JP2003086221A - 燃料電池の燃料プロセッサ用の水素センサ - Google Patents

燃料電池の燃料プロセッサ用の水素センサ

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JP2003086221A JP2002259033A JP2002259033A JP2003086221A JP 2003086221 A JP2003086221 A JP 2003086221A JP 2002259033 A JP2002259033 A JP 2002259033A JP 2002259033 A JP2002259033 A JP 2002259033A JP 2003086221 A JP2003086221 A JP 2003086221A
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hydrogen
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fuel cell
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Patricia J Nelson
パトリシア・ジェイ・ネルソン
Manish Sinha
マニッシュ・シンハ
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Motors Liquidation Co
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 燃料電池の燃料プロセッサが発生したリフォ
ーメート流中の水素濃度を概算する方法及び装置を提供
する。 【解決手段】 センサは、リフォーメート流（５８）中
の一酸化炭素、二酸化炭素、及び水を測定する。燃料計
（６４）が燃料プロセッサ（５６）への燃料入力を制御
する。空気量計（６０）が燃料プロセッサへの空気入力
を制御する。水量計（６８）が燃料プロセッサへの水の
入力を制御する。輸送遅延概算機（１４４）が燃料プロ
セッサの輸送遅延を繰り返し概算する。水素概算機は、
輸送遅延概算機、空気量計、水量計、及び燃料計と関連
しており、センサがリフォーメート流中の水素濃度を概
算する。水素概算機は、概算された輸送遅延を使用して
調節される燃料プロセッサモデルを含む。一酸化炭素、
二酸化炭素、及び水は、非分散赤外線（ＮＤＩＲ）セン
サを使用して測定される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池に関し、
更に詳細には燃料電池の燃料プロセッサ用の水素センサ
に関する。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池は、広範な様々な用途で電源と
して益々多く使用されるようになってきている。更に、
燃料電池は、内燃エンジン（すなわち、内燃機関）に代
えて電気自動車の動力装置として使用することが提案さ
れてきた。固体−ポリマー−電解質膜（ＰＥＭ）燃料電
池は、アノード（換言すれば、燃料極、すなわち負極）
とカソード（換言すれば、空気極、すなわち正極）との
間に挟まれた膜を含む。電気化学反応により電気を発生
するため、水素（Ｈ2）をアノードに供給し、空気又は
酸素（Ｏ2）をカソードに供給する。
【０００３】第１の半電池の反応では、水素（Ｈ2）が
アノードで解離することにより水素陽子（Ｈ+）及び電
子（ｅ-）が発生する。膜は陽子伝導性であり、誘電体
である。そのため、陽子が膜を通過すると同時に、電子
は膜の前後に接続された電気負荷を通って流れる。第２
の半電池の反応では、カソードの酸素（Ｏ2）が陽子
（Ｈ+）と反応し、電子（ｅ-）を受け取り、水（Ｈ
2Ｏ）を形成する。
【０００４】燃料電池システムの燃料プロセッサの主な
機能は、水素燃料の化学的エネルギを電力に変換する燃
料電池スタックに、連続した水素流を提供することであ
る。燃料プロセッサは、主に、水素、二酸化炭素、窒
素、水、メタン、及び微量の一酸化炭素を含む、リフォ
ーメート流（改質油流）を発生する。作動中、燃料電池
スタックは、車輛の動力要求を満たすように所定流量の
水素を燃料プロセッサに要求する。燃料プロセッサの性
能は、リフォーメート流中の水素の流量によって特徴付
けられる。燃料電池スタックによる所望の水素流量を維
持又は追跡するために燃料プロセッサを制御するには、
水素流量を測定（又は計測）するフィードバック信号が
必要とされる。フィードバック信号は、補正作用を得る
ために制御アルゴリズムで使用される。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】現在、燃料電池の用途
で使用するのに適したリフォーメート流中の水素濃度を
測定又は計測できる水素センサ技術はない。例えば、薄
いパラジウムフィルムから形成されたような現存の水素
センサは、リフォーメート流中に存在する水滴が存在す
る状態では使用できない。従って、薄いパラジウムフィ
ルムセンサは水フィルタを必要とし、これは応答時間を
緩慢にする。更に、例えばＺｒＯ2及びＳｎＯ2のような
酸化物を用いた酸化物型のセンサーは、酸化環境で作動
させる必要はある。他方、リフォーメートは、酸素がな
い還元環境である。熱伝導率センサも提案されてきた。
しかしながら、これらのセンサは、燃料電池で遭遇する
流量（例えば、２０ｇ／ｓの流量）に耐えることができ
ない。プロトン交換膜（ＰＥＭ）センサ及び金属水素化
物センサもまた提案されてきたが、現在、商業的に入手
可能なものはない。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明による水素センサ
が、燃料電池の燃料プロセッサが発生したリフォーメー
ト流中の水素濃度を概算する。センサが、リフォーメー
ト流中の一酸化炭素、二酸化炭素、及び水蒸気の濃度を
測定（又は計測）する。燃料計が、燃料プロセッサへの
燃料入力を測定（又は計測）し、制御する。空気量計
（換言すれば、空気流量計）は、燃料プロセッサへの空
気入力を測定（又は計測）し、制御する。水量計が、燃
料プロセッサへの水入力を測定（又は計測）し、制御す
る。センサに接続された輸送遅延概算機が、燃料プロセ
ッサの輸送遅延を繰り返し概算する。輸送遅延概算機と
空気量計と水量計と燃料計とに接続されると共に、前記
センサに接続された水素概算機が、リフォーメート流中
の水素濃度を概算する。
【０００７】本発明のこの他の特徴では、水素概算機
は、概算された輸送遅延を使用して調節される燃料プロ
セッサモデルを含む。リフォーメート流中の一酸化炭
素、二酸化炭素、及び水の濃度は、好ましくは、非分散
赤外線（ＮＤＩＲ）センサを使用して検出される。
【０００８】本発明のこの他の適用可能領域は以下の詳
細な説明から明らかになるであろう。詳細な説明及び特
定の例は、本発明の好ましい実施例を示すけれども、単
なる例示の目的であって、本発明の範囲を限定しようと
するものではないということは理解されるべきである。
【０００９】本発明は、詳細な説明及び添付図面から更
に完全に理解されるであろう。
【００１０】
【発明の実施の形態】好ましい実施例の以下の説明は、
単なる例示であって、本発明の範囲、適用性、又は形態
を限定しようとするものではない。
【００１１】次に図１を参照すると、この図には、膜電
極アッセンブリ（ＭＥＡ）１２を含む燃料電池アッセン
ブリ１０の断面が示してある。好ましくは、膜電極アッ
センブリ（ＭＥＡ）１２は、陽子交換膜（ＰＥＭ）であ
る。膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）１２は、膜１４、カ
ソード１６及びアノード１８を含む。膜１４は、カソー
ド１６とアノード１８との間に挟まれている。
【００１２】カソード拡散媒体２０が、カソード１６と
隣接して膜１４とは反対側に層をなしている。アノード
拡散媒体２４が、アノード１８と隣接して膜１４とは反
対側に層をなしている。燃料電池アッセンブリ１０は、
カソード流チャンネル２６及びアノード流チャンネル２
８を更に含む。カソード流チャンネル２６は、供給源か
ら酸素（Ｏ2）又は空気を受け取り、酸素（Ｏ2）又は空
気をカソード拡散媒体２０に差し向ける。アノード流チ
ャンネル２８は、供給源から水素（Ｈ2）を受け取り、
水素（Ｈ2）をアノード拡散媒体２４に差し向ける。
【００１３】燃料電池アッセンブリ１０では、膜１４は
陽イオン透過性で陽子伝導性の膜であり、Ｈ+イオンを
移動イオン（即ち、モバイル（ｍｏｂｉｌｅ）イオン）
とする。燃料ガスは水素（Ｈ2）であり、酸化体（オキ
シダント）は酸素（Ｏ2）又は空気である。燃料電池の
全体反応は、水素を酸化して水にする反応であり、アノ
ード１８及びカソード１６での夫々の反応は以下の通り
である。
【００１４】Ｈ2＝２Ｈ+＋２ｅ- ０．５Ｏ2＋２Ｈ+＋２ｅ-＝Ｈ2Ｏ 水素を燃料ガスとして使用するため、燃料電池の全反応
の生成物は水である。代表的には、生成された水は、酸
素側に電気触媒層を持つ多孔質電極であるカソード１６
で除去される。水は生成されると集められ、燃料電池ア
ッセンブリ１０の膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）１２か
ら任意の従来の方法で運び去られる。
【００１５】電池の反応により、アノード拡散媒体２４
からカソード拡散媒体２０に向かう方向で陽子交換が行
われる。燃料電池アッセンブリ１０はこのようにして電
気を発生する。電気負荷３０が、膜電極アッセンブリ
（ＭＥＡ）１２の両側でプレート３２及びプレート３４
に電気的に接続されている。プレート３２及び／又は３
４は、燃料電池が夫々のプレート３２又は３４と隣接し
ている場合には二極性プレートとなり、燃料電池が隣接
していない場合には端プレートとなる。
【００１６】次に図２を参照すると、燃料電池スタック
５４用の制御システム５０が示してある。燃料プロセッ
サ５６が、燃料電池スタック５４のアノード流れチャン
ネル２８に入力されるリフォーメート流５８を発生す
る。空気計量装置６０が、燃料プロセッサ５６への空気
の入力を変化させる。燃料計量装置６４が、メタノール
等の燃料の燃料プロセッサ５６への入力を変化させる。
水計量装置６８が、燃料プロセッサ５６への水の入力を
変化させる。
【００１７】水素センサ７０が、リフォーメート流５８
の水素濃度を検出（又は感知）し、水素フィードバック
信号７４を燃料プロセッサ制御装置７６に出力する。燃
料プロセッサ制御装置７６は、制御信号を、空気計量装
置６０、燃料計量装置６４、及び水計量装置６８に送出
する。スタック制御装置８０が、水素設定点信号８２を
燃料プロセッサ制御装置７６に出力する。電流設定点
（電流セットポイント）８６が、スタック制御装置８０
に入力される。燃料電池スタック５４が出力した電流を
電流センサ９０が検出（又は感知）し、電流フィードバ
ック信号９２をスタック制御装置８０に出力する。
【００１８】使用に当たっては、空気、燃料、及び水
が、燃料プロセッサ５６に供給される。燃料プロセッサ
５６は、リフォーメート流５８を発生する。水素センサ
７０は、リフォーメート流５８の水素濃度を検出（又は
感知）し、水素フィードバック信号７４を燃料プロセッ
サ制御装置７６に出力する。燃料電池スタック５４は、
リフォーメート流５８中の水素から電気を発生する。電
流センサ９０は、燃料電池スタック５４が出力した電流
を検出（又は感知）し、電流フィードバック信号９２を
発生し、これをスタック制御装置８０に入力する。スタ
ック制御装置８０は、電流フィードバック信号９２を電
流設定点信号８６と比較する。スタック制御装置８０
は、水素設定点信号８２を発生し、これを燃料プロセッ
サ制御装置７６に出力する。
【００１９】商業的に入手可能な水素センサ７０は、電
気自動車で使用される燃料電池に使用するには不適切で
あるということがわかっている。図３は、リフォーメー
ト流の他の成分から水素濃度を間接的に測定又は計測す
る、本発明による水素センサ１２０を示す。一酸化炭素
センサ（ＣＯセンサ）１２４が、リフォーメート流５８
中の一酸化炭素濃度を検出（又は感知）する。二酸化炭
素センサ（ＣＯ2センサ）１２８が、リフォーメート流
５８中の二酸化炭素濃度を検出（又は感知）する。水セ
ンサ１３２が、リフォーメート流５８中の水の濃度を検
出（又は感知）する。好ましい実施例では、一酸化炭素
センサ１２４、二酸化炭素センサ１２８、及び水センサ
１３２は、イオン・オプティックス社から入手できる非
分散赤外線（ＮＤＩＲ）センサ１３６である。ＮＤＩＲ
センサ１３６は、圧力、温度、及び流量が変動する条件
下で一酸化炭素、二酸化炭素、及び水の濃度を検出（又
は感知）する。
【００２０】一酸化炭素センサ１２４、二酸化炭素セン
サ１２８、及び水センサ１３２からの出力は、水素セン
サ１２０の部分を形成する燃料プロセッサモデル１４０
に入力される。この燃料プロセッサモデル１４０は、以
下に更に詳細に説明するように、燃料プロセッサ５６の
作動をモデル化し、水素フィードバック信号１４２を燃
料プロセッサ制御装置７６に出力する。空気計量装置６
０からの出力と、燃料計量装置６４からの出力と、水計
量装置６８からの出力は、燃料プロセッサモデル１４０
に入力される。一酸化炭素センサ１２４の出力と、二酸
化炭素センサ１２８の出力と、水センサ１３２からの出
力もまた、遅延時間概算機１４４に入力される。遅延時
間概算機１４４は、材料が燃料プロセッサ５６を通過す
るのに必要な時間を決定する。
【００２１】燃料プロセッサモデル１４０の基本的な特
徴は、燃料プロセッサ５６を、以下の全化学反応が生じ
るブラックボックスとして説明することである。 ａＣ8Ｈ18＋ｂＯ2＋ｃＨ2Ｏ＋ｋＮ2→ｄＨ2＋ｅＣＯ＋
ｆＣＯ2＋ｇＨ2Ｏ＋ｈＣＨ4＋ｋＮ2 ａ、ｂ、及びｃ等の係数は、任意の時点においての燃料
プロセッサ５６内へのモル流量である。係数ａ、ｂ、及
びｃは、空気計量装置６０、燃料計量装置６４、及び水
の計量装置６８から概算され、燃料プロセッサ５６に入
力される。一酸化炭素センサ１２４、二酸化炭素センサ
１２８、及び水センサ１３２、又は組み合わせたＮＤＩ
Ｒセンサ１３６が、リフォーメート流５８中の一酸化炭
素、二酸化炭素、及び水の濃度を出力する。燃料プロセ
ッサモデル１４０及び輸送遅延概算機（換言すれば、伝
達遅延概算機）１４４により、炭素、水素、及び酸素の
元素バランス（要素バランス）が仮定（又は推定）され
る。燃料プロセッサモデル１４０及び輸送遅延概算機１
４４は、また、全体としての質量のバランスを仮定（又
は推定）し、これによって、輸送遅延概算機１４４を使
用して燃料プロセッサ５６の輸送遅延（換言すれば、伝
達遅延）を概算することができる。そうでない場合に
は、モデルパラメータのうちの幾つかを調節し又は最適
化し、輸送遅延を小さな値にする。
【００２２】輸送遅延は、前記元素（又は要素）が燃料
プロセッサ５６内に滞まる時間と定義される。輸送遅延
は、元素バランス及び質量バランスを満たすように調節
される集中パラメータである。結果的に得られた情報を
使用し、水素の濃度を概算する。燃料プロセッサモデル
１４０は、リフォーメート流５８中のメタン濃度を予測
するのにも使用できる。
【００２３】燃料プロセッサ５６のモデル化において、
燃料プロセッサモデル１４０によって幾つかの基本的な
仮定（推定）がなされる。燃料プロセッサモデル１４０
は、メタン以外の炭化水素スリップがなく、酸素スリッ
プがないと仮定する。燃料プロセッサモデル１４０は、
燃料プロセッサ５６が一連のピストン流れ（プラグ流
れ）式反応装置であると仮定する。燃料プロセッサモデ
ル１４０は質量バランスがとれているものと仮定する。
換言すると、燃料プロセッサ５６は、質量を発生するこ
とも破壊することもできない。燃料プロセッサモデル１
４０は元素バランスがとれているものと仮定する。換言
すると、燃料プロセッサ５６は元素を発生することも破
壊することもできない。最後に、燃料プロセッサモデル
１４０は、燃料プロセッサ５６の遅れ（ラグ）が変化す
るものと仮定する。
【００２４】次に図４を参照すると、この図には、リフ
ォーメート流５８中の水素濃度を概算するための工程が
示してある。工程２００では、リフォーメート流５８中
の一酸化炭素、二酸化炭素、及び水が測定（又は計測）
される。工程２０２では、燃料プロセッサ５６に供給さ
れた燃料、空気、及び水を流量計が測定（又は計測）す
る。工程２０４では、輸送遅延を繰り返し概算し、元素
及び質量のバランスを最もよく満たすようにする。工程
２０８では、燃料プロセッサモデル１４０を補正し、水
素濃度が概算される。
【００２５】本発明の広範な教示を様々な形態で実施で
きるということは、当業者には、以上の説明から理解さ
れるであろう。従って、本発明をその特定の例と関連し
て説明したが、本発明の真の範囲はこれに限定されな
い。これは、添付図面、明細書、及び特許請求の範囲を
検討することにより、この他の変形例が当業者に明らか
になるためである。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、燃料電池アッセンブリの膜電極アッセ
ンブリの断面図である。
【図２】図２は、燃料電池用の制御システムの概略ブロ
ックダイヤグラムである。
【図３】図３は、燃料電池用の水素センサを示す概略ブ
ロックダイヤグラムである。
【図４】図４は、図３の水素センサを使用して水素濃度
を決定するための工程を示す図である。
【符号の説明】
５６ 燃料プロセッサ ５８ リフォーメ
ート流 ６０ 空気計量装置 ６４ 燃料計量装
置 ６８ 水計量装置 ７６ 燃料プロセ
ッサ制御装置 １２０ 水素センサ １２４ 一酸化炭
素センサ １２８ 二酸化炭素センサ １３２ 水センサ １３６ 非分散赤外線センサ １４０ 燃料プロ
セッサモデル １４２ 水素フィードバック信号 １４４ 輸送遅延
概算機（換言すれば、伝達遅延概算機）
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 パトリシア・ジェイ・ネルソン アメリカ合衆国ニューヨーク州14617，ロ チェスター，ワシントン・アベニュー 873 (72)発明者 マニッシュ・シンハ アメリカ合衆国ニューヨーク州14534，ピ ッツフォード，ビー・モンロー・アベニュ ー 3650，ナンバー７ Ｆターム(参考） 5H027 AA06 BA01 KK21 KK31 MM12

Claims (19)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 燃料電池システムであって、 燃料電池スタックと、 前記燃料電池スタックにリフォーメート流を提供する燃
    料電池プロセッサと、 前記リフォーメート流中の一酸化炭素濃度を検出する一
    酸化炭素センサと、 前記リフォーメート流中の二酸化炭素濃度を検出する二
    酸化炭素センサと、 前記リフォーメート流中の水濃度を検出する水センサ
    と、 前記燃料電池プロセッサへの燃料を制御するための燃料
    計と、 前記燃料電池プロセッサへの水を制御するための水量計
    と、 前記燃料電池プロセッサへの空気を制御するための空気
    量計と、 前記一酸化炭素センサ、前記二酸化炭素センサ、前記水
    センサ、前記燃料計、前記水量計、及び前記空気量計に
    接続された水素センサを含み、前記水素センサは、前記
    リフォーメート流の水素濃度を概算する、燃料電池シス
    テム。
  2. 【請求項２】 請求項１に記載の燃料電池システムにお
    いて、 前記水素センサは、燃料プロセッサモデル及び輸送遅延
    概算機を含む、燃料電池システム。
  3. 【請求項３】 請求項２に記載の燃料電池システムにお
    いて、 前記輸送遅延概算機は、元素バランスを仮定することに
    よって輸送遅延を計算する、燃料電池システム。
  4. 【請求項４】 請求項２に記載の燃料電池システムにお
    いて、 前記輸送遅延概算機は、質量バランスを仮定することに
    よって輸送遅延を計算する、燃料電池システム。
  5. 【請求項５】 請求項２に記載の燃料電池システムにお
    いて、 前記輸送遅延概算機は、炭素、水素、及び酸素を含む元
    素のバランスをとることによって前記輸送遅延を計算す
    る、燃料電池システム。
  6. 【請求項６】 請求項２に記載の燃料電池システムにお
    いて、 前記水素センサは、元素バランスを仮定することによっ
    て前記水素濃度を計算する、燃料電池システム。
  7. 【請求項７】 請求項３に記載の燃料電池システムにお
    いて、 前記水素センサは、質量バランスを仮定することによっ
    て前記水素濃度を計算する、燃料電池システム。
  8. 【請求項８】 燃料電池の燃料プロセッサが発生したリ
    フォーメート流の水素濃度を概算する方法において、 前記燃料プロセッサが発生した前記リフォーメート流中
    の一酸化炭素、二酸化炭素、及び水を測定する工程と、 前記燃料プロセッサに入力された空気、燃料、及び水を
    測定する工程と、 前記空気、燃料、及び水の入力と、前記リフォーメート
    流中の前記一酸化炭素、前記二酸化炭素、及び前記水と
    を使用して、水素濃度を概算する工程とを含む、方法。
  9. 【請求項９】 請求項８に記載の方法において、 前記燃料プロセッサの輸送遅延を概算する工程と、 前記概算した輸送遅延を使用して燃料プロセッサモデル
    を調節する工程とを更に含む、方法。
  10. 【請求項１０】 請求項９に記載の方法において、 前記輸送遅延は繰り返し概算される、方法。
  11. 【請求項１１】 請求項８に記載の方法において、 前記一酸化炭素、前記二酸化炭素、及び前記水は、非分
    散赤外線（ＮＤＩＲ）センサを使用して測定される、方
    法。
  12. 【請求項１２】 請求項８に記載の方法において、 水素濃度を概算する前記工程は、元素バランスを仮定す
    る、方法。
  13. 【請求項１３】 請求項８に記載の方法において、 水素濃度を概算する前記工程は、質量バランスを仮定す
    る、方法。
  14. 【請求項１４】 燃料電池の燃料プロセッサが発生した
    リフォーメート流中の水素濃度を概算するためのシステ
    ムにおいて、 前記リフォーメート流中の前記一酸化炭素、前記二酸化
    炭素、及び前記水を測定するためのセンサと、 前記燃料プロセッサへの燃料入力を計量する燃料計と、 前記燃料プロセッサへの空気入力を計量する空気量計
    と、 前記燃料プロセッサへの水入力を計量する水量計と、 前記空気量計、前記水量計、前記燃料計、及び前記セン
    サに接続された、前記リフォーメート流中の水素濃度を
    概算する水素概算機とを備えたシステム。
  15. 【請求項１５】 請求項１４に記載のシステムにおい
    て、 前記水素概算機は、輸送遅延を概算し、前記概算された
    輸送遅延を使用して調節される燃料プロセッサモデルを
    含む、システム。
  16. 【請求項１６】 請求項１５に記載のシステムにおい
    て、 前記輸送遅延は、繰り返し概算される、システム。
  17. 【請求項１７】 請求項１４に記載のシステムにおい
    て、 前記一酸化炭素、前記二酸化炭素、及び前記水は、非分
    散赤外線（ＮＤＩＲ）センサを使用して測定される、シ
    ステム。
  18. 【請求項１８】 請求項１５に記載のシステムにおい
    て、 前記水素概算機の前記燃料プロセッサモデルは、元素バ
    ランスを仮定する、システム。
  19. 【請求項１９】 請求項１５に記載のシステムにおい
    て、 前記水素概算機の前記燃料プロセッサモデルは、質量バ
    ランスを仮定する、システム。
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