体組成物層とポリエステル樹脂層を積層してなる積層体。
- 請求項1乃至3に記載のプロピレン系接着用重合体組成物層とオレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層を積層してなる積層体。
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