JP3968028B2

JP3968028B2 - Fuel cell container and manufacturing method thereof

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Publication number: JP3968028B2
Application number: JP2003021162A
Authority: JP
Inventors: 貴幸宮尾
Original assignee: Kyocera Corp
Current assignee: Kyocera Corp
Priority date: 2003-01-29
Filing date: 2003-01-29
Publication date: 2007-08-29
Anticipated expiration: 2023-01-29
Also published as: JP2004234981A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電解質部材を収容可能なセラミックスから成る小型で高信頼性の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、これまでよりも低温で動作する小型燃料電池の開発が活発になされている。燃料電池には、これに用いる電解質の種類により、固体高分子電解質型燃料電池（Polymer Electrolyte Fuel Cell：以下、ＰＥＦＣと記す）やリン酸型燃料電池、あるいは固体電解質型燃料電池といったものが知られている。
【０００３】
中でもＰＥＦＣは、作動温度が80〜100℃程度という低温であり、
（１）出力密度が高く、小型化・軽量化が可能である、
（２）電解質が腐食性でなく、しかも作動温度が低いため、耐食性の面から電池構成材料の制約が少ないので、コスト低減が容易である、
（３）常温で起動できるため、起動時間が短い、
といった優れた特長を有している。このためＰＥＦＣは、以上のような特長を活かして、車両用の駆動電源や家庭用のコジェネレーションシステム等への適用ばかりでなく、携帯電話・ＰＤＡ（Personal Digital Assistants）・ノートパソコン・デジタルカメラやビデオ等の出力が数Ｗ〜数十Ｗの携帯電子機器用の電源としての用途が考えられてきている。
【０００４】
ＰＥＦＣは、大別して、例えば、白金や白金−ルテニウム等の触媒微粒子が付着した炭素電極から成る燃料極（カソード）と、白金等の触媒微粒子が付着した炭素電極から成る空気極（アノード）と、燃料極と空気極との間に介装されたフィルム状の電解質部材（以下、電解質部材と記す）とを有して構成されている。ここで、燃料極には、改質部を介して抽出された水素ガス（Ｈ₂）が供給され、一方、空気極には、大気中の酸素ガス（Ｏ₂）が供給されることにより、電気化学反応により所定の電気エネルギーが生成（発電）され、負荷に対する駆動電源（電圧／電流）となる電気エネルギーが生成される。
【０００５】
具体的には、燃料極に水素ガス（Ｈ₂）が供給されると、次の化学反応式（１）に示すように、上記触媒により電子（ｅ^-）が分離した水素イオン（プロトン；Ｈ⁺）が発生し、電解質部材を介して空気極側に通過するとともに、燃料極を構成する炭素電極により電子（ｅ^-）が取り出されて負荷に供給される。
３Ｈ₂ → ６Ｈ⁺＋６ｅ^- ・・・（１）
一方、空気極に空気が供給されると、次の化学反応式（２）に示すように、上記触媒により負荷を経由した電子（ｅ^-）と電解質部材を通過した水素イオン（Ｈ⁺）と空気中の酸素ガス（Ｏ₂）とが反応して水（Ｈ₂Ｏ）が生成される。
６Ｈ⁺＋３／２Ｏ₂＋６ｅ^- → ３Ｈ₂Ｏ・・・（２）
このような一連の電気化学反応（式（１）および式（２））は、概ね80〜100℃の比較的低温の温度条件で進行し、電力以外の副生成物は基本的に水（Ｈ₂Ｏ）のみとなる。
【０００６】
電解質部材を構成するイオン導電膜（交換膜）は、スルホン酸基を持つポリスチレン系の陽イオン交換膜、フルオロカーボンスルホン酸とポリビニリデンフルオライドとの混合膜、フルオロカーボンマトリックスにトリフルオロエチレンをグラフト化したもの等が知られており、最近ではパーフルオロカーボンスルホン酸膜（例えばナフィオン：商品名、デュポン社製）等が用いられている。
【０００７】
図８に、従来の燃料電池（ＰＥＦＣ）の構成を断面図で示す。同図において、101はＰＥＦＣ、103は電解質部材、104および105は電解質部材を挟持するように電解質部材103上に配置され、ガス拡散層および触媒層としての機能を有する一対の多孔質電極、すなわち燃料極および空気極であり、106はガスセパレータ、108は燃料流路、109は空気流路である。
【０００８】
ガスセパレータ106は、ガスセパレータ106の外形を形成する積層部およびガス流入出枠と、燃料流路108と空気流路109とを分離するセパレータ部と、このセパレータ部を貫通するように設けられた、電解質部材103の燃料極104および空気極105に対応するように配置された電極とから構成されている。電解質部材103の燃料極104、空気極105が電気的に直列および／または並列に接続されるようにガスセパレータ106を介して多数積層して電池の最小単位である燃料電池スタックとし、この燃料電池スタックを箱体に収納したものが一般的なＰＥＦＣ本体である。
【０００９】
ガスセパレータ106に形成された燃料流路108を通して燃料極104には改質器から水蒸気を含む燃料ガス（水素に富むガス）が供給され、また、空気極105には空気流路109を通して大気中から酸化剤ガスとして空気が供給され、電解質部材103での化学反応により発電される。
【００１０】
【特許文献１】
特開2001−266910号公報
【特許文献２】
特表2001−507501号公報
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、このような高電圧・高容量の電池として従来より提案され開発されている燃料電池101は、スタック構造を有し構成要素が大面積化された大重量で大型の電池であり、小型電池としての燃料電池の利用は、従来はほとんど考えられていなかった。
【００１２】
すなわち、このような燃料電池101における従来のガスセパレータ106には、これを用いて電解質部材103を積層した積層体において、電解質部材103の側面が外部に露出していることによって、携帯時の落下等により損傷を受けやすく、燃料電池101全体の機械的信頼性を確保し難いという問題点があった。
【００１３】
また、携帯電子機器に燃料電池101を搭載するためには、従来の大型燃料電池用容器とは異なった、コンパクト性・簡便性・安全性に優れる燃料電池用容器が必要になる。すなわち、汎用の化学電池のようなポータブル電源として適用するためには、作動温度までの温度上昇を短時間化するために、また熱容量を小さくするために、燃料電池用容器を小型化・低背化する必要があるが、従来の燃料電池101では熱容量の割合の大部分を占めるガスセパレータ106は、特にカーボン板の表面に切削加工で流路形成されるガスセパレータ106の場合など、薄肉化すると脆くなるため、数ｍｍの厚みが必要である。このため、小型化・低背化が困難であるという問題点もあった。
【００１４】
さらに、燃料電池101の出力電圧は、電解質部材103の表裏面の各電極104・105に供給されるガスの分圧によって決まる。すなわち、電解質部材103に供給された燃料ガスがガス流路108を進んで発電反応において消費されると、燃料極104の面上の燃料ガスの分圧が下がって出力電圧が下がる。これと同様に、空気も空気流路109を進んで消費されると、空気極105の面上の酸素の分圧が下がって出力電圧が下がる。従って、燃料ガスを均等に供給する必要があるが、従来の燃料電池101のガスセパレータ106は、特にカーボン板の表面に切削加工により流路を形成していることから、薄型化したときには流路の溝が狭くなるため、流路抵抗が大きくなり、均一なガス供給が困難であるという問題点もあった。
【００１５】
また、複数の電解質部材103とその対向する燃料極104・空気極105とガスセパレータ106との組み合わせが、任意に効率よく直列接続または並列接続されて、全体の出力電圧および出力電流が調整されるようにする必要があるが、従来の燃料電池101では電解質部材103を挟む燃料極および空気極から電気を取り出すためには、外部に引き出し接続する方法か、もしくはガスセパレータ106を導電性材料として重ね合わせ直列接続する方法しかなく、小型燃料電池においてはそれが困難であるという問題点もあった。
【００１６】
本発明は以上のような従来の技術の問題点に鑑み完成されたものであり、その目的は、電解質部材を収納可能な、小型で、堅牢な燃料電池用容器であり、また、ガスの均等供給・燃料電池容器内の温度勾配の均一化・高効率な電気接続を図ることができる信頼性のある燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池を提供することにある。
【００１７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、下面に形成された第１電極および上面に形成された第２電極を有する電解質部材を、内部に収容するための凹部を備えたセラミックスから成る基体と、前記凹部を覆って取着される蓋体と、一端が前記第１電極に接続されるように前記凹部の底面に配設され、他端が前記基体の外面に導出された第１配線導体と、一端が前記第２電極に接続されるように前記蓋体の下面に配設され、他端が前記蓋体の外面に導出された第２配線導体と、を具備して成り、前記凹部には、前記電解質部材が収容された場合に、前記第１電極の下面が当接するとともに、前記基体は、前記電解質部材が収容された場合に、該電解質部材の下面に沿って配列されるように形成された複数の溝と、該溝のそれぞれの一端に共通して接続される導入側連結部と、前記溝のそれぞれの他端に共通して接続される排出側連結部と、外部から流体を導入するために、前記導入側連結部に接続された導入部と、外部へと流体を排出するために、前記排出側連結部に接続された排出部と、からなる第１流体流路を備え、前記蓋体は、前記電解質部材が収容された前記凹部を覆って取着された場合に、前記第２電極の上面から前記蓋体の上面まで連通するように形成された複数の第２流体流路を備えたことを特徴とする。
【００１８】
また本発明は、前記基体を平面透視した場合に、前記溝に直交する溝の配列方向において前記導入部に近い溝ほど、該溝の幅を小さくなすことで、前記導入部に近い溝ほど、該溝の流路断面積を小さくなしたことを特徴とする。
【００１９】
また本発明は、前記基体を平面透視した場合に、前記導入部は、前記溝に直交する溝の配列方向において中央部に配置されていることを特徴とする。
【００２０】
また本発明は、前記基体および第1配線導体が、前記基体となるセラックグリーンシートと、前記第1配線導体となる導体ペーストとを、同時に焼成することにより得られたことを特徴とする。
【００２３】
本発明によれば、燃料電池用容器内で、気体等の流体の漏れがなく、この容器の他にパッケージ等の容器を設ける必要がないので、効率良く動作させることができる燃料電池を得ることができるとともに、小型化にも有効なものとなる。
また、凹部を上面に有するセラミックスから成る基体とこの凹部を封止する蓋体とで形成される箱体内に電解質部材を収納した燃料電池とすることができるので、電解質部材が容器の外部に露出して損傷を受けたりすることがなく、燃料電池全体としての機械的信頼性が向上する。
【００２６】
さらにまた、本発明によれば、それぞれの流体流路は基体と蓋体とに形成されるため、各流路の密閉性に優れ、本来は流路的に隔絶されるべき２種類の原料流体（例えば酸素ガスと水素ガスもしくはメタノール等）が混合してしまうことによって燃料電池としての機能が発現されなくなるようなことがなく、また、可燃性の流体が高温で混合された後に引火・爆発を起こす危険性もないので、安全な燃料電池を提供することができる。
【００２７】
また、本発明によれば、小型・堅牢で、ガスの均等供給・燃料電池容器内の温度勾配の均一化・高効率な電気接続を図ることができる信頼性のある燃料電池を得ることができる。
【００２８】
従って、本発明の燃料電池用容器および燃料電池によれば、コンパクト性・簡便性・安全性に優れ、流体の均等供給・高効率な電気接続により、長期にわたり安定して作動させることができる燃料電池を提供することができる。
【００２９】
【発明の実施の形態】
次に、本発明を添付図面に基づき詳細に説明する。
【００３０】
図１は本発明の第１の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池について実施の形態の一例を示す断面図である。また、図２は本発明の第１の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池について、図３は本発明の第２の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池について、図４は本発明の第３の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池について、図５は本発明の第４の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池について、図６は本発明の第５の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池について、それぞれ実施の形態の一例を示す基体の上面図である。これらの図において、１・21・41・61・81は燃料電池、２・22・42・62・82は燃料電池用容器、３は電解質部材、４は第１電極、５は第２電極、６・26・46・66・86は基体、７は蓋体、８・28・48・68・88は第１流体流路、９は第２流体流路、10・30・50・70・90は第１配線導体、11は第２配線導体、12・32・52・72・92は開口部、13・33・53・73・93は連結部、14・34・54・74・94は導入部、15・35・55・75・95は排出部である。ここで、図２乃至図６の３〜11については、図１と同様のものとなる。また、第１乃至第５の発明において、開口部12・32・52・72・92、連結部13・33・53・73・93、導入部14・34・54・74・94、排出部15・35・55・75・95は、配置や幅・深さがそれぞれ異なる。
【００３１】
電解質部材３は、板状の固体電解質である例えばイオン導電膜（交換膜）の両主面上に、下側主面に形成された第１電極４および上側主面に形成された第２電極５にそれぞれ対向するように、アノード側電極となる燃料極（図示せず）と、カソード側電極となる空気極（図示せず）とが一体的に形成されている。そして、電解質部材３で発電された電流を第１電極４および第２電極５へ流し、外部へ取り出すことができるものとなっている。
【００３２】
このような電解質部材３のイオン導電膜（交換膜）は、パーフルオロカーボンスルフォン酸樹脂、例えばナフィオン（商品名、デュポン社製）等のプロトン伝導性のイオン交換樹脂により構成されている。また、燃料極および空気極は、多孔質状態のガス拡散電極であり、多孔質触媒層とガス拡散層の両方の機能を兼ね備えるものである。これらの燃料極および空気極は、白金・パラジウムあるいはこれらの合金等の触媒を担持した導電性微粒子、例えばカーボン微粒子をポリテトラフルオロエチレンのような疎水性樹脂結合剤により保持した多孔質体によって構成されている。
【００３３】
電解質部材３の下側主面の第１電極４および上側主面の第２電極５は、白金や白金−ルテニウム等の触媒微粒子の付いた炭素電極を電解質部材３上にホットプレスする方法、または、白金や白金−ルテニウム等の触媒微粒子の付いた炭素電極材料と電解質材料を分散した溶液との混合物を電解質上に塗布または転写する方法等により形成される。
【００３４】
本発明の第１乃至第５の燃料電池用容器２・22・42・62・82は、凹部を有する基体６・26・46・66・86と蓋体７とから成り、電解質部材３を凹部の内部に搭載して気密に封止する役割を持ち、酸化アルミニウム（Ａｌ₂Ｏ₃）質焼結体・ムライト（３Ａｌ₂Ｏ₃・２ＳｉＯ₂）質焼結体・炭化珪素（ＳｉＣ）質焼結体・窒化アルミニウム（ＡｌＮ）質焼結体・窒化珪素（Ｓｉ₃Ｎ₄）質焼結体・ガラスセラミックス焼結体等のセラミックス材料で形成されている。
【００３５】
なお、ガラスセラミックス焼結体はガラス成分とフィラー成分とから成るが、ガラス成分としては、例えばＳｉＯ₂−Ｂ₂Ｏ₃系，ＳｉＯ₂−Ｂ₂Ｏ₃−Ａｌ₂Ｏ₃系，ＳｉＯ₂−Ｂ₂Ｏ₃−Ａｌ₂Ｏ₃−ＭＯ系（但し、ＭはＣａ，Ｓｒ，Ｍｇ，ＢａまたはＺｎを示す），ＳｉＯ₂−Ａｌ₂Ｏ₃−Ｍ¹Ｏ−Ｍ²Ｏ系（但し、Ｍ¹およびＭ²は同一または異なってＣａ，Ｓｒ，Ｍｇ，ＢａまたはＺｎを示す），ＳｉＯ₂−Ｂ₂Ｏ₃−Ａｌ₂Ｏ₃−Ｍ¹Ｏ−Ｍ²Ｏ系（但し、Ｍ¹およびＭ²は前記と同じである），ＳｉＯ₂−Ｂ₂Ｏ₃−Ｍ³ ₂Ｏ系（但し、Ｍ³はＬｉ，ＮａまたはＫを示す），ＳｉＯ₂−Ｂ₂Ｏ₃−Ａｌ₂Ｏ₃−Ｍ³ ₂Ｏ系（但し、Ｍ³は前記と同じである），Ｐｂ系ガラス，Ｂｉ系ガラス等が挙げられる。
【００３６】
また、フィラー成分としては、例えばＡｌ₂Ｏ₃，ＳｉＯ₂，ＺｒＯ₂とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、ＴｉＯ₂とアルカリ土類金属酸化物との複合酸化物、Ａｌ₂Ｏ₃およびＳｉＯ₂から選ばれる少なくとも１種を含む複合酸化物（例えばスピネル，ムライト，コージェライト）等が挙げられる。
【００３７】
燃料電池用容器２・22・42・62・82は、凹部を有する基体６・26・46・66・86と蓋体７とから成り、基体６・26・46・66・86の凹部の周囲に凹部を覆って蓋体７を取着することによって凹部を気密に封止するため、半田や銀ろう等の金属接合材料での接合、エポキシ等の樹脂材料での接合、凹部の周囲の上面に鉄合金等で作られたシールリング等を接合してシームウェルドやエレクトロンビームやレーザ等で溶接する方法等によって、蓋体７が基体６・26・46・66・86に取着される。なお、蓋体７にも基体６・26・46・66・86と同様の凹部を形成しておいてもよい。
【００３８】
基体６・26・46・66・86および蓋体７は、それぞれ厚みを薄くし、本発明の第１乃至第５の燃料電池１・21・41・61・81の低背化を可能とするためには、機械的強度である曲げ強度が200ＭＰａ以上であることが好ましい。
【００３９】
基体６・26・46・66・86および蓋体７は、例えば相対密度が95％以上の緻密質からなる酸化アルミニウム質焼結体で形成されていることが好ましい。その場合であれば、例えば、まず酸化アルミニウム粉末に希土類酸化物粉末や焼結助剤を添加・混合して、酸化アルミニウム質焼結体の原料粉末を調製する。次いで、この酸化アルミニウム質焼結体の原料粉末に有機バインダおよび分散媒を添加・混合してペースト化し、このペーストからドクターブレード法によって、あるいは原料粉末に有機バインダを加え、プレス成形・圧延成形等によって、所定の厚みのグリーンシートを作製する。そして、このグリーンシートに対して、金型による打ち抜き・マイクロドリル・レーザ等により、第１流体流路８・28・48・68・88および第２流体流路９としての貫通穴、開口、ならびに第１配線導体10・30・50・70・90および第２配線導体11を配設するための貫通孔を形成する。
【００４０】
第１配線導体10・30・50・70・90および第２配線導体11は、酸化を防ぐために、タングステンもしくはモリブデンまたはこれらの合金で形成されているのが好ましい。その場合であれば、例えば、無機成分としてタングステンもしくはモリブデン粉末100質量部に対して、Ａｌ₂Ｏ₃を３〜20質量部，Ｎｂ₂Ｏ₅を0.5〜５質量部の割合で添加してなる導体ペーストを調製する。この導体ペーストをグリーンシートの貫通孔内に充填して、貫通導体としてのヴィア導体を形成する。
【００４１】
これらの導体ペースト中には、基体６・26・46・66・86や蓋体７のセラミックスとの密着性を高めるために、酸化アルミニウム粉末や、基体６・26・46・66・86や蓋体７を形成するセラミックス成分と同一の組成物粉末を、例えば0.05〜２体積％の割合で添加することも可能である。
【００４２】
なお、基体６・26・46・66・86や蓋体７の表層および内層への第１配線導体10・30・50・70・90および第２配線導体11の形成は、貫通孔へ導体ペーストを充填してヴィア導体を形成する前後あるいはそれと同時に、同様の導体ペーストをグリーンシートに対しスクリーン印刷・グラヴィア印刷等の方法で所定パターンに印刷塗布して形成する。
【００４３】
その後、導体ペーストを印刷し充填した所定枚数のシート状成形体を位置合わせして積層圧着した後、この積層体を、例えば非酸化性雰囲気中にて、焼成最高温度が1200〜1500℃の温度で焼成して、目的とするセラミックスの基体６・26・46・66・86や蓋体７および第１配線導体10・30・50・70・90・第２配線導体11を得る。
【００４４】
また、セラミックスから成る基体６・26・46・66・86や蓋体７は、その厚みを0.2ｍｍ以上とすることが好ましい。厚みが0.2ｍｍ未満では、強度が不足しがちなため、基体６・26・46・66・86に蓋体７を取着したときに発生する応力により、基体６・26・46・66・86および蓋体７に割れ等が発生しやすくなる傾向がある。他方、厚みが５ｍｍを超えると、薄型化・低背化が困難となるため、小型携帯機器に搭載する燃料電池としては不適切となり、また、熱容量が大きくなるため、電解質部材３の電気化学反応条件に相当する適切な温度にすばやく設定することが困難となる傾向がある。
【００４５】
第１配線導体10・30・50・70・90および第２配線導体11は、それぞれ電解質部材３の第１電極４および第２電極５に電気的に接続されて、電解質部材３で発電された電流を燃料電池用容器２・22・42・62・82の外部へ取り出すための導電路として機能する。
【００４６】
第１配線導体10・30・50・70・90は、基体６・26・46・66・86の凹部の底面の電解質部材３の第１電極４に対向する第１流体流路８・28・48・68・88の開口部12・32・52・72・92の周辺に、好ましくは電解質部材３の第１電極４が接触する部位の面の全域に一端が配設され、他端が基体６・26・46・66・86の外面（図１に示す例では下面）に導出されて形成されている。これにより、電解質部材３の第１電極４の主面の第１流体流路８・28・48・68・88の開口部12・32・52・72・92と対向する部位を除く部位の全域と第１配線導体10・30・50・70・90とを当接させて直接に接続することができ、電解質部材３の第１電極４と第１配線導体10・30・50・70・90との接触面積が大きくとれることから、電気抵抗の増大化および接触不良を有効に抑えることができ、高い発電効率を有した燃料電池を提供することができる。
【００４７】
このような第１配線導体10・30・50・70・90は、前述のように基体６・26・46・66・86と一体的に形成され、第１配線導体10・30・50・70・90を第１電極４に当接させやすいように基体６・26・46・66・86の凹部の底面より、10μｍ以上高くするように形成するのが望ましい。この高さを得るためには、前述したように導体ペーストを印刷塗布して形成する際に、印刷条件を厚くするように設定すればよい。また、第１配線導体10・30・50・70・90は第１電極４に対向させて複数配置し、第１配線導体10・30・50・70・90による電気損失を減少させるようにしてもよく、第１配線導体10・30・50・70・90の基体６・26・46・66・86の貫通部についてはφ50μｍ以上の径とすることが好ましい。
【００４８】
また、第２配線導体11は、蓋体７の下面の電解質部材３の第２電極５に対向する第２流体流路９の開口の周辺に、電解質部材３の第２電極５が接触する部位の面の全域に一端が配設され、他端が蓋体７の外面（図１に示す例では上面）に導出されて形成されている。これにより、電解質部材３の第２電極５の主面の第２流体流路９の開口と対向する部位を除く部位の全域と第２配線導体11とを当接させて直接に接続することができ、電解質部材３の第２電極５と第２配線導体11との接触面積が大きくとれることから電気抵抗の増大化および接触不良を有効に抑えることができ、高い発電効率を有した燃料電池を提供することができる。
【００４９】
このような第２配線導体11も、第１配線導体10・30・50・70・90と同様に、蓋体７と一体的に形成され、第２配線導体11を第２電極５に当接させやすいように蓋体７の凹部の底面より、10μｍ以上高くするように形成するのが望ましい。この高さを得るためには、前述したように導体ペーストを印刷塗布して形成する際に、印刷条件を厚くするように設定すればよい。また、第２配線導体11は第２電極５に対向させて複数配置し、第２配線導体11による電気損失を減少させるようにしてもよく、第２配線導体11の蓋体７の貫通部についてはφ50μｍ以上の径とすることが好ましい。
【００５０】
これら第１配線導体10・30・50・70・90および第２配線導体11には、その露出する表面にニッケルから成る良導電性で、かつ耐蝕性およびロウ材との濡れ性が良好な金属をメッキ法により被着させておくと、第１配線導体10・30・50・70・90および第２配線導体11と、第１配線導体10・30・50・70・90および第２配線導体11ならびに外部電気回路との電気的接続を良好とすることができる。従って、第１配線導体10・30・50・70・90および第２配線導体11は、その露出する表面にニッケルから成る良導電性で、かつ耐蝕性およびロウ材との濡れ性が良好な金属をメッキ法により被着させておくことが好ましい。
【００５１】
そして、これら第１および第２配線導体10・30・50・70・90・11と第１および第２電極４・５との電気的な接続は、基体６・26・46・66・86と蓋体７とで電解質部材３を挟み込むことによって、第１および第２配線導体10・30・50・70・90・11と第１および第２電極４・５とを圧着接触させて電気的接続させる等の構成によって行なえばよい。
【００５２】
また、第１電極４および第２電極５に対向する基体６・26・46・66・86の凹部の底面および蓋体７の下面には、それぞれ第１流体流路８・28・48・68・88および第２流体流路９が配置されており、第１流体流路８・28・48・68・88は基体６・26・46・66・86の外面にかけて、また第２流体流路９は蓋体７の外面にかけて形成されている。これら第１および第２流体流路８・28・48・68・88・９は、それぞれ基体６・26・46・66・86や蓋体７に形成した貫通穴あるいは溝によって、燃料ガス例えば水素に富む改質ガス、あるいは酸化剤ガス例えば空気等の、電解質部材３へ供給される流体の通路として、あるいは反応で生成される水等の、反応後に電解質部材３から排出される流体の通路として設けられている。
【００５３】
本発明の第１の燃料電池用容器２および燃料電池１においては、第１流体流路８および第２流体流路９の少なくとも一方は、基体６の凹部の底面または蓋体７の下面に電解質部材３の下側主面または上側主面に対向するように、同じ長さで同じ幅の溝状の複数の開口が等間隔で形成された開口部12と、基体６または蓋体７の内部に形成された複数の開口の一端同士および他端同士をそれぞれ連結する連結部13と、連結部12の一方から基体６または蓋体７の外面にかけて形成された流体の導入部14および他方から基体６または蓋体７の外面にかけて形成された流体の排出部15とから成り、基体６および蓋体７に形成される貫通穴あるいは溝は、電解質部材３に均等に燃料ガスや酸化剤ガス等の流体が供給されるように、燃料電池１の仕様に応じて、貫通穴の径や数、あるいは溝状の開口の幅・深さ・配置を決めればよい。
【００５４】
連結部13から開口部12に分流する場合、導入部13と排出部15側に位置する開口部12の溝状の開口においては、流体の流入速度が速くなり、導入部13と排出部15から離れた位置にある開口部12の開口では、流体の流入速度が遅くなる傾向がある。従って、開口部12の流体抵抗を小さくする必要があり、開口部12の開口の本数を多くすることが重要である。電解質部材３へ供給される流体の均一供給性を向上させるためには、好適には例えば、開口の幅を１ｍｍ、深さを0.2ｍｍとすればよく、さらに開口の幅を100μｍと小さくし、開口の本数を増やすことで、流体の均一供給性を上げることも可能である。
【００５５】
図３に示す本発明の第２の燃料電池用容器22および燃料電池21においては、開口部32の複数の溝状の開口および開口を接続する連結部33の流体抵抗を小さくすることが重要であり、電解質部材３へ供給される流体の均一供給性を向上させるために、開口部32の流路断面積に対し、連結部33の流路断面積が大きいものとしている。これにより、各開口間の連結部33の流路抵抗を開口の流路抵抗に対して無視できるほど小さくすることができるので、導入部34および排出部35側に位置する開口のみに流体が多く供給されるのを抑制することができ、開口部32の溝状の各開口への流体供給を一様にすることができる。このような連結部33としては、上記の例えば幅を１ｍｍ、深さを0.2ｍｍとした開口に対して、好適には例えば、幅が４ｍｍ、深さが0.5ｍｍ以上の流路断面積を持つことが好ましい。これにより、開口の流路抵抗は長さ／（幅×深さ）で求められることから、開口の流路抵抗と開口間の連結部33の流路抵抗との比率が、20／（1×0.2）：２／（４×0.5）から100：1以上となり、開口間の連結部33の流路抵抗が開口の流路抵抗に対して小さくなるため、開口部32の溝状の開口への流体供給を一様にすることができる。ただし、燃料電池容器22の小型化と低背化を考慮し、流路断面積が大きくなるように、連結部33の幅と深さを決めればよい。
【００５６】
本発明の第３乃至第５の燃料電池用容器42・62・82および燃料電池41・61・81においては、導入部54・74・94や排出部55・75・95の配置によって、開口部52・72・92の溝状の開口の幅や深さを変更することが重要である。導入部54・74・94および排出部55・75・95側に位置する開口においては、溝状の開口の幅を狭くすることで流路抵抗を大きくし、導入部54・74・94および排出部55・75・95から離れた位置にある開口では、開口の幅を広くすることで流体抵抗を小さくするのが好ましく、開口部52・72・92の溝状の開口の本数、開口部52・72・92および連結部53・73・93の流路断面積および長さに応じて、順に各開口の流路断面積を調整することで、開口部52・72・92に供給される流体の均一性を図ることが可能である。これにより、電解質部材３における化学反応が位置により不均一になることがなく安定するため、燃料電池用容器42・62・82の内部温度の分布が均一化され、その結果、電解質部材３に生じる熱応力を抑制することができ、燃料電池41・61・81の信頼性を向上させることができる。
【００５７】
すなわち、図４に示す本発明の第３の燃料電池用容器42および燃料電池41においては、導入部54および排出部55が開口部52の複数の開口の並びの同じ側の端に設けられており、開口の流路断面積が、導入部54および排出部55が設けられた同じ側の端から反対側の端に向かって順に大きくなっているものとしている。これにより、導入部54および排出部55が設けられた同じ側の端の開口の流路抵抗が大きくなり、一方、反対側の端にある開口の流路抵抗が順に小さくなるので、導入部54および排出部55側に位置する開口のみに流体が多く供給されるのを抑制することができ、開口部52の溝状の各開口への流体供給を一様にすることができる。
【００５８】
また、図５に示す本発明の第４の燃料電池用容器62および燃料電池61においては、導入部74が開口部72の複数の開口の並びの両端の一方側に、排出部75がその両端の他方側に設けられており、開口部72の開口の流路断面積が、開口の並びの両端から並びの中央に向かって順に大きくなっているものとしている。これにより、開口部72の開口の流路抵抗が、開口の並びの両端にて大きくなり、並びの中央に向かって順に小さくなるので、導入部74および排出部75側に位置する開口のみに流体が多く供給されるのを抑制することができ、開口部72の溝状の各開口への流体供給を一様にすることができる。
【００５９】
また、図６に示す本発明の第５の燃料電池用容器82および燃料電池81においては、導入部94および排出部95が開口部92の複数の開口の並びの中央部にそれぞれ設けられており、開口部92の開口の流路断面積が、開口の並びの中央部から両端に向かって順に大きくなっているものとしている。これにより、開口部92の開口の流路抵抗が、開口の並びの中央部にて大きくなり、中央部から両端に向かって順に小さくなるので、導入部94および排出部95側に位置する開口のみに流体が多く供給されるのを抑制することができ、開口部92の溝状の各開口への流体供給を一様にすることができる。
【００６０】
本発明の燃料電池用容器２・22・42・62・82および燃料電池１・21・41・61・81によれば、このように電解質部材３の第１電極４が形成された下側主面に対向させて第１流体流路８・28・48・68・88を、第２電極５が形成された上側主面に対向させて第２流体流路９を形成したことによって、電解質部材３の下側および上側主面と第１および第２流体流路８・28・48・68・88・９との間で流体がやりとり可能となり、その流体がそれぞれの流路を通して供給あるいは排出されることとなる。そして、例えば流体としてガスを供給する場合であれば、電解質部材３の第１電極４および第２電極５にそれぞれ供給されるガス分圧が下がることをなくすことができ、所定の安定した出力電圧を得ることができる。さらに、供給されるガス分圧が安定するため、燃料電池１・21・41・61・81の内部圧力が均一化され、その結果、電解質部材３に生じる熱応力を抑制することができるので、燃料電池１・21・41・61・81の信頼性を向上させることができる。
【００６１】
以上の構成により、図１〜図６に示すような、電解質部材３を収納可能な、小型で堅牢な本発明の燃料電池用容器２・22・42・62・82が得られ、高効率制御が可能な本発明の燃料電池１・21・41・61・81が得られる。
【００６２】
なお、本発明は以上の実施の形態の例に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲であれば、種々の変更を行なっても何ら差し支えない。例えば、第１流体流路と第２流体流路をともに、燃料電池全体を薄型化するため、基体または蓋体の側面からの流入口を設けたものとしてもよい。これによれば、特に携帯電子機器用として小型化を図る上で有効となる。さらに、第１および第２配線導体については、基体および蓋体の外面に導出される他端を、それぞれ同じ側の側面に引き出すように配設してもよい。これによれば、燃料電池の一方側面に配線や流路等をまとめることができ、小型化と外部への接合部の保護とが容易となり、信頼性の高い設計が可能となるとともに、長期間安定した作動が可能な燃料電池となる。
【００６３】
また、以上の実施の形態の例では、第１配線導体10・30・50・70・90および第２配線導体11の両方を、それぞれ凹部の底面の第１流体流路８・28・48・68・88の開口の周辺の底面全体および蓋体７の下面の第２流体流路９の開口の周辺の下面全体に、第１電極４および第２電極５に当接するように形成したが、これは電解質部材３の第１電極４と第１配線導体10・30・50・70・90との接触面積および第２電極５と第２配線導体11との接触面積が大きくとれ、接触抵抗を低減できるためである。これに対して、さらに電解質部材３へ流体供給を増加させて発電量を増やすため、第１流体流路８・28・48・68・88や第２流体流路９の電解質部材３側の開口部分を多孔質部材にて形成してもよい。
【００６４】
さらにまた、基体の凹部の内部には、複数の電解質部材を収容してこれらを第１および第２配線導体により電気的に接続して全体として高電圧あるいは大電流の出力を得るようにしてもよい。
【００６５】
また、図７に本発明の第１の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池の実施の形態の他の例を断面図で示すように、複数の凹部を有する基体６’の凹部のそれぞれに電解質部材３を収容するとともに、隣接する凹部の端部間にわたって基体６’に第３配線導体16を、および蓋体７’に第４配線導体17を配設してこれらを電気的に接続することによって、複数の電解質部材３の第１電極４の間または第１電極４と第２電極５との間を電気的に接続し、これら第３配線導体16および第４配線導体17により直列に接続された両端となる位置に配置された電解質部材３に全体としての出力を取り出すように第１配線導体10’および第２配線導体11’をそれぞれに電気的に接続するようにしてもよい。これによれば、第１〜第４配線導体10’、11’、16、17により３次元的に自由に配線ができるため、複数の電解質部材３を任意に直列接続することができ、また図示していないが、並列接続することも可能である。そのため、全体の出力電圧および出力電流を効率よく調整することが可能となるため、電解質部材３にて電気化学的に生成された電気を良好に外部に取り出すことができる燃料電池用容器２’および燃料電池１’となる。この図７に示した構成は、図３乃至図６に示した本発明の第２乃至第５の燃料電池用容器およびそれを用いた燃料電池に適用してもよい。なお、図７において図１と同様の箇所には同様の符号を付してあるが、１’は燃料電池、２’は燃料電池用容器、３は電解質部材、４は第１電極、５は第２電極、６’は基体、７’は蓋体、８’は第１流体流路、９’は第２流体流路、10’は第１配線導体、11’は第２配線導体、12’は開口部、13’は連結部、14’は導入部、15’は排出部、16は第３配線導体、17は第４配線導体である。
【００６６】
【発明の効果】
本発明によれば、燃料電池用容器内で、気体等の流体の漏れがなく、この容器の他にパッケージ等の容器を設ける必要がないので、効率良く動作させることができる燃料電池を得ることができるとともに、小型化にも有効なものとなる。
また、凹部を上面に有するセラミックスから成る基体とこの凹部を封止する蓋体とで形成される箱体内に複数の電解質部材を収納して燃料電池とすることができるので、電解質部材が容器の外部に露出して損傷を受けたりすることがなく、燃料電池全体としての機械的信頼性が向上する。
【００６９】
さらにまた、本発明によれば、それぞれの流体流路は基体と蓋体とに形成されるため、各流路の密閉性に優れ、本来は流路的に隔絶されるべき２種類の原料流体（例えば酸素ガスと水素ガスもしくはメタノール等）が混合してしまうことによって燃料電池としての機能が発現されなくなるようなことがなく、また、可燃性の流体が高温で混合された後に引火・爆発を起こす危険性もないので、安全な燃料電池を提供することができる。
【００７０】
また、本発明によれば、小型・堅牢で、ガスの均等供給・燃料電池容器内の温度勾配の均一化・高効率な電気接続を図ることができる信頼性のある燃料電池用容器を得ることができる。
【００７１】
従って、本発明の燃料電池用容器および燃料電池によれば、コンパクト性、簡便性・安全性に優れ、ガスの均等供給・高効率な電気接続により、長期にわたり安定して作動させることができる燃料電池を提供することができた。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の一例を示す断面図である。
【図２】本発明の第１の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の一例を示す基体の上面図である。
【図３】本発明の第２の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の一例を示す基体の上面図である。
【図４】本発明の第３の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の一例を示す基体の上面図である。
【図５】本発明の第４の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の一例を示す基体の上面図である。
【図６】本発明の第５の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の一例を示す基体の上面図である。
【図７】本発明の第１の燃料電池用容器およびそれを用いた本発明の燃料電池の実施の形態の他の例を示す断面図である。
【図８】従来の燃料電池の例を示す断面図である。
【符号の説明】
１・21・41・61・81・１’：燃料電池
２・22・42・62・82・２’：燃料電池用容器
３：電解質部材
４：第１電極
５：第２電極
６・26・46・66・86・６’：基体
７・７’：蓋体
８・28・48・68・88・８’：第１流体流路
９：第２流体流路
10・30・50・70・90・10’：第１配線導体
11・11’：第２配線導体
12・32・52・72・92・12’：開口部
13・33・53・73・93・13’：連結部
14・34・54・74・94・14’：導入部
15・35・55・75・95・15’：排出部
16：第３配線導体
17：第４配線導体[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a small and highly reliable fuel cell container made of ceramics that can accommodate an electrolyte member, and a fuel cell using the same.
[0002]
[Prior art]
In recent years, development of small fuel cells that operate at a lower temperature than before has been actively conducted. Depending on the type of electrolyte used for the fuel cell, a polymer electrolyte fuel cell (hereinafter referred to as PEFC), a phosphoric acid fuel cell, or a solid electrolyte fuel cell is known. ing.
[0003]
Among them, PEFC has a low operating temperature of about 80-100 ° C.
(1) The output density is high, and it is possible to reduce the size and weight.
(2) Since the electrolyte is not corrosive and the operating temperature is low, since there are few restrictions on the battery constituent materials from the viewpoint of corrosion resistance, cost reduction is easy.
(3) Since it can be started at room temperature, the startup time is short.
It has excellent features such as For this reason, PEFC takes advantage of the above features, not only for driving power sources for vehicles and home cogeneration systems, but also for mobile phones, PDAs (Personal Digital Assistants), laptop computers, digital cameras, The use as a power source for portable electronic devices having an output of several watts to several tens of watts has been considered.
[0004]
The PEFC is roughly divided, for example, a fuel electrode (cathode) composed of a carbon electrode to which catalyst fine particles such as platinum and platinum-ruthenium are adhered, and an air electrode (anode) composed of a carbon electrode to which catalyst fine particles such as platinum are adhered, A film-like electrolyte member (hereinafter referred to as an electrolyte member) interposed between the fuel electrode and the air electrode is configured. Here, the fuel electrode is provided with hydrogen gas (H₂) Is supplied to the air electrode, while oxygen gas (O₂) Is generated (electric power generation) by the electrochemical reaction, and electric energy serving as a driving power source (voltage / current) for the load is generated.
[0005]
Specifically, hydrogen gas (H₂) Is supplied, as shown in the following chemical reaction formula (1), electrons (e^-) Separated hydrogen ions (protons; H⁺) Are generated and pass through the electrolyte member to the air electrode side, and electrons (e^-) Is taken out and supplied to the load.
3H₂ → 6H⁺+ 6e^- ... (1)
On the other hand, when air is supplied to the air electrode, as shown in the following chemical reaction formula (2), electrons (e^-) And hydrogen ions (H⁺) And oxygen gas (O₂) Reacts with water (H₂O) is generated.
6H⁺+ 3 / 2O₂+ 6e^- → 3H₂O (2)
Such a series of electrochemical reactions (formula (1) and formula (2)) proceeds at a relatively low temperature condition of approximately 80 to 100 ° C., and by-products other than electric power are basically water (H₂O) only.
[0006]
The ion conductive film (exchange membrane) constituting the electrolyte member is a polystyrene-based cation exchange membrane having a sulfonic acid group, a mixed membrane of fluorocarbon sulfonic acid and polyvinylidene fluoride, and trifluoroethylene grafted on a fluorocarbon matrix. Recently, a perfluorocarbon sulfonic acid membrane (for example, Nafion: trade name, manufactured by DuPont) or the like has been used.
[0007]
FIG. 8 is a cross-sectional view showing the configuration of a conventional fuel cell (PEFC). In the figure, 101 is a PEFC, 103 is an electrolyte member, 104 and 105 are arranged on the electrolyte member 103 so as to sandwich the electrolyte member, and a pair of porous electrodes functioning as a gas diffusion layer and a catalyst layer, that is, A fuel electrode and an air electrode, 106 is a gas separator, 108 is a fuel flow path, and 109 is an air flow path.
[0008]
The gas separator 106 is provided so as to penetrate the separator portion and the gas inflow / outflow frame that form the outer shape of the gas separator 106, the separator portion that separates the fuel passage 108 and the air passage 109, and the separator portion. In addition, the electrolyte member 103 includes electrodes arranged so as to correspond to the fuel electrode 104 and the air electrode 105. The fuel electrode 104 and the air electrode 105 of the electrolyte member 103 are stacked in large numbers via a gas separator 106 so that the fuel electrode 104 and the air electrode 105 are electrically connected in series and / or in parallel. A typical PEFC body is a stack in a box.
[0009]
A fuel gas containing water vapor (gas rich in hydrogen) is supplied from the reformer to the fuel electrode 104 through the fuel flow path 108 formed in the gas separator 106, and the air electrode 105 is supplied to the atmosphere through the air flow path 109 in the atmosphere. Then, air is supplied as an oxidant gas, and power is generated by a chemical reaction in the electrolyte member 103.
[0010]
[Patent Document 1]
JP 2001-266910 A
[Patent Document 2]
Special table 2001-507501 gazette
[0011]
[Problems to be solved by the invention]
However, the fuel cell 101 that has been conventionally proposed and developed as such a high-voltage / high-capacity battery is a large-sized, large-sized battery having a stack structure and a large area, and a small battery. Conventionally, the use of the fuel cell has been hardly considered.
[0012]
That is, in the conventional gas separator 106 in such a fuel cell 101, in a laminate in which the electrolyte member 103 is laminated using the gas separator 106, the side surface of the electrolyte member 103 is exposed to the outside, so that it is dropped when being carried. As a result, there is a problem that the mechanical reliability of the entire fuel cell 101 is difficult to be secured.
[0013]
In addition, in order to mount the fuel cell 101 on a portable electronic device, a fuel cell container excellent in compactness, simplicity, and safety different from the conventional large fuel cell container is required. That is, in order to be applied as a portable power source such as a general-purpose chemical battery, the fuel cell container is reduced in size and height to shorten the temperature rise to the operating temperature and to reduce the heat capacity. In the conventional fuel cell 101, the gas separator 106 that occupies most of the heat capacity ratio is thinned, particularly in the case of the gas separator 106 in which the flow path is formed by cutting on the surface of the carbon plate. Since it becomes brittle, a thickness of several mm is required. For this reason, there also existed a problem that size reduction and height reduction were difficult.
[0014]
Further, the output voltage of the fuel cell 101 is determined by the partial pressure of the gas supplied to the electrodes 104 and 105 on the front and back surfaces of the electrolyte member 103. That is, when the fuel gas supplied to the electrolyte member 103 travels through the gas flow path 108 and is consumed in the power generation reaction, the partial pressure of the fuel gas on the surface of the fuel electrode 104 decreases and the output voltage decreases. Similarly, when the air also travels through the air flow path 109 and is consumed, the partial pressure of oxygen on the surface of the air electrode 105 decreases and the output voltage decreases. Therefore, although it is necessary to supply the fuel gas evenly, the gas separator 106 of the conventional fuel cell 101 has a flow path formed by cutting on the surface of the carbon plate in particular. Since the groove is narrow, there is a problem that the flow resistance is increased and it is difficult to supply a uniform gas.
[0015]
Further, the combination of the plurality of electrolyte members 103 and the opposed fuel electrode 104 / air electrode 105 and gas separator 106 is arbitrarily and efficiently connected in series or in parallel to adjust the overall output voltage and output current. However, in the conventional fuel cell 101, in order to take out electricity from the fuel electrode and the air electrode sandwiching the electrolyte member 103, a method of connecting to the outside or connecting the gas separator 106 as a conductive material is used. There is only a method of connecting them in series, and there is a problem that it is difficult in a small fuel cell.
[0016]
The present invention has been completed in view of the problems of the conventional techniques as described above, and an object of the present invention is a small and robust fuel cell container capable of accommodating an electrolyte member, and an equal gas. It is an object of the present invention to provide a reliable fuel cell container capable of achieving uniform supply and temperature gradient in the fuel cell container and highly efficient electrical connection, and a fuel cell using the same.
[0017]
[Means for Solving the Problems]
  The present invention includes a recess for accommodating therein an electrolyte member having a first electrode formed on the lower surface and a second electrode formed on the upper surface.Made of ceramicsA base and a lid attached to cover the recess;One endThe first electrodeClose toContinuedSo that the other end is led to the outer surface of the base body.A first wiring conductor;One endThe second electrodeClose toContinuedSo that the other end is led to the outer surface of the lidWith the second wiring conductor,The electrolyte member is formed in the recess.ContainmentIfThe first electrodeAnd the base member has the electrolyte memberContainmentIfTheA plurality of grooves formed so as to be arranged along the lower surface of the electrolyte member; an introduction-side connecting portion commonly connected to one end of each of the grooves; and a common to each other end of each of the grooves Connected to the discharge side connecting portion, connected to the introduction side connecting portion to introduce fluid from the outside, and connected to the discharge side connecting portion to discharge the fluid to the outside And a discharge sectionFirstWith fluid flow pathThe lid body has a plurality of second fluids formed so as to communicate from the upper surface of the second electrode to the upper surface of the lid body when the lid body is attached to cover the concave portion in which the electrolyte member is accommodated. With flow pathIt is characterized by that.
[0018]
  Further, according to the present invention, when the base is viewed through, the width of the groove is reduced as the groove is closer to the introduction portion in the groove arrangement direction orthogonal to the groove.By doing so, the closer the groove to the introduction part, the smaller the channel cross-sectional area of the grooveIt is characterized by that.
[0019]
  Further, according to the present invention, when the base body is seen through a plane, the introduction portion is arranged in a groove arrangement direction orthogonal to the grooves.MiddleIt is arranged in the central part.
[0020]
  The present invention also provides the substrate and the first wiring conductor.Body isA shellac green sheet serving as the substrate;,in front1st wiring conductorBody andIt was obtained by simultaneously firing the conductive paste.
[0023]
  According to the present invention, there is no leakage of fluid such as gas in the fuel cell container, and there is no need to provide a container such as a package in addition to this container, so that a fuel cell that can be operated efficiently is obtained. In addition, it is effective for miniaturization.
  In addition, a fuel cell in which an electrolyte member is housed in a box formed of a ceramic substrate having a concave portion on the upper surface and a lid that seals the concave portion can be provided, so that the electrolyte member is exposed to the outside of the container. Thus, the mechanical reliability of the entire fuel cell is improved without being damaged.
[0026]
  Furthermore, according to the present invention, since each fluid flow path is formed in the base body and the lid body, two types of raw material fluids that are excellent in hermeticity of each flow path and should be originally separated in the flow path are provided. (For example, oxygen gas and hydrogen gas or methanol, etc.) will not be mixed and the function as a fuel cell will not be manifested. In addition, after a flammable fluid is mixed at high temperature, it will not ignite or explode. Since there is no risk of it occurring, a safe fuel cell can be provided.
[0027]
  Further, according to the present invention, it is possible to obtain a reliable fuel cell that is small and robust, and that can achieve uniform gas supply, uniform temperature gradient in the fuel cell container, and highly efficient electrical connection. .
[0028]
Therefore, according to the fuel cell container and the fuel cell of the present invention, the fuel that is excellent in compactness, simplicity, and safety and that can be stably operated over a long period of time by uniform supply of fluid and highly efficient electrical connection. A battery can be provided.
[0029]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Next, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
[0030]
FIG. 1 is a sectional view showing an example of an embodiment of a first fuel cell container and a fuel cell using the same according to the present invention. 2 shows a first fuel cell container of the present invention and a fuel cell using the same, FIG. 3 shows a second fuel cell container of the present invention and a fuel cell using the same, and FIG. FIG. 5 shows a fourth fuel cell container of the present invention and a fuel cell using the same, and FIG. 6 shows a fifth fuel cell of the present invention. It is a top view of the base | substrate which shows an example of embodiment, respectively about a battery container and a fuel cell using the same. In these figures, 1, 21, 41, 61, 81 are fuel cells, 2, 22, 42, 62, 82 are fuel cell containers, 3 is an electrolyte member, 4 is a first electrode, 5 is a second electrode, 6, 26, 46, 66, and 86 are base bodies, 7 is a lid, 8, 28, 48, 68, and 88 are first fluid flow paths, 9 is a second fluid flow path, 10, 30, 50, 70, and 90 Is the first wiring conductor, 11 is the second wiring conductor, 12, 32, 52, 72, and 92 are openings, 13, 33, 53, 73, and 93 are connecting parts, and 14, 34, 54, 74, and 94 are introduced Sections 15, 35, 55, 75 and 95 are discharge sections. Here, 3 to 11 in FIGS. 2 to 6 are the same as those in FIG. In the first to fifth inventions, the openings 12, 32, 52, 72, 92, the connecting parts 13, 33, 53, 73, 93, the introducing parts 14, 34, 54, 74, 94, the discharge part 15・ 35 ・ 55 ・ 75 ・ 95 are different in arrangement, width and depth.
[0031]
The electrolyte member 3 is a plate-like solid electrolyte, for example, on both main surfaces of an ion conductive film (exchange membrane), the first electrode 4 formed on the lower main surface and the second electrode formed on the upper main surface. 5, a fuel electrode (not shown) serving as an anode electrode and an air electrode (not shown) serving as a cathode electrode are integrally formed. And the electric current generated with the electrolyte member 3 can be sent to the 1st electrode 4 and the 2nd electrode 5, and can be taken out outside.
[0032]
The ion conductive film (exchange membrane) of the electrolyte member 3 is made of a proton conductive ion exchange resin such as perfluorocarbon sulfonic acid resin, for example, Nafion (trade name, manufactured by DuPont). Further, the fuel electrode and the air electrode are gas diffusion electrodes in a porous state, and have both functions of a porous catalyst layer and a gas diffusion layer. These fuel electrode and air electrode are composed of a conductive material carrying a catalyst such as platinum, palladium, or an alloy thereof, for example, a porous material in which carbon fine particles are held by a hydrophobic resin binder such as polytetrafluoroethylene. Has been.
[0033]
The first electrode 4 on the lower main surface and the second electrode 5 on the upper main surface of the electrolyte member 3 are a method of hot pressing a carbon electrode with catalyst fine particles such as platinum or platinum-ruthenium on the electrolyte member 3, or Further, it is formed by a method of applying or transferring a mixture of a carbon electrode material with catalyst fine particles such as platinum or platinum-ruthenium and a solution in which an electrolyte material is dispersed onto the electrolyte.
[0034]
The first to fifth fuel cell containers 2, 22, 42, 62, 82 of the present invention are composed of a base body 6, 26, 46, 66, 86 having a recessed portion and a lid body 7, and the electrolyte member 3 is recessed. It has the role of airtight sealing by mounting inside the aluminum oxide (Al₂O_Three) Quality sintered body / Mullite (3Al₂O_Three・ 2SiO₂) Sintered body, silicon carbide (SiC) sintered body, aluminum nitride (AlN) sintered body, silicon nitride (Si)_ThreeN_Four) It is made of a ceramic material such as a quality sintered body and a glass ceramic sintered body.
[0035]
The glass ceramic sintered body is composed of a glass component and a filler component.₂-B₂O_ThreeSystem, SiO₂-B₂O_Three-Al₂O_ThreeSystem, SiO₂-B₂O_Three-Al₂O_Three-MO system (where M represents Ca, Sr, Mg, Ba or Zn), SiO₂-Al₂O_Three-M¹OM²O system (however, M¹And M²Are the same or different and represent Ca, Sr, Mg, Ba or Zn), SiO₂-B₂O_Three-Al₂O_Three-M¹OM²O system (however, M¹And M²Is the same as above), SiO₂-B₂O_Three-M^Three ₂O system (however, M^ThreeRepresents Li, Na or K), SiO₂-B₂O_Three-Al₂O_Three-M^Three ₂O system (however, M^ThreeIs the same as described above), Pb-based glass, Bi-based glass and the like.
[0036]
Moreover, as a filler component, for example, Al₂O_Three, SiO₂, ZrO₂And TiO, a complex oxide of alkaline earth metal oxides₂Al oxide of alkaline earth metal oxide, Al₂O_ThreeAnd SiO₂And composite oxides containing at least one selected from (for example, spinel, mullite, cordierite).
[0037]
The fuel cell container 2, 22, 42, 62, 82 is composed of a base 6, 26, 46, 66, 86 having a recess and a lid 7, and the periphery of the recess of the base 6, 26, 46, 66, 86. In order to hermetically seal the recess by covering the recess and attaching the lid 7, the bonding with a metal bonding material such as solder or silver solder, the bonding with a resin material such as epoxy, the upper surface around the recess The lid body 7 is attached to the base 6, 26, 46, 66, 86 by a method such as joining a seal ring made of an iron alloy or the like and welding with a seam weld, an electron beam, a laser, or the like. The lid 7 may also be formed with recesses similar to the bases 6, 26, 46, 66 and 86.
[0038]
The bases 6, 26, 46, 66, and 86 and the lid 7 are made thin to enable the first to fifth fuel cells 1, 21, 41, 61, and 81 of the present invention to be made low in height. For this purpose, the bending strength, which is mechanical strength, is preferably 200 MPa or more.
[0039]
The bases 6, 26, 46, 66, and 86 and the lid body 7 are preferably formed of an aluminum oxide sintered body made of a dense material having a relative density of 95% or more, for example. In that case, for example, rare earth oxide powder and a sintering aid are first added to and mixed with the aluminum oxide powder to prepare a raw material powder of the aluminum oxide sintered body. Next, an organic binder and a dispersion medium are added to and mixed with the raw material powder of the aluminum oxide sintered body to form a paste, and from this paste, an organic binder is added to the raw material powder by a press blade method, press forming, rolling forming, etc. Thus, a green sheet having a predetermined thickness is produced. Then, through holes, openings, and openings as the first fluid flow paths 8, 28, 48, 68, 88 and the second fluid flow path 9 by punching with a mold, micro drill, laser, etc. A through-hole for disposing the first wiring conductors 10, 30, 50, 70, 90 and the second wiring conductor 11 is formed.
[0040]
The first wiring conductors 10, 30, 50, 70 and 90 and the second wiring conductor 11 are preferably formed of tungsten, molybdenum or an alloy thereof in order to prevent oxidation. In that case, for example, 100 parts by mass of tungsten or molybdenum powder as an inorganic component, Al₂O_Three3 to 20 parts by mass, Nb₂O_FiveIs prepared at a ratio of 0.5 to 5 parts by mass. The conductor paste is filled into the through hole of the green sheet to form a via conductor as a through conductor.
[0041]
In these conductor pastes, aluminum oxide powder, bases 6, 26, 46, 66, 86, lids and lids are used in order to increase the adhesion between the bases 6, 26, 46, 66, 86 and the ceramics of the lid 7. It is also possible to add the same composition powder as the ceramic component forming the body 7 at a ratio of 0.05 to 2% by volume, for example.
[0042]
The formation of the first wiring conductors 10, 30, 50, 70, 90 and the second wiring conductor 11 on the surface layer and the inner layer of the base body 6, 26, 46, 66, 86 and the lid body 7 is conducted with a conductor paste in the through hole. The same conductor paste is printed and applied in a predetermined pattern on the green sheet by a method such as screen printing or gravure printing before or after forming the via conductor by filling the substrate.
[0043]
Then, after aligning and laminating and pressing a predetermined number of sheet-like molded bodies filled with printed conductor paste, the laminated body is heated at a maximum firing temperature of 1200 to 1500 ° C., for example, in a non-oxidizing atmosphere. To obtain the target ceramic base 6, 26, 46, 66, 86, the lid 7, and the first wiring conductors 10, 30, 50, 70, 90, and the second wiring conductor 11.
[0044]
Moreover, it is preferable that the base | substrate 6,26,46,66,86 and the cover body 7 which consist of ceramics shall be 0.2 mm or more in thickness. If the thickness is less than 0.2 mm, the strength tends to be insufficient. Therefore, the base 6, 26, 46, 66, 86 is caused by the stress generated when the lid 7 is attached to the base 6, 26, 46, 66, 86. In addition, the lid 7 tends to be easily cracked. On the other hand, if the thickness exceeds 5 mm, it will be difficult to reduce the thickness and height, making it unsuitable as a fuel cell to be mounted on a small portable device, and increasing the heat capacity. It tends to be difficult to quickly set an appropriate temperature corresponding to the conditions.
[0045]
The first wiring conductors 10, 30, 50, 70, 90 and the second wiring conductor 11 are electrically connected to the first electrode 4 and the second electrode 5 of the electrolyte member 3, respectively, and are generated by the electrolyte member 3. It functions as a conductive path for taking out the electric current to the outside of the fuel cell container 2, 22, 42, 62, 82.
[0046]
The first wiring conductors 10, 30, 50, 70, 90 have first fluid flow paths 8, 28, facing the first electrode 4 of the electrolyte member 3 on the bottom surface of the recesses of the bases 6, 26, 46, 66, 86. One end is disposed around the openings 12, 32, 52, 72, and 92 of the 48, 68, and 88, preferably over the entire surface of the portion of the electrolyte member 3 that contacts the first electrode 4, and the other end is the base. 6, 26, 46, 66 and 86 are formed on the outer surface (lower surface in the example shown in FIG. 1). As a result, the entire region excluding the portion facing the openings 12, 32, 52, 72, 92 of the first fluid flow path 8, 28, 48, 68, 88 on the main surface of the first electrode 4 of the electrolyte member 3 And the first wiring conductor 10, 30, 50, 70, 90 can be directly connected to each other, and the first electrode 4 of the electrolyte member 3 can be directly connected to the first wiring conductor 10, 30, 50, 70, 90. Therefore, the increase in electrical resistance and poor contact can be effectively suppressed, and a fuel cell having high power generation efficiency can be provided.
[0047]
Such first wiring conductors 10, 30, 50, 70, 90 are formed integrally with the bases 6, 26, 46, 66, 86 as described above, and the first wiring conductors 10, 30, 50, 70 are formed. It is desirable to form 90 so that 90 is higher than the bottom surface of the recesses of the bases 6, 26, 46, 66, and 86 so that 90 can be easily brought into contact with the first electrode 4. In order to obtain this height, as described above, the printing conditions may be set to be thick when the conductor paste is formed by printing and coating. In addition, a plurality of first wiring conductors 10, 30, 50, 70, 90 are arranged opposite to the first electrode 4 so as to reduce the electrical loss caused by the first wiring conductors 10, 30, 50, 70, 90. In addition, the through-holes of the bases 6, 26, 46, 66, and 86 of the first wiring conductors 10, 30, 50, 70, and 90 are preferably set to have a diameter of 50 μm or more.
[0048]
Further, the second wiring conductor 11 is a portion where the second electrode 5 of the electrolyte member 3 is in contact with the periphery of the opening of the second fluid flow path 9 facing the second electrode 5 of the electrolyte member 3 on the lower surface of the lid body 7. One end is disposed over the entire area of the surface, and the other end is led out to the outer surface (upper surface in the example shown in FIG. 1) of the lid body 7. As a result, the second wiring conductor 11 can be directly connected by bringing the entire area of the main surface of the second electrode 5 of the electrolyte member 3 other than the area facing the opening of the second fluid flow path 9 into contact with the second wiring conductor 11. Since the contact area between the second electrode 5 of the electrolyte member 3 and the second wiring conductor 11 can be increased, an increase in electrical resistance and contact failure can be effectively suppressed, and a fuel cell having high power generation efficiency can be obtained. Can be provided.
[0049]
Like the first wiring conductors 10, 30, 50, 70, and 90, the second wiring conductor 11 is formed integrally with the lid body 7, and the second wiring conductor 11 is brought into contact with the second electrode 5. It is desirable to form it so as to be 10 μm or more higher than the bottom surface of the concave portion of the lid 7 so that it can be easily formed. In order to obtain this height, as described above, the printing conditions may be set to be thick when the conductor paste is formed by printing and coating. In addition, a plurality of second wiring conductors 11 may be arranged to face the second electrode 5 so as to reduce the electrical loss due to the second wiring conductors 11. Is preferably a diameter of φ50 μm or more.
[0050]
These first wiring conductors 10, 30, 50, 70 and 90 and the second wiring conductor 11 have a highly conductive metal made of nickel on the exposed surface and have good corrosion resistance and wettability with the brazing material. Is deposited by plating, the first wiring conductor 10, 30, 50, 70, 90 and the second wiring conductor 11, the first wiring conductor 10, 30, 50, 70, 90 and the second wiring conductor 11 and an external electrical circuit can be connected well. Therefore, the first wiring conductors 10, 30, 50, 70, 90 and the second wiring conductor 11 are metal having good conductivity made of nickel on the exposed surface and good corrosion resistance and wettability with the brazing material. Is preferably deposited by a plating method.
[0051]
The first and second wiring conductors 10, 30, 50, 70, 90, 11 and the first and second electrodes 4, 5 are electrically connected to the bases 6, 26, 46, 66, 86. The first and second wiring conductors 10, 30, 50, 70, 90, and 11 and the first and second electrodes 4 and 5 are brought into pressure contact with each other by sandwiching the electrolyte member 3 with the lid body 7 to be electrically connected. What is necessary is just to carry out by the structure of making it.
[0052]
Further, the first fluid flow paths 8, 28, 48, and 68 are respectively formed on the bottom surfaces of the recesses of the bases 6, 26, 46, 66, and 86 and the lower surface of the lid 7 that face the first electrode 4 and the second electrode 5, respectively. 88 and the second fluid flow path 9 are arranged, and the first fluid flow path 8, 28, 48, 68, 88 extends over the outer surface of the base body 6, 26, 46, 66, 86, and the second fluid flow path 9 is formed over the outer surface of the lid 7. These first and second fluid flow paths 8, 28, 48, 68, 88, and 9 are respectively provided with fuel gas such as hydrogen by through holes or grooves formed in the base body 6, 26, 46, 66, 86 and the lid body 7, respectively. As a passage for a fluid supplied to the electrolyte member 3 such as a rich reformed gas or an oxidant gas such as air, or as a passage for a fluid discharged from the electrolyte member 3 after the reaction, such as water generated by the reaction Is provided.
[0053]
In the first fuel cell container 2 and the fuel cell 1 of the present invention, at least one of the first fluid channel 8 and the second fluid channel 9 has an electrolyte on the bottom surface of the recess of the base 6 or the bottom surface of the lid 7. An opening 12 in which a plurality of groove-shaped openings having the same length and width are formed at equal intervals so as to face the lower main surface or the upper main surface of the member 3, and the inside of the base 6 or the lid 7 A connecting portion 13 for connecting one end and the other end of each of the plurality of openings formed in each of the openings, a fluid introducing portion 14 formed from one of the connecting portions 12 to the outer surface of the base body 6 or the lid body 7, and the other base to the base body. 6 or a fluid discharge portion 15 formed over the outer surface of the lid 7, and through holes or grooves formed in the base body 6 and the lid 7 are equally formed in the electrolyte member 3 such as fuel gas or oxidant gas. According to the specifications of the fuel cell 1 so that the fluid is supplied, What is necessary is just to determine the diameter, the number of through-holes, or the width, depth, and arrangement of the groove-shaped openings.
[0054]
When the flow is diverted from the connecting portion 13 to the opening portion 12, the flow rate of the fluid increases at the groove-shaped opening of the opening portion 12 located on the introduction portion 13 and the discharge portion 15 side, and the introduction portion 13 and the discharge portion 15 The fluid inflow rate tends to be slow at the opening of the opening 12 at a distant position. Therefore, it is necessary to reduce the fluid resistance of the opening 12, and it is important to increase the number of openings of the opening 12. In order to improve the uniform supply of the fluid supplied to the electrolyte member 3, for example, the width of the opening is preferably 1 mm and the depth is 0.2 mm, and the width of the opening is further reduced to 100 μm. By increasing the number of openings, it is possible to improve the uniform supply of fluid.
[0055]
In the second fuel cell container 22 and the fuel cell 21 of the present invention shown in FIG. 3, it is important to reduce the fluid resistance of the plurality of groove-like openings of the opening 32 and the connecting part 33 connecting the openings. In order to improve the uniform supply of the fluid supplied to the electrolyte member 3, the flow passage cross-sectional area of the connecting portion 33 is larger than the flow passage cross-sectional area of the opening 32. As a result, the flow path resistance of the connecting portion 33 between the openings can be made negligibly small with respect to the flow path resistance of the openings. The supply of fluid can be suppressed, and the fluid supply to each groove-shaped opening of the opening 32 can be made uniform. Such a connecting portion 33 preferably has, for example, a channel cross-sectional area having a width of 4 mm and a depth of 0.5 mm or more with respect to the opening having a width of 1 mm and a depth of 0.2 mm. It is preferable. Thus, the flow path resistance of the opening is obtained by length / (width × depth), and therefore the ratio between the flow path resistance of the opening and the flow path resistance of the connecting portion 33 between the openings is 20 / (1 × 0.2): 2 / (4 × 0.5) becomes 100: 1 or more, and the flow path resistance of the connecting portion 33 between the openings is smaller than the flow path resistance of the opening. The fluid supply can be made uniform. However, the width and depth of the connecting portion 33 may be determined so that the cross-sectional area of the flow path is increased in consideration of the reduction in size and height of the fuel cell container 22.
[0056]
In the third to fifth fuel cell containers 42, 62, and 82 and the fuel cells 41, 61, and 81 of the present invention, an opening portion is formed by the arrangement of the introduction portions 54, 74, and 94 and the discharge portions 55, 75, and 95. It is important to change the width and depth of the 52, 72, and 92 groove openings. In the openings located on the inlets 54, 74, 94 and the outlets 55, 75, 95 side, the channel resistance is increased by narrowing the width of the groove-like opening, and the inlets 54, 74, 94 and the outlets are discharged. In the opening located away from the portions 55, 75, and 95, it is preferable to reduce the fluid resistance by increasing the width of the opening, the number of groove-like openings in the openings 52, 72, and 92, the opening 52・ Fluid supplied to the openings 52, 72, and 92 by sequentially adjusting the channel cross-sectional areas of the openings according to the cross-sectional areas and lengths of the 72, 92 and the connecting parts 53, 73, and 93. It is possible to achieve uniformity. As a result, the chemical reaction in the electrolyte member 3 is stabilized without being uneven depending on the position, so that the distribution of the internal temperature of the fuel cell containers 42, 62, and 82 is made uniform, resulting in the electrolyte member 3. Thermal stress can be suppressed, and the reliability of the fuel cells 41, 61, 81 can be improved.
[0057]
That is, in the third fuel cell container 42 and the fuel cell 41 of the present invention shown in FIG. 4, the introduction portion 54 and the discharge portion 55 are provided at the same side end of the plurality of openings of the opening 52. It is assumed that the channel cross-sectional area of the opening increases in order from the end on the same side where the introduction portion 54 and the discharge portion 55 are provided toward the end on the opposite side. Thereby, the flow path resistance of the opening on the same side provided with the introduction part 54 and the discharge part 55 is increased, while the flow resistance of the opening on the opposite end is sequentially reduced. In addition, a large amount of fluid can be prevented from being supplied only to the opening located on the discharge portion 55 side, and fluid supply to each groove-shaped opening of the opening 52 can be made uniform.
[0058]
Further, in the fourth fuel cell container 62 and the fuel cell 61 of the present invention shown in FIG. 5, the introduction part 74 is on one side of both ends of the plurality of openings of the opening 72, and the discharge part 75 is on both ends thereof. The flow path cross-sectional area of the opening of the opening 72 is assumed to increase in order from both ends of the array of openings toward the center of the array. As a result, the flow path resistance of the openings of the openings 72 increases at both ends of the array of openings and decreases in order toward the center of the array, so that the fluid flows only in the openings located on the introduction section 74 and the discharge section 75 side. Can be suppressed, and the fluid supply to each groove-like opening of the opening 72 can be made uniform.
[0059]
Further, in the fifth fuel cell container 82 and the fuel cell 81 of the present invention shown in FIG. 6, the introduction portion 94 and the discharge portion 95 are respectively provided in the central portion of the plurality of openings in the opening 92. The channel cross-sectional area of the opening of the opening 92 is assumed to increase sequentially from the center of the array of openings toward both ends. As a result, the flow path resistance of the openings of the openings 92 increases at the center of the array of openings, and decreases in order from the center toward both ends, so only the openings located on the introduction section 94 and the discharge section 95 side. Thus, a large amount of fluid can be suppressed from being supplied to the groove 92, and the fluid supply to the groove-shaped openings of the opening 92 can be made uniform.
[0060]
According to the fuel cell containers 2, 22, 42, 62, and 82 and the fuel cells 1, 21, 41, 61, and 81 according to the present invention, the lower main body on which the first electrode 4 of the electrolyte member 3 is thus formed is formed. By forming the first fluid flow path 8, 28, 48, 68, 88 facing the surface and the second fluid flow path 9 facing the upper main surface on which the second electrode 5 is formed, the electrolyte member The fluid can be exchanged between the lower and upper main surfaces of 3 and the first and second fluid flow paths 8, 28, 48, 68, 88, and 9, and the fluid is supplied or discharged through the respective flow paths. The Rukoto. For example, in the case of supplying a gas as a fluid, it is possible to prevent the partial pressure of the gas supplied to the first electrode 4 and the second electrode 5 of the electrolyte member 3 from decreasing, and a predetermined stable output voltage. Can be obtained. Furthermore, since the supplied gas partial pressure is stabilized, the internal pressures of the fuel cells 1, 21, 41, 61 and 81 are made uniform, and as a result, the thermal stress generated in the electrolyte member 3 can be suppressed. The reliability of the fuel cells 1, 21, 41, 61 and 81 can be improved.
[0061]
With the above configuration, the fuel cell containers 2, 22, 42, 62, and 82 of the present invention that can accommodate the electrolyte member 3 as shown in FIGS. Thus, the fuel cells 1, 21, 41, 61, 81 of the present invention capable of being obtained are obtained.
[0062]
It should be noted that the present invention is not limited to the embodiments described above, and various modifications can be made without departing from the scope of the present invention. For example, both the first fluid channel and the second fluid channel may be provided with inflow ports from the side surfaces of the base body or the lid in order to reduce the thickness of the entire fuel cell. This is effective in reducing the size especially for portable electronic devices. Furthermore, about the 1st and 2nd wiring conductor, you may arrange | position so that the other end derived | led-out to the outer surface of a base | substrate and a cover body may each be pulled out to the side surface of the same side. According to this, wiring and flow paths can be integrated on one side of the fuel cell, facilitating miniaturization and protection of joints to the outside, enabling a highly reliable design, and The fuel cell can be operated stably.
[0063]
In the example of the above embodiment, both the first wiring conductors 10, 30, 50, 70, 90 and the second wiring conductor 11 are respectively connected to the first fluid flow paths 8, 28, 48, The entire bottom surface around the openings 68 and 88 and the entire bottom surface around the opening of the second fluid flow path 9 on the lower surface of the lid 7 are formed so as to contact the first electrode 4 and the second electrode 5. This is because the contact area between the first electrode 4 and the first wiring conductor 10, 30, 50, 70, 90 of the electrolyte member 3 and the contact area between the second electrode 5 and the second wiring conductor 11 can be increased, and the contact resistance can be reduced. This is because it can be reduced. On the other hand, in order to increase the amount of power generation by further increasing the fluid supply to the electrolyte member 3, the opening on the electrolyte member 3 side of the first fluid channel 8, 28, 48, 68, 88 and the second fluid channel 9. You may form a part with a porous member.
[0064]
Furthermore, a plurality of electrolyte members are accommodated in the recesses of the base, and these are electrically connected by the first and second wiring conductors to obtain a high voltage or large current output as a whole. Good.
[0065]
FIG. 7 is a sectional view showing another example of the first fuel cell container of the present invention and the fuel cell using the same, and each of the recesses of the base 6 ′ having a plurality of recesses. And the third wiring conductor 16 is disposed on the base body 6 'and the fourth wiring conductor 17 is disposed on the lid 7' so as to be electrically connected between the ends of the adjacent recesses. By doing so, the first electrodes 4 of the plurality of electrolyte members 3 or the first electrodes 4 and the second electrodes 5 are electrically connected, and the third wiring conductor 16 and the fourth wiring conductor 17 are connected in series. The first wiring conductor 10 ′ and the second wiring conductor 11 ′ may be electrically connected to the electrolyte member 3 disposed at both ends of the first wiring conductor 10 ′ and the second wiring conductor 11 ′ so as to extract the output as a whole. . According to this, since the first to fourth wiring conductors 10 ′, 11 ′, 16, and 17 can be freely wired three-dimensionally, a plurality of electrolyte members 3 can be arbitrarily connected in series. Although not shown, parallel connection is also possible. Therefore, since it becomes possible to efficiently adjust the entire output voltage and output current, the fuel cell container 2 ′ that can take out the electrochemically generated electricity in the electrolyte member 3 to the outside, and The fuel cell 1 ′ is obtained. The configuration shown in FIG. 7 may be applied to the second to fifth fuel cell containers of the present invention shown in FIGS. 3 to 6 and the fuel cell using the same. In FIG. 7, the same reference numerals are given to the same parts as in FIG. 1, but 1 ′ is a fuel cell, 2 ′ is a fuel cell container, 3 is an electrolyte member, 4 is a first electrode, 5 is The second electrode, 6 'is a base, 7' is a lid, 8 'is a first fluid channel, 9' is a second fluid channel, 10 'is a first wiring conductor, 11' is a second wiring conductor, 12 'Is an opening, 13' is a connecting portion, 14 'is an introduction portion, 15' is a discharge portion, 16 is a third wiring conductor, and 17 is a fourth wiring conductor.
[0066]
【The invention's effect】
  According to the present invention, there is no leakage of fluid such as gas in the fuel cell container, and there is no need to provide a container such as a package in addition to this container, so that a fuel cell that can be operated efficiently is obtained. In addition, it is effective for miniaturization.
  In addition, since a plurality of electrolyte members can be housed in a box formed by a ceramic body having a concave portion on the upper surface and a lid that seals the concave portion, a fuel cell can be obtained. The mechanical reliability of the entire fuel cell is improved without being exposed to the outside and being damaged.
[0069]
  Furthermore, according to the present invention, since each fluid flow path is formed in the base body and the lid body, two types of raw material fluids that are excellent in hermeticity of each flow path and should be originally separated in the flow path are provided. (For example, oxygen gas and hydrogen gas or methanol, etc.) will not be mixed and the function as a fuel cell will not be manifested. In addition, after a flammable fluid is mixed at high temperature, it will not ignite or explode. Since there is no risk of it occurring, a safe fuel cell can be provided.
[0070]
  In addition, according to the present invention, there is provided a reliable fuel cell container that is small and robust, and that can achieve uniform gas supply, uniform temperature gradient in the fuel cell container, and highly efficient electrical connection. Can do.
[0071]
Therefore, according to the fuel cell container and the fuel cell of the present invention, the fuel that is excellent in compactness, simplicity, and safety, and that can be stably operated over a long period of time by uniform gas supply and high-efficiency electrical connection. Batteries could be provided.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a cross-sectional view showing an example of an embodiment of a first fuel cell container of the present invention and a fuel cell of the present invention using the same.
FIG. 2 is a top view of a substrate showing an example of an embodiment of a first fuel cell container of the present invention and a fuel cell of the present invention using the same.
FIG. 3 is a top view of a substrate showing an example of an embodiment of a second fuel cell container of the present invention and a fuel cell of the present invention using the same.
FIG. 4 is a top view of a substrate showing an example of an embodiment of a third fuel cell container of the present invention and a fuel cell of the present invention using the same.
FIG. 5 is a top view of a substrate showing an example of an embodiment of a fourth fuel cell container of the present invention and a fuel cell of the present invention using the same.
FIG. 6 is a top view of a base body showing an example of an embodiment of a fifth fuel cell container of the present invention and a fuel cell of the present invention using the same.
FIG. 7 is a cross-sectional view showing another example of an embodiment of a first fuel cell container of the present invention and a fuel cell of the present invention using the same.
FIG. 8 is a cross-sectional view showing an example of a conventional fuel cell.
[Explanation of symbols]
1, 21, 41, 61, 81, 1 ': Fuel cell
2.22 / 42/62/82/2 ': Fuel cell container
3: Electrolyte member
4: First electrode
5: Second electrode
6.26.46.66.86.6 ': Base
7.7 ': Lid
8, 28, 48, 68, 88, 8 ': 1st fluid flow path
9: Second fluid flow path
10, 30, 50, 70, 90, 10 ': 1st wiring conductor
11 · 11 ': Second wiring conductor
12, 32, 52, 72, 92, 12 ': opening
13, 33, 53, 73, 93, 13 ': Connection part
14, 34, 54, 74, 94, 14 ': Introduction
15 ・ 35 ・ 55 ・ 75 ・ 95 ・ 15 ’: Discharge section
16: Third wiring conductor
17: Fourth wiring conductor

Claims

A base made of ceramics having a recess for accommodating therein an electrolyte member having a first electrode formed on the lower surface and a second electrode formed on the upper surface;
A lid attached to cover the recess;
One end of which is disposed on a bottom surface of the recess so that the connection to the first electrode, and the first wiring conductor whose other end is led out to the outer surface of the substrate,
One end of which is disposed on the lower surface of the lid so as to be connected to the second electrode and the other end is made to anda second wiring conductors are led out to the outer surface of the lid,
When the electrolyte member is accommodated in the recess, the lower surface of the first electrode comes into contact,
The substrate is
When said electrolyte member is accommodated, and a plurality of grooves formed so as to be arranged along the lower surface of the electrolyte member,
An introduction side coupling portion connected in common to one end of each of the grooves;
A discharge-side connecting portion commonly connected to the other ends of the grooves;
In order to introduce a fluid from outside, an introduction part connected to the introduction side coupling part;
A discharge part connected to the discharge side coupling part to discharge the fluid to the outside;
A first fluid flow path comprising :
The lid is
When the electrolyte member is attached to cover the recessed portion in which the electrolyte member is accommodated,
A fuel cell container comprising a plurality of second fluid passages formed so as to communicate from the upper surface of the second electrode to the upper surface of the lid .

If you plan seen through the substrate, the more grooves closer to the inlet portion in the array direction of the groove perpendicular to the groove, in small and Succoth width of the groove, the more grooves closer to the inlet portion, the groove flow of The fuel cell container according to claim 1, wherein the road cross-sectional area is reduced .

If you plan seen through the substrate, the introduction section, the fuel cell according to claim 1 or claim 2, characterized in that it is arranged in central portion medium Te arrangement direction odor of grooves perpendicular to the groove Container.

The substrate and the first wiring conductors comprises a shellac green sheet serving as the substrate, and a pre-Symbol conductive paste for forming the first wiring conductors, to claim 1, characterized in that obtained by firing at the same time The manufacturing method of the container for fuel cells in any one of Claim 3.