JP2003272655A - 燃料電池用金属製セパレータ - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 導電性介在物の脱落が抑制され、これによっ
て接触抵抗が低減して発電性能の大幅な向上が図られる
燃料電池用金属製セパレータを提供する。 【解決手段】 表面から導電性介在物が突出し、母材の
表面に該母材の体積膨張を促す化学物層形成処理が施さ
れた燃料電池用金属セパレータであって、導電性介在物
の平均円相当直径をＲ、母材の結晶粒の平均円相当直径
をｒとしたとき、０．１６≦Ｒ／ｒ≦０．８を満足す
る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、固体高分子型燃料
電池が備える金属製セパレータに関する。

【０００２】

【従来の技術】固体高分子型燃料電池は、平板状の電極
構造体（ＭＥＡ：Membrane ElectrodeAssembly）の両側
にセパレータが積層された積層体が１ユニットとされ、
複数のユニットが積層されて燃料電池スタックとして構
成される。電極構造体は、正極（カソード）および負極
（アノード）を構成する一対のガス拡散電極の間にイオ
ン交換樹脂等からなる電解質膜が挟まれた三層構造であ
る。ガス拡散電極は、電解質膜に接触する電極触媒層の
外側にガス拡散層が形成されたものである。また、セパ
レータは、電極構造体のガス拡散電極に接触するように
積層され、ガス拡散電極との間にガスを流通させるガス
流路や冷媒流路が形成されている。このような燃料電池
によると、例えば、負極側のガス拡散電極に面するガス
流路に燃料である水素ガスを流し、正極側のガス拡散電
極に面するガス流路に酸素や空気等の酸化性ガスを流す
と電気化学反応が起こり、電気が発生する。

【０００３】上記セパレータは、負極側の水素ガスの触
媒反応により発生した電子を外部回路へ供給する一方、
外部回路からの電子を正極側に送給する機能を具備する
必要がある。そこで、セパレータには黒鉛系材料や金属
系材料からなる導電性材料が用いられており、特に金属
系材料のものは、機械的強度に優れている点や、薄板化
による軽量・コンパクト化が可能である点で有利である
とされている。金属製のセパレータとしては、導電経路
を形成する非金属の導電性介在物が表面に突出したステ
ンレス鋼製の薄板が好適に用いられる。このようなセパ
レータの製造方法としては、金属組織中に導電性介在物
を有するステンレス鋼の表面に導電性介在物を突出させ
る処理を施してセパレータ素材板を得、次いで、このセ
パレータ素材板をプレス成形により断面凹凸状に成形し
て、表裏面に形成された溝を上記ガス流路や冷媒流路と
する方法が挙げられる。導電性介在物を突出させる処理
としては、例えば、化学エッチング、電解エッチング、
あるいはサンドブラスト等によって母材の表面を除去す
る手段が採られる。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】上記のように表面から
導電性介在物が突出しているセパレータにあっては、こ
の導電性介在物が電極構造体の表面に接触して導電経路
が確保されるため、接触抵抗が低減して発電性能の向上
が図られる。しかしながら、表面から突出していること
により導電性介在物は脱落しやすく、脱落すると、脱落
痕を起点として孔食が生じ、発電性能の低下を招いてし
まう。特に、プレス成形したものでは、曲げ加工された
Ｒ部の外側表面の導電性介在物が脱落しやすかった。

【０００５】よって本発明は、導電性介在物の脱落が効
果的に抑制され、これによって接触抵抗が低減して発電
性能の大幅な向上が図られる燃料電池用金属製セパレー
タを提供することを目的としている。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明は、表面から導電
性介在物が突出し、母材の表面に該母材の体積膨張を促
す化学物層形成処理が施された燃料電池用金属セパレー
タであって、導電性介在物の平均円相当直径をＲ、母材
の結晶粒の平均円相当直径をｒとしたとき、０．１６≦
Ｒ／ｒ≦０．８を満足することを特徴としている。

【０００７】本発明のセパレータにあっては、表面から
突出する導電性介在物は、化学物層形成処理によって体
積膨張した母材により周囲が取り囲まれ、さらに圧縮応
力を受けることによって、母材に保持されている。導電
性介在物は、母材の１つ１つの結晶粒に挟まれて保持さ
れており、本発明では、母材の結晶粒の平均円相当直径
ｒが、導電性介在物の平均円相当直径Ｒよりも比較的大
きく、０．１６≦Ｒ／ｒ≦０．８の範囲に設定してい
る。この範囲設定により、導電性介在物は母材からの圧
縮応力を確実に受けた状態で結晶粒に挟まれ、これによ
って導電性介在物の脱落が効果的に抑制される。このよ
うに導電性介在物の脱落が抑制されることにより、導電
性介在物による導電経路が有効に機能するとともに孔食
の発生が防止され、その結果として接触抵抗が低減し発
電性能の大幅な向上が図られる。

【０００８】Ｒ／ｒが０．１６を下回ると、結晶粒で囲
まれた導電性介在物が小さすぎて結晶粒に接触しにくく
なり、確実に保持されない。また、Ｒ／ｒが０．８を超
えると、逆に導電性介在物の体積が大きくなるため、導
電性介在物が結晶粒から受ける圧縮応力による単位体積
当たりの保持力が低下し、脱落が起きやすくなる。した
がって、０．１６≦Ｒ／ｒ≦０．８の範囲に設定した。

【０００９】母材の結晶粒の平均円相当直径ｒと導電性
介在物の平均円相当直径Ｒとの比を０．１６≦Ｒ／ｒ≦
０．８の範囲に制御する方法としては、導電性介在物の
粒径を調節する方法が挙げられる。その方法としては、
例えば圧延によって所定厚さのセパレータを製造する場
合であれば、圧延後の母材の表面を、化学エッチング、
電解エッチング、あるいはサンドブラスト等によって除
去して導電性介在物を突出させる。これによると、圧延
によって表面に積層したきわめて微細な導電性介在物を
母材ごと除去することができ、適正な粒径の導電性介在
物を表面に突出させることができる。また、セパレータ
の素材を熱処理することによっても導電性介在物の粒径
を変化させることができる。その場合、セパレータの素
材を、導電性介在物が析出する温度範囲で、温度と時間
を変えることにより、導電性介在物の粒径を調節するこ
とができる。また、導電性介在物は、組成の違いによっ
て晶出型や析出型に分けられるが、いずれの場合も、本
発明では導電性介在物が母材に挟まれて保持されるもの
とする。

【００１０】なお、本発明のセパレータは、プレス成形
されたものも含まれ、その場合の化学物層形成処理は、
プレス成形後、あるいはプレス成形前のいずれのタイミ
ングで行ってもよい。また、その化学物層形成処理とし
ては、不動態化処理が好適である。この不動態化処理に
より、母材には酸化物の生成による体積膨張が生じる。
不動態化処理の具体的手段としては、酸性浴に浸漬する
などの手段が挙げられる。

【００１１】本発明の金属材料としては、導電経路を形
成する導電性介在物が表面に突出するステンレス鋼板が
好適に用いられ、具体的には、例えば次の組成を有する
ステンレス鋼板が好適に用いられる。すなわち、Ｃ：
０．１５ｗｔ％以下、Ｓｉ：０．０１〜１．５ｗｔ％、
Ｍｎ：０．０１〜２．５ｗｔ％、Ｐ：０．０３５ｗｔ％
以下、Ｓ：０．０１ｗｔ％以下、Ａｌ：０．００１〜
０．２ｗｔ％、Ｎ：０．３ｗｔ％以下、Ｃｕ：０〜３ｗ
ｔ％、Ｎｉ：７〜５０ｗｔ％、Ｃｒ：１７〜３０ｗｔ
％、Ｍｏ：０〜７ｗｔ％、残部がＦｅ，Ｂおよび不可避
的不純物であり、かつ、Ｃｒ，ＭｏおよびＢが次式を満
足している。 Ｃｒ（ｗｔ％）＋３×Ｍｏ（ｗｔ％）−２．５×Ｂ（ｗ
ｔ％）≧１７ このステンレス鋼板によれば、Ｂが、Ｍ_２ＢおよびＭＢ
型の硼化物、Ｍ_２３（Ｃ，Ｂ）_６型の硼化物として表面
に析出し、これら硼化物が導電性介在物である。

【００１２】

【実施例】次に、本発明の実施例を説明する。 Ａ．試験片の製造 表１に示す成分を有する厚さ０．２ｍｍのオーステナイ
ト系ステンレス鋼板を圧延によって得、この素材から１
００ｍｍ×１００ｍｍの試験片を必要数切り出した。

【００１３】

【表１】

【００１４】次いで、これら試験片を、表２に示す２７
通りの焼鈍条件（温度および時間）によって焼鈍した。
焼鈍により、成分中のＢが、Ｍ_２ＢおよびＭＢ型の硼化
物、Ｍ_２３（Ｃ，Ｂ）_６型の硼化物として金属組織中に
析出し、これら硼化物が、セパレータの表面に導電経路
を形成する導電性介在物である。導電性介在物の粒径
は、焼鈍条件によって制御される。

【００１５】

【表２】

【００１６】次に、焼鈍した各試験片の両面に砥粒（粒
径０．３ｍｍのアルミナ粒、不二製作所社製：フジラン
ダムＷＡ♯３００）を２ｋｇ／ｃｍ^２の圧力で１０秒間
吹き付けるサンドブラスト処理を行って両面から導電性
介在物を突出させた。次いで、各試験片を、５０℃に保
持されている５０ｗｔ％硝酸液浴の中に１０分間浸漬し
て不動態化処理（化学物層形成処理）を行って母材表面
の体積を膨張させた。以上によってＮｏ．１〜２７の試
験片を得た。

【００１７】Ｂ．導電性介在物の直径と母材の結晶粒の
直径との比 Ｎｏ．１〜２７の試験片につき、導電性介在物の平均円
相当直径Ｒと、母材の結晶粒の平均円相当直径ｒを、次
のようにして求めた。試験片を樹脂に埋め込んで断面を
♯１０００耐水研磨紙で研磨し、次いで、バフ研磨を行
って鏡面を得た。これにグリセリン王水（重量比で濃硝
酸１、濃塩酸３、グリセリン６の割合）を用いてエッチ
ングを行った。この後、エッチング面を金属顕微鏡によ
って倍率４００倍で撮影し、視野内の全ての導電性介在
物と全ての結晶粒の面積を、画像解析装置によって計測
し、それぞれの平均円相当直径Ｒおよびｒを求めた。な
お、平均相当直径は以下の式から求められる。

【００１８】

【数１】

【００１９】次に、求めたＲおよびｒから、Ｎｏ．１〜
２７の試験片のＲ／ｒを算出した。その値を表２に示
す。

【００２０】Ｃ．導電性介在物の脱落率の測定 Ｎｏ．１〜２７の試験片の表面を金属顕微鏡によって４
００倍の倍率で撮像し、得られた写真から、次のように
して導電性介在物の脱落率を求めた。母材から突出する
導電性介在物の個数ａと、母材から導電性介在物が抜け
落ちてできた孔の個数ｂとを、ａ＋ｂが１０００となる
まで計測し、ａ，ｂの数値を次の式にあてはめて導電性
介在物の脱落率を求めた。 脱落率（％）＝｛ｂ／（ａ＋ｂ）｝×１００ 求めた脱落率を表２に示すとともに、図１にグラフ化し
た。

【００２１】表２の測定結果および図１によれば、上記
Ｒ／ｒが０．１６〜０．８のＮｏ．９〜１９の試験片に
おいて導電性介在物の脱落率が著しく低く、一方、この
範囲を逸脱すると脱落率は大幅に高くなることが判る。
したがって、Ｒ／ｒの値を０．１６〜０．８の範囲内に
制御することにより、導電性介在物の脱落が抑えられる
ことが実証された。

【００２２】

【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
表面から導電性介在物が突出し、母材の表面に該母材の
体積膨張を促す化学物層形成処理が施された燃料電池用
金属セパレータにおいて、導電性介在物の平均円相当直
径と母材の結晶粒の平均円相当直径との比を適宜範囲に
規定したので、導電性介在物の脱落が効果的に抑制さ
れ、これによって接触抵抗が低減して発電性能の大幅な
向上が図られるといった効果を奏する。

【図面の簡単な説明】

【図１】 実施例で測定した導電性介在物の脱落率を示
すグラフである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 宇都宮 政男 埼玉県和光市中央１丁目４番１号 株式会 社本田技術研究所内 Ｆターム(参考） 5H026 AA06 BB10 CC03 CC04 EE02 EE08 EE11 HH01

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 表面から導電性介在物が突出し、母材の
   表面に該母材の体積膨張を促す化学物層形成処理が施さ
   れた燃料電池用金属セパレータであって、導電性介在物
   の平均円相当直径をＲ、母材の結晶粒の平均円相当直径
   をｒとしたとき、 ０．１６≦Ｒ／ｒ≦０．８ を満足することを特徴とする燃料電池用金属製セパレー
   タ。
2. 【請求項２】 前記化学物層形成処理は不動態化処理で
   あることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用金属
   製セパレータ。