JP2004178978A

JP2004178978A - Separator for fuel cell with seal and membrane electrode assembly with seal

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Publication number: JP2004178978A
Application number: JP2002343785A
Authority: JP
Inventors: Taisuke Okonogi; 泰介小此木; Hiroyuki Tanaka; 広行田中; Tadashi Nishiyama; 忠志西山
Original assignee: Honda Motor Co Ltd
Current assignee: Honda Motor Co Ltd
Priority date: 2002-11-27
Filing date: 2002-11-27
Publication date: 2004-06-24
Anticipated expiration: 2022-11-27
Also published as: JP3724797B2

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a separator for a fuel cell with a seal with a good sealing property with a contact face of the seal hard to get off alignment at an external shock. <P>SOLUTION: The separator 10 for the fuel cell with a seal is laminated with an interposition of a membrane electrode assembly MEA pinching both sides of a solid polymer electrolyte membrane M with a pair of electrodes. It is so structured that seals 12A, 12B are provided on a front and rear surfaces of at least one end part. With this, when the separators 10 for the fuel cell are laminated with each other, seals come in contact with each other to make a contact area large. In consequence, deterioration of the sealing property due to some misalignment caused by an external shock can be prevented. <P>COPYRIGHT: (C)2004,JPO

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、シール付き燃料電池用セパレータおよびシール付き膜電極接合体に関し、詳しくは、シール性に優れた構造を有するシール付き燃料電池用セパレータおよびシール付き膜電極接合体に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電気自動車の動力源等として固体高分子型の燃料電池が注目されている。固体高分子型の燃料電池（ＰＥＦＣ）は、常温でも発電することが可能であり、様々な用途に実用化されつつある。
【０００３】
一般に燃料電池システムは、固体高分子電解質膜を挟んで一方側にカソード極を区画し、他方側にアノード極を区画して構成されており、カソード極に供給される空気中の酸素と、アノード極に供給される水素との電気化学反応によって発生した電力で外部負荷を駆動するシステムである。
【０００４】
このような燃料電池システムには、図４（ａ）に示すような燃料電池スタック１００が設けられている。燃料電池スタック１００は、１つの膜を挟んで発電する１つの単セルを、たとえば、電極面が鉛直になるように水平方向に何段か繰り返し積層し、ボルト等で締め付けて一体化したものである。
単セルは、図４（ｂ）に示すように高分子電解質膜Ｍ、電極触媒層Ｃ，Ｃ、
ガス拡散層Ｄ，Ｄ、セパレータＳＡ，ＳＨ等により構成される。なお、高分子電解質膜Ｍの一面側に電極触媒層Ｃとガス拡散層Ｄ、他面側に電極触媒層Ｃとガス拡散層Ｄを設けた構造体を膜電極接合体ＭＥＡということもある。また、図４（ｂ）の符号ＲＳは、ゴムシール材である。
【０００５】
これらの構成部材のうちセパレータＳＡ，ＳＨは、単セルを複数枚重ねて所要の電圧を得る各セル間の繋ぎ（積層化機能）を持たせるために用いられるものであるが、その他、以下の機能も要求される。
（１）燃料電池スタック１００内で水素や空気をセルに供給する供給通路を確保する機能。
（２）燃料電池スタック１００を冷却するための冷却液の供給通路を確保する機能。
（３）電流（電子）を集めて取り出す機能。
そのため、セパレータＳＡ，ＳＨの材料としては、導電性や耐食性が要求され、合成黒鉛や黒鉛と樹脂とを混合したカーボン系の材料、あるいは導電性や耐食性のある金属材料が多く用いられている。
【０００６】
また、このようなセパレータＳＡ，ＳＨは、燃料電池スタックとして形成された際に、前記したように、積層された状態となるが（図４参照）、一構成単位である単セルにおけるセパレータＳＡとセパレータＳＨとの間では、水素や空気や水が系外に漏洩しないための気密性や液密性が要求される。
【０００７】
したがって、セパレータＳＡ，ＳＨは、これらの機能性を発揮すべく、図５（ａ），（ｂ）に示すように、従来からセパレータＳＡとセパレータＳＨの間に、セパレータＳＡ，ＳＨとは別個に成形されたゴム製のシール１００（フッ素系、ＥＰＤＭ等）を挟み込んでいた（パッキン材、クッション材としての機能）。
この方法では組付けの工数が掛かったり、組付け忘れや組付け不良等、コストや品質面に問題点があったが、セパレータＳＡ，ＳＨとシールを一体にすることで解決することができる。ここで、セパレータＳＡ，ＳＨにシール１００を一体成形することが特許文献１に開示されている。これによれば、一方のセパレータに一体成形されたシールが、隣接する他方のセパレータに接触し、気密性・液密性を確保できる。
【０００８】
【特許文献１】特開平１１−１２９３９６号公報
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、従来構造では、シール１００が他方のセパレータＳＡ（または、ＳＨ）に直接接触することから、接触面積が小さく、外部からの衝撃によってもズレ易いため、気密性・液密性が損なわれ易いという問題があった。
したがって、本発明は、シールの接触面が外部からの衝撃に対してもズレにくく、シール性に優れたシール付き燃料電池用セパレータおよびシール付き膜電極接合体を提供することを課題とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明は、前記課題を解決すべく構成されるものであり、請求項１に記載の発明は、固体高分子電解質膜の両面を一対の電極で挟んだ膜電極接合体を挟持しながら積層されるシール付き燃料電池用セパレータであって、少なくとも一方の端部の表裏にシールを有することを特徴とする。
【００１１】
請求項１に記載の発明によれば、燃料電池用セパレータの表裏にシールが形成されていることから、燃料電池用セパレータを積層させた場合、シール同士が接触して、接触面積が大きくなる。そのため、外部からの衝撃によって多少のズレが生じることによるシール性の低下を防止できる。
【００１２】
請求項２に記載の発明は、請求項１に記載のシール付き燃料電池用セパレータにおいて、前記シールは、隣接するセパレータまたは膜電極接合体に形成されるシールと嵌合構造をとることを特徴とする。
【００１３】
請求項２に記載の発明によれば、隣接するセパレータまたは膜電極接合体に形成されるシール同士が嵌合できるような形状で形成されているので、シールの接触面が、外部からの衝撃があってもズレにくくなり、シール性が向上する。また、シール同士が嵌合できるような形状で形成されているので、セパレータの組付け時の位置決めを容易にすることができる。
【００１４】
請求項３に記載の発明は、セパレータに挟持され、固体高分子電解質膜の両面を一対の電極で挟んで構成されるシール付き膜電極接合体において、少なくとも一方の端部の表裏にシールを有することを特徴とする。
【００１５】
請求項３に記載の発明によれば、膜電極接合体の表裏にシールが形成されていることから、隣接するセパレータにシールが接触して、気密性・液密性を確保することができる。
【００１６】
請求項４に記載の発明は、請求項３に記載のシール付き膜電極接合体において、前記シールは、隣接するセパレータに形成されるシールと嵌合構造をとることを特徴とする。
【００１７】
請求項４に記載の発明によれば、膜電極接合体に形成されるシールが、隣接するセパレータに形成されるシールと嵌合できるような形状で形成されているので、シールの接触面が外部からの衝撃があってもズレにくくなり、シール性が向上する。また、シール同士が嵌合できるような形状で形成されているので、セパレータと膜電極接合体の組付け時の位置決めを容易にすることができる。
【００１８】
【発明の実施の形態】
〔第１の実施の形態〕
以下、本発明の第１の実施の形態を、適宜図面を参照しながら詳細に説明する。
参照する図面において、図１は、積層された単セルの断面図である。
【００１９】
単セル１は、高分子電解質膜Ｍ、電極触媒層Ｃ，Ｃ、ガス拡散層Ｄ，Ｄ、を挟むように、燃料電池用セパレータ１０，１０を配置して構成される。
燃料電池用セパレータ１０は、板状のセパレータ１１と、セパレータ１１の両端部の表裏に配置される一対のシール１２Ａ，１２Ｂ（または／および１２Ａ’，１２Ｂ’）とを一体成形して形成されるものである。この実施形態ではシール１２Ａ，１２Ｂおよびシール１２Ａ’，１２Ｂ’を一体に形成しているものとして説明する。
【００２０】
セパレータ１１は、単セル１を積層化して形成される燃料電池スタックにおいて、単セル１を複数枚重ね合わせて所要の電圧を得る各セル間の繋ぎ（積層化機能）を持たせるために用いられるものである。
【００２１】
なお、セパレータ１１の材料には、たとえば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、メッキ処理鋼板や防食用の表面処理をした金属薄板、または、合成黒鉛や黒鉛と樹脂とを混合したカーボン系の材料が好適に用いられるが、特に限定されるものではない。また、セパレータ１１の厚みは特に限定されるものではないが、本実施形態では０．０５〜０．３ｍｍ程度を想定する。
【００２２】
シール１２Ａはセパレータ１１の一方の面における両端部において一部凸状に形成され、シール１２Ｂはセパレータ１１の他方の面において、隣接するセパレータ１１に形成されるシール１２Ａと嵌合するように凹状に形成される。なお、端部の形状は対称であるため、一方の端部は図示を省略する。
また、連通孔１３を挟んでシール１２Ａ，１２Ｂよりも電極Ｃ，Ｃ側に形成されるシール１２Ａ’，１２Ｂ’は、セパレータ１１の両方の面において凸状に形成され、水素と酸素が混合しないようにしている。
【００２３】
シール１２Ａ，１２Ｂ，１２Ａ’，１２Ｂ’は、ゴム組成物から形成される。本発明に用いられる組成物とは、加硫することによりシール材を組成するための組成物であり、一般に、ゴム成分、加硫化剤、加硫促進剤から主として構成され、所望に応じて従来公知の各種添加剤を添加できる。
本発明において用いられるゴム成分とは、限定されるものではないが、たとえば、ニトリルゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴム、アクリルゴム、スチレンブタジエンゴム、エチレンプロピレンゴム、四フッ化エチレン樹脂、アクリロニトリルブタジエンゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、ブチルゴム、クロロピレンゴム、エチレンプロピレンジエン（ＥＰＤＭ）ゴム、ウレタンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、塩素化ポリエチレンゴム、エピクロルヒドリンゴムの各種合成ゴムおよび天然ゴム（ＮＢＲ）、またはこれらのブレンドが挙げられる。
これらのゴム成分は、形成されるシールの性質に応じて適宜選択することができる。
【００２４】
本発明の組成物における加硫剤および加硫促進剤およびその添加量は、当該技術分野に公知の化合物から適宜選択される。例えば、加硫剤としては、硫黄、バーオキサイド、ポリアミン、チウラム−ジサルファイド等が挙げられ、加硫促進剤としては、グアニジン類、チオウレア類、チアゾール類、ジチオカルバミン酸塩類等が挙げられる。
さらに、その他の成分として、着色剤、たとえば、酸化チタン、弁柄、群青、カーボンブラック等を添加してもよい。
このような成分から構成される組成物は、一般には加温することにより、粘性のある流体となる。
【００２５】
前記したセパレータ１１とシール１２Ａ，１２Ｂ，１２Ａ’，１２Ｂ’（以下、「シール１２」という。）を一体成形して、燃料電池用セパレータ１０とする製造方法について、以下、説明する。
図２は、燃料電池用セパレータの製造工程について説明する図であって、（ａ）は、ゴム組成物を仮成形して仮成形シールとする図、（ｂ）は、仮成形シール間にセパレータをインサートする図、（ｃ）は、シールおよびセパレータを保持して仮成形シールを本加硫する図、（ｄ）は、成形品の図である。
なお、ここで、「仮成形シール」とは、本発明に係る方法により加硫して所望の性能を有するシール材を意味する。また、「仮成形」とは、ゴム組成物からなるシールを所定の形状を保持できる状態であり、なおかつ、さらに硬化可能な状態で硬化（半硬化）させることができる状態をいう。
また、図２（ａ）〜（ｄ）ではセパレータの両端部を図示するため、セパレータの中央部分は省略して示している。
【００２６】
まず、第１の工程として、ゴム組成物１２ａを仮成形する（仮成形工程。図２（ａ）参照）。なお、ゴム組成物１２ａは、仮シール１２ｂとなり、最終的にはシール１２Ａ，１２Ａ’１２Ｂ，１２Ｂ’となるものとする。
仮成形工程は、ゴム組成物１２ａを所定の形状を有する仮成形シール１２ｂに成形することを目的とする工程であり、完全に加硫化させて最終シール１２を形成するものではない。
仮成形シール１２ｂは、セパレータ１１の表裏に形成するものであるため、表面に形成されるものと裏面に形成されるものを別個に成形するようにする。
選択されたゴム組成物１２ａにおける成分に応じて、ゴム組成物１２ａが所定の形状となる程度の条件で、従来公知のゴム成分の成形法、たとえば、トランスファ成形により、ゴム組成物１２ａを仮成形シール１２ｂに成形する。
たとえば、ゴム組成物１２ａにおいて、選択されたゴム成分がエチレンプロピレンゴム（ＥＰＤＭ）であり、これをトランスファ成形により成形する場合、６０〜１７０℃程度の温度で２分間程度成形を行う。このようにして、ゴム組成物１２ａは所定のゴム形状を有する仮成形シール１２ｂとなる。
【００２７】
第２の工程として、仮成形シール１２ｂにセパレータ１１をインサートする（狭持工程。図２（ｂ）参照）。
狭持工程では、仮成形工程において成形された表面用（または裏面用）仮成形シール１２ｂ上にセパレータ１１を載置して、裏面用（または表面用）仮成形シール１２ｂを上から覆うようにセットする。
なお、次工程において、セパレータ上に形成するシールの位置ズレを防止する目的で、インサートする際に、仮成形シール１２ｂまたはセパレータ１１、あるいは両者に従来公知の接着剤を塗布してもよい。
【００２８】
第３の工程として、仮成形シール１２ｂを本加硫して所望の弾性を有するシール１２に形成する（本加硫工程。図２（ｃ）参照。）。
本加硫工程では、加硫型内で仮成形シール１２ｂおよびセパレータ１１を保持しながら仮成形シール１２ｂの本加硫を行う。
たとえば、ゴム成分が、前記同様のエチレンプロピレンゴム（ＥＰＤＭ）であり、これをトランスファ成形により成形する場合、セパレータ１１がインサートされた仮成形シール１２ｂを加圧化（たとえば、７．８〜１４．７ＭＰａ）、１５０〜１８０℃程度の温度で加硫が終わるまで加硫する。このように本加硫することによって、所望の性質を有するシール１２をセパレータの表裏に形成することができる。
【００２９】
第４の工程として、本加硫工程で得られた成形品たる燃料電池用セパレータ１０（図２（ｄ）参照）をさらに二次加硫してもよい（二次加硫工程）。
二次加硫工程は、必ずしも必要な工程ではなく、所望に応じて適宜行うことができる。
二次加硫工程を行う場合、前記した本加硫工程では所望の性質を有するシール１２となるまで加硫を行わず、セパレータ１１の表裏にシールが形成される程度（仮成形シール１２ｂとシール１２の間くらい）に加硫を行う。次いで、二次加硫工程において、所望とする最終形状を有するシール１２をセパレータ１１の表裏に形成する（たとえば、オーブン中、１５０〜１８０℃程度の温度で加硫が終わるまで加硫を行う。）。
【００３０】
以上によれば、第１の実施の形態において、次のような効果が得られる。
隣接するセパレータ１１に形成されるシール１２同士は対となる部分が嵌合できるような形状で形成されているので、外部からの衝撃があってもズレにくくなり、シール性が向上する。
また、嵌合構造を有することでシール１２同士の接触面積も確保され、シールのズレを原因とするシール性の低下（シール同士の面圧低下等）を抑制できる。さらに、シール１２同士が嵌合できるような形状で形成されているので、組付け時の位置決めを容易にすることができる。
【００３１】
さらに、第１の実施の形態による製造方法によれば、仮成形されて必要な形状を持った仮成形シール１２ｂの間にセパレータ１１をインサートして、セパレータ１１とシール１２を一体化成形することができるので、セパレータ１１を大幅に変形させることなしにゴム組成物１２ａからシール１２を効率良く、かつ、精度良く製造することが可能となる。
なお、二次加硫工程を含むことにより、仮成形工程における時間を短縮でき、時間的に加硫型を有効活用でき、大量生産しやすくなる点で利点がある。
また、二次加硫工程を含むことにより、加硫を完全に行うことができ、不純物を揮発させることができる。
【００３２】
従来技術では成形が困難であったゴム組成物１２ａを複雑な形状に成形することも可能であるため、シール１２を、クッション材、シール材としての機能を果たせるような最適な形状に成形することも可能である。
【００３３】
以上、本発明の第１の実施の形態を説明したが、本発明はこれらの実施の形態に限定されるものではなく、種々の変更が可能である。たとえば、第１の実施の形態では、セパレータ１１の両端部においてシール１２を形成する構成としたが、本発明はこれに限定されるものではなく、一方の端部においてのみ形成するようにしてもよい。
また、第１の実施の形態においては、仮成形工程等を設けつつシール１２とセパレータ１１を一体成形しているが、本発明はこれに限定されるものではない。たとえば、予め嵌合するように成形された一対のシールをセパレータの表裏に接着処理を行うものでもよいし、もしくは、インジェクション法・コンプレッション法・トランスファ法などを用いて嵌合できるような形状のシールをセパレータの表裏に一体成形してもよい。また、セパレータの表裏のいずれか一面においてはシールを一体成形し、他方の面においてはそれに嵌合できるような形状のシールを接着処理するものであってもよい。
【００３４】
また、たとえば、本発明を電子製品の部品等、一般のシール付き金属板の製造にも適用することができる。なお、シールまたはセパレータの形状、厚み、高さ等は適宜変更可能であることはいうまでもない。
【００３５】
〔第２の実施の形態〕
次に、本発明の第２の実施の形態について図面を参照しながら説明する。なお、第２の実施の形態は、第１の実施の形態を一部変形したものであるので、同一の構成要素については同一の符号を付して、説明を省略する。
参照する図面において、図３は、第２の実施の形態における単セルの断面図である。
【００３６】
単セル１は、高分子電解質膜Ｍの両側に、電極触媒層Ｃ，Ｃ、ガス拡散層Ｄ，Ｄを備えて構成される膜電極接合体ＭＥＡを挟むように、燃料電池用セパレータ１０，１０を配置して構成される。
燃料電池用セパレータ１０は、板状のセパレータ１１と、セパレータ１１の両端部の表裏に配置される一対のシール１２Ａ，１２Ｂと、高分子電解質膜Ｍと対向する位置に配置されるシール１２Ｃ，１２Ｄ（または、１２Ｇ，１２Ｈ）とを一体成形して形成されるものである。
【００３７】
電極触媒層Ｃ，Ｃおよびガス拡散層Ｄ，Ｄから露出する高分子電解質膜Ｍの端部の表裏に、シール１２Ｅ，１２Ｆが一体成形されている。
シール１２Ｅは、隣接するセパレータ１１に形成されるシール１２Ｄと嵌合する形状を有しており、シール１２Ｆも同様にして、隣接するセパレータ１１に形成されるシール１２Ｇに嵌合する形状を有している。
前記した第１の実施の形態と同様の方法で、高分子電解質膜Ｍにシールを一体成形することができる。
【００３８】
以上によれば、第２の実施の形態において、次のような効果が得られる。
すなわち、膜電極接合体ＭＥＡの高分子電解質膜Ｍに形成されるシール１２Ｅ，１２Ｆが、隣接するセパレータ１１に形成されるシール１２Ｄ，１２Ｇと嵌合できるような形状で形成されているので、シール同士の接触面が外部からの衝撃があってもズレにくくなり、シール性が向上する。また、シール同士が嵌合できるような形状で形成されているので、セパレータ１１と膜電極接合体ＭＥＡの組付け時の位置決めを容易にすることができる。
【００３９】
【発明の効果】
請求項１に記載の発明によれば、燃料電池用セパレータに形成されるシール同士が接触して、接触面積が大きくなる。そのため、外部からの衝撃によって多少のズレが生じることによるシール性の低下を防止できる。
【００４０】
請求項２に記載の発明によれば、シールの接触面が、外部からの衝撃があってもズレにくくなり、シール性が向上する。また、シール同士が嵌合できるような形状で形成されているので、セパレータの組付け時の位置決めを容易にすることができる。
【００４１】
請求項３に記載の発明によれば、膜電極接合体の表裏にシールが形成されていることから、隣接するセパレータにシールが接触して、気密性・液密性を確保することができる。
【００４２】
請求項４に記載の発明によれば、膜電極接合体に形成されるシールが、隣接するセパレータに形成されるシールと嵌合できるような形状で形成されているので、シールの接触面が外部からの衝撃があってもズレにくくなり、シール性が向上する。また、シール同士が嵌合できるような形状で形成されているので、セパレータと膜電極接合体の組付け時の位置決めを容易にすることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】第１の実施の形態における積層された単セルの断面図である。
【図２】シール付き燃料電池用セパレータの製造工程について説明する図であって、（ａ）は、ゴム組成物を仮成形して仮成形シールとする図、（ｂ）は、仮成形シール間にセパレータをインサートする図、（ｃ）は、シールおよびセパレータを保持して仮成形シールを本加硫する図、（ｄ）は、成形品の図である。
【図３】第２の実施の形態における単セルの断面図である。
【図４】（ａ）は、従来の燃料電池スタックの外観を示す斜視図であり、（ｂ）は、（ａ）の単セルの構成を拡大した図である。
【図５】（ａ）は、積層された従来の単セルの断面図である。
【符号の説明】
１単セル
１０燃料電池用セパレータ
１１セパレータ
１２，１２Ａ，１２Ａ’，１２Ｂ，１２Ｂ’ シール
１２Ｃ，１２Ｄ，１２Ｅ，１２Ｆ，１２Ｇ，１２Ｈシール
１２ａゴム組成物
１２ｂ仮成形シール
ＭＥＡ膜電極接合体
Ｍ高分子電解質膜[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to a fuel cell separator with a seal and a membrane electrode assembly with a seal, and more particularly, to a fuel cell separator with a seal and a membrane electrode assembly with a seal having a structure having excellent sealing properties.
[0002]
[Prior art]
2. Description of the Related Art In recent years, polymer electrolyte fuel cells have attracted attention as power sources for electric vehicles. 2. Description of the Related Art A polymer electrolyte fuel cell (PEFC) can generate power even at ordinary temperature, and is being put to practical use in various applications.
[0003]
In general, a fuel cell system is configured such that a cathode is partitioned on one side with a solid polymer electrolyte membrane interposed therebetween, and an anode is partitioned on the other side. This is a system that drives an external load with electric power generated by an electrochemical reaction with hydrogen supplied to a pole.
[0004]
Such a fuel cell system is provided with a fuel cell stack 100 as shown in FIG. The fuel cell stack 100 is obtained by integrally stacking a single cell that generates electric power with one membrane interposed therebetween, for example, several times in a horizontal direction so that the electrode surface is vertical, and tightened with a bolt or the like. is there.
The single cell has a polymer electrolyte membrane M, electrode catalyst layers C and C, as shown in FIG.
It is composed of gas diffusion layers D, D, separators SA, SH, and the like. Note that a structure in which the electrode catalyst layer C and the gas diffusion layer D are provided on one side of the polymer electrolyte membrane M and the electrode catalyst layer C and the gas diffusion layer D are provided on the other side may be referred to as a membrane electrode assembly MEA. Reference symbol RS in FIG. 4B is a rubber seal material.
[0005]
Among these constituent members, the separators SA and SH are used for providing a connection (stacking function) between cells in which a plurality of single cells are stacked to obtain a required voltage. Function is also required.
(1) A function to secure a supply passage for supplying hydrogen or air to the cells in the fuel cell stack 100.
(2) A function for securing a supply passage of a coolant for cooling the fuel cell stack 100.
(3) A function of collecting and extracting current (electrons).
Therefore, as a material of the separators SA and SH, conductivity and corrosion resistance are required, and a synthetic graphite, a carbon-based material obtained by mixing graphite and a resin, or a metal material having conductivity and corrosion resistance is often used.
[0006]
When the separators SA and SH are formed as a fuel cell stack, they are stacked as described above (see FIG. 4). Air tightness and liquid tightness are required between the separator SH and hydrogen, air, and water so as not to leak out of the system.
[0007]
Therefore, as shown in FIGS. 5A and 5B, the separators SA and SH are conventionally provided between the separators SA and SH separately from the separators SA and SH in order to exhibit these functions. The molded rubber seal 100 (fluorine-based, EPDM, etc.) was sandwiched (function as a packing material and a cushion material).
This method has problems in terms of cost and quality, such as an increase in the number of assembling steps, forgetting to assemble, and inferior assembling. However, this method can be solved by integrating the separators SA and SH with the seal. Here, Patent Literature 1 discloses that the seal 100 is integrally formed with the separators SA and SH. According to this, the seal integrally formed with one separator comes into contact with the other adjacent separator, and airtightness and liquid tightness can be secured.
[0008]
[Patent Document 1] JP-A-11-129396
[Problems to be solved by the invention]
However, in the conventional structure, since the seal 100 directly contacts the other separator SA (or SH), the contact area is small, and the seal 100 is easily displaced by an external impact, so that the airtightness and liquid tightness are easily deteriorated. There was a problem.
Accordingly, an object of the present invention is to provide a fuel cell separator with a seal and a membrane electrode assembly with a seal, which have a seal surface that is less likely to be displaced by an external impact and has excellent sealing properties.
[0010]
[Means for Solving the Problems]
The present invention is configured to solve the above problems, and the invention according to claim 1 is laminated while sandwiching a membrane electrode assembly in which both surfaces of a solid polymer electrolyte membrane are sandwiched between a pair of electrodes. A fuel cell separator with a seal, wherein at least one end has seals on the front and back.
[0011]
According to the first aspect of the present invention, since the seals are formed on the front and back of the fuel cell separator, when the fuel cell separators are stacked, the seals come into contact with each other and the contact area increases. For this reason, it is possible to prevent a decrease in sealing performance due to a slight displacement caused by an external impact.
[0012]
The invention according to claim 2 is the fuel cell separator with the seal according to claim 1, wherein the seal has a fitting structure with a seal formed on an adjacent separator or a membrane electrode assembly. I do.
[0013]
According to the second aspect of the present invention, since the seals formed on the adjacent separators or the membrane / electrode assemblies are formed in such a shape that the seals can be fitted to each other, the contact surfaces of the seals are protected from external impact. Even if there is, it is difficult to shift, and the sealing property is improved. Further, since the seals are formed in such a shape that they can be fitted to each other, positioning at the time of assembling the separator can be facilitated.
[0014]
According to a third aspect of the present invention, there is provided a membrane electrode assembly with a seal, which is sandwiched between separators and has both surfaces of a solid polymer electrolyte membrane sandwiched between a pair of electrodes, and has seals on at least one of the front and back ends. It is characterized by the following.
[0015]
According to the third aspect of the present invention, since the seal is formed on the front and back surfaces of the membrane / electrode assembly, the seal comes into contact with the adjacent separator, and airtightness and liquid tightness can be ensured.
[0016]
According to a fourth aspect of the present invention, in the membrane electrode assembly with a seal according to the third aspect, the seal has a fitting structure with a seal formed on an adjacent separator.
[0017]
According to the fourth aspect of the present invention, the seal formed on the membrane electrode assembly is formed in a shape that can be fitted with the seal formed on the adjacent separator. Even if there is an impact from the surface, it is difficult to shift, and the sealing property is improved. Further, since the seals are formed in such a shape that they can be fitted to each other, positioning at the time of assembling the separator and the membrane electrode assembly can be facilitated.
[0018]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
[First Embodiment]
Hereinafter, a first embodiment of the present invention will be described in detail with reference to the drawings as appropriate.
In the drawings to be referred to, FIG. 1 is a sectional view of a stacked unit cell.
[0019]
The unit cell 1 is configured by arranging fuel cell separators 10, 10 so as to sandwich the polymer electrolyte membrane M, the electrode catalyst layers C, C, and the gas diffusion layers D, D.
The fuel cell separator 10 is formed by integrally molding a plate-shaped separator 11 and a pair of seals 12A, 12B (or / and 12A ', 12B') arranged on both sides of the separator 11. Things. In this embodiment, a description will be given assuming that the seals 12A and 12B and the seals 12A 'and 12B' are integrally formed.
[0020]
The separator 11 is used in a fuel cell stack formed by stacking the unit cells 1 to have a connection (stacking function) between the cells to obtain a required voltage by stacking a plurality of unit cells 1. Things.
[0021]
The material of the separator 11 may be, for example, a steel plate, a stainless steel plate, an aluminum plate, a plated steel plate, a thin metal plate having a surface treatment for corrosion protection, or a synthetic graphite or a carbon-based material obtained by mixing graphite and a resin. Although it is preferably used, it is not particularly limited. The thickness of the separator 11 is not particularly limited, but is assumed to be about 0.05 to 0.3 mm in the present embodiment.
[0022]
The seal 12A is formed to be partially convex at both ends on one surface of the separator 11, and the seal 12B is formed to be concave on the other surface of the separator 11 so as to fit with the seal 12A formed on the adjacent separator 11. It is formed. Since the shape of the end is symmetric, one end is not shown.
The seals 12A 'and 12B' formed closer to the electrodes C and C than the seals 12A and 12B with the communication hole 13 interposed therebetween are formed in a convex shape on both surfaces of the separator 11, and hydrogen and oxygen are not mixed. Like that.
[0023]
The seals 12A, 12B, 12A ', 12B' are formed from a rubber composition. The composition used in the present invention is a composition for forming a sealing material by vulcanization, and is generally mainly composed of a rubber component, a vulcanizing agent, and a vulcanization accelerator. Various known additives can be added.
The rubber component used in the present invention is not limited, for example, nitrile rubber, silicone rubber, fluoro rubber, acrylic rubber, styrene butadiene rubber, ethylene propylene rubber, ethylene tetrafluoride resin, acrylonitrile butadiene rubber, Various synthetic rubbers and natural rubbers (NBR) of isoprene rubber, butadiene rubber, butyl rubber, chloropyrene rubber, ethylene propylene diene (EPDM) rubber, urethane rubber, chlorosulfonated polyethylene rubber, chlorinated polyethylene rubber, epichlorohydrin rubber, or these Blends.
These rubber components can be appropriately selected according to the properties of the seal to be formed.
[0024]
The vulcanizing agent, the vulcanization accelerator and the amount of the vulcanizing agent in the composition of the present invention are appropriately selected from compounds known in the art. For example, examples of the vulcanizing agent include sulfur, peroxide, polyamine, and thiuram-disulfide, and examples of the vulcanizing accelerator include guanidines, thioureas, thiazoles, and dithiocarbamates.
Further, as other components, a coloring agent, for example, titanium oxide, red iron oxide, ultramarine, carbon black, or the like may be added.
A composition composed of such components generally becomes a viscous fluid when heated.
[0025]
A method for manufacturing the fuel cell separator 10 by integrally molding the separator 11 and the seals 12A, 12B, 12A ', 12B' (hereinafter, referred to as "seal 12") will be described below.
2A and 2B are diagrams illustrating a manufacturing process of a separator for a fuel cell, in which FIG. 2A is a diagram in which a rubber composition is temporarily formed into a temporarily formed seal, and FIG. (C) is a diagram in which the seal and the separator are held and the temporary molding seal is fully vulcanized, and (d) is a diagram of the molded product.
Here, the “temporary molded seal” means a sealing material having desired performance after being vulcanized by the method according to the present invention. The term “temporary molding” refers to a state in which a seal made of a rubber composition can maintain a predetermined shape, and can be cured (semi-cured) in a further curable state.
2 (a) to 2 (d), the center part of the separator is not shown in order to illustrate both ends of the separator.
[0026]
First, as a first step, the rubber composition 12a is provisionally molded (temporary molding step; see FIG. 2A). The rubber composition 12a becomes the temporary seal 12b, and finally becomes the seals 12A, 12A ', 12B, and 12B'.
The temporary molding step is a step for molding the rubber composition 12a into a temporary molded seal 12b having a predetermined shape, and does not completely vulcanize to form the final seal 12.
Since the provisional molding seal 12b is formed on the front and back of the separator 11, the one formed on the front surface and the one formed on the back surface are separately molded.
Depending on the components of the selected rubber composition 12a, the rubber composition 12a is tentatively formed by a conventionally known method for forming a rubber component, for example, transfer molding, under such a condition that the rubber composition 12a has a predetermined shape. It is formed into a seal 12b.
For example, in the rubber composition 12a, the selected rubber component is ethylene propylene rubber (EPDM), and when this is molded by transfer molding, molding is performed at a temperature of about 60 to 170 ° C. for about 2 minutes. In this way, the rubber composition 12a becomes a temporary molded seal 12b having a predetermined rubber shape.
[0027]
As a second step, the separator 11 is inserted into the temporarily formed seal 12b (a clamping step; see FIG. 2B).
In the sandwiching step, the separator 11 is placed on the front (or back) temporary molding seal 12b formed in the temporary molding step, and the rear (or front) temporary molding seal 12b is covered from above. set.
In the next step, a conventionally known adhesive may be applied to the temporarily formed seal 12b or the separator 11, or both, at the time of insertion for the purpose of preventing the displacement of the seal formed on the separator in the next step.
[0028]
As a third step, the temporarily formed seal 12b is fully vulcanized to form a seal 12 having a desired elasticity (full vulcanization step; see FIG. 2 (c)).
In the main vulcanization step, main vulcanization of the temporary formed seal 12b is performed while holding the temporary formed seal 12b and the separator 11 in a vulcanizing mold.
For example, when the rubber component is the same ethylene propylene rubber (EPDM) as described above and is molded by transfer molding, the temporary molded seal 12b into which the separator 11 is inserted is pressurized (for example, 7.8 to 14.3). Vulcanization at a temperature of about 150 to 180 ° C. until vulcanization is completed. By performing the main vulcanization in this way, the seals 12 having desired properties can be formed on the front and back of the separator.
[0029]
As a fourth step, the fuel cell separator 10 (see FIG. 2D), which is a molded product obtained in the main vulcanization step, may be further subjected to secondary vulcanization (secondary vulcanization step).
The secondary vulcanization step is not always a necessary step, and can be appropriately performed as desired.
In the case of performing the secondary vulcanization step, in the above-described main vulcanization step, vulcanization is not performed until a seal 12 having desired properties is obtained, and the seal is formed on the front and back surfaces of the separator 11 (the provisional molding seal 12b and the seal 12). Vulcanization is performed for about 12 hours). Next, in a secondary vulcanization step, seals 12 having a desired final shape are formed on the front and back of the separator 11 (for example, vulcanization is performed in an oven at a temperature of about 150 to 180 ° C. until vulcanization is completed). ).
[0030]
According to the above, the following effects can be obtained in the first embodiment.
Since the seals 12 formed on the adjacent separators 11 are formed in such a shape that a paired part can be fitted, even if there is an external impact, the seals 12 are hardly displaced, and the sealing performance is improved.
In addition, by having the fitting structure, the contact area between the seals 12 is also ensured, and it is possible to suppress a decrease in the sealability (a decrease in the surface pressure between the seals and the like) due to the displacement of the seals. Further, since the seals 12 are formed in such a shape that they can be fitted with each other, positioning during assembly can be facilitated.
[0031]
Further, according to the manufacturing method according to the first embodiment, the separator 11 is inserted between the temporarily formed seals 12b which are temporarily formed and have a required shape, and the separator 11 and the seal 12 are integrally formed. Therefore, the seal 12 can be efficiently and accurately manufactured from the rubber composition 12a without significantly deforming the separator 11.
Including the secondary vulcanization step is advantageous in that the time in the temporary molding step can be shortened, the vulcanization mold can be used effectively in terms of time, and mass production is facilitated.
In addition, by including the secondary vulcanization step, vulcanization can be performed completely and impurities can be volatilized.
[0032]
Since it is possible to mold the rubber composition 12a into a complicated shape, which was difficult to mold with the conventional technology, it is necessary to mold the seal 12 into an optimal shape that can function as a cushioning material and a sealing material. Is also possible.
[0033]
Although the first embodiment of the present invention has been described above, the present invention is not limited to these embodiments, and various modifications can be made. For example, in the first embodiment, the seals 12 are formed at both ends of the separator 11, but the present invention is not limited to this, and the seals 12 may be formed only at one end. Good.
Further, in the first embodiment, the seal 12 and the separator 11 are integrally formed while providing a temporary forming step and the like, but the present invention is not limited to this. For example, a pair of seals formed to fit in advance may be bonded to the front and back surfaces of the separator, or a seal having a shape that can be fitted using an injection method, a compression method, a transfer method, or the like. May be integrally formed on the front and back of the separator. Alternatively, the seal may be integrally formed on one of the front and back surfaces of the separator, and the other surface may be subjected to an adhesive treatment so as to fit the seal.
[0034]
Further, for example, the present invention can be applied to the manufacture of a general metal plate with a seal, such as a component of an electronic product. It goes without saying that the shape, thickness, height and the like of the seal or the separator can be changed as appropriate.
[0035]
[Second embodiment]
Next, a second embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings. In the second embodiment, since the first embodiment is partially modified, the same reference numerals are given to the same components, and the description will be omitted.
In the drawings to be referred to, FIG. 3 is a sectional view of a single cell according to the second embodiment.
[0036]
The single cell 1 includes fuel cell separators 10, 10 on both sides of a polymer electrolyte membrane M so as to sandwich a membrane electrode assembly MEA including electrode catalyst layers C, C and gas diffusion layers D, D. Are arranged.
The fuel cell separator 10 includes a plate-like separator 11, a pair of seals 12A and 12B disposed on both sides of the separator 11, and seals 12C and 12D disposed at positions facing the polymer electrolyte membrane M. (Or 12G, 12H).
[0037]
Seals 12E and 12F are integrally formed on the front and back of the ends of the polymer electrolyte membrane M exposed from the electrode catalyst layers C and C and the gas diffusion layers D and D.
The seal 12E has a shape that fits with the seal 12D formed on the adjacent separator 11, and the seal 12F similarly has a shape that fits on the seal 12G formed on the adjacent separator 11. ing.
A seal can be integrally formed on the polymer electrolyte membrane M in the same manner as in the first embodiment.
[0038]
According to the above, the following effects can be obtained in the second embodiment.
That is, the seals 12E and 12F formed on the polymer electrolyte membrane M of the membrane electrode assembly MEA are formed in such a shape that they can be fitted with the seals 12D and 12G formed on the adjacent separator 11. Even if there is an external impact, the contact surfaces between them are less likely to be displaced, and the sealing performance is improved. In addition, since the seals are formed in such a shape that they can be fitted to each other, the positioning at the time of assembling the separator 11 and the membrane electrode assembly MEA can be facilitated.
[0039]
【The invention's effect】
According to the first aspect of the invention, the seals formed on the fuel cell separator come into contact with each other, and the contact area increases. For this reason, it is possible to prevent a decrease in sealing performance due to a slight displacement caused by an external impact.
[0040]
According to the invention described in claim 2, the contact surface of the seal is less likely to be displaced even when there is an external impact, and the sealing performance is improved. Further, since the seals are formed in such a shape that they can be fitted to each other, positioning at the time of assembling the separator can be facilitated.
[0041]
According to the third aspect of the present invention, since the seal is formed on the front and back surfaces of the membrane / electrode assembly, the seal comes into contact with the adjacent separator, and airtightness and liquid tightness can be ensured.
[0042]
According to the fourth aspect of the present invention, the seal formed on the membrane electrode assembly is formed in a shape that can be fitted with the seal formed on the adjacent separator. Even if there is an impact from the surface, it is difficult to shift, and the sealing property is improved. Further, since the seals are formed in such a shape that they can be fitted to each other, positioning at the time of assembling the separator and the membrane electrode assembly can be facilitated.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a sectional view of a stacked unit cell according to a first embodiment.
2A and 2B are diagrams illustrating a manufacturing process of a fuel cell separator with a seal, in which FIG. 2A is a diagram in which a rubber composition is temporarily molded to form a temporarily molded seal, and FIG. (C) is a diagram in which the temporary molding seal is fully vulcanized while holding the seal and the separator, and (d) is a diagram of the molded product.
FIG. 3 is a sectional view of a single cell according to a second embodiment.
FIG. 4A is a perspective view showing the appearance of a conventional fuel cell stack, and FIG. 4B is an enlarged view of the configuration of the single cell of FIG.
FIG. 5A is a cross-sectional view of a conventional single cell stacked.
[Explanation of symbols]
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Single cell 10 Fuel cell separator 11 Separator 12, 12A, 12A ', 12B, 12B' Seal 12C, 12D, 12E, 12F, 12G, 12H Seal 12a Rubber composition 12b Temporarily formed seal MEA Membrane electrode assembly M Polymer Electrolyte membrane

Claims

A fuel cell separator with a seal that is laminated while sandwiching a membrane electrode assembly sandwiching both surfaces of a solid polymer electrolyte membrane between a pair of electrodes,
A fuel cell separator with a seal, wherein the separator has seals on at least one of the front and back sides.

The fuel cell separator with a seal according to claim 1, wherein the seal has a fitting structure with a seal formed on an adjacent separator or a membrane electrode assembly.

In a membrane electrode assembly with a seal that is sandwiched between separators and configured by sandwiching both surfaces of a solid polymer electrolyte membrane between a pair of electrodes,
A membrane electrode assembly with a seal, comprising a seal on at least one of the front and rear ends.

The membrane electrode assembly with a seal according to claim 3, wherein the seal has a fitting structure with a seal formed on an adjacent separator.