JP2004323851A - 銅腐食を低減する潤滑油組成物およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 車軸および変速機内に存在する黄色金属構成部分の腐食を減少させるのに使用されるギヤ油添加剤の製造および組成物を提供する。
【解決手段】 有機硫黄含有極圧添加剤；チアジアゾール、但し、チアジアゾールはポリカルボキシレート部を含まず、ジメルカプトチアジアゾールの量は約０．１質量％乃至約１０質量％である；アミノリン化合物；およびアルキル又はアルケニルコハク酸無水物を含み、車軸および変速機内に存在する黄色金属構成部分の腐食を低減するのに使用される、油溶性添加剤組成物およびそれを含む潤滑油組成物。
【選択図】 なし

Description

本発明は、車軸および変速機内に存在する黄色金属構成部分の腐食を減少させるのに使用されるギヤ油添加剤の製造および組成物に関するものである。この腐食は、ギヤ油に硫化オレフィンを使用することによって発生する。

ギヤ油用途では、かじり（スコーリング）からギヤを保護するために、硫化オレフィンが一般に使用されている。しかしながら、これら硫黄化合物は、銅や銅合金などの黄色金属に対して極めて腐食性である。硫黄成分がリン成分と一緒になると、銅を分解する組成物が生じる。ギヤ油規格には銅腐食に対する最低限の要求条件がある。例えば、ＡＰＩ ＧＬ−５カテゴリはＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験で最大評点として３を要求している。一般に、銅腐食を減少させるには、チアジアゾールやトリアゾールなどの銅不働態化剤を充分な量で添加して、潤滑油に許容可能な銅腐食性能を持たせている。銅不働態化剤の添加は費用がかさむ。従って、銅腐食を減少させ、かつギヤ油添加剤の原価を下げる、新規な原価効率の良いギヤ油添加剤が発見されている。

特許文献１には、少なくとも（Ａ）油状又はろう状型のキャリヤ；および（Ｂ）少なくとも（Ｂ１）アゾール型の腐食防止剤と、（Ｂ２）（ａ）遊離酸の形態、もしくは安息香酸ナトリウムを除く限り、アルカリ、アルカリ土類、アンモニウム及び／又はアミン塩の形態をとる芳香族酸およびナフテン酸、（ｂ）Ｃ_6-24のアルキル部を持つイミダゾリン誘導体、および（ｃ）Ｃ_6-24のアルキル及びアルケニルコハク酸、その無水物を含む、並びに（ａ）、（ｂ）及び／又は（ｃ）で定義した化合物の混合物からなる群より選ばれる補助腐食防止剤とからなる活性成分を含む、腐食防止組成物が開示されている。一般に、この成分は鋼鉄製延長物の腐食を減少させるのに使用されている。

特許文献２には、本質的に亜鉛またはリンを含まない耐摩耗性高圧作動油が開示されている。この作動油は、腐食および酸化から保護し、並びに耐摩耗、耐融着および抗乳化特性を与える。作動油は、（１）石油炭化水素油、（２）二塩基酸と一塩基酸のエステル、（３）ブチル化フェノール、（４）フェノール、（５）硫化脂肪油、（６）脂肪酸、および（７）硫黄掃去剤を含んでいる。

特許文献３には、腐食を防ぎ、摩耗を低減する腐食保護被膜を表面に付着させる潤滑剤組成物が開示されている。この組成物は、高純度の軽質鉱油、モリブデンベースの潤滑剤、カルシウムスルホネートなどの金属スルホネート、長鎖脂肪酸、ＺＤＰ、ジチオリン酸亜鉛誘導体、特にアルキルジチオリン酸亜鉛、またはチアジアゾール誘導体などのジアゾールを含んでいる。

特許文献４には、銅不働態化剤を含む基油が開示されている。銅不働態化剤は、ベンゾトリアゾール誘導体、例えば１Ｈ−ベンゾトリアゾール−１−メタンアミン、Ｎ，Ｎ−ビス（２−エチルヘキシル）−メチルであることが好ましく、そして銅不働態化剤は、ジアルキルジチオリン酸亜鉛（ＺＤＴＰ）を含まず、リン含有又は無リンの、低灰又は軽灰の最終潤滑油中に存在することが好ましい。

特許文献５には、主要量の鉱物系潤滑油と、少量の第二級ジアルキルジチオリン酸亜鉛耐摩耗剤、キレート型及び薄膜形成型の金属不活性化剤、石油スルホネートの中性バリウム塩およびコハク酸ベースのさび止め添加剤とを含む耐摩耗性油圧作動油が開示されている。

特許文献６には、１個以上の特定のアルキル又はアルケニル基で置換した少なくとも一種の環状ジカルボン酸無水物からなる化合物を、潤滑基油原料に有効量で添加することが開示されている。この化合物の添加は、自動又は無段変速機用の潤滑油として要求される潤滑油特性を保持しながら、高摺動速度範囲内で充分な摩擦係数を達成する、自動又は無段変速機用潤滑油組成物をもたらす。

国際公開第ＷＯ９８／１６６６９号パンフレット、ファンデルベール、外 国際公開第ＷＯ９４／１７１６４号パンフレット、ユンガ 米国特許第６４１３９１６号明細書、ボームガート、外 米国特許第５４３９６０５号明細書、コーラミアン 米国特許第３９２３６６９号明細書、ニューインガム、外 欧州特許出願公開第ＥＰ０９２６２２４Ａ２号明細書、タグチ、外

本発明は、車軸および変速機内に存在する黄色金属構成部分の腐食を減少させるのに使用されるギヤ油添加剤の製造および組成物を提供する。

車軸および変速機の黄色金属構成部分、特に銅および銅合金の腐食を減少させる新規なギヤ油組成物を発見した。潤滑粘度の油中に硫黄成分、リン成分、チアジアゾール、およびアルキル又はアルケニルコハク酸無水物を含むギヤ油組成物は、歯車の銅腐食を減少させることを見い出した。つまり、チアジアゾールとアルキル又はアルケニルコハク酸無水物の組合せは、硫黄及びリン化合物との接触から生じる歯車内の黄色金属構成部分の腐食を減少させるように作用する。

本発明は、ギヤ用潤滑油に使用することができるギヤ油添加剤パッケージを提供するものである。

また、本発明は、ギヤ用潤滑油に使用することができる添加剤組成物の新規な製造方法を提供する。

さらに、本発明は、本発明の添加剤組成物を含む潤滑油組成物、および該潤滑油の使用方法も提供する。

従って、一つの観点では、本発明は、下記の成分を含む油溶性添加剤組成物に関する：
（ａ）有機硫黄含有極圧添加剤、
（ｂ）チアジアゾール、ただし、チアジアゾールはポリカルボキシレート部を含まず、そしてチアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量は約０．１質量％乃至約１０質量％である、
（ｃ）アミノリン化合物、および
（ｄ）アルキル又はアルケニル基の数平均分子量が約１６０乃至約７００である、アルキル又はアルケニルコハク酸無水物。

別の観点では、本発明は、下記の成分を含む潤滑油組成物に関する：
（ａ）主要量の潤滑粘度の油、および
（ｂ）下記の成分からなる少量の油溶性添加剤組成物：
（ｉ）有機硫黄含有極圧添加剤、
（ii）アミノリン化合物、
（iii）チアジアゾール、ただし、チアジアゾールはポリカルボキシレート部を含まず、そしてチアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量は約０．１質量％乃至約１０質量％である、および
（iv）アルキル又はアルケニルコハク酸無水物のアルキル又はアルケニル基の数平均分子量が約１６０乃至約７００である、アルキル又はアルケニルコハク酸無水物。

好ましい態様では、本発明は、下記の成分を含む潤滑油組成物を提供する：
（ａ）主要量の潤滑粘度の油、
（ｂ）約０．２５乃至約３．６質量％の有機硫黄含有極圧添加剤、
（ｃ）約０．３乃至約１．５質量％のアミノリン化合物、
（ｄ）約０．０１乃至約１．２質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物、ただし、アルキル又はアルケニル基の数平均分子量は約１６０乃至約７００である、および
（ｅ）約０．０２乃至約０．２５質量％のチアジアゾール、ただし、チアジアゾールはポリカルボキシレート部を含まず、そしてチアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量は約０．１質量％乃至約１０質量％である。

本発明はまた、下記の工程を含む油溶性添加剤組成物の製造方法も提供する：
（ａ）有機硫黄含有極圧添加剤をアミノリン化合物と混合することにより、基本パッケージを調製する、そして
（ｂ）（ａ）の生成物を、アルキル又はアルケニル基の数平均分子量が約１６０乃至約７００であるアルキル又はアルケニルコハク酸無水物、およびポリカルボキシレート部を含まないチアジアゾールであって、チアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量が約０．１質量％乃至約１０質量％であるチアジアゾールと混合する。

本発明は更に、下記の工程を含む潤滑油組成物の製造方法をも提供する：
（ａ）有機硫黄含有極圧添加剤をアミノリン化合物と混合することにより、基本パッケージを調製する、
（ｂ）（ａ）の生成物を、アルキル又はアルケニル基の数平均分子量が約１６０乃至約７００であるアルキル又はアルケニルコハク酸無水物、およびポリカルボキシレート部を含まないチアジアゾールであって、チアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量が約０．１質量％乃至約１０質量％であるチアジアゾールと混合する、そして
（ｃ）（ｂ）の生成物を、主要量の潤滑粘度の油と一緒にする。

本発明は更にまた、下記の工程を含む潤滑油組成物の製造方法も提供する：
（ａ）有機硫黄含有極圧添加剤、アミノリン化合物、アルキル又はアルケニル基の数平均分子量が約１６０乃至約７００であるアルキル又はアルケニルコハク酸無水物、およびポリカルボキシレート部を含まないチアジアゾールであって、チアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量が約０．１質量％乃至約１０質量％であるチアジアゾールを混合する、そして
（ｂ）（ａ）の混合物に、少なくとも９０質量％の基油を加える。

車軸および変速機の黄色金属構成部分、特に銅および銅合金の腐食を減少させる新規なギヤ油組成物を発見した。潤滑粘度の油中に硫黄成分、リン成分、チアジアゾール、およびアルキル又はアルケニルコハク酸無水物を含むギヤ油組成物は、歯車の銅腐食を減少させることを見い出した。つまり、チアジアゾールとアルキル又はアルケニルコハク酸無水物の組合せは、硫黄及びリン化合物との接触から生じる歯車内の黄色金属構成部分の腐食を減少させるように作用する。

［添加剤パッケージ］
本発明のギヤ油添加剤パッケージは、油溶性の添加剤組成物である。ギヤ油添加剤パッケージはギヤ用潤滑油に使用することができる。本発明の添加剤パッケージは、有機硫黄含有極圧（ＥＰ）添加剤、アルキル又はアルケニルコハク酸無水物、アミノリン化合物、およびチアジアゾール腐食防止剤を含有する。

有機硫黄含有極圧添加剤は、一般には有機多硫化物である。好ましくは、有機硫黄含有極圧添加剤は多硫化ジアルキル、または多硫化ジアルキルの混合物である。より好ましくは、有機多硫化物は三硫化、四硫化及び五硫化ジ−ｔ−ブチルの混合物であり、例えば、シェブロン・フィリップス・ケミカル社（テキサス州ヒューストン）より得られ、TBPS454として知られている多硫化ジ−tert−ブチルである。

交差硫化エステルオレフィン、例えばＣ₁₀−Ｃ₂₅オレフィンと、Ｃ₁₀−Ｃ₂₅脂肪酸とＣ₁−Ｃ₂₅アルキル又はアルケニルアルコールの脂肪酸エステルとの硫化混合物、ただし脂肪酸および／またはアルコールは不飽和であってもよい、も硫黄含有極圧添加剤として使用することができる。

硫化オレフィンも本発明に用いることができるが、一般には、硫化イソブチレンを含むＣ₃−Ｃ₆オレフィンまたはそれから誘導した低分子量ポリオレフィンと、硫黄含有化合物、例えば硫黄、一塩化硫黄および／または二塩化硫黄との反応により製造される。

本発明のギヤ油添加剤組成物の無水コハク酸成分は、アルキル又はアルケニル基の数平均分子量が約１６０乃至約７００であるアルキル又はアルケニルコハク酸無水物である。好ましくは、無水コハク酸はアルケニルコハク酸無水物である。好ましいアルケニルコハク酸無水物としては、テトラプロペニルコハク酸無水物、およびポリイソブテニルコハク酸無水物が挙げられる。アルケニルコハク酸無水物がポリイソブテニルコハク酸無水物であるとき、ポリイソブテニル基の分子量は約２５０乃至約７００であることが好ましく、より好ましくは約４５０乃至約６５０、そして最も好ましくは約５００乃至約６００である。特に好ましいポリイソブテニル基の分子量は約５５０である。ポリイソブテニルコハク酸無水物（ＰＩＢＳＡ）を使用するならば、ＰＩＢＳＡは多数の方法により製造することができる。米国特許第６１５６８５０号（ハリソン、外）明細書は、参照文献として本明細書の記載とするが、熱反応によりＰＩＢＳＡを製造する一例である。ＰＩＢＳＡ製造の別法としては、米国特許第４２３４４３５号（マインハルト、外）明細書に開示されているような塩素化ポリイソブテンを使用するものが挙げられる。

アミノリン化合物は、米国特許第４５７５４３１号（サレンタイン）明細書に記載されているようなリン化合物であってもよく、その開示内容も参照として本明細書の記載とする。好ましくは、アミノリン化合物はジチオリン酸アミンである。本発明の潤滑剤に使用できる一般的なジチオリン酸エステルについては、当該分野ではよく知られている。これらジチオリン酸エステルは、２個の炭化水素基と１個の水素官能基を含むものであり、従って酸性である。本発明で使用できる炭化水素基は、炭素原子数３〜８の脂肪族アルキル基であることが好ましい。

代表的な二ハイドロカルビルジチオリン酸エステルとしては、ジ−２−エチル−１−ヘキシル水素ジチオリン酸エステル、ジイソオクチル水素ジチオンリン酸エステル、ジプロピル水素ジチオリン酸エステル、およびジ−４−メチル−２−ペンチル水素ジチオリン酸エステルを挙げることができる。

好ましいジチオリン酸エステルは、ジヘキシル水素ジチオリン酸エステル、ジブチル水素ジチオンリン酸エステル、およびジ−ｎ−ヘキシル水素ジチオリン酸エステルである。

本発明で使用するためには、酸性リン酸エステルをアルキルアミンとの反応によって部分的もしくは完全に中和する。酸性リン酸エステルの混合物も使用することができる。得られる組成物は、無硫黄一及び二ハイドロカルビルリン酸エステルのアルキルアンモニウム塩、混合酸−アルキルアンモニウム塩及び酸と、二ハイドロカルビルジチオリン酸エステルのアルキルアンモニウム塩及び遊離酸との複合混合物である。中和は、少なくとも５０％、好ましくは少なくとも８０％完了していなければならない。最良の結果を得るには、中和は８５％乃至９５％の範囲にあるべきで、ここで１００％中和とは、１個のアルキルアミンと酸の各水素原子との反応を意味する。

アミン部は、一般にはアルキルアミンから誘導される。アミンアルキル基は長さが炭素１０〜３０個であり、好ましくは１２〜１８個である。一般的なアミンとしては、ペンタデシルアミン、オクタデシルアミン、およびセチルアミン等を挙げることができる。最も好ましいのはオレイルアミンである。ジチオリン酸エステルと無硫黄リン酸エステルの混合物を使用するとき、ジチオリン酸エステルと無硫黄リン酸エステルのモル比は、７０：３０乃至３０：７０の範囲にあるべきであり、好ましくは５５：４５乃至４５：５５、そして最も好ましくは１：１である。置換二水素リン酸エステルと二置換水素リン酸エステルのモル比は、３０：７０乃至５５：４５の範囲にあるべきであり、好ましくは３５：６５乃至５０：５０、そして最も好ましくは４５：５５である。

本発明の添加剤組成物のチアジアゾール成分は、ポリカルボキシレート部非含有チアジアゾールである。チアジアゾールは、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール、２−メルカプト−５−ハイドロカルビルチオ−１，３，４−チアジアゾール、２−メルカプト−５−ハイドロカルビルジチオ−１，３，４−チアジアゾール、２，５−ビス（ハイドロカルビルチオ及び２，５−ビス（ハイドロカルビルジチオ）−１，３，４−チアジアゾールのうちの少なくとも一種からなることが好ましい。より好ましい化合物は１，３，４−チアジアゾールであり、特には２−ハイドロカルビルジチオ−５−メルカプト−１，３，４−ジチアジアゾール、および２，５−ビス（ハイドロカルビルジチオ）−１，３，４−チアジアゾールであり、そしてそれらのうちの多数は市販品として入手できる。最も好ましくは、約４．０質量％の２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールを含むポリカルボキシレート部非含有チアジアゾールが使用され、エチル社のハイテック4313（商品名）もしくはルブリゾール社のルブリゾール5955A（商品名）であってもよい。ハイテック4313はエチル社（バージニア州リッチモンド）より得られ、またルブリゾール5955Aはルブリゾール社（オハイオ州ワイクリフ）より得ることができる。本発明に使用されるチアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの好ましい量は、約０．１質量％乃至約１０．０質量％であり、より好ましくは約２．０乃至約６．０質量％、そして最も好ましくは４．０質量％である。

本明細書の比較例では、ハイテック4313またはルブリゾール5955Aの代わりに、アルキルポリカルボキシレート部を持つ２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールである、バンリューベ871を使用した。バンリューベ871の使用は銅腐食を減少させないことが分かった（比較例と性能結果：比較例Ｉ、Ｋ及びＯ参照）。比較例ではまた、ハイテック4313またはルブリゾール5955Aの代わりに、モビラッドC610を使用した。モビラッドC610の使用も銅腐食を減少させなかった（比較例と性能結果：比較例Ｊ、Ｎ及びＲ参照）。モビラッドC610の炭素−ＮＭＲおよび赤外（ＩＲ）分析は、モビラッドC610だけが痕跡量（すなわち、おおよそ０．０１質量％）のジメルカプトチアジアゾールを含むことを示している。

［潤滑油組成物］
有機硫黄含有極圧添加剤、アミノリン化合物、チアジアゾール腐食防止剤およびアルキル又はアルケニルコハク酸無水物は一般に、車軸および変速機内に存在する歯車や他の構成部分を潤滑にするのに充分な基油に添加される。一般に本発明の潤滑油組成物は、主要量の潤滑粘度の油と少量のギヤ油添加剤パッケージを含有する。

具体的には、潤滑油組成物は、約０．２５質量％乃至約３．６質量％の有機硫黄含有ＥＰ添加剤、例えば三硫化、四硫化及び五硫化ジ−ｔ−ブチルの混合物を含有することが好ましい。より好ましくは、約１．２質量％乃至約２．６質量％の硫黄含有ＥＰ添加剤、例えば三硫化、四硫化及び五硫化ジ−ｔ−ブチルの混合物が潤滑油組成物中に存在する。最も好ましくは、約１．４質量％乃至約２．２質量％の硫黄含有ＥＰ添加剤、例えば三硫化、四硫化及び五硫化ジ−ｔ−ブチルの混合物が潤滑油組成物中に存在する。約０．３質量％乃至約１．５質量％のアミノリン化合物、例えばジチオリン酸アミンが潤滑油組成物中に存在することが好ましい。より好ましくは、約０．７質量％乃至約１．３質量％のアミノリン化合物が潤滑油組成物中に存在する。最も好ましくは、約０．８質量％乃至約１．２質量％のアミノリン化合物が潤滑油組成物中に存在する。約０．０１質量％乃至約１．２０質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物、例えばテトラプロペニルコハク酸無水物またはポリイソブテニルコハク酸無水物が潤滑油組成物中に存在することが好ましい。より好ましくは、約０．１０質量％乃至約０．７５質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物、例えばテトラプロペニルコハク酸無水物またはポリイソブテニルコハク酸無水物が潤滑油組成物中に存在する。最も好ましくは、約０．２５質量％乃至約０．６０質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物、例えばテトラプロペニルコハク酸無水物またはポリイソブテニルコハク酸無水物が潤滑油組成物中に存在する。約０．０２質量％乃至約０．２５質量％のチアジアゾール、例えばアルキル−ポリカルボキシレート部非含有の２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールが潤滑油組成物中に存在することが好ましい。より好ましくは、約０．０５質量％乃至約０．２０質量％のチアジアゾール、例えばアルキル−ポリカルボキシレート部非含有２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールが潤滑油組成物中に存在する。最も好ましくは、約０．１質量％乃至約０．１８質量％のチアジアゾール、例えばアルキル−ポリカルボキシレート部非含有２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールが潤滑油組成物中に存在する。

用いられる基油は、各種の潤滑粘度の油いずれであってもよい。そのような組成物に使用される潤滑粘度の基油は、鉱油であっても合成油であってもよい。４０℃の粘度が少なくとも２．５cStで流動点が２０℃未満、好ましくは０℃以下である基油が望ましい。基油は、合成または天然の原料から誘導することができる。本発明で基油として使用される鉱油としては例えば、パラフィン系、ナフテン系、および通常潤滑油組成物に使用されるその他の油を挙げることができる。合成油としては例えば、炭化水素合成油と合成エステルの両方、および所望の粘度を有するそれらの混合物を挙げることができる。炭化水素合成油としては例えば、エチレンの重合から合成された油、すなわちポリアルファオレフィンまたはＰＡＯ、あるいは一酸化炭素ガスと水素ガスを用いた炭化水素合成法、例えばフィッシャー・トロプシュ法から合成された油を挙げることができる。使用できる合成炭化水素油としては、適正な粘度を持つアルファオレフィンの液体重合体が挙げられる。特に有用なものは、Ｃ₆〜Ｃ₁₂のアルファオレフィンの水素化液体オリゴマー、例えば１−デセン三量体である。同様に、適正な粘度のアルキルベンゼン、例えばジドデシルベンゼンも使用することができる。使用できる合成エステルとしては、モノカルボン酸およびポリカルボン酸と、モノヒドロキシアルカノールおよびポリオールとのエステルが挙げられる。代表的な例としては、ジドデシルアジペート、ペンタエリトリトールテトラカプロエート、ジ−２−エチルヘキシルアジペート、およびジラウリルセバケート等がある。モノ及びジカルボン酸とモノ及びジヒドロキシアルカノールとの混合物から合成された複合エステルも使用することができる。鉱油と合成油のブレンドも有用である。

従って、基油は、精製したパラフィン型基油、精製したナフテン系基油、または潤滑粘度の合成炭化水素又は非炭化水素油であってもよい。基油はまた、鉱油と合成油の混合物であってもよい。最も好ましいのは第１種基油である。

さらに、完成油を完全なものにするために、本発明の添加剤組成物には潤滑油組成物でよく知られているその他の添加剤を添加してもよい。

［その他の添加剤］
以下の添加剤成分は、本発明に好ましく用いることができる成分の幾つかの例である。これら添加剤の例は、本発明を説明するために記されるのであって本発明を限定するものではない：

１）金属清浄剤
硫化又は未硫化のアルキル又はアルケニルフェネート、アルキル又はアルケニル芳香族スルホネート、多ヒドロキシアルキル又はアルケニル芳香族化合物の硫化又は未硫化金属塩、アルキル又はアルケニルヒドロキシ芳香族スルホネート、硫化又は未硫化のアルキル又はアルケニルナフテネート、アルカノール酸の金属塩、アルキル又はアルケニル多酸の金属塩、およびそれらの化学的及び物理的混合物。

２）酸化防止剤
酸化防止剤は、鉱油がサービス中に劣化する傾向を低減するものであり、金属表面のスラッジやワニス状堆積物などの酸化生成物および粘度増加がその劣化の証拠となる。本発明に使用できる酸化防止剤の例としては、これらに限定されるものではないが、フェノール型（フェノール系）酸化防止剤、例えば４，４’−メチレン−ビス（２，６−ジ−tert−ブチルフェノール）、４，４’−ビス（２，６−ジ−tert−ブチルフェノール）、^*しかし４’−ビス（２−メチル−６−tert−ブチルフェノール）、２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−６−tert−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−tert−ブチルフェノール）、４，４’−イソプロピリデン−ビス（２，６−ジ−tert−ブチルフェノール）、２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−６−ノニルフェノール）、２，２’−イソブチリデン−ビス（４，６−ジメチルフェノール）、２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−６−シクロヘキシルフェノール）、２，６−ジ−tert−ブチル−４−メチルフェノール、２，６−ジ−tert−ブチル−４−エチルフェノール、２，４−ジメチル−６−tert−ブチルフェノール、２，６−ジ−tert−Ｉ−ジメチルアミノ−ｐ−クレゾール、２，６−ジ−tert−４−（Ｎ，Ｎ’−ジメチルアミノメチルフェノール）、４，４’−チオビス（２−メチル−６−tert−ブチルフェノール）、２，２’−チオビス（４−メチル−６−tert−ブチルフェノール）、ビス（３−メチル−４−ヒドロキシ−５−tert−ブチルベンジル）−スルフィド、およびビス（３，５−ジ−tert−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）が挙げられる。ジフェニルアミン型酸化防止剤としては、これらに限定されるものではないが、アルキル化ジフェニルアミン、フェニル−α−ナフチルアミン、およびアルキル化−α−ナフチルアミンが挙げられる。その他の型の酸化防止剤としては、金属ジチオカルバメート（例えば、亜鉛ジチオカルバメート）、および１５−メチレンビス（ジブチルジチオカルバメート）が挙げられる。

３）耐摩耗剤
その名称が意味するように、これら添加剤は可動金属部分の摩耗を低減する。そのような添加剤の例としては、これらに限定されるものではないが、リン酸エステル、カーボネート、エステル、およびモリブデン錯体を挙げることができる。

４）さび止め添加剤（さび止め剤）
ａ）非イオン性ポリオキシエチレン界面活性剤：ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレン高級アルコールエーテル、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンオクチルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンオクチルステアリルエーテル、ポリオキシエチレンオレイルエーテル、ポリオキシエチレンソルビトールモノステアレート、ポリオキシエチレンソルビトールモノオレエート、およびポリエチレングリコールモノオレエート。
ｂ）その他の化合物：ステアリン酸およびその他の脂肪酸、ジカルボン酸、金属石鹸、脂肪酸アミン塩、重質スルホン酸の金属塩、多価アルコールの部分カルボン酸エステル、およびリン酸エステル。

５）抗乳化剤
アルキルフェノールと酸化エチレンの付加物、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、およびポリオキシエチレンソルビタンエステル。

６）極圧耐摩耗剤（ＥＰ／ＡＷ剤）
ジアルキル−１−ジチオリン酸亜鉛（第一級アルキル、第二級アルキル及びアリール型）、硫化ジフェニル、メチルトリクロロステアレート、塩素化ナフタレン、フルオロアルキルポリシロキサン、ナフテン酸鉛、中和リン酸エステル、ジチオリン酸エステル、および無硫黄リン酸エステル。

７）摩擦緩和剤
脂肪アルコール、脂肪酸、アミン、ホウ酸化エステル、その他のエステル、リン酸エステル、亜リン酸エステル、およびホスホン酸エステル。

８）多機能添加剤
硫化オキシモリブデンジチオカルバメート、硫化オキシモリブデン有機リンジチオエート、オキシモリブデンモノグリセリド、オキシモリブデンジエチレートアミド、アミン−モリブデン錯化合物、および硫黄含有モリブデン錯化合物。

９）粘度指数向上剤
ポリメタクリレート型重合体、エチレン−プロピレン共重合体、スチレン−イソプレン共重合体、水和スチレン−イソプレン共重合体、ポリイソブチレン、および分散剤型粘度指数向上剤。

１０）流動点降下剤
ポリメチルメタクリレート。

１１）消泡剤
アルキルメタクリレート重合体、およびジメチルシリコーン重合体。

１２）金属不活性化剤
ジサリチリデンプロピレンジアミン、トリアゾール誘導体、メルカプトベンゾチアゾール、およびメルカプトベンズイミダゾール。

１３）分散剤
アルケニルコハク酸イミド、他の有機化合物で変性したアルケニルコハク酸イミド、エチレンカーボネートまたはホウ酸による後処理で変性したアルケニルコハク酸イミド、ペンタエリトリトール、フェネート−サリチレートおよびそれらの後処理類似物、アルカリ金属または混合アルカリ金属、アルカリ土類金属のホウ酸塩、水和アルカリ金属ホウ酸塩の分散物、アルカリ土類金属ホウ酸塩の分散物、およびポリアミド無灰分散剤等、またはそのような分散剤の混合物。

［添加剤パッケージの製造方法］
次の四つの成分を約５０°Ｆ乃至１５０°Ｆの高温、例えば約１００°Ｆで混合することにより、ギヤ油添加剤パッケージを製造する：（ａ）有機硫黄含有極圧添加剤、例えば三硫化、四硫化及び五硫化ジ−ｔ−ブチルの混合物、（ｂ）アミノリン化合物、例えばジチオリン酸アミン、（ｃ）アルキル又はアルケニルコハク酸無水物、および（ｄ）チアジアゾール、例えばジメルカプトチアジアゾール。アルキル又はアルケニルコハク酸無水物は、アルケニル基の数平均分子量が約１６０乃至約７００であるテトラプロペニルコハク酸無水物またはポリイソブテニルコハク酸無水物であることが好ましい。特に好ましいポリイソブテニル基は、グリッソパル550の商品名でＢＡＳＦ（ドイツ、ルートビッヒスハーフェン）より得られる、分子量５５０のポリイソブテンから誘導された数平均分子量約５５０を有する。約３０質量％乃至約７０質量％の硫黄含有ＥＰ添加剤を混合物に使用することが好ましい。より好ましくは、約３５質量％乃至約６５質量％の硫黄含有ＥＰ添加剤を混合物に使用する。最も好ましくは、約４０質量％乃至約５０質量％の硫黄含有ＥＰ添加剤を混合物に使用する。約１０質量％乃至約６０質量％のアミノリン化合物を混合物に添加することが好ましい。より好ましくは、約１５質量％乃至約５５質量％のアミノリン化合物を混合物に添加する。最も好ましくは、約２０乃至５０質量％のアミノリン化合物を混合物に添加する。約０．５質量％乃至約３０質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物を混合物に添加することが好ましい。より好ましくは、約０．５質量％乃至約２５質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物を混合物に添加する。最も好ましくは、約１質量％乃至約２０質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物を混合物に添加する。約０．５質量％乃至約１５質量％のチアジアゾール、例えばアルキル−ポリカルボキシレート部非含有２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールを混合物に添加することが好ましい。より好ましくは、１質量％乃至約１０質量％のチアジアゾール、例えばアルキル−ポリカルボキシレート部非含有２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールを混合物に添加する。最も好ましくは、約２質量％乃至約５質量％のチアジアゾール、例えばアルキル−ポリカルボキシレート部非含有２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールを混合物に添加する。

［本発明の完成油］
完成油（通常の潤滑油）の第一の製造方法では、潤滑粘度の油に上述した添加剤パッケージを添加する必要がある。

完成油の第二の製造方法では、最初に基本パッケージをブレンドする必要がある。基本パッケージは、硫黄含有ＥＰ添加剤、例えば三硫化、四硫化及び五硫化ジ−ｔ−ブチルの混合物を、アミノリン化合物と約５０°Ｆ乃至１５０°Ｆの高温、例えば１００°Ｆで混合して、混合物を均一にすることにより調製する。約３５質量％乃至約８０質量％の硫黄含有ＥＰ添加剤を基本パッケージに使用することが好ましい。より好ましくは、約４０質量％乃至約７５質量％の硫黄含有ＥＰ添加剤を基本パッケージに使用する。最も好ましくは、約４５質量％乃至約７０質量％の硫黄含有ＥＰ添加剤を混合物に使用する。約２０質量％乃至約６５質量％のアミノリン化合物を基本パッケージに使用することが好ましい。より好ましくは、約２５質量％乃至約６０質量％のアミノリン化合物を基本パッケージに使用する。最も好ましくは、約３０質量％乃至約５５質量％のアミノリン化合物を基本パッケージに使用する。

約０．６質量％乃至約５質量％の基本パッケージを完成油のブレンドに使用することが好ましい。より好ましくは、約２質量％乃至約４質量％の基本パッケージを完成油のブレンドに使用する。最も好ましくは、約２質量％乃至約３質量％の基本パッケージを完成油のブレンドに使用する。アルキル又はアルケニルコハク酸無水物は、調製した基本パッケージに添加する。アルキル又はアルケニルコハク酸無水物は、アルキル又はアルケニル基の数平均分子量が約１６０乃至約７００である、テトラプロペニルコハク酸無水物またはポリイソブテニルコハク酸無水物であることが好ましい。より好ましくは、ポリイソブテニル基は、グリッソパル550の商品名でＢＡＳＦ（ドイツ、ルートビッヒスハーフェン）より入手できる、分子量５５０のポリイソブテンから得られる数平均分子量５５０を有する。約０．０１質量％乃至約１．２０質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物を基本パッケージに添加することが好ましい。より好ましくは、約０．１０質量％乃至約０．７５質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物を基本パッケージに添加する。最も好ましくは、約０．２５質量％乃至約０．６０質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物を基本パッケージに添加する。チアジアゾール、例えばアルキル−ポリカルボキシレート部非含有２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールも混合物に添加する。好ましくは、約０．０２質量％乃至約０．２５質量％のチアジアゾールを混合物に添加する。より好ましくは、約０．０５質量％乃至約０．２０質量％のチアジアゾール、例えばアルキル−ポリカルボキシレート部非含有２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールを混合物に添加する。最も好ましくは、約０．１質量％乃至約０．１８質量％のチアジアゾール、例えばアルキル−ポリカルボキシレート部非含有２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールを混合物に添加する。完成油を完全なものにするためには、基本パッケージ、アルキル又はアルケニルコハク酸無水物、およびチアジアゾール、例えばアルキル−ポリカルボキシレート部非含有２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールからなる混合物に、少なくとも一種の基油を添加する。好ましくは、二種類の基油（すなわち、１５０ブライトストック油と溶剤精製した６００Ｎ油）を添加する。混合物を約５０°Ｆ乃至２００°Ｆの高温、好ましくは約７０°Ｆ乃至１８０°Ｆ、例えば１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にする。加熱後、均一な混合物についてＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験法に従って銅腐食の評価を行う。

［本発明の使用方法］
本発明は、車軸および変速機内に存在する黄色金属に対するギヤ油の腐食性を減少させるために使用する。つまり、金属構成部分の摩耗を低減し、腐食を低減するために、本発明の潤滑油を車軸および変速機内の金属構成部分に接触させる。さらに、腐食性状を示す油をトップ処理するために、潤滑油組成物を使用してもよい。本発明の潤滑油組成物は一般に、本発明のギヤ油添加剤パッケージを約０．６乃至６．６質量％含有する。好ましくは、本発明の潤滑油組成物は本発明のギヤ油添加剤パッケージを約２．１乃至４．８質量％含有する。最も好ましくは、本発明の潤滑油組成物は本発明のギヤ油添加剤パッケージを約２．６乃至４．２質量％含有する。ギヤ油添加剤組成物は任意に、輸送および貯蔵の間の取扱いを容易にするのに充分な量の無機液体希釈剤を含有する。一般に、ギヤ油添加剤組成物は約０．０乃至２０．０％の有機液体希釈剤を含有し、好ましくは約３．０乃至１５．０質量％含有する。使用することができる好適な有機液体希釈剤としては例えば、溶剤精製した１００Ｎ（すなわち、シトコン１００Ｎ）、および水素化処理した１００Ｎ（すなわち、シェブロン１００Ｎ）等を挙げることができる。有機希釈剤は、１００℃の粘度が約１０乃至２０cStであることが好ましい。

［性能試験］
本発明の潤滑ギヤ油組成物は一般には、ＡＰＩ ＧＬ−５性能基準の一部であるＡＳＴＭ Ｄ−１３０要求条件を満たす。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験法は、銅および銅合金の存在下での潤滑油の安定性（すなわち、銅腐食の程度）を測定するために開発された。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０を使用して銅腐食を１〜４の尺度で測定するが、ここで１の結果は若干の曇りを表し、そして４の結果は銅腐食を表す。ＡＰＩ−ＧＬ−５評価では、４の数値結果はＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験に不合格であるが、一方１、２又は３の数値結果はＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験に合格である。本発明の潤滑ギヤ油は、結果として２に等しいかそれより低い銅腐食をもたらし、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験に合格している。

以下の実施例は、本発明の特定の態様を説明するために表記するのであって、決して本発明の範囲を限定するものとみなすべきではない。

［実施例１］
（基本パッケージの調製）
２Ｌのビーカー内で、三、四及び五硫化ジ−tert−ブチルの混合物である多硫化ジアルキル、シェブロン・フィリップス・ケミカル社のTBPS454、６３１．５８グラムを、米国特許第４５７５４３１号（サレンタイン）明細書に記載されているジチオリン酸アミン３６８．４２グラムと１００°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［実施例２］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）を、テトラプロペニルコハク酸無水物（全分子量２６６）０．２５質量％（１．２５グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるハイテック4313（商品名）０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．３５質量％（８１．７５グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［実施例３］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）を、テトラプロペニルコハク酸無水物（全分子量２６６）０．２５質量％（１．２５グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるルブリゾール5955A（商品名）０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．３５質量％（８１．７５グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［実施例４］
第二の基本パッケージを次のようにして調製した：
４００ｍＬのビーカー内で、三、四及び五硫化ジ−tert−ブチルの混合物である多硫化ジアルキル、シェブロン・フィリップス・ケミカル社のTBPS454、４６．７５質量％（４６．７５グラム）を、米国特許第４５７５４３１号（サレンタイン）に記載されているジチオリン酸アミン２７．２７質量％（２７．２７グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるハイテック4313（商品名）３．９０質量％（３．９０グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量５５０）１５．５８質量％（１５．５８グラム）、およびエクソン１００Ｎ（基油）６．５０質量％（６．５０グラム）を１００°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

６００ｍＬのビーカー内で、上記の第二基本パッケージ３．８５質量％（７．７０グラム）、シトゴ１５０ブライトストック（基油）１５．００質量％（３０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８１．１５質量％（１６２．３０グラム）を１３０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［実施例５］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量５５０）０．６０質量％（３．００グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるルブリゾール5955A（商品名）０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［実施例６］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量５５０）０．６０質量％（３．００グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるハイテック4313（商品名）０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

（比較例）
比較例Ａ−Ｓは、次のような変形を少なくとも一つ含む：分子量２３００のポリイソブテニルコハク酸無水物（ＰＩＢＳＡ）、チアジアゾール無し、および／またはＰＩＢＳＡ無し、０．２５質量％以上のチアジアゾールおよびＰＩＢＳＡ無し、ジチオリン酸アミン無し、および分子量１０００のＰＩＢＳＡ。

［比較例Ａ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量２３００）０．６０質量％（３．００グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるハイテック4313（商品名）０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｂ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量２３００）０．６０質量％（３．００グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるルブリゾール5955A（商品名）０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｃ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８１．１５質量％（４０５．７５グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｄ］
第三の基本パッケージを次のようにして調製した：１Ｌのビーカー内で、三、四及び五硫化ジ−tert−ブチルの混合物である多硫化ジアルキル、シェブロン・フィリップス・ケミカル社のTBPS454、５７．１４質量％（２８５．７２グラム）、米国特許第４５７５４３１号（サレンタイン）に記載されているジチオリン酸アミン３３．３３質量％（１６６．６６グラム）、および２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるハイテック4313（商品名）９．５３質量％（４７．６２グラム）を１００°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

５ガロンのステンレス鋼製容器内で、上記の第三基本パッケージ３．１５質量％（３７８．０グラム）、シトゴ１５０ブライトストック（基油）１２．８０質量％（１５３６．０グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８４．０５質量％（１００８６．０グラム）を１３０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｅ］
第四の基本パッケージを次のようにして調製した：４００ｍＬのビーカー内で、三、四及び五硫化ジ−tert−ブチルの混合物である多硫化ジアルキル、シェブロン・フィリップス・ケミカル社のTBPS454、５７．６９質量％（５７．６９グラム）を、米国特許第４５７５４３１号（サレンタイン）に記載されているジチオリン酸アミン３３．６５質量％（３３．６５グラム）、および２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるハイテック4313（商品名）８．６６質量％（８．６６グラム）を１００°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

６００ｍＬのビーカー内で、上記の第四基本パッケージ３．１２質量％（６．２４グラム）、シトゴ１５０ブライトストック（基油）１２．８３質量％（２５．６６グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８４．０５質量％（１６８．１０グラム）を１３０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｆ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量５５０）０．６質量％（３．００グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８１．１５質量％（４０５．７５グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｇ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量５５０）０．６質量％（３．００グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるハイテック4313（商品名）０．１０質量％（０．５０グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４５質量％（４０２．２５グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｈ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるハイテック4313（商品名）０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８１．００質量％（４０５．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｉ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量５５０）０．６０質量％（３．００グラム）、アルキルポリカルボキシレート部を持つ２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールを含むチアジアゾールであるバンルーベ871、０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｊ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量５５０）０．６０質量％（３．００グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールおおよそ０．０１質量％を含むチアジアゾールであるモビラッドC610、０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｋ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量１０００）０．６０質量％（３．００グラム）、アルキルポリカルボキシレート部を持つ２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールを含むチアジアゾールであるバンルーベ871、０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｌ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量１０００）０．６０質量％（３．００グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるルブリゾール5955A（商品名）０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｍ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量１０００）０．６０質量％（３．００グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるハイテック4313（商品名）０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｎ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量１０００）０．６０質量％（３．００グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールおおよそ０．０１質量％を含むチアジアゾールであるモビラッドC610、０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｏ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量１０００）１．２０質量％（６．００グラム）、アルキルポリカルボキシレート部を持つ２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールを含むチアジアゾールであるバンルーベ871、０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｐ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量１０００）１．２０質量％（６．００グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるルブリゾール5955A（商品名）０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｑ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量１０００）１．２０質量％（６．００グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるハイテック4313（商品名）０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｒ］
１Ｌのビーカー内で、実施例１の基本パッケージ２．８５質量％（１４．２５グラム）、ポリイソブテニル（ＰＩＢ）コハク酸無水物（ＰＩＢ分子量１０００）１．２０質量％（６．００グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾールおおよそ０．０１質量％を含むチアジアゾールであるモビラッドC610、０．１５質量％（０．７５グラム）、シトゴ１５０ブライトストック１６．００質量％（８０．００グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）８０．４０質量％（４０２．００グラム）を１５０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

［比較例Ｓ］
第五の基本パッケージを次のようにして調製した：
２００ｍＬのビーカー内で、三、四及び五硫化ジ−tert−ブチルの混合物である多硫化ジアルキル、シェブロン・フィリップス・ケミカル社のTBPS454、８１．８２質量％（４０．９１グラム）、２，５−ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール約４質量％を含むチアジアゾールであるハイテック4313（商品名）６．９２質量％（３．４１グラム）、テトラプロペニルコハク酸無水物（全分子量２６６）１１．３６質量％（５．６８グラム）を１００°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

１０００ｍＬのビーカー内で、上記の添加剤パッケージ２．２質量％（１１．０グラム）、シトゴ１５０ブライトストック（基油）１９．５６質量％（９７．８０グラム）、およびエクソン６００Ｎ（基油）７８．２４質量％（３９１．２０グラム）を１３０°Ｆで混合して、混合物を均一にした。

（性能結果）
［実施例２］
この実施例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は２ａであり、銅腐食試験に対するＧＬ−５要求条件に合格した。

［実施例３］
この実施例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は１ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に合格した。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を３回以上繰り返した。各々の結果も評点１ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に合格した。

［実施例４］
この実施例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は１ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に合格した。

［実施例５］
この実施例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は２ｃであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に合格した。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果は評点２ａを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に合格した。

［実施例６］
この実施例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は２ｃであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に合格した。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果は評点２ｅを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に合格した。

（性能結果−比較例）
［比較例Ａ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｂ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｃであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｃ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｄ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は２ｅであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に合格した。この比較例は、２倍量のチアジアゾールを含んでポリイソブテニルコハク酸無水物を含まなかったために、試験に合格した。本発明は、それより少量のチアジアゾールとアルキル又はアルケニルコハク酸無水物を含むものである。

［比較例Ｅ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｆ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｇ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｈ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｉ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｊ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｋ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｌ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｍ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｎ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｏ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｐ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｑ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｒ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０試験を繰り返した。この結果も評点４ｂを生じて、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

［比較例Ｓ］
この比較例の組成物について、ＡＳＴＭ Ｄ−１３０に従って銅腐食の評価を行った。ＡＳＴＭ Ｄ−１３０評点は４ｂであり、銅腐食試験のＧＬ−５要求条件に不合格であった。

Claims (27)

1. 下記の成分を含む油溶性添加剤組成物：
   （ａ）有機硫黄含有極圧添加剤、
   （ｂ）チアジアゾール、ただし、チアジアゾールはポリカルボキシレート部を含まず、そしてチアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量は約０．１質量％乃至約１０質量％である、
   （ｃ）アミノリン化合物、および
   （ｄ）アルキル又はアルケニル基の数平均分子量が約１６０乃至約７００である、アルキル又はアルケニルコハク酸無水物。
2. 該アミノリン化合物がジチオリン酸アミンである請求項１に記載の油溶性添加剤組成物。
3. 該有機硫黄含有極圧剤が多硫化ジアルキルである請求項１に記載の油溶性添加剤組成物。
4. 該多硫化ジアルキルが三硫化、四硫化及び五硫化ジ−ｔ−ブチルの混合物である請求項３に記載の油溶性添加剤組成物。
5. 該チアジアゾールが、２−メルカプト−５−ハイドロカルビルチオ−１，３，４−チアジアゾール、２−メルカプト−５−ハイドロカルビルジチオ−１，３，４−チアジアゾール、２，５−ビス（ハイドロカルビルチオ）及び２，５−ビス（ハイドロカルビルジチオ）−１，３，４−チアジアゾールのうちの少なくとも一種を含む請求項１に記載の油溶性添加剤組成物。
6. 該アルキル又はアルケニルコハク酸無水物がアルケニルコハク酸無水物である請求項１に記載の油溶性添加剤組成物。
7. 該アルケニルコハク酸無水物がポリイソブテニルコハク酸無水物である請求項６に記載の油溶性添加剤組成物。
8. 該アルケニルコハク酸無水物がテトラプロペニルコハク酸無水物である請求項６に記載の油溶性添加剤組成物。
9. 該ポリイソブテニルコハク酸無水物のポリイソブテニル基の数平均分子量が約２５０乃至約７００である請求項７に記載の油溶性添加剤組成物。
10. 該ポリイソブテニルコハク酸無水物のポリイソブテニル基の数平均分子量が約４５０乃至約６５０である請求項９に記載の油溶性添加剤組成物。
11. 下記の成分を含む潤滑油組成物：
    （ａ）主要量の潤滑粘度の油、および
    （ｂ）下記の成分からなる少量の油溶性添加剤組成物：
    （ｉ）有機硫黄含有極圧添加剤、
    （ii）アミノリン化合物、
    （iii）チアジアゾール、ただし、チアジアゾールはポリカルボキシレート部を含まず、そしてチアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量は約０．１質量％乃至約１０質量％である、および
    （iv）アルキル又はアルケニルコハク酸無水物のアルキル又はアルケニル基の数平均分子量が約１６０乃至約７００である、アルキル又はアルケニルコハク酸無水物。
12. 下記の成分を含む潤滑油組成物：
    （ａ）主要量の潤滑粘度の油、
    （ｂ）約０．２５乃至約３．６質量％の有機硫黄含有極圧添加剤、
    （ｃ）約０．３乃至約１．５質量％のアミノリン化合物、
    （ｄ）約０．０１乃至約１．２質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物、ただし、アルキル又はアルケニル基の数平均分子量は約１６０乃至約７００である、および
    （ｅ）約０．０２乃至約０．２５質量％のチアジアゾール、ただし、チアジアゾールはポリカルボキシレート部を含まず、そしてチアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量は約０．１質量％乃至約１０質量％である。
13. 該有機硫黄含有極圧添加剤が三硫化、四硫化及び五硫化ジ−ｔ−ブチルの混合物である請求項１２に記載の潤滑油組成物。
14. 該アルケニルコハク酸無水物がテトラプロペニルコハク酸無水物である請求項１２に記載の潤滑油組成物。
15. 該アルケニルコハク酸無水物がポリイソブテニルコハク酸無水物である請求項１２に記載の潤滑油組成物。
16. 下記の成分を含む請求項１２に記載の潤滑油組成物：
    （ａ）主要量の潤滑粘度の油、
    （ｂ）約１．２乃至約２．６質量％の有機硫黄含有極圧添加剤、
    （ｃ）約０．７乃至約１．３質量％のアミノリン化合物、
    （ｄ）約０．１乃至約０．７５質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物、ただし、アルキル又はアルケニル基の数平均分子量は約１６０乃至約７００である、および
    （ｅ）約０．０５乃至約０．２質量％のチアジアゾール、ただし、チアジアゾールはポリカルボキシレート部を含まず、そしてチアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量は約０．１質量％乃至約１０質量％である。
17. 下記の成分を含む請求項１６に記載の潤滑油組成物：
    （ａ）主要量の潤滑粘度の油、
    （ｂ）約１．４乃至約２．２質量％の有機硫黄含有極圧添加剤、
    （ｃ）約０．８乃至約１．２質量％のアミノリン化合物、
    （ｄ）約０．２５乃至約０．６質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物、ただし、アルキル又はアルケニル基の数平均分子量は約１６０乃至約７００である、および
    （ｅ）約０．１乃至約０．１８質量％のチアジアゾール、ただし、チアジアゾールはポリカルボキシレート部を含まず、そしてチアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量は約０．１質量％乃至約１０質量％である。
18. 請求項１１に記載の潤滑油組成物を金属構成部分に接触させることからなる、車軸および変速機内の金属構成部分の黄色金属腐食を低減する方法。
19. 下記の工程を含む油溶性添加剤組成物の製造方法：
    （ａ）有機硫黄含有極圧添加剤をアミノリン化合物と混合することにより、基本パッケージを調製する、そして
    （ｂ）（ａ）の生成物を、アルキル又はアルケニル基の数平均分子量が約１６０乃至約７００であるアルキル又はアルケニルコハク酸無水物、およびポリカルボキシレート部を含まないチアジアゾールであって、チアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量が約０．１質量％乃至約１０質量％であるチアジアゾールと混合する。
20. 該アルキル又はアルケニルコハク酸無水物が、ポリイソブテニル基の数平均分子量が約２５０乃至７００であるポリイソブテニルコハク酸無水物である請求項１９に記載の方法。
21. 該アルキル又はアルケニルコハク酸無水物がテトラプロペニルコハク酸無水物である請求項１９に記載の方法。
22. 下記の工程を含む潤滑油組成物の製造方法：
    （ａ）有機硫黄含有極圧添加剤をアミノリン化合物と混合することにより、基本組成物を調製する、
    （ｂ）（ａ）の生成物を、アルキル又はアルケニル基の数平均分子量が約１６０乃至約７００であるアルキル又はアルケニルコハク酸無水物、およびポリカルボキシレート部を含まないチアジアゾールであって、チアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量が約０．１質量％乃至約１０質量％であるチアジアゾールと混合する、そして
    （ｃ）（ｂ）の生成物を、主要量の潤滑粘度の油と一緒にする。
23. （ａ）の生成物に、約０．０１質量％乃至約１．２質量％のアルキル又はアルケニルコハク酸無水物を添加し、そしてポリカルボキシレート部を含まないチアジアゾールであって、チアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量が約０．１質量％乃至約１０質量％であるチアジアゾールと混合する請求項２２に記載の方法。
24. （ａ）の生成物に、ポリカルボキシレート部を含まないチアジアゾールであって、チアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量が約０．１質量％乃至約１０質量％であるチアジアゾール約０．０２質量％乃至約０．２５質量％を添加し、そしてアルキル又はアルケニルコハク酸無水物と混合する請求項２２に記載の方法。
25. 下記の工程を含む潤滑油組成物の製造方法：
    （ａ）有機硫黄含有極圧添加剤、アミノリン化合物、アルキル又はアルケニル基の数平均分子量が約１６０乃至約７００であるアルキル又はアルケニルコハク酸無水物、およびポリカルボキシレート部を含まないチアジアゾールであって、チアジアゾール中に存在するジメルカプトチアジアゾールの量が約０．１質量％乃至約１０質量％であるチアジアゾールを混合する、そして
    （ｂ）（ａ）の混合物に、少なくとも９０質量％の基油を加える。
26. 該アルキル又はアルケニルコハク酸無水物が、ポリイソブテニル基の数平均分子量が約２５０乃至７００であるポリイソブテニルコハク酸無水物である請求項２５に記載の方法。
27. 該アルキル又はアルケニルコハク酸無水物がテトラプロペニルコハク酸無水物である請求項２５に記載の方法。