JP2003105336A - 発光ダイオード用蛍光体および発光装置 - Google Patents

発光ダイオード用蛍光体および発光装置

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 チッ化ガリウム系発光ダイオードの励起光に
対して効率よく放射でき、１個の発光ダイオードから白
色ないし任意の色調を取り出すために実用的に使用でき
るＹＡＧ：Ｃｅ3+系蛍光体およびその蛍光体を使用した
LEDランプ等の発光装置を提供する。 【解決手段】 Ｃｅ3+イオンを発光イオンとする蛍光体
において、Ｍｎ4+イオンとアルカリ土類金属をドープし
た発光ダイオード用蛍光体。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、チッ化ガリウム系
発光ダイオードに用いられ発光色を変換する蛍光体およ
びその蛍光体を用いた発光装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】チッ化ガリウム系発光ダイオードの発光
色を変換する蛍光体として、ＹＡＧ：Ｃｅ3+蛍光体が用
いられてきた。また、ＹＡＧのYサイトをＧｄイオンで
置換すると、発光ピークがシフトすることが報告され、
チッ化ガリウム系青色発光ダイオードとＧｄで置換した
ＹＡＧ：Ｃｅ3+とを組み合わせた白色ＬＥＤが開発され
市販されている。
【０００３】ＹＡＧ：Ｃｅ3+にＭｎをドープすることは
電子線センサ材料として特開平２−１４３５７１号公報
で報告され、Ｍｎ3+からＣｅ3+へ無副射的にエネルギー
を伝達するような増感作用があるとしている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】チッ化ガリウム系発光
ダイオードと蛍光体を組み合わせることによって発光色
を変換させていたが、その発光色の発光強度は蛍光体の
発光効率に依存していた。つまり高い発光強度を得るた
めには、発光強度の高いチッ化ガリウム系発光素子と共
に、高い発光強度を持つ蛍光体が必要とされていた。
【０００５】また、４価のＭｎイオンは、そのｄ電子に
よりチッ化ガリウム系発光ダイオードの発光波長を吸収
し赤色に発光するが、ＹＡＧ：Ｃｅ3+にＭｎ4+イオンを
ドープすると著しく発光強度が低下する問題が生じてい
た。Ｍｎは大気雰囲気下では４価になりやすく、特開平
２‐１４３５７１号公報で報告されているようなＭｎ 3+
イオンによる増感作用は確認されなかった。
【０００６】本発明は、上記問題点を解決するためにな
されたものであり、チッ化ガリウム系発光ダイオードの
励起光に対して効率よく放射でき、１個の発光ダイオー
ドから白色ないし任意の色調を取り出すために実用的に
使用できるＹＡＧ：Ｃｅ3+系蛍光体およびその蛍光体を
使用したＬＥＤランプ等の発光装置を提供することを目
的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記目的
を達成するため、種々の組成からなるＹＡＧ：Ｃｅ3+系
蛍光体を調製し、その組成成分の種類および添加量が蛍
光体の発光強度に及ぼす影響を実験により比較検討し
た。
【０００８】その結果、ＹＡＧ：Ｃｅ3+系蛍光体にＭｎ
4+イオンとアルカリ土類金属（magnesium、beryllium、
calcium、strontium、barium、radium等）をドープさせ
ることによって、Ｃｅ3+の発光強度が向上することを明
らかにした。本発明は上記知見に基づいて完成されたも
のである。
【０００９】即ち、本発明に係る発光ダイオード用蛍光
体は、Ｍｎ4+イオンとアルカリ土類金属をドープするこ
とを特徴とし、Ｍｎの添加量は母体結晶に対し０．００
０１ｍｏｌ％から０．０１ｍｏｌ％であることを特徴と
する。Ｍｎの添加量が母体結晶に対し０．０００１ｍｏ
ｌ％以下では、Ｍｎによるチッ化ガリウム系発光ダイオ
ードからの励起波長の吸収率が少なく、Ｃｅ3+イオンへ
の増感効果がみられない。又、０．０１ｍｏｌ％以上で
はＭｎ濃度が高い為、Ｍｎイオン間の共鳴伝達による交
差緩和やＭｎイオン間の励起エネルギーの回遊が生じ、
これが結晶表面や非発光中心への励起エネルギーの移行
と消滅を助長する要因となる。また、付活剤どうしが凝
集あるいはイオン対を形成することによって、非発光中
心やキラー（蛍光抑制剤）に変わるなどの理由によって
増感効果が消滅する。
【００１０】さらに、Ｍｎとアルカリ土類金属とをドー
プさせてなる蛍光体がＹＡＧ：Ｃｅ 3+系蛍光体であるこ
とを特徴とする。ここで、ＹＡＧ：Ｃｅ3+系蛍光体はＹ
３Ａｌ５Ｏ12のＹサイトをＧｄ、または他の希土類イオ
ンで置換したものでもよいしまた、ＡｌサイトをＧａな
どの３価金属で置換してもよい。
【００１１】さらに、本発明に係る発光装置は、蛍光体
と組み合わされたＬＥＤチップに通電することにより電
気エネルギーを紫外光または可視光に変換するＬＥＤに
おいて、上記ＬＥＤチップ上に設けられた蛍光体層がＭ
ｎ4+イオンおよびアルカリ土類金属をドープしたＣｅ3+
イオンを発光イオンとする蛍光体であることを特徴とす
る。ここで蛍光体層は少なくても1種以上の蛍光体を層
状に配置しても良いし、複数の蛍光体を混合して配置し
ても良い。
【００１２】また、蛍光体はＬＥＤチップ上のモールド
部材に少なくても１種以上の蛍光体を添加しても良い
し、２種以上の蛍光体層をＬＥＤの外側に設けても良
い。ＬＥＤの外側に設ける形態としては、ＬＥＤのモー
ルド部材の外表面にコーティングしたり、モールド部材
の外側に成形体を被せたり、或いはＬＥＤの投射方向前
方位置に配置する形態等が挙げられる。又、前記のＬＥ
Ｄに成形体を被覆する場合は、前記の蛍光体をゴム、合
成樹脂、エラストマー等に分散させ、これをキャップ形
状に成形するのが有効である。
【００１３】ここで、上記発光ダイオード用蛍光体にお
いて、Ｍｎ4+イオンは励起光の吸収及びＣｅ3+イオンへ
エネルギーを伝達するような増感剤として作用する。し
かし３価金属位置に４価のＭｎイオンがドープされるた
め、結晶内の電荷バランスがくずれる。このことから、
蛍光体の発光強度は著しく低下する。電荷バランスを補
正し、Ｃｅ3+イオンへエネルギー伝達をさせるため、ア
ルカリ土類金属をＭｎ 4+イオンと共にドープしたとこ
ろ、発光強度の向上が確認された。このことから、チッ
化ガリウム系発光ダイオードと蛍光体を組み合わせるこ
とによって高い発光強度を得ることができる。
【００１４】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を以下
の実施例に基づいて説明する。
【実施例1】蛍光体構成原料としてＹ２Ｏ３，Ａｌ２Ｏ
３，ＣｅＯ２粉末をＹ３Ａｌ５Ｏ12となるように化学量
論比で正確に秤量し、母体結晶に対し０．００１ｍｏｌ
％から０．００５ｍｏｌ％のＭｎＣＯ３とＭｎイオンと
同モルのＭｇ（ＣＨ３ＣＯＯ）２またはＣａＣＯ３とを
ボールミルを使用して均一に混合して原料混合体とし
た。
【００１５】次に、得られた原料混合体をアルミナ製坩
堝に入れ、大気中１５００℃の温度で6時間焼成した。
得られた焼成物は乳鉢で粉砕し、蛍光分光光度計（日本
分光製 PF-750）で４７０ｎｍを励起光源として用い発
光強度の測定を行なった。その結果、Ｍｎ4+イオンとア
ルカリ土類金属とをＹＡＧ：Ｃｅ3+系蛍光体にドープさ
せると蛍光体の発光強度が向上することが判明した。
【００１６】図１は、Ｙ３Ａｌ５Ｏ12：Ｃｅ3+にＭ
ｎ4+，Ｍｇ2+イオンをそれぞれ０．００１、０．００５
ｍｏｌ添加して作成した蛍光体の４７０ｎｍ励起におけ
る発光波長を示す図である。Ｍｎ4+，Ｍｇ2+イオンを添
加していないＹ３Ａｌ５Ｏ12：Ｃｅ3+と比較すると、Ｍ
ｎ4+，Ｍｇ2+イオンの添加によりＣｅ3+イオンの発光強
度が高くなり、Ｍｎ4+イオンがＣｅ3+イオンの増感剤と
して作用していることがわかる。図２は、Ｙ３Ａｌ５Ｏ
12：Ｃｅ3+にＭｎ4+，Ｃａ2+イオンをそれぞれ０．００
３、０．００５ｍｏｌ添加して作成した蛍光体の４７０
ｎｍ励起における発光波長を示す図である。この場合
も、Ｍｎ4+，Ｃａ2+イオンを添加していないＹ３Ａｌ５
Ｏ12：Ｃｅ3+と比較すると、Ｍｎ4+，Ｃａ2+イオンを添
加することによって、Ｃｅ3+イオンの発光強度が高くな
り、Ｍｎ4+イオンがＣｅ3+イオンの増感剤として作用し
ていることがわかる。図３は、チッ化ガリウム系発光ダ
イオードの外側に、前記した蛍光体層を設けた発光装置
の一例を示す実施例で、発光ダイオード１におけるモー
ルド部材２の外側表面に、本発明に係る蛍光体をシリコ
ーンゴムに混合し、これをキャップ形状に形成した被覆
体３を被せた発光装置である。尚、蛍光体は、発光ダイ
オード１における発光素子４の外表面を被覆するコーテ
ィング部材に混入しても、或いはモールド部材２に混入
しても、更には発光ダイオードの投光方向前方に配置す
る透光シートに混入してもよいものである。
【００１７】
【発明の効果】本発明に係る発光ダイオード用蛍光体
は、請求項１、２、３記載の構成により、チッ化ガリウ
ム系発光ダイオードを励起光源として従来品より発光強
度の高いＹＡＧ：Ｃｅ3+系蛍光体が得られる。
【００１８】又、本発明に係る発光ダイオード用蛍光体
と他の蛍光体を組み合わせることにより高輝度の白色光
が得られるばかりでなく安定した様々な色調を提供する
ことができる。更に、チッ化ガリウム系発光チップと組
み合わせることにより高輝度のＬＥＤ光源（発光装置）
を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係るＭｎ4+イオンとＭｇ2+イオンをド
ープした発光ダイオード用蛍光体の４７０ｎｍ励起にお
ける発光スペクトル分布を示すグラフである。
【図２】本発明に係るＭｎ4+イオンとＣａ2+イオンをド
ープした発光ダイオード用蛍光体の４７０ｎｍ励起にお
ける発光スペクトル分布を示すグラフである。
【図３】発光ダイオードの外側に蛍光体層を設けた発光
装置の一例を示す図である。
【符号の説明】
１…発光ダイオード ２…モールド部材 ３…蛍光体入り被覆体 ４…発光素子
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｌ 33/00 Ｈ０１Ｌ 33/00 Ｎ

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 Ｃｅ3+イオンを発光イオンとする蛍光体
    において、Ｍｎ4+イオンとアルカリ土類金属をドープし
    てなることを特徴とする発光ダイオード用蛍光体。
  2. 【請求項２】 Ｍｎ4+イオンの添加量が母体結晶に対し
    ０．０００１ｍｏｌ％から０．０１ｍｏｌ％であること
    を特徴とする請求項１に記載の発光ダイオード用蛍光
    体。
  3. 【請求項３】 母体結晶がイットリウム・アルミニウム
    ・ガーネット系化合物であることを特徴とする請求項１
    または２に記載の発光ダイオード用蛍光体。
  4. 【請求項４】 チッ化ガリウム系発光ダイオードの発
    光チップ上に、請求項１乃至３の何れか１項に記載の蛍
    光体層を設けたことを特徴とする発光装置。
  5. 【請求項５】 上記蛍光体層が複数層である請求項４記
    載の発光装置。
  6. 【請求項６】 上記蛍光体層が、複数の蛍光体による混
    合層で、その複数の蛍光体の内の一つに請求項１乃至３
    の何れか１項に記載の蛍光体を用いた請求項４記載の発
    光装置。
  7. 【請求項７】 チッ化ガリウム系発光ダイオードのモー
    ルド部材に、請求項１乃至３の何れか１項に記載の蛍光
    体を分散させたことを特徴とする発光装置。
  8. 【請求項８】 上記モールド部材に、複数の蛍光体を分
    散させ、その蛍光体の１つに請求項１乃至３の何れか１
    項に記載の蛍光体を用いた請求項７記載の発光装置。
  9. 【請求項９】 チッ化ガリウム系発光ダイオードの外側
    に、請求項１乃至３の何れか１項に記載の蛍光体層を設
    けたことを特徴とする発光装置。
  10. 【請求項１０】 上記蛍光体層が、複数層設けられ、そ
    の蛍光体層の内の１つが請求項１乃至３の何れか１項に
    記載の蛍光体からなるものである請求項９記載の発光装
    置。
  11. 【請求項１１】 上記蛍光体層が、複数の蛍光体の混合
    で構成され、その蛍光体の１つに請求項１乃至３の何れ
    か１項に記載の蛍光体が用いられている請求項９記載の
    発光装置。
  12. 【請求項１２】 上記蛍光体層が、発光ダイオードの外
    周面に被せるキャップ状に成形した被覆体で、その被覆
    体は、複数の蛍光体を混合して構成され、且つその蛍光
    体の１つに請求項１乃至３の何れか１項に記載の蛍光体
    を用いたことを特徴とする請求項９記載の発光装置。
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