JP2004513500A - 電気化学電池の連結装置 - Google Patents
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Abstract
Description
(技術分野)
本発明は、燃料マニホルド及びオキシダント・マニホルド、並びに分配通路として作用する金属製連結素子を含む固体電解質燃料電池構成に関する。
【0002】
(背景技術)
燃料電池においては、オキシダントと燃料が、燃焼することなく電気化学的に反応して、直接的に電気を産出する。反応物質が、マニホルドから電池に供給され、電解質として作用する固体セラミック薄膜の適切な側に反応物質を導く場を流れる。薄膜は、両側において電極で覆われており、電子の移動を通さないが、オキシダントのイオンは通す。従って、反応物質の流れは分離したまま保たれるが、反応物質からの電子とイオンは、接触して反応を起こすことができる。作動の際に、固体電解質薄膜の燃料側の電極で電子が放出され、それに対して電子が酸素側の電極で吸収され、これにより2つの電極間に電位差が生じる。固体電解質薄膜は、反応物質を分離し、イオンの形態で電荷を移動させ、同時に、固体電解質の2つの電極間の電子短絡を防ぐ。この目的のために、固体電解質薄膜は、電子に対して低い伝導性を有するが、同時に、薄膜の垂直断面を通るイオンに対して高い伝導性を有する必要がある。
【0003】
固体酸化物燃料電池は、一般的に、しばしば600℃を超える高温で作動する。これは、この温度に耐え、一方の側の酸化環境と他方の側の部分的な還元環境に同時に耐えることができる連結装置として用いるために使用可能な材料の選択を制限する。この材料はまた、電池によって生じた電流を集めるのに十分な電導率を同時に維持することも必要とされる。従来技術の連結のほとんどは、セラミック材料及び複合材を使用してきたが、これらの材料は、金属に比べて電導率が劣り、一般的に酸化及び還元環境に同時に耐えることはできない。
セラミック材料はまた、原料として購入するには高価であり、成型し又は他の処理をし、次いで焼成し又は焼結することを必要とする。これらのステップは、全て煩雑であり、処理にかなりの時間を必要とする。加えて、要求される高温で素地セラミックが焼結されるときには、固体酸化物燃料電池スタックにおいて必要とされる精密な公差を維持することは難しい。さらに、セラミック材料は砕けやすく、連結装置の製造において生じる取り扱い及び処理による破損のために、製造の際に大きな損失となり得る。セラミック材料はまた、振動及び衝撃に耐えることができず、こうした因子が存在する自動車などの用途には不向きとなる。
【0004】
固体金属板から機械加工された金属製連結装置は公知であるが、製造が難しく、その結果高価となる。積み重ねられた金属板を互いに結合することによって金属製連結装置を形成する試みがあったが、そうした試みは、金属板間で生じる漏れと、金属板が固体酸化物燃料電池の作動温度に耐えることができないことが原因で成功していない。例えば、米国特許第3,484,298号には、接着剤又は他の結合剤を用いてラミネートされた積層電極背板が開示される。
従って、本発明の目的は、従来技術の不利な点を克服することができ、より低コストで公差がより精密に一定となるように製造することができ、その一方で、より丈夫で実質的に漏れのない、金属製連結装置を開示することである。
【0005】
(発明の開示)
本発明は、板の製造を簡略化し、かつ現存する技術より低コストで良好な寸法精度を与えるように構造及び設計が改良された連結板を含む。本発明はまた、改良された連結板を製造する方法にも向けられる。
【0006】
従って、1つの態様において、本発明は、燃料取入れマニホルドと、燃料排出マニホルドと、オキシダント取入れマニホルドと、オキシダント排出マニホルドとを備える連結板を含み、該連結板は、3層の積層体からなり、
(a)燃料流れ場を定める燃料板からなる第1層と、
(b)オキシダントガス場を定めるオキシダントガス板からなる第2層と、
(c)前記燃料板と前記オキシダントガス板との間に配置された障壁板からなる第3層と、
を備え、該障壁板は、前記燃料流れ場と前記オキシダントガス場とを分離し、かつ、
i.前記燃料取入れマニホルドと前記燃料流れ場との間に流体連通を与える燃料取入れ開口部と、
ii.前記燃料流れ場と前記燃料排出マニホルドとの間に流体連通を与える燃料排出開口部と、
iii.前記オキシダント取入れマニホルドと前記オキシダントガス場との間に流体連通を与えるオキシダントガス取入れ開口部と、
iv.前記オキシダントガス場と前記オキシダント排出マニホルドとの間に流体連通を与えるオキシダントガス排出開口部と、
を定める中央障壁部分を備え、
(d)燃料流れ場とオキシダントガス場と中央障壁部分とが、連結板の中央部に配置され、燃料取入れマニホルドと燃料排出マニホルドとオキシダント取入れマニホルドとオキシダント排出マニホルドとが、連結板の周辺部に配置されたことを特徴とするものである。
【0007】
別の態様において、本発明は、ここで説明される少なくとも2枚の連結板、固体酸化物燃料電池ユニット、各マニホルドを連続的に取り囲むマニホルド・シール、及び燃料電池ユニットを連続的に取り囲む電池シールからなる固体酸化物燃料電池スタックを含むことができ、燃料電池ユニット、マニホルド・シール及び電池シールが、2枚の連結板の間に配置されることを特徴とするものである。
【0008】
さらに別の態様においては、本発明は、2つの主表面と4つの副表面を有し、燃料取入れマニホルド、燃料排出マニホルド、オキシダント取入れマニホルド及びオキシダント排出マニホルドを定める平坦な連結板を含み、4つの副表面の各々はマニホルド内にあり、連結板は、
(a)連続的な第1シール面を有し、第1シール面によって隔離された開口燃料流れ場を定める燃料側の面と、
(b)連続的な第2シール面を有し、第2シール面によって隔離された開口オキシダント流れ場を定めるオキシダント側と、
(c)第1副表面によって定められ、連結板内で第1及び第2シール面の間にあって、燃料取入れマニホルドと燃料流れ場との間に流体連通を与える第1ポートと、
(d)第2副表面によって定められ、連結板内で第1及び第2シール面の間にあって、燃料流れ場と燃料排出マニホルドとの間に流体連通を与える第2ポートと、
(e)第3副表面によって定められ、連結板内で第1及び第2シール面の間にあって、オキシダント取入れマニホルドとオキシダント流れ場との間に流体連通を与える第3ポートと、
(f)第4副表面によって定められ、連結板内で第1及び第2シール面の間にあって、オキシダント流れ場とオキシダント排出マニホルドとの間に流体連通を与える第4ポートと、
を備え、第1及び第2ポートと燃料流れ場からなる燃料流路は、第3及び第4ポートとオキシダント流れ場からなるオキシダント流路と合流しないことを特徴とするものである。
【0009】
本発明の固体酸化物燃料電池スタックの連結は、構造において実質的に全て金属製であり、1つの実施形態においては、板は、より新種の合金ではなく比較的安価なステンレススチールでできており、レーザ切断すること、打抜き加工すること、ダイ切断すること、又はウォータージェット切断すること等のような、寸法精度を維持できる適切な処理のいずれかによって製造される。
他の態様においては、本発明は、ニッケル、クロム及びホウ素を含むロウ付け合成物を用いて、燃料側の板、障壁板、及びオキシダントガス板を互いに炉内ロウ付けするステップを含む、ここで述べられるような連結板を作成する方法を含むことができる。
連結装置は、燃料電池スタックを通して流れる2つのガス流のガス完全性を保証する必要がある場合に、種々の部品間に圧縮可能なガスシールを使用するために適している。
【0010】
(発明を実施するための最良の形態)
図1に示すように、燃料電池スタック(10)は、幾つかの部品を含む。ここで用いられる「薄膜ユニット」は、電解質層と、相対する陽極層及び陰極層とを有するセラミック薄膜から定められる。「燃料電池ユニット」は、薄膜ユニット、連結板、及び関連するシール並びにその他の素子から定められる。燃料電池スタックは、複数の反復配置された燃料電池ユニットからなる。
【0011】
基板(12)は、スタックのための固定具として働き、スタックを定めるユニットのための構造上の支持を与える。下部連結板(14)は、その面のうちの1つが切り込まれて複数のガス流れ場(16)にされ、該場(16)は、燃料ガスか又はオキシダントガスのいずれかを、隣接する薄膜ユニット(18)に接触できるように移動させるための導管として働く。燃料電池薄膜ユニット(18)は、薄膜ユニット(18)の一方の面が燃料ガスに接触し、薄膜ユニット(18)のもう一方の面がオキシダントガスと接触するように作用する。薄膜ユニット(18)は、燃料電池の陽極又は陰極を横切って流れるガスが、これらの流れ場から電池の他の場に又は大気中に逃げないようにするシール手段を与えるシール(20)によって取り囲まれる。
【0012】
電解質層は脆いサーメットでできており、衝撃及び振動に敏感なため、薄膜ユニット(18)を適所にしっかりと保持することが重要である。1つの実施形態において、薄膜ユニット(18)は、多孔質で導電性の圧縮可能な素子を介して適所に保持される。1つの実施形態においては、これはニッケル発泡体(22)である。発泡体(22)は、スタックが組み立てられるときに、順々に次の連結板(14A)に対して圧縮される。従って、セラミック電解質薄膜ユニット(18)は、3つの軸方向の全ての移動が制限される。
【0013】
互いに積み重ねられ及びシールされる連結板(14)の複数の開口部によって、スタック(10)内に垂直マニホルドが形成される。単一の連結板(14)においては、「マニホルド」とは、複数の板が互いに積み重ねられるときに、スタック・マニホルドを形成する板によって定められる開口部のことをいう。燃料ガスは、燃料取入れマニホルド(30)を通ってスタックに入り、燃料流れ場(17)において連結板(14)を横切って流れ、圧縮可能な素子(22)を通り、燃料排出マニホルド(32)を通ってスタックから出ていく。オキシダントガスは、オキシダント取入れマニホルド(34)を通ってスタックに入り、ガス流れ場(16)を通って連結板(14)を横切る方向に流れ、マニホルド(36)を通ってスタックから出ていく。全てのマニホルドは、マニホルド・シール(38)によって連結板(14)に対してシールされる。シール(38)は圧縮可能であり、かつ650℃以上の燃料電池の一般的な作動温度でも可撓性を維持することが好ましい。シールは、燃料電池スタックの異なる素子が通常の作動で生じる熱循環の際に遭遇する、熱による膨張及び収縮に適応するように、電池作動温度で可撓性を維持することが重要である。適切な好ましいシールは、2001年8月17日に出願され、出願係属中の米国特許出願第○○○○○○号に開示され、引用によりここに組み込まれる。しかしながら、用いられるシールの種類は、本特許出願においては、素子を制限するものとなることは意図されていない。
【0014】
シール(38)は、スタックのガス完全性を保証するために、スタックのマニホルドを取り囲み、燃料ガスの流れとオキシダントガスの流れを分離したままにする。マニホルド・リング(39)は、連結板(14)にロウ付けされ、マニホルドのシールとセラミック電池素子(18)のシールとの両方がほぼ同じ厚さとなるようにするライザとして働く。リングの両側のシールに浮動マニホルド・リングを与えることのような、他のシール方法を用いることもできる。補強リブ(35)は、連結に熱強度を与え、マニホルド内にガス圧が存在するときに、マニホルド通路の外縁が外向きに曲がるのを防ぐ。
【0015】
図2は、互いに連結された3枚の別個の板から形成される連結板(24)の分解図である。図4に示される上の板は、オキシダントガス板(40)である。中間の板は障壁板(42)であり、下の板は燃料板(44)である。オキシダントガス流の通路(16)は、オキシダントガス板(40)に形成され、障壁板(42)に形成され取入れマニホルド(36)と一続きであるオキシダント取入れマニホルド開口部(46)に重なる。通路(16)はまた、他方の端において、障壁板(42)に形成され排出マニホルド(34)に連続するオキシダント排出マニホルド開口部(48)に重なる。通路(16)は、燃料マニホルド開口部(50、52)には重ならない。その結果、オキシダントガスの通路(16)は、燃料マニホルド(30、32)から隔離される。燃料板(44)は、オキシダント板(40)における複数の直線状の通路(16)のようにではなく、単一の開口燃料流れ場(17)を定める。燃料流れ場は、燃料マニホルド開口部(50、52)に重なるが、オキシダント・マニホルド開口部(46、48)には重ならない。従って、燃料流れ場は、燃料マニホルド(30、32)に対して開放されているが、オキシダント・マニホルド(34、36)に対しては開放されていない。
【0016】
各マニホルド開口部(46、48、50、52)は、複数の指状のタブによって分離された複数のスロットを含む。この配置は、必要というわけではないが、燃料ガスか又はオキシダントガスのいずれかを、各薄膜ユニット(18)の表面を横切ってより均等に分布させるのに好適である。オキシダント・マニホルド開口部(46、48)内の各々のスロットは、同じ目的のために直線状の流れ通路(16)に位置合わせされる。別の実施形態において、図面に示された連結板(14)のオキシダント側は、後述され図4に示された燃料側についての説明と同様の方法で定めることができる。この別の実施形態においては、多数の流れ通路(16)は、単一の流れ場と、圧縮可能な素子(22)に類似した、別個の電導性の多孔質の素子に置き換えられる。この素子は、ステンレススチール(又は他の適当な材料)発泡体か、又は波形の拡げられた金属メッシュのような他の適当な材料の形態をとることができる。
【0017】
図3は、組み立てられた連結板(14)のオキシダント側を示す。オキシダントはマニホルド(36)を通って電池の中に流れ、図示された流れ通路(16)と重なる開口部(46)を通って流れる。流れ通路(16)の反対側の端は、オキシダント排出マニホルド(34)に通じる開口部(48)と重なる。その結果、オキシダント板は、流れ通路(16)を取り囲む連続するシール面(50)を有する。マニホルド(34、36)からオキシダント板(40)の流れ通路への直接的な開口部がある場合には、連続するシール面は可能ではない。シール面(50)は、可撓性のある圧縮可能なセラミックシールか、又は従来型のガラスシールのような他の種類のシールとともに使用できるようになる。オキシダントガスは、ガス流れ場(16)を横切って流れる際に、隣接する薄膜ユニットの陰電極と接触する。酸素イオンが化学的に放出されて、薄膜ユニット(18)を通って移動し、そこで燃料から放出された電子と反応して、使用可能な電圧を発生する。部分的に反応したオキシダントが、開口部(48)から排出されてマニホルド(34)に入り、さらに処理のために燃料電池スタックの外に導かれるか、又は大気に排出される。マニホルド(16)を補強するリブ(35)は、好適であるが必要不可欠なものではない。
【0018】
図4は、連結板(24)の燃料側を示す。燃料は、マニホルド(30)から電池の中に導かれ、開口部(50、52)を通して流れる。燃料は開口部(50)から上向きに導かれ、燃料流れ場(17)に入り、そこで燃料流れ場(17)に置かれた圧縮可能な素子に遭遇する。燃料流れ場(17)内に嵌る圧縮可能な素子(22)は多孔質であり、燃料ガスが該素子を通って開口部(52)に向けて拡散できるようにする。隣接する薄膜ユニット(18)の陽極側は、圧縮可能な素子(22)と接触し、これにより燃料ガスと接触する。燃料ガスは、陽極で酸素イオンと反応し、電解質を通って移動し反応して、水と二酸化炭素と電子を生成する。電子は、連結板(14)によって集められる。オキシダント側では、燃料流れ場(17)を囲む連続シール面(54)が与えられる。連結(24)を通る燃料の矢印で示される流れ方向は、障壁板(42)の他方の側でのオキシダントガスの点線矢印で示される流れ方向に対して垂直である。燃料ガスは、連結板(14)を横切って流れると、開口部(52)から出て燃料排出マニホルド(32)に配向され、さらに処理するためにスタックの外に導かれるか、又は大気に排出される。
【0019】
図5は、中央の障壁板(42)を示す。燃料か又はオキシダントの流れ場と重なる、各マニホルドからの開口部(46、48、50、52)が示される。破線Aは、重なるオキシダント流れ場(16)を示し、破線Bは、障壁板(42)の他の側において重なる燃料流れ場(17)を示す。中央の固体部分(56)は、ここで説明される燃料板(44)及びオキシダント板(40)と協働して2つの流れ場(16、17)を分離し、閉じ込める。
【0020】
さらに別の実施形態においては、燃料に露出される燃料板(44)及び障壁板(42)の部分は、耐食面を与え、連結板の寿命を延ばすために、ニッケルめっきすることができる。ニッケルは、約5μmから10μmまでの厚さの層状に、連結板(14)の陽極側にのみめっきされる。耐食性があり、燃料電池と化学的に適合し、かつ導電性があれば、他のコーティングも適当である。
【0021】
1つの実施形態において、連結の各部品板におけるマニホルド、流れ通路(16)、及び流れ場(17)を形成する、スロット、穴、及び開口部は、寸法精度と互換性を保証するために、適当な処理によって切り込まれる。ここで述べられる燃料、オキシダント、及び障壁板は、ステンレススチール・シートを要求される輪郭及び形状にレーザ切削することによって製造される。他の適当な処理は、打抜き加工すること、成形すること、粉末射出成形すること、又はウォータージェット切断することを含む。適当な処理は、良好な寸法公差を有し、製造するのに経済的である板を量産することを可能にする。
【0022】
1つの実施形態においては、板は、ステンレススチールから作成され、これは一般的に使用可能な合金で、かつスタックを通して流れるガスとの反応に抵抗するからである。固体酸化物燃料電池スタック内で見られる高温では、連結板のための適当な材料の候補は、材料が酸化及び還元環境に耐えなければならないので、かなり限定される。ステンレススチールは、この環境要求の必要条件に見合っており、また、容易に入手できかつすぐに使用される。
【0023】
明らかなように、単一の材料を機械加工することによって本発明の連結板を形成することは、難しい仕事である。従って、本発明においては、連結板(14)は、3枚の別個の板を、燃料電池内で見られる条件に耐えることができる適当な処理によって互いに接合することにより形成される。1つの実施形態においては、この処理はロウ付けであるが、抵抗溶接又はレーザ溶接のような他の適当な処理も使用することができる。切り込みの後に、板は有機結合剤で覆われ、次にろう材粉末が適用される。結合剤は、エタノール・キャリヤ溶剤であり、このため溶剤は容易に蒸発し、加熱の際に接合部を汚染しない。キャリヤ溶剤が蒸発したとき、結合剤は、組立及び加熱の準備において該ろう材粉末を板に取り付けるために使用される。ろう材粉末の組成は、当業者であれば最小の実験によって選ぶことができる。1つの実施形態においては、ろう材粉末は、ニッケルとクロムとホウ素か、又は鉄とクロムとホウ素の混合物であり、母材よりも低い融点を有する。ろう材粉末が連結板を構成する板を被覆した後に、これら板はジグ内で互いにスポット溶接され、板が正確に角度的に割出しされて焼成及びロウ付処理の際に適切な位置に維持されることが保証される。スポット溶接によって互いに連結された後に、板は炉内で積み重ねられ、焼成の際に平らで平坦なまま維持されることを保証するために重みをかけられる。
【0024】
ロウ付処理は、中性、還元性又は真空雰囲気中で、及び約2000°F(1093℃)の温度で行なうことができる。ろう材粉末のホウ素は、母材及び存在する如何なる酸化物とも反応する媒溶剤として作用する。ろう材粉末のニッケル又は鉄及びクロムも、母材内の合金と反応し、ろう材粉末と接合される板との間の化学的及び機械的結合を形成する。ろう材粉末と母材との間に化学反応があるときには、これは非常に強い密閉された結合を形成し、これによりロウ付け後の接合部の融点が、接合に使用する前のろう材粉末の融点よりも高くなる。
【0025】
3枚の板を連結するために、レーザ溶接又は抵抗溶接を使用することができるが、粉末ロウ付けの利点は、この処理によって、密閉され漏れのない従来技術では達成されなかった効果をもつ連結板が生産されることである。
当業者には明らかなように、ここで特許請求される本発明の範囲を離れることなく、前述の特定の開示の種々の修正、改良、変更を行なうことができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】
本発明の固体酸化物燃料電池の実施形態の分解図である。
【図2】
連結板の分解図である。
【図3】
連結板のオキシダント側を示す。
【図4】
図2に示される連結板の反対側の、燃料を通す燃料側の板を示す。
【図5】
連結組立体における障壁板又は中間の板を示す。
Claims (11)
- 燃料取入れマニホルドと、燃料排出マニホルドと、オキシダント取入れマニホルドと、オキシダント排出マニホルドとを備える連結板であって、前記連結板は3層の積層体からなり、
(a)燃料流れ場を定める燃料板からなる第1層と、
(b)オキシダントガス場を定めるオキシダントガス板からなる第2層と、
(c)前記燃料板と前記オキシダントガス板との間に配置された障壁板からなる第3層と、
を備え、該障壁板は、燃料流れ場とオキシダントガス場とを分離する中央障壁部分を含み、該障壁部分は、
i.燃料取入れマニホルドと燃料流れ場との間に流体連通を与える燃料取入れ開口部と、
ii.燃料流れ場と燃料排出マニホルドとの間に流体連通を与える燃料排出開口部と、
iii.オキシダント取入れマニホルドとオキシダントガス場との間に流体連通を与えるオキシダントガス取入れ開口部と、
iv.オキシダントガス場とオキシダント排出マニホルドとの間に流体連通を与えるオキシダントガス排出開口部と、
を定めており、
(d)前記燃料流れ場と前記オキシダントガス場と前記中央の障壁部分とが、前記連結板の中央に配置され、前記燃料取入れマニホルドと前記燃料排出マニホルドと前記オキシダント取入れマニホルドと前記オキシダント排出マニホルドとが、前記連結板の周辺部に配置されたことを特徴とする連結板。 - 前記オキシダントガス板が、複数の細長い直線状のオキシダント流れ場を定めることを特徴とする請求項1に記載の連結板。
- 前記板が金属からなることを特徴とする請求項1に記載の連結板。
- 前記金属がステンレススチールからなることを特徴とする請求項4に記載の連結板。
- 燃料側の板、オキシダントガス側の板、及び前記障壁板が互いにロウ付けされたことを特徴とする請求項1に記載の連結板。
- 燃料側の板、オキシダントガス側の板、及び前記障壁板が互いに溶接されたことを特徴とする請求項1に記載の連結板。
- 前記連結板の燃料側の素子がニッケルめっきされたことを特徴とする請求項1に記載の連結板。
- 前記めっきが、約5μmから約10μmまでの厚さであることを特徴とする請求項8に記載の連結板。
- 前記連結板がほぼ正方形又は矩形の形状であり、前記燃料取入れ及び排出マニホルドが前記正方形又は矩形の相対する側に配列され、前記オキシダントガスの取入れ及び排出マニホルドが前記正方形又は矩形の相対する側に配列されたことを特徴とする請求項1に記載の連結板。
- 請求項1に記載された連結板の少なくとも2つと、固体酸化物燃料電池ユニットと、各マニホルドを連続的に取り囲むマニホルド・シールと、前記燃料電池ユニットを連続的に取り囲む電池シールとからなり、前記燃料電池ユニットと前記マニホルド・シールと前記電池シールとが前記2つの連結板の間に配置されることを特徴とする固体酸化物燃料電池スタック。
- 2つの主表面と4つの副表面をもち、燃料取入れマニホルド、燃料排出マニホルド、オキシダント取入れマニホルド、及びオキシダント排出マニホルドを定め、前記4つの副表面の各々が前記マニホルドの内側にある平坦な連結板であって、前記連結板が、
(a)連続的な第1シール面をもち、前記第1シール面によって隔離された開口燃料流れ場を定める燃料側の面と、
(b)連続的な第2シール面をもち、前記第2シール面によって隔離された開口オキシダント流れ場を定めるオキシダント側と、
(c)第1副表面によって定められ、前記連結板の内部で前記第1及び第2シール面の間にあり、前記燃料取入れマニホルドと前記燃料流れ場との間に流体連通を与える第1ポートと、
(d)第2副表面によって定められ、前記連結板の内部で前記第1及び第2シール面の間にあり、前記燃料流れ場と前記燃料排出マニホルドとの間に流体連通を与える第2ポートと、
(e)第3副表面によって定められ、前記連結板の内部で前記第1及び第2シール面の間にあり、前記オキシダント取入れマニホルドと前記オキシダント流れ場との間に流体連通を与える第3ポートと、
(f)第4副表面によって定められ、前記連結板の内部で前記第1及び第2シール面の間にあり、前記オキシダント流れ場と前記オキシダント排出マニホルドとの間に流体連通を与える第4ポートと、
を備え、
(g)前記第1及び第2ポートと前記燃料流れ場からなる燃料流路は、前記第3及び第4ポートと前記オキシダント流れ場からなるオキシダント流路と合流しないことを特徴とする平坦な連結板。
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