【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電解質部材を収容可能なセラミックスから成る小型で高信頼性の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、これまでよりも低温で動作する小型燃料電池の開発が活発になされている。燃料電池には、これに用いる電解質の種類により、固体高分子電解質型燃料電池（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ：以下、ＰＥＦＣと記す）やリン酸型燃料電池、あるいは固体電解質型燃料電池といったものが知られている。
【０００３】
中でもＰＥＦＣは、作動温度が８０〜１００℃程度という低温であり、
（１）出力密度が高く、小型化、軽量化が可能である、
（２）電解質が腐食性でなく、しかも作動温度が低いため、耐食性の面から電池構成材料の制約が少ないので、コスト低減が容易である、
（３）常温で起動できるため、起動時間が短い、
といった優れた特長を有している。このためＰＥＦＣは、以上のような特長を活かして、車両用の駆動電源や家庭用のコジェネレーションシステム等への適用ばかりでなく、携帯電話、ＰＤＡ（Ｐｅｒｓｏｎａｌ Ｄｉｇｉｔａｌ Ａｓｓｉｓｔａｎｔｓ）、ノートパソコン、デジタルカメラやビデオ等の出力が数Ｗ〜数十Ｗの携帯電子機器用の電源としての用途が考えられてきている。
【０００４】
ＰＥＦＣは、大別して、例えば、白金や白金−ルテニウム等の触媒微粒子が付着した炭素電極から成る燃料極（カソード）と、白金等の触媒微粒子が付着した炭素電極から成る空気極（アノード）と、燃料極と空気極との間に介装されたフィルム状の電解質部材（以下、電解質部材と記す）とを有して構成されている。ここで、燃料極には、改質部を介して抽出された水素ガス（Ｈ２）が供給され、一方、空気極には、大気中の酸素ガス（Ｏ２）が供給されることにより、電気化学反応により所定の電気エネルギーが生成（発電）され、負荷に対する駆動電源（電圧／電流）となる電気エネルギーが生成される。
【０００５】
具体的には、燃料極に水素ガス（Ｈ２）が供給されると、次の化学反応式（１）に示すように、上記触媒により電子（ｅ−）が分離した水素イオン（プロトン；Ｈ＋）が発生し、電解質部材を介して空気極側に通過するとともに、燃料極を構成する炭素電極により電子（ｅ−）が取り出されて負荷に供給される。
【０００６】
３Ｈ２ → ６Ｈ＋＋６ｅ− ・・・（１）
一方、空気極に空気が供給されると、次の化学反応式（２）に示すように、上記触媒により負荷を経由した電子（ｅ−）と電解質部材を通過した水素イオン（Ｈ＋）と空気中の酸素ガス（Ｏ２）とが反応して水（Ｈ２Ｏ）が生成される。
【０００７】
６Ｈ＋＋３／２Ｏ２＋６ｅ− → ３Ｈ２Ｏ ・・・（２）
このような一連の電気化学反応（式（１）および式（２））は、概ね８０〜１００℃の比較的低温の温度条件で進行し、電力以外の副生成物は基本的に水（Ｈ２Ｏ）のみとなる。
【０００８】
電解質部材を構成するイオン導電膜（交換膜）は、スルホン酸基を持つポリスチレン系の陽イオン交換膜、フルオロカーボンスルホン酸とポリビニリデンフルオライドとの混合膜、フルオロカーボンマトリックスにトリフルオロエチレンをグラフト化したもの等が知られており、最近ではパーフルオロカーボンスルホン酸膜（例えばナフィオン：商品名、デュポン社製）等が用いられている。
【０００９】
図４に、従来の燃料電池（ＰＥＦＣ）の構成を断面図で示す。同図において、２１はＰＥＦＣ、２３は電解質部材、２４および２５は電解質部材を挟持するように電解質部材２３上に配置され、ガス拡散層および触媒層としての機能を有する一対の多孔質電極、すなわち燃料極および空気極であり、２６はガスセパレータ、２８は燃料流路、２９は空気流路である。
【００１０】
ガスセパレータ２６は、ガスセパレータ２６の外形を形成する積層部およびガス流入出枠と、燃料流路２８と空気流路２９とを分離するセパレータ部と、このセパレータ部を貫通するように設けられた、電解質部材２３の燃料極２４および空気極２５に対応するように配置された電極とから構成されている。電解質部材２３の燃料極２４、空気極２５が電気的に直列および／または並列に接続されるようにガスセパレータ２６を介して多数積層して電池の最小単位である燃料電池スタックとし、この燃料電池スタックを、箱体に収納したものが一般的なＰＥＦＣ本体である。
【００１１】
ガスセパレータ２６に形成された燃料流路２８を通して燃料極２４には改質器から水蒸気を含む燃料ガス（水素に富むガス）が供給され、また、空気極２５には空気流路２９を通して大気中から酸化剤ガスとして空気が供給され、電解質部材２３での化学反応により発電される。
【００１２】
【特許文献１】
特開２００１−２６６９１０号公報
【００１３】
【特許文献２】
特表２００１−５０７５０１号公報
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、このような高電圧、高容量の電池として従来より提案され開発されている燃料電池２１は、スタック構造を有し構成要素が大面積化された大重量で大型の電池であり、小型電池としての燃料電池の利用は、従来はほとんど考えられていなかった。
【００１５】
すなわち、このような燃料電池２１における従来のガスセパレータ２６には、これを用いて電解質部材２３を積層した積層体において、電解質部材２３の側面が外部に露出していることによって、携帯時の落下等により損傷を受けやすく、燃料電池２１全体の機械的信頼性を確保し難いという問題点があった。
【００１６】
また、携帯電子機器に燃料電池２１を搭載するためには、従来の大型燃料とは異なった、コンパクト性、簡便性、安全性に優れる燃料電池用容器が必要になる。すなわち、汎用の化学電池のようなポータブル電源として適用するためには、作動温度までの温度上昇を短時間化するために、また熱容量を小さくするために、燃料電池用容器を小型化、低背化する必要があるが、従来の燃料電池２１では熱容量の割合の大部分を占めるガスセパレータ２６は、特にカーボン板の表面に切削加工で流路形成されるガスセパレータ２６の場合など、薄肉化すると脆くなるため、数ｍｍの厚みが必要である。このため、小型化、低背化が困難であるという問題点もあった。
【００１７】
さらに、燃料電池２１の出力電圧は、電解質部材２３の表裏面の各電極２４、２５に供給されるガスの分圧によって決まる。すなわち、電解質部材２３に供給された燃料ガスがガス流路２８を進んで発電反応において消費されると、燃料極２４の面上の燃料ガスの分圧が下がって出力電圧が下がる。これと同様に、空気も空気流路２９を進んで消費されると、空気極２５の面上の酸素の分圧が下がって出力電圧が下がる。従って、燃料ガスを均等に供給する必要があるが、従来の燃料電池２１のガスセパレータ２６は、特にカーボン板の表面に切削加工により流路を形成していることから、薄型化したときには流路の溝が狭くなるため、流路抵抗が大きくなり、均一なガス供給が困難であるという問題点もあった。
【００１８】
また、複数の電解質部材２３とその対向する燃料極２４、空気極２５とガスセパレータ２６との組み合わせが、任意に効率よく直列接続または並列接続されて、全体の出力電圧および出力電流が調整されるようにする必要があるが、従来の燃料電池２１では電解質部材２３を挟む燃料極および空気極から電気を取り出すためには、外部に引き出し接続する方法か、もしくはガスセパレータ２６を導電性材料として重ね合わせ直列接続する方法しかなく、小型燃料電池においてはそれが困難であるという問題点もあった。
【００１９】
さらにまた、電解質部材２３において電気化学反応により生成した水（Ｈ２Ｏ）が空気流路２９を塞いでしまうため、空気極２５に空気流路２９を通して大気中から酸化剤ガスとして空気が供給され難くなり、電解質部材２３での電気化学反応が阻害されるため発電効率が劣化してしまうという問題点もあった。
【００２０】
本発明は以上のような従来の技術の問題点に鑑み完成されたものであり、その目的は、電解質部材を収納可能な、小型で、堅牢な燃料電池用容器であり、また、ガスの均等供給、燃料電池容器内の温度勾配の均一化、高効率な電気接続を図ることができる信頼性のある燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池を提供することにある。
【００２１】
【課題を解決するための手段】
本発明の燃料電池用容器は、下側および上側主面にそれぞれ第１および第２電極を有する電解質部材を収容する凹部を上面に有するセラミックスから成る基体と、前記電解質部材の前記下側主面に対向する前記凹部の底面から前記基体の外面にかけて形成された第１流体流路と、前記電解質部材の前記第１電極に対向する前記凹部の底面に一端が配設され、他端が前記基体の外面に導出された第１配線導体と、前記基体の前記凹部の周囲の上面に前記凹部を覆って取着される、前記凹部を気密に封止する蓋体と、前記電解質部材の前記上側主面に対向する前記蓋体の下面から前記蓋体の外面にかけて形成された第２流体流路と、前記電解質部材の前記第２電極に対向する前記蓋体の下面に一端が配設され、他端が前記蓋体の外面に導出された第２配線導体とを具備して成り、前記第１流体流路および前記第２流体流路の少なくとも一方が、前記電解質部材側の一端の開口幅が他端の開口幅よりも小さいことを特徴とするものである。
【００２２】
また、本発明の燃料電池用容器は、上記構成において、前記第１流体流路および前記第２流体流路の少なくとも一方が、その断面積が前記電解質部材に向かうに伴って漸次小さくなっていることを特徴とするものである。
【００２３】
また、本発明の燃料電池容器は、上記構成において、前記電解質部材側の一端の開口幅が他端の開口幅よりも小さい、前記第１流体流路および前記第２流体流路の少なくとも一方の内壁に、吸湿材が被着されていることを特徴とするものである。
【００２４】
本発明の燃料電池は、上記構成の燃料電池用容器の前記凹部に前記電解質部材を収容して、前記電解質部材の前記下側および上側主面を前記第１および第２流体流路との間でそれぞれの流体がやりとり可能なように配置するとともに、前記第１および第２電極を前記第１および第２配線導体にそれぞれ電気的に接続し、前記基体の前記凹部の周囲の上面に前記凹部を覆って前記蓋体を取着して成ることを特徴とするものである。
【００２５】
本発明の燃料電池用容器によれば、下側および上側主面にそれぞれ第１および第２電極を有する電解質部材を収容する凹部を上面に有するセラミックスから成る基体と、この基体の凹部の周囲の上面に凹部を覆って取着される、凹部を気密に封止する蓋体とを具備していることから、燃料電池用容器内を気密に封止することで、気体等の流体の漏れがなく、この容器の他にパッケージ等の容器を設ける必要がないので、効率良く動作させることができる燃料電池を得ることができるとともに、小型化にも有効なものとなる。また、凹部を上面に有するセラミックスから成る基体とこの凹部を封止する蓋体とで形成される箱体内に複数の電解質部材を収納して燃料電池とすることができるので、電解質部材が容器の外部に露出して損傷を受けたりすることがなく、燃料電池全体としての機械的信頼性が向上する。また、凹部および蓋体で構成される容器内部に一端が配設された第１および第２配線導体の他には電解質部材自体に無用な電気的接触をしないで済むので、信頼性および安全性の高い燃料電池を得ることができる。さらに、燃料電池用容器の構成材料としてセラミックスを用いたことにより、各種のガスを始めとする流体に対する耐食性に優れる燃料電池を得ることができる。
【００２６】
また、電解質部材の下側主面に対向する凹部の底面から基体の外面にかけて形成された第１流体流路と、電解質部材の上側主面に対向する蓋体の下面から蓋体の外面にかけて形成された第２流体流路とを具備していることから、複数のそれぞれの流体流路は、電解質部材を挟んで、それぞれ対向する内壁面に設けられているため、電解質部材へ供給される流体の均一供給性を向上させることができる。このような流体経路によれば、流体が電解質部材に対して垂直に流れるため、例えば、流体が水素ガスと空気（酸素）ガスとの場合に、電解質部材が下側および上側主面にそれぞれ有する第１および第２電極に供給される各ガス分圧が下がることはなく、所定の安定した出力電圧を得ることができるという効果がある。さらに、供給される流体の圧力、例えばガス分圧が安定するため、燃料電池用容器の内部温度の分布が均一化され、その結果、電解質部材に生じる熱応力を抑制することができ、燃料電池の信頼性を向上させることができる。さらにまた、それぞれの流体流路は基体と蓋体とに形成されるため、各流路の密閉性に優れ、本来は流路的に隔絶されるべき２種類の原料流体（例えば酸素ガスと水素ガスもしくはメタノール等）が混合してしまうことによって燃料電池としての機能が発現されなくなるようなことがなく、また、可燃性の流体が高温で混合された後に引火、爆発を起こす危険性もないので、安全な燃料電池を提供することができる。
【００２７】
そして、本発明においては、第１流体流路および第２流体流路の少なくとも一方が、電解質部材側の一端の開口幅が他端の開口幅よりも小さいことから、電解質部材において、電気化学反応で生成した水蒸気や水等を外気に蒸発しやすくなり、空気の流路の閉塞を防ぎ、大気中から酸化剤ガスとして空気を効果的に供給することができるため、電気反応を促進することができ、高効率な発電を行うことができるという作用効果を有する。
【００２８】
また、本発明の燃料電池用容器は、好ましくは第１流体流路および第２流体流路の少なくとも一方が、その断面積が電解質部材に向かうに伴って漸次小さくなっていることから、電解質部材において、電気化学反応で生成した水蒸気や水等を外気に蒸発しやすくなり、空気の流路の閉塞を防ぎ、大気中から酸化剤ガスとして空気を効果的に供給することができるため、電気反応を促進することができ、より高効率な発電を行うことができるという作用効果を有する。
【００２９】
また、本発明の燃料電池容器は、好ましくは電解質部材側の一端の開口幅が他端の開口幅よりも小さい、第１流体流路および第２流体流路の少なくとも一方の内壁に、吸湿材が被着されていることから、電解質部材において電気化学反応で生成した水蒸気や水等を吸湿材により吸湿するので、空気の流路の閉塞を防ぎ、大気中から酸化剤ガスとして空気を効果的に供給することができるため、電気化学反応を促進することができ、高効率な発電を行うことができるという作用効果を有する。
【００３０】
また、本発明の燃料電池によれば、本発明の燃料電池用容器の凹部に電解質部材を収容して、この電解質部材の下側および上側主面を第１および第２流体流路との間でそれぞれの流体がやりとり可能なように配置するとともに、第１および第２電極を第１および第２配線導体にそれぞれ電気的に接続し、基体の凹部の周囲の上面に凹部を覆って蓋体を取着して成ることから、以上のような本発明の燃料電池用容器による特長を備えた、小型、堅牢で、ガスの均等供給、燃料電池容器内の温度勾配の均一化、高効率な電気接続を図ることができる信頼性のある燃料電池を得ることができる。
【００３１】
従って、本発明の燃料電池用容器および燃料電池によれば、コンパクト性、簡便性、安全性に優れ、流体の均等供給、高効率な電気接続により、長期にわたり安定して作動させることができる燃料電池を提供することができる。
【００３２】
【発明の実施の形態】
次に、本発明を添付図面に基づき詳細に説明する。
【００３３】
図１は本発明の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池について実施の形態の一例を示す断面図である。図１において、１は燃料電池、２は燃料電池用容器、３は電解質部材、４は第１電極、５は第２電極、６は基体、７は蓋体、８は第１流体流路、９は第２流体流路、１０は第１配線導体、１１は第２配線導体、１２は開口形状である。
【００３４】
電解質部材３は、例えばイオン導電膜（交換膜）の両主面上に、下側主面に形成された第１電極４および上側主面に形成された第２電極５にそれぞれ対向するように、アノード側電極となる燃料極（図示せず）と、カソード側電極となる空気極（図示せず）とが一体的に形成されている。そして、電解質部材３で発電された電流を第１電極、第２電極へ流し、外部へ取り出すことができるものとなっている。
【００３５】
このような電解質部材３のイオン導電膜（交換膜）は、パーフルオロカーボンスルフォン酸樹脂、例えばナフィオン（商品名、デュポン社製）等のプロトン伝導性のイオン交換樹脂により構成されている。また、燃料極および空気極は、多孔質状態のガス拡散電極であり、多孔質触媒層とガス拡散層の両方の機能を兼ね備えるものである。これらの燃料極および空気極は、白金、パラジウムあるいはこれらの合金等の触媒を担持した導電性微粒子、例えばカーボン微粒子をポリテトラフルオロエチレンのような疎水性樹脂結合剤により保持した多孔質体によって構成されている。
【００３６】
電解質部材３の下側主面の第１電極４および上側主面の第２電極５は、白金や白金−ルテニウム等の触媒微粒子の付いた炭素電極を電解質部材３上にホットプレスする方法、または、白金や白金−ルテニウム等の触媒微粒子の付いた炭素電極材料と電解質材料を分散した溶液との混合物を電解質上に塗布または転写する方法等により形成される。
【００３７】
燃料電池用容器２は、凹部を有する基体６と蓋体７とから成り、電解質部材３を凹部の内部に搭載して気密に封止する役割を持ち、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）質焼結体、ムライト（３Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２）質焼結体、炭化珪素（ＳｉＣ）質焼結体、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）質焼結体、窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）質焼結体、ガラスセラミックス焼結体等のセラミックス材料で形成されている。
【００３８】
なお、ガラスセラミックス焼結体はガラス成分とフィラー成分とから成るが、ガラス成分としては、例えばＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系，ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３系，ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３−ＭＯ系（但し、ＭはＣａ，Ｓｒ，Ｍｇ，ＢａまたはＺｎを示す），ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３−Ｍ１Ｏ−Ｍ２Ｏ系（但し、Ｍ１およびＭ２は同一または異なってＣａ，Ｓｒ，Ｍｇ，ＢａまたはＺｎを示す），ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３−Ｍ１Ｏ−Ｍ２Ｏ系（但し、Ｍ１およびＭ２は前記と同じである），ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ｍ３ ２Ｏ系（但し、Ｍ３はＬｉ，ＮａまたはＫを示す），ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３−Ｍ３ ２Ｏ系（但し、Ｍ３は前記と同じである），Ｐｂ系ガラス，Ｂｉ系ガラス等が挙げられる。
【００３９】
また、フィラー成分としては、例えばＡｌ２Ｏ３，ＳｉＯ２，ＺｒＯ２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、ＴｉＯ２とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、Ａｌ２Ｏ３およびＳｉＯ２から選ばれる少なくとも１種を含む複合酸化物（例えばスピネル，ムライト，コージェライト）等が挙げられる。
【００４０】
燃料電池用容器２は、凹部を有する基体６と蓋体７とから成り、基体６の凹部の周囲に凹部を覆って蓋体７を取着することによって凹部を気密に封止するため、半田や銀ろう等の金属接合材料での接合、エポキシ等の樹脂材料での接合、凹部の周囲の上面に鉄合金等で作られたシールリング等を接合してシームウェルドやエレクトロンビームやレーザ等で溶接する方法等によって、蓋体７が基体６に取着される。なお、蓋体７にも基体６と同様の凹部を形成しておいてもよい。
【００４１】
基体６および蓋体７は、それぞれ厚みを薄くし、燃料電池１の低背化を可能とするためには、機械的強度である曲げ強度が２００ＭＰａ以上であることが好ましい。
【００４２】
基体６および蓋体７は、例えば相対密度が９５％以上の緻密質からなる酸化アルミニウム質焼結体で形成されていることが好ましい。その場合であれば、例えば、まず酸化アルミニウム粉末に希土類酸化物粉末や焼結助剤を添加、混合して、酸化アルミニウム質焼結体の原料粉末を調整する。次いで、この酸化アルミニウム質焼結体の原料粉末に有機バインダおよび分散媒を添加、混合してペースト化し、このペーストからドクターブレード法によって、あるいは原料粉末に有機バインダを加え、プレス成形、圧延成形等によって、所定の厚みのグリーンシートを作製する。そして、このグリーンシートに対して、金型による打ち抜き法、マイクロドリルによる穴あけ法、レーザ光照射よる穴あけ法等により、第１流体流路８および第２流体流路９としての貫通穴、ならびに第１配線導体１０および第２配線導体１１を配設するための貫通孔を形成する。
【００４３】
このとき、セラミックグリーンシートに形成される第１流体流路８および第２流体流路９の少なくとも一方について、セラミックグリーンシートの一方の主面から他方の主面に向けて３５〜７０度の角度θで広がるように形成する。これにより、第１流体流路８および第２流体流路９の少なくとも一方は、断面積が電解質部材３側に向かうに伴って漸次小さくなるような開口形状１２とすることができる。
【００４４】
このような開口形状１２を金型により形成するための打ち抜き方法としては、打ち抜き金型のパンチ（棒状の打ち抜き型）の径よりもダイスの貫通孔の径が大きく成るように隙間（クリアランス）を設定すればよく、これにより、打ち抜き時の出口側が入口側よりも大きくなる貫通孔を形成できる。例えばセラミックグリーンシートの厚みが０．５ｍｍ程度の場合であれば、上記の打ち抜きピンの外面とダイスの貫通孔の内面とのクリアランスを０．２〜０．５ｍｍ程度とすればよい。そうすることにより角度θを３５〜７０度とすることができる。なお、角度θが３５度未満であると、流路の内壁をそのような角度θで安定かつ効率良く形成することが困難となる傾向にある。
【００４５】
第１配線導体１０および第２配線導体１１は、酸化を防ぐために、タングステンおよび／またはモリブデンで形成されているのが好ましい。その場合であれば、例えば、無機成分としてタングステンおよび／またはモリブデン粉末１００質量部に対して、Ａｌ２Ｏ３を３〜２０質量部，Ｎｂ２Ｏ５を０．５〜５質量部の割合で添加してなる導体ペーストを調製する。この導体ペーストをグリーンシートの貫通孔内に充填して、貫通導体としてのヴィア導体を形成する。
【００４６】
これらの導体ペースト中には、基体６や蓋体７のセラミックスとの密着性を高めるために、酸化アルミニウム粉末や、基体６や蓋体７を形成するセラミックス成分と同一の組成物粉末を、例えば０．０５〜２体積％の割合で添加することも可能である。
【００４７】
なお、基体６や蓋体７の表層および内層への第１配線導体１０および第２配線導体１１の形成は、貫通孔へ導体ペーストを充填してヴィア導体を形成する前後あるいはそれと同時に、同様の導体ペーストをグリーンシートに対しスクリーン印刷、グラヴィア印刷等の方法で所定パターンに印刷塗布して形成する。
【００４８】
その後、導体ペーストを印刷し充填した所定枚数のシート状成形体を位置合わせして積層圧着した後、この積層体を、例えば非酸化性雰囲気中にて、焼成最高温度が１２００〜１５００℃の温度で焼成して、目的とするセラミックスの基体６や蓋体７および第１配線導体１０、第２配線導体１１を得る。
【００４９】
また、セラミックスから成る基体６や蓋体７は、その厚みを０．２ｍｍ以上とすることが好ましい。厚みが０．２ｍｍ未満では、強度が被覆しがちなため、基体６に蓋体７を取着したときに発生する応力により、基体６および蓋体７に割れ等が発生しやすくなる傾向がある。他方、厚みが５ｍｍを超えると、薄型化、低背化が困難となるため、小型携帯機器に搭載する燃料電池としては不適切となり、また、熱容量が大きくなるため、電解質部材３の電気化学反応条件に相当する適切な温度にすばやく設定することが困難となる傾向がある。
【００５０】
第１配線導体１０および第２配線導体１１は、それぞれ電解質部材３の第１電極４および第２電極５に電気的に接続されて、電解質部材３で発電された電流を燃料電池用容器２の外部へ取り出すための導電路として機能する。
【００５１】
第１配線導体１０は、基体６の凹部の底面の電解質部材３の第１電極４に対向する部位に一端が配設され、他端が基体６の外面に導出されて形成されている。このような第１配線導体１０は、前述のように基体６と一体的に形成され、第１配線導体１０を第１電極４に接触させやすいように基体６の凹部の底面より、１０μｍ以上高くするように形成するのが望ましい。この高さを得るためには、前述したように導体ペーストを印刷塗布して形成する際に、印刷条件を厚くするように設定すればよい。また、第１配線導体１０は第１電極４に対向させて複数配置し、第１配線導体１０による電気損失を減少させることが望ましく、第１配線導体１０の基体６の貫通部についてはφ５０μｍ以上の径とすることが好ましい。
【００５２】
また、第２配線導体１１は、蓋体７の下面の電解質部材３の第２電極５に対向する部位に一端が配設され、他端が蓋体７の外面に導出されて形成されている。このような第２配線導体１１も、第１配線導体１０と同様に、蓋体７と一体的に形成され、第２配線導体１１を第２電極５に接触させやすいように蓋体７の凹部の底面より、１０μｍ以上高くするように形成するのが望ましい。この高さを得るためには、前述したように導体ペーストを印刷塗布して形成する際に、印刷条件を厚くするように設定すればよい。また、第２配線導体１１は第２電極５に対向させて複数配置し、第２配線導体１１による電気損失を減少させることが望ましく、第２配線導体１１の蓋体７の貫通部についてはφ５０μｍ以上の径とすることが好ましい。
【００５３】
これら第１配線導体１０および第２配線導体１１には、その露出する表面にニッケルから成る良導電性で、かつ耐蝕性およびロウ材との濡れ性が良好な金属をメッキ法により被着させておくと、第１配線導体１０および第２配線導体１１と、第１配線導体１０および第２配線導体１１ならびに外部電気回路との電気的接続を良好とすることができる。従って、第１配線導体１０および第２配線導体１１は、その露出する表面にニッケルから成る良導電性で、かつ耐蝕性およびロウ材との濡れ性が良好な金属をメッキ法により被着させておくことが好ましい。
【００５４】
そして、これら第１および第２配線導体１０、１１と第１および第２電極４、５との電気的な接続は、基体６と蓋体７とで電解質部材３を挟み込むことによって、第１および第２配線導体１０、１１と第１および第２電極４、５とを圧着接触させて電気的接続させる等の構成によって行なえばよい。
【００５５】
また、第１電極４および第２電極５に対向する基体６の凹部の底面および蓋体７の下面には、それぞれ第１流体流路８および第２流体流路９が配置されており、第１流体流路８は基体６の外面にかけて、また第２流体流路９は蓋体７の外面にかけて形成されている。これら第１および第２流体流路８、９は、それぞれ基体６や蓋体７に形成した貫通穴あるいは溝によって、燃料ガス例えば水素に富む改質ガス、あるいは酸化剤ガス例えば空気等の、電解質部材３へ供給される流体の通路として、あるいは反応で生成される水等の、反応後に電解質部材３から排出される流体の通路として設けられている。
【００５６】
第１流体流路８および第２流体流路９として基体６および蓋体７に形成される貫通穴あるいは溝は、電解質部材３に均等に燃料ガスや酸化剤ガス等の流体が供給されるように、燃料電池１の仕様に応じて、貫通穴の径や数、あるいは溝の幅、深さ、配置を決めればよい。
【００５７】
本発明の燃料電池用容器２および燃料電池１においては、第１流体流路８および第２流体流路９は、好適には、電解質部材３に均一な圧力で流体を流すため、φ０．１ｍｍ以上の穴径とし、間隔を一定にして配置するようにするとよい。
【００５８】
このように電解質部材３の第１電極４が形成された下側主面に対向させて第１流体流路８を、第２電極５が形成された上側主面に対向させて第２流体流路９を形成したことによって、電解質部材３の下側および上側主面と第１および第２流体流路８、９との間で流体がやりとり可能となり、その流体がそれぞれの流路を通して供給あるいは排出されることとなる。そして、例えば流体としてガスを供給する場合であれば、電解質部材３の第１電極４および第２電極５にそれぞれ供給されるガス分圧が下がることをなくすことができ、所定の安定した出力電圧を得ることができる。さらに、供給されるガス分圧が安定するため、燃料電池１の内部圧力が均一化され、その結果、電解質部材３に生じる熱応力を抑制することができるので、燃料電池１の信頼性を向上させることができる。
【００５９】
また本発明において、好ましくは、第１流体流路８および第２流体流路９の少なくとも一方は、その断面積が電解質部材３側に向かうに伴って漸次小さくなっている。これにより、電解質部材３において電気化学反応で生成した水蒸気や水等を外気に蒸発させやすくなり、空気の流路となる第１および第２流体流路８、９の閉塞を効果的に防ぐことができる。そのため、第１および第２電極４、５の電極表面が水（Ｈ２Ｏ）で覆われることを効果的に防止することができ、第１および第２流体流路８、９を通して大気中から酸化剤ガスとしての空気を効果的に供給することができるため、電解質部材３での電気化学反応を促進することができ高効率な発電を行なうことが可能となる。さらに、第１および第２電極４、５と、基体６もしくは蓋体７との接触面積を増加させることができ、電気抵抗を減少させることができる。
【００６０】
また本発明において、好ましくは第１流体流路８および第２流体流路９の少なくとも一方は、内壁に吸湿材が被着されている。これにより、電解質部材３において電気化学反応で生成した水蒸気や水等をこの吸湿材により吸収し除去することができるため、空気の流路となる第１および第２流体流路８、９の閉塞を効果的に防止することができる。そのため、第１および第２電極４、５の電極表面が水（Ｈ２Ｏ）で覆われることを効果的に防止することができ、第１および第２流体流路８、９を通して大気中から酸化剤ガスとして空気を効果的に供給することができるため、電解質部材３での電気化学反応を促進することができ高効率な発電を行なうことが可能となる。
【００６１】
上記吸湿材としては、シリカゲル、アルミナ、白土、活性炭、紙、木紛等の水（Ｈ２Ｏ）を吸収しやすい材料を用いればよいが、特にシリカゲル、アルミナ、白土等の無機粉末は、粉砕等により粉末の大きさを調整することによって水（Ｈ２Ｏ）の吸収面積を調節しやすいため、所望の吸湿特性を得やすい点で好ましいものである。
【００６２】
吸湿材を第１流体流路８および第２流体流路９の内壁に被着させる場合、第１および第２流体流路８、９を通して大気中から酸化剤ガスとして空気の流れの均一性を保つうえで、全ての第１および第２流体流路８、９に吸湿材を被着するのがよく、また、吸湿材の厚みは、酸化剤ガスとしての空気を供給する際に圧力損失の影響を小さくする必要があるため、第１および第２流体流路８、９の横断面での開口面積に対して１０％以下の面積となる厚みが好ましい。
【００６３】
さらに、空気の流れにより吸湿材からの水分の蒸発を促進するためにも、第１および第２流体流路８、９の内壁全体に吸湿材を被着することが好ましい。これにより、本発明の燃料電池用容器２および燃料電池１を、例えば携帯用ＤＭＦＣ（直接形メタノール燃料電池）等の小型タイプのものに使用する場合、例えばメタノール１０ｍｌで数十時間の運転が可能となるとともに、その際の水（Ｈ２Ｏ）の生成量としてもメタノール１ｇの消費に対して１ｍｌと微量となる。そのため、吸湿材が吸収した水（Ｈ２Ｏ）は、ファンを用いた送風によって十分蒸発させることが可能な水分量となり、連続運転に差し支えないものとなる。
【００６４】
以上の構成により、図１に示すような、電解質部材３を収納可能な、小型で堅牢な燃料電池用容器２が得られ、高効率制御が可能な本発明の燃料電池１が得られる。
【００６５】
なお、本発明は以上の実施の形態の例に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲であれば、種々の変更を行なっても何ら差し支えない。例えば、第１流体流路や第２流体流路については、燃料電池全体を薄型化するため、基体または蓋体の側面からの流入口を設けるようにしてもよい。これによれば、特に携帯電子機器用として小型化を図る上で有効となる。さらに、第１および第２配線導体については、基体および蓋体の外面に導出される他端を、それぞれ同じ側の側面に引き出すように配設してもよい。これによれば、燃料電池の一方側面に配線や流路等をまとめることができ、小型化と外部への接合部の保護とが容易となり、信頼性の高い設計が可能となるとともに、長期間安定した作動が可能な燃料電池となる。
【００６６】
また、基体の凹部の内部には、複数の電解質部材を収容してこれらを第１および第２配線導体により電気的に接続して全体として高電圧あるいは大電流の出力を得るようにしてもよい。
【００６７】
また、図２に本発明の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池の実施の形態の他の例を断面図で示すように、凹部を有する基体６’の凹部のそれぞれに電解質部材３を収容するとともに、第１流体路８’および第２流体路９’の少なくとも一方は、凹部の底面に電解質部材３の下側主面または上側主面に対向するように、同じ長さで同じ幅の溝状の複数の開口が等間隔で形成された開口部１３と、複数の開口の一端同士および他端同士をそれぞれ連結する連結部１４と、連結部１４の一方および他方から外面にかけて形成された流体の導入部１５と排出部（図示せず）を設け、第１および第２電極４、５を第１および第２配線導体１０’、１１’にそれぞれ電気的に接続するようにしてもよい。これによれば、流体の導入部１５と連結部１４とにより複数の溝状に形成された開口部１３への流体の供給が容易であり、開口部１３における複数の溝状の開口は同じ長さで同じ幅で等間隔で形成されているため、流体の流入速度が速い場合においても、導入部１５から排出部までの距離が短くなり、流路抵抗が小さくなる。その結果、電解質部材３へ供給される流体の均一供給性を向上させることができ、大気中から酸化剤ガスとして供給した空気が開口形状１２が出し入れした際、化学反応により生成した水（Ｈ２Ｏ）を、連続的に乾燥除去することが可能となる。さらに、第１、第２配線導体１０’、１１’により３次元的に自由に配線ができるため、複数の電解質部材３を任意に直列接続または並列接続することが可能となる。その結果、全体の出力電圧および出力電流を効率よく調整することが可能となるため、電解質部材３にて電気化学的に生成された電気を良好に外部に取り出すことができる燃料電池用容器２’および燃料電池１’となる。
【００６８】
また、図３に本発明の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池の実施の形態のさらに他の例を断面図で示すように、複数の凹部を有する基体６”の凹部のそれぞれに電解質部材３を収容するとともに、隣接する凹部の端部間にわたって第３配線導体１６を配設し、複数の電解質部材３の第１電極４の間または第１電極４と第２電極５との間を電気的に接続し、両端となる位置に配置された電解質部材３に全体としての出力を取り出すように第１配線導体１０”および第２配線導体１１”をそれぞれに電気的に接続するようにしてもよい。これによれば、第１〜第３配線導体１０”、１１”、１６により３次元的に自由に配線ができるため、複数の電解質部材３を任意に直列接続または並列接続することが可能となる。その結果、全体の出力電圧および出力電流を効率よく調整することが可能となるため、電解質部材３にて電気化学的に生成された電気を良好に外部に取り出すことができる燃料電池用容器２”および燃料電池１”となる。
【００６９】
【発明の効果】
本発明の燃料電池用容器によれば、下側および上側主面にそれぞれ第１および第２電極を有する電解質部材を収容する凹部を上面に有するセラミックスから成る基体と、この基体の凹部の周囲の上面に凹部を覆って取着される、凹部を気密に封止する蓋体とを具備していることから、燃料電池用容器内を気密に封止することで、気体等の流体の漏れがなく、この容器の他にパッケージ等の容器を設ける必要がないので、効率良く動作させることができる燃料電池を得ることができるとともに、小型化にも有効なものとなる。また、凹部を上面に有するセラミックスから成る基体とこの凹部を封止する蓋体とで形成される箱体内に複数の電解質部材を収納して燃料電池とすることができるので、電解質部材が容器の外部に露出して損傷を受けたりすることがなく、燃料電池全体としての機械的信頼性が向上する。また、凹部および蓋体で構成される容器内部に一端が配設された第１および第２配線導体の他には電解質部材自体に無用な電気的接触をしないで済むので、信頼性および安全性の高い燃料電池を得ることができる。さらに、燃料電池用容器の構成材料としてセラミックスを用いたことにより、各種のガスを始めとする流体に対する耐食性に優れる燃料電池を得ることができる。
【００７０】
また、電解質部材の下側主面に対向する凹部の底面から基体の外面にかけて形成された第１流体流路と、電解質部材の上側主面に対向する蓋体の下面から蓋体の外面にかけて形成された第２流体流路とを具備していることから、複数のそれぞれの流体流路は、電解質部材を挟んで、それぞれ対向する内壁面に設けられているため、電解質部材へ供給される流体の均一供給性を向上させることができる。このような流体経路によれば、流体が電解質部材に対して垂直に流れるため、例えば、流体が水素ガスと空気（酸素）ガスとの場合に、電解質部材が下側および上側主面にそれぞれ有する第１および第２電極に供給される各ガス分圧が下がることはなく、所定の安定した出力電圧を得ることができるという効果がある。さらに、供給される流体の圧力、例えばガス分圧が安定するため、燃料電池用容器の内部温度の分布が均一化され、その結果、電解質部材に生じる熱応力を抑制することができ、燃料電池の信頼性を向上させることができる。さらにまた、それぞれの流体流路は基体と蓋体とに形成されるため、各流路の密閉性に優れ、本来は流路的に隔絶されるべき２種類の原料流体（例えば酸素ガスと水素ガスもしくはメタノール等）が混合してしまうことによって燃料電池としての機能が発現されなくなるようなことがなく、また、可燃性の流体が高温で混合された後に引火、爆発を起こす危険性もないので、安全な燃料電池を提供することができる。
【００７１】
そして、本発明においては、第１流体流路および第２流体流路の少なくとも一方が、電解質部材側の一端の開口幅が他端の開口幅よりも小さいことから、電解質部材において、電気化学反応で生成した水蒸気や水等を外気に蒸発しやすくなり、空気の流路の閉塞を防ぎ、大気中から酸化剤ガスとして空気を効果的に供給することができるため、電気反応を促進することができ、より高効率な発電を行うことができるという作用効果を有する。
【００７２】
また、本発明の燃料電池用容器は、好ましくは第１流体流路および第２流体流路の少なくとも一方が、その断面積が電解質部材に向かうに伴って漸次小さくなっていることから、電解質部材において、電気化学反応で生成した水蒸気や水等を外気に蒸発しやすくなり、空気の流路の閉塞を防ぎ、大気中から酸化剤ガスとして空気を効果的に供給することができるため、電気反応を促進することができ、高効率な発電を行うことができるという作用効果を有する。
【００７３】
また、本発明の燃料電池容器は、好ましくは電解質部材側の一端の開口幅が他端の開口幅よりも小さい、第１流体流路および第２流体流路の少なくとも一方の内壁に、吸湿材が被着されていることから、電解質部材において電気化学反応で生成した水蒸気や水等を吸湿材により吸湿するので、空気の流路の閉塞を防ぎ、大気中から酸化剤ガスとして空気を効果的に供給することができるため、電気反応を促進することができ、高効率な発電を行うことができるという作用効果を有する。
【００７４】
本発明の燃料電池によれば、本発明の燃料電池用容器の凹部に電解質部材を収容して、この電解質部材の下側および上側主面を第１および第２流体流路との間でそれぞれの流体がやりとり可能なように配置するとともに、第１および第２電極を第１および第２配線導体にそれぞれ電気的に接続し、基体の凹部の周囲の上面に凹部を覆って蓋体を取着して成ることから、電解質部材が露出して損傷を受けることがなく、また、凹部および蓋体で構成される容器内部に一端が配設された第１および第２配線導体の他には電解質部材に無用な電気的接触をしないで済むので、信頼性および安全性の高い燃料電池を得ることができる。また、第１および第２流体流路は、電解質部材を挟んで、それぞれ対向する内壁面である基体の凹部の底面および蓋体の下面に設けられているため、電解質部材へ供給されるガスの均一供給性を向上させることができ、電解質部材の第１および第２電極に供給されるガス分圧が下がることをなくすことができるので、所定の安定した出力電圧を得ることができる。そして、電解質部材に生じる応力も抑制することができ、信頼性を向上させることができる。
【００７５】
従って、本発明の燃料電池用容器および燃料電池によれば、コンパクト性、簡便性、安全性に優れ、ガスの均等供給、高効率な電気接続により、長期にわたり安定して作動させることができる燃料電池を提供することができた。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の燃料電池用容器を用いた燃料電池の実施の形態の一例を示す断面図である。
【図２】本発明の燃料電池用容器を用いた燃料電池の実施の形態の他の例を示す断面図である。
【図３】従来の燃料電池の例を示す断面図である。
【図４】従来の燃料電池の他の例を示す断面図である。
【符号の説明】
１、１’、１”：燃料電池
２、２’、２”：燃料電池用容器
３：電解質部材
４：第１電極
５：第２電極
６、６’、６”：基体
７、７’、７”：蓋体
８、８’、８”：第１流体流路
９、９’、９”：第２流体流路
１０、１０’、１０”：第１配線導体
１１、１１’、１１”：第２配線導体
１２、１２’、１２”：開口形状
１３：開口部
１４：連結部
１５：導入部
１６：第３配線導体[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to a small and highly reliable fuel cell container made of ceramics capable of accommodating an electrolyte member, and a fuel cell using the same.
[0002]
[Prior art]
In recent years, small fuel cells that operate at lower temperatures than ever have been actively developed. Depending on the type of electrolyte used for the fuel cell, a fuel cell such as a solid polymer electrolyte fuel cell (Polymer Electrolyte Fuel Cell: hereinafter referred to as PEFC), a phosphoric acid fuel cell, or a solid electrolyte fuel cell is known. ing.
[0003]
Above all, PEFC has a low operating temperature of about 80 to 100 ° C,
(1) High power density, miniaturization and weight reduction are possible
(2) Since the electrolyte is not corrosive and has a low operating temperature, there are few restrictions on the battery constituent materials from the viewpoint of corrosion resistance, so that cost reduction is easy.
(3) Since it can be started at room temperature, the startup time is short,
It has such excellent features. For this reason, PEFC, taking advantage of the above features, is applicable not only to driving power supplies for vehicles and cogeneration systems for home use, but also to mobile phones, PDAs (Personal Digital Assistants), notebook computers, digital cameras, The use as a power supply for portable electronic devices having an output such as video of several W to several tens W has been considered.
[0004]
PEFC is roughly divided into, for example, a fuel electrode (cathode) composed of a carbon electrode to which catalyst particles such as platinum or platinum-ruthenium are adhered, and an air electrode (anode) composed of a carbon electrode to which catalyst particles such as platinum are adhered. It has a film-like electrolyte member (hereinafter referred to as an electrolyte member) interposed between the fuel electrode and the air electrode. Here, hydrogen gas (H 2 ) extracted through the reforming section is supplied to the fuel electrode, while oxygen gas (O 2 ) in the atmosphere is supplied to the air electrode, Predetermined electrical energy is generated (generated) by the electrochemical reaction, and electrical energy that is a driving power source (voltage / current) for the load is generated.
[0005]
Specifically, when the hydrogen gas to the fuel electrode (H 2) is supplied, as shown in the following chemical equation (1), electrons by the catalyst (e -) is separated hydrogen ions (protons; H + ) Are generated, pass through the electrolyte member to the air electrode side, and electrons (e − ) are taken out by the carbon electrode constituting the fuel electrode and supplied to the load.
[0006]
3H 2 → 6H + + 6e - ··· (1)
On the other hand, when air is supplied to the air electrode, as shown in the following chemical reaction formula (2), electrons (e − ) passing through the load by the catalyst and hydrogen ions (H + ) passing through the electrolyte member are formed. The oxygen gas (O 2 ) in the air reacts to generate water (H 2 O).
[0007]
6H + + 3 / 2O 2 + 6e − → 3H 2 O (2)
Such a series of electrochemical reactions (Equations (1) and (2)) proceed under relatively low temperature conditions of about 80 to 100 ° C., and by-products other than electric power are basically water (H 2 O) only.
[0008]
The ionic conductive film (exchange membrane) constituting the electrolyte member is a polystyrene-based cation exchange membrane having sulfonic acid groups, a mixed membrane of fluorocarbon sulfonic acid and polyvinylidene fluoride, and trifluoroethylene grafted to a fluorocarbon matrix. Such materials are known, and recently, a perfluorocarbon sulfonic acid membrane (for example, Nafion: trade name, manufactured by DuPont) or the like is used.
[0009]
FIG. 4 is a sectional view showing a configuration of a conventional fuel cell (PEFC). In the figure, 21 is a PEFC, 23 is an electrolyte member, 24 and 25 are disposed on the electrolyte member 23 so as to sandwich the electrolyte member, and a pair of porous electrodes having functions as a gas diffusion layer and a catalyst layer, that is, Reference numeral 26 denotes a gas separator, reference numeral 28 denotes a fuel flow path, and reference numeral 29 denotes an air flow path.
[0010]
The gas separator 26 is provided so as to penetrate the laminated portion and the gas inflow / outlet frame forming the outer shape of the gas separator 26, the separator portion separating the fuel flow path 28 and the air flow path 29, and the separator portion. And electrodes arranged so as to correspond to the fuel electrode 24 and the air electrode 25 of the electrolyte member 23. A large number of fuel electrodes 24 and air electrodes 25 of the electrolyte member 23 are stacked via a gas separator 26 so as to be electrically connected in series and / or parallel to form a fuel cell stack which is the minimum unit of the battery. A stack containing the stack is a general PEFC main body.
[0011]
A fuel gas (hydrogen-rich gas) containing water vapor is supplied from a reformer to the fuel electrode 24 through a fuel flow path 28 formed in the gas separator 26, and the air electrode 25 is supplied to the air electrode 25 through an air flow path 29. Air is supplied as an oxidizing gas from the, and power is generated by a chemical reaction in the electrolyte member 23.
[0012]
[Patent Document 1]
JP 2001-266910 A
[Patent Document 2]
JP 2001-507501 A
[Problems to be solved by the invention]
However, the fuel cell 21 conventionally proposed and developed as such a high-voltage, high-capacity battery is a heavy-weight, large-sized battery having a stack structure and a large-area component. The use of a fuel cell as a fuel cell has hardly been considered in the past.
[0015]
That is, in the conventional gas separator 26 of such a fuel cell 21, since the side surface of the electrolyte member 23 is exposed to the outside in the laminate in which the electrolyte member 23 is stacked by using the conventional gas separator 26, the gas separator 26 is dropped when carrying. There is a problem that the fuel cell 21 is liable to be damaged by such factors, and it is difficult to secure the mechanical reliability of the entire fuel cell 21.
[0016]
In addition, in order to mount the fuel cell 21 on the portable electronic device, a fuel cell container which is different from the conventional large fuel and which is excellent in compactness, simplicity, and safety is required. In other words, in order to apply the battery as a portable power source such as a general-purpose chemical battery, the fuel cell container needs to be reduced in size and height to shorten the temperature rise up to the operating temperature and to reduce the heat capacity. However, in the conventional fuel cell 21, the gas separator 26 occupying a large part of the heat capacity ratio is reduced in thickness, particularly in the case of the gas separator 26 in which a flow path is formed by cutting on the surface of a carbon plate. Since it becomes brittle, a thickness of several mm is required. For this reason, there is also a problem that it is difficult to reduce the size and height.
[0017]
Further, the output voltage of the fuel cell 21 is determined by the partial pressure of the gas supplied to the electrodes 24 and 25 on the front and back surfaces of the electrolyte member 23. That is, when the fuel gas supplied to the electrolyte member 23 travels through the gas flow path 28 and is consumed in the power generation reaction, the partial pressure of the fuel gas on the surface of the fuel electrode 24 decreases, and the output voltage decreases. Similarly, when the air also travels through the air flow path 29 and is consumed, the partial pressure of oxygen on the surface of the air electrode 25 decreases, and the output voltage decreases. Therefore, it is necessary to uniformly supply the fuel gas. However, the gas separator 26 of the conventional fuel cell 21 has a flow path formed by cutting the surface of the carbon plate, particularly when the thickness is reduced. Since the groove becomes narrower, the flow path resistance increases, and it is difficult to uniformly supply gas.
[0018]
Further, the combination of the plurality of electrolyte members 23 and the opposed fuel electrode 24, the air electrode 25, and the gas separator 26 is arbitrarily and efficiently connected in series or in parallel, and the entire output voltage and output current are adjusted. However, in the conventional fuel cell 21, in order to extract electricity from the fuel electrode and the air electrode sandwiching the electrolyte member 23, the electricity is extracted and connected to the outside, or the gas separator 26 is stacked as a conductive material. There is only a method of connecting them together in series, and there is a problem that this is difficult in a small fuel cell.
[0019]
Furthermore, since water (H 2 O) generated by the electrochemical reaction in the electrolyte member 23 blocks the air passage 29, air is supplied from the atmosphere to the air electrode 25 through the air passage 29 as an oxidant gas. However, there is also a problem that the power generation efficiency is deteriorated because the electrochemical reaction in the electrolyte member 23 is inhibited.
[0020]
The present invention has been completed in view of the problems of the conventional technology as described above, and an object of the present invention is to provide a small, robust fuel cell container capable of storing an electrolyte member, and a method for equalizing gas. It is an object of the present invention to provide a reliable fuel cell container which can supply, equalize the temperature gradient in the fuel cell container, and achieve highly efficient electrical connection, and a fuel cell using the same.
[0021]
[Means for Solving the Problems]
A fuel cell container according to the present invention includes: a base body made of ceramics having a concave portion on its upper surface for accommodating an electrolyte member having first and second electrodes on lower and upper main surfaces, respectively; and the lower main surface of the electrolyte member. A first fluid flow path formed from the bottom surface of the concave portion facing the outer surface of the base to a first end of the concave portion facing the first electrode of the electrolyte member; A first wiring conductor led out to an outer surface of the base member, a lid that is attached to an upper surface around the concave portion of the base so as to cover the concave portion, and hermetically seals the concave portion, and the upper side of the electrolyte member A second fluid flow path formed from the lower surface of the lid facing the main surface to the outer surface of the lid, and one end disposed on the lower surface of the lid facing the second electrode of the electrolyte member; The other end is led out to the outer surface of the lid And at least one of the first fluid flow path and the second fluid flow path, wherein an opening width at one end on the electrolyte member side is smaller than an opening width at the other end. Is what you do.
[0022]
Further, in the fuel cell container according to the present invention, in the above-described configuration, at least one of the first fluid flow path and the second fluid flow path is gradually reduced in cross section toward the electrolyte member. It is characterized by the following.
[0023]
Further, in the fuel cell container of the present invention, in the above configuration, at least one of the first fluid passage and the second fluid passage, wherein an opening width at one end on the electrolyte member side is smaller than an opening width at the other end. The inner wall is covered with a hygroscopic material.
[0024]
In the fuel cell of the present invention, the electrolyte member is housed in the concave portion of the fuel cell container having the above-described configuration, and the lower and upper main surfaces of the electrolyte member are interposed between the first and second fluid flow paths. And the first and second electrodes are electrically connected to the first and second wiring conductors, respectively, and the recess is formed on the upper surface of the base around the recess. And the cover is attached to the cover.
[0025]
According to the fuel cell container of the present invention, a base made of ceramics having a concave portion for accommodating an electrolyte member having first and second electrodes on a lower side and an upper main surface, respectively, and a periphery of the concave portion of the substrate. Since it has a lid attached to the upper surface so as to cover the concave portion and hermetically seals the concave portion, by sealing the inside of the fuel cell container airtightly, leakage of fluid such as gas can be prevented. In addition, since there is no need to provide a container such as a package in addition to this container, it is possible to obtain a fuel cell that can be operated efficiently, and it is also effective for downsizing. Further, since a plurality of electrolyte members can be housed in a box formed by a ceramic body having a recess on the upper surface and a lid for sealing the recess, a fuel cell can be provided. It is not exposed to the outside and is not damaged, and the mechanical reliability of the fuel cell as a whole is improved. Further, unnecessary electrical contact with the electrolyte member itself is avoided in addition to the first and second wiring conductors each having one end disposed inside the container formed by the concave portion and the lid, so that reliability and safety are improved. And a fuel cell having a high fuel cell density. Furthermore, by using ceramics as a constituent material of the fuel cell container, it is possible to obtain a fuel cell having excellent corrosion resistance to various gases and other fluids.
[0026]
A first fluid flow path formed from the bottom surface of the concave portion facing the lower main surface of the electrolyte member to the outer surface of the base; Since each of the plurality of fluid flow paths is provided on the inner wall surface facing each other with the electrolyte member interposed therebetween, the fluid supplied to the electrolyte member is provided. Can be more uniformly supplied. According to such a fluid path, since the fluid flows perpendicular to the electrolyte member, for example, when the fluid is a hydrogen gas and an air (oxygen) gas, the electrolyte member has on the lower and upper main surfaces, respectively. The partial pressure of each gas supplied to the first and second electrodes does not decrease, and an effect that a predetermined stable output voltage can be obtained. Further, since the pressure of the supplied fluid, for example, the gas partial pressure is stabilized, the distribution of the internal temperature of the fuel cell container is made uniform, and as a result, the thermal stress generated in the electrolyte member can be suppressed. Reliability can be improved. Furthermore, since each fluid flow path is formed in the base and the lid, each flow path is excellent in hermeticity and two kinds of material fluids (for example, oxygen gas and hydrogen Gas or methanol) does not cause the fuel cell to lose its function, and there is no danger of ignition or explosion after the flammable fluid is mixed at a high temperature. Thus, a safe fuel cell can be provided.
[0027]
In the present invention, at least one of the first fluid passage and the second fluid passage has an opening width at one end closer to the electrolyte member than the opening width at the other end. It is easy to evaporate water vapor, water, etc. generated in the atmosphere to the outside air, prevent clogging of the air flow path, and effectively supply air as oxidizing gas from the atmosphere, thereby promoting electric reaction. This has the effect of being able to perform highly efficient power generation.
[0028]
Further, in the fuel cell container of the present invention, preferably, at least one of the first fluid flow path and the second fluid flow path gradually decreases in cross section toward the electrolyte member. Water vapor and water generated by the electrochemical reaction easily evaporate to the outside air, preventing clogging of the air flow path and effectively supplying air as oxidant gas from the atmosphere. And the effect of being able to perform more efficient power generation.
[0029]
Further, the fuel cell container of the present invention is preferably arranged such that the opening width at one end on the electrolyte member side is smaller than the opening width at the other end, and at least one of the inner walls of the first fluid passage and the second fluid passage has a hygroscopic material. Is adhered, so that water vapor and water generated by the electrochemical reaction in the electrolyte member are absorbed by the absorbent material, so that the air flow path is prevented from being clogged, and the air is effectively used as oxidant gas from the atmosphere. Therefore, the electrochemical reaction can be promoted, and the power generation can be performed with high efficiency.
[0030]
According to the fuel cell of the present invention, the electrolyte member is housed in the recess of the fuel cell container of the present invention, and the lower and upper main surfaces of the electrolyte member are placed between the first and second fluid flow paths. And the first and second electrodes are electrically connected to the first and second wiring conductors respectively, and the upper surface around the concave portion of the base body is covered with the concave portion to cover the concave portion. With the above features of the fuel cell container of the present invention, a compact, robust, even supply of gas, uniform temperature gradient in the fuel cell container, high efficiency A reliable fuel cell that can establish electrical connection can be obtained.
[0031]
Therefore, according to the fuel cell container and the fuel cell of the present invention, a fuel which is excellent in compactness, simplicity and safety, can be operated stably for a long time by uniform supply of fluid and highly efficient electrical connection. A battery can be provided.
[0032]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
Next, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
[0033]
FIG. 1 is a sectional view showing an example of an embodiment of a fuel cell container of the present invention and a fuel cell using the same. In FIG. 1, 1 is a fuel cell, 2 is a fuel cell container, 3 is an electrolyte member, 4 is a first electrode, 5 is a second electrode, 6 is a base, 7 is a lid, 8 is a first fluid flow path, 9 is a second fluid flow path, 10 is a first wiring conductor, 11 is a second wiring conductor, and 12 is an opening shape.
[0034]
The electrolyte member 3 is, for example, on both main surfaces of the ion conductive film (exchange membrane) so as to face the first electrode 4 formed on the lower main surface and the second electrode 5 formed on the upper main surface, respectively. A fuel electrode (not shown) serving as an anode electrode and an air electrode (not shown) serving as a cathode electrode are integrally formed. Then, the current generated by the electrolyte member 3 flows to the first electrode and the second electrode and can be taken out.
[0035]
The ion conductive film (exchange membrane) of the electrolyte member 3 is made of a proton-conductive ion exchange resin such as a perfluorocarbon sulfonic acid resin, for example, Nafion (trade name, manufactured by DuPont). The fuel electrode and the air electrode are gas diffusion electrodes in a porous state, and have both functions of a porous catalyst layer and a gas diffusion layer. The fuel electrode and the air electrode are formed of a porous body in which conductive fine particles carrying a catalyst such as platinum, palladium or an alloy thereof, for example, carbon fine particles are held by a hydrophobic resin binder such as polytetrafluoroethylene. Have been.
[0036]
The first electrode 4 on the lower main surface of the electrolyte member 3 and the second electrode 5 on the upper main surface are formed by hot pressing a carbon electrode with catalyst fine particles such as platinum or platinum-ruthenium onto the electrolyte member 3, or And a method in which a mixture of a carbon electrode material with catalyst fine particles such as platinum or platinum-ruthenium and a solution in which an electrolyte material is dispersed is applied or transferred onto the electrolyte.
[0037]
The fuel cell container 2 is composed of a base 6 having a concave portion and a lid 7, has a role of mounting the electrolyte member 3 inside the concave portion and hermetically sealing the same, and is made of aluminum oxide (Al 2 O 3 ) Sintered body, mullite (3Al 2 O 3 .2SiO 2 ) sintered body, silicon carbide (SiC) based sintered body, aluminum nitride (AlN) based sintered body, silicon nitride (Si 3 N 4 ) based sintered body And a ceramic material such as a glass ceramic sintered body.
[0038]
The glass ceramic sintered body is composed of a glass component and a filler component. Examples of the glass component include SiO 2 —B 2 O 3 , SiO 2 —B 2 O 3 —Al 2 O 3 , and SiO 2 — B 2 O 3 —Al 2 O 3 —MO system (where M represents Ca, Sr, Mg, Ba or Zn), SiO 2 —Al 2 O 3 —M 1 O—M 2 O system (where M 1 and M 2 represents Ca, Sr, Mg, Ba, or Zn same or different), SiO 2 -B 2 O 3 -Al 2 O 3 -M 1 O-M 2 O system (where, M 1 and M 2 is the same as defined above), SiO 2 -B 2 O 3 -M 3 2 O system (where, M 3 represents a Li, Na or K), SiO 2 -B 2 O 3 -Al 2 O 3 - M 3 2 O system (where, M 3 are as defined above), Pb-based glass And Bi-based glass.
[0039]
As the filler component, for example, Al 2 O 3, SiO 2, ZrO 2 composite oxide of the alkaline earth metal oxide, composite oxide of TiO 2 and alkaline earth metal oxides, Al 2 O 3 and composite oxides containing at least one selected from SiO 2 (e.g. spinel, mullite, cordierite), and the like.
[0040]
The fuel cell container 2 is composed of a base 6 having a concave portion and a lid 7, and the lid 7 is attached around the concave portion of the base 6 by covering the concave portion to seal the concave portion airtightly. Bonding with a metal bonding material such as silver or silver brazing, bonding with a resin material such as epoxy, bonding a seal ring made of iron alloy or the like to the upper surface around the recess, and using seam welding, electron beam, laser, etc. The lid 7 is attached to the base 6 by a welding method or the like. Note that a recess similar to the base 6 may be formed in the lid 7.
[0041]
In order to reduce the thickness of each of the base 6 and the lid 7 and enable the height of the fuel cell 1 to be reduced, the bending strength, which is a mechanical strength, is preferably 200 MPa or more.
[0042]
The base 6 and the lid 7 are preferably formed of a dense aluminum oxide sintered body having a relative density of, for example, 95% or more. In such a case, for example, a rare earth oxide powder or a sintering aid is first added to and mixed with the aluminum oxide powder to prepare a raw material powder of the aluminum oxide sintered body. Next, an organic binder and a dispersion medium are added to the raw material powder of the aluminum oxide sintered body, mixed and made into a paste, and the paste is added from the paste by a doctor blade method or an organic binder to the raw material powder, and press forming, rolling forming, etc. Thus, a green sheet having a predetermined thickness is produced. The through-holes as the first fluid flow path 8 and the second fluid flow path 9 are formed on the green sheet by a punching method using a mold, a drilling method using a micro drill, a drilling method using laser light irradiation, and the like. A through hole for disposing the first wiring conductor 10 and the second wiring conductor 11 is formed.
[0043]
At this time, at least one of the first fluid passage 8 and the second fluid passage 9 formed in the ceramic green sheet has an angle of 35 to 70 degrees from one main surface of the ceramic green sheet to the other main surface. It is formed so as to spread by θ. Thereby, at least one of the first fluid flow path 8 and the second fluid flow path 9 can have the opening shape 12 such that the cross-sectional area becomes gradually smaller as going to the electrolyte member 3 side.
[0044]
As a punching method for forming such an opening shape 12 with a die, a clearance (clearance) is set so that the diameter of the through hole of the die is larger than the diameter of the punch (rod-shaped punching die) of the die. A through hole can be formed so that the outlet side at the time of punching is larger than the inlet side. For example, when the thickness of the ceramic green sheet is about 0.5 mm, the clearance between the outer surface of the punching pin and the inner surface of the through hole of the die may be about 0.2 to 0.5 mm. By doing so, the angle θ can be set to 35 to 70 degrees. If the angle θ is less than 35 degrees, it tends to be difficult to stably and efficiently form the inner wall of the flow channel at such an angle θ.
[0045]
The first wiring conductor 10 and the second wiring conductor 11 are preferably formed of tungsten and / or molybdenum to prevent oxidation. In that case, for example, with respect to 100 parts by mass of tungsten and / or molybdenum powder as an inorganic component, 3 to 20 parts by mass of Al 2 O 3 and 0.5 to 5 parts by mass of Nb 2 O 5 are used. A conductor paste to be added is prepared. This conductive paste is filled into the through holes of the green sheet to form via conductors as through conductors.
[0046]
In these conductor pastes, in order to enhance the adhesion of the base 6 and the lid 7 to the ceramics, aluminum oxide powder or the same composition powder as the ceramic component forming the base 6 or the lid 7 is used, for example. It is also possible to add 0.05 to 2% by volume.
[0047]
The formation of the first wiring conductor 10 and the second wiring conductor 11 on the surface layer and the inner layer of the base 6 and the lid 7 is performed before and after or simultaneously with the formation of the via conductor by filling the through-hole with the conductive paste. The conductive paste is formed by printing and applying a predetermined pattern on the green sheet by a method such as screen printing or gravure printing.
[0048]
Then, after a predetermined number of sheet-shaped molded bodies filled with printed and filled conductor paste are laminated and pressure-bonded, the laminated body is heated, for example, in a non-oxidizing atmosphere at a maximum firing temperature of 1200 to 1500 ° C. To obtain the target ceramic base 6, lid 7, first wiring conductor 10, and second wiring conductor 11.
[0049]
Further, it is preferable that the thickness of the base 6 and the lid 7 made of ceramics be 0.2 mm or more. If the thickness is less than 0.2 mm, the strength tends to be covered, and cracks and the like tend to occur easily in the base 6 and the lid 7 due to the stress generated when the cover 7 is attached to the base 6. . On the other hand, if the thickness exceeds 5 mm, it becomes difficult to reduce the thickness and height of the battery, making it unsuitable as a fuel cell mounted on a small portable device. There is a tendency that it is difficult to quickly set an appropriate temperature corresponding to the condition.
[0050]
The first wiring conductor 10 and the second wiring conductor 11 are electrically connected to the first electrode 4 and the second electrode 5 of the electrolyte member 3 respectively, and the electric current generated by the electrolyte member 3 is supplied to the fuel cell container 2. Functions as a conductive path for taking out to the outside.
[0051]
One end of the first wiring conductor 10 is provided at a portion of the bottom surface of the concave portion of the base 6 facing the first electrode 4 of the electrolyte member 3, and the other end is formed to extend to the outer surface of the base 6. Such a first wiring conductor 10 is formed integrally with the base 6 as described above, and is higher than the bottom surface of the concave portion of the base 6 by 10 μm or more so that the first wiring conductor 10 can easily contact the first electrode 4. It is desirable to form it. In order to obtain this height, the printing conditions may be set to be thick when the conductive paste is formed by printing and applying as described above. Further, it is desirable that a plurality of first wiring conductors 10 are arranged so as to face the first electrode 4 so as to reduce the electric loss due to the first wiring conductors 10. Is preferable.
[0052]
Further, one end of the second wiring conductor 11 is provided at a portion of the lower surface of the lid 7 facing the second electrode 5 of the electrolyte member 3, and the other end is formed so as to be led out to the outer surface of the lid 7. . Like the first wiring conductor 10, such a second wiring conductor 11 is also integrally formed with the lid 7, and the concave portion of the lid 7 is formed so that the second wiring conductor 11 can easily contact the second electrode 5. It is desirable to form it so that it is higher than the bottom surface by 10 μm or more. In order to obtain this height, the printing conditions may be set to be thick when the conductive paste is formed by printing and applying as described above. Further, it is desirable that a plurality of second wiring conductors 11 are arranged so as to face the second electrode 5 so as to reduce the electric loss due to the second wiring conductors 11. Preferably, the diameter is not less than the above.
[0053]
The first wiring conductor 10 and the second wiring conductor 11 are coated with a metal having good conductivity and good corrosion resistance and good wettability with a brazing material by a plating method. In other words, it is possible to improve the electrical connection between the first wiring conductor 10 and the second wiring conductor 11 and the first wiring conductor 10 and the second wiring conductor 11 and the external electric circuit. Accordingly, the first wiring conductor 10 and the second wiring conductor 11 are formed by depositing a metal of good conductivity made of nickel, having good corrosion resistance and good wettability with the brazing material on the exposed surface by plating. Preferably.
[0054]
The electrical connection between the first and second wiring conductors 10 and 11 and the first and second electrodes 4 and 5 is performed by sandwiching the electrolyte member 3 between the base 6 and the lid 7. The second wiring conductors 10 and 11 and the first and second electrodes 4 and 5 may be brought into pressure contact with each other to electrically connect them.
[0055]
Further, a first fluid flow path 8 and a second fluid flow path 9 are arranged on the bottom surface of the concave portion of the base 6 facing the first electrode 4 and the second electrode 5 and on the lower surface of the lid 7, respectively. The one fluid channel 8 is formed over the outer surface of the base 6, and the second fluid channel 9 is formed over the outer surface of the lid 7. These first and second fluid flow paths 8 and 9 are formed by a through-hole or a groove formed in the base 6 or the lid 7, respectively, to form an electrolyte such as a fuel gas such as a hydrogen-rich reformed gas or an oxidizing gas such as air. It is provided as a passage for a fluid supplied to the member 3 or as a passage for a fluid such as water generated by the reaction and discharged from the electrolyte member 3 after the reaction.
[0056]
The through-holes or grooves formed in the base 6 and the lid 7 as the first fluid flow path 8 and the second fluid flow path 9 are such that a fluid such as a fuel gas or an oxidizing gas is uniformly supplied to the electrolyte member 3. In addition, the diameter and number of the through holes, or the width, depth, and arrangement of the grooves may be determined according to the specifications of the fuel cell 1.
[0057]
In the fuel cell container 2 and the fuel cell 1 of the present invention, the first fluid passage 8 and the second fluid passage 9 preferably have a diameter of φ0.1 mm in order to allow the fluid to flow through the electrolyte member 3 at a uniform pressure. It is preferable to arrange the holes with the above-mentioned hole diameters and to keep the intervals constant.
[0058]
As described above, the first fluid flow path 8 is opposed to the lower main surface on which the first electrode 4 of the electrolyte member 3 is formed, and the second fluid flow path 8 is opposed to the upper main surface on which the second electrode 5 is formed. By forming the passage 9, fluid can be exchanged between the lower and upper main surfaces of the electrolyte member 3 and the first and second fluid passages 8, 9, and the fluid is supplied or supplied through the respective passages. Will be discharged. If, for example, gas is supplied as a fluid, the partial pressure of gas supplied to the first electrode 4 and the second electrode 5 of the electrolyte member 3 can be prevented from decreasing, and a predetermined stable output voltage can be obtained. Can be obtained. Further, since the supplied gas partial pressure is stabilized, the internal pressure of the fuel cell 1 is made uniform, and as a result, the thermal stress generated in the electrolyte member 3 can be suppressed, so that the reliability of the fuel cell 1 is improved. Can be done.
[0059]
Further, in the present invention, preferably, at least one of the first fluid flow path 8 and the second fluid flow path 9 has a gradually decreasing cross-sectional area toward the electrolyte member 3 side. This facilitates evaporation of water vapor, water, and the like generated by the electrochemical reaction in the electrolyte member 3 to the outside air, thereby effectively preventing the first and second fluid passages 8 and 9 serving as air passages from being blocked. Can be. Therefore, it is possible to effectively prevent the electrode surfaces of the first and second electrodes 4 and 5 from being covered with water (H 2 O), and from the atmosphere through the first and second fluid flow paths 8 and 9. Since air as an oxidizing gas can be effectively supplied, an electrochemical reaction in the electrolyte member 3 can be promoted, and high-efficiency power generation can be performed. Further, the contact area between the first and second electrodes 4, 5 and the base 6 or the lid 7 can be increased, and the electric resistance can be reduced.
[0060]
In the present invention, preferably, at least one of the first fluid passage 8 and the second fluid passage 9 has an inner wall coated with a hygroscopic material. Thereby, since the water vapor and water generated by the electrochemical reaction in the electrolyte member 3 can be absorbed and removed by the hygroscopic material, the first and second fluid flow paths 8 and 9 serving as air flow paths are blocked. Can be effectively prevented. Therefore, it is possible to effectively prevent the electrode surfaces of the first and second electrodes 4 and 5 from being covered with water (H 2 O), and from the atmosphere through the first and second fluid flow paths 8 and 9. Since air can be effectively supplied as the oxidizing gas, the electrochemical reaction in the electrolyte member 3 can be promoted, and high-efficiency power generation can be performed.
[0061]
As the hygroscopic material, a material that easily absorbs water (H 2 O) such as silica gel, alumina, clay, activated carbon, paper, and wood powder may be used. In particular, inorganic powders such as silica gel, alumina, and clay are pulverized. The absorption area of water (H 2 O) can be easily adjusted by adjusting the size of the powder according to the method described above, which is preferable in that desired moisture absorption characteristics are easily obtained.
[0062]
When the hygroscopic material is applied to the inner walls of the first fluid flow path 8 and the second fluid flow path 9, the uniformity of the air flow as oxidant gas from the atmosphere through the first and second fluid flow paths 8 and 9 is improved. In order to maintain the pressure, it is preferable to apply a hygroscopic material to all of the first and second fluid flow paths 8 and 9, and the thickness of the hygroscopic material causes a pressure loss when air as an oxidizing gas is supplied. Since it is necessary to reduce the influence, the thickness is preferably 10% or less of the opening area in the cross section of the first and second fluid flow paths 8 and 9.
[0063]
Further, in order to promote the evaporation of moisture from the moisture absorbent by the flow of air, it is preferable to apply the moisture absorbent to the entire inner walls of the first and second fluid flow paths 8 and 9. Thereby, when the fuel cell container 2 and the fuel cell 1 of the present invention are used for a small type such as a portable DMFC (direct methanol fuel cell), for example, operation for several tens of hours with 10 ml of methanol is possible. At the same time, the amount of water (H 2 O) generated is as small as 1 ml per 1 g of methanol consumed. Therefore, the water (H 2 O) absorbed by the hygroscopic material becomes an amount of water that can be sufficiently evaporated by blowing air using a fan, and does not hinder continuous operation.
[0064]
With the above configuration, a small and robust fuel cell container 2 capable of storing the electrolyte member 3 as shown in FIG. 1 is obtained, and the fuel cell 1 of the present invention capable of highly efficient control is obtained.
[0065]
It should be noted that the present invention is not limited to the above embodiments, and various changes may be made without departing from the scope of the present invention. For example, the first fluid flow path and the second fluid flow path may be provided with an inlet from the side surface of the base or the lid in order to reduce the thickness of the entire fuel cell. This is particularly effective for miniaturization of portable electronic devices. Further, the first and second wiring conductors may be arranged so that the other ends led out to the outer surfaces of the base and the lid are respectively drawn to the side surfaces on the same side. According to this, the wiring, the flow path, and the like can be integrated on one side of the fuel cell, the miniaturization and the protection of the joint to the outside can be easily performed, and a highly reliable design can be performed. A fuel cell that can operate stably.
[0066]
Further, a plurality of electrolyte members may be accommodated inside the concave portion of the base, and these may be electrically connected by the first and second wiring conductors to obtain a high voltage or large current output as a whole. .
[0067]
Further, as shown in FIG. 2 in a sectional view of another embodiment of the fuel cell container of the present invention and the fuel cell using the same, the electrolyte member 3 is provided in each of the concave portions of the base 6 ′ having the concave portions. At the same time, at least one of the first fluid passage 8 'and the second fluid passage 9' has the same length and the same width so that the bottom surface of the concave portion faces the lower main surface or the upper main surface of the electrolyte member 3. A plurality of groove-shaped openings formed at equal intervals, a connecting portion 14 connecting one end and the other end of the plurality of openings, and a portion formed from one and the other of the connecting portion 14 to the outer surface. The first and second electrodes 4 and 5 may be electrically connected to the first and second wiring conductors 10 'and 11', respectively, by providing a fluid introduction portion 15 and a discharge portion (not shown). Good. According to this, it is easy to supply the fluid to the plurality of groove-shaped openings 13 by the fluid introduction portion 15 and the connection portion 14, and the plurality of groove-shaped openings in the opening 13 have the same length. Since they are formed at the same width and at equal intervals, even when the inflow speed of the fluid is high, the distance from the introduction part 15 to the discharge part is short, and the flow path resistance is small. As a result, the uniformity of supply of the fluid supplied to the electrolyte member 3 can be improved, and the water (H 2) generated by the chemical reaction when the air supplied as the oxidant gas from the atmosphere enters and leaves the opening shape 12. O) can be continuously dried and removed. Furthermore, since the first and second wiring conductors 10 'and 11' can be freely wired three-dimensionally, the plurality of electrolyte members 3 can be arbitrarily connected in series or in parallel. As a result, the entire output voltage and output current can be adjusted efficiently, so that the fuel cell container 2 ′ can take out the electricity generated electrochemically by the electrolyte member 3 to the outside. And the fuel cell 1 '.
[0068]
FIG. 3 is a cross-sectional view showing still another embodiment of the fuel cell container of the present invention and the fuel cell using the same. As shown in FIG. While accommodating the member 3, the third wiring conductor 16 is provided between the ends of the adjacent concave portions, and between the first electrodes 4 of the plurality of electrolyte members 3 or between the first electrode 4 and the second electrode 5. Are electrically connected to each other, and the first wiring conductor 10 ″ and the second wiring conductor 11 ″ are electrically connected to each other so as to take out the output as a whole to the electrolyte members 3 disposed at the positions at both ends. According to this, since the three-dimensional wiring can be freely performed by the first to third wiring conductors 10 ″, 11 ″, and 16, the plurality of electrolyte members 3 may be arbitrarily connected in series or in parallel. As a result, the overall output Since the voltage and the output current can be adjusted efficiently, the fuel cell container 2 ″ and the fuel cell 1 ″ that can satisfactorily take out electricity electrochemically generated by the electrolyte member 3 to the outside. Become.
[0069]
【The invention's effect】
According to the fuel cell container of the present invention, a base made of ceramics having a concave portion for accommodating an electrolyte member having first and second electrodes on a lower side and an upper main surface, respectively, and a periphery of the concave portion of the substrate. Since it has a lid attached to the upper surface so as to cover the concave portion and hermetically seals the concave portion, by sealing the inside of the fuel cell container airtightly, leakage of fluid such as gas can be prevented. In addition, since there is no need to provide a container such as a package in addition to this container, it is possible to obtain a fuel cell that can be operated efficiently, and it is also effective for downsizing. Further, since a plurality of electrolyte members can be housed in a box formed by a ceramic body having a recess on the upper surface and a lid for sealing the recess, a fuel cell can be provided. It is not exposed to the outside and is not damaged, and the mechanical reliability of the fuel cell as a whole is improved. Further, unnecessary electrical contact with the electrolyte member itself is avoided in addition to the first and second wiring conductors each having one end disposed inside the container formed by the concave portion and the lid, so that reliability and safety are improved. And a fuel cell having a high fuel cell density. Furthermore, by using ceramics as a constituent material of the fuel cell container, it is possible to obtain a fuel cell having excellent corrosion resistance to various gases and other fluids.
[0070]
A first fluid flow path formed from the bottom surface of the concave portion facing the lower main surface of the electrolyte member to the outer surface of the base; Since each of the plurality of fluid flow paths is provided on the inner wall surface facing each other with the electrolyte member interposed therebetween, the fluid supplied to the electrolyte member is provided. Can be more uniformly supplied. According to such a fluid path, since the fluid flows perpendicular to the electrolyte member, for example, when the fluid is a hydrogen gas and an air (oxygen) gas, the electrolyte member has on the lower and upper main surfaces, respectively. The partial pressure of each gas supplied to the first and second electrodes does not decrease, and an effect that a predetermined stable output voltage can be obtained. Further, since the pressure of the supplied fluid, for example, the gas partial pressure is stabilized, the distribution of the internal temperature of the fuel cell container is made uniform, and as a result, the thermal stress generated in the electrolyte member can be suppressed. Reliability can be improved. Furthermore, since each fluid flow path is formed in the base and the lid, each flow path is excellent in hermeticity and two kinds of material fluids (for example, oxygen gas and hydrogen Gas or methanol) does not cause the fuel cell to lose its function, and there is no danger of ignition or explosion after the flammable fluid is mixed at a high temperature. Thus, a safe fuel cell can be provided.
[0071]
In the present invention, at least one of the first fluid passage and the second fluid passage has an opening width at one end closer to the electrolyte member than the opening width at the other end. It is easy to evaporate water vapor, water, etc. generated in the atmosphere to the outside air, prevent clogging of the air flow path, and effectively supply air as oxidizing gas from the atmosphere, thereby promoting electric reaction. This has the effect of being able to perform more efficient power generation.
[0072]
Further, in the fuel cell container of the present invention, preferably, at least one of the first fluid flow path and the second fluid flow path gradually decreases in cross section toward the electrolyte member. Water vapor and water generated by the electrochemical reaction easily evaporate to the outside air, preventing clogging of the air flow path and effectively supplying air as oxidant gas from the atmosphere. And the effect of being able to perform highly efficient power generation.
[0073]
Further, the fuel cell container of the present invention is preferably arranged such that the opening width at one end on the electrolyte member side is smaller than the opening width at the other end, and at least one of the inner walls of the first fluid passage and the second fluid passage has a hygroscopic material. Is adhered, so that water vapor and water generated by the electrochemical reaction in the electrolyte member are absorbed by the absorbent material, so that the air flow path is prevented from being clogged, and the air is effectively used as oxidant gas from the atmosphere. Therefore, the electric reaction can be promoted, and the power generation can be performed with high efficiency.
[0074]
According to the fuel cell of the present invention, the electrolyte member is accommodated in the concave portion of the fuel cell container of the present invention, and the lower and upper main surfaces of the electrolyte member are respectively positioned between the first and second fluid flow paths. The first and second electrodes are electrically connected to the first and second wiring conductors, respectively, and the lid is covered on the upper surface around the concave portion of the base to cover the concave portion. Since it is attached, the electrolyte member is not exposed and damaged, and in addition to the first and second wiring conductors, one end of which is disposed inside the container formed by the concave portion and the lid. Since unnecessary electric contact with the electrolyte member is not required, a highly reliable and safe fuel cell can be obtained. Further, since the first and second fluid flow paths are provided on the bottom surface of the concave portion of the base body and the lower surface of the lid, which are the inner wall surfaces facing each other with the electrolyte member interposed therebetween, the gas supplied to the electrolyte member is The uniform supply property can be improved, and the partial pressure of the gas supplied to the first and second electrodes of the electrolyte member can be prevented from decreasing, so that a predetermined stable output voltage can be obtained. And the stress which arises in an electrolyte member can also be suppressed and reliability can be improved.
[0075]
Therefore, according to the fuel cell container and the fuel cell of the present invention, the fuel which is excellent in compactness, simplicity, and safety, and can be stably operated for a long period of time by uniform supply of gas and highly efficient electric connection. Battery could be provided.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a sectional view showing an example of an embodiment of a fuel cell using a fuel cell container of the present invention.
FIG. 2 is a cross-sectional view showing another example of the embodiment of the fuel cell using the fuel cell container of the present invention.
FIG. 3 is a cross-sectional view showing an example of a conventional fuel cell.
FIG. 4 is a sectional view showing another example of a conventional fuel cell.
[Explanation of symbols]
1, 1 ', 1 ": fuel cell 2, 2', 2": container for fuel cell 3: electrolyte member 4: first electrode 5: second electrode 6, 6 ', 6 ": base 7, 7', 7 ″: lids 8, 8 ′, 8 ″: first fluid flow paths 9, 9 ′, 9 ″: second fluid flow paths 10, 10 ′, 10 ″: first wiring conductors 11, 11 ′, 11 ″ : Second wiring conductors 12, 12 ′, 12 ″: opening shape 13: opening 14: connecting part 15: introduction part 16: third wiring conductor
