JP2004161863A - 蛍光体、発光ダイオード及び蛍光体の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】所定の波長光で励起されて発光する蛍光体、該蛍光体を含み、ＬＥＤチップを包囲する包囲部を備える発光ダイオード及び蛍光体の製造方法を提供する。
【解決手段】ＬＥＤチップ２と、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ） ：ｂ：３ｘとなるように（但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする）、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を混合し、焼結してなる蛍光体を含有し、ＬＥＤチップ２を包囲するエポキシ樹脂製のＬＥＤチップ封止部５とを備える。
【選択図】 図１
【解決手段】ＬＥＤチップ２と、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ） ：ｂ：３ｘとなるように（但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする）、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を混合し、焼結してなる蛍光体を含有し、ＬＥＤチップ２を包囲するエポキシ樹脂製のＬＥＤチップ封止部５とを備える。
【選択図】 図１
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、所定の波長光で励起されて発光する蛍光体、該蛍光体を含み、発光ダイオード（以下、ＬＥＤという）チップを包囲する包囲部を備え、ディスプレイ、照明、液晶バックライト等に用いられる発光ダイオード及び蛍光体の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
発光装置であるＬＥＤは、小型であって、効率が良く鮮やかな色の発光を行うことができ、駆動特性に優れ、振動及びオン／オフ点灯の繰り返しに強いという特徴を有する。そのため、各種インジケータ及び種々の光源として用いられている。
ＬＥＤの半導体発光素子であるＬＥＤチップとしては、窒化ガリウム系半導体を発光層として含み、紫外、青、青緑等の色を発光する短波長ＬＥＤチップ、及び高輝度赤色ＬＥＤチップ等、種々の色の光を発光するＬＥＤチップが実用化されており、例えば青、赤、緑の３つのＬＥＤチップを搭載し、各チップの輝度を調整して発色することにより、種々の色を発光するＬＥＤランプが実用化され、フルカラーディスプレイ等に用いられている。そして、複数のＬＥＤチップをひとつのランプに搭載させるか、又はＬＥＤチップと蛍光体とを組み合わせることにより、白色発光するＬＥＤランプが将来の照明用光源として期待されている。
【０００３】
ＬＥＤチップの発光色を蛍光体で色変換させるＬＥＤとしては、例えば特許文献１及び特許文献２に記載されたＬＥＤがある。これらのＬＥＤにおいては、蛍光体をＬＥＤチップを包囲する合成樹脂製の包囲部に含有させることで、１種類のＬＥＤチップの色を白色等に色変換させることができる。
【０００４】
【特許文献１】特開平５−１５２６０９号公報
【特許文献２】
特開平７−９９３４５号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
ＬＥＤの包囲部に含有させる硫化物系蛍光体として、ＺｎＳをＭｎで賦活化したＺｎＳ：Ｍｎ、ＣａＳをＣｅで賦活化したＣａＳ：Ｃｅ等を用いることは、従来から考えられていた。
しかし、蛍光体は、ＬＥＤチップから発する高エネルギーの光に曝されており、経時的に劣化する。蛍光体は劣化すると、黒変し、色変換が不均一になってＬＥＤの発光が不均一になるとともに、ＬＥＤの発光の外部取り出し効率が低下するという問題があった。
そして、水分が包囲部の内部に混入した場合には、ＬＥＤチップからの高エネルギー光及び熱等によって、蛍光体の劣化が促進され、上述の問題が発生し易くなっていた。
【０００６】
本発明は斯かる事情に鑑みてなされたものであり、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を含む混合物を焼結して得られる結合体を含むことにより、ＬＥＤチップを包囲する包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色を均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない蛍光体を提供することを目的とする。
【０００７】
また、本発明は、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように（但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする）、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を混合し、焼結して得られる結合体を含むことにより、包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色をさらに均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない蛍光体を提供することを目的とする。
【０００８】
そして、本発明は、Ｙ３（１−ｘ）Ｇａ５ Ｓ１２：Ｃｅ３ｘである結合体を含むことにより（但し、０．００１≦ｘ≦０．１とする）、包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色をさらに均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない蛍光体を提供することを目的とする。
【０００９】
さらに、本発明は、主ピークが４３０〜５００ｎｍの波長光である光を発光するＬＥＤチップと、本発明の蛍光体を含有し、ＬＥＤチップの一部又は全部を包囲する包囲部とを備えることにより、水と反応し難く、経時的に劣化しない蛍光体を包囲部に含むので、輝度及び色が均一で、安定して良好な白色光を発することができ、発光効率が経時的に低下しないＬＥＤを提供することを目的とする。
【００１０】
また、本発明は、本発明の蛍光体を含有し、ＬＥＤチップを包囲する包囲部を備えるＬＥＤを、基板に設けられた電極にＬＥＤチップを表面実装する表面実装型ＬＥＤに適用することにより、種々のディスプレイ、センサ及びインジケータ等に用いることができるＬＥＤを提供することを目的とする。
【００１１】
そして、本発明は、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の粉末を、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように混合する過程と（但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする）、該過程により得られた混合物を雰囲気炉中で８００〜１１００℃で３０分〜５時間焼結する過程と、該過程により得られた結合体を自然冷却する過程と、該過程により冷却された結合体を粉砕し、混合する過程とを含むことにより、包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色を均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない蛍光体の製造方法を提供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
第１発明の蛍光体は、所定波長光で励起されて、発光する蛍光体であって、
Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を含む混合物を焼結してなることを特徴とする。
【００１３】
第２発明の蛍光体は、第１発明において、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を混合し、焼結してなることを特徴とする。但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする。
【００１４】
第３発明の蛍光体は、第２発明において、Ｙ３（１−ｘ）Ｇａ５ Ｓ１２：Ｃｅ３ｘであることを特徴とする。但し、０．００１≦ｘ≦０．１とする。
【００１５】
第１乃至第３発明の蛍光体においては、Ｃｅによって賦活化されており、水と反応し難く、経時的に劣化しないので、発光ダイオードチップを包囲する合成樹脂製の包囲部に含有させて発光ダイオードを作製した場合に、安定して、発光ダイオードチップから発光した光により励起されて発光し、良好に発光ダイオードチップの発光色を色変換する。
従って、発光ダイオードは、輝度及び色を均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない。
なお、第２発明の蛍光体において、この蛍光体を包囲部に含有させて発光ダイオードを作製した場合に、ｘが０．００１未満では発光ダイオードの輝度が低下し、０．１より大きくなると、濃度消光が生じるので、ｘは０．００１以上、０．１以下とする。
そして、ｂが４．９未満では発光ダイオードの発光光度が不十分であり、５．１より大きくなると発光光度が減少するので、ｂは４．９以上、５．１以下とする。
【００１６】
第４発明の発光ダイオードは、主ピークが４３０〜５００ｎｍの波長光である光を発光する発光ダイオードチップと、第１乃至第３のいずれかの発明の蛍光体を含有し、前記発光ダイオードチップの一部又は全部を包囲する包囲部とを備えることを特徴とする。
【００１７】
第４発明の発光ダイオードにおいては、水と反応し難く、経時的に劣化しない蛍光体を包囲部に含むので、輝度及び色が均一で、安定して良好な白色光を発することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【００１８】
第５発明の発光ダイオードは、第４発明において、前記発光ダイオードは、基板に設けられた電極に発光ダイオードチップを表面実装する表面実装型発光ダイオードであることを特徴とする。
【００１９】
第５発明の発光ダイオードにおいては、広範囲から視認でき、視野角が広いので、種々のディスプレイ、液晶バックライト、センサ及びインジケータ等に用いることができる。
【００２０】
第６発明の蛍光体の製造方法は、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の粉末を、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように混合する過程と、該過程により得られた混合物を８００〜１１００℃で３０分〜５時間焼結する過程と、該過程により得られた結合体を自然冷却する過程と、該過程により冷却された結合体を粉砕する過程とを含むことを特徴とする。但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする。
【００２１】
第６発明においては、水と反応し難く、経時的に劣化しない蛍光体が得られるので、発光ダイオードチップを包囲する合成樹脂製の包囲部に含有させて発光ダイオードを作製した場合に、発光ダイオードは、輝度及び色を均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【００２２】
【発明の実施の形態】
以下、本発明をその実施の形態を示す図面に基づいて、具体的に説明する。
実施の形態１．
図１は、本発明の実施の形態１に係るＬＥＤランプを示す断面図であり、図中、１はリードフレームである。
リードフレーム１の上部に設けられた凹部１ａには、ＧａＮ系化合物半導体を発光層として有し、青色の光を発光するＬＥＤチップ２がダイボンディングにより接着固定されており、ＬＥＤチップ２の一方の電極は、金線４によりリードフレーム１と、他方の電極は金線４によりリードフレーム３とワイヤボンディングされている。
凹部１ａには、本発明に係る蛍光体を１〜３０重量％、エポキシ樹脂に混合させた混合物が凸状に充填されており、ＬＥＤチップ２を封止するＬＥＤチップ封止部（包囲部）５が形成されている。
ＬＥＤチップ封止部５が形成されたリードフレーム１及び３の上部は、先端部が凸状のレンズ部をなす、エポキシ樹脂製のモールド部６に収納されている。
【００２３】
ＬＥＤチップ封止部５に含有される、本発明に係る蛍光体は、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の混合物を焼結して得られる結合体を含むものであり、主ピークが４３０〜５００ｎｍの波長光である光を発光するＬＥＤチップから発光された光により励起されて発光し、ＬＥＤチップの色を白色に変換するものである。
【００２４】
以下に、この蛍光体の製造方法について説明する。
まず、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の粉末を、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように、混合する。
但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする。
ｘが０．００１未満ではＬＥＤの輝度が低下し、０．１より大きくなると、濃度消光が生じるので、ｘは０．００１以上、０．１以下とする。
そして、ｂが４．９未満ではＬＥＤの発光光度が不十分であり、５．１より大きくなると発光光度が減少するので、ｂは４．９以上、５．１以下とする。
ｘは０．０１〜０．０２、ｂは５にするのが好ましい。
【００２５】
次に、この混合物を石英ガラス管内に封入し、雰囲気炉中で１０００℃で略１時間焼結する。
そして、自然冷却後、粉砕し、さらに粉砕混合する。
この結合体を、Ｈ２ ／Ｎ２ 雰囲気下、３００℃で３０分、再度焼結する。この３００℃で３０分行う、再度の焼結は省略してもよい。
最後に、焼結により得られた結合体を洗浄及び分級して、本発明の蛍光体を得る。得られた結合体は、Ｙ３ Ｇａ５ Ｓ１２：Ｃｅであると考えられる。
【００２６】
図２は、本発明の蛍光体の励起スペクトル及び発光スペクトル、並びに従来、蛍光体として用いられてきたＹＡＧ（Ｙ３ Ａｌ５ Ｏ１２）：Ｃｅの励起スペクトル及び発光スペクトルを示すグラフである。縦軸は強度、横軸は波長を示す。
図中、ａは本発明の蛍光体の励起スペクトル、ｂは本発明の蛍光体の発光スペクトル、ｃはＹＡＧ（Ｙ３ Ａｌ５ Ｏ１２）：Ｃｅの励起スペクトル、ｄはＹＡＧ（Ｙ３ Ａｌ５ Ｏ１２）：Ｃｅの発光スペクトルを示す。本発明の蛍光体は、モル比がＹ：Ｇａ：Ｃｅ＝２．９５５：５：０．０４５となるようにＹ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の粉末を混合し、焼結して得られたものである。
図２より、本発明の蛍光体は、ＹＡＧ：Ｃｅと略同様の励起スペクトル及び発光スペクトルを有することが判る。本発明の蛍光体は、ＹＡＧ：Ｃｅと略同様に４６０ｎｍ付近の長波長域での励起発光効率が高い。
また、本発明の蛍光体の発光スペクトルは、ＹＡＧ：Ｃｅの発光スペクトルより赤味が強い光を発光するので、青色の光を発光するＬＥＤチップから発光された光と混色して、ＬＥＤはより良好な白色に発光すると考えられる。
【００２７】
次に、本実施の形態に係るＬＥＤランプの製造方法について説明する。
まず、リードフレーム１の凹部１ａに、ＬＥＤチップ２をダイボンディングし、ＬＥＤチップ２の電極をリードフレーム１及び３と各々ワイヤボンディングする。
次に、上述のようにして得られた蛍光体１〜３０重量部と、エポキシ樹脂９９〜７０重量部とを混合し、この混合物を凹部１ａに注入又は塗布した後、乾燥させて、ＬＥＤチップ封止部５を形成する。さらに、砲弾型の型枠にエポキシ樹脂を未硬化の状態で流し込み、この型枠にＬＥＤチップ封止部５が形成されたリードフレーム１及び３を逆向きに挿入して、エポキシ樹脂を硬化させ、モールド部６を形成する。
【００２８】
以上のようにして得られたＬＥＤランプの色度点を測定したところ、（Ｘ，Ｙ）＝（０．２８，０．３０）であった。蛍光体は、モル比がＹ：Ｇａ：Ｃｅ＝２．９５５：５：０．０４５となるようにＹ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の粉末を混合し、焼結して得られたものであり、この蛍光体２０重量部とエポキシ樹脂８０重量部とを混合してＬＥＤチップ封止部５を形成した。
本発明の蛍光体の代わりに、従来のＹＡＧ：Ｃｅ系の蛍光体をエポキシ樹脂と混合させて形成したＬＥＤチップ封止部５を含むＬＥＤランプを作製し、得られたＬＥＤランプの色度点を測定したところ、（Ｘ，Ｙ）＝（０．２８，０．３２）であったので、本発明のＬＥＤランプの色度点と略同等であったことが判った。
【００２９】
また、従来の硫化物系蛍光体であるＺｎＳ：Ｍｎ蛍光体をエポキシ樹脂と混合させて形成したＬＥＤチップ封止部５を含むＬＥＤランプを作製し、得られたＬＥＤランプに対し、ブラックライトによるＵＶ照射試験を行ったところ、１０分で黒色変化したが、本実施の形態に係るＬＥＤランプは、２４時間照射後においても変化は見られなかった。
さらに、温度８０℃、湿度８０％の恒温恒湿試験を行ったところ、本実施の形態に係るＬＥＤランプは、４８時間経過後においても発光効率は変化しなかった。ＣａＳ：Ｃｅ蛍光体をエポキシ樹脂と混合させて形成したＬＥＤチップ封止部５を含むＬＥＤランプを作製し、得られたＬＥＤランプに対し、同一の恒温恒湿試験を行ったところ、発光効率は４０％程度まで半減した。
【００３０】
実施の形態２．
図３は、本発明の実施の形態２に係る表面実装型ＬＥＤの構造を示す断面図であり、図中、１０は基板である。
ガラスエポキシ樹脂等からなる基板１０の両端には、外部回路に接続するための外部電極１１，１３が設けられている。外部電極１１の中央部には、基板１０の中央側に張り出させてチップ搭載部１１ａが設けられており、その端部に、ＧａＮ系化合物半導体を発光層として有するＬＥＤチップ１２が実装されている。外部電極１３の中央部には、チップ搭載部１１ａに対向させて、内部電極１３ａが設けられている。
ＬＥＤチップ１２の一方の電極は、金線１４によりチップ搭載部１１ａと、他方の電極は金線１４により内部電極１３ａと接続されている。
ＬＥＤチップ３は、本発明に係る蛍光体１〜３０重量％とエポキシ樹脂９９〜７０重量％との混合物からなるモールド部（包囲部）１５により封止されている。
【００３１】
本実施の形態に係る表面実装型ＬＥＤを製造する場合、まず、基板１０上のチップ搭載部１１ａにＬＥＤチップ１２を銀ペースト等で実装し、ＬＥＤチップ１２の一方の電極をチップ搭載部１１ａと、他方の電極を内部電極１３ａと、金線１４，１４により各々接続する。
そして、実施の形態１と同様にして得られた本発明の蛍光体１〜３０重量％とエポキシ樹脂９９〜７０重量との混合物を、モールド部１５に対応する凹部を有する型の凹部に流し込み、この混合物を硬化させて、モールド部１５を形成する。
【００３２】
実施の形態２に係る表面実装型ＬＥＤについて、ブラックライトによるＵＶ照射試験、及び温度８０℃、湿度８０％の恒温恒湿試験を行ったところ、実施の形態１と同様に良好な結果を示した。
この表面実装型ＬＥＤは、広範囲から視認でき、視野角が広いので、種々のディスプレイ、液晶バックライト、センサ及びインジケータ等に用いることができる。
【００３３】
なお、前記実施の形態１及び２においては、ＬＥＤチップ封止部５、モールド部６及びモールド部１５の主成分をエポキシ樹脂とした場合につき説明しているが、これに限定されるものではない。
そして、ＬＥＤチップ２及びＬＥＤチップ１２がＧａＮ系化合物半導体を発光層として有する場合につき説明しているが、これに限定されるものではない。
さらに、前記実施の形態１及び２においては、本発明の蛍光体をＬＥＤチップ２又は１２を包囲するＬＥＤチップ封止部５又はモールド部１５に含有させた場合につき説明しているが、これに限定されるものではなく、本発明の蛍光体は、無機のエレクトロルミネッセンス素子の発光層に用いることができる。
【００３４】
【発明の効果】
第１発明の蛍光体による場合は、Ｃｅによって賦活化されており、水と反応し難く、経時的に劣化しないので、ＬＥＤチップを包囲する合成樹脂製の包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、安定して、ＬＥＤチップから発光した光により励起されて発光し、良好にＬＥＤチップの発光色を色変換する。
従って、ＬＥＤは、輝度及び色を均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【００３５】
第２発明の蛍光体による場合は、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように（但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする）、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を混合し、焼結して得られる結合体を含むので、包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色をさらに均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【００３６】
第３発明の蛍光体による場合は、Ｙ３（１−ｘ）Ｇａ５ Ｓ１２：Ｃｅ３ｘからなる結合体を含むので（但し、０．００１≦ｘ≦０．１とする）、包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色をさらに均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【００３７】
第４発明の発光ダイオードによる場合は、主ピークが４３０〜５００ｎｍの波長光である光を発光するＬＥＤチップと、第１乃至第３発明のいずれかの蛍光体を含有し、ＬＥＤチップの一部又は全部を包囲する包囲部とを備えるので、水と反応し難く、経時的に劣化しない蛍光体を包囲部に含み、輝度及び色が均一で、安定して良好な白色光を発することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【００３８】
第５発明による場合は、基板に設けられた電極にＬＥＤチップを表面実装する表面実装型ＬＥＤに適用するので、種々のディスプレイ、液晶バックイライト、センサ及びインジケータ等に用いることができる。
【００３９】
第６発明による場合は、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の粉末を、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように混合する過程と（但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする）、該過程により得られた混合物を雰囲気炉中で８００〜１１００℃で３０分〜５時間焼結する過程と、該過程により得られた結合体を自然冷却する過程と、該過程により冷却された結合体を粉砕する過程とを含むので、包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色が均一で、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施の形態１に係るＬＥＤランプを示す断面図である。
【図２】本発明の蛍光体の励起スペクトル及び発光スペクトル、並びにＹＡＧ（Ｙ３ Ａｌ５ Ｏ１２）：Ｃｅの励起スペクトル及び発光スペクトルを示すグラフである。
【図３】本発明の実施の形態２に係る表面実装型ＬＥＤの構造を示す断面図である。
【符号の説明】
１ リードフレーム
２ ＬＥＤチップ
３ リードフレーム
４ 金線
５ ＬＥＤチップ封止部
６ モールド部
１０ 基板
１１ 外部電極
１１ａ チップ搭載部
１２ ＬＥＤチップ
１３ 外部電極
１３ａ 内部電極
１４ 金線
１５ モールド部
【発明の属する技術分野】
本発明は、所定の波長光で励起されて発光する蛍光体、該蛍光体を含み、発光ダイオード（以下、ＬＥＤという）チップを包囲する包囲部を備え、ディスプレイ、照明、液晶バックライト等に用いられる発光ダイオード及び蛍光体の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
発光装置であるＬＥＤは、小型であって、効率が良く鮮やかな色の発光を行うことができ、駆動特性に優れ、振動及びオン／オフ点灯の繰り返しに強いという特徴を有する。そのため、各種インジケータ及び種々の光源として用いられている。
ＬＥＤの半導体発光素子であるＬＥＤチップとしては、窒化ガリウム系半導体を発光層として含み、紫外、青、青緑等の色を発光する短波長ＬＥＤチップ、及び高輝度赤色ＬＥＤチップ等、種々の色の光を発光するＬＥＤチップが実用化されており、例えば青、赤、緑の３つのＬＥＤチップを搭載し、各チップの輝度を調整して発色することにより、種々の色を発光するＬＥＤランプが実用化され、フルカラーディスプレイ等に用いられている。そして、複数のＬＥＤチップをひとつのランプに搭載させるか、又はＬＥＤチップと蛍光体とを組み合わせることにより、白色発光するＬＥＤランプが将来の照明用光源として期待されている。
【０００３】
ＬＥＤチップの発光色を蛍光体で色変換させるＬＥＤとしては、例えば特許文献１及び特許文献２に記載されたＬＥＤがある。これらのＬＥＤにおいては、蛍光体をＬＥＤチップを包囲する合成樹脂製の包囲部に含有させることで、１種類のＬＥＤチップの色を白色等に色変換させることができる。
【０００４】
【特許文献１】特開平５−１５２６０９号公報
【特許文献２】
特開平７−９９３４５号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
ＬＥＤの包囲部に含有させる硫化物系蛍光体として、ＺｎＳをＭｎで賦活化したＺｎＳ：Ｍｎ、ＣａＳをＣｅで賦活化したＣａＳ：Ｃｅ等を用いることは、従来から考えられていた。
しかし、蛍光体は、ＬＥＤチップから発する高エネルギーの光に曝されており、経時的に劣化する。蛍光体は劣化すると、黒変し、色変換が不均一になってＬＥＤの発光が不均一になるとともに、ＬＥＤの発光の外部取り出し効率が低下するという問題があった。
そして、水分が包囲部の内部に混入した場合には、ＬＥＤチップからの高エネルギー光及び熱等によって、蛍光体の劣化が促進され、上述の問題が発生し易くなっていた。
【０００６】
本発明は斯かる事情に鑑みてなされたものであり、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を含む混合物を焼結して得られる結合体を含むことにより、ＬＥＤチップを包囲する包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色を均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない蛍光体を提供することを目的とする。
【０００７】
また、本発明は、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように（但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする）、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を混合し、焼結して得られる結合体を含むことにより、包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色をさらに均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない蛍光体を提供することを目的とする。
【０００８】
そして、本発明は、Ｙ３（１−ｘ）Ｇａ５ Ｓ１２：Ｃｅ３ｘである結合体を含むことにより（但し、０．００１≦ｘ≦０．１とする）、包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色をさらに均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない蛍光体を提供することを目的とする。
【０００９】
さらに、本発明は、主ピークが４３０〜５００ｎｍの波長光である光を発光するＬＥＤチップと、本発明の蛍光体を含有し、ＬＥＤチップの一部又は全部を包囲する包囲部とを備えることにより、水と反応し難く、経時的に劣化しない蛍光体を包囲部に含むので、輝度及び色が均一で、安定して良好な白色光を発することができ、発光効率が経時的に低下しないＬＥＤを提供することを目的とする。
【００１０】
また、本発明は、本発明の蛍光体を含有し、ＬＥＤチップを包囲する包囲部を備えるＬＥＤを、基板に設けられた電極にＬＥＤチップを表面実装する表面実装型ＬＥＤに適用することにより、種々のディスプレイ、センサ及びインジケータ等に用いることができるＬＥＤを提供することを目的とする。
【００１１】
そして、本発明は、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の粉末を、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように混合する過程と（但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする）、該過程により得られた混合物を雰囲気炉中で８００〜１１００℃で３０分〜５時間焼結する過程と、該過程により得られた結合体を自然冷却する過程と、該過程により冷却された結合体を粉砕し、混合する過程とを含むことにより、包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色を均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない蛍光体の製造方法を提供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
第１発明の蛍光体は、所定波長光で励起されて、発光する蛍光体であって、
Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を含む混合物を焼結してなることを特徴とする。
【００１３】
第２発明の蛍光体は、第１発明において、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を混合し、焼結してなることを特徴とする。但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする。
【００１４】
第３発明の蛍光体は、第２発明において、Ｙ３（１−ｘ）Ｇａ５ Ｓ１２：Ｃｅ３ｘであることを特徴とする。但し、０．００１≦ｘ≦０．１とする。
【００１５】
第１乃至第３発明の蛍光体においては、Ｃｅによって賦活化されており、水と反応し難く、経時的に劣化しないので、発光ダイオードチップを包囲する合成樹脂製の包囲部に含有させて発光ダイオードを作製した場合に、安定して、発光ダイオードチップから発光した光により励起されて発光し、良好に発光ダイオードチップの発光色を色変換する。
従って、発光ダイオードは、輝度及び色を均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない。
なお、第２発明の蛍光体において、この蛍光体を包囲部に含有させて発光ダイオードを作製した場合に、ｘが０．００１未満では発光ダイオードの輝度が低下し、０．１より大きくなると、濃度消光が生じるので、ｘは０．００１以上、０．１以下とする。
そして、ｂが４．９未満では発光ダイオードの発光光度が不十分であり、５．１より大きくなると発光光度が減少するので、ｂは４．９以上、５．１以下とする。
【００１６】
第４発明の発光ダイオードは、主ピークが４３０〜５００ｎｍの波長光である光を発光する発光ダイオードチップと、第１乃至第３のいずれかの発明の蛍光体を含有し、前記発光ダイオードチップの一部又は全部を包囲する包囲部とを備えることを特徴とする。
【００１７】
第４発明の発光ダイオードにおいては、水と反応し難く、経時的に劣化しない蛍光体を包囲部に含むので、輝度及び色が均一で、安定して良好な白色光を発することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【００１８】
第５発明の発光ダイオードは、第４発明において、前記発光ダイオードは、基板に設けられた電極に発光ダイオードチップを表面実装する表面実装型発光ダイオードであることを特徴とする。
【００１９】
第５発明の発光ダイオードにおいては、広範囲から視認でき、視野角が広いので、種々のディスプレイ、液晶バックライト、センサ及びインジケータ等に用いることができる。
【００２０】
第６発明の蛍光体の製造方法は、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の粉末を、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように混合する過程と、該過程により得られた混合物を８００〜１１００℃で３０分〜５時間焼結する過程と、該過程により得られた結合体を自然冷却する過程と、該過程により冷却された結合体を粉砕する過程とを含むことを特徴とする。但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする。
【００２１】
第６発明においては、水と反応し難く、経時的に劣化しない蛍光体が得られるので、発光ダイオードチップを包囲する合成樹脂製の包囲部に含有させて発光ダイオードを作製した場合に、発光ダイオードは、輝度及び色を均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【００２２】
【発明の実施の形態】
以下、本発明をその実施の形態を示す図面に基づいて、具体的に説明する。
実施の形態１．
図１は、本発明の実施の形態１に係るＬＥＤランプを示す断面図であり、図中、１はリードフレームである。
リードフレーム１の上部に設けられた凹部１ａには、ＧａＮ系化合物半導体を発光層として有し、青色の光を発光するＬＥＤチップ２がダイボンディングにより接着固定されており、ＬＥＤチップ２の一方の電極は、金線４によりリードフレーム１と、他方の電極は金線４によりリードフレーム３とワイヤボンディングされている。
凹部１ａには、本発明に係る蛍光体を１〜３０重量％、エポキシ樹脂に混合させた混合物が凸状に充填されており、ＬＥＤチップ２を封止するＬＥＤチップ封止部（包囲部）５が形成されている。
ＬＥＤチップ封止部５が形成されたリードフレーム１及び３の上部は、先端部が凸状のレンズ部をなす、エポキシ樹脂製のモールド部６に収納されている。
【００２３】
ＬＥＤチップ封止部５に含有される、本発明に係る蛍光体は、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の混合物を焼結して得られる結合体を含むものであり、主ピークが４３０〜５００ｎｍの波長光である光を発光するＬＥＤチップから発光された光により励起されて発光し、ＬＥＤチップの色を白色に変換するものである。
【００２４】
以下に、この蛍光体の製造方法について説明する。
まず、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の粉末を、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように、混合する。
但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする。
ｘが０．００１未満ではＬＥＤの輝度が低下し、０．１より大きくなると、濃度消光が生じるので、ｘは０．００１以上、０．１以下とする。
そして、ｂが４．９未満ではＬＥＤの発光光度が不十分であり、５．１より大きくなると発光光度が減少するので、ｂは４．９以上、５．１以下とする。
ｘは０．０１〜０．０２、ｂは５にするのが好ましい。
【００２５】
次に、この混合物を石英ガラス管内に封入し、雰囲気炉中で１０００℃で略１時間焼結する。
そして、自然冷却後、粉砕し、さらに粉砕混合する。
この結合体を、Ｈ２ ／Ｎ２ 雰囲気下、３００℃で３０分、再度焼結する。この３００℃で３０分行う、再度の焼結は省略してもよい。
最後に、焼結により得られた結合体を洗浄及び分級して、本発明の蛍光体を得る。得られた結合体は、Ｙ３ Ｇａ５ Ｓ１２：Ｃｅであると考えられる。
【００２６】
図２は、本発明の蛍光体の励起スペクトル及び発光スペクトル、並びに従来、蛍光体として用いられてきたＹＡＧ（Ｙ３ Ａｌ５ Ｏ１２）：Ｃｅの励起スペクトル及び発光スペクトルを示すグラフである。縦軸は強度、横軸は波長を示す。
図中、ａは本発明の蛍光体の励起スペクトル、ｂは本発明の蛍光体の発光スペクトル、ｃはＹＡＧ（Ｙ３ Ａｌ５ Ｏ１２）：Ｃｅの励起スペクトル、ｄはＹＡＧ（Ｙ３ Ａｌ５ Ｏ１２）：Ｃｅの発光スペクトルを示す。本発明の蛍光体は、モル比がＹ：Ｇａ：Ｃｅ＝２．９５５：５：０．０４５となるようにＹ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の粉末を混合し、焼結して得られたものである。
図２より、本発明の蛍光体は、ＹＡＧ：Ｃｅと略同様の励起スペクトル及び発光スペクトルを有することが判る。本発明の蛍光体は、ＹＡＧ：Ｃｅと略同様に４６０ｎｍ付近の長波長域での励起発光効率が高い。
また、本発明の蛍光体の発光スペクトルは、ＹＡＧ：Ｃｅの発光スペクトルより赤味が強い光を発光するので、青色の光を発光するＬＥＤチップから発光された光と混色して、ＬＥＤはより良好な白色に発光すると考えられる。
【００２７】
次に、本実施の形態に係るＬＥＤランプの製造方法について説明する。
まず、リードフレーム１の凹部１ａに、ＬＥＤチップ２をダイボンディングし、ＬＥＤチップ２の電極をリードフレーム１及び３と各々ワイヤボンディングする。
次に、上述のようにして得られた蛍光体１〜３０重量部と、エポキシ樹脂９９〜７０重量部とを混合し、この混合物を凹部１ａに注入又は塗布した後、乾燥させて、ＬＥＤチップ封止部５を形成する。さらに、砲弾型の型枠にエポキシ樹脂を未硬化の状態で流し込み、この型枠にＬＥＤチップ封止部５が形成されたリードフレーム１及び３を逆向きに挿入して、エポキシ樹脂を硬化させ、モールド部６を形成する。
【００２８】
以上のようにして得られたＬＥＤランプの色度点を測定したところ、（Ｘ，Ｙ）＝（０．２８，０．３０）であった。蛍光体は、モル比がＹ：Ｇａ：Ｃｅ＝２．９５５：５：０．０４５となるようにＹ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の粉末を混合し、焼結して得られたものであり、この蛍光体２０重量部とエポキシ樹脂８０重量部とを混合してＬＥＤチップ封止部５を形成した。
本発明の蛍光体の代わりに、従来のＹＡＧ：Ｃｅ系の蛍光体をエポキシ樹脂と混合させて形成したＬＥＤチップ封止部５を含むＬＥＤランプを作製し、得られたＬＥＤランプの色度点を測定したところ、（Ｘ，Ｙ）＝（０．２８，０．３２）であったので、本発明のＬＥＤランプの色度点と略同等であったことが判った。
【００２９】
また、従来の硫化物系蛍光体であるＺｎＳ：Ｍｎ蛍光体をエポキシ樹脂と混合させて形成したＬＥＤチップ封止部５を含むＬＥＤランプを作製し、得られたＬＥＤランプに対し、ブラックライトによるＵＶ照射試験を行ったところ、１０分で黒色変化したが、本実施の形態に係るＬＥＤランプは、２４時間照射後においても変化は見られなかった。
さらに、温度８０℃、湿度８０％の恒温恒湿試験を行ったところ、本実施の形態に係るＬＥＤランプは、４８時間経過後においても発光効率は変化しなかった。ＣａＳ：Ｃｅ蛍光体をエポキシ樹脂と混合させて形成したＬＥＤチップ封止部５を含むＬＥＤランプを作製し、得られたＬＥＤランプに対し、同一の恒温恒湿試験を行ったところ、発光効率は４０％程度まで半減した。
【００３０】
実施の形態２．
図３は、本発明の実施の形態２に係る表面実装型ＬＥＤの構造を示す断面図であり、図中、１０は基板である。
ガラスエポキシ樹脂等からなる基板１０の両端には、外部回路に接続するための外部電極１１，１３が設けられている。外部電極１１の中央部には、基板１０の中央側に張り出させてチップ搭載部１１ａが設けられており、その端部に、ＧａＮ系化合物半導体を発光層として有するＬＥＤチップ１２が実装されている。外部電極１３の中央部には、チップ搭載部１１ａに対向させて、内部電極１３ａが設けられている。
ＬＥＤチップ１２の一方の電極は、金線１４によりチップ搭載部１１ａと、他方の電極は金線１４により内部電極１３ａと接続されている。
ＬＥＤチップ３は、本発明に係る蛍光体１〜３０重量％とエポキシ樹脂９９〜７０重量％との混合物からなるモールド部（包囲部）１５により封止されている。
【００３１】
本実施の形態に係る表面実装型ＬＥＤを製造する場合、まず、基板１０上のチップ搭載部１１ａにＬＥＤチップ１２を銀ペースト等で実装し、ＬＥＤチップ１２の一方の電極をチップ搭載部１１ａと、他方の電極を内部電極１３ａと、金線１４，１４により各々接続する。
そして、実施の形態１と同様にして得られた本発明の蛍光体１〜３０重量％とエポキシ樹脂９９〜７０重量との混合物を、モールド部１５に対応する凹部を有する型の凹部に流し込み、この混合物を硬化させて、モールド部１５を形成する。
【００３２】
実施の形態２に係る表面実装型ＬＥＤについて、ブラックライトによるＵＶ照射試験、及び温度８０℃、湿度８０％の恒温恒湿試験を行ったところ、実施の形態１と同様に良好な結果を示した。
この表面実装型ＬＥＤは、広範囲から視認でき、視野角が広いので、種々のディスプレイ、液晶バックライト、センサ及びインジケータ等に用いることができる。
【００３３】
なお、前記実施の形態１及び２においては、ＬＥＤチップ封止部５、モールド部６及びモールド部１５の主成分をエポキシ樹脂とした場合につき説明しているが、これに限定されるものではない。
そして、ＬＥＤチップ２及びＬＥＤチップ１２がＧａＮ系化合物半導体を発光層として有する場合につき説明しているが、これに限定されるものではない。
さらに、前記実施の形態１及び２においては、本発明の蛍光体をＬＥＤチップ２又は１２を包囲するＬＥＤチップ封止部５又はモールド部１５に含有させた場合につき説明しているが、これに限定されるものではなく、本発明の蛍光体は、無機のエレクトロルミネッセンス素子の発光層に用いることができる。
【００３４】
【発明の効果】
第１発明の蛍光体による場合は、Ｃｅによって賦活化されており、水と反応し難く、経時的に劣化しないので、ＬＥＤチップを包囲する合成樹脂製の包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、安定して、ＬＥＤチップから発光した光により励起されて発光し、良好にＬＥＤチップの発光色を色変換する。
従って、ＬＥＤは、輝度及び色を均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【００３５】
第２発明の蛍光体による場合は、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように（但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする）、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を混合し、焼結して得られる結合体を含むので、包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色をさらに均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【００３６】
第３発明の蛍光体による場合は、Ｙ３（１−ｘ）Ｇａ５ Ｓ１２：Ｃｅ３ｘからなる結合体を含むので（但し、０．００１≦ｘ≦０．１とする）、包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色をさらに均一に、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【００３７】
第４発明の発光ダイオードによる場合は、主ピークが４３０〜５００ｎｍの波長光である光を発光するＬＥＤチップと、第１乃至第３発明のいずれかの蛍光体を含有し、ＬＥＤチップの一部又は全部を包囲する包囲部とを備えるので、水と反応し難く、経時的に劣化しない蛍光体を包囲部に含み、輝度及び色が均一で、安定して良好な白色光を発することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【００３８】
第５発明による場合は、基板に設けられた電極にＬＥＤチップを表面実装する表面実装型ＬＥＤに適用するので、種々のディスプレイ、液晶バックイライト、センサ及びインジケータ等に用いることができる。
【００３９】
第６発明による場合は、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の粉末を、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように混合する過程と（但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする）、該過程により得られた混合物を雰囲気炉中で８００〜１１００℃で３０分〜５時間焼結する過程と、該過程により得られた結合体を自然冷却する過程と、該過程により冷却された結合体を粉砕する過程とを含むので、包囲部に含有させてＬＥＤを作製した場合に、ＬＥＤが輝度及び色が均一で、安定して発光することができ、発光効率が経時的に低下しない。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施の形態１に係るＬＥＤランプを示す断面図である。
【図２】本発明の蛍光体の励起スペクトル及び発光スペクトル、並びにＹＡＧ（Ｙ３ Ａｌ５ Ｏ１２）：Ｃｅの励起スペクトル及び発光スペクトルを示すグラフである。
【図３】本発明の実施の形態２に係る表面実装型ＬＥＤの構造を示す断面図である。
【符号の説明】
１ リードフレーム
２ ＬＥＤチップ
３ リードフレーム
４ 金線
５ ＬＥＤチップ封止部
６ モールド部
１０ 基板
１１ 外部電極
１１ａ チップ搭載部
１２ ＬＥＤチップ
１３ 外部電極
１３ａ 内部電極
１４ 金線
１５ モールド部
Claims (6)
- 所定波長光で励起されて、発光する蛍光体であって、
Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を含む混合物を焼結してなることを特徴とする蛍光体。 - Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように、Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ を混合し、焼結してなることを特徴とする請求項１記載の蛍光体。但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする。
- Ｙ３（１−ｘ）Ｇａ５ Ｓ１２：Ｃｅ３ｘであることを特徴とする請求項２記載の蛍光体。但し、０．００１≦ｘ≦０．１とする。
- 主ピークが４３０〜５００ｎｍの波長光である光を発光する発光ダイオードチップと、
請求項１乃至３のいずれかに記載の蛍光体を含有し、前記発光ダイオードチップの一部又は全部を包囲する包囲部と
を備えることを特徴とする発光ダイオード。 - 前記発光ダイオードは、基板に設けられた電極に発光ダイオードチップを表面実装する表面実装型発光ダイオードであることを特徴とする請求項４記載の発光ダイオード。
- Ｙ２ Ｓ３ 、Ｇａ２ Ｓ３ 及びＣｅ２ Ｓ３ の粉末を、Ｙ、Ｇａ、Ｃｅのモル比が３（１−ｘ）：ｂ：３ｘとなるように混合する過程と、
該過程により得られた混合物を８００〜１１００℃で３０分〜５時間焼結する過程と、
該過程により得られた結合体を自然冷却する過程と、
該過程により冷却された結合体を粉砕する過程と
を含むことを特徴とする蛍光体の製造方法。但し、０．００１≦ｘ≦０．１、４．９≦ｂ≦５．１とする。
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