JP2003127267A

JP2003127267A - 耐熱離型シートおよびその製造方法

Info

Publication number: JP2003127267A
Application number: JP2001330907A
Authority: JP
Inventors: Kazumasa Kawabe; 和正川邊; Koji Miyazaki; 孝司宮崎
Original assignee: Fukui Prefecture
Current assignee: Fukui Prefecture
Priority date: 2001-10-29
Filing date: 2001-10-29
Publication date: 2003-05-08

Abstract

(57)【要約】【課題】熱可塑性プリプレグシートの製造の際にキャ
リアシートとして使用する、高温下での寸法安定性、熱
可塑性プリプレグシートとの離型性そして素材に均一な
プレス力を伝える均一加圧性に優れた耐熱離型シートを
提供する。【解決手段】膨張黒鉛シートの片面または両面に耐熱
性と離型性がある樹脂層を有することを特徴とするもの
で、好ましくは耐熱性と離型性がある樹脂層として熱硬
化性ポリイミド樹脂またはフッ素樹脂からなる耐熱離型
シート。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明が属する技術分野】本発明は繊維強化熱可塑性樹
脂複合材料を製造する際、特に繊維強化熱可塑性樹脂シ
ート材を連続して製造する際に用いられる耐熱離型シー
トおよびその製造方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】熱可塑性樹脂をマトリックスとする繊維
強化複合材料は、その優れた靭性、成形性、貯蔵安定
性、リサイクル性などから従来より注目される材料とな
っている。繊維強化熱可塑性樹脂複合材料は、基本的に
は、繊維束中に熱可塑性樹脂が含浸した繊維強化熱可塑
性樹脂シート材つまり熱可塑性プリプレグシートを用
い、このシートを必要枚数積層して所定の形状に成形す
ることにより得られる。従って、繊維束中に熱可塑性樹
脂が均一含浸した厚み精度の良い熱可塑性プリプレグシ
ートを製造することは品質の良い熱可塑性複合材料成形
品を得る上で重要な技術になる。

【０００３】従来、繊維強化熱可塑性樹脂シート材つま
り熱可塑性プリプレグシートの連続製造は熱板プレス法
やダブルベルト法を用いて行なう方法が知られている。
熱板プレス法とは、一対の離型処理したスチールシート
またはフッ素樹脂シート材のような離型性に優れる樹脂
シート材をキャリアシート（搬送用シート）として、こ
のキャリアシートの間に熱可塑性樹脂シートと繊維基材
を挟み込み、これを加熱されているプレス間に送り込ん
で所定時間加圧後、熱可塑性樹脂を繊維束中に含浸させ
て熱可塑性プリプレグシートを得る方法である。また、
ダブルベルト法とは、一対のエンドレススチールベルト
がキャリアシートとなって、このベルト間に熱可塑性樹
脂シートと繊維基材を連続的に送り込み、ベルト間で挟
んだ状態で移動させつつ加熱しながら加圧成形を行って
熱可塑性樹脂を繊維束中に含浸させて熱可塑性樹脂プリ
プレグシートを得る方法である。なお、スチールベルト
と熱可塑性プリプレグシートの離型に対しては、エンド
レススチールベルトに直接、離型剤を塗布し離型効果を
もたせる方法もあるが、一対の離型性に優れる樹脂シー
ト材を使用して、この離型シート材の間に熱可塑性樹脂
シートと繊維基材を挟み込んでダブルベルト間に送り込
む方法もある。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】近年の地球環境問題か
ら二酸化炭素を削減する一つとして、航空機、自動車な
どの部材を軽量化することにより燃費効率を高めること
が重要と考えられている。これら部材の軽量化のために
は繊維強化複合材料の使用が不可欠となるが、そのため
には靭性、リサイクル性に優れる熱可塑性樹脂の使用、
特に使用環境下によって耐熱性の高い熱可塑性樹脂を使
用した複合材料が必要となっている。また、より部材の
軽量化および樹脂均一含浸などの成形性の点から薄物の
熱可塑性プリプレグシートが必要となっている。

【０００５】しかし、現状では、熱可塑性複合材料成形
品は熱可塑性樹脂にポリプロピレン樹脂のような成形温
度が比較的低くかつ溶融粘度も低い樹脂を使用したもの
が大半である。つまり、耐熱熱可塑性樹脂による複合材
料成形品は、耐熱樹脂の成形温度の高さ、溶融粘度の高
粘度化などの理由から、その製造が難しく、成形品も大
変少ないといえる。

【０００６】たとえば、耐熱性樹脂による熱可塑性プリ
プレグシートおよび薄物の熱可塑性プリプレグシートを
熱板プレス法またはダブルベルト法により製造しようと
すると、以下のような種々の問題を生じ実用化が大変困
難となっている。

【０００７】耐熱性樹脂による熱可塑性プリプレグシー
トを熱板プレス法により製造する際、成形温度が高くな
るため、キャリアシートとなるスチールシートに熱膨張
によるしわを生じる。このため、しわ防止からスチール
シートの厚みを厚くすると、これに伴い製造設備が大型
化し大変高額となる問題があった。また、スチールシー
トに離型剤を塗布したくとも成形温度に耐えうる適当な
離型剤がないため、離型剤なく成形を行うとスチールシ
ートと熱可塑性プリプレグシートが接着し、品質の良い
シートを連続して製造することが難しい問題があった。
更に、キャリアシートとして成形温度に耐えうる離型性
ある樹脂シート材を使用した場合には、成形温度が高い
ため、樹脂シート材に熱膨張による寸法変化、しわを生
じ、スチールシートを使用した場合と同様、品質の良い
熱可塑性プリプレグシートを連続して製造することが難
しい問題があった。

【０００８】また、耐熱性樹脂による熱可塑性プリプレ
グシートをダブルベルト法により製造する際、エンドレ
ススチールベルトは一定の厚みがあるため熱膨張による
しわを生じることはないが、上記のように、エンドレス
スチールベルトへの離型剤塗布が直接できない問題、お
よび離型のための樹脂シート材を使用した場合には熱膨
張による寸歩変化、しわを生じる問題が、熱板プレス法
の場合と同様に生じ、やはり、品質の良い熱可塑性プリ
プレグシートを連続して製造することは難しい問題であ
った。

【０００９】一方、薄物の熱可塑性プリプレグシートを
得ようとするならば、熱板プレス法の場合にはプレス面
の精度、そしてダブルベルト法の場合にはスチールベル
トの厚み精度と表面平滑性などの問題から、薄物熱可塑
性プリプレグシートを厚み精度良く得ることは大変難し
く、プレス面の精度向上またはスチールベルトの厚み一
定化と表面平滑性の向上などにかかる経費が高額となる
問題があった。

【００１０】本発明は、耐熱性樹脂による熱可塑性プリ
プレグシートおよび薄物の熱可塑性プリプレグシートを
熱板プレス法およびダブルベルト法により製造する際に
生じる上記問題を解決するためになされたものである。
高温状態でもシートに寸法変化、しわなどの変形を生じ
ることがなく、熱可塑性プリプレグシートとの離型性が
良く、かつ薄物の熱可塑性プリプレグシートを製造する
際に熱板プレス面またはスチールベルト面の影響を受け
ることなく素材に均一な加圧力を伝えることができる耐
熱離型シートおよびその製造方法を提供することを目的
とするものである。

【００１１】

【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
め本発明の耐熱離型シートは、膨張黒鉛シートの片面ま
たは両面に耐熱性と離型性がある樹脂層を有することを
特徴とする。

【００１２】上記膨張黒鉛シートとは、例えば、天然鱗
状黒鉛を精選後、濃硫酸と酸化剤の混酸液により酸処理
を行なったものを、高温急加熱により膨張させ、圧延成
形によりシート状に賦形する方法などにより得られる。
シート厚みは０．２ｍｍから１．５mmの範囲で、またシ
ート幅は約１ｍで製造されるのが一般的である。なお、
シート幅は１ｍで製造されるものをスリットすることに
より所要の幅にすることができる。また、シート長さは
厚みにより変わり、シート厚み０．２ｍｍのものであれ
ば約１０００ｍ程度の長さ、シート厚み１．０ｍｍのも
のであれば約２００ｍ程度の長さで巻ける。そして、膨
張黒鉛シートの特徴は、耐冷熱性に優れ、柔軟性と圧縮
復元性があることである。膨張黒鉛シートは、非酸化雰
囲気中では約−１７５℃から約３２００℃の範囲で使用
可能である。熱可塑性樹脂の成形温度が最高でも約４５
０℃であることを考えれば耐熱性は十分にある。また、
膨張黒鉛シートの原料となる黒鉛は熱膨張係数が大変小
さく約５×１０^−６／℃である。ステンレスの熱膨張係
数が約１．５×１０^−５／℃、樹脂が約４×１０^−５／
℃〜６×１０^−５／℃であることを考えれば、膨張黒鉛
シートは高温下での寸法変化が非常に小さい、形態安定
性に優れた材料という特徴も持つ。

【００１３】上記特徴を持つ膨張黒鉛シートの片面また
は両面に、製造しようとする熱可塑性プリプレグシート
に使用される熱可塑性樹脂より耐熱性が高く、かつその
熱可塑性樹脂に対し離型性がある樹脂層を有することに
より、製造しようとする熱可塑性樹脂に対して耐熱性と
離型性を備えるとともに、膨張黒鉛シートを用いたこと
で熱膨張による寸法変化、しわなどを生じない、かつ膨
張黒鉛シートの柔軟性、圧縮復元特性から加圧面には均
一な加圧分布を施すことができるといった特徴をもつ耐
熱離型シートが得られる。

【００１４】耐熱離型シートが加圧面に均一な加圧分布
を施すことを確認するために、一対の耐熱離型シートの
間に感圧紙をはさみプレス実験を行なった。感圧紙とは
加圧された部分が例えば赤くなるという紙で、加圧力が
強くなるほど赤色が濃くなる性質を持っている。プレス
実験後の感圧紙の状態を確認したところ、プレスされた
面全体がほぼ同じ濃さの赤色に変わっており、耐熱離型
シートは加圧面に均一な加圧分布を施すことが確認され
た。比較として、一対のスチールベルト（厚み０．１ｍ
ｍ）の間に感圧紙をはさみプレス実験を行なったとこ
ろ、感圧紙には赤色の濃い部分と赤色に変色していない
部分があり、均一な加圧分布が得られていないことが確
認された。

【００１５】こうした実験結果の差異は膨張黒鉛シート
の厚み方向における柔軟性と圧縮復元特性によるものと
考えられる。これにより、プレス面の精度が悪く、加圧
面の加圧分布が不均一な状態であっても、膨張黒鉛シー
トの柔軟性により加圧面全体を均一な加圧分布にするこ
とができる。そして、プレスにより膨張黒鉛シートが厚
み方向につぶされても、圧縮復元特性により再び厚みを
復元し、再度、柔軟性を得て、プレス面全体に均一な加
圧分布を施すことができるのである。

【００１６】さらに、膨張黒鉛シートは引張り強度が弱
く、切れやすい特徴を持つが、膨張黒鉛シートの片面ま
たは両面に樹脂層を有することによりシートとしての引
張り強度が向上するため、耐熱離型シートはキャリアシ
ートとして十分使用に耐えるものとなる。

【００１７】上記耐熱離型シートに用いる耐熱性と離型
性がある樹脂としては、熱硬化性ポリイミド樹脂、特に
下記化学構造式で表される熱硬化性ポリイミド樹脂を用
いることが好ましい。

【化２】

【００１８】熱硬化性ポリイミド樹脂は樹脂の中でも非
常に高い耐熱性を持っているため、ポリカーボネート樹
脂、ポリスルフォン樹脂、ポリエーテルスルフォン樹
脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリフェニレンスルフィ
ド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、熱可塑性ポ
リイミド樹脂などの耐熱性がある熱可塑性樹脂の成形温
度にも耐えることができ、耐熱離型シートとして好まし
い。

【００１９】耐熱性は、化学構造において対称性が良
く、剛直な化学構造を持つものほど高くなり、対称性の
悪いものや、エーテルやカルボニル基でベンゼン環同士
を結合しているものは耐熱性が低下する。これはベンゼ
ン環の間の酸素原子やカルボニル基の部分の自由回転に
よるもので、自由回転構造を多く含むと耐熱性は低下す
る。このことから、上記化学構造式で表される熱硬化性
ポリイミド樹脂は、自由回転構造が少なく、特に耐熱性
に優れる熱硬化性ポリイミド樹脂となっている。

【００２０】また、本発明では３００℃以下の成形温度
の場合には、上記耐熱離型シートに用いる耐熱性と離型
性がある樹脂としてフッ素樹脂、特にガラスクロスによ
り補強されているフッ素樹脂、さらにはフッ素樹脂にポ
リテトラフルオロエチレンを用いることが好ましい。

【００２１】フッ素樹脂、特にポリテトラフルオロエチ
レンは非粘着性に大変優れた樹脂で離型効果が大変良い
特徴をもつ。ポリテトラフルオロエチレンは２６０℃で
の長期使用に耐える樹脂で、加熱しても溶融せず３３０
℃以上でゲル状になるのみである。成形温度が３００℃
以下であるナイロン６樹脂などの熱可塑性樹脂を用いる
場合には、耐熱性と離型性がある樹脂として熱硬化性ポ
リイミド樹脂よりも離型効果の高い、フッ素樹脂、特に
ポリテトラフルオロエチレンを使用することが好まし
い。さらに、フッ素樹脂をガラスクロスで補強すること
により、耐熱離型シートとしての引張り強度が向上し、
キャリアシートとしてより好ましくなる。

【００２２】本発明に係る耐熱離型シートの製造方法
は、膨張黒鉛シートの片面または両面に耐熱性と離型性
がある樹脂フイルムを重ね合わせた後、加熱しながら加
圧処理を行い、前記膨張黒鉛シートの表面に耐熱性と離
型性がある樹脂層を形成させることを特徴とするもので
ある。

【００２３】また、本発明に係る別の耐熱離型シートの
製造方法は、膨張黒鉛シートの片面または両面に耐熱性
と離型性がある樹脂の前駆体を含む液体を薄く均一に付
着させて乾燥させた後、加熱処理により前記膨張黒鉛シ
ートの表面に耐熱性と離型性がある樹脂層を形成させる
ことを特徴とするものである。

【００２４】樹脂フイルムを膨張黒鉛シートに重ね合わ
せる方法、また樹脂の前駆体を含む液体を膨張黒鉛シー
ト上に薄く均一に塗布する方法は、膨張黒鉛シートの表
面に耐熱性と離型性がある樹脂層を均一な厚みでムラな
く形成させることができる。

【００２５】また、樹脂フイルムを膨張黒鉛シートの表
面に重ね合わせた後に加熱しながら加圧処理を行う方
法、そして樹脂の前駆体を含む液体を膨張黒鉛シート上
に塗布した後に乾燥し加熱処理を行う方法を用いること
により、耐熱性と離型性がある樹脂層を膨張黒鉛シート
の表面に接着剤などのバインダーなしに接着一体化させ
ることができる。このことにより、膨張黒鉛シートの特
徴である高温時での寸法安定性を耐熱性と離型性がある
樹脂層にも与えることができる。なお、接着剤を用いて
樹脂層を膨張黒鉛シートの表面に貼り合わせると、接着
剤の耐熱性、高温時での接着剤の寸法変化などが耐熱離
型シートに影響を与えてしまう。よって、接着剤なしに
樹脂層と膨張黒鉛シートを接着一体化できる上記の方法
は耐熱離型シートの製造方法として効果がある。

【００２６】そして、本発明に係る維強化熱可塑性樹脂
シート材の製造方法は上記の耐熱離型シートをキャリア
シートとして用いることを特徴とするもので、耐熱性樹
脂による繊維強化熱可塑性樹脂シート材つまり熱可塑性
プリプレグシート、および薄物の熱可塑性プリプレグシ
ートを良好な状態で得ることができる。

【００２７】さらに、上記キャリアシートに予熱処理を
行うことを特徴とするものである。

【００２８】耐熱性樹脂による熱可塑性プリプレグシー
ト、および薄物の熱可塑性プリプレグシートを従来技術
として知られている熱板プレス法およびダブルベルト法
で製造する際、上記記載の耐熱離型シートをキャリアシ
ートとして用いることにより、高温時でのキャリアシー
トの寸法変化が防止でき、熱可塑性プリプレグシートと
の離型性が良く、かつ熱板プレス面またはスチールベル
ト面の精度に影響なく素材に均一な加圧力を与えること
ができるようになるため、厚みムラのない、繊維束中へ
の樹脂含浸性良い熱可塑性プリプレグシートを連続製造
することができるようになる。

【００２９】なお、耐熱離型シートを急激に加熱する
と、膨張黒鉛シート内の微細な空間に閉じ込められた空
気が急激に膨張し微細な空間を破壊した連続空間を作る
ためか、膨張黒鉛シート内に空気の盛り上がりがランダ
ムにいくつもできる現象を生じる。その結果、空気の盛
り上がり部分では膨張黒鉛シートと接着した樹脂層が剥
離する現象を生じ、耐熱離型シートを繊維強化熱可塑性
樹脂シート材の製造に繰り返し使用することが困難な状
態になる。

【００３０】発明者らは、熱可塑性プリプレグシートの
成形を行なう前に、耐熱離型シートを槽の中に入れ、１
００℃〜３００℃までのある温度に徐々に加熱した後そ
の温度の状態でしばらく放置するという予熱処理を行な
うことにより、その後、耐熱離型シートを急激に加熱し
ても膨張黒鉛シート内に空気の盛り上がりを生じる現象
が起きないことを見出した。これは膨張黒鉛シート内の
微細な空間に閉じ込められた空気が徐々に膨張し、微細
な空間を破壊させることなく、膨張黒鉛シート内の構造
が膨張に対応する状態になるためと考えている。

【００３１】つまり、上記処理を行なった耐熱離型シー
トは、熱可塑性プリプレグシートの製造時に急激な加熱
が行なわれても膨張黒鉛シート内に空気の盛り上がりを
生じることなく形態が安定するため、繊維強化熱可塑性
樹脂シート材の製造に繰り返し使用できるものとなる。

【００３２】

【発明の実施の形態】本発明に係る耐熱離型シートを以
下に説明する。図１は耐熱離型シートの断面図を示して
いる。符号１で示すものが膨張黒鉛シートで、符号２に
示すものが耐熱性と離型性がある樹脂層である。図１
（ａ）は膨張黒鉛シート１の片面に樹脂層２を有してお
り、図１（ｂ）は膨張黒鉛シート１の両面に樹脂層２を
有している。樹脂層２は接着剤などのバインダーを有す
ることなく、膨張黒鉛シートと接着一体化している。

【００３３】次に耐熱離型シートの製造方法について図
面を用いて説明する。図２は、耐熱性と離型性がある樹
脂フイルムを用いて樹脂膨張黒鉛シートの両面に樹脂層
を形成させる製造方法を示している。膨張黒鉛シート１
の両面に耐熱性と離型性がある樹脂フイルム３ａ、３ｂ
をロール４ａ、４ｂにより重ね合わせた後、加熱ヒータ
６ａ、６ｂの中に設置された加圧ロール５ａ、５ｂを通
過させることにより、膨張黒鉛シート１と樹脂フイルム
３ａ、３ｂに対し適度な加熱加圧成形を行なう。これに
より膨張黒鉛シート１の表面に樹脂フイルム３ａ、３ｂ
が接着し、膨張黒鉛シート１と樹脂フイルム３ａ、３ｂ
が一体化した耐熱離型シート８を連続して製造するもの
である。

【００３４】また、図３は樹脂フイルムを用いた別の製
造方法を示している。図２の方法と同様、膨張黒鉛シー
ト１の両面に耐熱性と離型性がある樹脂フイルム３ａ、
３ｂを重ね合わせた後、図３は、熱板プレス部９ａ、９
ｂ通過させることにより、膨張黒鉛シート１と樹脂フイ
ルム３ａ、３ｂに対し適度な加熱加圧成形を行なう方法
である。図２の方法では耐熱離型シートがある加工速度
で連続して製造される方法に対し、図３の方法ではプレ
ス中はシートの移動が止まるため一定長さの耐熱離型シ
ートが間欠して送り出されてくる製造方法となる。

【００３５】なお、図２、図３の製造方法において、耐
熱性と離型性がある樹脂フイルム３を１つにすることに
より、膨張黒鉛シート１の片面のみに樹脂フイルム３を
接着一体化させることもできる。また、加熱加圧成形を
行なう方法として、図２、図３以外の方法、例えばダブ
ルベルト法により加熱加圧成形を行なう方法などを用い
ることもできる。

【００３６】図４は、耐熱性と離型性がある樹脂の前駆
体を含む液体１１を用いて樹脂膨張黒鉛シート１の両面
に樹脂層を形成させる製造方法を示している。膨張黒鉛
シート１の片面に耐熱性と離型性がある樹脂の前駆体１
１をナイフ１２により薄く均一厚みに塗布した後、走行
ロール１４上を通過させながら加熱ヒータ１５により乾
燥させ、次いで加熱ヒータ１６ａ、１６ｂにより加熱処
理を行なうことにより、膨張黒鉛シート１の表面上に耐
熱性と離型性がある樹脂層を接着させ、膨張黒鉛シート
１と樹脂層が一体化した耐熱離型シート８を連続して製
造するものである。

【００３７】なお、膨張黒鉛シートの片面に樹脂層を形
成させた耐熱離型シートに対し、樹脂層を形成させてい
ない面に図４の製造方法を実施することにより、膨張黒
鉛シートの両面に耐熱性と離型性がある樹脂層を形成さ
せた耐熱離型シートを製造することもできる。

【００３８】そして、本発明の耐熱離型シートを用いた
繊維強化熱可塑性樹脂シート材の製造方法について図
５、図６に示す。図５は熱板プレス法に耐熱離型シート
を用いて繊維強化熱可塑性樹脂シート材つまり熱可塑性
プリプレグシートを製造する方法について示している。
一方向繊維シート材または織物シート材１７の両面に熱
可塑性樹脂フイルム１８ａ、１８ｂを重ね合わせた後、
耐熱離型シート８ａ、８ｂをロール４ａ、４ｂにより重
ね合わせる。そして、熱板プレス部９ａ、９ｂにより加
熱しながら加圧成形を行なうことにより、一方向繊維シ
ート材または織物シート材１７に対し熱可塑性樹脂フイ
ルム１８ａ、１８ｂを含浸させた熱可塑性プリプレグシ
ート２０を連続製造するものである。なお、耐熱離型シ
ート８ａ、８ｂは引き取りロール７ａ、７ｂを出た後、
ロール１９ａ、１９ｂに巻き取られる。

【００３９】図６はダブルベルト法に耐熱離型シートを
用いて熱可塑性プリプレグシートを製造する方法につい
て示している。一方向繊維シート材または織物シート材
１７の両面に熱可塑性樹脂フイルム１８ａ、１８ｂを重
ね合わせた後、耐熱離型シート８ａ、８ｂをロール４
ａ、４ｂにより重ね合わせる。そして、スチールベルト
２１ａとスチールベルト２１ｂに挟んだ後、加熱ゾーン
２２ａ、２２ｂにより加熱を行ないながらスチールベル
ト２１ａ、２１ｂにより加圧を行い、次いで冷却ゾーン
２３ａ、２３ｂにより冷却を行ないながらスチールベル
ト２１ａ、２１ｂにより加圧を行う。これにより、一方
向繊維シート材または織物シート材１７に対し熱可塑性
樹脂フイルム１８ａ、１８ｂを含浸させた熱可塑性プリ
プレグシート２０を連続製造するものである。なお、引
き取りロール７ａ、７ｂを出た後、耐熱離型シートはロ
ール１９ａ、１９ｂに巻き取られる。

【００４０】

【実施例】つぎに、具体的な実施例および比較例につい
て説明する。

【００４１】（実施例１）図２に示す方法を用いて、
膨張黒鉛シート（ＰＥＲＭＡ−ＦＯＩＬ、幅４００ｍ
ｍ、厚み０．２ｍｍ、東洋炭素（株）製）の両面に熱硬
化性ポリイミド樹脂フイルム（ユーピレックス−S、幅
４００ｍｍ、厚み２５μｍ、宇部興産（株）製）を接着
一体化させた耐熱離型シートを製造した。製造条件は、
熱板プレス部は幅４５０ｍｍ、長さ１００ｍｍの大きさ
のものを採用し、加熱温度が３５０℃、加圧圧力が２０
Ｋｇ／ｍｍ^２で１回あたりのプレス時間を５秒として製
造を行なった。１回のプレス終了毎に、シートを約９０
ｍｍ送り出し、約３８分で長さ約３０ｍの耐熱離型シー
トを製造した。

【００４２】製造された耐熱離型シートは、熱硬化性ポ
リイミド樹脂フイルムが膨張黒鉛シートと接着し、一体
化したシートとなっていた。

【００４３】製造された耐熱離型シートを使用し、ポリ
エーテルイミド樹脂による熱可塑性プリプレグシートの
成形を行なった。繊維基材には炭素繊維束１２K（パイ
ロフィルＴＲ５０Ｓ、三菱レイヨン（株）製）を特許３
０６４０１９号公報の方法により幅２０ｍｍに連続開繊
し、開繊した繊維束を幅方向に１５本並べた目付け４０
ｇ／ｍ^２の一方向シートにしたものを使用した。マトリ
ックスとなる熱可塑性樹脂にはポリエーテルイミド樹脂
フイルム（スペリオＵＴ、幅３００ｍｍ、厚み１５μ
ｍ、三菱樹脂（株）製）を使用した。一方向に引き揃え
られた繊維基材にポリエーテルイミド樹脂フイルムを重
ねた素材を一対の耐熱離型シートに挟んで、熱板プレス
法により加熱加圧成形を連続して行なった。このときの
熱板プレス条件として、熱板プレス部は幅４５０ｍｍ、
長さ１００ｍｍの大きさのものを採用し、加熱温度が３
５０℃、加圧圧力が４０Ｋｇ／mm^２で１回あたりのプレ
ス時間を３秒として製造を行なった。１回のプレス終了
毎に、シートを約３０ｍｍ送り出し、約６０分で長さ約
２０ｍの熱可塑性プリプレグシートを製造した。

【００４４】なお、熱可塑性プリプレグシートの成形を
行なう前に、耐熱離型シートを槽の中に入れ、約１５０
℃程度の温度にまで徐々に加熱し、その後約１５０℃の
状態でしばらく放置するという処理を行なった。

【００４５】製造された熱可塑性プリプレグシートは表
面平滑性に優れ、どの部位の厚みを測定しても約４０μ
ｍとほぼ均一な厚みで仕上がっていた。そして、製造さ
れたプリプレグシートの断面を顕微鏡で観察すると、繊
維間にポリエーテルイミド樹脂が十分に含浸した状態と
なっていた。

【００４６】また、製造に使用し巻き上げた耐熱離型シ
ートにおいては、まず、耐熱離型シートの表面つまり熱
硬化性ポリイミド樹脂層の表面はポリエーテルイミド樹
脂や炭素繊維が残ることなくきれいな表面状態であっ
た。そして、耐熱離型シートのどの部位にもしわ、亀裂
などの欠陥が生じておらず、使用前とほぼ同じ状態であ
った。このことから、耐熱性および離型性に関して十分
使用に耐えるものであり、再度使用できることが確認さ
れた。

【００４７】（実施例２）図２に示す方法を用いて、
膨張黒鉛シート（ＰＥＲＭＡ−ＦＯＩＬ、幅４００ｍ
ｍ、厚み０．２ｍｍ、東洋炭素（株）製）の両面にガラ
スクロス補強フッ素樹脂シート（チューコーフローGタ
イプファブリック、ＦＧＦ−５００−４、幅４００ｍ
ｍ、厚み０．１ｍｍ、中興化成工業（株）製）を接着一
体化させた耐熱離型シートを製造した。製造条件は、熱
板プレス部は幅４５０ｍｍ、長さ１００ｍｍの大きさの
ものを採用し、加熱温度が３００℃、加圧圧力が２０Ｋ
ｇ／mm^２で１回あたりのプレス時間を５秒として製造を
行なった。１回のプレス終了毎に、シートを約９０ｍｍ
送り出し、約３８分で長さ約３０ｍの耐熱離型シートを
製造した。

【００４８】製造された耐熱離型シートは、ガラスクロ
ス補強フッ素シートが膨張黒鉛シートと接着し、一体化
したシートとなっていた。

【００４９】製造された耐熱離型シートを使用し、ナイ
ロン６樹脂による熱可塑性プリプレグシートの成形を行
なった。繊維基材には実施例１と同様の開繊糸による一
方向シート材を使用した。マトリックスとなる熱可塑性
樹脂にはナイロン６樹脂フイルム（エンブレムＯＮ−１
５、幅３００ｍｍ、厚み１５μｍ、ユニチカ（株）製）
を使用した。一方向に引き揃えられた繊維基材にナイロ
ン６樹脂フイルムを重ねた素材を一対の耐熱離型シート
に挟んで、熱板プレス法により加熱加圧成形を連続して
行なった。このときの熱板プレス条件として、熱板プレ
ス部は幅４５０ｍｍ、長さ１００ｍｍの大きさのものを
採用し、加熱温度が２７０℃、加圧圧力が４０Ｋｇ／mm
^２で１回あたりのプレス時間を５秒として製造を行なっ
た。１回のプレス終了毎に、シートを約４５ｍｍ送り出
し、約５０分で長さ約２０ｍの熱可塑性プリプレグシー
トを製造した。

【００５０】なお、熱可塑性プリプレグシートの成形を
行なう前に、耐熱離型シートを槽の中に入れ、約１５０
℃程度の温度にまで徐々に加熱し、その後約１５０℃の
状態でしばらく放置するという処理を行なった。

【００５１】製造された熱可塑性プリプレグシートの状
態は実施例１のときと同様に、表面平滑性に優れ、どの
部位の厚みを測定しても約４０μｍとほぼ均一な厚みで
仕上がっていた。そして、繊維間にナイロン６樹脂が十
分に含浸した状態を確認した。

【００５２】また、製造に使用し巻き上げた耐熱離型シ
ートにおいても実施例１と同様に、耐熱離型シートの表
面はきれいな状態にあり、かつ耐熱離型シートのどの部
位にもしわ、亀裂などの欠陥を生じていなかった。

【００５３】（実施例３）図３に示す方法を用いて、
膨張黒鉛シート（ＰＥＲＭＡ−ＦＯＩＬ、幅４００ｍ
ｍ、厚み０．５ｍｍ、東洋炭素（株）製）の両面に下記
化学構造式で表される熱硬化性ポリイミド樹脂層を接着
一体化させた耐熱離型シートを製造した。

【化３】

【００５４】まず、前記膨張黒鉛シートの片面に、ポリ
イミド樹脂の前駆体であるポリアミック酸溶液（U−ワ
ニスＳ、宇部興産（株）製）を薄く均一に塗布した。そ
の後、約１５０℃で約６０分間ほど乾燥した後、約４５
０℃で約２０分間の熱処理を行なった。乾燥部長さが約
１２０ｃｍ、加熱部長さが約４０ｃｍのものを採用した
ため、加工速度平均２ｃｍ／minで製造を行なった。約
１２０分間の製造を行い、長さ約２．４ｍの片面のみに
熱硬化性ポリイミド樹脂層を形成させた耐熱離型シート
を製造した。その後、この耐熱離型シートの熱硬化性ポ
リイミド樹脂層が形成されていない面に対し、同様な加
工を行い、膨張黒鉛シートの両面に熱硬化性ポリイミド
樹脂層を接着一体化させた耐熱離型シートを製造した。

【００５５】製造された耐熱離型シートは、厚み約０．
１ｍｍの熱硬化性ポリイミド樹脂層が膨張黒鉛シートの
表面と接着し、一体化したシートとなっていた。

【００５６】製造された耐熱離型シートを使用し、ポリ
エーテルイミド樹脂による熱可塑性プリプレグシートの
成形を行なった。繊維基材には炭素繊維束１２K（パイ
ロフィルＴＲ５０Ｓ、三菱レイヨン（株）製）を特許３
０６４０１９号公報の方法により幅２０ｍｍに連続開繊
し、この開繊糸を経糸、緯糸に使用して特許２９８３５
３１号公報の方法により幅３２０ｍｍ、目付け８０ｇ／
ｍ^２の平織物に製織したものを使用した。マトリックス
となる熱可塑性樹脂にはポリエーテルイミド樹脂フイル
ム（スペリオＵＴ、幅３２０ｍｍ、厚み１５μｍ、三菱
樹脂（株）製）を使用した。開繊糸織物の両面にポリエ
ーテルイミド樹脂フイルムをを重ねた素材を一対の耐熱
離型シートに挟んで、熱板プレス法により加熱加圧成形
を連続して行なった。このときの熱板プレス条件とし
て、熱板プレス部は幅４５０ｍｍ、長さ１００ｍｍの大
きさのものを採用し、加熱温度が３５０℃、加圧圧力が
４０Ｋｇ／mm^２で１回あたりのプレス時間を１０秒とし
て製造を行なった。１回のプレス終了毎に、シートを約
４０ｍｍ送り出し、約１０分で長さ約２ｍの熱可塑性プ
リプレグシートを製造した。

【００５７】なお、熱可塑性プリプレグシートの成形を
行なう前に、耐熱離型シートを槽の中に入れ、約１５０
℃程度の温度にまで徐々に加熱し、その後約１５０℃の
状態でしばらく放置するという処理を行なった。

【００５８】製造された熱可塑性プリプレグシートの状
態は実施例１、実施例２のときと同様に、表面平滑性に
優れ、どの部位の厚みを測定しても約８０μｍとほぼ均
一な厚みで仕上がっていた。そして、繊維間にポリエー
テルイミド樹脂が十分に含浸した状態を確認した。

【００５９】また、製造に使用し巻き上げた耐熱離型シ
ートにおいても実施例１、実施例２と同様に、耐熱離型
シートの表面はきれいな状態にあり、かつ耐熱離型シー
トのどの部位にもしわ、亀裂などの欠陥を生じていなか
った。

【００６０】（比較例１）本発明の耐熱離型シートを
使用せず、ステンレスシート（幅４００ｍｍ、厚み０．
１ｍｍ）をキャリアシートとして使用した、熱板プレス
法による熱可塑性プリプレグシートの製造を行なった。
繊維基材には実施例１、２と同様、炭素繊維束１２K
（パイロフィルＴＲ５０Ｓ、三菱レイヨン（株）製）を
特許３０６４０１９号公報の方法により幅２０ｍｍに連
続開繊し、開繊した繊維束を幅方向に１５本並べた目付
け４０ｇ／ｍ^２の一方向シートにしたものを使用した。
マトリックスとなる熱可塑性樹脂にはポリエーテルイミ
ド樹脂フイルム（スペリオUT、幅３００ｍｍ、厚み１５
μｍ、三菱樹脂（株）製）を使用した。一方向に引き揃
えられた繊維基材にポリエーテルイミド樹脂フイルムを
重ねた素材を一対のステンレス箔に挟んで、成形を行な
った。熱板プレス部は幅４５０ｍｍ、長さ１００ｍｍの
大きさのものを採用し、加熱温度が３５０℃、加圧圧力
が４０Ｋｇ／mm^２で１回あたりのプレス時間を３秒とし
て製造を行なった。１回のプレス終了毎に、シートを約
３０ｍｍ送り出し、約３０分で長さ約１０ｍの熱可塑性
プリプレグシートを製造した。

【００６１】なお、ステンレスシートと熱可塑性プリプ
レグシートとの離型性を得るために、ステンレス箔の表
面には離型剤（B・Nスプレー、耐熱性８００度、ファイ
ンケミカルジャパン（株）製）を塗布した。

【００６２】まず、製造中に、ステンレス箔には熱膨張
による変形を生じ、熱板プレス部分では生じたステンレ
スシートのしわを加圧する現象などが生じた。また、ス
テンレスシートの表面にはポリエーテルイミド樹脂、炭
素繊維などが部分的に付着しており、離型性の悪さが確
認された。つまり、製造に一度使用したステンレスシー
トは再度使用することができないということが確認され
た。

【００６３】また、製造された熱可塑性プリプレグシー
トであるが、シートに亀裂、切れを生じている部分が多
い。また、ステンレスシートに塗布した離型剤が熱可塑
性プリプレグシートの表面にところどころ移っており、
表面状態の悪さも確認された。さらに、厚みムラがあ
り、製造されたプリプレグシートの断面を顕微鏡で観察
すると、繊維間にポリエーテルイミド樹脂が含浸してい
ない部分が多くあることが確認された。

【００６４】（比較例２）次に、キャリアシートとし
て熱硬化性ポリイミド樹脂フイルム（ユーピレックス−
Ｓ、幅４００ｍｍ、厚み２５μｍ、宇部興産（株））を
使用し、熱板プレス法による熱可塑性プリプレグシート
の製造を行なった。繊維基材、マトリックスとなる熱可
塑性樹脂には比較例１と同様の開繊糸による一方向シー
ト材とポリエーテルイミド樹脂フイルムを使用した。一
方向に引き揃えられた繊維基材にポリエーテルイミド樹
脂フイルムを重ねた素材を一対の熱硬化性ポリイミド樹
脂フイルムに挟んで、成形を行なった。熱板プレス部は
幅４５０ｍｍ、長さ１００ｍｍの大きさのものを採用
し、加熱温度が３５０℃、加圧圧力が４０Ｋｇ／mm^２で
１回あたりのプレス時間を３秒として製造を行なった。
１回のプレス終了毎に、シートを約３０ｍｍ送り出し、
約３０分で長さ約１０ｍの熱可塑性プリプレグシートを
製造した。

【００６５】まず、製造中には、比較例１と同じような
現象、熱硬化性ポリイミド樹脂フイルムの熱膨張による
変形および熱板プレス部分での熱硬化性ポリイミド樹脂
フイルムのしわを加圧する現象などが生じた。これによ
り、製造に一度使用した熱硬化性ポリイミド樹脂フイル
ムは再度使用することができないということが確認され
た。

【００６６】製造された熱可塑性プリプレグシートには
亀裂、切れを生じることはなかったが、厚みムラが多
く、製造されたプリプレグシートの断面を顕微鏡で観察
すると、繊維間にポリエーテルイミド樹脂が含浸してい
ない部分が多くあることも確認され、品質的によくない
状態であった。

【００６７】

【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明の
耐熱離型シートは、耐熱性、高温下での寸法安定性、柔
軟性と圧縮復元性に優れる膨張黒鉛シートの片面または
両面に耐熱性と離型性がある樹脂層を有しているので、
耐熱性樹脂による熱可塑性プリプレグシートおよび薄物
の熱可塑性プリプレグシートを熱板プレス法およびダブ
ルベルト法により製造する際にキャリアシートに要求さ
れる、高温下での寸法安定性、熱可塑性プリプレグシー
トとの離型性そして素材に均一な加圧力を伝えることが
できる均一加圧性を十分に満たした耐熱離型シートとな
る。特に、均一な加圧力を伝えることで薄物の熱可塑性
プリプレグシートを良好に製造することができる。

【００６８】また、本発明の耐熱離型シートの製造方法
によれば、耐熱性と離型性がある樹脂フイルムまたは耐
熱性と離型性がある樹脂の前駆体を含む液体を用いて、
膨張黒鉛シートの片面または両面に耐熱性と離型性があ
る樹脂層を、厚みムラなく均一な厚みで接着一体化させ
ることができる。

【００６９】さらに、本発明の耐熱離型シートを繊維強
化熱可塑性樹脂シート材の製造工程で使用されるキャリ
アシートに用いることにより、厚みムラのない、繊維束
中への樹脂含浸性良い熱可塑性プリプレグシートを連続
製造できるようになる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係る耐熱離型シートの断面図

【図２】樹脂フイルムを用いた耐熱離型シートの製造
工程を示す図

【図３】樹脂フイルムを用いた別の耐熱離型シートの
製造工程を示す図

【図４】樹脂の前駆体を含む液体を用いた耐熱離型シ
ートの製造工程を示す図

【図５】耐熱離型シートを用いた繊維強化熱可塑性樹
脂シート材の製造工程を示す図

【図６】耐熱離型シートを用いた別の繊維強化熱可塑
性樹脂シート材の製造工程を示す図

【符号の説明】

１膨張黒鉛シート２耐熱性と離型性がある樹脂層３耐熱性と離型性がある樹脂フイルム４重ね合わせロール５加圧ロール６加熱ヒータ７引張りロール８耐熱離型シート９熱板プレス１０ダム１１耐熱性と離型性がある樹脂の前駆体を含む液体１２ナイフ１３バックロール１４走行ロール１５乾燥ヒータ１６加熱ヒータ１７一方向繊維シート材または織物シート材１８熱可塑性樹脂フイルム１９巻き取られた耐熱離型シート２０繊維強化熱可塑性樹脂シート材（熱可塑性プリプ
レグシート）２１スチールベルト２２加熱ゾーン２３冷却ゾーン

─────────────────────────────────────────────────────

【手続補正書】

【提出日】平成１４年２月５日（２００２．２．５）

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００４１

【補正方法】変更

【補正内容】

【００４１】（実施例１）図３に示す方法を用いて、
膨張黒鉛シート（ＰＥＲＭＡ−ＦＯＩＬ、幅４００ｍ
ｍ、厚み０．２ｍｍ、東洋炭素（株）製）の両面に熱硬
化性ポリイミド樹脂フイルム（ユーピレックス−S、幅
４００ｍｍ、厚み２５μｍ、宇部興産（株）製）を接着
一体化させた耐熱離型シートを製造した。製造条件は、
熱板プレス部は幅４５０ｍｍ、長さ１００ｍｍの大きさ
のものを採用し、加熱温度が３５０℃、加圧圧力が２Ｍ
Ｐａで１回あたりのプレス時間を５秒として製造を行な
った。１回のプレス終了毎に、シートを約９０ｍｍ送り
出し、約３８分で長さ約３０ｍの耐熱離型シートを製造
した。

【手続補正２】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００４３

【補正方法】変更

【補正内容】

【００４３】製造された耐熱離型シートを使用し、ポリ
エーテルイミド樹脂による熱可塑性プリプレグシートの
成形を行なった。繊維基材には炭素繊維束１２K（パイ
ロフィルＴＲ５０Ｓ、三菱レイヨン（株）製）を特許３
０６４０１９号公報の方法により幅２０ｍｍに連続開繊
し、開繊した繊維束を幅方向に１５本並べた目付け４０
ｇ／ｍ^２の一方向シートにしたものを使用した。マトリ
ックスとなる熱可塑性樹脂にはポリエーテルイミド樹脂
フイルム（スペリオＵＴ、幅３００ｍｍ、厚み１５μ
ｍ、三菱樹脂（株）製）を使用した。一方向に引き揃え
られた繊維基材にポリエーテルイミド樹脂フイルムを重
ねた素材を一対の耐熱離型シートに挟んで、熱板プレス
法により加熱加圧成形を連続して行なった。このときの
熱板プレス条件として、熱板プレス部は幅４５０ｍｍ、
長さ１００ｍｍの大きさのものを採用し、加熱温度が３
５０℃、加圧圧力が４ＭＰａで１回あたりのプレス時間
を３秒として製造を行なった。１回のプレス終了毎に、
シートを約３０ｍｍ送り出し、約６０分で長さ約２０ｍ
の熱可塑性プリプレグシートを製造した。

【手続補正３】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００４７

【補正方法】変更

【補正内容】

【００４７】（実施例２）図３に示す方法を用いて、
膨張黒鉛シート（ＰＥＲＭＡ−ＦＯＩＬ、幅４００ｍ
ｍ、厚み０．２ｍｍ、東洋炭素（株）製）の両面にガラ
スクロス補強フッ素樹脂シート（チューコーフローGタ
イプファブリック、ＦＧＦ−５００−４、幅４００ｍ
ｍ、厚み０．１ｍｍ、中興化成工業（株）製）を接着一
体化させた耐熱離型シートを製造した。製造条件は、熱
板プレス部は幅４５０ｍｍ、長さ１００ｍｍの大きさの
ものを採用し、加熱温度が３００℃、加圧圧力が２ＭＰ
ａで１回あたりのプレス時間を５秒として製造を行なっ
た。１回のプレス終了毎に、シートを約９０ｍｍ送り出
し、約３８分で長さ約３０ｍの耐熱離型シートを製造し
た。

【手続補正４】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００４９

【補正方法】変更

【補正内容】

【００４９】製造された耐熱離型シートを使用し、ナイ
ロン６樹脂による熱可塑性プリプレグシートの成形を行
なった。繊維基材には実施例１と同様の開繊糸による一
方向シート材を使用した。マトリックスとなる熱可塑性
樹脂にはナイロン６樹脂フイルム（エンブレムＯＮ−１
５、幅３００ｍｍ、厚み１５μｍ、ユニチカ（株）製）
を使用した。一方向に引き揃えられた繊維基材にナイロ
ン６樹脂フイルムを重ねた素材を一対の耐熱離型シート
に挟んで、熱板プレス法により加熱加圧成形を連続して
行なった。このときの熱板プレス条件として、熱板プレ
ス部は幅４５０ｍｍ、長さ１００ｍｍの大きさのものを
採用し、加熱温度が２７０℃、加圧圧力が４ＭＰａで１
回あたりのプレス時間を５秒として製造を行なった。１
回のプレス終了毎に、シートを約４５ｍｍ送り出し、約
５０分で長さ約２０ｍの熱可塑性プリプレグシートを製
造した。

【手続補正５】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００５３

【補正方法】変更

【補正内容】

【００５３】（実施例３）図４に示す方法を用いて、
膨張黒鉛シート（ＰＥＲＭＡ−ＦＯＩＬ、幅４００ｍ
ｍ、厚み０．５ｍｍ、東洋炭素（株）製）の両面に下記
化学構造式で表される熱硬化性ポリイミド樹脂層を接着
一体化させた耐熱離型シートを製造した。

【手続補正６】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００５６

【補正方法】変更

【補正内容】

【００５６】製造された耐熱離型シートを使用し、ポリ
エーテルイミド樹脂による熱可塑性プリプレグシートの
成形を行なった。繊維基材には炭素繊維束１２K（パイ
ロフィルＴＲ５０Ｓ、三菱レイヨン（株）製）を特許３
０６４０１９号公報の方法により幅２０ｍｍに連続開繊
し、この開繊糸を経糸、緯糸に使用して特許２９８３５
３１号公報の方法により幅３２０ｍｍ、目付け８０ｇ／
ｍ^２の平織物に製織したものを使用した。マトリックス
となる熱可塑性樹脂にはポリエーテルイミド樹脂フイル
ム（スペリオＵＴ、幅３２０ｍｍ、厚み１５μｍ、三菱
樹脂（株）製）を使用した。開繊糸織物の両面にポリエ
ーテルイミド樹脂フイルムをを重ねた素材を一対の耐熱
離型シートに挟んで、熱板プレス法により加熱加圧成形
を連続して行なった。このときの熱板プレス条件とし
て、熱板プレス部は幅４５０ｍｍ、長さ１００ｍｍの大
きさのものを採用し、加熱温度が３５０℃、加圧圧力が
４ＭＰａで１回あたりのプレス時間を１０秒として製造
を行なった。１回のプレス終了毎に、シートを約４０ｍ
ｍ送り出し、約１０分で長さ約２ｍの熱可塑性プリプレ
グシートを製造した。

【手続補正７】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００６０

【補正方法】変更

【補正内容】

【００６０】（比較例１）本発明の耐熱離型シートを
使用せず、ステンレスシート（幅４００ｍｍ、厚み０．
１ｍｍ）をキャリアシートとして使用した、熱板プレス
法による熱可塑性プリプレグシートの製造を行なった。
繊維基材には実施例１、２と同様、炭素繊維束１２K
（パイロフィルＴＲ５０Ｓ、三菱レイヨン（株）製）を
特許３０６４０１９号公報の方法により幅２０ｍｍに連
続開繊し、開繊した繊維束を幅方向に１５本並べた目付
け４０ｇ／ｍ^２の一方向シートにしたものを使用した。
マトリックスとなる熱可塑性樹脂にはポリエーテルイミ
ド樹脂フイルム（スペリオUT、幅３００ｍｍ、厚み１５
μｍ、三菱樹脂（株）製）を使用した。一方向に引き揃
えられた繊維基材にポリエーテルイミド樹脂フイルムを
重ねた素材を一対のステンレス箔に挟んで、成形を行な
った。熱板プレス部は幅４５０ｍｍ、長さ１００ｍｍの
大きさのものを採用し、加熱温度が３５０℃、加圧圧力
が４ＭＰａで１回あたりのプレス時間を３秒として製造
を行なった。１回のプレス終了毎に、シートを約３０ｍ
ｍ送り出し、約３０分で長さ約１０ｍの熱可塑性プリプ
レグシートを製造した。

【手続補正８】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００６４

【補正方法】変更

【補正内容】

【００６４】（比較例２）次に、キャリアシートとし
て熱硬化性ポリイミド樹脂フイルム（ユーピレックス−
Ｓ、幅４００ｍｍ、厚み２５μｍ、宇部興産（株））を
使用し、熱板プレス法による熱可塑性プリプレグシート
の製造を行なった。繊維基材、マトリックスとなる熱可
塑性樹脂には比較例１と同様の開繊糸による一方向シー
ト材とポリエーテルイミド樹脂フイルムを使用した。一
方向に引き揃えられた繊維基材にポリエーテルイミド樹
脂フイルムを重ねた素材を一対の熱硬化性ポリイミド樹
脂フイルムに挟んで、成形を行なった。熱板プレス部は
幅４５０ｍｍ、長さ１００ｍｍの大きさのものを採用
し、加熱温度が３５０℃、加圧圧力が４ＭＰａで１回あ
たりのプレス時間を３秒として製造を行なった。１回の
プレス終了毎に、シートを約３０ｍｍ送り出し、約３０
分で長さ約１０ｍの熱可塑性プリプレグシートを製造し
た。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続きＦターム(参考） 4F072 AB09 AB28 AB30 AD07 AE16 AG18 AK05 AK17 AL09 4F100 AD11B AG00A AG00C AK01A AK01C AK17A AK17C AK18A AK18C AK49A AK49C AK49K BA03 BA06 BA10A BA10C CB00 DG11A DG11C JA02B JB13A JB13C JJ03 JJ03A JJ03C JK13 JK17 JL04 JL14 JL14A JL14C 4F211 AA16 AA40 AB16 AC03 AD02 AD08 AD16 AG01 AG03 TA01 TA03 TA14 TC02 TD11 TJ11 TN02 TQ03

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】膨張黒鉛シートの片面または両面に耐熱
性と離型性がある樹脂層を有することを特徴とする耐熱
離型シート。
【請求項２】前記樹脂層が熱硬化性ポリイミド樹脂か
らなることを特徴とする請求項1記載の耐熱離型シー
ト。
【請求項３】前記熱硬化性ポリイミド樹脂が下記化学
構造式で表される熱硬化性ポリイミド樹脂であることを
特徴とする請求項２記載の耐熱離型シート。【化１】
【請求項４】前記樹脂層がフッ素樹脂からなることを
特徴とする請求項１記載の耐熱離型シート。
【請求項５】前記フッ素樹脂がガラスクロスにより補
強されていることを特徴とする請求項４記載の耐熱離型
シート。
【請求項６】前記フッ素樹脂がポリテトラフルオロエ
チレンであることを特徴とする請求項４または５記載の
耐熱離型シート。
【請求項７】膨張黒鉛シートの片面または両面に耐熱
性と離型性がある樹脂フイルムを重ね合わせた後、加熱
しながら加圧処理を行い、前記膨張黒鉛シートの表面に
耐熱性と離型性がある樹脂層を形成させることを特徴と
する耐熱離型シートの製造方法。
【請求項８】耐熱性と離型性がある樹脂フイルムとし
て、熱硬化性ポリイミド樹脂フイルム、フッ素樹脂フイ
ルムまたはガラスクロス補強フッ素樹脂フイルムのいず
れかを使用することを特徴とする請求項7記載の耐熱離
型シートの製造方法。
【請求項９】膨張黒鉛シートの片面または両面に耐熱
性と離型性がある樹脂の前駆体を含む液体を薄く均一に
付着させて乾燥させた後、加熱処理により前記膨張黒鉛
シートの表面に耐熱性と離型性がある樹脂層を形成させ
ることを特徴とする耐熱離型シートの製造方法。
【請求項１０】耐熱性と離型性がある樹脂として熱硬
化性ポリイミド樹脂を使用することを特徴とする請求項
９記載の耐熱離型シートの製造方法。
【請求項１１】請求項１乃至６のいずれかに記載の耐
熱離型シートをキャリアシートとして用いることを特徴
とする繊維強化熱可塑性樹脂シート材の製造方法。
【請求項１２】前記キャリアシートに予熱処理を行う
ことを特徴とする請求項１１記載の繊維強化熱可塑性樹
脂シート材の製造方法。