JP2003178813A - 電池のインピダンス測定と分析を通じた電池選択最適化方法 - Google Patents

電池のインピダンス測定と分析を通じた電池選択最適化方法

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JP2003178813A
JP2003178813A JP2002253383A JP2002253383A JP2003178813A JP 2003178813 A JP2003178813 A JP 2003178813A JP 2002253383 A JP2002253383 A JP 2002253383A JP 2002253383 A JP2002253383 A JP 2002253383A JP 2003178813 A JP2003178813 A JP 2003178813A
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impedance
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batteries
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Jee-Hwan Jang
ジー−ホワン ジャン
Hyun-Kyun Sun
ヒュン−キュン スン
Yevgen Barsukov
エフゲン バルスコフ
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Korea Kumho Petrochemical Co Ltd
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    • Y10T29/49108—Electric battery cell making

Abstract

(57)【要約】 【課題】 一次電池或いは二次電池の直列、並列、又は
その組合せにより形成される電池パックの優れた性能を
確保することができる電池選択最適化方法を提供する。 【解決手段】 電池パックを構成するためインピダンス
測定と分析を通じて電池を選択するための最適化方法に
おいて、電気化学的電力原の内部性能特性把握のための
間接的で非破壊的な試験を通じて２以上の媒介変数を求
める過程と、前記求めた媒介変数の総和と電力原の内部
性能特性間の相関関係を求める過程と、前記求めた相関
関係から内部特性が類似した電力原同士グループに分類
して電池パックを構成する過程と、からなる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術の分野】本発明は、電池分類及び電
池パック構成に係るもので、特に一次電池或いは二次電
池の直列、並列、又はその組合せにより形成される電池
パックの優れた性能を確保することができる電池選択最
適化方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】複数の電池が直列、並列、或いはその組
合せによりなされた電池パックを製造するにおいて、類
似した性能特性をもつ電池を選択するのが電池パックの
性能に有利との事実はよく知られている。しかし、初期
容量に基づいた一般的な電池評価方法は電池パックでの
各電池の類似性を確保する方法としては充分でない。そ
の理由は同じ容量の電池でも互いに異なった老化速度及
び内部特性の抵抗値を示すからである。仮に互いに異な
った内部特性をもつ電池が並列に連結されて電池パック
を構成すれば、電池パックの放電の際に小さい抵抗値を
もつ電池に過負荷が掛かることになる。これは前記電池
に決められた電流値よりも高い電流が流れることを意味
し、電池の急速な寿命短縮を惹起する。即ち、内部特性
の異なった電池が並列に連結された電池パックではより
高い抵抗値をもつ電池により性能の下向平準化がなされ
るのである。直列連結の場合は内部特性の抵抗値の高い
電池が相対的に高い電圧を示し、他の電池との電圧差に
より速い老化が進行することとなる。また、このような
電圧上昇は継続的に進行されて、別途の保護回路がなか
ったならば、電池の爆発までに繋がるようになる。
【０００３】今までのインピダンス測定は不良な電池を
除去する目的で用いられてきた。例えば、１秒よりも短
い時間の間に固定された周波数でのインピダンスを測定
する方法が米国特許第３，８７３，９１１号に開示され
ている。このような電池のインピダンス測定は平均的な
値よりもその容量がもっと少ない電池を検出し除去する
のに使用されることができる。
【０００４】しかし、固定された高周波数でのインピダ
ンス測定が電池の容量を恒常正確に予測することができ
ない。なぜならば、高周波数領域でのインピダンス値が
類似した電池であっても低周波数領域でのインピダンス
増加傾向が電池別に違うからであり、これは１ｋＨｚで
高いインピダンス値をもつ電池が低周波数領域では低い
インピダンス値をみせるのを意味する。
【０００５】開放回路電圧の測定などのような電池選別
方法もやはり電池パックの構成のための電池の選択にお
いて間違った結果を見せることができる。なぜならば、
開放回路電圧のみで電池の内部特性が正確に表現され
ず、電池の放電状態に従い鈍感に変化する性質であるか
らだ。
【０００６】不良電池を検出するため電池の品質管理の
目的でインピダンススペクトルの分析方法が提案されて
きた。このような分析方法としては固定された周波数で
の動的抵抗値を測定する方法が米国特許第３，８７３，
９１１号に開示され、放電時の電圧値と容量との変化を
測定する方法が欧州特許第０１１９５４７号に開示さ
れ、充電信号を印加したときに電池から戻り返される応
答信号の媒介変数を測定する方法が米国特許第３，８０
８，４８７号に開示され、電池に印加された交流電流と
測定された交流電圧との位相差を試験測定する方法が米
国特許第３，９８４，７６２号に開示され、リチウム−
ヨード（Ｌｉ−ｉｏｄｉｎｅ）電池の固定された１周波
数での内部抵抗を試験測定する方法が米国特許第４，２
５９，６３９号に開示され、２個の他の周波数で測定さ
れたインピダンスの差による偏角を試験測定する方法が
米国特許第４，７４３，８５５号に開示され、幾つかの
周波数でインピダンスを測定しこれらのＮｙｑｕｉｓｔ
図面において直線連結及び分析を通じた方法が米国特許
第５，２４１，２７５号に開示され、電力原等価回路モ
デルに全体インピダンススペクトルの近似を通じた媒介
変数分析方法が米国特許第６，２０８，１４７号に開示
されている。
【０００７】このような既存の方法は共通の欠陥があ
り、測定から求めた電池の内部特性に関する多くの情報
が実際の電池選別過程で極に一部だけが用いられて、
「優良」又は「不良」などの結果のような簡単な電池選
別ばかりが可能なのである。例えば、米国特許第６，１
１８，２７５号に示したように１秒間のパルス電流印加
に対する応答電圧は本質的に１Ｈｚから１ｋＨｚの間の
周波数領域に対するインピダンス（インピアンス）情報
を含んでおり、ただ１Ｈｚでのインピダンス値だけが電
池評価に用いられている。
【０００８】このような方法の他の問題点は、特定周波
数で得られたインピダンス（インピアンス）測定値の蓄
電成分と抵抗成分が分離されずに混ぜた状態で分析過程
に用いられて電池の微細選別に適用することが難しいと
いう事実である。
【０００９】電池パックを構成する電池の選別及び組合
せに関する本発明は、測定されたインピダンススペクト
ルの全ての周波数領域を分析過程に考慮している。ま
た、物理的に適切な等価回路モデルにインピダンススペ
クトルを近似することにより、電池の電力特性と関連し
て完全な内部特性を表現する抵抗成分と蓄電成分に区分
して求めることができる。ここで、抵抗成分は一定電流
の放電時の抵抗に該当する電池の全体直流（ＤＣ）抵抗
で近似することができる。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】そこで、本発明の目的
は、既に一次的に容量基準により選別された電池の微細
選別及び電池パック構成のための単位電池の選択を最適
化する方法を提供することにある。
【００１１】本発明の他の目的は、電池パックの性能を
最適化させるために測定されたインピダンススペクトル
の分析を通じて求めた総抵抗値が類似した単位電池同士
組み合わせて電池選択を最適化することができる方法を
提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】このような目的を達成す
るため本発明は、ａ、統計的に意味のある数字の電力原
に対するインピダンスを充分に広い周波数範囲で試験測
定する段階と、ｂ、測定されたインピダンススペクトル
を等価回路モデルの知られたインピダンス関数に近似し
て等価回路モデルの抵抗成分と蓄電成分を求める段階
と、ｃ、一つ或いは幾つかの求めた媒介変数を通じて総
抵抗を求める段階と、ｄ、前記過程で求めた総抵抗値の
類似性に基づき測定された電池を幾つかのグループに分
類する段階と、からなることを特徴とする。
【００１３】本発明は、具体的に米国特許出願第０９／
７４６，４５２号に記述された方法に従い任意の電池の
１０ｋＨｚ〜０．１Ｈｚ周波数領域で試験測定したイン
ピダンスデータを適切な分析ソフトウェアを用いてフィ
ッティングした後、得られたいろんな抵抗成分媒介変数
の値を全て合算した総抵抗値の大きさに従い試験した電
池を幾つかのグループに分類し、それぞれのグループに
属した電池間に互いに電池パックを構成するようにし
て、優れた電池パックの性能（高密度のエネルギー、電
力及び長い使用寿命）を確保することを特徴とする。
【００１４】類似した内部性能特性をもつ電池間に電池
パックを構成するようにするための試験測定及び評価方
法に所要される時間は、１Ｃ放電で直接放電容量及びエ
ネルギーを得る場合に所要される１時間に比べ約２０秒
程度で、非常に短い時間が所要される非破壊検査法を用
いることを特徴とする。
【００１５】本発明は、インピダンス測定のような電気
化学的電力原の内部性能特性把握のための間接的で非破
壊的な試験を通じて２以上の媒介変数を求め、その媒介
変数の総和と電力原の内部性能特性間の相関関係を求
め、その相関関係から内部性能特性が類似した電力原同
士グループに分類し、グループ内の電力原の間に電池パ
ックを構成する方法により実時間放電法などのような測
定時間が長くて破壊的な検査法に比べ効率的で、一つの
媒介変数を用いた相関関係法に比べ信頼性の優れた電池
分類及び電池パック性能を確保する方法であることを特
徴とする。
【００１６】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施形態について
図面を用いて詳しく説明する。
【００１７】図１ａは本発明の実施例に適用される５０
個の角形リチウムイオン電池の初期放電容量を比較した
グラフで、図１ｂは本発明の実施例に適用される１０ｋ
Ｈｚ〜０．１Ｈｚの周波数領域で測定した角形リチウム
イオン電池のインピダンススペクトルを比較したグラフ
で、図２は本発明の実施例に適用される電池の等価回路
図で、図３は本発明の実施例に適用される５０個の角形
リチウムイオン電池のインピダンス分析に基づいた総抵
抗の確率分布図で、総抵抗値の差は約１２％であり、各
集合の境界は垂直線で示される。図４は本発明の実施例
に適用される集合Ａ，Ｃ，Ｅに該当する電池に対する２
Ｃ放電曲線を比較したグラフで、集合Ａ，Ｃ，Ｅは各電
池を内部特性に従いＡからＥまでに分類した実施例によ
るものである。図５ａはＡ−Ａ、Ｅ−Ｅ、Ａ−Ｅの組合
せにより並列に連結された電池パックの充放電回数に従
う放電容量減少を比較したグラフで、図５ｂはＡ−Ａ、
Ｅ−Ｅ、Ａ−Ｅの組合せにより直列に連結された電池パ
ックの充放電回数に従う放電容量減少を比較したグラフ
である。図５ｃは直列及び並列電池パック構成に用いら
れたＡ及びＥグループ電池の初期インピダンススペクト
ルを比較したグラフである。
【００１８】上述した図１ａ乃至図５ｃを参照して本発
明の好ましい実施例の動作を詳しく説明する。
【００１９】（ａ） 同一な生産工程を経たが、互いに
異なった性能特性をもつ５０個の角形リチウムイオン電
池に対し１０ｋＨｚ〜０．１Ｈｚ間の周波数範囲で６０
個の周波数に対する複素（ｃｏｍｐｌｅｘ）インピダン
ス値をそれぞれ試験測定した結果を図１ｂに比較して示
した。前記インピダンス試験測定には錦湖石油化学
（株）で製造された電池診断システム（Ｐｏｗｅｒｇｒ
ａｐｈｙＴＭ、モデル名：ＢＰＳ １０００ＦＬ）を用
いた。試験に用いた５０個のリチウムイオン電池は１Ｃ
放電で互いに異なったエネルギー値を示し、この結果を
図１ａに比較して示した。インピダンス試験測定は米国
特許出願第０９／７４６，４５２号に開示した方法をそ
のまま適用して実施した。前記試験測定は多重正弦波フ
ーリエ変換インピダンススペクトル測定法を用いるか、
又は過度応答のラプラス変換インピダンススペクトル測
定法を用いる。
【００２０】（ｂ） （ａ）で５０個の角形リチウムイ
オン電池に対し測定されたインピダンススペクトル曲線
を図２に示した等価回路モデルにそれぞれ近似した。そ
の電池等価回路モデルの選択は測定されたインピダンス
スペクトルを最適に近似できるものにする。本発明の実
施例で用いられた等価回路モデルは２ＲＣモデルで、Ｒ
ＳＥＲ、Ｒ１、Ｒ２の抵抗成分とＣ１、Ｃ２の蓄電成分
などの全て５個の物理的に電池と関連のある適切な媒介
変数から構成され、このような５個の媒介変数は前述の
ようなインピダンススペクトル曲線を非線形最小２乗法
を用いて、電池の等価回路モデル近似を通じたフィッテ
ィング法により得られる。本発明では等価回路モデルが
２ＲＣモデルのみに限定されず、ｎＲＣ（ここでｎは
１，２，３，．．，ｎの正数）で表示される多次数ＲＣ
モデルが可能である。ここで、近似フィッティングに用
いられた電池等価回路の定義されたインピダンス関数は
以下の数式のように現れる。
【００２１】
【数１】
【００２２】又、フィッティングに用いられた電池等価
回路モデルは、電池の試験測定で得られたインピダンス
スペクトルが周波数０Ｈｚで最適の外挿値をもつように
設計した。
【００２３】（ｃ） （ｂ）段階で実例に用いられた２
ＲＣ等価回路モデルに対するインピダンスデータのフィ
ッティングにより得られた５個の媒介変数のうち抵抗部
分に該当するＲＳＥＲ、Ｒ１、Ｒ２の３個の媒介変数の
数学的な和（総抵抗値＝周波数０Ｈｚでインピダンスデ
ータの実数部値で、ＤＣ近似抵抗）をそれぞれの５０個
電池に対し求めた。
【００２４】（ｄ） （ｃ）段階で５０個のそれぞれの
電池に対し得た総抵抗値を基準にして総抵抗値の大きさ
による試験電池の確率密度を求めた。任意の総抵抗値を
もつ５０個の電池に対する確率密度は図３に示した。こ
のような総抵抗値の確率密度分布の幅は約１２％で、図
１ａに示した実際電池の実時間放電法により得た容量分
布（１％以内）よりもっと広い分布を示した。即ち、こ
のように広い分布を持つ総抵抗値による電池の品質管理
が実際に放電容量に基づいた方法よりもっと優れた方法
とのことがわかる。図３に示すように試験電池を総抵抗
値に従い５個のグループに分類した。各グループの名称
はＡ，Ｂ，Ｃ，Ｄ，Ｅに表示し、総抵抗値の一番小さい
グループがＡグループで、一番大きいグループはＥグル
ープである。このように分類した５個のグループのなか
でＡ，Ｃ，Ｅグループに属する単位電池のそれぞれに対
する実際２Ｃ実時間放電曲線を比較して図４に示した。
図４に示すように、総抵抗値が一番小さいＡグループに
属する電池の放電容量及びエネルギー値が一番大きく現
れていることがわかる。このように５個の領域に分類さ
れた各グループ内の試験電池は互いに大変類似した内部
性能特性をもち、それぞれのグループに属する内部性能
特性が類似した電池同士互いに電池パックを構成した。
【００２５】（ｅ） （ｄ）段階で得た試験電池の５個
のグループに対し電池パックを構成する電池の最適の組
合せ条件として一つの電池パックは一つのグループに属
した電池から構成されることにより一番効率的になり、
エネルギー及び容量の損失を減らし得るように、総抵抗
値の一番小さいＡグループの電池同士、総抵抗値の一番
大きいＥグループの電池同士、そしてＡグループの電池
とＥグループの電池同士２個の電池から構成された直列
及び並列電池パックをそれぞれ構成した。ここで、電池
パック構成に用いられたＡ及びＥグループの電池に対す
るインピダンス測定結果を図５ｃに比較して示した。各
電池パックの名称はＡ−Ａ，Ｅ−Ｅ，Ａ−Ｅに表記す
る。ここで、Ａグループは電池内部特性に優れた電池
で、Ｅグループは内部特性の悪い電池である。このよう
な三つの互いに異なった組合せでなった直列及び並列電
池パックに対する充放電結果を図５ａ及び５ｂに比較し
て示した。図５ａ及び図５ｂによると、Ａ−Ａ組合せの
電池パックがＥ−Ｅ組合せ及びＡ−Ｅ組合せの電池パッ
クに比べ続いた充放電による性能特性がもっと優れてい
ることがわかる。そして、Ａ−Ｅ組合せの場合に内部特
性の優れたＡグループの電池が包含されたといっても、
その電池パックの性能がＥ−Ｅ組合せと類似した結果を
見せており、電池パックの性能は構成電池のうち内部特
性が不良な電池により大きく左右されることがわかる。
即ち、優れた性能特性をもつ電池といっても悪い電池と
共に組合わせて電池パックを構成する場合、悪い電池の
性能特性により電池パックの性能特性も一緒に悪くなる
のである。従って、商業的に用いる電池パックの構成の
際にＡ−Ａ組合せ、Ｂ−Ｂ組合せ、Ｃ−Ｃ組合せ、Ｄ−
Ｄ組合せ及びＥ−Ｅ組合せに区分して、内部特性の類似
したグループ同士５種の電池パックを製造するようにし
て、相対的に一層悪い構成電池による電池パックの性能
低下を防止するのがもっとも好ましいことである。
【００２６】
【発明の効果】以上、説明したように本発明は、インピ
ダンス測定のような電気化学的電力原の内部性能特性把
握のための間接的で非破壊的な試験を通じて２以上の媒
介変数を求め、その媒介変数の総和と電力原の内部性能
特性間の相関関係を求め、その相関関係から内部性能特
性が類似した電力原同士グループに分類し、そのグルー
プ内の電力原間に電池パックを構成するため、実時間放
電法などのような測定時間が長く、破壊的な検査法に比
べ効率的で、一つの媒介変数を用いた相関関係法に比べ
性能及び信頼性に優れた電池分類方法を提供し電池パッ
クを構成することができるという効果がある。
【００２７】又、本発明は電力原に対する内部性能特性
予測の正確性及び信頼性を相当に向上させると共に、電
力原の試験測定及び分析に所要される評価時間を短縮さ
せることができるという効果がある。
【図面の簡単な説明】
【図１ａ】図１ａは本発明の実施例に適用される５０個
の角形リチウムイオン電池の初期放電容量を比較したグ
ラフである。
【図１ｂ】図１ｂは本発明の実施例に適用される１０ｋ
Ｈｚ〜０．１Ｈｚの周波数領域で測定した角形リチウム
イオン電池のインピダンススペクトルを比較したグラフ
である。
【図２】本発明の実施例に適用される電池の等価回路図
である。
【図３】本発明の実施例に適用される５０個の角形リチ
ウムイオン電池のインピダンス分析に基づいて求めた総
抵抗の確率分布図である。
【図４】本発明の実施例に適用される集合Ａ，Ｃ，Ｅに
該当する電池に対する２Ｃ放電曲線を比較したグラフで
ある。
【図５ａ】図５ａはＡ−Ａ、Ｅ−Ｅ、Ａ−Ｅの組合せに
より並列に連結された電池パックの充放電回数による放
電容量減少を比較したグラフである。
【図５ｂ】図５ｂはＡ−Ａ、Ｅ−Ｅ、Ａ−Ｅの組合せに
より直列に連結された電池パックの充放電回数による放
電容量減少を比較したグラフである。
【図５ｃ】図５ｃは直列及び並列電池パック構成に用い
られたＡ及びＥグループ電池の初期インピダンススペク
トルを比較したグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 スン ヒュン−キュン 大韓民国 タエジョン−シ ユスン−グ シンスン−ドン ダエリムデューレアパー ト 101−207 (72)発明者 バルスコフ エフゲン 大韓民国 タエジョン−シ ユスン−グ シンスン−ドン サムスンハンウールアパ ート 102−1304 Ｆターム(参考） 2G016 CB00 CB06 CC00 2G028 AA00 BE04 CG08 DH03 DH05 5H030 AA03 AA04 AS06 BB01 BB21 FF41 FF44 5H040 AA00 AY08 NN00

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 電池パックを構成するためインピダンス
    測定と分析を通じて電池を選択するための最適化方法に
    おいて、 電気化学的電力原の内部性能特性把握のための間接的で
    非破壊的な試験を通じて２以上の媒介変数を求める過程
    と、 前記求めた媒介変数の総和と電力原の内部性能特性間の
    相関関係を求める過程と、 前記求めた相関関係から内部特性が類似した電力原同士
    グループに分類して電池パックを構成する過程と、から
    なることを特徴とする方法。
  2. 【請求項２】 前記電気化学的電力原は一次電池、燃料
    電池、二次電池、即ち、リチウムイオン、リチウムイオ
    ンポリマー、リチウムポリマー、ＮｉＣｄ、ＮｉＭＨ及
    び鉛蓄電池であることを特徴とする請求項１に記載の方
    法。
  3. 【請求項３】 前記媒介変数の導出は等価回路モデルに
    線形或いは非線形近似してフィッティングすることを特
    徴とする請求項１に記載の方法。
  4. 【請求項４】 電池パックを構成するためインピダンス
    測定と分析を通じて単位電池を選択するための最適化方
    法において、 互いに異なった内部性能特性をもつ電力原に対し予め設
    定された周波数範囲で多数の周波数に対する複素インピ
    ダンスをそれぞれ試験測定する第１段階と、 前記第１段階で測定したインピダンススペクトル曲線を
    電力原等価回路モデルの定義されたインピダンス関数に
    近似フィッティングして多数の媒介変数を抵抗成分と蓄
    電成分に分離して検出する第２段階と、 前記第２段階で検出した抵抗成分に該当する一つ又はそ
    の以上の総抵抗値（周波数０Ｈｚでのインピダンスデー
    タの実数部値で、ＤＣ近似抵抗）をそれぞれの電力原に
    対し導出する第３段階と、 前記第３段階で導出したそれぞれの電力原に対し得られ
    た総抵抗値を基準にして総抵抗の大きさに従い試験電力
    原の確率密度分布を求めて類似した内部性能特性をもつ
    電力原同士同一なグループに分類して電池パックを構成
    する第４段階と、からなることを特徴とする方法。
  5. 【請求項５】 前記電力原は一次電池、燃料電池、二次
    電池、即ち、リチウムイオン、リチウムイオンポリマ
    ー、リチウムポリマー、ＮｉＣｄ、ＮｉＭＨ及び鉛蓄電
    池であることを特徴とする請求項４に記載の方法。
  6. 【請求項６】 前記試験測定は多重正弦波フーリエ変換
    インピダンススペクトル測定法を用いることを特徴とす
    る請求項４に記載の方法。
  7. 【請求項７】 前記試験測定は過度応答のラプラス変換
    インピダンススペクトル測定法を用いることを特徴とす
    る請求項４に記載の方法。
  8. 【請求項８】 前記電池等価回路モデルはｎＲＣ要素モ
    デルであることを特徴とする請求項４に記載の方法。
  9. 【請求項９】 前記総抵抗値は周波数０Ｈｚでのインピ
    ダンスデータの実数部値で、ＤＣ近似抵抗であることを
    特徴とする請求項４に記載の方法。
  10. 【請求項１０】 前記電池パックの構成は総抵抗値の確
    率密度分布を基準に同一グループに属する電力原を選択
    することを特徴とする請求項１０に記載の方法。
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