JP2005222884A - 電極積層型電池 - Google Patents

Abstract

【課題】 正極と負極とが短絡することを防止でき、正極リード端子側および負極リード端子側の厚さを平均化させ、安全で体積エネルギー密度の高い電極積層型電池を提供する。
【解決手段】 正極は、正極集電体１と、正極集電体１の少なくとも一部が露出するように正極集電体１に形成された正極活剤層２とから構成され、負極は、負極集電体７と、負極集電体７の少なくとも一部が露出するように負極集電体７に形成された負極合剤層６とから構成され、正極集電体１の露出部分と接する可能性がある負極集電体７の露出部分および／または負極集電体７の露出部分と接する可能性がある正極集電体１の露出部分に絶縁性の被覆材１０ａ〜１０ｇを設け、それら被覆材１０ａ〜１０ｇを正極と負極とを交互に積層した際の厚みが均一となるよう配置する。
【選択図】 図１

Description

この発明は、電極積層型電池に関し、特に、電解質層と正電極と負電極とが捲回等により積層された積層構造を有するリチウムイオンポリマー二次電池などの電極積層型電池に関する。

近年、ノート型パーソナルコンピュータ、携帯電話、ＰＤＡ(Personal Digital Assistants)等の携帯型電子機器が普及し、電源として高電圧、高エネルギー密度、軽量といった利点を有するリチウムイオン電池が広く使用されている。

さらに、液系電解液を用いた場合に問題となる液漏れの対策として、例えば電解質として、ポリマーに非水電解液を含浸させてなるゲル状高分子膜を用いたもの、或いは全固体状の電解質を用いた、リチウムイオンポリマー二次電池が実用化されている。

ポリマーリチウムイオン電池は、正極、負極、ポリマー電解質を有し、正極および負極からそれぞれリードが導出された電池素子が外装材例えばアルミラミネートで被覆されたセルの構成とされている。さらに、セルが回路部がマウントされた配線基板と共に、上下のケースからなる箱型のプラスチックモールドケース内に収納される構成とされている。

ポリマーリチウムイオン電池は、反応面積を大きくして内部抵抗を下げる構造とする必要がある。したがって、ポリマーリチウムイオン電池を形成する場合には、形成する電池の厚みに応じて複数枚の電極を捲回等により積層して反応面積を大きくしている。本明細書では、このような複数枚の電極を積層した構造を有する電池を電極積層型電池と称する。

電極積層型電池は、経年変化や外部から押圧力が印加されたことなどに起因して正電極と負電極とが電気的に短絡する可能性を有している。

下記の特許文献１には、正電極および負電極のうち少なくともいずれか一方の電極の端部の位置のうち少なくとも電解質層からその外部に露出している位置に対向する他方の電極上を覆う絶縁性の被覆材を備えた構造のリチウムイオン電池が記載されている。

特開２００１−２６６９４６号公報

特許文献１に記載された構造のリチウムイオン電池では、経年変化や外部から押圧力が印加されたことなどに起因した正電極と負電極との電気的短絡を防ぐことができる。

しかしながら、電極積層型電池に電気的短絡を防ぐ絶縁性の被覆材を備えた場合、電極の巻き始め、巻き終わりの位置の設定、および負極、正極に設けているテープ等の絶縁材の配置などによって電池の厚さが局部的に厚くなる可能性があり、電極や絶縁材の厚さに制限が発生するという問題点があった。

したがって、正極リード端子側と負極リード端子側とでセルの厚さの平均化が取れず、どちらかのリード端子上が局部的に厚くなり、電極や絶縁材の厚さを薄くし、電池容量を制限せねばならなかった。

したがって、この発明の目的は、正極と負極とが短絡することを防止でき、且つ正極リード端子側および負極リード端子側の厚さを平均化して、安全で体積エネルギー密度の高い電極積層型電池を提供することにある。

上記目的を達成するために、請求項１に係る発明は、正極と負極とが電解質を介して交互に積層された構造を有する電極積層型電池において、正極は、正極集電体と、正極集電体の少なくとも一部が露出するように正極集電体に形成された正極活剤層とから構成され、負極は、負極集電体と、負極集電体の少なくとも一部が露出するように負極集電体に形成された負極合剤層とから構成され、正極集電体の露出部分と接する可能性がある負極集電体の露出部分および／または負極集電体の露出部分と接する可能性がある正極集電体の露出部分に絶縁性の被覆材が設けられており、正極と負極とを交互に積層した際の厚みが均一となるよう被覆材が配置されていることを特徴とする電極積層型電池である。

この発明では、正極集電体と正極集電体の少なくとも一部が露出するように正極集電体に形成された正極活剤層とから構成される正極と、負極集電体と負極集電体の少なくとも一部が露出するように負極集電体に形成された負極合剤層とから構成される負極とを、電解質を介して交互に積層し、正極集電体の露出部分と接する可能性がある負極集電体の露出部分および／または負極集電体の露出部分と接する可能性がある正極集電体の露出部分に絶縁性の被覆材を設けることで、経年変化や外部から押圧力が印加されたことなどに起因した電極間の電気的短絡を防止することができ、被覆材を正極と負極とを交互に積層した際の厚みが均一となるよう配置していることで、正極リード端子側および負極リード端子側の厚さを均一となるようにすることができる。

したがって、この発明によれば、安全で体積エネルギー密度の高い電極積層型電池を提供することができるという効果を奏する。

以下、この発明の実施の形態による電極積層型電池について図面を参照して説明する。この発明の実施形態における電極積層型電池とは、正極と負極とが電解質を介して交互に積層された構造を有する電池のことをいう。以下、リチウムイオンポリマー二次電池を例にして、第１の実施形態による電極積層型電池について説明する。

図１は、捲回により電極が積層されたリチウムイオンポリマー二次電池の概要構成の一例を示す。なお、以下参照する電池の概要構成の図面およびそれに基づく詳細説明では、図示および説明の煩雑化を避けるために、電池内部の積層構造の部分を特に抽出して説明するものとし、その他のアルミラミネートフィルム等で構成される外装材などの構成については従来と同様の構成であるため省略する。

図１に示すリチウムイオンポリマー二次電池は、電解質を介した正極と負極とが捲回によって交互に積層された構成とされている。正極は、正極集電体１と、正極集電体１に形成された正極活剤層２とから構成されている。負極は、負極集電体７と、負極集電体７に形成された負極合剤層６とから構成されている。電解質は、セパレータ４によって正極側の電解質層３と負極側の電解質層５とに分かれた構造とされている。また、正極側のリード端子８および負極側のリード端子９と、被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆ，１０ｇとを、その内部の主要構造として有している。

なお、図１においては、図示の簡潔化を図るために、リード端子８およびリード端子９が中心寄りに位置するようにその中間点を中心として積層構造を２回程度捲回してあるように模式的に表現しているが、実際にはさらに多数回捲回されたものでもよいことは言うまでもない。但し、各層の捲回開始部および終了部は、図１に示した位置関係と同様とする。

ここで、積層部分について詳細に説明する。図２は、図１に示すリチウムイオンポリマー二次電池の積層部分を拡大したものである。正極１１および負極１２は、それぞれ電池正極および電池負極であり、電極としての良好な導電性および化学的性質、捲回加工する際の良好な加工性の良さ、軽量かつ安価であることが好ましい。

正極１１を構成する正極集電体１および正極活剤層２は、従来のリチウムイオンポリマー二次電池と同様の構成である。例えば、正極集電体１は、アルミニウムなどを材料とする金属箔である。また、正極活剤層２は、リチウム、コバルト、マンガン、ニッケル、カドミウム、黒鉛グラファイト等の活物質や正極集電体１に被着するための結着剤などを含む膜材である。

負極１２を構成する負極集電体７および負極合剤層６は、従来のリチウムイオンポリマー二次電池と同様の構成である。例えば、負極集電体７は、銅などを材料とする金属箔である。また、負極合剤層６は、炭素材料等の活物質や負極集電体７に被着するための結着剤などを含む膜材である。

電解質１３を構成する電解質層３および電解質層５は、従来のリチウムイオンポリマー二次電池と同様の構成である。すなわち、電解質層３および電解質層５は、ゲル状の高分子で構成され、電解質層として好適な電気化学的特性を有すると共に、電解質が液状になって漏洩することなく、かつ折り曲げや撓みに対して許容性のあるゲル状の材料で構成されている。このような特質を満たすものとしては、例えば高分子マトリックス中に電解質を均質に分散させたものなどが好適である。なお、電解質１３は、セパレータ４によって、電解質層３と電解質層５とに分けられている。

セパレータ４は、従来のリチウムイオンポリマー二次電池に用いられるものである。すなわち、セパレータ４は、電解質層３と電解質層５とが入り交じることのないように両者を分離するものであって、かつ正極１１と負極１２との間でイオンを実用上十分自由に移動させることができるような材質のもので、例えば微多孔性ポリプロピレンなどが好適である。

本明細書中では、異なる電極を挟む同一電極間の層構成の組を一対の正極と負極の組と称する。例えば、図２では、負極１２が正極１１に挟まれており、この場合には、その正極１１と正極１１との間、すなわち、正極集電体１、正極活剤層２、電解質層３、セパレータ４、電解質層５、負極合剤層６、負極集電体７、負極合剤層６、電解質層５、セパレータ４、電解質層３、正極活剤層２からなる層構成の組が一対の正極と負極の組ということになる。

したがって、図１に示す構成のリチウムイオンポリマー二次電池の場合、例えば、リード端子９に重なる位置には、上述した一対の正極と負極の組が、１．５（リード端子９の上）＋１．５（リード端子９の下）＝３層分だけ存在するということになる。

図１に示すリード端子８およびリード端子９は、共に積層構造で発生した起電力を外部に取り出すためのものである。リード端子８およびリード端子９は、従来のリチウムイオンポリマー二次電池と同様の構成であり、導電性が良好でかつ積層構造内部の化学反応に対して耐久性を備えたアルミニウム、アルミニウム含有合金、白金、白金含有合金、金、金含有合金などを材料とする薄板で構成されている。リード端子８は、正極集電体１の捲回開始側の端部に溶接などにより接合されて設けられている。リード端子９は、負極集電体７の捲回開始側の端部に溶接などにより接合されて設けられている。捲回開始側とは、捲回の巻き始めとなる内周側のことをいい、捲回終了側とは、捲回の巻き終わりとなる外周側のことをいう。

このリチウムイオンポリマー二次電池は、正極活剤層２が塗布された正極集電体１および負極合剤層６が塗布された負極集電体７を、正極１１が外側となり、負極１２が内側となるよう反物状に捲回することで、正極１１と負極１２とを交互に積層している。さらに詳しくは、正極集電体１の一端に設けられたリード端子８が捲回断面の長手方向の一端側に配置され、負極集電体７の一端に設けられたリード端子９が捲回断面の長手方向の他端側に配置され、正極集電体１と負極集電体７とが共にリード端子８側で最初に折り返されるように、正極集電体１の他端側および負極集電体７の他端側を捲回している。

最外周面の正極集電体１には、正極活剤層２が塗布されていない。また、最内周面の負極集電体７には、負極合剤層６が塗布されていない。また、正極集電体１の両端部の両面には、正極活剤層２が塗布されていない。負極集電体７の両端部の両面には、負極合剤層６が塗布されていない。したがって、正極活剤層２は、正極集電体１の少なくとも一部が露出するように正極集電体１に形成されている。また、負極合剤層６は、負極集電体７の少なくとも一部が露出するように負極集電体７に形成されている。

正極集電体１および負極集電体７の各位置に配設された被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆ，１０ｇは、いずれも外部から積層構造の電極に対して押圧力が印加されて一方の電極と他方の電極とが近接した状態となった場合でも、それら電極間を電気的に絶縁する絶縁性を備えた材質から形成されている。また、被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆ，１０ｇは、そのような押圧力の印加によって一方の電極が変形して他方の電極に接触しても、破れたり破損したりすることのない力学的強度を備えた材質や厚さを有するもので、例えばポリイミドあるいはポリプロピレン製のテープを該当箇所に接着して形成されたものである。

正極集電体１および負極集電体７は、一般に、その端部に余裕を持たせて電解質１３が介在する位置よりも長くなるよう形成されている。これは、各集電体の主面上に電解質層３および電解質層５を塗布したり付着させるなどして積層構造を形成する際に電解質層３および電解質層５が電極と完全に接触できるようにするためである。この集電体端部の露出（突出）量は、積層形成後に押圧力を印加して捲回した際に、各電極の位置がずれて、さらに多くなる場合もある。しかも、電解質層３および電解質層５がゲル状で変形しやすいので、電池の製造時および製品として使用中に積層構造に対してその外部から押圧力が印加されると、積層構造全体が圧縮されて変形し、これに伴って集電体端部の電解質層３および電解質層５から露出した部分が互いに近接した状態となる。

しかしながら、このリチウムイオンポリマー二次電池には、正極集電体１の露出部分と接する可能性がある負極集電体７の露出部分および／または負極集電体７の露出部分と接する可能性がある正極集電体１の露出部分に被覆材が設けられているため、正極１１と負極１２との電気的短絡を防ぐことができる。すなわち、露出されている正極集電体１と負極集電体７との間に被覆材が位置するように構成されている。また、被覆材は、正極集電体１および負極集電体７のそれぞれに形成されている正極活剤層２および負極合剤層６の端部を覆うように被着されている。正極集電体１および負極集電体７の最端部には、被覆材が配置されておらず、対向する集電体に被覆材を配置することで電極間の短絡を防止している。

図１に示す例では、正極集電体１が露出している捲回開始側の正極集電体１の端部には被覆材１０ａ，１０ｂが、またその最端部に対向する側の負極集電体７には被覆材１０ｃ，１０ｄが設けられている。被覆材１０ａは、リード端子８も覆っている。また、負極集電体７が露出している捲回終了側の負極集電体７の端部に対向する側の正極集電体１には、被覆材１０ｅ，１０ｆが設けられている。

また、このリチウムイオンポリマー二次電池は、捲回終了側における正極集電体１の端部の露出部と負極集電体７の捲回終了端とが近いため、捲回終了側の最外周面の正極集電体１の端部に被覆材１０ｇが設けられている。これら被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆ，１０ｇにより、その各々が配設された部分を両電極間の短絡から保護している。これにより、積層構造に外部から押圧力が印加されても、正極１１と負極１２とが電気的に短絡することを防止している。

ここで、リード端子９が接合された側の負極集電体７の端部については、被覆材が省略されている。これは、図１に示すようにこの部分では負極集電体７同士が対向しているだけなので、このような無視できる程度の短距離に亘って短絡しても、電池としての起電容量には実質的にほとんど悪影響がないからである。

被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆ，１０ｇは、正極１１と負極１２とを交互に積層した際の電池の厚みが均一となるように配置されている。ここで、積層構造と被覆材の配置との関係について詳しく説明する。図１に示すリチウムイオンポリマー二次電池は、捲回断面におけるリード端子９と重なる位置に、上述した一対の正極と負極の組が、合計３層分、すなわち奇数層分だけ積層されている。この捲回構造の場合、捲回開始側の起電部端の位置および捲回終了側の起電部端の位置、ならびに被覆材の配置を、以下に説明する図１に示す捲回断面構造とすることで、正極１１と負極１２とを交互に積層した際の電池厚みが均一化され、体積エネルギー密度が高まる。なお、起電部とは、正極１１と負極１２とが電解質１３を介して重なっている起電力が生じる部分のことをいう。

捲回開始側における起電部端となる正極集電体１の両側の正極活剤層２の形成端部は、図１に示す上側、すなわち、正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返された側のリード端子８と重なる位置とされている。このように、捲回開始側の起電部端を正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返された側のリード端子８と重なる位置とすることで、当該折り返し側に段差が生じにくく、効率よく捲回することができ、電池容量を高めることができる。

この捲回開始側における起電部端となる正極活剤層２の形成端部は、リード端子８側の折り返し部、すなわち、正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返される折り返し部と、リード端子８との間に位置させても電池容量を高めることができる。なお、折り返し部とは、折り返し開始位置から折り返し終了までの範囲のことをいう。

上述したように、捲回開始側における起電部端となる正極活剤層２の形成端部を正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返された側のリード端子８と重なる位置、または正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返される折り返し部とリード端子８との間に位置させることで、電池厚さの平均化に効果があるが、正極活剤層２の形成端部を折り返し部に設けると、外部からの応力や充電および放電の繰り返しによる電極の膨張や収縮により、この部分において電極が切断される可能性があるため、捲回開始側における起電部端となる正極活剤層２の形成端部は、正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返される折り返し部とリード端子８との間に位置させることが望ましい。

捲回開始側における正極集電体１の両側の電解質層３、電解質層５および負極合剤層６の端部は、正極活剤層２の形成端部よりも捲回開始側に位置するように構成されている。これら端部の位置は、捲回終了位置や積層厚みに応じて積層後の厚みが均一に近づくように決定される。捲回開始側における正極集電体１の両側のセパレータ４は、正極集電体１の捲回開始位置とほぼ同じ位置から捲回されている。なお、図１では、捲回開始側における正極集電体１の両側の電解質層３、電解質層５および負極合剤層６の形成端部を正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返された折り返し開始位置としている。

捲回終了側における起電部端となる負極集電体７の両側の正極活剤層２の形成端部は、図１に示す下側、すなわち、正極集電体１と負極集電体７とが共に最後に折り返された側のリード端子８とリード端子９との間と重なる位置とされている。

捲回終了側における負極集電体７の両側の電解質層３、電解質層５の端部は、正極活剤層２の形成端部と重なる位置となるよう構成されている。捲回終了側における負極集電体７の両側の負極合剤層６の端部は、正極活剤層２の形成端部よりも捲回終了側に位置するように構成されている。これら位置は、捲回終了位置や積層厚みに応じて積層後の厚みが均一に近づくように決定される。捲回終了側における負極集電体７の両側のセパレータ４は、負極集電体７の捲回終了位置とほぼ同じ位置まで捲回されている。

この捲回構造の場合、リード端子９側の積層厚みに対して、リード端子８側の積層厚みが薄くなり、両リード端子間で段差が生じてしまう。そこで、捲回開始側のリード端子８が形成された正極集電体１に設けられた被覆材１０ａおよび被覆材１０ｂ以外の被覆材１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆがリード端子８と重なるように構成している。具体的には、被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆ，１０ｇを全てリード端子８に重なるように配置することで段差を解消している。例えば、捲回開始側の負極集電体７に設けている被覆材１０ｃおよび被覆材１０ｄをリード端子８と重なるように配置している。また、被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆ，１０ｇは、リード端子９と重ならないように配置している。なお、図１に示すこの被覆材の配置は一例であり、各層の端部位置に応じた他の配置によってリード端子８側の厚みを厚くして両端子間の段差を解消することも可能である。

以上説明したように、この発明の第１の実施形態による電極積層型電池によれば、捲回開始側の起電部端を正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返された側のリード端子８と重なる位置とし、捲回終了側の起電部端を正極集電体１と負極集電体７とが共に最後に折り返された側のリード端子８とリード端子９との間と重なる位置とし、電極間の電気的短絡を防止する被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆ，１０ｇをリード端子８に重なるように配置していることにより、積層による段差を解消して厚みを平均化し、電池容量を多くすることができる。

第１の実施形態では、捲回断面におけるリード端子９と重なる位置に、一対の正極と負極の組が、奇数層分だけ存在する電池について説明したが、積層構造および被覆材の配置位置は、この組の積層数を決定する捲回開始側の位置や捲回終了側の位置によって、適切な配置が変わってくる。以下の第２の実施形態では、上述した捲回断面におけるリード端子９と重なる位置に、一対の正極と負極の組が、偶数層分だけ存在する構造の電極積層型電池について説明する。なお、第２の実施形態で説明する積層構造を構成する各部材は、位置関係を除いて上述した第１の実施形態と同様であるため、同一または対応する部分には、同一の符号を付し、説明を簡略化する。

図３は、捲回により電極が積層されたリチウムイオンポリマー二次電池の概要構成の一例を示す。図３に示すリチウムイオンポリマー二次電池は、電解質を介した正極と負極とが捲回によって交互に積層された構成とされている。正極は、正極集電体１と、正極集電体１に形成された正極活剤層２とから構成されている。負極は、負極集電体７と、負極集電体７に形成された負極合剤層６とから構成されている。電解質は、セパレータ４によって正極側の電解質層３と負極側の電解質層５とに分かれた構造とされている。また、正極側のリード端子８および負極側のリード端子９と、被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆとを、その内部の主要構造として有している。

なお、図３においては、図示の簡潔化を図るために、リード端子８およびリード端子９が中心寄りに位置するようにその中間点を中心として積層構造を２回程度捲回してあるように模式的に表現しているが、実際にはさらに多数回捲回されたものでもよいことは言うまでもない。但し、各層の捲回開始部および終了部は、図３に示した位置関係と同様とする。リード端子８、リード端子９の構造および積層部分の各詳細については、上述した第１の実施形態で図２を参照して説明したのでここでは省略する。

図３に示す構成のリチウムイオンポリマー二次電池の場合、リード端子９に重なる位置には、一対の正極と負極の組が、２．５（リード端子９の上）＋１．５（リード端子９の下）＝４層分だけ存在している。

このリチウムイオンポリマー二次電池は、正極活剤層２が塗布された正極集電体１および負極合剤層６が塗布された負極集電体７を、正極１１が外側となり、負極１２が内側となるよう反物状に捲回することで、正極１１と負極１２とを交互に積層している。さらに詳しくは、正極集電体１の一端に設けられたリード端子８が捲回断面の長手方向の一端側に配置され、負極集電体７の一端に設けられたリード端子９が捲回断面の長手方向の他端側に配置され、正極集電体１と負極集電体７とが共にリード端子８側で最初に折り返されるように、正極集電体１の他端側および負極集電体７の他端側を捲回している。

最外周面の正極集電体１には、正極活剤層２が塗布されていない。また、最内周面の負極集電体７には、負極合剤層６が塗布されていない。また、正極集電体１の両端部の両面には、正極活剤層２が塗布されていない。負極集電体７の両端部の両面には、負極合剤層６が塗布されていない。したがって、正極活剤層２は、正極集電体１の少なくとも一部が露出するように正極集電体１に形成されている。また、負極合剤層６は、負極集電体７の少なくとも一部が露出するように負極集電体７に形成されている。

正極集電体１および負極集電体７の各位置に配設された被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆは、いずれも外部から積層構造の電極に対して押圧力が印加されて一方の電極と他方の電極とが近接した状態となった場合でも、それら電極間を電気的に絶縁する絶縁性を備えた材質から形成されている。また、被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆは、そのような押圧力の印加によって一方の電極が変形して他方の電極に接触しても、破れたり破損したりすることのない力学的強度を備えた材質や厚さを有するもので、例えばポリイミドあるいはポリプロピレン製のテープを該当箇所に接着して形成されたものである。

正極集電体１および負極集電体７は、一般に、その端部に余裕を持たせて電解質１３が介在する位置よりも長くなるよう形成されている。これは、各集電体の主面上に電解質層３および電解質層５を塗布したり付着させるなどして積層構造を形成する際に電解質層３および電解質層５が電極と完全に接触できるようにするためである。この集電体端部の露出（突出）量は、積層形成後に押圧力を印加して捲回した際に、各電極の位置がずれて、さらに多くなる場合もある。しかも、電解質層３および電解質層５がゲル状で変形しやすいので、電池の製造時および製品として使用中に積層構造に対してその外部から押圧力が印加されると、積層構造全体が圧縮されて変形し、これに伴って集電体端部の電解質層３および電解質層５から露出した部分が互いに近接した状態となる。

しかしながら、このリチウムイオンポリマー二次電池には、正極集電体１の露出部分と接する可能性がある負極集電体７の露出部分および／または負極集電体７の露出部分と接する可能性がある正極集電体１の露出部分に被覆材が設けられているため、正極１１と負極１２との電気的短絡を防ぐことができる。すなわち、露出されている正極集電体１と負極集電体７との間に被覆材が位置するように構成されている。また、被覆材は、正極集電体１および負極集電体７のそれぞれに形成されている正極活剤層２および負極合剤層６の端部を覆うように被着されている。正極集電体１および負極集電体７の最端部には、被覆材が配置されておらず、対向する集電体に被覆材を配置することで電極間の短絡を防止している。

図３に示す例では、正極集電体１が露出している捲回開始側の正極集電体１の端部には被覆材１０ａ，１０ｂが、またその最端部に対向する側の負極集電体７には被覆材１０ｃ，１０ｄが設けられている。被覆材１０ａは、リード端子８も覆っている。また、負極集電体７が露出している捲回終了側の負極集電体７の端部に対向する側の正極集電体１には、被覆材１０ｅ，１０ｆが設けられている。これら被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆにより、その各々が配設された部分を両電極間の短絡から保護している。これにより、積層構造に外部から押圧力が印加されても、正極１１と負極１２とが電気的に短絡することを防止している。

ここで、リード端子９が接合された側の負極集電体７の端部については、被覆材が省略されている。これは、図３に示すようにこの部分では負極集電体７同士が対向しているだけなので、このような無視できる程度の短距離に亘って短絡しても、電池としての起電容量には実質的にほとんど悪影響がないからである。

被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆは、正極１１と負極１２とを交互に積層した際の電池の厚みが均一となるように配置されている。ここで、積層構造と被覆材の配置との関係について詳しく説明する。図３に示すリチウムイオンポリマー二次電池は、捲回断面におけるリード端子９と重なる位置に、一対の正極と負極の組が、合計４層分、すなわち偶数層分だけ積層されている。この捲回構造の場合、捲回開始側の起電部端の位置および捲回終了側の起電部端の位置、ならびに被覆材の配置を、以下に説明する図３に示す捲回断面構造とすることで、正極１１と負極１２とを交互に積層した際の電池厚みが均一化され、体積エネルギー密度が高まる。

捲回開始側における起電部端となる正極集電体１の両側の正極活剤層２の形成端部は、図３に示す上側、すなわち、正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返された側のリード端子８と重なる位置とされている。このように、捲回開始側の起電部端を正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返された側のリード端子８と重なる位置とすることで、当該折り返し側に段差が生じにくく、効率よく捲回することができ、電池容量を高めることができる。

この捲回開始側における起電部端となる正極活剤層２の形成端部は、リード端子８側の折り返し部、すなわち、正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返される折り返し部と、リード端子８との間に位置させても電池容量を高めることができる。

上述したように、捲回開始側における起電部端となる正極活剤層２の形成端部を正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返された側のリード端子８と重なる位置、または正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返される折り返し部とリード端子８との間に位置させることで、電池厚さの平均化に効果があるが、正極活剤層２の形成端部を折り返し部に設けると、外部からの応力や充電および放電の繰り返しによる電極の膨張や収縮により、この部分において電極が切断される可能性があるため、捲回開始側における起電部端となる正極活剤層２の形成端部は、正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返される折り返し部とリード端子８との間に位置させることが望ましい。

捲回開始側における正極集電体１の両側の電解質層３、電解質層５および負極合剤層６の端部は、正極活剤層２の形成端部よりも捲回開始側に位置するように構成されている。これら端部の位置は、捲回終了位置や積層厚みに応じて積層後の厚みが均一に近づくように決定される。捲回開始側における正極集電体１の両側のセパレータ４は、正極集電体１の捲回開始位置とほぼ同じ位置から捲回されている。なお、図３では、捲回開始側における正極集電体１の両側の電解質層３、電解質層５および負極合剤層６の形成端部を正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返された折り返し終了位置としている。

捲回終了側における起電部端となる負極集電体７の両側の正極活剤層２の形成端部は、リード端子９側、すなわち、正極集電体１と負極集電体７とが共に最後に折り返される折り返し部の位置とされている。

捲回終了側における負極集電体７の両側の電解質層３の端部は、正極活剤層２の形成端部と重なる位置となるよう構成されている。捲回終了側における負極集電体７の両側の電解質層５および負極合剤層６の端部は、正極活剤層２の形成端部よりも捲回終了側に位置するように構成されている。これら位置は、捲回終了位置や積層厚みに応じて積層後の厚みが均一に近づくように決定される。捲回終了側における負極集電体７の両側のセパレータ４は、負極集電体７の捲回終了位置とほぼ同じ位置まで捲回されている。

この捲回構造の場合、リード端子９側の積層厚みとリード端子８側の積層厚みとがほぼ等しいため、被覆材の配置位置によっては、大きな段差が生じてしまう。そこで、捲回開始側のリード端子８が形成された正極集電体１に設けられた被覆材１０ａおよび被覆材１０ｂ以外の被覆材１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆがリード端子８と重ならないように構成している。具体的には、配置リード端子８が形成されている部分の正極集電体１を挟む被覆材１０ａおよび被覆材１０ｂの組と、他の部分の被覆材１０ｃおよび被覆材１０ｄの組と、被覆材１０ｅおよび被覆材１０ｆの組とをそれぞれ重ねないように配置することで段差を少なくしている。例えば、捲回開始側の負極集電体７に設けている被覆材１０ｃおよび被覆材１０ｄをリード端子８と重ならないように配置している。また、被覆材１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆは、リード端子９と重ならないように配置している。なお、図３に示すこの被覆材の配置は一例であり、各層の端部位置に応じた他の配置によって積層による段差を少なくすることも可能である。

以上説明したように、この発明の第２の実施形態による電極積層型電池によれば、捲回開始側の起電部端を正極集電体１と負極集電体７とが共に最初に折り返された側のリード端子８と重なる位置とし、捲回終了側の起電部端を正極集電体１と負極集電体７とが共に最後に折り返された折り返し部の位置とし、電極間の電気的短絡を防止する被覆材１０ａおよび被覆材１０ｂの組と、被覆材１０ｃおよび被覆材１０ｄの組と、被覆材１０ｅおよび被覆材１０ｆの組とをそれぞれ重ねないように配置していることにより、積層による段差を少なくして厚みを平均化し、電池容量を多くすることができる。

ここで、第１および第２の実施形態で説明した積層構造と他の積層構造とで、実際にそれぞれリチウムイオンポリマー二次電池を作製したときの電池の厚みおよび効率性を比較した結果について説明する。なお、リチウムイオンポリマー二次電池は、厚さが３．８ｍｍであり、幅が３５ｍｍであり、高さが６２ｍｍに収まるように作製した。

セパレータ４の形状は、厚さが９μｍであり、トータル長さが１．２ｍのものを使用した。絶縁性の被覆材の形状は、厚さが３０μｍのものを使用した。リード端子８およびリード端子９の形状は、幅が４ｍｍであり、厚さが７０μｍのものを使用した。

図４は、伸ばした状態における捲回に使用した電極の構造を示す。図４Ａは、正極側の構造であり、図４Ｂは、負極側の構造である。図４に示す形状の電極を捲回してリチウムイオンポリマー二次電池を作製した。

図４Ａにおいて、Ｘは正極集電体１の捲回内側面に形成された正極活剤層２の長さであり、Ｙは正極集電体１の捲回外側面に形成された正極活剤層２の長さであり、Ｚは、捲回開始側の正極活剤層２の形成端部からリード端子８までの長さである。図４Ｂにおいて、ｘは負極集電体７の捲回内側面に形成された負極合剤層６の長さであり、ｙは負極集電体７の捲回外側面に形成された負極合剤層６の長さであり、ｚは、捲回開始側の負極合剤層６の形成端部からリード端子９までの長さである。これらＸ，Ｙ，Ｚおよびｘ，ｙ，ｚの寸法を調整して、以下の実施例１および実施例２、ならびに比較例１〜比較例４の積層構造を形成した。なお、Ｘ，Ｙ，Ｚの基準位置は、捲回開始側の正極活剤層２の形成端部の位置である。また、ｘ、ｚの基準位置は、捲回開始側の負極合剤層６の形成端部の位置であり、ｙの基準位置は、それによる捲回終了側の負極合剤層６の形成端部の位置である。

（実施例１）
リード端子９と重なる位置に、一対の正極と負極の組が奇数層分だけ存在する積層構造の一例として、Ｘ，Ｙ，Ｚの長さをそれぞれ３７５ｍｍ、３０３ｍｍ、７ｍｍとし、ｘ，ｙ，ｚの長さをそれぞれ３７８ｍｍ，３１７ｍｍ，３４ｍｍとすることで、図１に示す第１の実施形態で説明した積層構造および被覆材の配置のリチウムイオンポリマー二次電池を作製した。

（比較例１）
リード端子９と重なる位置に、一対の正極と負極の組が奇数層分だけ存在する積層構造の一例として、Ｘ，Ｙ，Ｚの長さをそれぞれ３８２ｍｍ、３１１ｍｍ、７ｍｍとし、ｘ，ｙ，ｚの長さをそれぞれ３８６ｍｍ，３２３ｍｍ，３４ｍｍとすることで、図５に示す積層構造および被覆材の配置のリチウムイオンポリマー二次電池を作製した。

図５に示すように、比較例１のリチウムイオンポリマー二次電池は、電極長を長くして、捲回終了側の起電部端の位置をリード端子８と重なる位置としていること以外、図１に示す第１の実施形態によるリチウムイオンポリマー二次電池とほぼ同様の構造である。

（比較例２）
リード端子９と重なる位置に、一対の正極と負極の組が奇数層分だけ存在する積層構造の一例として、Ｘ，Ｙ，Ｚの長さをそれぞれ３７５ｍｍ、３０３ｍｍ、７ｍｍとし、ｘ，ｙ，ｚの長さをそれぞれ３７８ｍｍ，３１７ｍｍ，３４ｍｍとすることで、図６に示す積層構造および被覆材の配置のリチウムイオンポリマー二次電池を作製した。

図６に示すように、比較例２のリチウムイオンポリマー二次電池は、被覆材１０ｃおよび被覆材１０ｄがリード端子８と重ならず、リード端子９と重なるようにリード端子９側に配置していること以外、図１に示す第１の実施形態によるリチウムイオンポリマー二次電池とほぼ同様の構造である。

図７は、実施例１、比較例１および２で作製した電池から得られたそれぞれの電池の容量、電池の厚さ（リード端子８側およびリード端子９側）および体積エネルギー密度などのデータをまとめたものである。

図７に示すように、実施例１の電池は、リード端子８の部分とリード端子９の部分の厚さがほぼ均しくなっており、電池容量、体積エネルギー密度が共に良好であることがわかる。一方、比較例１の電池は、図５に示すように、電池容量は高いものの、厚さの平均化が崩れ、リード端子８側の電池の厚さが３．９７ｍｍと、許容範囲を超えてしまっている。このリード端子８側の膨らみによって、体積エネルギー密度も低いことがわかる。また、比較例２の電池は、電池容量、体積エネルギー密度は共に良好であるが、リード端子９と重なる位置に被覆材１０ｃおよび被覆材１０ｄを配置しているため、その分（絶縁テープの厚さ２枚分）だけリード端子９側の電池の厚さが厚くなり、厚さの平均化が崩れ、体積エネルギー密度も若干低いことがわかる。

図１に示すようなリード端子９と重なる位置に、一対の正極と負極の組が奇数層分だけ存在する積層構造においては、正極集電体１および負極集電体７に配置させているテープ等の被覆材を全てリード端子８側に配置させているため、電極の厚さおよび被覆材の厚さによっては、リード端子８側およびリード端子９側での厚さの平均化がとれない場合が発生する。

今回作製したリチウムイオンポリマー二次電池は、被覆材として厚さ３０μｍのものを使用しており、ほぼ、３０×８＝２４０μｍの厚さの被覆材で、１対の正極と負極の組の厚さを補っている形となる。

したがって、この正極と負極の組み合わせの厚さがその数値、すなわち２４０μｍよりもかなり大きくなる場合には、厚さの平均化が困難であり、段差が生じてしまう。そこで、被覆材の厚さは、この正極と負極の組み合わせの厚さに応じて決定することが望ましい。例えば、被覆材として厚さ３０μｍのものを使用したこの場合では、正極と負極の組み合わせの厚さが２８０μｍ以下となることが望ましい。例えば、正極と負極の組み合わせの厚さが３００μｍとなるような場合には、厚さが５０μｍの被覆材を使用することが望ましい。なお、図３に示したような、一対の正極と負極の組が偶数層分だけ存在する積層構造については、被覆材を散在させているため、被覆材の厚さを正極と負極の組み合わせの厚さに応じて決定しなくてもよい。

（実施例２）
リード端子９と重なる位置に、一対の正極と負極の組が偶数層分だけ存在する積層構造の一例として、Ｘ，Ｙ，Ｚの長さをそれぞれ４２４ｍｍ、３５４ｍｍ、７ｍｍとし、ｘ，ｙ，ｚの長さをそれぞれ４２９ｍｍ，３９６ｍｍ，３４ｍｍとすることで、図３に示す第２の実施形態で説明した積層構造および被覆材の配置のリチウムイオンポリマー二次電池を作製した。

（比較例３）
リード端子９と重なる位置に、一対の正極と負極の組が偶数層分だけ存在する積層構造の一例として、Ｘ，Ｙ，Ｚの長さをそれぞれ４１０ｍｍ、３４０ｍｍ、７ｍｍとし、ｘ，ｙ，ｚの長さをそれぞれ４１５ｍｍ，３８２ｍｍ，３４ｍｍとすることで、図８に示す積層構造および被覆材の配置のリチウムイオンポリマー二次電池を作製した。

図８に示すように、比較例３のリチウムイオンポリマー二次電池は、電極長を変えて、捲回終了側の起電部端の位置をリード端子８側で折り返された側のリード端子８とリード端子９との間と重なる位置としていること以外、図３に示す第２の実施形態によるリチウムイオンポリマー二次電池とほぼ同様の構造である。

（比較例４）
リード端子９と重なる位置に、一対の正極と負極の組が偶数層分だけ存在する積層構造の一例として、Ｘ，Ｙ，Ｚの長さをそれぞれ４３５ｍｍ、３６５ｍｍ、７ｍｍとし、ｘ，ｙ，ｚの長さをそれぞれ４３９ｍｍ，４０６ｍｍ，３４ｍｍとすることで、図９に示す積層構造および被覆材の配置のリチウムイオンポリマー二次電池を作製した。

図９に示すように、比較例４のリチウムイオンポリマー二次電池は、電極長を変えて、捲回終了側の起電部端の位置をリード端子９側で折り返された側の折り返し終了位置とリード端子９との間と重なる位置としていること以外、図３に示す第２の実施形態によるリチウムイオンポリマー二次電池とほぼ同様の構造である。

図１０は、実施例２、比較例３および４で作製した電池から得られたそれぞれの電池の容量、電池の厚さおよび体積エネルギー密度などのデータをまとめたものである。

図１０に示すように、実施例２の電池は、リード端子８側とリード端子９側の厚さがほぼ均しくなっており、電池容量、体積エネルギー密度が共に良好であることがわかる。一方、比較例３の電池は、リード端子９側の厚さのみ薄くなり、リード端子８側の厚さは変化しないため電池としての厚さは変わらず、電極長が短いため電池容量が低く、体積エネルギー密度も低いことがわかる。また、比較例４の電池は、電極長が長いため、電池容量は高いものの、１対の正極と負極の組み合わせがリード端子９に重なるため、リード端子９側の電池の厚さが３．９２ｍｍと、許容範囲を超えてしまっている。このリード端子９側の膨らみによって、厚さの平均化が崩れ、体積エネルギー密度が若干低いことがわかる。

以上の比較結果から、上述した第１および第２の実施形態によるリチウムイオンポリマー二次電池では、電池の厚さを平均化することができ、且つ電池容量を効率よく得ることができるのがわかる。なお、今回は作製しなかったが、捲回開始側の負極集電体７に設けている被覆材１０ｃおよび被覆材１０ｄをリード端子８または、リード端子９側に設ける場合では、それぞれリード端子８、リード端子９側が被覆材１０ｃおよび被覆材１０ｄの厚さの分だけ厚くなり、体積エネルギー密度は下がる。

この発明は、上述したこの発明の実施形態に限定されるものでは無く、この発明の要旨を逸脱しない範囲内で様々な変形や応用が可能である。例えば、上述した実施形態では、電極を反物状に捲回する偏平型の電池について説明したが、これに限らず、円筒状に捲回する筒形の電池や角状に捲回する角形の電池などに適用してもよい。また、電極の積層は、捲回方式に限らず、積み重ね方式、折り曲げ方式の電池に適用することも可能である。

また、上述した実施形態では、電極積層型電池として電解質がゲル状のリチウムイオンポリマー二次電池を例にして説明したが、これに限らず、上述したような概要構成の電池であれば、再充電および再放電を行わない一次電池や電解質が液状のリチウムイオン二次電池などにも適用することができる。例えば電解質層が高分子固体電解質以外の材質からなるものであっても、材質がゲル状または可塑性の電解質や、可撓性の良好な材質からなる電極等を備えたものなどであれば、どのようなものでも適用可能である。あるいは正電極や負電極の材質、リード電極に用いられる金属材料等についても、上述した実施形態に示したもののみには限定されないことは言うまでもない。

また、上述した一実施形態では、被覆材としてポリイミドテープを用いたが、この被覆材は上述したような絶縁性や力学的強度を備えた膜となるように絶縁膜を該当部分に着膜形成したものであってもよい。

この発明の第１の実施形態によるリチウムイオンポリマー二次電池の概要構成の一例を示す略線図である。 第１の実施形態によるリチウムイオンポリマー二次電池の積層部分の拡大図である。 この発明の第２の実施形態によるリチウムイオンポリマー二次電池の概要構成の一例を示す略線図である。 捲回する電極の構造を示す一例の略線図である。 比較に用いたリチウムイオンポリマー二次電池の概要構成の一例を示す略線図である。 比較に用いたリチウムイオンポリマー二次電池の概要構成の一例を示す略線図である。 電池の容量、電池の厚さおよび体積エネルギー密度などのデータをまとめたものである。 比較に用いたリチウムイオンポリマー二次電池の概要構成の一例を示す略線図である。 比較に用いたリチウムイオンポリマー二次電池の概要構成の一例を示す略線図である。 電池の容量、電池の厚さおよび体積エネルギー密度などのデータをまとめたものである。

符号の説明

１・・・正極集電体、２・・・正極活剤層、３・・・正極側電解質層、４・・・セパレータ、５・・・負極側電解質層、６・・・負極合剤層、７・・・負極集電体、８・・・正極側リード端子、９・・・負極側リード端子、１０ａ，１０ｂ，１０ｃ，１０ｄ，１０ｅ，１０ｆ，１０ｇ・・・被覆材、１１・・・正極、１２・・・負極、１３・・・電解質

Claims (6)

1. 正極と負極とが電解質を介して交互に積層された構造を有する電極積層型電池において、
   上記正極は、正極集電体と、上記正極集電体の少なくとも一部が露出するように上記正極集電体に形成された正極活剤層とから構成され、
   上記負極は、負極集電体と、上記負極集電体の少なくとも一部が露出するように上記負極集電体に形成された負極合剤層とから構成され、
   上記正極集電体の露出部分と接する可能性がある上記負極集電体の露出部分および／または上記負極集電体の露出部分と接する可能性がある上記正極集電体の露出部分に絶縁性の被覆材が設けられており、
   上記正極と負極とを交互に積層した際の厚みが均一となるよう上記被覆材が配置されていることを特徴とする電極積層型電池。
2. 請求項１において、
   上記積層は、上記正極集電体および上記負極集電体を反物状に巻いた捲回によりなされていることを特徴とする電極積層型電池。
3. 請求項２において、
   上記正極集電体の一端に設けられた正極リード端子が上記捲回断面の長手方向の一端側に配置され、上記負極集電体の一端に設けられた負極リード端子が上記長手方向の他端側に配置され、上記正極集電体と上記負極集電体とが共に上記正極リード端子側で最初に折り返されるように、上記正極集電体および上記負極集電体の他端側が上記正極を外側とし上記負極を内側とするように捲回されており、上記捲回開始側の起電部端の位置が上記最初に折り返された側の正極リード端子と重なる位置、または上記最初の折り返し部と上記正極リード端子との間に位置することを特徴とする電極積層型電池。
4. 請求項３において、
   上記負極リード端子と重なる位置に、一対の正極と負極の組が奇数層分だけ存在する場合、上記捲回終了側の起電部端の位置を、上記正極集電体と上記負極集電体とが共に最後に折り返された側の正極リード端子と負極リード端子との間とし、上記捲回開始側の正極集電体に設けられた被覆材以外の被覆材が上記正極リード電極と重なるように配置されていることを特徴とする電極積層型電池。
5. 請求項３において、
   上記負極リード端子と重なる位置に、一対の正極と負極の組が偶数層分だけ存在する場合、上記捲回終了側の起電部端の位置を、上記正極集電体と上記負極集電体とが共に最後に折り返される折り返し部とし、上記捲回開始側の正極集電体に設けられた被覆材以外の被覆材が上記正極リード電極と重ならないように配置されていることを特徴とする電極積層型電池。
6. 請求項１において、
   上記電解質がセパレータによって正極側の電解質層と負極側の電解質層とに分かれていることを特徴とする電極積層型電池。
   

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